JP7343072B1

JP7343072B1 - 防曇性多層フィルム、これを用いる積層体、及び包装材

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Publication number: JP7343072B1
Application number: JP2023504817A
Authority: JP
Inventors: 大貴東宮; 悠城鏑木; 貴史森谷
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Priority date: 2021-10-14
Filing date: 2022-09-29
Publication date: 2023-09-12
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Abstract

少なくとも同一又は異なる２層以上のオレフィン系樹脂層と、ヒートシール層とを有する多層フィルムであって、前記ヒートシール層が、少なくとも１種類以上のポリエステル系樹脂と、防曇剤を含み、前記ヒートシール層の自由体積空孔サイズが０．５５ｎｍ以上かつ前記ヒートシール層の剛性が６００ＭＰａ以上であることを特徴とする、多層フィルム、前記多層フィルムを有する積層体、前記積層体を用いる包装材、及び前記包装材を用いる包装容器。

Description

本発明は、食品包装容器の蓋材として好適に用いることができる、防曇性と易開封性とを兼備する多層フィルム及びこれを用いた積層体に関する。

従来、カット野菜やカットフルーツ等のチルド食品の包装体として、透明性、リサイクル性に優れるポリエステル容器が幅広く使用されている。これら容器の蓋材には、内容物の視認性を高めるために、防曇性が求められている。その理由は、容器内のチルド食品からの水分の蒸散で包装材内表面に曇りが生じてしまうと、内容物が見えにくく、商品価値の低下、すなわち食品の安全と安心を求める消費者の要求に応えることができなくなることに起因する。更に、容器の蓋材には、内容物を取り出すまでの確実なシール性を有することは必須である一方で、ユニバーサルデザイン化傾向の中で、社会的弱者（高齢者、幼児、障害者等）に対しての配慮として、消費者が開封しやすい方式、例えば易開封性が重要視されている。

現在、包装材に防曇性を付与する方法として、樹脂をフィルム状に成形したのちに、内容物に接する面に防曇剤を塗布する方法（例えば、特許文献１参照）と、防曇剤を包装材料に用いる樹脂中に練り込み、これをフィルム状に成形した後、各種包装材用に二次成形する方法とが知られている。

防曇剤を含む塗液をフィルム表面に塗布する方法では、防曇剤を含む塗液の塗布工程とその塗膜の乾燥工程が必要であって生産効率が低く、更に内容物からの水分の蒸散により塗布面の防曇剤が流されてしまい、防曇効果の持続性が低下する問題があった。

また、防曇剤を樹脂に練り込む方法では、単層フィルムの場合や、多層フィルムの全層に防曇剤を練り込んだ場合、これの表面に印刷を施したり、他の基材フィルムと貼り合わせたりするときに、表面にブリードアウトした防曇剤が印刷インキや接着剤に作用して、印刷面の剥がれや、接着不良を起こすことがある。一方、多層フィルムにおいてヒートシール層に防曇剤を練り込む例も提供されているが、防曇剤が多層フィルム中で移動しやすい性質を有することから、防曇性の効果が一定ではなく、効果に持続性がないという問題があった。また、防曇剤を含む層と隣接する層に当該防曇剤が移行することで、層間の密着性が低下し、デラミネーションとも称されるはがれを生じる場合があった。

これらの課題に対し、出願人らは特許文献２の発明を完成した。すなわち、防曇剤の練り込みを行う層を選択すると共に、多層フィルムの表面処理を適切に行うことによって得られる多層フィルムにより、防曇性、デラミネーションの課題を解決した。しかしながら、防曇剤が中間層とシール層の二つの異なる層に添加されているため、防曇剤が接着層とヒートシール層の界面に偏在しやすくなり、経時でシール強度が低下して膜切れ性の悪化を引き起こす可能性があった。

特開２００４－０２５８２５号公報ＷＯ２０１５／４６１３２号公報

上記実情を鑑み、本発明の課題は、内容物からの水蒸気による曇りを防止する防曇性が良好であると共に、優れた易開封性を有し、包装容器の蓋材等の用途に好適な多層フィルムと、この多層フィルムを基材フィルムにラミネートしてなる積層体、及びこれを用いる包装材を提供することにある。

さらに、本発明の課題は、時間が経過しても防曇剤含有層と隣接層間の密着性に変化が少なく、開封時の膜切れ性が良好な多層フィルムと、この多層フィルムを基材フィルムにラミネートしてなる積層体、及びこれを用いる包装材を提供することにある。

本発明者は、かかる課題を解決すべく鋭意研究した結果、オレフィン系樹脂を主たる樹脂として含有する層を少なくとも２層以上と、ポリエステル系樹脂を含有するヒートシール層とを積層してなる少なくとも３層以上の多層フィルムであって、ヒートシール層に防曇剤の練り込みを行うと共に、ヒートシール層の自由体積空孔サイズ及びヒートシール層の剛性を所定の範囲に制御することによって得られる多層フィルムが、上記課題を解決できることを見出し、本発明を完成した。

すなわち、本発明は、下記（１）～（９）の多層フィルム、包装材及び食品包装容器を提供するものである。
（１）少なくとも同一又は異なる２層以上のオレフィン系樹脂層と、ヒートシール層とを有する多層フィルムであって、前記ヒートシール層が、少なくとも１種類以上のポリエステル系樹脂と、防曇剤を含み、ヒートシール層の自由体積空孔サイズが０．５５ｎｍ以上かつヒートシール層の剛性が６００ＭＰａ以上であることを特徴とする、多層フィルム。
（２）前記ヒートシール層が前記ポリエステル系樹脂としてポリエステル系樹脂（ｄ１）を含有し、前記ポリエステル系樹脂（ｄ１）の自由体積空孔サイズが０．５５ｎｍ以上である、（１）に記載の多層フィルム。
（３）前記ヒートシール層が前記ポリエステル系樹脂としてポリエステル系樹脂（ｄ２）を含有し、前記ポリエステル系樹脂（ｄ２）の剛性が１０００ＭＰａ以上である、（１）又は（２）に記載の多層フィルム。
（４）前記ヒートシール層が前記ポリエステル系樹脂として、ポリエステル系樹脂（ｄ１）とポリエステル系樹脂（ｄ２）とを含有し、前記ポリエステル系樹脂（ｄ１）と前記ポリエステル系樹脂（ｄ２）との質量比が３０：７０～７０：３０の範囲である（１）～（３）のいずれかに記載の多層フィルム。
（５）前記多層フィルムに含まれる防曇剤量が、フィルム全質量に対し０．７質量％以下である、（１）～（４）のいずれか１項記載の多層フィルム。
（６）前記多層フィルムにおいて、前記少なくとも同一又は異なる２層以上のオレフィン系樹脂層のうちの１つのオレフィン系樹脂層は、前記ヒートシール層と隣接し、酸変性ポリオレフィン（ｃ１）を６５質量％以上含有するオレフィン系樹脂層である、（１）～（５）のいずれかに記載の多層フィルム。
（７）（１）～（６）のいずれかに記載の多層フィルムを有することを特徴とする積層体。
（８）（７）に記載の積層体を用いることを特徴とする包装材。
（９）食品包装容器の蓋材である（８）に記載の包装材。
（１０）（８）又は（９）に記載の包装材を蓋材とする食品包装容器であって、前記食品包装容器の前記蓋材と接着する部分がポリエステル系樹脂を含有することを特徴とする食品包装容器。

本発明の多層フィルム及びこれを用いた積層体は、ポリエステル系包装容器の蓋材として、ヒートシールした際や、袋状に形成してシートシールした際に、ヒートシール層がポリエステル系包装容器に強固に熱融着し、開封時には易開封性を発現する。また防曇性が良好であることから、青果物や惣菜等のチルド食品等の包装材として好適に用いることができる。さらに、時間が経過しても防曇剤含有層と隣接層間の密着性に変化が少なく、開封時の膜残りが良好である。

本発明の一実施形態に係る多層フィルムの断面図である。本発明の別の実施形態に係る多層フィルムの断面図である。本発明のさらに別の実施形態に係る多層フィルムの断面図である。

以下に、本発明の多層フィルムとこれを用いてなる積層体を構成する各部分について詳述する。

＜ヒートシール層＞
本発明の多層フィルムは、ヒートシール層が少なくとも１種類以上のポリエステル系樹脂と、防曇剤を含み、前記ヒートシール層の自由体積空孔サイズが０．５５ｎｍ以上かつ前記ヒートシール層の剛性が６００ＭＰａ以上であることを特徴とする。ヒートシール層の自由体積空孔サイズ及びヒートシール層の剛性については、後述する。
当該ヒートシール層は、本発明の多層フィルム及び積層体の一方の面の表面層を構成し、ポリエステル系包装容器のヒートシール面を封止する層である。また防曇機能を有し、多層フィルム及び積層体の容器内部側の表面に付着した水滴を水膜状にすることができるため、内容物の水蒸気による曇りを低減し、内容物の視認性が良好である。

＜防曇剤＞
本発明で使用するヒートシール層は、防曇剤を含む。
防曇剤としては、一般的に防曇性を付与するものとして知られているものであれば、特に限定されるものではなく、例えば、アニオン系界面活性剤、ノニオン系界面活性剤、カチオン系界面活性剤、両性界面活性剤等を使用することができる。中でもノニオン系界面活性剤を用いることが好ましい。

上記ノニオン系界面活性剤として具体的には、ソルビタンモノステアレート、ソルビタンジステアレート、ソルビタンモノパルミテート、ソルビタンジパルミテート、ソルビタンモノベヘネート、ソルビタンジベヘネート、ソルビタンモノラウレート、ソルビタンジラウレート等のソルビタン系界面活性剤；グリセリンモノラウレート、グリセリンジラウレート、ジグリセリンモノパルミテート、ジグリセリンジパルミテート、グリセリンモノステアレート、グリセリンジステアレート、ジグリセリンモノステアレート、ジグリセリンジステアレート、ジグリセリンモノラウレート、ジグリセリンジラウレート等のグリセリン系界面活性剤；ポリエチレングリコールモノステアレート、ポリエチレングリコールモノパルミネート等のポリエチレングリコール系界面活性剤；トリメチロールプロパンモノステアレート等のトリメチロールプロパン系界面活性剤；ラウリルジエタノールアミン、オレイルジエタノールアミン、ステアリルジエタノールアミン、ラウリルジエタノールアミド、オレイルジエタノールアミド、ステアリルジエタノールアミド等のジエタノールアルキルアミン系及びジエタノールアルキルアミド系界面活性剤；ペンタエリスリトールモノパルミテート等のペンタエリスリトール系界面活性剤及びポリオキシエチレンソルビタンモノステアレート、ポリオキシエチレンソルビタンジステアレート、ソルビタン－ジグリセリン縮合体のモノ及びジステアレート等が挙げられる。これらは、単独で、又は２種以上組み合わせて用いることができる。特に、グリセリン系界面活性剤が好ましい。

本発明で使用するヒートシール層中の防曇剤の使用割合の下限としては、該層の全質量に対して０．５質量％以上が好ましく、１．０質量％以上であることがより好ましい。この範囲で防曇剤を用いることにより、防曇性を発揮しやすくなる。また当該使用割合の上限は、該層の全質量に対して４．０質量％以下であることが好ましく、特に３．０質量％以下であることが好ましい。この範囲で防曇剤を用いることにより、当該ヒートシール層と接触している層への防曇剤の過剰な移行が起こりにくくなり、層間強度の低下を抑制できる。

＜ポリエステル系樹脂＞
本発明で使用するヒートシール層は、少なくとも１種類以上のポリエステル系樹脂を含む。
当該ポリエステル系樹脂は、多価カルボン酸成分として、フタル酸、テレフタル酸、イソフタル酸、オルソフタル酸、アジピン酸、セバシン酸、ナフタレンジカルボン酸、４，４’－ジフェニルスルホンジカルボン酸、４，４’－ビフェニルジカルボン酸、１，４－シクロヘキサンジカルボン酸、１，３－フェニレンジオキシジ酢酸、及びこれらの構造異性体、マロン酸、コハク酸、アジピン酸等のジカルボン酸又はその誘導体、ｐヒドロキシ安息香酸、ｐ－ヒドロキシ安息香酸エステル類、グリコール酸等のオキシ酸又はその誘導体から選択される成分と、多価アルコール成分として、エチレングリコール、ジエチレングリコール、ネオペンチルグリコール、ヘキサンジオール、１，２－プロパンジオール、１，３－プロパンジオール、１，４－ブタンジオール、ペンタメチレングリコール等の脂肪族グリコール、１，４－シクロヘキサンジメタノール、イソソルビドのような脂環式グリコールやさらにはビスフェノールＡ、ビスフェノールＳ等の芳香族ジヒドロキシ化合物誘導体から選択される成分とから、それぞれ１つ又は複数を選択し組み合わせて、二塩基酸成分とグリコール成分とのエステル交換反応又はエステル化反応を行い、次いで溶融重縮合反応により得ることができる。

上記ポリエステル系樹脂は、本発明で使用するヒートシール層の自由体積空孔サイズやヒートシール層の剛性を制御するために、多価カルボン酸成分や多価アルコール成分を自由に選択し組み合わせて合成することができる。
また、上記ポリエステル系樹脂は、単独でも、２種以上を混合して使用しても良い。

本発明で使用するヒートシール層は、ポリエステル系包装容器とのヒートシール性を発現するという観点から、当該ヒートシール層を形成する樹脂成分全量に対して、上記ポリエステル系樹脂を９０質量％以上含むことが好ましい。

＜自由体積空孔サイズ＞
本発明で使用する自由体積空孔サイズの測定方法は次の通りである。
（測定方法）
自由体積空孔サイズは、フジ・インバッグ株式会社製パルスビーム方式陽電子寿命測定装置（ＰＡＬＳ装置）ＰＡＬＳ－２００Ａを用い、陽電子消滅法により測定される。測定を行うフィルムに対して、陽電子源として^２２Ｎａの陽電子ビームをフィルムに入射し、下記測定条件によりフィルムから放出されるγ線を検出器にて検出して、陽電子消滅寿命曲線を得る。測定条件は次の通りである。
陽電子入射エネルギー：５ｋｅＶ
平均測定深さ０～５００ｎｍ
総カウント数：５Ｍカウント
測定温度：２３（±３℃）
陽電子寿命曲線はいくつかの成分の指数関数の重ね合わせで示されており、（１）式で表される。

上記（１）式において、τ_ｉはｉ成分の寿命値（１／λ_ｉ）、ｌ_ｉはｉ成分の信号強度である。得られた陽電子寿命曲線を指数減衰関数の和として最小二乗法によるフィッテングを行い３成分に分離し、寿命値及び信号強度を得る。傾きが急な成分から第一成分（τ_１）、第二成分（τ_２）、第三成分（τ_３）とし、得られた第３成分（τ_３）のｏ－Ｐｓ消滅寿命値から下式（２）を用いて自由体積空孔サイズｄ（ｎｍ）を算出することができる。

本発明で使用するヒートシール層の自由体積空孔サイズとは、当該ヒートシール層を構成する成分の混合物を、共押出法により押出温度２３０℃でＴダイから３０μｍになるように押出し、３０℃の水冷金属冷却ロールで冷却し、ロールに巻き取り、４０℃の熟成室で３６時間熟成させて、全厚が３０μｍの単層フィルムを作製したときの、当該単層フィルムを、上記自由体積空孔サイズ測定方法に従い測定した結果を指す。

また本発明で使用するポリエステル系樹脂の自由体積空孔サイズとは、当該ポリエステル系樹脂を共押出法により押出温度２３０℃でＴダイから３０μｍになるように押出し、３０℃の水冷金属冷却ロールで冷却し、ロールに巻き取り、４０℃の熟成室で３６時間熟成させて、全厚が３０μｍの単層フィルムを作製したときの、当該単層フィルムを、上記自由体積空孔サイズ測定方法に従い測定した結果を指す。

＜剛性＞
本発明で使用する剛性の測定方法は次の通りである。
（測定方法）
剛性は、長手方向がフィルムの流れ方向（縦方向）となるように、縦３００ｍｍ×横２５．４ｍｍ（標線間隔２００ｍｍ）で切り出した厚さ３０μｍのフィルムを試験片として用い、ＡＳＴＭＤ－８８２に準拠して、引張速度５００ｍｍ／分の条件で２３℃における１％割線モジュラス（単位：ＭＰａ）を、テンシロン引張試験機〔株式会社エー・アンド・デイ製〕を用いて測定して得た値である。

本発明で使用するヒートシール層の剛性とは、当該ヒートシール層を構成する成分の混合物を共押出法により押出温度２３０℃でＴダイから３０μｍになるように押出し、３０℃の水冷金属冷却ロールで冷却し、ロールに巻き取り、４０℃の熟成室で３６時間熟成させて、全厚が３０μｍの単層フィルムを作製したときの、当該単層フィルムを、上記剛性測定方法に従い測定した結果を指す。

また本発明で使用するポリエステル系樹脂の剛性とは、当該ポリエステル系樹脂を共押出法により押出温度２３０℃でＴダイから３０μｍになるように押出し、３０℃の水冷金属冷却ロールで冷却し、ロールに巻き取り、４０℃の熟成室で３６時間熟成させて、全厚が３０μｍの単層フィルムを作製したときの、当該単層フィルムを、上記剛性測定方法に従い測定した結果を指す。

＜ポリエステル系樹脂（ｄ１）＞
本発明で使用するヒートシール層は、自由体積空孔サイズが０．５５ｎｍ以上であるポリエステル系樹脂（ｄ１）を含むことが好ましい。また、当該ポリエステル系樹脂（ｄ１）の自由体積空孔サイズは、０．５５ｎｍ以上であるが、０．５８ｎｍ以上が好ましく、０．６０ｎｍ以上がより好ましい。

上記ポリエステル系樹脂（ｄ１）は、自由体積空孔サイズが０．５５ｎｍ以上であるポリエステル系樹脂であれば特に限定されない。当該ポリエステル系樹脂（ｄ１）の多価カルボン酸成分と多価アルコール成分は、上記ポリエステル系樹脂と同様のものを例示することができる。

本発明で使用するヒートシール層は、自由体積空孔サイズが０．５５ｎｍ以上であるポリエステル樹脂（ｄ１）を複数組み合わせて含有することもできる。また、当該ヒートシール層は、自由体積空孔サイズが０．５５ｎｍ以上であるポリエステル樹脂（ｄ１）と、それ以外のポリエステル系樹脂を組み合わせて含有することもできる。

＜ポリエステル系樹脂（ｄ２）＞
本発明で使用するヒートシール層は、剛性が１０００ＭＰａ以上であるポリエステル系樹脂（ｄ２）を含むことが好ましい。また、当該ポリエステル系樹脂（ｄ２）の剛性は１０００ＭＰａ以上であることが好ましく、１２００ＭＰａ以上であることがより好ましく、１４００ＭＰａ以上であることがより好ましい。

上記ポリエステル系樹脂（ｄ２）としては、剛性が１０００ＭＰａ以上であるポリエステル樹脂であれば特に限定されない。当該ポリエステル系樹脂（ｄ２）の多価カルボン酸成分と多価アルコール成分は、上記ポリエステル系樹脂と同様のものを例示することができる。

本発明で使用するヒートシール層は、剛性が１０００ＭＰａ以上であるポリエステル樹脂（ｄ２）を複数組み合わせて含有することもできる。また、当該ヒートシール層は、剛性が１０００ＭＰａ以上であるポリエステル樹脂（ｄ２）と、それ以外のポリエステル系樹脂を組み合わせて含有することもできる。

本発明の多層フィルムのヒートシール層は、その自由体積空孔サイズが０．５５ｎｍ以上であり、かつその剛性が６００ＭＰａ以上である。また、膜切れ性の観点から、本発明で使用するヒートシール層の剛性は８００ＭＰａ以上であることが好ましい。
このようなヒートシール層を得るために、自由体積空孔サイズが０．５５ｎｍ以上であり、かつその剛性が６００ＭＰａ以上であるポリエステル系樹脂を合成して使用することもできるし、ポリエステル系樹脂（ｄ１）及びポリエステル系樹脂（ｄ２）を併用することもできる。
また、ポリエステル系樹脂（ｄ１）及びポリエステル系樹脂（ｄ２）を併用する場合、上記ポリエステル系樹脂（ｄ１）と上記ポリエステル系樹脂（ｄ２）との質量比が３０：７０～７０：３０の範囲であることが好ましく、３０：７０～６０：４０であることがより好ましい。含有量をこの範囲にすれば、所望のヒートシール層の自由体積空孔サイズと剛性が得られやすく、本願の効果を発揮しやすい。

本発明におけるヒートシール層を構成する樹脂は、ヒートシール性及び防曇性を損なわない限り、その他の樹脂を併用してもよい。ポリエステル系包装容器とのヒートシール性を発現するという観点から、ヒートシール層における当該その他の樹脂の含有率は、ヒートシール層を形成する樹脂成分全量に対して、１０質量％以下であることが好ましく、５質量％以下であることが好ましく、まったく含まないものであることがより好ましい。

本発明の多層フィルムが良好な防曇性と膜切れ性を両立する理由としては定かではないが、発明者は以下のように推測している。すなわち、ヒートシール層の自由体積空孔サイズが大きいと、防曇剤がフィルム中で移動しやすくなる。またヒートシール層の剛性が高いと、膜切れ性が良好となる。そのため、ヒートシール層の自由体積空孔サイズと剛性を制御することにより、膜切れ性を維持しつつヒートシール層内で防曇剤が移動しやすいヒートシール層を形成することができる。結果として防曇剤が多層フィルム表面にブリードしやすくなり、微量の防曇剤で防曇性が発現され、膜切れ性も両立することができる。
本発明で使用するヒートシール層の自由体積空孔サイズとヒートシール層の剛性を制御するためには、自由体積空孔サイズが０．５５ｎｍ以上であり、かつその剛性が６００ＭＰａ以上であるポリエステル系樹脂を合成して使用することもできるし、自由体積空孔サイズの大きなポリエステル系樹脂（ｄ１）と剛性の大きなポリエステル系樹脂（ｄ２）を併用することもできる。

本発明で使用するヒートシール層には、帯電防止剤、熱安定剤、造核剤、酸化防止剤、滑剤、アンチブロッキング剤、離型剤、紫外線吸収剤、着色剤等の成分を本発明の目的を損なわない範囲で添加することができる。特に、多層フィルム成形時の加工適性、充填機の包装適性を付与するため、多層フィルム表面の摩擦係数は２．０以下、中でも１．５以下であることが好ましいので、本発明の多層フィルムの表面層となる当該ヒートシール層には、滑剤やアンチブロッキング剤や帯電防止剤を適宜添加することが好ましい。滑剤、アンチブロッキング剤といった添加剤は特に限定されるものではなく、市販のものを用いることができる。

＜オレフィン系樹脂層＞
本発明の多層フィルムは、上記ヒートシール層の他、少なくとも同一又は異なるオレフィン系樹脂を主成分とする、オレフィン系樹脂層を２層以上含む。

本発明において主成分とするとは、当該層を形成する樹脂成分全量に対して特定の樹脂を６５質量％以上、好ましくは８０質量％以上で含有することをいうものである。

上記オレフィン系樹脂としては、後述する各種のエチレン系樹脂やプロピレン系樹脂、酸変性ポリオレフィン（ｃ１）等が挙げられるが、これらに限定されるものではない。多層フィルムの各層に求められる特性に応じて、各層の主成分となる樹脂を適宜選択すればよい。
以後、本発明の多層フィルムに含まれる２層以上のオレフィン系樹脂層のうち、当該多層フィルムの本発明で使用するヒートシール層ではない他方の表面層を構成する層を、「第一のオレフィン系樹脂層」とし、当該第一のオレフィン系樹脂層と当該ヒートシール層の間に位置する層を「第二のオレフィン系樹脂層」とし、当該ヒートシール層に隣接し、当該オレフィン系樹脂層と当該ヒートシール層を接着する機能を有する層を、「第三のオレフィン系樹脂層」と表記する。

（第一のオレフィン系樹脂層）
上記第一のオレフィン系樹脂層は、オレフィン系樹脂を主成分とする層であり、前述の通り、本発明の多層フィルムのヒートシール層ではない他方の表面層を構成する層である。また他の基材と積層して積層体とする際に、当該他の基材と貼り合わせる層である。

上記第一のオレフィン系樹脂層の主成分となるオレフィン系樹脂としては、各種のエチレン系樹脂やプロピレン系樹脂が挙げられる。基材フィルムとの層間での剥離防止の観点から、密度が０．８８０～０．９６０ｇ／ｃｍ^２以下のエチレン系樹脂や、シングルサイト触媒を用いて重合されたプロピレン－α－オレフィンランダム共重合体であることが好ましく、特にエチレン系樹脂であることが好ましい。

上記エチレン系樹脂としては、超低密度ポリエチレン（ＶＬＤＰＥ）、線状低密度ポリエチレン（ＬＬＤＰＥ）、低密度ポリエチレン（ＬＤＰＥ）、線状中密度ポリエチレン（ＬＭＤＰＥ），中密度ポリエチレン（ＭＤＰＥ）、高密度ポリエチレン（ＨＤＰＥ）等のポリエチレン樹脂や、エチレン－酢酸ビニル共重合体（ＥＶＡ）等が挙げられ、単独でも、２種以上を混合して使用しても良い。これらの中でも、成膜性が良好なことからＬＬＤＰＥが好ましい。

上記ＬＬＤＰＥとしては、シングルサイト触媒を用いた低圧ラジカル重合法により、エチレン単量体を主成分として、これにコモノマーとしてブテン－１、ヘキセン－１、オクテン－１、４－メチルペンテン等のα－オレフィンを共重合したものが挙げられる。ＬＬＤＰＥ中のコモノマー含有率としては、０．５～２０モル％の範囲であることが好ましく、１～１８モル％の範囲であることがより好ましい。

上記シングルサイト触媒としては、周期律表第ＩＶ又はＶ族遷移金属のメタロセン化合物と、有機アルミニウム化合物及び／又はイオン性化合物の組合せ等のメタロセン触媒系等の種々のシングルサイト触媒が挙げられる。また、シングルサイト触媒は活性点が均一であるため、活性点が不均一なマルチサイト触媒と比較して、得られる樹脂の分子量分布がシャープになるため、多層フィルムに成膜した際に低分子量成分の析出が少なく、ラミネート強度の安定性や耐ブロッキング適性に優れた物性の樹脂が得られるので好ましい。

前述のように、上記エチレン系樹脂の密度は０．８８０～０．９６０ｇ／ｃｍ^３であることが好ましい。密度がこの範囲であれば、適度な剛性を有し、耐ピンホール性等の機械強度も優れ、フィルム成膜性、押出適性が向上する。また、融点は、一般的には６０～１３０℃の範囲であることが好ましく、７０～１２０℃がより好ましい。融点がこの範囲であれば、加工安定性（デッドホールド性）や共押出加工性が向上する。また、当該エチレン系樹脂のＭＦＲ（１９０℃、２１．１８Ｎ）は２～２０ｇ／１０分であることが好ましく、５～１５ｇ／１０分であることがより好ましい。ＭＦＲがこの範囲であれば、フィルムの押出成形性が向上する。

上記エチレン系樹脂を用いることで、積層した際の透明性も維持することができる。また柔軟性も有しているため、耐ピンホール性も良好となる。

また、上記プロピレン系樹脂としては、例えばプロピレン単独重合体、プロピレン・α－オレフィンランダム共重合体、たとえばプロピレン－エチレン共重合体、プロピレン－ブテン－１共重合体、プロピレン－エチレン－ブテン－１共重合体、メタロセン触媒系ポリプロピレン等が挙げられる。これらはそれぞれ単独で使用してもよいし、併用してもよい。中でもプロピレン－α－オレフィンランダム共重合体が好ましく、特にシングルサイト触媒を用いて重合されたプロピレン・α－オレフィンランダム共重合体が好ましい。

また、上記プロピレン系樹脂は、ＭＦＲ（２３０℃）が０．５～３０．０ｇ／１０分で、融点が１１０～１６５℃であるものが好ましく、より好ましくは、ＭＦＲ（２３０℃）が２．０～１５．０ｇ／１０分で、融点が１１５～１６２℃のものである。ＭＦＲ及び融点がこの範囲であれば、フィルムの成膜性が向上する。

前述のように、上記第一のオレフィン系樹脂層はオレフィン系樹脂を主成分とするものであるが、他の基材と接着剤を用いてラミネートする際や、印刷を施す等の際に、接着剤や印刷インキとの密着性を向上させる等の目的の観点から、オレフィン系樹脂以外のその他の樹脂を併用してもよい。この時併用できる、オレフィン系樹脂以外のその他の樹脂としては、エチレン－酢酸ビニル共重合体（ＥＶＡ）、エチレン－メチルメタアクリレート共重合体（ＥＭＭＡ）、エチレン－エチルアクリレート共重合体（ＥＥＡ）、エチレン－メチルアクリレート（ＥＭＡ）共重合体、エチレン－エチルアクリレート－無水マレイン酸共重合体（Ｅ－ＥＡ－ＭＡＨ）、エチレン－アクリル酸共重合体（ＥＡＡ）、エチレン－メタクリル酸共重合体（ＥＭＡＡ）等のエチレン系共重合体；更にはエチレン－アクリル酸共重合体のアイオノマー、エチレン－メタクリル酸共重合体のアイオノマー等や、ノルボルネン系モノマー等の環状オレフィン構造を有するモノマーとエチレン等との共重合体が挙げられ、単独でも、２種以上を混合して使用しても良い。

上記第一のオレフィン系樹脂層には、防曇剤、帯電防止剤、熱安定剤、造核剤、酸化防止剤、滑剤、アンチブロッキング剤、離型剤、紫外線吸収剤、着色剤等の成分を本発明の目的を損なわない範囲で添加することができる。特に、フィルム成形時の加工適性、充填機の包装適性を付与するため、多層フィルム表面の摩擦係数は２．０以下、中でも１．５以下であることが好ましいので、多層フィルムの表面層に相当する第一のオレフィン系樹脂層には、滑剤やアンチブロッキング剤や帯電防止剤を適宜添加することが好ましい。滑剤、アンチブロッキング剤といった添加剤は特に限定されるものではなく、市販のものを用いることができる。

（第二のオレフィン系樹脂層）
本発明の多層フィルムは、第二のオレフィン系樹脂層を含んでいてもよい。当該第二のオレフィン系樹脂層は、オレフィン系樹脂を主成分とする層であり、前述の通り、上記第一のオレフィン系樹脂層と本発明に使用するヒートシール層の間に位置する。すなわち、第二のオレフィン系樹脂層は、表面層であるヒートシール層と、ヒートシール層ではない他方の表面層であるオレフィン系樹脂層に挟まれた、中間層である。第二のオレフィン系樹脂層の主成分となるオレフィン系樹脂は、上記第一のオレフィン系樹脂層の主成分である上記オレフィン系樹脂と同様のオレフィン系樹脂を例示することができ、好ましいオレフィン系樹脂も同様である。
当該第二のオレフィン系樹脂層に用いるオレフィン系樹脂と、上記第一のオレフィン系樹脂層に用いるオレフィン系樹脂は、同じオレフィン系樹脂であっても異なるオレフィン系樹脂であってもよいが、層間での剥離を起こしにくい点より、同系のオレフィン系樹脂を組み合わせて用いることが好ましい。同系のオレフィン系樹脂を組み合わせる場合、密度は同じであっても異なっていてもよい。

第二のオレフィン系樹脂層中における上記オレフィン系樹脂の使用割合としては、当該樹脂を主成分とすることが好ましく、特に９０質量％以上で含有していることが好ましい。その他の併用できる樹脂種としては、上記第一のオレフィン系樹脂層で併用できる樹脂として例示したものと同様である。

第二のオレフィン系樹脂層は、本発明の多層フィルム中に存在しなくてもよいし、単層であってもよいし、２層以上であってもよい。

第二のオレフィン系樹脂層にも、帯電防止剤、熱安定剤、造核剤、酸化防止剤、滑剤、アンチブロッキング剤、離型剤、紫外線吸収剤、着色剤等の成分を本発明の目的を損なわない範囲で添加することができる。また、第二のオレフィン系樹脂層は、経時変化での防曇剤のヒートシール層／オレフィン樹脂層間への移行による層間接着強度の低下抑制の観点から、防曇剤を含まないことが好ましい。
防曇剤を含まないとは、第二のオレフィン系樹脂層の成分として防曇剤を添加しないことを意味し、第二のオレフィン系樹脂層以外のその他の層から第二のオレフィン系樹脂層に移行してくる防曇剤については含んでいてもよい。

（第三のオレフィン系樹脂層）
本発明の多層フィルムにおける第三のオレフィン系樹脂層は、オレフィン系樹脂を主成分とし、前述の通り、本発明で使用するヒートシール層に隣接する層であり、本発明の多層フィルムの、当該ヒートシール層と上記第一又は第二のオレフィン系樹脂層とを接着する機能を有する層（接着層と呼称する場合がある）である。

＜酸変性ポリオレフィン（ｃ１）＞
上記第三のオレフィン系樹脂層は、酸変性ポリオレフィン（ｃ１）を主成分とすることが好ましい。当該酸変性ポリオレフィン（ｃ１）の主鎖を構成するオレフィン成分は特に限定されないが、エチレン、プロピレン、イソブチレン、２－ブテン、１－ブテン、１－ペンテン、１－ヘキセン等の炭素原子数２～６のアルケンが好ましく、これらの混合物を用いてもよい。この中で、エチレン、プロピレン、イソブチレン、１－ブテン等の炭素原子数２～４のアルケンがより好ましく、エチレン、プロピレンがさらに好ましく、エチレンが最も好ましい。また、酸変性ポリオレフィン（ｃ１）は、（メタ）アクリル酸エステル成分を含有する。（メタ）アクリル酸エステル成分としては、（メタ）アクリル酸メチル、（メタ）アクリル酸エチル、（メタ）アクリル酸プロピル、（メタ）アクリル酸ブチル、（メタ）アクリル酸ヘキシル、（メタ）アクリル酸オクチル、（メタ）アクリル酸デシル、（メタ）アクリル酸ラウリル、（メタ）アクリル酸オクチル、（メタ）アクリル酸ドデシル、（メタ）アクリル酸ステアリル等が挙げられる。入手の容易さと接着性の点から、（メタ）アクリル酸メチル、（メタ）アクリル酸エチル、（メタ）アクリル酸ブチル、アクリル酸ヘキシルがより好ましく、アクリル酸メチル、アクリル酸エチルがより好ましい。また、（メタ）アクリル酸エステル成分は、当該オレフィン成分と共重合されていればよく、その形態は限定されず、共重合の状態としては、例えば、ランダム共重合、ブロック共重合、グラフト共重合（グラフト変性）等が挙げられる。（なお、「（メタ）アクリル酸～」とは、「アクリル酸～又はメタクリル酸～」を意味する。）具体的には例えば、エチレン－（メタ）アクリル酸エステル共重合体としては、エルバロイ（商品名：三井・デュポンポリケミカル株式会社製）、アクリフト（商品名：住友化学株式会社製）等が挙げられる。これらは、１種を単独で用いても２種以上を混合して用いてもよい。

また、上記酸変性ポリオレフィン（ｃ１）は、不飽和カルボン酸成分により酸変性されたものでもよい。不飽和カルボン酸成分としては、アクリル酸、メタクリル酸、マレイン酸、無水マレイン酸、イタコン酸、無水イタコン酸、フマル酸、クロトン酸等のほか、不飽和ジカルボン酸のハーフエステル、ハーフアミド等が挙げられる。中でもアクリル酸、メタクリル酸、マレイン酸、無水マレイン酸が好ましく、特にアクリル酸、無水マレイン酸が好ましい。また、不飽和カルボン酸成分は、当該オレフィン成分と共重合されていればよく、その形態は限定されず、共重合の状態としては、例えば、ランダム共重合、ブロック共重合、グラフト共重合（グラフト変性）等が挙げられる。具体的には例えば、エチレン－アクリル酸共重合体としては、ニュクレル（商品名：三井・デュポンポリケミカル株式会社製）等が挙げられる。エチレン－（メタ）アクリル酸エステル－無水マレイン酸共重合体としては、ボンダイン（商品名：アルケマ社製）等が挙げられる。これらは、１種を単独で用いても２種以上を混合して用いてもよい。

上記酸変性ポリオレフィン（ｃ１）の酸変性率としては、接着性が良好である観点から０．５～４０％のものを用いることが好ましく、０．５～３５％であることが更に好ましく、０．５～３０％であることが特に好ましい。

本発明における第三のオレフィン系樹脂層は、上記酸変性ポリオレフィン（ｃ１）を主成分とすることが好ましいが、上記ヒートシール層と上記第一又は第二のオレフィン系樹脂層とを接着する機能を損なわない限り、その他の樹脂を併用することも好ましい。特に酸変性ポリオレフィン（ｃ１）と混合し、かつ上記ヒートシール層と上記第一又は第二のオレフィン系樹脂層との共押出が容易である点から、ポリオレフィン系樹脂を併用することも好ましい。

すなわち、前記多層フィルムにおいて、前記少なくとも同一又は異なる２層以上のオレフィン系樹脂層のうちの1つである上記第三のオレフィン系樹脂層は、前記ヒートシール層と隣接し、酸変性ポリオレフィン（ｃ１）を当該層の樹脂成分に対して６５質量％以上含有するオレフィン系樹脂層であることが好ましい。
前記酸変性ポリオレフィン（ｃ１）含有量は、当該層の樹脂成分に対して７０質量％以上含有することが好ましく、８０質量％含有することがなお好ましい。
一方、前記酸変性ポリオレフィン（ｃ１）含有量の上限は、当該層の樹脂成分に対して１００質量％である。

上記第三のオレフィン系樹脂層にも、帯電防止剤、熱安定剤、造核剤、酸化防止剤、滑剤、アンチブロッキング剤、離型剤、紫外線吸収剤、着色剤等の成分を本発明の目的を損なわない範囲で添加することができる。

第三のオレフィン系樹脂層と隣接するオレフィン系樹脂層は、経時変化での防曇剤のヒートシール層／オレフィン樹脂層間への移行による層間接着強度の低下抑制の観点から、防曇剤を含まないことが好ましい。すなわち、接着層と隣接するオレフィン系樹脂層は、防曇剤を含まないことが好ましい。なお、防曇剤を含まないとは、接着層と隣接するオレフィン系樹脂層の成分として防曇剤を添加しないことを意味し、当該オレフィン系樹脂層以外のその他の層から当該オレフィン系樹脂層に移行してくる防曇剤については含んでいてもよい。この観点から、例えば本願の図１の積層フィルムであれば、第三のオレフィン系樹脂層（符号３）と接する第二のオレフィン系樹脂層（符号２）、図２の積層フィルムであれば、第三のオレフィン系樹脂層（符号３）と接する第一のオレフィン系樹脂層（符号１）、図３の積層フィルムであれば、第三のオレフィン系樹脂層（符号３）と接する第二のオレフィン系樹脂層（符号２２）は、防曇剤を含まないことが好ましい。

＜多層フィルム＞
本発明の多層フィルムは、少なくとも同一又は異なる２層以上のオレフィン系樹脂層と、ヒートシール層とを有する多層フィルムである。層構成としては、例えば、
（１）（第一のオレフィン系樹脂層）／（第二のオレフィン系樹脂層）／（第三のオレフィン系樹脂層）／（ヒートシール層）
（図１参照）
（２）（第一のオレフィン系樹脂層）／（第三のオレフィン系樹脂層）／（ヒートシール層）
（図２参照）
（３）（第一のオレフィン系樹脂層）／（第二のオレフィン系樹脂層）／（第二のオレフィン系樹脂層）／（第三のオレフィン系樹脂層）／（ヒートシール層）
（図３参照）
等が挙げられる。これらは本発明の具体的態様の一例として示すものであり、これらに限定されるものではない。中でも、本発明の多層フィルムは接着層である第三のオレフィン系樹脂層を有することが好ましく、特に（１）の態様である、（第一のオレフィン系樹脂層）／（第二のオレフィン系樹脂層）／（第三のオレフィン系樹脂層）／（ヒートシール層）と積層した構成が好ましい。

本発明の具体的態様の一例を示す。図１には、本発明の一実施形態に係る本発明の多層フィルムの断面図を示す。図１に示される多層フィルムは、第一のオレフィン系樹脂層（符号１）と、第二のオレフィン系樹脂層（符号２）と、第三のオレフィン系樹脂層（符号３）と、ヒートシール層（符号４）とを備える。
図２には、本発明の別の一実施形態に係る本発明の多層フィルムの断面図を示す。図２に示される多層フィルムは、第一のオレフィン系樹脂層（符号１）と、第三のオレフィン系樹脂層（符号３）と、ヒートシール層（符号４）とを備える。
図３には、本発明のさらに別の一実施形態に係る本発明の多層フィルムの断面図を示す。図３に示される多層フィルムは、第一のオレフィン系樹脂層（符号１）と、第二のオレフィン系樹脂層（符号２１及び２２）と、第三のオレフィン系樹脂層（符号３）と、ヒートシール層（符号４）とを備える。

本発明の多層フィルムは、好適な防曇性を実現できると共に、ヒートシールした際に好適な接着強度を実現でき、開封時にも本発明で使用するヒートシール層と第三のオレフィン系樹脂層の層間で好適な易開封性を保持できる。また、防曇剤の脱落が生じにくいうえ、安定して防曇性を保持でき、かつ、印刷や他の基材との接着も良好となる。

本発明の多層フィルムの総厚みとしては、成膜が容易となることから、２０μｍ以上であることが好ましい。また、本発明の多層フィルムを他の基材と積層して用いる場合のラミネートが容易となることから、当該総厚みは１００μｍ以下であることが好ましく、特に５０μｍ以下であることが好ましい。

また、多層フィルムにおける各層の比率としては、シール性、易開封性、及びラミネート性の観点より、第一のオレフィン系樹脂層の厚み比率が２０～８５％の範囲であり、第三のオレフィン系樹脂層の厚み比率が１０～４０％の範囲であり、ヒートシール層の厚み比率が５～２０％の範囲であることが好ましい。

本発明の防曇性多層フィルム全体に含まれる防曇剤の総量としては、当該フィルム全質量に対し０．１質量％以上であることが好ましい。防曇剤の総量がこの範囲であると、好適な防曇性や防曇性の持続性を得ることができる。また、当該防曇剤の総量の上限は、当該フィルム全質量に対し０．７質量％以下であることが好ましく、特に０．５質量％以下であることが好ましい。当該防曇剤の総量をこの範囲にすると、成膜性が良好となり、経時でのシール強度悪化を抑制しやすい。

本発明の多層フィルムにおいて、オレフィン系樹脂層側表面が、濡れ張力３５～４５ｍＮ／ｍの範囲に処理されていることが好ましい。このような処理方法としては、例えば、コロナ放電処理、プラズマ処理、クロム酸処理、火炎処理、熱風処理、オゾン・紫外線処理等の表面酸化処理、あるいはサンドブラスト等の表面凹凸処理を挙げることができるが、好ましくはコロナ放電処理である。このような表面処理を行なうことにより、当該多層フィルムのオレフィン系樹脂層側表面に印刷や接着剤を塗布して基材と積層する等の後工程を施す場合の、インキや接着剤の塗工性が良好となり、インキやアルミ、アンカーコート剤等との密着性に優れ、インキや蒸着アルミの脱落や、デラミ等の問題を回避することが容易となる。
また、本発明の多層フィルムにおいて、ヒートシール層側表面が、濡れ張力５０～６０ｍＮ／ｍの範囲に処理されたものであることも好ましい。ヒートシール層側表面を処理することにより、防曇剤を当該表面に比較的長期にわたって固定することが可能となり、防曇性及び防曇持続性に優れたフィルムとなる。
オレフィン系樹脂層側表面とヒートシール層側表面の処理方法、及び処理度は同一であっても異なっていてもよいが、生産性の観点からは、同一の方法で処理することが好ましい。

本発明の多層フィルムのヒートシール強度は、使用態様に応じて適宜調整すればよいが、例えば、本発明の多層フィルムを、Ａ－ＰＥＴシート（軟化点７７℃、結晶化温度１２６℃）に、温度１７０℃、圧力０．２ＭＰａで、１．０秒間ヒートシールした後、１５ｍｍ幅の試験片を切り取り、２３℃、５０％ＲＨの恒温室において引張速度３００ｍｍ／分の条件で１８０度方向に剥離した際の最大荷重が５Ｎ／１５ｍｍ以上であることが好ましく、６Ｎ／１５ｍｍ以上であることがより好ましい。また、当該最大荷重の上限は、２０Ｎ／１５ｍｍ未満であることが好ましく、１５Ｎ／１５ｍｍ未満であることがより好ましい。当該剥離強度とすることで多層フィルムの剥離や脱落が生じにくく、かつ、開封時の易開封性が特に好適となる。

（製造方法）
本発明の多層フィルムの製造方法としては、特に限定されないが、例えば、各層に用いる各樹脂又は樹脂混合物を、それぞれ別々の押出機で加熱溶融させ、共押出多層ダイス法やフィードブロック法等の方法により溶融状態で本発明の層構成となる順で積層した後、インフレーションやＴダイ・チルロール法等によりフィルム状に成形する共押出法が挙げられる。この共押出法は、各層の厚さの比率を比較的自由に調整することが可能で、衛生性に優れ、コストパフォーマンスにも優れた多層フィルムが得られるので好ましい。なかでも、Ｔダイ・チルロール法は、融点やＴｇの異なる樹脂を共押出する際のフィルム外観の劣化の抑制や均一な層構成の形成がしやすく、好適な透明性や光沢の多層フィルムを得やすいため好ましい。また、インフレーション法は、設備が簡便であるため好ましく、少量多品種の生産にも適している。

本発明の多層フィルムは、上記の製造方法によって、実質的に無延伸の多層フィルムとして得られるため、真空成形による深絞り成形やエンボス加工等の二次成形も可能となる。

＜積層体＞
本発明の多層フィルムは、他の基材と貼りあわせて、本発明の多層フィルムを有する積層体とすることもできる。この時使用することができる他の基材としては、特に限定されるものではないが、本発明の効果を容易に発現させる観点から、高剛性、高光沢を有する熱可塑性樹脂フィルム、特に二軸延伸された樹脂フィルムを用いることが好ましい。また透明性を必要としない用途の場合は、アルミ箔を単独あるいは組み合わせて使用することもできる。

上記延伸された樹脂フィルムとしては、例えば、二軸延伸ポリエステル（ＰＥＴ）、二軸延伸ポリプロピレン（ＯＰＰ）、二軸延伸ポリアミド（ＰＡ）、エチレンビニルアルコール共重合体（ＥＶＯＨ）を中心層とした共押出二軸延伸ポリプロピレン、二軸延伸エチレンビニルアルコール共重合体（ＥＶＯＨ）、ポリ塩化ビニリデン（ＰＶＤＣ）をコートした共押出二軸延伸ポリプロピレン等が挙げられる。これらは、単独あるいは複合化して使用しても良い。

本発明の積層体として好ましくは、本発明の多層フィルムに上記熱可塑性樹脂フィルムを積層してなるラミネートフィルムであり、積層方法としては、例えば、ドライラミネーション、ウェットラミネーション、ノンソルベントラミネーション、押出ラミネーション等の方法が挙げられる。

＜包装材・食品包装容器＞
本発明の積層体の用途としては特に限定されないが、食品、薬品、工業部品、雑貨、雑誌等の用途に用いる包装容器の蓋材等に好適に用いることが可能である。特に当該包装容器の最外層（本発明の多層フィルムのヒートシール層と接着する部分）がポリエステル系樹脂を含有するものであることが、易開封性とシール強度とのバランスの観点から好ましい。また、優れた防曇性を発現することから、水分を多く含む食品等の包装に好適に用いることができる。

次に、実施例及び比較例を挙げて本発明をより詳しく説明する。以下、特に断りのない限り、「部」は質量基準である。

＜ポリエステル系樹脂＞
以下に、使用したポリエステル系樹脂の組成を示す。
・ポリエステル１：テレフタル酸／エチレングリコール／ネオペンチルグリコール＝１００／６７／４５（ｍｏｌ比）〔自由体積空孔サイズ解析結果：０．５２ｎｍ、剛性測定結果：１７７０ＭＰａ〕
・ポリエステル２：テレフタル酸／エチレングリコール／１，４－シクロヘキサンジメタノール／イソソルビド＝５０／２０／２７．５／２．５（ｍｏｌ比）〔自由体積空孔サイズ解析結果：０．５３ｎｍ、剛性測定結果：１４３０ＭＰａ〕
・ポリエステル３：テレフタル酸／エチレングリコール／１，４－シクロヘキサンジメタノール＝５０／３３．３／１６．７（ｍｏｌ比）〔自由体積空孔サイズ解析結果：０．５３ｎｍ、剛性測定結果：１２００ＭＰａ〕
・ポリエステル４：テレフタル酸／イソフタル酸／１，４－ブタンジオール＝５３／４７／１００（ｍｏｌ比）〔自由体積空孔サイズ解析結果：０．６２ｎｍ、剛性測定結果：３８ＭＰａ〕
・ポリエステル５：テレフタル酸／アジピン酸／１，４－ブタンジオール／エチレングリコール＝５７／４３／６５／３５（ｍｏｌ比）〔自由体積空孔サイズ解析結果：０．６０ｎｍ、剛性測定結果：１００ＭＰａ〕
ポリエステル６：テレフタル酸／イソフタル酸／アジピン酸／１，４－ブタンジオール／エチレングリコール＝７１／９／２０／６７／３３（ｍｏｌ比）〔自由体積空孔サイズ解析結果：０．５３ｎｍ、剛性測定結果：２３０ＭＰａ〕
・ポリエステル７：テレフタル酸／セバシン酸／エチレングリコール／ジエチレングリコール＝５３／４７／９５／５（ｍｏｌ比）〔自由体積空孔サイズ解析結果：０．５８ｎｍ、剛性測定結果：１２０ＭＰａ〕
・ポリエステル８：テレフタル酸／アジピン酸／１，４－ブタンジオール＝２４．５／２５．５／５０（ｍｏｌ比）〔自由体積空孔サイズ解析結果：０．６２ｎｍ、剛性測定結果：９３ＭＰａ〕
・ポリエステル９：テレフタル酸／イソフタル酸／エチレングリコール＝３７．５／１２．５／５０（ｍｏｌ比）〔自由体積空孔サイズ解析結果：０．５３ｎｍ、剛性測定結果：１６００ＭＰａ〕

＜ポリエステル系樹脂をベースとする防曇剤マスターバッチの調整＞
（調製例１）
［ポリエステル１をベースとする防曇剤マスターバッチの調整］
ポリエステル１を９０部と、ノニオン系界面活性剤（ジグリセリン脂肪酸エステル、ＨＬＢ：６）１０部を溶融混練し、造粒して防曇剤マスターバッチペレットを得た（以下、防曇剤ＭＢ１という）。

（調製例２）
［ポリエステル２をベースとする防曇剤マスターバッチの調整］
ポリエステル２を９０部とノニオン系界面活性剤（ジグリセリン脂肪酸エステル、ＨＬＢ：６）１０部を溶融混練し、造粒して防曇剤マスターバッチペレットを得た（以下、防曇剤ＭＢ２という）。

（調製例３）
［ポリエステル３をベースとする防曇剤マスターバッチの調整］
ポリエステル３を９０部とノニオン系界面活性剤（ジグリセリン脂肪酸エステル、ＨＬＢ：６）１０部を溶融混練し、造粒して防曇剤マスターバッチペレットを得た（以下、防曇剤ＭＢ３という）。

（調製例４）
［ポリエステル４をベースとする防曇剤マスターバッチの調整］
ポリエステル４を９０部とノニオン系界面活性剤（ジグリセリン脂肪酸エステル、ＨＬＢ：６）１０部を溶融混練し、造粒して防曇剤マスターバッチペレットを得た（以下、防曇剤ＭＢ４という）。

（調製例５）
［ポリエステル６をベースとする防曇剤マスターバッチの調整］
ポリエステル６を９０部とノニオン系界面活性剤（ジグリセリン脂肪酸エステル、ＨＬＢ：６）１０部を溶融混練し、造粒して防曇剤マスターバッチペレットを得た（以下、防曇剤ＭＢ５という）。

（調整例６）
ポリエステル９をベースとする防曇剤マスターバッチの調整］
ポリエステル９を９０部とノニオン系界面活性剤（ジグリセリン脂肪酸エステル、ＨＬＢ：６）１０部を溶融混練し、造粒して防曇剤マスターバッチペレットを得た（以下、防曇剤ＭＢ５という）。

＜ポリエステル単層フィルムの成膜＞
（成膜例１）
ポリエステル１を共押出法により押出温度２３０℃でＴダイから３０μｍになるように押出し、３０℃の水冷金属冷却ロールで冷却し、ロールに巻き取り、４０℃の熟成室で３６時間熟成させて、全厚が３０μｍのポリエステル１の押出単層フィルムを得た。

（成膜例２～９）
成膜例２として、ポリエステル２を用いた以外は成膜例１と同様にしてポリエステル２の押出単層フィルムを得た。また、成膜例３～９として、ポリエステル３～９を用いた以外は成膜例１と同様にしてポリエステル３～９の押出単層フィルムを得た。

（実施例１）
ヒートシール層として、ポリエステル１〔自由体積空孔サイズ解析結果：０．５２ｎｍ、剛性測定結果：１７７０ＭＰａ〕、ポリエステル４〔自由体積空孔サイズ解析結果：０．６２ｎｍ、剛性測定結果：３８ＭＰａ〕、防曇剤ＭＢ１を用いて、ポリエステル１／ポリエステル４／ノニオン性界面活性剤＝４９部／４９部／２部の比率とした混合物を用い、
第一のオレフィン系樹脂層として直鎖状低密度ポリエチレン〔密度０．９３ｇ／ｃｍ^３、メルトフローレート６ｇ／１０分；以下ＬＬＤＰＥという〕を用い、
第二のオレフィン系樹脂層としてＬＬＤＰＥを用い、
第三のオレフィン系樹脂層として酸変性エチレン－プロピレン－ブテン共重合体〔酸変性量２．９質量部、密度０．８９ｇ／ｃｍ^３：以下接着性樹脂という〕を用い、
ヒートシール層用押出機（口径４０ｍｍ）と第三のオレフィン系樹脂層用押出機（口径４０ｍｍ）と第二のオレフィン系樹脂層用押出機（口径５０ｍｍ）と第一のオレフィン系樹脂層用押出機（口径５０ｍｍ）のそれぞれに樹脂を供給し、
共押出法により、押出温度２３０℃でＴダイから第一のオレフィン系樹脂層／第二のオレフィン系樹脂層／第三のオレフィン系樹脂層／ヒートシール層の各層の厚さが９μｍ／１２μｍ／６μｍ／３μｍになるように押出し、３０℃の水冷金属冷却ロールで冷却し、第一のオレフィン系樹脂層の濡れ張力が４０ｍＮ／ｍとなるようにコロナ放電処理を施した後、ロールに巻き取り、４０℃の熟成室で３６時間熟成させて、全厚が３０μｍの実施例１の多層フィルムを得た。

（実施例２）
ヒートシール層として、ポリエステル１〔自由体積空孔サイズ解析結果：０．５２ｎｍ、剛性測定結果：１７７０ＭＰａ〕、ポリエステル４〔自由体積空孔サイズ解析結果：０．６２ｎｍ、剛性測定結果：３８ＭＰａ〕、防曇剤ＭＢ１を用いてポリエステル１／ポリエステル４／ノニオン性界面活性剤＝３４部／６４部／２部の比率とした混合物を用いた以外は実施例１と同様にして、実施例２の多層フィルムを得た。

（実施例３）
ヒートシール層として、ポリエステル１〔自由体積空孔サイズ解析結果：０．５２ｎｍ、剛性測定結果：１７７０ＭＰａ〕、ポリエステル５〔自由体積空孔サイズ解析結果：０．６０ｎｍ、剛性測定結果：１００ＭＰａ〕、防曇剤ＭＢ１を用いてポリエステル１／ポリエステル５／ノニオン性界面活性剤＝４９部／４９部／２部の比率とした混合物を用いた以外は実施例１と同様にして、実施例３の多層フィルムを得た。

（実施例４）
ヒートシール層の濡れ張力が５２ｍＮとなるようにコロナ放電処理を施した以外は実施例３と同様にして、実施例４の多層フィルムを得た。

（実施例５）
ヒートシール層として、ポリエステル１〔自由体積空孔サイズ解析結果：０．５２ｎｍ、剛性測定結果：１７７０ＭＰａ〕、ポリエステル５〔自由体積空孔サイズ解析結果：０．６０ｎｍ、剛性測定結果：１００ＭＰａ〕、防曇剤ＭＢ１を用いてポリエステル１／ポリエステル５／ノニオン性界面活性剤＝３４部／６４部／２部の比率とした混合物を用いた以外は実施例１と同様にして、実施例５の多層フィルムを得た。

（実施例６）
ヒートシール層として、ポリエステル１〔自由体積空孔サイズ解析結果：０．５２ｎｍ、剛性測定結果：１７７０ＭＰａ〕、ポリエステル７〔自由体積空孔サイズ解析結果：０．５８ｎｍ、剛性測定結果：１２０ＭＰａ〕、防曇剤ＭＢ１を用いてポリエステル１／ポリエステル７／ノニオン性界面活性剤＝４９部／４９部／２部の比率とした混合物を用いた以外は実施例１と同様にして、実施例６の多層フィルムを得た。

（実施例７）
ヒートシール層として、ポリエステル２〔自由体積空孔サイズ解析結果：０．５３ｎｍ、剛性測定結果：１４３０ＭＰａ〕、ポリエステル８〔自由体積空孔サイズ解析結果：０．６２ｎｍ、剛性測定結果：９３ＭＰａ〕、防曇剤ＭＢ２を用いてポリエステル２／ポリエステル８／ノニオン性界面活性剤＝４９／４９／２の比率とした混合物を用いた以外は実施例１と同様にして、実施例７の多層フィルムを得た。

（実施例８）
ヒートシール層として、ポリエステル２〔自由体積空孔サイズ解析結果：０．５３ｎｍ、剛性測定結果：１４３０ＭＰａ〕、ポリエステル８〔自由体積空孔サイズ解析結果：０．６２ｎｍ、剛性測定結果：９３ＭＰａ〕、防曇剤ＭＢ２を用いてポリエステル２／ポリエステル８／ノニオン性界面活性剤＝６２部／３６部／２部の比率とした混合物を用いた以外は実施例１と同様にして、実施例８の多層フィルムを得た。

（実施例９）
ヒートシール層として、ポリエステル３〔自由体積空孔サイズ解析結果：０．５３ｎｍ、剛性測定結果：１２００ＭＰａ〕、ポリエステル８〔自由体積空孔サイズ解析結果：０．６２ｎｍ、剛性測定結果：９３ＭＰａ〕、防曇剤ＭＢ３を用いてポリエステル３／ポリエステル８／ノニオン性界面活性剤＝４９部／４９部／２部の比率とした混合物を用いた以外は実施例１と同様にして、実施例９の多層フィルムを得た。

（実施例１０）
ヒートシール層として、ポリエステル１〔自由体積空孔サイズ解析結果：０．５２ｎｍ、剛性測定結果：１７７０ＭＰａ〕、ポリエステル５〔自由体積空孔サイズ解析結果：０．６０ｎｍ、剛性測定結果：１００ＭＰａ〕、防曇剤ＭＢ１、アンチブロッキング剤（ＣＡＳ番号：１３４４－０１－０）を使用し、ポリエステル１／ポリエステル５／ノニオン性界面活性剤／アンチブロッキング剤＝４８部／４９部／２部／１部の比率とした混合物を用い、
第１のオレフィン系樹脂層としてＬＬＤＰＥ、スリップ剤としてエルカ酸アミド（ＣＡＳ番号：１１２－８４－５）を使用し、アンチブロッキング剤としてシリカ（ＣＡＳ番号：７６３１－８６－９）を使用し、ＬＬＤＰＥ／スリップ剤／アンチブロッキング剤／＝９８部／１部／１部の混合物を用いた以外は実施例１と同様にして、実施例１０の多層フィルムを得た。

（実施例１１）
第１のオレフィン系樹脂層としてＬＬＤＰＥ、ポリエチレン系防曇剤ＭＢ〔理研ビタミン株式会社製ＥＳＲ－７０２〕、アンチブロッキング剤としてシリカ（ＣＡＳ番号：７６３１－８６－９）を使用し、ＬＬＤＰＥ／防曇剤／アンチブロッキング剤／＝９８．５部／０．５部／１部の混合物を用いた以外は実施例３と同様にして、実施例１１の多層フィルムを得た。

（実施例１２）
ヒートシール層として、ポリエステル９〔自由体積空孔サイズ解析結果：０．５３ｎｍ、剛性測定結果：１６００ＭＰａ〕、ポリエステル８〔自由体積空孔サイズ解析結果：０．６２ｎｍ、剛性測定結果：９３ＭＰａ〕、防曇剤ＭＢ６を用いてポリエステル１／ポリエステル７／ノニオン性界面活性剤＝６２部／３６部／２部の比率とした混合物を用いた以外は実施例１と同様にして、実施例１２の多層フィルムを得た。

（比較例１）
ヒートシール層をポリエステル１〔自由体積空孔サイズ解析結果：０．５２ｎｍ、剛性測定結果：１７３０ＭＰａ〕のみ１００部とした以外は実施例１と同様にして、比較例１の多層フィルムを得た。

（比較例２）
第２のオレフィン樹脂層として、ＬＬＤＰＥ、ポリエチレン系防曇剤ＭＢ〔理研ビタミン株式会社製ＥＳＲ－７０２〕を用いてＬＬＤＰＥ／防曇剤＝９８／２の混合物を用い、ヒートシール層として、ポリエステル１〔自由体積空孔サイズ解析結果：０．５２ｎｍ、剛性測定結果：１７７０ＭＰａ〕、防曇剤ＭＢ１を用いてポリエステル１／ノニオン性界面活性剤＝９８部／２部の比率とした混合物を用い、ヒートシール層の濡れ張力が５２ｍＮとなるようにコロナ放電処理を施した以外は実施例１と同様にして、比較例２の多層フィルムを得た。

（比較例３）
ヒートシール層として、ポリエステル１〔自由体積空孔サイズ解析結果：０．５２ｎｍ、剛性測定結果：１７７０ＭＰａ〕、防曇剤ＭＢ１を用いて、ポリエステル１／ノニオン性界面活性剤＝９８部／２部の比率とした混合物を用いた以外は実施例１と同様にして、比較例３の多層フィルムを得た。

（比較例４）
ヒートシール層として、ポリエステル１〔自由体積空孔サイズ解析結果：０．５２ｎｍ、剛性測定結果：１７７０ＭＰａ〕、ポリエステル４〔自由体積空孔サイズ解析結果：０．６２ｎｍ、剛性測定結果：３８ＭＰａ〕、防曇剤ＭＢ４を用いて、ポリエステル１／ポリエステル４／ノニオン性界面活性剤＝７４部／２４部／２部の比率とした混合物を用いた以外は実施例１と同様にして、比較例４の多層フィルムを得た。

（比較例５）
ヒートシール層として、ポリエステル４〔自由体積空孔サイズ解析結果：０．６２ｎｍ、剛性測定結果：３８ＭＰａ〕、防曇剤ＭＢ４を用いて、ポリエステル４／ノニオン性界面活性剤＝９８部／２部の比率とした混合物を用いた以外は実施例１と同様にして、比較例５の多層フィルムを得た。

（比較例６）
ヒートシール層として、ポリエステル１〔自由体積空孔サイズ解析結果：０．５２ｎｍ、剛性測定結果：１７７０ＭＰａ〕、ポリエステル６〔自由体積空孔サイズ解析結果：０．５３ｎｍ、剛性測定結果：２３０ＭＰａ〕、防曇剤ＭＢ５を用いてポリエステル１／ポリエステル６／ノニオン性界面活性剤＝４９部／４９部／２部の比率とした混合物を用いた以外は実施例１と同様にして、比較例６の多層フィルムを得た。

（比較例７）
ヒートシール層として、ポリエステル６〔自由体積空孔サイズ解析結果：０．５３ｎｍ、剛性測定結果：２３０ＭＰａ〕、防曇剤ＭＢ５を用いてポリエステル１／ノニオン性界面活性剤＝９８部／２部の比率とした混合物を用いた以外は実施例１と同様にして、比較例７の多層フィルムを得た。

（成膜例１０～２８）
実施例１のヒートシール層の構成成分であるポリエステル１〔自由体積空孔サイズ解析結果：０．５２ｎｍ、剛性測定結果：１７７０ＭＰａ〕、ポリエステル４〔自由体積空孔サイズ解析結果：０．６２ｎｍ、剛性測定結果：３８ＭＰａ〕、防曇剤ＭＢ１を用いてポリエステル１／ポリエステル４／ノニオン性界面活性剤＝４９部／４９部／２部の比率とした混合物を、共押出法により押出温度２３０℃でＴダイから３０μｍになるように押出し、３０℃の水冷金属冷却ロールで冷却し、ロールに巻き取り、４０℃の熟成室で３６時間熟成させて、全厚が３０μｍの、実施例１のヒートシール層と同等である成膜例１０の押出単層フィルムを得た。
同様にして、実施例２～１２のヒートシール層と同等の単層フィルムを作製し、成膜例１１～２２とした。
また、同様にして、比較例１～７のヒートシール層と同等の単層フィルムを作製し、成膜例２３～２９とした。

＜評価＞
（１）陽電子消滅法による自由体積空孔サイズの算出
陽電子消滅法による自由体積空孔サイズの評価は、フジ・インバッグ株式会社製パルスビーム方式陽電子寿命測定装置（ＰＡＬＳ装置）ＰＡＬＳ－２００Ａを用いて実施した。
成膜例１～９、成膜例１０～２９の単層フィルムに対して、陽電子源として^２２Ｎａの陽電子ビームをフィルムに入射し、フィルムから放出されるγ線を検出器にて検出して陽電子消滅寿命曲線を得た。測定条件は次の通りである。陽電子入射エネルギー：５ｋｅＶ、平均測定深さ０～５００ｎｍ、総カウント数：５Ｍカウント、測定温度：２３（±３℃）。
陽電子寿命曲線はいくつかの成分の指数関数の重ね合わせで示されており、下式（１）で表される。

ここでτ_ｉはｉ成分の寿命値（１／λ_ｉ）、ｌ_ｉはｉ成分の信号強度である。得られた陽電子寿命曲線を指数減衰関数の和として最小二乗法によるフィッテングを行い３成分に分離し、寿命値及び信号強度を得た。傾きが急な成分から第一成分（τ_１）、第二成分（τ_２）、第三成分（τ_３）とし、得られた第３成分（τ_３）のｏ－Ｐｓ消滅寿命値から下式（２）を用いて自由体積空孔サイズｄ（ｎｍ）を算出した。

成膜例１～９による押出単層フィルムの解析結果をポリエステル１～９の自由体積空孔サイズ、成膜例１０～２９による押出単層フィルムの解析結果を実施例１～１２及び比較例１～７におけるヒートシール層の自由体積空孔サイズとした。解析結果は、表１～表３にそれぞれ示した。

（２）剛性の測定
成膜例１～９、成膜例１０～２９の単層フィルムに対し、長手方向がフィルムの流れ方向（縦方向）となるように、縦３００ｍｍ×横２５．４ｍｍ（標線間隔２００ｍｍ）で切り出した厚さ３０μｍのフィルムを試験片として用い、ＡＳＴＭＤ－８８２に準拠して引張速度５００ｍｍ／分の条件で２３℃における１％割線モジュラス（単位：ＭＰａ）を、テンシロン引張試験機〔株式会社エー・アンド・デイ製〕を用いて測定した。成膜例１～９による単層フィルムの測定結果をポリエステル１～９の剛性、成膜例１０～２９による単層フィルムの測定結果を実施例１～１２及び比較例１～７におけるヒートシール層の剛性とした。測定結果は、表１～表３にそれぞれ示した。

（３）防曇性の評価
得られた共押出多層フィルムのオレフィン系樹脂層側にドライラミネーション用接着剤を使用して膜厚１２μｍの２軸延伸ポリエステルフィルムをラミネートして、ラミネートフィルムを作成した。この際、ドライラミネーション用接着剤としては、ＤＩＣ株式会社製の２液硬化型接着剤（ポリエステル系接着剤「ＬＸ５００」及び硬化剤「ＫＷ－７５」）を使用した。Ａ－ＰＥＴからなり、幅５ｍｍの表面が平滑な鍔部を有する一辺の長さが８８ｍｍの正方形で容量８０ｃｍ^３の容器に４０℃の水３０ｍｌを入れて、得られたラミネートフィルムのヒートシール層面を、当該容器に合わせ、カップシーラーを用いてヒートシールしたのち、３℃で保管し、１時間及び３時間経過した時点で以下の判定基準により目視にて防曇効果を確認した。
（防曇性評価基準）
◎：１時間時点でフィルム表面に連続的な水膜が形成され、視認性良好
〇：３時間時点でフィルム表面に連続的な水膜が形成され、視認性良好
×：水滴付着有、視認性悪化

（４）カップシール後の剥離面（膜切れ性）の評価方法
上記防曇性を測定したＡ－ＰＥＴ容器において、４５°剥離試験治具（株式会社イマダ製）を用いて剥離角度を４５°に固定し、剥離試験を実施した。剥離後の容器の外観を目視で確認し、以下の基準で評価した。また、経時変化後の膜切れ性については、多層フィルムの成膜後に室温で６ヶ月保管した多層フィルムを用いた以外は、防曇性の評価に用いたカップシールサンプルと同様に、カップシールサンプルを作成して評価した。
（膜切れ性評価基準）
◎：２５０ｍｍ／分で開封しても、膜残りが発生しない。
〇：５００ｍｍ／分で開封しても、膜残りが発生しない。
×：ヒートシール層の膜残りが発生。

（５）ヒートシール性の評価
上記ラミネートフィルムのヒートシール層面をＡ－ＰＥＴシート（軟化点７７℃、結晶化温度１２６℃）に合わせ、精密ヒートシーラー（テスター産業製）を用いて温度１７０℃、圧力０．２ＭＰａで幅１０ｍｍのシールバーにより、１．０秒間ヒートシールした後、放冷し、次いでヒートシールしたサンプルから１５ｍｍ幅の試験片を切り取り、２３℃、５０％ＲＨの恒温室において引張速度３００ｍｍ／分の条件で、万能型引張試験機（株式会社エー・アンド・デイ製）で１８０度方向に剥離して最大荷重を測定した。（単位：Ｎ／１５ｍｍ）
（ヒートシール性評価基準）
〇：５Ｎ以上／１５ｍｍ
×：０～５Ｎ／１５ｍｍ

上記表から明らかなとおり、実施例１～１２の本発明の多層フィルムは、ヒートシール層の自由体積空孔サイズが０．５５ｎｍ以上かつヒートシール層の剛性が６００ＭＰａ以上であり、結果、好適な防曇性とヒートシール性とを実現できるものであった。また、膜切れ性も良好であり、経時で膜切れ性が悪化することもなかった。特に、剛性が８００ＭＰａ以上であった実施例１，３，４，６，７，８，１０，１１、１２は、膜切れ性が非常に良好であった。
一方、防曇剤を含まないヒートシール層を持つ比較例１の多層フィルムは、防曇性が不良であった。比較例２，３，４，６は、ヒートシール層の自由体積空孔サイズが０．５５ｎｍに満たないため、防曇剤を含むものの防曇性を発揮することができなかった。比較例５は自由体積空孔サイズが０．６２ｎｍと大きく、防曇性は良好であったが、ヒートシール層の剛性が低いため、膜切れ性が不良であった。比較例７は、自由体積空孔サイズも０．５５ｎｍに満たず、剛性も低いため、防曇性も膜切れ性も不良であった。

１：第一のオレフィン系樹脂層
２，２１，２２：第二のオレフィン系樹脂層
３：第三のオレフィン系樹脂層
４：ヒートシール層

Claims

少なくとも同一又は異なる２層以上のオレフィン系樹脂層と、ヒートシール層とを有する多層フィルムであって、
前記ヒートシール層が、
少なくとも１種類以上のポリエステル系樹脂と、防曇剤を含み、
前記多層フィルム全質量に対する前記防曇剤の量が０．１～０．５質量％であり、
前記多層フィルムにおいて、前記少なくとも同一又は異なる２層以上のオレフィン系樹脂層のうちの１つのオレフィン系樹脂層は、前記ヒートシール層と隣接し、さらに酸変性ポリオレフィン（ｃ１）を６５質量％以上含有するオレフィン系樹脂層であり、
前記ヒートシール層の自由体積空孔サイズが０．５５ｎｍ以上かつ前記ヒートシール層の剛性が６００ＭＰａ以上であり、
前記ポリエステル系樹脂が、
テレフタル酸、イソフタル酸、アジピン酸、及びセバシン酸からなる群から選ばれる少なくとも１つの多価カルボン酸と、１，４－ブタンジオール、エチレングリコール、及びジエチレングリコールからなる群から選ばれる少なくとも１つの多価アルコールとを反応成分とし、自由体積空孔サイズが０．５５ｎｍ以上であるポリエステル系樹脂（ｄ１）と
テレフタル酸及びイソフタル酸からなる群から選ばれる少なくとも１つの多価カルボン酸と、エチレングリコール、ネオペンチルグリコール、１，４－シクロヘキサンジメタノール及びイソソルビドからなる群から選ばれる少なくとも１つの多価アルコールとを反応成分とし、剛性が１０００ＭＰａ以上であるポリエステル系樹脂（ｄ２）と
を含有し、前記ポリエステル系樹脂（ｄ１）と前記ポリエステル系樹脂（ｄ２）との質量比が３０：７０～７０：３０の範囲であることを特徴とする、多層フィルム。
請求項１に記載の多層フィルムを有することを特徴とする積層体。
請求項２に記載の積層体を用いることを特徴とする包装材。
食品包装容器の蓋材である請求項３に記載の包装材。
請求項４に記載の包装材を蓋材とする食品包装容器であって、前記食品包装容器の前記蓋材と接着する部分がポリエステル系樹脂を含有することを特徴とする食品包装容器。