JP7264267B2 - プリプレグから繊維強化プラスチック結合体を製造する方法 - Google Patents

Description

以下の開示は、プリプレグから繊維強化プラスチック結合体を製造する方法に関し、特に難揮発性溶媒を含むプリプレグから溶媒を十分に除去した半製品を作成し、半製品を互いに結合することにより結合体を製造する方法に関する。

様々な技術分野において、省エネルギ性やその他の性能向上を目的として、より軽量な材料を利用しようという試みが続けられている。例えば航空宇宙分野においては、アルミニウム合金が繊維強化プラスチック（ＦＲＰ）に置き換えられつつあるし、ニッケル基超合金をセラミックス基複合材料（ＣＭＣ）に置き換えようという試みも続けられている。

航空宇宙分野においては、もちろん耐熱性も重要な要素であって、素材は適用する温度域ごとに選択される。ＦＲＰは、その構成樹脂のガラス転移温度が通常３００℃以下であるために、専ら常温から２５０℃程度までの低温域において利用されている。またＦＲＰは金属と異なり溶接やろう付けのごとき溶着技術を利用することができないし、接着剤による結合では結合部位は強度と耐熱性の何れの点でも著しく劣るので、例えばディスクとブレードの結合体のような構造体を製作するのには向かない。

すなわち３００℃を超える中程度の温度域では、材料の選択肢が乏しく、チタニウム合金や繊維強化金属（ＦＲＭ）といった僅かな選択肢しかないので、軽量化は限定されたものに留まる。

特許文献１，２は、関連する技術を開示する。

特開２０１０－１５０６８５号公報 特開２０１２－１８７７３０号公報

ポリイミド系樹脂はガラス転移温度が３００℃を越え、４００℃に近いものが得られるので、３００℃を超える中温域を担うＦＲＰへの適用が期待されている。ポリイミド系樹脂はキュアリング（加熱による硬化）前においても固体であるために、強化繊維と複合するには、通常、樹脂を例えばＮ－メチル－２－ピロリドン（ＮＭＰ）のごとき溶媒中に担持するが、これは難揮発性であることが知られている。

本発明者による検討によれば、プリフォームの全体に対して重量千分率にして数ｗｔ‰のオーダーでＮＭＰ含量が変わるだけで、ガラス転移温度に無視し得ない影響があり、またキュアリングの際の蒸発に任せるだけではＮＭＰ含量の管理としては不十分であることが見出された。一方、溶剤を含まなければポリイミド樹脂には流動性がないので、接着剤のごとき他の結合手段がなければ複数の部材を結合することは難しい。

本発明者らはこれらの問題に鑑みて鋭意検討したところ、以下に述べる方法によれば残存するＮＭＰを数ｗｔ‰の程度において管理することができ、また接着剤なしに複数の部品を互いに結合することができることに想到した。

一局面によれば、プリプレグから繊維強化プラスチック結合体を製造する方法は、常温を越えて前記プリプレグの硬化温度未満であり大気圧より減圧された雰囲気において前記プリプレグを加熱し、前記加熱する工程により得られた半製品を互いに、または他の部品と、仮結合し、前記仮結合された半製品を前記硬化温度以上に保持して硬化させる、ことを含み、前記加熱する工程は、３０℃以上１００℃未満である第１の雰囲気に前記プリプレグを保持する第１の加熱を実施し、前記第１の加熱の後、１５０℃以上であって前記硬化温度未満である第２の雰囲気に前記プリプレグを保持する第２の加熱を実施する、ことを含む。

残存するＮＭＰを数ｗｔ‰の程度において管理し、複数の半製品を互いに結合することができる繊維強化プラスチック結合体の製造方法が提供される。

図１は、一実施形態によるプリプレグから繊維強化プラスチック結合体を製造する方法を概括的に説明するフローチャートである。 図２は、バッグ中のプリプレグ、フィルム、通気体の模式的な断面立面図である。 図３Ａは、一の例による成型のための型の模式的な斜視図である。 図３Ｂは、一の例による成型された部品の模式的な斜視図である。 図４Ａは、他の例による成型のための型の模式的な斜視図である。 図４Ｂは、他の例による成型された部品の模式的な斜視図である。 図５は、複数の部品を仮結合して得た仮結合体の模式的な斜視図である。 図６は、温度プロファイルの一例である。 図７は、異種の部品を接着する方法を概括的に説明するフローチャートである。

添付の図面を参照して以下に幾つかの例示的な実施形態を説明する。

以下の説明においては、Ｎ－メチル－２－ピロリドン（ＮＭＰ）に溶解したポリイミド系樹脂を炭素繊維トウ（織布していない炭素繊維の束）に含浸したプリプレグから炭素繊維強化プラスチック（ＣＦＲＰ）を製造する方法を例に取る。しかしながら以下の説明より容易に理解できるように、本実施形態はポリイミド系樹脂に限らず、また種々の他の難揮発性溶媒を利用する場合に一般的に適用することができるし、強化繊維としてはグラファイト、ガラス、ケブラー（登録商標）、炭化珪素等、任意の素材を選択することができる。

主に図１を参照するに、本実施形態により繊維強化プラスチック結合体を製造する方法は、概して、プリプレグを準備し、減圧下においてプリプレグを加熱して溶媒を除去し、得られた半製品を互いに仮結合し、仮結合された半製品を樹脂の硬化温度以上に加熱して樹脂を硬化（キュアリング）することよりなる。

強化繊維としては通常入手できる何れの炭素繊維も利用でき、織布していないトウを利用してもよいし、織布した織物であってもよい。例えばＭＲ－５０Ｒ（三菱レイヨン株式会社（当時））の名称で入手できるものを平行に平面的に引き揃え、これに樹脂を含浸する。

含浸する樹脂としては、例えば熱付加型イミドオリゴマをＮＭＰに溶解したものを利用することができる。例えば無水ピロメリット酸（ＰＭＤＡ）と、２－フェニル－４，４’－ジアミノジフェニルエーテル（ｐ－ＯＤＡ）と、９，９－ビス（４－アミノフェニル）フルオレン（ＢＡＦＬ）と、４－フェニルエチニルフタル酸無水物（ＰＥＰＡ）とを４：４．５：０．５：２（質量比）に混合し、ＮＭＰに溶解したものを利用する。

上述の樹脂を炭素繊維トウに含浸し、プリプレグを得る。

かかるプリプレグを減圧雰囲気において比較的に低温で加熱することにより、ＮＭＰをプリプレグから除去する。加熱のためには、温度調節可能な何れの炉を利用することもでき、また圧力を含む雰囲気条件を調節可能な炉を利用してもよい。以下ではオートクレーブを利用し、減圧のために公知のバギング法を組み合わせた例を説明するが、必ずしもこれに限られない。

図２を参照するに、バギングを利用する方法によれば、例えば１プライごとにプリプレグ１を多孔質フィルム３の間に挟み、さらに多孔質フィルム３と共にプリプレグ１を層状の通気体５の間に挟む。

多孔質フィルム３がプリプレグ１の両面を覆うことは、樹脂の漏出を防止し、またプリプレグ１がシュリンクすることを防止するのに役立つ。多孔質フィルム３としては、プリプレグ１からの剥離性を考慮して、ポリテトラフルオロエチレンのごとき撥水撥油性の物質よりなるものを利用することができ、あるいは他の物質に、撥水撥油加工されたものを利用することができる。ＮＭＰの蒸発を妨げないよう、かかるフィルムは貫通孔を有するが、樹脂の漏出を防止するよう、かかる孔は十分に小さく、すなわちかかるフィルムは微小多孔質であることを要する。そのような多孔質フィルムとしては、ポリテトラフルオロエチレン・コートガラス繊維が例示でき、特にＲＥＬＥＡＳＥ ＥＡＳＥ ２３４ ＴＦＰ－１ ３８’’Ｘ１００ＹＤＳ（Ａｉｒｔｅｃｈ Ｃｏｒｐ．）の名称で入手できるものが例示できるが、これに限られない。

層状の通気体５は、蒸発したＮＭＰが面方向に離脱していく流路を確保するのに役立つ。通気体５は、例えば織布あるいは不織布のごとく面方向に通気性のある構造を有し、また減圧下においても潰れずに流路を確保できるよう、多少の剛性を有する。そのような素材の例は炭素繊維やガラス繊維であって、特にＥ１０Ｔ ４Ｗ１０６ＴＴ（ユニチカグラスファイバー株式会社）の名称で入手できるものが例示できるが、これに限られない。

プリプレグ１、多孔質フィルム３および通気体５よりなる組は単一であってもよいが、プリプレグ１と多孔質フィルム３の複数組が通気体５を間に挟んで積層されてもよい。通気体５が流路を確保するので、多数枚を積層してもＮＭＰの蒸発は妨げられない。ＮＭＰの蒸発を促すべく、プリプレグ１同士は離れているほうがよいが、あるいは少数枚のプリプレグ１が直接に重ねられていてもよい。

各プリプレグ１の端面からのＮＭＰの蒸発および離脱を促すよう、帯状の通気体５Ａを各端面に沿わせてもよい。通気体５Ａとしては、上述と同様に炭素繊維あるいはガラス繊維を利用することができる。

１組あるいは複数組のプリプレグ１、多孔質フィルム３および通気体５は、例えば平坦な金属板であるベース７上に置かれる。またこれらの周囲に、大気圧に抗するべくダムを設置してもよい。真空系に接続するためのチューブ１５がこれらに近接して置かれ、その全体が非通気性のバッグ９により覆われる。

あるいはバッグ９と最上層との間にプレッシャプレート１１を介在せしめ、これに作用する大気圧を利用してプリプレグ１を成型してもよい。プレッシャプレート１１とベース７に、製品形状に対応する形状、あるいはそれに近似した形状のものを利用すれば、かかるバギングにおいて成型が可能であり、これを仕上げ成型、あるいは仕上げ成型に先立つ予備成型に利用することができる。

図２には示されていないが、成型のために例えば図３Ａ，４Ａに示されるごとき型１７，１９を利用することもできる。図３Ａに例示する型１７は、図３Ｂに例示する翼形状を有する翼部半製品２０を成型するためのものであり、図４Ａに例示する型１９は、図４Ｂに例示するディスク形状を有するディスク部半製品３０を成型するためのものである。型１７または型１９は、プレッシャプレート１１に代えて、あるいはプレッシャプレート１１との間にプリプレグ１を挟むように、プリプレグ１に沿わされる。プレッシャプレート１１ないし型１７，１９に作用する大気圧により、プリプレグ１は型に倣って成型される。型１７の場合はその表面形状１７Ｓに倣って翼面形状２０Ｓが半製品２０に与えられ、型１９の場合は表面形状１９Ｓに倣って円筒面形状３０Ｓが半製品３０に与えられる。

言うまでもなく、形状はこれらに限られず他の任意の型が利用でき、以って種々の所望の形状の半製品を成型することができる。成型は、後述のＮＭＰを除去するための加熱の過程において実施することができるし、あるいは加熱とは別個独立して実施してもよい。

次いで、バッグ９の周囲をシール１３により気密に封じ、オートクレーブ内に導入し、チューブ１５を真空系に接続する。真空系には例えばロータリー真空ポンプとメカニカルブースターポンプの組み合わせが接続され、またピラニ真空計のごとき適当な真空計が接続されるが、真空系はこれらに限られない。また蒸発したＮＭＰを捕捉するトラップが真空系に接続されていてもよい。

次いで、ＮＭＰを除去するための加熱を実施する。かかる加熱は減圧下で行われ、比較的に低温（常温を越えて１００℃以下）の第１の加熱と、より高温（１５０℃以上であってプリプレグの硬化温度未満）の第２の加熱よりなる。

第１の加熱と第２の加熱とは不連続であってもよく、あるいは連続的であってもよい。また第２の加熱に移行する前に一旦真空度を下げて（あるいは大気圧にして）もよく、あるいは減圧は保たれたままであってもよい。さらにあるいは、第１の加熱と第２の加熱とで真空度は異なっていてもよい。以下では真空度を保ったまま連続的に第１の加熱と第２の加熱を実施する例を説明する。

まずバッグ９内はチューブ１５を通じて減圧される。真空度は例えばピラニ真空計により測定され、例えば１Ｔｏｒｒ（０．１３３ｋＰａ）未満に維持されるよう真空系を調節する。

真空度を維持したまま第１の加熱を実施する。第１の加熱は例えば、常温から５℃／ｍｉｎの速度で昇温し、５０℃において２時間保持することよりなる。昇温速度は適宜に選択することができるし、加熱温度は３０℃以上１００℃以下の範囲で選択することができる。効率の向上の観点からは昇温速度は大きいほうが有利であり、蒸発の促進の観点からは加熱温度はより高いほうが有利である。ただし加熱温度が高すぎれば後述のごとくむしろＮＭＰ除去の効率が低下しうるので、１５０℃未満、より好ましくは１００℃以下、さらに好ましくは１００℃未満である。

ＮＭＰの沸点は２０２℃近傍であるので、かかる温度域は沸点よりかなり低いが、減圧によりＮＭＰが蒸発する。蒸発したＮＭＰはトラップに捕捉されるので、プリプレグ１から除去されていることは目視により確認できる。またかかる温度域においてはプリプレグ１に含浸した樹脂は半固体のままであり、巨視的にはその形状をほぼ維持する。一方プリプレグ１から離脱するＮＭＰは後に微細な空洞を残し、これは第２の加熱において更なる離脱のための経路として役立つものとみられる。

上述の温度に保持する時間も、任意に選択することができる。より長時間であるほうが十分なＮＭＰの除去には有利だが、あまりに長時間では生産性を損なうので、例えば２４時間以下であり、好ましくは６時間以下であり、より好ましくは２時間以下である。あまりに短時間ではＮＭＰの除去が不十分となるので、例えば１０分以上であり、好ましくは３０分以上であり、より好ましくは１時間以上である。

減圧された状態を維持したまま、あるいは真空度を調節しながら昇温して、第２の加熱を実施する。昇温速度は例えば３℃／ｍｉｎであり、例えば１５０℃において１時間保持し、さらに例えば３℃／ｍｉｎの速度で昇温し、例えば２８０℃において１時間保持することができる。１５０℃付近において樹脂はなお半固体のままであり、第１の加熱よりも高温であるために、ＮＭＰの蒸発を更に促すことができる。あるいは１５０℃付近よりも高温であって２００℃以下の何れかの温度で保持してもよいし、かかる温度域で保持せずに２００℃以上に直接に昇温してもよい。

いずれにせよ、第２の加熱においては、プリプレグ１はその硬化温度（ポリイミド系樹脂においては３００℃をやや超える温度）以下であってそれに近い温度に昇温され、適宜の時間、例えば１時間程度保持される。かかる温度域においては樹脂が軟化するとともに拡散速度が増大し、ＮＭＰの蒸発が更に促される。かかる段階において硬化温度に達しないように注意するべきだが、かかる段階に引き続いて硬化温度を超えるように加熱し、キュアリング（樹脂の硬化）を実施することもできる。

第２の加熱の後には、プリプレグ１は一旦常温にまで冷却され、バッグ９内は大気圧に戻される。プリプレグ１は、バッグ９から取り出され、通気体５，５Ａが除去され、さらに多孔質フィルム３が除去される。

取り出された半製品は互いに仮結合される。図５は翼部半製品２０とディスク部半製品３０とを仮結合して仮結合体４０を形成する例である。言うまでもなく任意の半製品を仮結合することができ、また図示のごとく互いに角度を持って仮結合してもよいし、互いに平行に重ねて仮結合してもよい。仮結合は圧着によってもよいし、互いの密着が保持されるよう治具などを利用して仮に固定するだけであってもよい。あるいは補助的な粘着剤または接着剤であって加熱により消失する性質のものを利用して、一時的に粘着または接着してもよい。

図１に戻って参照するに、仮結合体４０についてキュアリングをするべく、第３の加熱を実施する。第３の加熱は大気圧下でもよく、あるいは減圧下でもよい。加熱に組み合わせて、機械的な加圧または上述と同様なバギングにより更なる成型を行ってもよい。

第３の加熱は、例えば５℃／ｍｉｎの速度で昇温し、例えば３７０℃において２時間保持することによる。第３の加熱の下、樹脂は一旦軟化し、仮結合体４０において半製品同士が一体化し、次いで樹脂が硬化して樹脂と強化繊維とが一体化する。

ポリイミド系樹脂が軟化する温度域は比較的狭く、例えば２００℃以上３００℃未満である。仮結合体４０がかかる温度域に置かれる時間が十分でなければ、半製品同士の接着が不十分になるおそれがある。そこで最高温に達する前に、樹脂の軟化および半製品同士の接着を促すべく、例えば２８０℃前後において数十分の程度保持してもよい。また熱的ショックを回避するべく、最高温に近づくにつれて昇温速度を小さくしてもよい。一定の加熱時間が経過したら徐々に冷却し、温度を常温に戻す。

上述により繊維強化プラスチック結合体が得られ、これを最終製品とすることができる。あるいはかかる結合体に適宜の仕上げ加工を実施してもよい。

本実施形態による効果を確かめるべく、以下に説明する試験を実施した。

ＭＲ－５０Ｒ（三菱レイヨン株式会社（当時））の名称で入手した炭素繊維トウを平行に引き揃え、これにＰＭＤＡ，ｐ－ＯＤＡ，ＢＡＦＬ，ＰＥＰＡを４：４．５：０．５：２（質量比）に混合してＮＭＰに溶解した樹脂を含浸してプリプレグとし、各プリプレグをそれぞれ１５０ｍｍ（幅）×１５０ｍｍ（長さ）の寸法に切断して試験片とした。

これらの試験片を上述と同様な手順によりそれぞれバッグ内に封入し、表１に掲げる条件において溶媒除去を実施した。

試験片ＡからＣまでは、２８０℃における加熱のみによって溶媒除去を実施したものである。試験片Ｄ，Ｅは、溶媒除去工程を、より低温の１２０℃から開始し、３℃／ｍｉｎの速度で２８５℃まで昇温し、合計で２４時間の加熱を実施したものである。試験片Ｆ，Ｇは、１００℃において３時間保持する低温加熱を先行して実施し、次いで試験片Ｄ，Ｅにおけるのと同様な昇温を実施したものである。試験片Ｈ以降は、５０℃において２時間保持する低温加熱に続き、同様な段階的昇温を実施したものである。

溶媒除去工程の後、各プリプレグを大気圧下に戻してバッグから取り出し、次いで各プリプレグを積層して厚さ４ｍｍの積層体とし、表１に掲げる条件においてそれぞれキュアリングを実施し、繊維強化材を得た。

さらに、得られた繊維強化材からそれぞれ５ｍｍ（幅）×５０ｍｍ（長さ）の３点曲げ試験片を切り出し、７０℃において４８時間以上乾燥して重量を測定して記録した。次いで各試験片について、ＡＳＴＭ Ｄ７０２８－０７に準拠した３点曲げ（９０°）試験法により、２５０から４５０℃（５．０℃／ｍｉｎで昇温）の範囲で粘弾性測定を行った。測定は動的粘弾性測定装置ＲＳＡ－Ｇ２（ＴＡ ＩＮＳＴＲＵＭＥＮＴＳ社）により、温度に対する貯蔵弾性率、損失弾性率、損失正接（ｔａｎδ）の変化を測定し、各曲線からＴｇを求めた。結果は表１の右端の３つのカラムに示されている。

さらに、粘弾性測定後の試験片について重量を測定し、先の重量と比較して重量変化（減少）を求めた。結果は表１のほぼ中央のカラムに示されている。かかる重量変化は繊維強化材中の残留ＮＭＰの量に対応するものと考えられる。

第１の加熱に相当する段階なしに、比較的高温でのみ溶媒を除去した試験片ＡからＥについては、重量変化（残留ＮＭＰ量）が０．３１～０．９６ｗｔ％と比較的に大きく、またそのばらつきも大きい。これらのＴｇは、例えば貯蔵弾性率から算出したものによれば、３１２．２～３３２．３℃と比較的に低く、これらは樹脂本来のガラス転移温度から見て有意に低いものである。

より低温（１００℃）の加熱工程を含む溶媒除去工程によった試験片Ｆ，Ｇでは、重量変化が０．１７～０．３２ｗｔ％であり、Ｔｇが３２９．９～３４２．６℃であり、いずれも改善された値である。

さらに低温（５０℃）の加熱工程を含む溶媒除去工程によった試験片ＨからＯでは、重量変化は０．１１～０．３６ｗｔ％であり、Ｔｇが３５５．４～３７８．９℃であり、特にガラス転移温度が顕著に改善されている。

２８０℃あるいは２８５℃はＮＭＰの沸点を超えているので、従来の技術常識からはその除去に有利なはずである。ところが上述の試験結果より理解される通り、数‰のオーダーでは残留している。そしてかかるオーダーの残留溶媒であっても、樹脂のガラス転移温度を低下せしめるものと認められる。溶媒除去工程には、むしろ１００℃以下、あるいは１００℃未満のごとき低温の加熱工程が介在するほうが、溶媒の残留を少なくし、ひいては樹脂のガラス転移温度を向上するものと認められる。

上述の説明より理解される通り、本実施形態においては、キュアリングの前に、これとは独立して溶媒を除去する工程を実施しており、特に溶媒除去工程において、比較的に低温の加熱と減圧とを組み合わせることにより、ＮＭＰの除去を促進している。技術常識に反して１００℃以下の加熱工程を採用することにより、数ｗｔ‰程度の残留ＮＭＰまで除去し、ガラス転移温度の低下を防ぎ、以って高温特性の良好な繊維強化プラスチックを得ることを可能にしている。かかる低温がＮＭＰの減少を促す原理は必ずしも明らかではないが、低温の加熱工程によって樹脂の軟化を防ぎつつＮＭＰを蒸発せしめることが、後の加熱工程における更なる蒸発を促すものと推定される。

上述の説明は未硬化の半製品同士を接着する例に関するが、接着の対象には他の部品が含まれていてもよい。例えば、未硬化の半製品に、他の樹脂、セラミックス、金属、あるいは複合材料よりなる他の部品を接着することができる。接着される他の部品には、もちろん既硬化の繊維強化プラスチック半製品が含まれる。他の部品としては、整流のためのフィン、締結のためのナット、結合のためのアンカ等、種々の形状のものが考えられる。

すなわち、図７を参照するに、仮結合に先立って他の部品を準備しておき、あるいはこれに代えて、または加えて、既に説明した方法により予め硬化した半製品を準備し、これらを未硬化であって溶媒除去した半製品と仮結合し、キュアリングを実施することができる。

このとき、未硬化の半製品に含まれる樹脂はキュアリングの過程において軟化し、これが仮結合界面を満たして半製品同士を接着しうる。かかる樹脂だけでは接着に不十分である場合があるので、既硬化の半製品あるいは他の部品に予め接着剤を塗布しておくことができる。

かかる接着剤には、上述の樹脂と共に硬化する性質のものを利用することができるが、あるいは上述の樹脂と同一のもの、すなわち例えば熱付加型イミドオリゴマをＮＭＰに溶解したものを利用することができる。既に述べた通りＮＭＰは難揮発性であるので、好ましくは仮結合の前に溶媒を除去する。

溶媒除去は、既に述べたものと同様な方法によることができる。すなわち、例えばバッグ９のごとき適宜の非通気性の遮蔽体に既硬化の半製品あるいは他の部品を封入し、減圧下において、既に述べた溶媒除去のための加熱（第１の加熱および第２の加熱）を実施することによる。

予め溶媒を除去することにより、キュアリングの工程において仮結合界面に溶媒の蒸気が発生し、ひいては接着を阻害することが、防止される。またかかる工程によれば、接着剤として作用する樹脂は、既硬化の半製品あるいは他の部品の表面を均一に覆うので、これも接着に有利である。また既に述べた通り溶媒を除去して常温にしたときには、樹脂は固体であるので、そのハンドリングは容易である。

次いで予め接着剤を塗布された既硬化の半製品あるいは他の部品、あるいはその両方は、未硬化の半製品に仮結合される。仮結合の方法およびその態様は既に述べたものと同様である。

仮結合した半製品は、既に述べたのと同様な方法によりキュアリング（第３の加熱）に供されて互いに結合し、以って繊維強化プラスチック結合体が得られる。既に述べた通り、これを最終製品とすることができ、あるいはこれに適宜の仕上げ加工を実施してもよい。

幾つかの実施形態を説明したが、上記開示内容に基づいて実施形態の修正または変形をすることが可能である。

残存するＮＭＰを数ｗｔ‰の程度において管理し、接着剤なしに複数の半製品を互いに結合することができる繊維強化プラスチック結合体の製造方法が提供される。

Claims (7)

1. プリプレグから繊維強化プラスチック結合体を製造する方法であって、
   常温を越えて前記プリプレグの硬化温度未満であり大気圧より減圧された雰囲気において前記プリプレグを加熱し、
   前記加熱する工程により得られた半製品を互いに、または他の部品と、仮結合し、
   前記仮結合された半製品を前記硬化温度以上に保持して硬化させる、
   ことを含む、方法であって、
   前記加熱する工程は、３０℃以上１００℃未満である第１の雰囲気に前記プリプレグを保持する第１の加熱を実施し、前記第１の加熱の後、１５０℃以上であって前記硬化温度未満である第２の雰囲気に前記プリプレグを保持する第２の加熱を実施する、ことを含む、方法。
2. 前記プリプレグは、ポリイミド系樹脂を含む、請求項１の方法。
3. 前記プリプレグは、Ｎ－メチル－２－ピロリドンを含む、請求項１の方法。
4. 前記加熱する工程において、前記プリプレグは成型のための型に沿わされ、以って前記プリプレグは前記型に倣って成型される、請求項１の方法。
5. 前記加熱する工程の前に、前記プリプレグを多孔質のフィルムの間に挟み、前記フィルムと共に前記プリプレグを通気体の間にさらに挟み、前記通気体および前記フィルムと共に前記プリプレグを非通気性のバッグに封入し、
   前記バッグ内を減圧し、以って前記雰囲気を大気圧より減圧する、
   ことをさらに含む、請求項１の方法。
6. 前記第１の加熱と前記第２の加熱とは連続的に実施される、請求項１の方法。
7. 前記第１の加熱において、前記プリプレグを前記第１の雰囲気に３０分以上２４時間以下の間保持する、請求項１の方法。

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