JP7466647B2 - 積層体 - Google Patents
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Description
本発明の目的は、低温接着性、耐水性および耐熱水性に優れる接着剤層を有する積層体を提供することである。
[1]基材と、前記基材の少なくとも一方の表面に積層される接着剤層とを備え、
前記接着剤層が、水と樹脂(X)を含む水分散体の塗布物を乾燥させることにより得られ、
前記樹脂(X)が、不飽和カルボン酸に由来する構造単位の含有量がそれぞれ異なる2種以上のエチレン-不飽和カルボン酸共重合体(a)を含む、積層体。
不飽和カルボン酸に由来する構造単位の含有量が12質量%以上30質量%以下であるエチレン-不飽和カルボン酸共重合体(a1)と、
不飽和カルボン酸に由来する構造単位の含有量が0質量%を超えて12質量%未満であるエチレン-不飽和カルボン酸共重合体(a2)とを、それぞれ1種以上含む、[1]または[2]に記載の積層体。
(i)エチレン-不飽和カルボン酸共重合体(a1)として不飽和カルボン酸に由来する構造単位の含有量がそれぞれ異なる2種以上のエチレン-不飽和カルボン酸共重合体を含む。
(ii)エチレン-不飽和カルボン酸共重合体(a2)として、不飽和カルボン酸に由来する構造単位の含有量がそれぞれ異なる2種以上のエチレン-不飽和カルボン酸共重合体を含む。
不飽和カルボン酸に由来する構造単位の含有量が17質量%以上30質量%以下であるエチレン-不飽和カルボン酸共重合体(a1-1)と、
不飽和カルボン酸に由来する構造単位の含有量が12質量%以上17質量%未満であるエチレン-不飽和カルボン酸共重合体(a1-2)とを含む、[4]に記載の積層体。
前記接着剤層が、不飽和カルボン酸に由来する構造単位の含有量の異なる2種以上のエチレン-不飽和カルボン酸共重合体(a)を含む、積層体。
本明細書中に段階的に記載されている数値範囲において、一つの数値範囲で記載された上限値又は下限値は、他の段階的な記載の数値範囲の上限値又は下限値に置き換えてもよい。
本発明の積層体は、基材と、前記基材の少なくとも一方の表面に積層される接着剤層とを備え、
前記接着剤層が、不飽和カルボン酸に由来する構造単位の含有量の異なる2種以上のエチレン-不飽和カルボン酸共重合体(a)を含むことに特徴がある。
本発明の積層体の製造に用いる水分散体は、樹脂(X)とその樹脂(X)を分散させる水とを含有している。
樹脂(X)は、不飽和カルボン酸に由来する構造単位の含有量の異なる2種以上のエチレン-不飽和カルボン酸共重合体(a)を含む。
樹脂(X)のメルトフローレート(MFR ASTM D1238、190℃、2.16kg荷重)は、好ましくは0.1g/10分以上、より好ましくは0.5g/10分以上であり、好ましくは150g/10分以下、より好ましくは100g/10分以下である。
2種以上のエチレン-不飽和カルボン酸共重合体(a)として含まれるそれぞれのエチレン-不飽和カルボン酸共重合体は、エチレンに由来する構造単位と不飽和カルボン酸に由来する構造単位とを含む共重合体である。
(i)エチレン-不飽和カルボン酸共重合体(a1)として不飽和カルボン酸に由来する構造単位の含有量がそれぞれ異なる2種以上のエチレン-不飽和カルボン酸共重合体を含む。
(ii)エチレン-不飽和カルボン酸共重合体(a2)として、不飽和カルボン酸に由来する構造単位の含有量がそれぞれ異なる2種以上のエチレン-不飽和カルボン酸共重合体を含む。
水分散体は、例えば、上述したように2種以上のエチレン-不飽和カルボン酸共重合体(a)を含む樹脂(X)の樹脂粒子が水に分散されてなるディスパージョン(水分散体)として得ることができる。具体的には、2種以上のエチレン-不飽和カルボン酸共重合体を含む樹脂成分を、好ましくは100℃以上、より好ましくは110℃以上に保持された水中、またはアルカリ水溶液に分散させて撹拌することで製造することができる。
樹脂(X)のメルトフローレート(MFR ASTM D1238、190℃、2.16kg荷重)は、好ましくは0.1g/10分以上、より好ましくは0.5g/10分以上であり、好ましくは150g/10分以下、より好ましくは100g/10分以下である。
本発明の積層体は、基材と、前記基材の少なくとも一方の表面に上述した水分散体から作製できる接着剤層を有するものである。この接着剤層は、上述のとおり、不飽和カルボン酸に由来する構造単位の含有量の異なる2種以上のエチレン-不飽和カルボン酸共重合体(a)を含んでいる。前記接着剤層は、基材の片面に存在していてもよく、両面に存在していてもよい。また、前記接着剤層は、基材の全面に存在していてもよく、一部に存在していてもよい。
基材としては、例えば、セロハン、ポリエチレン、エチレン-酢酸ビニル共重合体、アイオノマー、ポリプロピレン、ポリアミド(ナイロン)、ポリエステル、ポリ塩化ビニル、ポリ塩化ビニリデン、ポリビニルアルコール、エチレン-ビニルアルコール共重合体、ポリカーボネート、ポリスチレン、ポリアクリロニトリル共重合体、およびこれらの混合物などのプラスチック材料からなるプラスチックフィルム;これらプラスチックフィルム上に、アルミ、金、銀、銅、ニッケル、亜鉛、チタン、コバルト、インジウム、クロムなどの金属、または酸化アルミニウム、酸化珪素の無機酸化物などの蒸着物をプラスチックフィルムに蒸着した蒸着フィルム;アルミニウム箔などの金属箔、紙、不織布などが挙げられる。
環境保全の観点から、パルプの中でも、ECF(Elemental Chlorine Free)パルプ、TCF(Total Chlorine Free)パルプ、古紙パルプ、植林木から得られるパルプが好ましい。
基材には、接着剤層との密着性の向上などを目的とした、プライマー(チタネートやポリエチレンイミンなど)処理、コロナ放電処理、化成処理などの前処理が施されていてもよい。
また、顔料塗工層に用いる接着剤としては、一般の印刷用塗工紙の塗工層に使用される公知の接着剤を用いることができ、例えば、ブタジエン系共重合ラテックス、架橋剤変性澱粉、酸化澱粉、酵素変性澱粉、エステル化澱粉、エーテル化澱粉、カチオン性澱粉、両性澱粉などの澱粉類;ゼラチン、カゼイン、大豆タンパク、ポリビニルアルコールなどの水溶性高分子;酢酸ビニル、エチレン酢酸ビニル、ポリウレタン系樹脂、アクリル系樹脂、ポリエステル系樹脂、ポリアミド系樹脂、の合成樹脂類;が挙げられる。
本発明の積層体に含まれる接着剤層は、例えば、前記基材の少なくとも一方の表面に、樹脂(X)を含む水分散体を塗布(塗工)し、この塗布物からなる層を乾燥して、少なくとも一部の前記水分散体に含まれる水などの揮発分を除去することにより得られる。
接着剤層の耐水性について、Cobb300(Cobb法:JIS P8140の接触時間300秒)が、好ましくは15g/m2以下、より好ましくは10g/m2以下である。
本発明で得られる積層体は、各種産業分野で、ヒートシール用材料として好適に用いられる。ヒートシールを行うことにより、本発明の積層体に含まれる基材と、被着体層とが、前記接着剤層を介して貼着される。前記被着体層は、本発明の積層体に含まれていてもよく、あるいは本発明の積層体とは別の物品に含まれる層であってもよい。
メタクリル酸の含有量が15質量%のエチレン-メタクリル酸共重合体(樹脂B)50質量部、およびメタクリル酸の含有量が10質量%のエチレン-メタクリル酸共重合体(樹脂C)50質量部を溶融混錬した樹脂と、水酸化ナトリウム4.4質量部、並びに脱イオン水190質量部を反応容器に入れて撹拌し、150℃に昇温して4時間保持した後、室温まで冷却して樹脂1の樹脂粒子1の水分散体1を得た。樹脂1中のメタクリル酸に由来する構造単位の含有量の平均値(酸含有量平均値)は12.5質量%であり、樹脂粒子1の重量平均粒径は0.5μmであった。また、水分散体1の粘度は400mPa・sであり、不揮発分(Nv)は35%、メルトフローレート(MFR)は3.0g/10分であった。
製造例1の樹脂Bおよび樹脂Cを含む樹脂の代わりに、表1の組成の樹脂を用いて、表2の組成の樹脂を用いたこと以外、製造例1と同様にして水分散体2および3を得た。各物性値を表2に示す。
アクリル酸の含有量が20.5質量%のエチレン-アクリル酸共重合体(樹脂A)30質量部、およびメタクリル酸の含有量が4質量%のエチレン-メタクリル酸共重合体(樹脂E)70質量部を混合したものを、2軸スクリュー押出機(池貝鉄工株式会社製、PCM-30,L/D=40)のホッパーより50g/分の速度で供給し、同押出機のベント部に設けた供給口より水酸化カリウムの3.5%水溶液を28g/分の割合で連続的に供給し、加熱温度110℃で連続的に押出し、該押出された樹脂混合物を同押出機口に設置したジャケット付きスタティックミキサーで90℃まで冷却し、さらに80℃の温水中に投入することにより水分散体4を得た。樹脂粒子4の重量平均粒径は0.9μmであった。また、水分散体4の粘度は300mPa・sであり、不揮発分(Nv)は37%、メルトフローレート(MFR)は1.0g/10分であった。
製造例1の樹脂Bおよび樹脂Cを含む樹脂の代わりに、表1の組成の樹脂を用いて、表2の組成の樹脂を用いたこと以外、製造例1と同様にして水分散体5~7を得た。各物性値を表2に示す。
Tami Nadu Newsprint and Papers社製カップ用原紙(坪量170g/m2)を基材として、上記水分散体1を樹脂塗工量が6g/m2となるようにエアーナイフコーターを用いて2回塗工し、130℃で20秒間乾燥させて、積層体である紙塗工品1を得た。
紙塗工品1のCobb値をCobb法(JIS P8140)により300秒後の吸水量(Cobb300)を測定し、表3に記載の基準に従って評価した。結果を表4に示す。
上記紙塗工品1を用いて成型した紙カップに、95℃以上の熱湯を注いで1時間放置し、シール接着部からの水漏れを観察し、表3に記載の基準に従って評価した。結果を表4に示す。
上記アルミ箔1の樹脂塗工面同士を110℃、0.1秒、1kg/cm2の条件で貼り合わせ、引張速度50mm/分の条件で剥離強度を測定し、表3の基準に従って評価した。結果を表4に示す。
上記アルミ箔1を縦横5cmの正方形に切り出し、塗工面同士を重ね合わせ、45℃、250g/cm2、24時間の条件下における耐ブロッキング性を、表3の基準に従って評価した。結果を表4に示す。
実施例1において水分散体1の代わりに、上記水分散体2~4をそれぞれ用いた以外は実施例1と同様にして、紙塗工品2~4およびアルミ箔2~4を得た。得られた紙塗工品およびアルミ箔を用いて、上記実施例1と同様にして、実施例2~4の各物性を評価した。結果を表4に示す。
実施例1において水分散体1の代わりに、上記水分散体5~7をそれぞれ用いた以外は実施例1と同様にして、紙塗工品5~7およびアルミ箔5~7を得た。得られた紙塗工品およびアルミ箔を用いて、上記実施例1と同様にして、比較例1~3の各物性を評価した。結果を表4に示す。
(酸含有量平均値)
酸含有量を、樹脂に脱塩基処理を施した後にテトラヒドロフランに熱時融解し、加熱状態で規定濃度の水酸化カリウムで滴定することにより測定し、酸含有量平均値を算出した。
試料の赤外線吸収スペクトルを測定し、カルボキシ基に相当する1700cm-1の吸収のピーク高さaを求める。ピーク高さaは、樹脂中のイオン結合がされていないカルボキシ基の数に対応する。
中和率(%)=100(1-a/b)
粘度は、B型粘度計(東機産業社製)を用いて、25℃で測定した。
樹脂粒子の平均粒径はナノトラックWaveII(マイクロトラック・ベル社)により測定した。
メルトフローレート(MFR)はASTM D1238-65Tに従い、190℃、2.16kg荷重の条件で測定した。
Claims (3)
- 基材と、前記基材の少なくとも一方の表面に積層される接着剤層とを備え、
前記接着剤層が、樹脂(X)を含み、
前記樹脂(X)が、不飽和カルボン酸に由来する構造単位の含有量がそれぞれ異なる2種以上のエチレン-不飽和カルボン酸共重合体(a)を含み、
前記不飽和カルボン酸がアクリル酸、メタクリル酸またはクロトン酸であり、
前記2種以上のエチレン-不飽和カルボン酸共重合体(a)は、
不飽和カルボン酸に由来する構造単位の含有量が12質量%以上30質量%以下であるエチレン-不飽和カルボン酸共重合体(a1)と、
不飽和カルボン酸に由来する構造単位の含有量が0質量%を超えて12質量%未満であるエチレン-不飽和カルボン酸共重合体(a2)とを、それぞれ1種以上含み、
前記2種以上のエチレン-不飽和カルボン酸共重合体(a)が、下記条件(i)および(ii)のうち、少なくとも一方を満たす積層体。
(i)エチレン-不飽和カルボン酸共重合体(a1)として不飽和カルボン酸に由来する構造単位の含有量がそれぞれ異なる2種以上のエチレン-不飽和カルボン酸共重合体を含む。
(ii)エチレン-不飽和カルボン酸共重合体(a2)として、不飽和カルボン酸に由来する構造単位の含有量がそれぞれ異なる2種以上のエチレン-不飽和カルボン酸共重合体を含む。 - 前記2種以上のエチレン-不飽和カルボン酸共重合体(a)に含まれる不飽和カルボン酸に由来する構造単位の総含有量が、前記樹脂(X)中に含まれる重合体の単量体に由来する構造単位の総量に対して、5質量%以上18質量%未満である、請求項1に記載の積層体。
- 前記エチレン-不飽和カルボン酸共重合体(a1)として、
不飽和カルボン酸に由来する構造単位の含有量が17質量%以上30質量%以下であるエチレン-不飽和カルボン酸共重合体(a1-1)と、
不飽和カルボン酸に由来する構造単位の含有量が12質量%以上17質量%未満であるエチレン-不飽和カルボン酸共重合体(a1-2)とを含む、請求項1または2に記載の積層体。
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