JP7110621B2 - タイヤ用ゴム組成物およびそれを用いた空気入りタイヤ - Google Patents
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すなわち本発明は以下の通りである。
2.前記溶液重合スチレン-ブタジエン共重合体ゴムが、下記一般式(1)~(4)のいずれかで示され、かつ下記(A’)~(C’)の条件を満足することを特徴とする前記1に記載のタイヤ用ゴム組成物。
(A')1個の変性基に対して、1個以上の共役ジエン系重合体が結合している。
(B')少なくとも2個以上の窒素原子と、1個以上のアルコキシシリル基を有している。
(C')ケイ素原子1個あたりにアルコキシ基が1個以上結合有している。
3.さらに軟化点が120℃以上の樹脂を5~70質量部配合してなることを特徴とする前記1または2に記載のタイヤ用ゴム組成物。
4.前記軟化点が120℃以上の樹脂がα-メチルスチレン誘導体およびインデンの共重合体であることを特徴とする前記3に記載のタイヤ用ゴム組成物。
5.競技用空気入りタイヤに用いられる、前記1~4のいずれかに記載のタイヤ用ゴム組成物。
6.前記1~4のいずれかに記載のタイヤ用ゴム組成物をキャップトレッドに使用した空気入りタイヤ。
7.前記5に記載のタイヤ用ゴム組成物をキャップトレッドに使用した競技用空気入りタイヤ。
前記変性化合物に含まれる少なくとも2つの窒素原子は、前記小粒子径のカーボンブラックと相互作用し、該カーボンブラックを多量に配合することが可能となり、ドライグリップ性能を高めることができ、さらにカーボンとの親和性を高めるという理由から、ゴム組成物混錬時の粘度上昇を抑制することが可能となる。
本発明で使用されるゴム成分は溶液重合スチレン-ブタジエン共重合体ゴムを含むものであり、該溶液重合スチレン-ブタジエン共重合体ゴムは、例えばその末端が、分子中に少なくとも1つのアルコキシシリル基および少なくとも2つの窒素原子を含有する変性化合物により変性されてなる。
以下、本発明でとくに好適な溶液重合スチレン-ブタジエン共重合体ゴムについて説明する。
本発明でとくに好適な溶液重合スチレン-ブタジエン共重合体ゴムは、前記一般式(1)~(4)のいずれかで示され、かつ次の(A’)~(C’)の条件を満足するものである。
(A')1個の変性基に対して、1個以上の共役ジエン系重合体が結合している。
(B')少なくとも2個以上の窒素原子と、1個以上のアルコキシシリル基を有している。
(C')ケイ素原子1個あたりにアルコキシ基が1個以上結合有している。
当該炭化水素基には、不飽和結合が存在してもよく、各炭化水素基はそれぞれ同じであっても異なっていてもよい。
さらに、当該炭化水素基は、非環式炭化水素基であっても環式炭化水素基であってもよい。なお、前記活性水素とはSiOH、OH、NH、NH2等のリビング末端を失活させる水素である。
Siを含む有機基で置換された炭化水素基としては、例えば、トリアルキルシラニルアルキル基、ジアルキルアリールシラニルアルキル基、トリアリールシラニルアルキル基、トリアリールシラニルアリール基、ジアルキルアルコキシシラニルアルキル基等がある。
Oを含む有機基で置換された炭化水素基としては、アルコキシアルキル基、アリールオキシアルキル基、アリールオキシアリール基等がある。
Nを含む有機基で置換された炭化水素基としては、ジアルキルアミノアルキル基、アルキルアリールアミノアルキル基、ジアリールアミノアルキル基、ジアルキルアミノアリール基等がある。
R11は炭素数1~6の炭化水素基である。
R12、R13は炭素数1~12の炭化水素基である。当該炭化水素基には不飽和結合が存在してもよく、また各炭化水素基はそれぞれ同じであっても異なっていてもよい。該炭化水素基は非環式炭化水素基であっても環式炭化水素基であってもよい。
具体的には一般式(10)がより好ましい。
なお、前記活性水素とはSiOH、OH、NH、NH2等のリビング末端を失活させる水素である。
Siを含む有機基で置換された炭化水素基としては、例えば、トリアルキルシラニルアルキル基、ジアルキルアリールシラニルアルキル基、トリアリールシラニルアルキル基、トリアリールシラニルアリール基、ジアルキルアルコキシシラニルアルキル基等がある。
Oを含む有機基で置換された炭化水素基としては、アルコキシアルキル基、アリールオキシアルキル基、アリールオキシアリール基等がある。
Nを含む有機基で置換された炭化水素基としては、ジアルキルアミノアルキル基、アルキルアリールアミノアルキル基、ジアリールアミノアルキル基、ジアルキルアミノアリール基等がある。
また、R11は炭素数1~6の炭化水素基であって、好ましくは炭素数1~4の炭化水素基である。
R12、R13は炭素数1~12の炭化水素基である。当該炭化水素基には不飽和結合が存在してもよく、また各炭化水素基はそれぞれ同じであっても異なっていてもよい。当該炭化水素基は非環式炭化水素基であっても環式炭化水素基であってもよい。
具体的には前記一般式(9)がさらに好ましい。
具体的には前記一般式(10)がさらに好ましい。
すなわち、N-[2-(トリメトキシシラニル)-エチル]-N,N',N'-トリメチルエタン-1,2-ジアミン、N-[2-(ジメトキシメチルシラニル)-エチル]-N-エチル-N',N'-ジメチルエタン-1,2-ジアミン、N-[3-(トリメトキシシラニル)-プロピル] -N,N',N'-トリメチルプロパン-1,3-ジアミン、N-[3-(ジメトキシメチルシラニル)-プロピル] -N-エチル-N',N'-ジメチルプロパン-1,3-ジアミン、N-[3-(トリエトキシシラニル)-プロピル]-N,N',N'-トリエチル-2-メチルプロパン-1,3-ジアミン、N-[3-(ジメトキシメチルシラニル)-プロピル]-2,N,N',N'-テトラメチルプロパン-1,3-ジアミン、N-(2-ジメチルアミノエチル)-N'-[2-(トリメトキシシラニル)-エチル]-N,N'-ジメチルエタン-1,2-ジアミン、N-[2-(ジエトキシプロピルシラニル)-エチル]-N'-(3-エトキシプロピル)-N,N'-ジメチルエタン-1,2-ジアミン、N-[2-(トリメトキシシラニル)-エチル]-N'-メトキシメチル-N,N'-ジメチルエタン-1,2-ジアミン、N-[2-(トリメトキシシラニル)-エチル]-N,N'-ジメチル-N'-(2-トリメチルシラニルエチル)-エタン-1,2-ジアミン、N-[2-(トリエトキシシラニル)-エチル]-N,N'-ジエチル-N'-(2-ジブチルメトキシシラニルエチル)-エタン-1,2-ジアミン等が挙げられる。
好ましい化合物としては、N-[2-(トリメトキシシラニル)-エチル]-N,N',N'-トリメチルエタン-1,2-ジアミンである。
すなわち、1-[3-(トリエトキシシラニル)-プロピル]-4-メチルピペラジン、1-[3-(ジエトキシエチルシラニル)-プロピル]-4-メチルピペラジン、1-[3-(トリメトキシシラニル)-プロピル]-3-メチルイミダゾリジン、1-[3-(ジエトキシエチルシラニル)-プロピル]-3-エチルイミダゾリジン、1-[3-(トリエトキシシラニル)-プロピル]-3-メチルヘキサヒドロピリミジン、1-[3-(ジメトキシメチルシラニル)-プロピル]-3-メチルヘキサヒドロピリミジン、3-[3-(トリブトキシシラニル)-プロピル]-1-メチル-1,2,3,4-テトラヒドロピリミジン、3-[3-(ジメトキシメチルシラニル)-プロピル]-1-エチル-1,2,3,4-テトラヒドロピリミジン、1-(2-エトキシエチル)-3-[3-(トリメトキシシラニル)-プロピル]-イミダゾリジン、(2-{3-[3-(トリメトキシシラニル)-プロピル]-テトラヒドロピリミジン-1-イル}-エチル)ジメチルアミン等が挙げられる。
好ましい化合物としては、1-[3-(トリエトキシシラニル)-プロピル]-4-メチルピペラジンである。
すなわち、2-(トリメトキシシラニル)-1,3-ジメチルイミダゾリジン、2-(ジエトキシエチルシラニル)-1,3-ジエチルイミダゾリジン、2-(トリエトキシシラニル)―1,4-ジエチルピペラジン、2-(ジメトキシメチルシラニル)―1,4-ジメチルピペラジン、5-(トリエトキシシラニル)―1,3-ジプロピルヘキサヒドロピリミジン、5-(ジエトキシエチルシラニル)―1,3-ジエチルヘキサヒドロピリミジン、{2-[3-(2-ジメチルアミノエチル)-2-(エチルジメトキシシラニル)―イミダゾリジン-1-イル]-エチル}-ジメチルアミン、5-(トリメトキシシラニル)-1,3-ビス-(2-メトキシエチル)-ヘキサヒドロピリミジン、5-(エチルジメトキシシラニル)-1,3-ビス-トリメチルシラニルヘキサヒドロピリミジン等が挙げられる。
好ましい化合物としては、2-(トリメトキシシラニル)-1,3-ジメチルイミダゾリジンである。
すなわち、ビス-(3-ジメチルアミノプロピル)-ジメトキシシラン、ビス-(3-エチルメチルアミノプロピル)-ジエトキシシラン、ビス-[(3-ジメチルアミノ-3-メチル)プロピル]-ジメトキシシラン、ビス-[(3-エチルメチルアミノ-3-メチル)プロピル]-ジメトキシシラン等が挙げられる。
好ましい化合物としては、ビス-(3-ジメチルアミノプロピル)-ジメトキシシランである。
また、本発明に使用される溶液重合スチレン-ブタジエン共重合体ゴムは、市販されているものを用いることもでき、例えば旭化成ケミカルズ株式会社製商品名F3420、F3440が挙げられる。
なお、前記溶液重合スチレン-ブタジエン共重合体ゴムは、ゴム成分100質量部中、30~100質量部を占めることがさらに好ましい。
他のゴム成分としては、典型的には、ジエン系ゴムが挙げられ、例えば、天然ゴム(NR)、イソプレンゴム(IR)、ブタジエンゴム(BR)、スチレンブタジエンゴム(SBR)、アクリロニトリル-ブタジエン共重合体ゴム(NBR)、エチレン-プロピレン-ジエンターポリマー(EPDM)等が挙げられる。これらは、単独で用いてもよく、2種以上を併用してもよい。また、その分子量やミクロ構造はとくに制限されず、アミン、アミド、シリル、アルコキシシリル、カルボキシル、ヒドロキシル基等で末端変性されていても、エポキシ化されていてもよい。
本発明で使用されるカーボンブラックは、ドライグリップ性能を高めるという観点から、その窒素吸着比表面積(N2SA)は、145~400m2/gであることが必要であり、160~380m2/gであるのが好ましく、180~360m2/gであるのがさらに好ましい。
なお窒素吸着比表面積(N2SA)は、JIS K6217-2に準拠して求めるものとする。
本発明のタイヤ用ゴム組成物は、軟化点が120℃以上の樹脂を配合することが好ましい。このような樹脂を配合することにより、粘着性から生じるグリップを向上させるという効果を奏する。
前記樹脂の軟化点は、120~180℃であるのがさらに好ましい。
なお、樹脂の軟化点はJIS K6220-1(環球法)に準拠し測定したものとする。
軟化点が120℃以上の樹脂としては、例えばテルペン系樹脂、ロジン系樹脂などの天然樹脂、石油系樹脂、石炭系樹脂、フェノール系樹脂、キシレン系樹脂などの合成樹脂、芳香族変性テルペン樹脂やα-メチルスチレン誘導体およびインデンの共重合体等が挙げられるが、本発明ではドライグリップ性能および加工性をさらに高めるという観点から、α-メチルスチレン誘導体およびインデンの共重合体を配合するのが好ましい。以下、α-メチルスチレン誘導体およびインデンの共重合体について説明する。
α-メチルスチレン誘導体は、下記一般式(I)を有することができる。
本発明におけるゴム組成物には、前記した成分に加えて、加硫又は架橋剤;加硫又は架橋促進剤;酸化亜鉛、シリカ、クレー、タルク、炭酸カルシウムのような各種充填剤;シランカップリング剤;老化防止剤;可塑剤などのゴム組成物に一般的に配合されている各種添加剤を配合することができ、かかる添加剤は一般的な方法で混練して組成物とし、加硫又は架橋するのに使用することができる。これらの添加剤の配合量も、本発明の目的に反しない限り、従来の一般的な配合量とすることができる。
サンプルの調製
表1に示す配合(質量部)において、加硫促進剤と硫黄を除く成分を1.8リットルの密閉式バンバリーミキサーで5分間混練した後、混練物をミキサー外に放出させて室温冷却させた。その後、同バンバリーミキサーにおいて加硫促進剤および硫黄を加えてさらに混練し、未加硫ゴム組成物を得た。
ドライグリップ性能:得られた空気入りタイヤを、それぞれサイズ18×8Jのリムに組み、空気圧240kPaを充填し、テスト車両の4輪に装着し、テストドライバーがドライ条件のサーキットコース(1周約2km)を10周連続走行させたときの周回毎のラップタイムを計測した。得られた結果は、平均ラップタイムの逆数を算出した。結果は、比較例1の値を100として指数表示した。指数が大きいほどドライグリップ性能に優れることを示す。
結果を表1に併せて示す。
*2:SBR2(旭化成(株)製E581、油展S-SBR、油展量=SBR100質量部に対し37.5質量部、スチレン量=37%、ビニル量=43%)
*3:SBR3(旭化成(株)製F3440、油展S-SBR、油展量=SBR100質量部に対し37.5質量部、スチレン量=37%、ビニル量=43%)
*4:アロマオイル(昭和シェル石油(株)製エキストラクト4号S)
*5:芳香族変性テルペン樹脂(ヤスハラケミカル(株)製TO-125、軟化点=125℃、分子量=1300)
*6:α-メチルスチレンインデン樹脂(三井化学(株)製FMR0150、α-メチルスチレン誘導体およびインデンの共重合体、軟化点=145℃、分子量=2000)
*7:カーボンブラック1(東海カーボン(株)製シースト9、窒素吸着比表面積(N2SA)=142m2/g)
*8:カーボンブラック2(ビルラ社製CD2019、窒素吸着比表面積(N2SA)=340m2/g)
*9:亜鉛華(正同化学工業(株)製酸化亜鉛3種)
*10:ステアリン酸(千葉脂肪酸(株)製工業用ステアリン酸N)
*11:老化防止剤(精工化学(株)製オゾノン6C)
*12:イオウ(鶴見化学工業(株)製金華印油入微粉硫黄)
*13:加硫促進剤(大内新興化学工業(株)製ノクセラーCZ-G)
*14:SBR4(JSR(株)製HPR355(変性S-SBR、結合スチレン量:21質量%、アルコキシシランでカップリングし末端に導入、前記式(A)で表される化合物により変性(式(1)中のR1=メトキシ基、R2=メトキシ基、R3=メトキシ基、R4=水素原子、R5=水素原子、n=3))
これに対し、比較例2は比較例1で使用したSBRをS-SBRに変更した例であり、ドライグリップ性能および加工性にそれほど変化が見られない。
比較例3は、カーボンブラックの窒素吸着比表面積(N2SA)が、本発明で規定する下限未満であるので、ドライグリップ性能および加工性にそれほど変化が見られない。
比較例4は、比較例1のゴム組成物に使用されたカーボンブラックを小粒子径化した例であり、加工性が悪化した。
比較例5は、本発明で使用される特定の溶液重合スチレン-ブタジエン共重合体ゴムの配合量が、本発明で規定する下限未満であるので、加工性が悪化した。
比較例6は、カーボンブラック配合量が、本発明で規定する上限を超えているので、アロマオイルの配合量を増量しても、加工性が悪化し、加硫ゴム試験片の調製ができなかった。
比較例7は、カーボンブラック配合量が、本発明で規定する下限未満であるので、ドライグリップ性能が悪化した。
比較例8は、ゴム成分として、特許文献1に記載された前記式(A)で表される化合物により変性された溶液重合スチレン-ブタジエン共重合体ゴムを用いた例であるので、加工性が悪化するだけでなく、ドライグリップ性能にそれほど変化が見られない。
Claims (5)
- ゴム成分100質量部に対し、窒素吸着比表面積(N2SA)が145~400m2/gであるカーボンブラックを90~180質量部配合してなり、
前記ゴム成分100質量部中、溶液重合スチレン-ブタジエン共重合体ゴムが25~100質量部を占め、
前記溶液重合スチレン-ブタジエン共重合体ゴムが、分子中に少なくとも1つのアルコキシシリル基および少なくとも2つの窒素原子を含有する変性化合物により変性されてなり、
さらに軟化点が120℃以上の樹脂を5~70質量部配合してなり、かつ前記軟化点が120℃以上の樹脂がα-メチルスチレン誘導体およびインデンの共重合体である
ことを特徴とするタイヤ用ゴム組成物。 - 前記溶液重合スチレン-ブタジエン共重合体ゴムが、下記一般式(1)~(4)のいずれかで示され、かつ下記(A’)~(C’)の条件を満足することを特徴とする請求項1に記載のタイヤ用ゴム組成物。
(A')1個の変性基に対して、1個以上の共役ジエン系重合体が結合している。
(B')少なくとも2個以上の窒素原子と、1個以上のアルコキシシリル基を有している。
(C')ケイ素原子1個あたりにアルコキシ基が1個以上結合有している。 - 競技用空気入りタイヤに用いられる、請求項1または2に記載のタイヤ用ゴム組成物。
- 請求項1または2に記載のタイヤ用ゴム組成物をキャップトレッドに使用した空気入りタイヤ。
- 請求項3に記載のタイヤ用ゴム組成物をキャップトレッドに使用した競技用空気入りタイヤ。
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