JP7305096B1 - 接着性樹脂組成物、該組成物を用いたシート、蓋材、部材セット及び容器 - Google Patents
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Abstract
Description
上記包装基材が単独で使用されることは少なく、通常はヒートシール層フィルムとのラミネートフィルムとして使用される。
また、特許文献2では、エチレン系重合体とグリセリン脂肪酸エステルとプロピレングリコール脂肪酸エステルと脂肪酸ビスアミドを含むエチレン系樹脂組成物が提案されている。
また、特許文献2で提案されている接着剤は、スリップ性が付与されている一方、インフレーション成型性と接着性の両立が困難であるという課題がある。
本明細書において「~」を用いて特定される数値範囲は、「~」の前後に記載される数値を下限値および上限値の範囲として含むものとする。
なお、本明細書における密度とは、JIS.K7112ピクノメーター法に準拠して測定した値である。また、本明細書におけるメルトフローレートとは、JIS.K7210に準拠して測定した190℃、21.168Nにおける値である。
本発明で用いられる熱可塑性樹脂(A)は、エチレン-αオレフィン共重合体(A1)、エチレン-酢酸ビニル共重合体(A2)、ポリエチレン(A3)、及びポリプロピレン(A4)からなる群より選ばれる少なくとも1種を含む。なお、本発明の課題解決を妨げない範囲で、(A1)~(A4)以外のその他熱可塑性樹脂を含んでも良い。
<エチレン-αオレフィン共重合体(A1)>
本発明で用いられるエチレン-αオレフィン共重合体(A1)は、エチレンとαオレフィンの共重合体であれば特に限定されないが、エチレン-αオレフィン共重合体(A1)の密度は0.80~0.95g/cm3、メルトフローレートが20~40g/10分であることが好ましい。このようなエチレン-αオレフィン共重合体を用いることで、ポリエステル系樹脂容器に対して接着性に優れるものとなる。このようなエチレン-αオレフィン共重合体(A1)は、1種を単独で用いてもよいし、2種以上を併用してもよい。エチレン-αオレフィン共重合体(A1)のメルトフローレートは、好ましくは25~35g/10分である。
エチレン-αオレフィン共重合体(A1)の含有率は、より好ましくは20~45質量%であり、成膜性の観点から、さらに好ましくは30~45質量%であり、成膜性、易開封性、剥離感の観点から、特に好ましくは35~40質量%である。
本発明におけるエチレン-酢酸ビニル共重合体(A2)は、エチレンと酢酸ビニルの共重合体であれば特に限定されないが、酢酸ビニル含有率が5~15質量%且つメルトフローレートが0.1~10g/10分であることが好ましい。このようなエチレン-酢酸ビニル共重合体(A2)を用いることで、成膜性に優れ、ポリエステル系樹脂容器に対して易開封性に優れるものとなる。このようなエチレン-酢酸ビニル共重合体(A2)は、1種を単独で用いてもよいし、2種以上を併用してもよい。
本発明におけるポリエチレン(A3)は、繰り返し単位がエチレンのみの重合体であれば特に限定されないが、密度が0.90~1.00g/cm3、示差走査型熱量計により測定した融点が140~155℃、且つメルトフローレートが1~10g/10分であることが好ましい。
本発明におけるポリプロピレン(A4)は、繰り返し単位がプロピレンのみの重合体であれば特に限定されないが、密度0.90~1.00g/cm3、示差走査型熱量計により測定した融点が140~155℃、且つメルトフローレートが1~10g/10分であることが好ましい。このようなポリプロピレン系重合体(A3)を用いることで、成膜性に優れ、ポリエステル系樹脂容器に対して易開封性に優れるものとなる。このようなポリプロピレン系重合体(A3)は、1種を単独で用いてもよいし、2種以上を併用してもよい。
本発明における粘着付与樹脂(B)は特に制限されず、シーラント樹脂分野において公知の粘着付与樹脂から適宜選択することができ、1種を単独で用いてもよく、2種以上を併用してもよい。
このような粘着付与樹脂としては、例えば、脂肪族炭化水素樹脂、脂環族炭化水素樹脂、芳香族系炭化水素樹脂、ポリテルペン系樹脂、ロジン類が挙げられ、ポリテルペン樹脂としては、α-ピネン、β-ピネンなどの単独重合又は共重合体、及びそれらを水添した水添テルペン樹脂を使用することができる。
中でも、粘着付与樹脂(B)は、脂環族炭化水素樹脂、芳香族炭化水素樹脂及びポリテルペン樹脂からなる群より選ばれる少なくとも1種を含むことが好ましく、脂環族炭化水素樹脂及びポリテルペン樹脂の少なくともいずれか1種を含むことがより好ましく、ブロッキング性と接着性の観点から、脂環族炭化水素樹脂が特に好ましいものである。
本発明における脂肪酸アミド(C)は、本発明の熱可塑性樹脂組成物の成膜時及び、熱可塑性樹脂組成物よりなるフィルム並びに基材フィルムとのラミネート後に卓越したスリップ性能、アンチブロッキング性能を付与するものである。
本発明で使用することができる球状非晶質アルミノ珪酸塩粒子(D)としては、市販されているものでは、例えば、シルトンJC-50、JC-70等(いずれも水澤化学工業社製)や、HSZ-920NHA(東ソー社製)などが挙げられる。球状非晶質アルミノ珪酸塩粒子(D)の含有率は、接着剤樹脂組成物の不揮発成分100質量%中、0.20~1.0質量%である。0.20~1.0質量%であることで、成膜時のフィルムのアンチブロッキング性を得ることができ、フィルムの外観不良も抑制できる。
本発明の接着性樹脂組成物は、前述の熱可塑性樹脂(A)、粘着付与樹脂(B)、脂肪酸アミド(C)、球状非晶質アルミノ珪酸塩粒子(D)を公知の方法で混合し、製造することができる。このような製造法としては例えば、各成分をヘンシェルミキサー、タンブラーミキサーなどの混合装置に投入し、ブレンド時間5~20分間で混合した後、押出機に入れ、加熱混練した後、押し出す方法が挙げられる。押出工程は、通常140~200℃で行われる。押出物は通常ペレット形状とされ、後の工程で利用される。押出機としては、二軸押出機が好適に用いられるが、これに限られるものではない。
本発明の接着性樹脂組成物における、熱可塑性樹脂(A)、粘着付与樹脂(B)、脂肪酸アミド(C)、球状非晶質アルミノ珪酸塩粒子(D)の合計量は、接着剤樹脂組成物の不揮発成分100質量%中、好ましくは95質量%以上であり、より好ましくは98質量%以上である。
次に、基材上に、本発明の接着性樹脂組成物の被膜(以下、接着剤層ともいう)が積層されたシートについて説明する。接着性樹脂組成物の基材への積層方法としては、特に制限されず、例えば、通常の空冷インフレーション成形法、水冷フィルム成形法、T - ダイ成形法等の公知の成形方法を用いる事ができる。また、フィルム化する際には単層フィルムに限らずポリエチレン系樹脂同士もしくは、他の熱可塑性樹脂との組み合わせにより、二層ないし二層以上の共押出フィルムとすることもできる。他にも、混練された接着性樹脂組成物を直接基材に被覆する方法が挙げられる。フィルムと基材との積層は、別の接着剤層を介して積層されていてもよい。基材としては、長尺及びカットされた短尺のフィルム、シートを包含し、ポリエステルフィルム、ポリアミドフィルム、ポリプロピレンフィルム等の延伸又は未延伸フィルムといった単層フィルムのほか、樹脂ラミネートされたような複数の層を有する積層物であってもよい。例えば、ポリエチレン系樹脂を予めラミネートされている基材を用いる場合、接着性樹脂組成物をダイレクトに押出しラミネートしてシートを製造することができる。また、接着性樹脂組成物を、ポリエチレンやポリプロピレン等との共押出しで多層フィルムとし、ドライラミネーション又はサンドラミネーションにより、基材フィルムと積層することでシートを得ることができる。
また、本発明の接着性樹脂組成物の被膜の厚みは、好ましくは5μm以上、より好ましくは10μm以上である。
基材上に接着性樹脂組成物の被膜が積層された本発明のシートは、密封対象である容器本体の開口形状に合わせて裁断され蓋材として好適に用いられる。
本発明のシートを蓋材として用いる場合、基材としては種々の基材を用いることができる。使用される基材としては、例えば、紙、アルミニウム、ポリエステル、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリスチレン、アルミ蒸着ポリエステル、アルミ蒸着ポリプロピレン又はシリカ蒸着ポリエステルが挙げられる。このような基材は、単層である必要はなく、二層以上の積層物であっても良い。
また、本発明のシートにより蓋材を形成する場合、基材として好ましくは、例えば5~20μmのPETと5~30μmのポリエチレンとの積層物であり、前記積層物のポリエチレン面に、本発明の接着性樹脂組成物から形成される厚さ5~40μmの被膜を積層したものが好ましい。本発明の蓋材を使用する場合、シールする相手材料としては、ポリスチレン、ポリプロピレン、ポリエチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレート等を用いた容器やシートが挙げられる。中でも、耐寒性、透明性、耐水性、保香性等に優れる点から、好ましくはポリエステルであり、本発明の接着性樹脂組成物は、ポリエステル系樹脂に対して、優れた接着強度(易開封性)及び剥離感を発揮するため、好適に用いられることができる。
本発明の密封容器用部材セットは、ポリエステル系樹脂製の容器本体又は内面がポリエステル系樹脂で覆われた容器本体と、前記蓋材とからなり、開封可能なものである。基材にポリエステルやポリエチレンを使用し、該基材に接着性樹脂組成物を積層したシート及び、ポリエステル系樹脂製の容器本体又は内面がポリエステル系樹脂で覆われた容器本体からなる形態が好ましい。
本発明の容器は、ポリエステル系樹脂製の容器本体又は内面がポリエステル系樹脂で覆われた容器本体の開口部が、前記蓋材により密封された、開封可能な容器である。内容物を保つことができる容器であればどのような形態であってもよい。一般的に食品や飲料の充填、収容に用いられる成形容器の形態が好ましい。また、これらの形態の容器は、異物、特に不溶性の異物の生成・混入の視認や確認のために、透明性を有し、無着色のものが好ましいが、内容物の耐光性や容器の意匠性、利便性を考慮すれば、内容物の視認を損なわない範囲で着色されたものであってもよい。
MFRは、JIS.K7210に準拠し、メルトインデクサーL244(宝工業株式会社製)の内径9.55mm、長さ162mmのシリンダにサンプルを充填し、190℃で溶融した後、重さ2160g、直径9.48mmのプランジャーを使用して均等に荷重をかけ、シリンダの中央に設けた径2.1mmのオリフィスより単位時間あたりに押出される樹脂量(g/10分)から求めた。
密度は、JIS.K7112に準拠して測定した。
インジウム標準にて較正した島津製作所社製示差走査型熱量計(DSC―60A plus)を用いて、DSC測定を行い、融点(Tm)を求めた。
試料10mgになるようにアルミニウム製DSCパン上に上記測定サンプルを秤量し、蓋をパンにクリンプして密閉雰囲気下とし、サンプルパンを得た。次にサンプルパンをDSCセルに配置し、リファレンスとして空のアルミニウムパンを配置した。DSCを用いて、30mL/分の窒素気流下で室温から10℃/分で200℃まで昇温した後、10℃/分で-80℃まで冷却、再び150℃まで10℃/分で昇温してDSC曲線を測定した。二度目の昇温工程で観測される吸熱曲線の最大ピーク温度を融点とした。
熱可塑性樹脂(A)として、(A1-1)30部、(A2-1)54.1部、粘着付与樹脂(B)として(B1)15部、脂肪酸アミド(C)として(C1-1)0.2部、(C2)0.1部、球状非晶質アルミノ珪酸塩粒子(D)として(D1)0.5部及び添加剤としてイルガノックス1010(酸化防止剤)0.1部を、ヘンシェルミキサーで5分間プリブレンドした。ホッパーにプリブレンド物を投入し、スクリューフィーダーを用いて下記押出機に供給し、ペレット状の接着性樹脂組成物(S-1)を製造した。(S-1)のMFRは、20g/10分であった。
≪押出機条件≫
押出機:アイ・ケー・ジー社製同方向回転二軸押出機PMT32-40.5
バレル温度:140℃(供給口130℃)
スクリュー回転速度:200rpm
供給速度:10kg/hr
熱可塑性樹脂(A)、粘着付与樹脂(B)、脂肪酸アミド(C)、球状非晶質アルミノ珪酸塩粒子(D)及び添加剤を、表1に記載の種類、配合量に変更した以外は実施例1と同様にして、ペレット状の接着性樹脂組成物(S-2)~(S-18)、(S’-1)~(S’-9)を製造した。
但し、実施例10~15は参考例である。
得られた接着性樹脂組成物について、以下の成膜性を評価した。また、成膜後のフィルムについて、白化およびブロックングを評価した。結果を表1に示す。
接着性樹脂組成物の成膜性は、下記加工条件において、Labtech製インフレーション成形機(ダイス径:40mmφ、成形温度:130℃)でインフレーション成形を行ない、厚み30μm、40μm、80μmのフィルムを得た。得られたフィルムから膜厚計を用いて無作為に選択した10カ所の被膜厚みから、下記基準で評価した。
≪単層成型条件≫
インフレーション成型機:Labtech製
樹脂温度:130℃
ニップロール速度:6m/分
冷却ロール表面温度:20℃
○:成膜可能
×:成膜不可
インフレーション成型後、60日経過したフィルムの添加剤のブリードによる白化状況を目視により観察し、次の基準で評価した。
A:フィルムの白化が全く認められない(良好)
B:フィルムの一部が白化(実用上問題なし)
C:フィルム全体が白化(実用不可)
― : 成膜不可のため評価不可
インフレーション成型後、24時間経過したフィルムを手で剥がし、剥離感により、ブロッキングを次の基準で評価した。
A:剥離抵抗感が全くなく剥がれる(良好)
B:剥離抵抗感があるものの、軽いピッキングで剥がれる(実用上問題なし)
C:ブロッキングし、剥がれない(実用不可)
― : 成膜不可のため評価不可
[実施例1:シートの作製]
得られた接着性樹脂組成物(S-1)を、ラミネーターを用いて、PET12μm/PE25μmの基材のPE面にドライラミネートして、シートを作製した。接着剤層の厚みは20μmであった。以下に加工条件を示す。
ラミネーター:ムサシノキカイ製400M/MテストEXTラミネーター
Tダイ幅:400mm
冷却ロール表面温度:20℃
接着性樹脂組成物(S-2)~(S-18)、(S’-1)~(S’-9)を用いて、実施例1と同様にしてシートを作製した。
但し、実施例10~15は参考例である。
得られたシートについて、易開封性を評価した。結果を表1に示す。
得られた積層シート(蓋材)を90mm×90mmのサイズに断裁後、ゲージ圧0.3MPa、150℃、1秒にて71ΦPET容器に、接着性樹脂組成物の被膜面を熱接着し、密封を行なった。温度23℃湿度65%の恒温恒湿室に24時間放置し、同恒温恒湿室にて90°角剥離、引張速度200mm/分の条件で剥離強度の測定を行った。剥離強度の最大値を開封強度とし、易開封性を下記基準で評価した。
A:剥離強度の最大値が、10N以上:良好
B:剥離強度の最大値が、5N以上10N未満:使用可能
C:剥離強度の最大値が、5N未満:不良
― : 成膜不可のため評価不可
A1-1:ENGAGE8401(DOW社製、エチレン-1-オクテン共重合体、密度0.885g/cm3、DSC融点80℃、MFR30g/10分)
A1-2:ENGAGE8402(DOW社製、エチレン-1-オクテン共重合体、密度0.900g/cm3、DSC融点96℃、MFR30g/10分)
A1-3:ENGAGE8440(DOW社製、エチレン-1-オクテン共重合体、密度0.900g/cm3、DSC融点93℃、MFR1.6g/10分)
A2-2:2030(ハンファ社製、エチレン-酢酸ビニル共重合体(酢酸ビニル含有率6.5%)、密度0.927g/cm3、DSC融点102℃、MFR0.8g/10分)
A2-3:ウルトラセン540(東ソー社製、エチレン-酢酸ビニル共重合体(酢酸ビニル含有率10%)、密度0.929g/cm3、DSC融点94℃、MFR3.0g/10分)
A2-4:ウルトラセン537(東ソー社製、エチレン-酢酸ビニル共重合体(酢酸ビニル含有率6%)、密度0.925g/cm3、DSC融点98℃、MFR8.5g/10分)
B2:SYLBARES TRM1115(KRATON社製、テルペン樹脂、軟化点115℃、DSC融点79℃)
B3:KE311(荒川化学工業社製、ロジンエステル、軟化点100℃、DSC融点65℃)
C1-2:脂肪酸アマイド O-N(花王社製、オレイン酸アミド、DSC融点70℃)
イルガノックス 1010:酸化防止剤(BASF社製、ヒンダードフェノール系酸化防止剤)
サイリシア550:シリカ( 富士シリシア化学社製、合成シリカ)
リケマール PO-100V:プロピレングリコール脂肪酸エステル(理研ビタミン社製、プロピレングリコール モノオレート)
リケマールL-71D:グリセリン脂肪酸エステル(理研ビタミン社製、ジグリセリンラウレート)
カオーワックス EB-FF:脂肪酸ビスアミド(花王社製、エチレン・ビスステアリン酸アミド)
Claims (6)
- 熱可塑性樹脂(A)、粘着付与樹脂(B)、脂肪酸アミド(C)、及び球状非晶質アルミノ珪酸塩粒子(D)を含む接着性樹脂組成物であって、
接着性樹脂組成物の不揮発成分100質量%中、エチレン-αオレフィン共重合体(A1)10~45質量%、エチレン-酢酸ビニル共重合体(A2)35~65質量%、ポリエチレン(A3)0~45質量%、ポリプロピレン(A4)0~45質量%、粘着付与樹脂(B)10~30質量%、不飽和脂肪酸アミド(C1)0.15~0.45質量%、飽和脂肪酸アミド(C2)0.05~0.45質量%、及び、球状非晶質アルミノ珪酸塩粒子(D)0.20~1質量%を含むことを特徴とする、
接着性樹脂組成物。 - エチレン-αオレフィン共重合体(A1)は、密度0.8~0.95g/cm3、示差走査型熱量計により測定した融点が75~90℃、且つJIS.K7210に準拠して測定した190℃、21.168Nにおけるメルトフローレートが20~40g/10分であり、
エチレン-酢酸ビニル共重合体(A2)は、酢酸ビニル含有率が5~15質量%且つJIS.K7210に準拠して測定した190℃、21.168Nにおけるメルトフローレートが0.1~10g/10分であり、
ポリエチレン(A3)、及びポリプロピレン(A4)が、密度0.90~1.00g/cm3 、示差走査型熱量計により測定した融点が140~155℃、且つJIS.K7210に準拠して測定した190℃、21.168Nにおけるメルトフローレートが1~10g/10分であり、
不飽和脂肪酸アミド(C1)の示差走査型熱量計により測定した融点が65~85℃であり、
飽和脂肪酸アミド(C2)の示差走査型熱量計により測定した融点が、100~110℃である、請求項1記載の接着性樹脂組成物。 - 基材上に、請求項1または2に記載の接着性樹脂組成物の被膜が積層されたシート。
- 請求項3に記載のシートにより形成された蓋材。
- ポリエステル系樹脂製の容器本体又は内面がポリエステル系樹脂で覆われた容器本体と、請求項4に記載の蓋材とからなる、開封可能な密封容器用部材セット。
- ポリエステル系樹脂製の容器本体又は内面がポリエステル系樹脂で覆われた容器本体の開口部が、請求項3に記載の蓋材により密封された、開封可能な容器。
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