JP6897912B2 - 芳香族ポリカーボネート樹脂組成物 - Google Patents
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Description
また、上述のような分野では、耐候性が要求され、従来特許文献1〜2のように紫外線吸収剤を配合したポリカーボネート樹脂が使用されてきた。
本発明は、上記課題に鑑み創案されたもので耐候性、湿熱安定性、流動性、強度、透明性、色調に優れるポリカーボネート樹脂を提供することを目的とする。
[1]芳香族ポリカーボネート樹脂(A)100質量部に対し、紫外線吸収剤(B)を、0.01〜5質量部含有する樹脂組成物であって、
芳香族ポリカーボネート樹脂(A)を構成する全カーボネート構造100mol%中、下記式(1)で表されるジヒドロキシ化合物(i)に由来するカーボネート構造単位を1〜13mol%含むことを特徴とする芳香族ポリカーボネート樹脂組成物。
有機基の何れか1種を表す。式(2)中、X1は酸素原子またはNR7を表し、X2は炭素
数3〜18の二価炭化水素基を表し、X3は炭素数1〜7のアルキレン基を表し、mは1
〜500の整数を表す。また、式(1)及び(2)中、R1、R2、R3、R4、R5、R6及びR7は、それぞれ独立に、水素原子、ハロゲン原子、又は、炭素数1〜24の一価炭化水素基を表すが、R1、R2、R3、R4、R5、R6、R7のうち、少なくとも1つは、炭素数7〜24のアルキル基である。]
[2]芳香族ポリカーボネート樹脂(A)が、上記式(1)で表されるジヒドロキシ化合物(i)に由来するカーボネート構造単位を含む芳香族ポリカーボネート樹脂(a1)と下記式(4)で表されるジヒドロキシ化合物(ii)に由来するカーボネート構造単位からなる芳香族ポリカーボネート樹脂(a2)とを含むことを特徴とする[1]に記載の芳香族ポリカーボネート樹脂組成物。
有機基の何れか1種を表す。式(5)中、X4は炭素数3〜18の二価炭化水素基を表し
、X5は酸素原子またはNR14を表し、X6は炭素数1〜7のアルキレン基を表し、nは1〜500の整数を表す。また、式(4)及び(5)中、R8、R9、R10、R11、R12、R13及びR14は、それぞれ独立に、水素原子、ハロゲン原子、又は、炭素数1〜6の一価炭化水素基を表す。]
[3]芳香族ポリカーボネート樹脂(a1)が、上記式(1)で表されるジヒドロキシ化合物(i)に由来するカーボネート構造単位と、上記式(4)で表されるジヒドロキシ化合物(ii)に由来するカーボネート構造単位とを含むことを特徴とする[2]に記載の芳香族ポリカーボネート樹脂組成物。
[4]芳香族ポリカーボネート樹脂(a1)を構成する全カーボネート構造100mol%中、上記式(1)で表されるジヒドロキシ化合物(i)に由来するカーボネート構造単位を2.5〜36.5mol%含むことを特徴とする[3]に記載の芳香族ポリカーボネート樹脂組成物。
[5]芳香族ポリカーボネート樹脂(A)が、芳香族ポリカーボネート樹脂(a1)と芳香族ポリカーボネート樹脂(a2)とを質量比で、45/55〜4/96の割合で含むことを特徴とする[2]乃至[4]の何れかに記載の芳香族ポリカーボネート樹脂組成物。[6]ジヒドロキシ化合物(i)が、下記式(7)で表されることを特徴とする[1]乃至[5]の何れかに記載の芳香族ポリカーボネート樹脂組成物。
[9]芳香族ポリカーボネート樹脂(a2)が、2,2−ビス(4−ヒドロキシフェニル)プロパンに由来するカーボネート構造単位からなることを特徴とする[2]乃至[8]の何れかに記載の芳香族ポリカーボネート樹脂組成物。
[10]紫外線吸収剤(B)が、ベンゾトリアゾール化合物またはトリアジン化合物であることを特徴とする[1]乃至[9]の何れかに記載の芳香族ポリカーボネート樹脂組成物。
[11]ASTM D256に準拠し測定したIzod衝撃値が、150J/m以上であることを特徴とする[1]乃至[10]の何れかに記載の芳香族ポリカーボネート樹脂組成物。
[12]JIS K 7136:2000に準拠し測定した厚さ3mmでのヘイズ値が、1以下であることを特徴とする[1]乃至[11]の何れかに記載の芳香族ポリカーボネート樹脂組成物。
なお、本明細書において、「〜」とは、特に断りのない限り、その前後に記載される数値を下限値および上限値として含む意味で使用される。また、「部」とは、特に断りのない限り、質量基準に基づく質量部を表す。
本発明の芳香族ポリカーボネート樹脂組成物は、特定のジヒドロキシ化合物に由来する構造単位を有する芳香族ポリカーボネート樹脂(A)と、紫外線吸収剤(B)とからなることを特徴とする。このようにベースの芳香族ポリカーボネート樹脂中に、後述の特定の
ジヒドロキシ化合物に由来する構造単位を含有させることで、紫外線吸収剤との相乗効果により、より高い耐候性を発現することができ、さらには芳香族ポリカーボネート樹脂の流動性、強度、透明性、色調も向上させることが可能となる。
本発明の芳香族ポリカーボネート樹脂組成物に用いる、芳香族ポリカーボネート樹脂(A)は、下記式(1)で表されるジヒドロキシ化合物(i)に由来するカーボネート構造単位を含む。このように下記式(1)で表されるジヒドロキシ化合物(i)に由来するカーボネート構造単位を含むことで本発明の芳香族ポリカーボネート樹脂の湿熱安定性、強度を損なうことなく、耐候性、流動性、透明性、色調を向上させることが可能となる。
X2は炭素数3〜18の二価炭化水素基を表す。炭素数3〜18の二価炭化水素基としては、プロピレン基、ブチレン基、ペンチレン基、ヘキシレン基、ヘプチレン基、オクチレン基、ノニレン基、デシレン基、ウンデシレン基、ドデシニレン基などが挙げられ、それぞれさらに置換基を有していてもよい。置換基としては、メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基、ペンチル基、フェニル基などが挙げられる。さらに一部架橋構造を有していてもよい。
また、mは1〜500の整数を表すが、なかでも5〜300であることが好ましく、10〜100であることがより好ましい。
水素原子、ハロゲン原子、又は、炭素数1〜24の一価炭化水素基を表すが、R1、R2、R3、R4、R5、R6、R7のうち、少なくとも1つは、炭素数7〜24のアルキル基である。
上記炭素数1〜24の一価炭化水素基としては、炭素数1〜24のアルキル基、炭素数2〜24のアルケニル基、炭素数1〜24のアルコキシ基、炭素数6〜24のアリール基、炭素数7〜24のアリールアルキル基等が挙げられる。
直鎖状アルキル基の具体例としては、メチル基、エチル基、n−プロピル基、n−ブチル基、n−ペンチル基、n−ヘキシル基、n−へプチル基、n−オクチル基、n−ノニル基、n−デシル、n−ウンデシル基、n−ドデシル基、n−トリデシル基、n−テトラデシル基、n−ペンタデシル基、n−ヘキサデシル基、n−ヘプタデシル、n−オクタデシル基、n−ノナデシル基、n−イコシル基、n−ヘンイコシル基、n−ドコシル基、n−トリコシル基、n−テトラコシル基などが挙げられる。
分岐状アルキル基の具体例としては、メチルプロピル基、メチルブチル基、メチルペンチル基、メチルヘキシル基、メチルへプチル基、メチルオクチル基、メチルノニル基、メチルデシル基、メチルウンデシル基、メチルドデシル基、メチルトリデシル基、メチルテトラデシル基、メチルペンタデシル基、メチルヘキサデシル基、メチルヘプタデシル、メチルオクタデシル基、メチルノナデシル基、メチルイコシル基、メチルイコシル基、メチルヘンイコシル基、メチルドコシル基、メチルトリコシル基、
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エチルプロピル基、エチルブチル基、エチルペンチル基、エチルヘキシル基、エチルへプチル基、エチルオクチル基、エチルノニル基、エチルデシル、エチルウンデシル基、エチルドデシル基、エチルトリデシル基、エチルテトラデシル基、エチルペンタデシル基、エチルヘキサデシル基、エチルヘプタデシル、エチルオクタデシル基、エチルノナデシル基、エチルイコシル基、エチルイコシル基、エチルヘンイコシル基、エチルドコシル基、
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ブチルペンチル基、ブチルヘキシル基、ブチルへプチル基、ブチルオクチル基、ブチルノニル基、ブチルデシル基、ブチルウンデシル基、ブチルドデシル基、ブチルトリデシル基、ブチルテトラデシル基、ブチルペンタデシル基、ブチルヘキサデシル基、ブチルヘプタデシル、ブチルオクタデシル基、ブチルノナデシル基、ブチルイコシル基、ブチルイコシル基が挙げられる。なお、上記分岐アルキル基の例において、分岐の位置は任意である
。
環状アルキル基の具体例としては、シクロペンチル基、シクロヘキシル基などが挙げられる。
このように炭素数7〜24のアルキル基を有することで、本発明の芳香族ポリカーボネート樹脂組成物の耐候性、流動性、強度が向上し、さらには透明性、色調にも優れるようになる。この理由は、明らかではないが、炭素数7〜24のアルキル基を有することで、低波長領域の光線透過率が向上することにより、本発明の芳香族ポリカーボネート樹脂(A)の透明性、色調が改良され、さらには紫外線による光化学反応も起きにくくなり、着色物質の生成が抑制され、耐候性が向上するものと推察される。さらには、炭素数7〜24のアルキル基を有することで、芳香族ポリカーボネート樹脂の高分子鎖の絡まりを適度に阻害し、高分子鎖の摩擦を低減することで高い流動性をも発現させることができ、本発明の芳香族ポリカーボネート樹脂組成物の流動性が向上するという効果も同時に得られる。また、同等の溶融粘度で比較した場合は、炭素数7〜24のアルキル基を有さない芳香族ポリカーボネート樹脂と比較し、強度を向上させることも可能となる。
R1、R2、R3、R4、R5、R6、R7のうち全てが、炭素数が7未満の場合は、上述のような耐候性、流動性、強度の改良効果が十分に得られず、一方で、R1、R2、R3、R4、R5、R6、R7のいずれかが、炭素数が24を超える場合は、極端に耐熱性が低下し、さらには強度も低下するため好ましくない。このような観点より、本発明の芳香族ポリカーボネート樹脂組成物において、上記式(1)で表される構造単位を形成するジヒドロキシ化合物(i)におけるR1、R2、R3、R4、R5、R6、R7のうち少なくとも1つは、炭素数8〜20のアルキル基を有することがより好ましく、炭素数9〜15のアルキル基を有することがさらに好ましく、炭素数9〜11のアルキル基を有することが特に好ましい。
キル基、一部環状構造を有するアルキル基などが挙げられるが、なかでも本発明の芳香族ポリカーボネート樹脂組成物の流動性をより効果的に高められるため、直鎖状、分岐状アルキル基であることが好ましい。
直鎖状アルキル基の具体例としては、n−へプチル基、n−オクチル基、n−ノニル基、n−デシル、n−ウンデシル基、n−ドデシル基、n−トリデシル基、n−テトラデシル基、n−ペンタデシル基、n−ヘキサデシル基、n−ヘプタデシル、n−オクタデシル基、n−ノナデシル基、n−イコシル基、n−ヘンイコシル基、n−ドコシル基、n−トリコシル基、n−テトラコシル基などが挙げられる。
分岐状アルキル基の具体例としては、メチルへプチル基、メチルオクチル基、メチルノニル基、メチルデシル基、メチルウンデシル基、メチルドデシル基、メチルトリデシル基、メチルテトラデシル基、メチルペンタデシル基、メチルヘキサデシル基、メチルヘプタデシル、メチルオクタデシル基、メチルノナデシル基、メチルイコシル基、メチルイコシル基、メチルヘンイコシル基、メチルドコシル基、メチルトリコシル基、
ジメチルヘキシル基、ジメチルへプチル基、ジメチルオクチル基、ジメチルノニル基、ジメチルデシル、ジメチルウンデシル基、ジメチルドデシル基、ジメチルトリデシル基、ジメチルテトラデシル基、ジメチルペンタデシル基、ジメチルヘキサデシル基、ジメチルヘプタデシル、ジメチルオクタデシル基、ジメチルノナデシル基、ジメチルイコシル基、ジメチルイコシル基、ジメチルヘンイコシル基、ジメチルドコシル基、
トリメチルへプチル基、トリメチルオクチル基、トリメチルノニル基、トリメチルデシル、トリメチルウンデシル基、トリメチルドデシル基、トリメチルトリデシル基、トリメチルテトラデシル基、トリメチルペンタデシル基、トリメチルヘキサデシル基、トリメチルヘプタデシル基、トリメチルオクタデシル基、トリメチルノナデシル基、トリメチルイコシル基、トリメチルイコシル基、トリメチルヘンイコシル基、
エチルヘキシル基、エチルへプチル基、エチルオクチル基、エチルノニル基、エチルデシル、エチルウンデシル基、エチルドデシル基、エチルトリデシル基、エチルテトラデシル基、エチルペンタデシル基、エチルヘキサデシル基、エチルヘプタデシル、エチルオクタデシル基、エチルノナデシル基、エチルイコシル基、エチルイコシル基、エチルヘンイコシル基、エチルドコシル基、
プロピルペンチル基、プロピルヘキシル基、プロピルへプチル基、プロピルオクチル基、プロピルノニル基、プロピルデシル、プロピルウンデシル基、プロピルドデシル基、プロピルトリデシル基、プロピルテトラデシル基、プロピルペンタデシル基、プロピルヘキサデシル基、プロピルヘプタデシル基、プロピルオクタデシル基、プロピルノナデシル基、プロピルイコシル基、プロピルイコシル基、プロピルヘンイコシル基、
ブチルペンチル基、ブチルヘキシル基、ブチルへプチル基、ブチルオクチル基、ブチルノニル基、ブチルデシル基、ブチルウンデシル基、ブチルドデシル基、ブチルトリデシル基、ブチルテトラデシル基、ブチルペンタデシル基、ブチルヘキサデシル基、ブチルヘプタデシル、ブチルオクタデシル基、ブチルノナデシル基、ブチルイコシル基、ブチルイコシル基が挙げられる。なお、上記分岐アルキル基の例において、分岐の位置は任意である。
とが、本発明の芳香族ポリカーボネート樹脂組成物の耐候性、流動性、強度、耐熱性のバランスが良好となる傾向にあるためより好ましい。
X5の炭素数3〜18の二価炭化水素基は、上述のX2の炭素数3〜18の二価炭化水素基として例示されたものと同一であり、X6の炭素数1〜7のアルキレン基は、上述のX3の炭素数1〜7のアルキレン基として例示されたものと同一である。また、nは1〜500の整数を表すが、なかでも5〜300であることが好ましく、10〜100であることがより好ましい。
炭素数1〜6のアルキル基としては、直鎖状、分岐状のアルキル基、一部環状構造を有するアルキル基などが挙げられるが、なかでも本発明の芳香族ポリカーボネート樹脂組成物の流動性をより効果的に高められるため、直鎖状、分岐状アルキル基であることが好ましい。
炭素数2〜6のアルケニル基としては、上記直鎖状アルキル基、及び分岐状アルキル基の構造中に1つ以上の炭素−炭素二重結合をもつ構造のものであれば特に制限はないが、具体例としては、エテニル基、プロペニル基、ブテニル基、ペンテニル基、ヘキセニル基が挙げられる。
炭素数1〜6のアルコキシ基としては、直鎖状、分岐状、一部環状構造を有するアルコキシ基などが挙げられるが、なかでも直鎖状のアルコキシ基が好ましい。具体例としては、メトキシ基、エトキシ基、プロポキシ基、ブトキシ基、ペントキシ基、ヘキシルオキシ基挙げられる。
い芳香族ポリカーボネート樹脂との混合物であることも好ましい。このように、ジヒドロキシ化合物(i)に由来するカーボネート構造単位を含まない、既存の芳香族ポリカーボネート樹脂に対し、ジヒドロキシ化合物(i)に由来するカーボネート構造単位を含む芳香族ポリカーボネート樹脂(a1)及びその他所望の添加剤を適宜混合することで、種々の配合設計に応じた材料を、工業的に効率良く製造できる他、本発明の芳香族ポリカーボネート樹脂組成物の流動性をより一定に制御することも可能となる。
このような範囲とすることで、本発明の芳香族ポリカーボネート樹脂組成物の耐候性、流動性、強度が優れるようになる。
直鎖状アルキル基の具体例としては、n−へプチル基、n−オクチル基、n−ノニル基、n−デシル、n−ウンデシル基、n−ドデシル基、n−トリデシル基、n−テトラデシル基、n−ペンタデシル基、n−ヘキサデシル基、n−ヘプタデシル、n−オクタデシル基、n−ノナデシル基、n−イコシル基、n−ヘンイコシル基、n−ドコシル基、n−トリコシル基、n−テトラコシル基などが挙げられる。
ジメチルヘキシル基、ジメチルへプチル基、ジメチルオクチル基、ジメチルノニル基、ジメチルデシル、ジメチルウンデシル基、ジメチルドデシル基、ジメチルトリデシル基、ジメチルテトラデシル基、ジメチルペンタデシル基、ジメチルヘキサデシル基、ジメチルヘプタデシル、ジメチルオクタデシル基、ジメチルノナデシル基、ジメチルイコシル基、ジメチルイコシル基、ジメチルヘンイコシル基、ジメチルドコシル基、
トリメチルへプチル基、トリメチルオクチル基、トリメチルノニル基、トリメチルデシル、トリメチルウンデシル基、トリメチルドデシル基、トリメチルトリデシル基、トリメチルテトラデシル基、トリメチルペンタデシル基、トリメチルヘキサデシル基、トリメチルヘプタデシル基、トリメチルオクタデシル基、トリメチルノナデシル基、トリメチルイコシル基、トリメチルイコシル基、トリメチルヘンイコシル基、
エチルヘキシル基、エチルへプチル基、エチルオクチル基、エチルノニル基、エチルデシル、エチルウンデシル基、エチルドデシル基、エチルトリデシル基、エチルテトラデシル基、エチルペンタデシル基、エチルヘキサデシル基、エチルヘプタデシル、エチルオクタデシル基、エチルノナデシル基、エチルイコシル基、エチルイコシル基、エチルヘンイコシル基、エチルドコシル基、
プロピルペンチル基、プロピルヘキシル基、プロピルへプチル基、プロピルオクチル基、プロピルノニル基、プロピルデシル、プロピルウンデシル基、プロピルドデシル基、プロピルトリデシル基、プロピルテトラデシル基、プロピルペンタデシル基、プロピルヘキサデシル基、プロピルヘプタデシル基、プロピルオクタデシル基、プロピルノナデシル基、プロピルイコシル基、プロピルイコシル基、プロピルヘンイコシル基、
ブチルペンチル基、ブチルヘキシル基、ブチルへプチル基、ブチルオクチル基、ブチルノニル基、ブチルデシル基、ブチルウンデシル基、ブチルドデシル基、ブチルトリデシル基、ブチルテトラデシル基、ブチルペンタデシル基、ブチルヘキサデシル基、ブチルヘプタデシル、ブチルオクタデシル基、ブチルノナデシル基、ブチルイコシル基、ブチルイコシル基が挙げられる。なお、上記分岐アルキル基の例において、分岐の位置は任意である。
2,2−ビス(4−ヒドロキシフェニル)プロパン(即ち、ビスフェノールA)、
1,1−ビス(4−ヒドロキシフェニル)プロパン、
2,2−ビス(3−メチル−4−ヒドロキシフェニル)プロパン、
2,2−ビス(3−メトキシ−4−ヒドロキシフェニル)プロパン、
2−(4−ヒドロキシフェニル)−2−(3−メトキシ−4−ヒドロキシフェニル)プロパン、
1,1−ビス(3−tert−ブチル−4−ヒドロキシフェニル)プロパン、
2,2−ビス(4−ヒドロキシ−3,5−ジメチルフェニル)プロパン、
2,2−ビス(3−シクロヘキシル−4−ヒドロキシフェニル)プロパン、
2−(4−ヒドロキシフェニル)−2−(3−シクロヘキシル−4−ヒドロキシフェニル)プロパン、
α,α'−ビス(4−ヒドロキシフェニル)−1,4−ジイソプロピルベンゼン、
1,3−ビス[2−(4−ヒドロキシフェニル)−2−プロピル]ベンゼン、
ビス(4−ヒドロキシフェニル)メタン、
ビス(4−ヒドロキシフェニル)シクロヘキシルメタン、
ビス(4−ヒドロキシフェニル)フェニルメタン、
ビス(4−ヒドロキシフェニル)(4−プロペニルフェニル)メタン、
ビス(4−ヒドロキシフェニル)ジフェニルメタン、
ビス(4−ヒドロキシフェニル)ナフチルメタン、
1−ビス(4−ヒドロキシフェニル)エタン、
2−ビス(4−ヒドロキシフェニル)エタン、
1,1−ビス(4−ヒドロキシフェニル)−1−フェニルエタン、
1,1−ビス(4−ヒドロキシフェニル)−1−ナフチルエタン、
1−ビス(4−ヒドロキシフェニル)ブタン、
2−ビス(4−ヒドロキシフェニル)ブタン、
2,2−ビス(4−ヒドロキシフェニル)ペンタン、
1,1−ビス(4−ヒドロキシフェニル)ヘキサン、
2,2−ビス(4−ヒドロキシフェニル)ヘキサン、
等のビス(ヒドロキシアリール)アルカン類;
1−ビス(4−ヒドロキシフェニル)シクロヘキサン、
4−ビス(4−ヒドロキシフェニル)シクロヘキサン、
1,1−ビス(4−ヒドロキシフェニル)−3,3−ジメチルシクロヘキサン、
1−ビス(4−ヒドロキシフェニル)−3,4−ジメチルシクロヘキサン、
1,1−ビス(4−ヒドロキシフェニル)−3,5−ジメチルシクロヘキサン、
1,1−ビス(4−ヒドロキシフェニル)−3,3,5−トリメチルシクロヘキサン、
1,1−ビス(4−ヒドロキシ−3,5−ジメチルフェニル)−3,3,5−トリメチルシクロヘキサン、
1,1−ビス(4−ヒドロキシフェニル)−3−プロピル−5−メチルシクロヘキサン、1,1−ビス(4−ヒドロキシフェニル)−3−tert−ブチル−シクロヘキサン、
1,1−ビス(4−ヒドロキシフェニル)−3−tert−ブチル−シクロヘキサン、
1,1−ビス(4−ヒドロキシフェニル)−3−フェニルシクロヘキサン、
1,1−ビス(4−ヒドロキシフェニル)−4−フェニルシクロヘキサン、
等のビス(ヒドロキシアリール)シクロアルカン類;
1,3−ビス[2−(4−ヒドロキシフェニル)−2−プロピル]ベンゼン、
1,4−ビス[2−(4−ヒドロキシフェニル)−2−プロピル]ベンゼン、
等のビス(ヒドロキシアリール)アリールアルキル類;
9,9−ビス(4−ヒドロキシフェニル)フルオレン、9,9−ビス(4−ヒドロキシ−3−メチルフェニル)フルオレン等のカルド構造含有ビスフェノール類;
4,4’−ジヒドロキシジフェニルスルフィド、4,4’−ジヒドロキシ−3,3’−ジメチルジフェニルスルフィド等のジヒドロキシジアリールスルフィド類;
4,4’−ジヒドロキシジフェニルスルホキシド、4,4’−ジヒドロキシ−3,3’−ジメチルジフェニルスルホキシド等のジヒドロキシジアリールスルホキシド類;
4,4’−ジヒドロキシジフェニルスルホン、4,4’−ジヒドロキシ−3,3’−ジメチルジフェニルスルホン等のジヒドロキシジアリールスルホン類;等
が挙げられる。
導入されたジヒドロキシ化合物としては、
3,3−ビス(4−ヒドロキシフェニル)フタリド(フェノールフタレイン)、
2−メチル−3,3’−ビス(4−ヒドロキシフェニル)フタルイミジン、
2−フェニル−3,3’−ビス(4−ヒドロキシフェニル)フタルイミジン、
ジメチルシロキサン骨格を有するビスフェノール化合物等が挙げられる。
なお、ジヒドロキシ化合物(ii)は、1種を用いてもよく、2種以上を任意の組み合わせ及び比率で併用してもよい。
芳香族ポリカーボネート樹脂(a1)と(a2)を併用する場合の、ジヒドロキシ化合物(i)に由来するカーボネート構造単位の割合は、上記と同様にNMRによって求めることができる。また、用いた各々のポリカーボネート樹脂中のジヒドロキシ化合物(i)に由来するカーボネート構造単位の加重平均として、算出することもできる。
本発明の芳香族ポリカーボネート樹脂組成物における芳香族ポリカーボネート樹脂(A)の分子量は、溶液粘度から換算した粘度平均分子量(Mv)で、通常10,000〜100,000であることを特徴とする。粘度平均分子量が上記下限値未満の場合は、本発明の芳香族ポリカーボネート樹脂組成物の機械物性が低下するため好ましくない。また粘度平均分子量が上記上限値を超える場合は、本発明の芳香族ポリカーボネート樹脂組成物の流動性が極端に不十分となる傾向があるため好ましくない。このような観点より、本発明の芳香族ポリカーボネート樹脂組成物における芳香族ポリカーボネート樹脂(A)の粘度平均分子量(Mv)は、好ましくは15,000以上、より好ましくは18,000以上、さらに好ましくは19,000以上であり、特に好ましくは20,000以上である。また好ましくは80,000以下、より好ましくは40,000以下、さらに好ましくは30,000以下であり、特に好ましくは28,000以下である。
用いて混合し、本発明の芳香族ポリカーボネート樹脂(A)の粘度平均分子量(Mv)を制御してもよい。
本発明の芳香族ポリカーボネート樹脂組成物における芳香族ポリカーボネート樹脂(a1)の分子量は、溶液粘度から換算した粘度平均分子量(Mv)で、通常5,000〜40,000であることが好ましい。粘度平均分子量が上記下限値未満の場合は、本発明の芳香族ポリカーボネート樹脂組成物の機械物性が低下するため好ましくない。また粘度平均分子量が上記上限値を超える場合は、本発明の芳香族ポリカーボネート樹脂組成物の流動性が極端に不十分となり、また芳香族ポリカーボネート樹脂(a2)への分散性が低下する傾向があるため好ましくない。このような観点より、本発明の芳香族ポリカーボネート樹脂組成物における芳香族ポリカーボネート樹脂(a1)の粘度平均分子量(Mv)は、好ましくは8,000以上、より好ましくは10,000以上、さらに好ましくは12,000以上であり、特に好ましくは13,000以上である。また好ましくは30,000以下、より好ましくは28,000以下、さらに好ましくは24,000以下であり、特に好ましくは22,000以下、最も好ましくは20,000以下である。
本発明の芳香族ポリカーボネート樹脂組成物における芳香族ポリカーボネート樹脂(a2)の分子量は、溶液粘度から換算した粘度平均分子量(Mv)で、上述の芳香族ポリカーボネート樹脂(A)の好ましい粘度平均分子量の範囲と同様である。
なお、本発明の芳香族ポリカーボネート樹脂組成物における芳香族ポリカーボネート樹脂(a2)の粘度平均分子量を上記範囲に制御する際には、粘度平均分子量の異なる2種類以上の芳香族ポリカーボネート樹脂(a2)を混合して用いてもよく、この場合には、粘度平均分子量が上記の好適な範囲外である芳香族ポリカーボネート樹脂を用いて混合し、本発明の芳香族ポリカーボネート樹脂(a2)の粘度平均分子量(Mv)を制御してもよい。
本発明の芳香族ポリカーボネート樹脂組成物に含まれる芳香族ポリカーボネート樹脂(
A)、芳香族ポリカーボネート樹脂(a1)、及び芳香族ポリカーボネート樹脂(a2)の末端水酸基量は、特に制限はないが、通常10〜2,000ppmである。また、好ましくは20ppm以上であり、より好ましくは50ppm以上であり、さらに好ましくは100ppm以上であり、一方で、好ましくは1,800ppm以下、より好ましくは1,600ppm以下、さらに好ましくは1200ppm以下である。末端水酸基量を前記範囲内とすることで、本発明の芳香族ポリカーボネート樹脂組成物の色相、熱安定性、湿熱安定性をより向上させることができる。
なお、本発明の芳香族ポリカーボネート樹脂組成物に含まれる芳香族ポリカーボネート樹脂(A)、芳香族ポリカーボネート樹脂(a1)、及び芳香族ポリカーボネート樹脂(a2)の末端水酸基量は、公知の任意の方法によって容易に上記範囲に調整することができる。
本発明の芳香族ポリカーボネート樹脂(A)、芳香族ポリカーボネート樹脂(a1)、及び芳香族ポリカーボネート樹脂(a2)の製造方法は、公知の手法であれば特に制限はなく適宜選択し用いることができるが、上述のカーボネート構造単位(i)を形成するために必要な芳香族ジヒドロキシ化合物、及び任意で選択されるその他のジヒドロキシ化合物を含むジヒドロキシ化合物と、カーボネート形成性化合物とを重縮合することによって得られる。
カルボニルハライドとしては、具体的には例えば、ホスゲン;ジヒドロキシ化合物のビスクロロホルメート体、ジヒドロキシ化合物のモノクロロホルメート体等のハロホルメート等が挙げられる。
カーボネートエステルとしては、具体的には例えば、下記式(10)で表される化合物であればよく、アリールカーボネート類、ジアルキルカーボネート類やジヒドロキシ化合物のビスカーボネート体、ジヒドロキシ化合物のモノカーボネート体、環状カーボネート等のジヒドロキシ化合物のカーボネート体等が挙げられる。
アリール基であることが好ましく、下記式(11)で表されるジアリールカーボネートでることがより好ましい。
まず、本発明の芳香族ポリカーボネート樹脂(A)、芳香族ポリカーボネート樹脂(a1)、及び芳香族ポリカーボネート樹脂(a2)を界面重合法で製造する場合について説明する。界面重合法では、反応に不活性な有機溶媒及びアルカリ水溶液の存在下で、通常pHを9以上に保ち、原料のジヒドロキシ化合物とカーボネート形成性化合物(好ましくは、ホスゲン)とを反応させた後、重合触媒の存在下で界面重合を行うことによって芳香族ポリカーボネートコポリマーを得る。なお、反応系には、必要に応じて分子量調整剤(末端停止剤)を存在させるようにしてもよく、ジヒドロキシ化合物の酸化防止のために酸化防止剤を存在させるようにしてもよい。
原料のジヒドロキシ化合物及びカーボネート形成性化合物は、前述のとおりである。なお、カーボネート形成性化合物の中でもホスゲンを用いることが好ましく、ホスゲンを用
いた場合の方法は特にホスゲン法と呼ばれる。
アルカリ水溶液に含有されるアルカリ化合物としては、例えば、特に限定されないが、水酸化ナトリウム、水酸化カリウム、水酸化リチウム、炭酸水素ナトリウム等のアルカリ金属化合物やアルカリ土類金属化合物が挙げられるが、中でも水酸化ナトリウム及び水酸化カリウムが好ましい。なお、アルカリ化合物は、1種を用いてもよく、2種以上を任意の組み合わせ及び比率で併用してもよい。
ール、p−フェニルフェノール及びp−クミルフェノールが好ましく用いられる。なお、分子量調整剤は、1種を用いてもよく、2種以上を任意の組み合わせ及び比率で併用してもよい。
反応の際に、反応基質(反応原料)、反応媒(有機溶媒)、触媒、添加剤等を混合する順番は、所望の芳香族ポリカーボネート樹脂が得られる限り任意であり、適切な順番を任意に設定すればよい。例えば、カーボネート形成性化合物としてホスゲンを用いた場合には、分子量調節剤は原料のジヒドロキシ化合物とホスゲンとの反応(ホスゲン化)の時から重合反応開始時までの間であれば任意の時期に混合できる。
なお、反応温度は、特に限定されないが、通常0〜40℃であり、反応時間は、特に限定されないが、通常は数分(例えば、10分)〜数時間(例えば、6時間)である。
次に、本発明の芳香族ポリカーボネート樹脂(A)、芳香族ポリカーボネート樹脂(a1)、及び芳香族ポリカーボネート樹脂(a2)を溶融エステル交換法で製造する場合について説明する。溶融エステル交換法では、例えば、カーボネートエステルと原料のジヒドロキシ化合物とのエステル交換反応を行う。
原料のジヒドロキシ化合物、及びカーボネートエステルは、上述の通りである。
原料のジヒドロキシ化合物とカーボネートエステル(前記の置換したジカルボン酸又はジカルボン酸エステルを含む。以下同じ。)との比率は所望の本発明の芳香族ポリカーボネート樹脂(A)、芳香族ポリカーボネート樹脂(a1)、及び芳香族ポリカーボネート樹脂(a2)が得られる限り任意であるが、これらカーボネートエステルは、ジヒドロキシ化合物と重合させる際に、原料のジヒドロキシ化合物に対して過剰に用いることが好ましい。すなわち、カーボネートエステルは、ジヒドロキシ化合物に対して、1.01〜1.30倍量(モル比)であることが好ましく、1.02〜1.20倍量(モル比)であることがより好ましい。モル比が小さすぎると、得られる芳香族ポリカーボネート樹脂の末端OH基が多くなり、樹脂の熱安定性が悪化する傾向となる。また、モル比が大きすぎると、エステル交換の反応速度が低下し、所望の分子量を有する本発明の芳香族ポリカーボネート樹脂(A)、芳香族ポリカーボネート樹脂(a1)、及び芳香族ポリカーボネート樹脂(a2)の生産が困難となる場合や、樹脂中のカーボネートエステルの残存量が多くなり、成形加工時や成形品としたときの臭気の原因となる場合がある。
反応形式は、バッチ式、連続式の何れの方法でも行うことができる。バッチ式で行う場
合、反応基質、反応媒、触媒、添加剤等を混合する順番は、所望の本発明の芳香族ポリカーボネート樹脂(A)、芳香族ポリカーボネート樹脂(a1)、及び芳香族ポリカーボネート樹脂(a2)が得られる限り任意であり、適切な順番を任意に設定すればよい。但しなかでも、本発明の芳香族ポリカーボネート樹脂(A)、芳香族ポリカーボネート樹脂(a1)、及び芳香族ポリカーボネート樹脂(a2)の安定性等を考慮すると、溶融重縮合反応は連続式で行うことが好ましい。
触媒失活剤の使用量は、特に限定されないが、前記のエステル交換触媒が含有するアルカリ金属又はアルカリ土類金属に対して、通常0.5当量以上、好ましくは1当量以上であり、また、通常20当量以下、好ましくは10当量以下である。さらには、本発明の芳香族ポリカーボネート樹脂(A)、芳香族ポリカーボネート樹脂(a1)、及び芳香族ポリカーボネート樹脂(a2)に対して、通常1ppm以上であり、また、通常100ppm以下、好ましくは50ppm以下である。
本発明の芳香族ポリカーボネート樹脂組成物は、紫外線吸収剤(B)を含有する。紫外線吸収剤は、通常熱可塑性樹脂の耐候性を向上させるために用いられるが、本発明の芳香族ポリカーボネート樹脂組成物では、式(1)で表されるジヒドロキシ化合物(i)に由来するカーボネート構造単位を特定量含有する芳香族ポリカーボネート樹脂(A)と紫外線吸収剤(B)とを組み合わせることで、意外にも相乗効果により耐候性がさらに向上する。
本発明の芳香族ポリカーボネート樹脂組成物は、上述の芳香族ポリカーボネート樹脂(A)100質量部に対し、上述の紫外線吸収剤(B)0.01〜5質量部含有することを特徴とする。
本発明の芳香族ポリカーボネート樹脂組成物は、耐候性、湿熱安定性、流動性、強度、色調のバランスに優れ、透明材料を目指した場合には、高い透明性をも有することが可能となるが、ここで流動性と強度のバランスは通常、トレードオフの関係性にある。本発明の芳香族ポリカーボネート樹脂組成物は、従来公知の芳香族ポリカーボネート樹脂組成物と比較し、同等の流動性の場合は、衝撃強度が優れるようになり、一方で同等の強度を保つ範囲では、より高めの流動性を付与することができるところが特徴である。具体的には、芳香族ポリカーボネート樹脂組成物に求める所望の流動性、強度に応じて芳香族ポリカーボネート樹脂(A)を構成する全カーボネート構造中のジヒドロキシ化合物(i)に由来するカーボネート構造単位の割合を制御することで従来公知の芳香族ポリカーボネート樹脂組成物よりも優れた流動性と強度のバランスを達成することが可能となる。
なお、樹脂添加剤は1種が含有されていてもよく、2種以上が任意の組み合わせ及び比率で含有されていてもよい。
本発明の芳香族ポリカーボネート樹脂組成物に用いる熱安定剤としては、従来から芳香族ポリカーボネート樹脂に配合する公知のものであれば特に制限されないが、例えばリン系熱安定剤、イオウ系熱安定剤が挙げられるが、なかでもリン系安定剤が本発明の芳香族ポリカーボネート樹脂組成物の初期色相、滞留熱安定性が優れる傾向にあるため好ましい。
ヘキシルホスファイト、2,2−メチレンビス(4,6−ジ−t−ブチルフェニル)ステアリルホスファイト等が挙げられ、有機ホスホナイト化合物としては、テトラキス(2,4−ジ−t−ブチルフェニル)4,4’−ビフェニレンジホスホナイトやテトラキス(2,4−ジ−t−ブチル−5メチルフェニル)4,4’−ビフェニレンジホスホナイト等が挙げられる。
なお、リン系安定剤は、1種が含有されていてもよく、2種以上が任意の組み合わせ及び比率で含有されていてもよい。
本発明の芳香族ポリカーボネート樹脂組成物は酸化防止剤を含有することも好ましい。本発明の芳香族ポリカーボネート樹脂組成物に用いる酸化防止剤としては、従来から芳香族ポリカーボネート樹脂に配合する公知のものであれば特に制限されないが、例えばヒンダードフェノール系酸化防止剤が挙げられる。その具体例としては、ペンタエリスリトールテトラキス[3−(3,5−ジ−tert−ブチル−4−ヒドロキシフェニル)プロピオネート]、オクタデシル−3−(3,5−ジ−tert−ブチル−4−ヒドロキシフェニル)プロピオネート、チオジエチレンビス[3−(3,5−ジ−tert−ブチル−4−ヒドロキシフェニル)プロピオネート]、N,N’−ヘキサン−1,6−ジイルビス[3−(3,5−ジ−tert−ブチル−4−ヒドロキシフェニルプロピオナミド)、2,4−ジメチル−6−(1−メチルペンタデシル)フェノール、ジエチル[[3,5−ビス(1,1−ジメチルエチル)−4−ヒドロキシフェニル]メチル]ホスフォエート、3,3’,3’’,5,5’,5’’−ヘキサ−tert−ブチル−a,a’,a’’−(メシチレン−2,4,6−トリイル)トリ−p−クレゾール、4,6−ビス(オクチルチオメチル)−o−クレゾール、エチレンビス(オキシエチレン)ビス[3−(5−tert−ブチル−4−ヒドロキシ−m−トリル)プロピオネート]、ヘキサメチレンビス[3−(3,5−ジ−tert−ブチル−4−ヒドロキシフェニル)プロピオネート]、1,3,5−トリス(3,5−ジ−tert−ブチル−4−ヒドロキシベンジル)−1,3,5−トリアジン−2,4,6(1H,3H,5H)−トリオン,2,6−ジ−tert−ブチル−4−(4,6−ビス(オクチルチオ)−1,3,5−トリアジン−2−イルアミノ)フェノール、2−[1−(2−ヒドロキシ−3,5−ジ−tert−ペンチルフェニル)エチル]−4,6−ジ−tert−ペンチルフェニルアクリレート等が挙げられる。
」、「イルガノックス1076」、ADEKA社製「アデカスタブAO−50」、「アデカスタブAO−60」等が挙げられる。
なお、酸化防止剤は、1種が含有されていてもよく、2種以上が任意の組み合わせ及び比率で含有されていてもよい。
染顔料としては、例えば、無機顔料、有機顔料、有機染料などが挙げられるが、なかでもポリカーボネート樹脂の高い透明性を維持するためには有機顔料、有機染料が好ましい。
無機顔料としては、例えば、カーボンブラック;カドミウムレッド、カドミウムイエロー等の硫化物系顔料;群青などの珪酸塩系顔料;酸化チタン、亜鉛華、弁柄、酸化クロム、鉄黒、チタンイエロー、亜鉛−鉄系ブラウン、チタンコバルト系グリーン、コバルトグリーン、コバルトブルー、銅−クロム系ブラック、銅−鉄系ブラック等の酸化物系顔料;黄鉛、モリブデートオレンジ等のクロム酸系顔料;紺青などのフェロシアン系顔料などが挙げられる。
これらの中では、熱安定性の点から、酸化チタン、カーボンブラック、シアニン系、キノリン系、アンスラキノン系、フタロシアニン系化合物などが好ましい。
染顔料の含有量は、芳香族ポリカーボネート樹脂(A)100質量部に対して、通常5質量部以下、好ましくは3質量部以下、より好ましくは2質量部以下である。染顔料の含有量が多すぎると耐衝撃性が十分でなくなる可能性がある。
本発明の芳香族ポリカーボネート樹脂組成物は、離型剤を含有することも好ましい。本発明の芳香族ポリカーボネート樹脂組成物に用いる離型剤としては、従来から芳香族ポリカーボネート樹脂に配合する公知のものであれば特に制限されないが、例えば脂肪族カルボン酸、脂肪族カルボン酸とアルコールとのエステル、数平均分子量200〜15,000の脂肪族炭化水素化合物、ポリシロキサン系シリコーンオイルなどが挙げられる。
る脂肪族カルボン酸の具体例としては、パルミチン酸、ステアリン酸、カプロン酸、カプリン酸、ラウリン酸、アラキン酸、ベヘン酸、リグノセリン酸、セロチン酸、メリシン酸、テトラリアコンタン酸、モンタン酸、アジピン酸、アゼライン酸などが挙げられる。
また、前記の脂肪族炭化水素の数平均分子量は、好ましくは5,000以下である。
なお、脂肪族炭化水素は、単一物質であってもよいが、構成成分や分子量が様々なものの混合物であっても、主成分が上記の範囲内であれば使用できる。
なお、上述した離型剤は、1種が含有されていてもよく、2種以上が任意の組み合わせ及び比率で含有されていてもよい。
離型剤の含有量は、特に限定されないが、芳香族ポリカーボネート樹脂(A)100質量部に対して、通常0.001質量部以上、好ましくは0.01質量部以上であり、また、通常2質量部以下、好ましくは1質量部以下である。離形剤の含有量が前記範囲の下限値未満の場合は、離型性の効果が十分でない場合があり、離型剤の含有量が前記範囲の上限値を超える場合は、湿熱安定性の低下、射出成形時の金型汚染などが生じる可能性がある。
本発明の芳香族ポリカーボネート樹脂組成物の製造方法に制限はなく、公知の芳香族ポリカーボネート樹脂組成物の製造方法を広く採用できる。
具体例を挙げると、芳香族ポリカーボネート樹脂(A)と紫外線吸収剤(B)と、必要に応じて配合されるその他の成分とを、あるいは、芳香族ポリカーボネート樹脂(a1)と芳香族ポリカーボネート樹脂(a2)と紫外線吸収剤(B)と、必要に応じて配合されるその他の成分とを、例えばタンブラーやヘンシェルミキサーなどの各種混合機を用い予め混合した後、バンバリーミキサー、ロール、ブラベンダー、単軸混練押出機、二軸混練押出機、ニーダーなどの混合機で溶融混練する方法が挙げられる。
また、例えば、各成分を予め混合せずに、または、一部の成分のみを予め混合し、フィーダーを用いて押出機に供給して溶融混練して、本発明の芳香族ポリカーボネート樹脂組成物を製造することもできる。
また、例えば、一部の成分を予め混合し押出機に供給して溶融混練することで得られる樹脂組成物をマスターバッチとし、このマスターバッチを再度残りの成分と混合し、溶融混練することによって本発明の芳香族ポリカーボネート樹脂組成物を製造することもできる。
また、例えば、分散し難い成分を混合する際には、その分散し難い成分を予め水や有機溶剤等の溶媒に溶解又は分散させ、その溶液又は分散液と混練するようにすることで、分散性を高めることもできる。
本発明の芳香族ポリカーボネート樹脂組成物は、射出成形、押出成形等の熱加工によって芳香族ポリカーボネート樹脂成形体として好適に用いることができる。このような芳香族ポリカーボネート樹脂成形体の形状、模様、色彩、寸法などに制限はなく、その成形体の用途に応じて適宜選択することができ、例えば、板状、プレート状、ロッド状、シート状、フィルム状、円筒状、環状、円形状、楕円形状、多角形形状、異形品、中空品、枠状、箱状、パネル状のもの等、また特殊な形状のもの等、各種形状のものが挙げられる。また、例えば表面に凹凸を有していたり、三次元曲面を有する立体的な形状のものであってもよい。
械部品、家電製品、車輌部品、建築部材、各種容器、レジャー用品・雑貨類、照明機器等の部品が挙げられる。これらの中でも、特に自動車部材、電気電子機器、OA機器、情報端末機器、家電製品、照明機器等の透明光学部材へ好適に用いることができる。
ジヒドロキシ化合物(i)−1 の合成
後述の表3に「BP−C10」と記載のジヒドロキシ化合物(i)−1の合成例を示す。
なお、このジヒドロキシ化合物(i)−1は、上記式(8)で表されるジヒドロキシ化合物(i)である。
フェノール(100重量部)を40℃に加温し融解させた後、濃塩酸(1.33重量部)を加えた。そこへ、デカナール(33.1重量部)およびトルエン(21.2重量部)の混合液を4時間かけて滴下した。滴下後、40℃で1時間熟成した後、炭酸水素ナトリウム水溶液で反応を停止させた。反応混合物からフェノールを減圧留去した後、トルエンで抽出し、水で3回洗浄した。溶媒を留去した後、トルエンおよびヘプタンから晶析させることで、白色粉末として23.3重量部の目的化合物(1,1−ビス(4−ヒドロキシフェニル)デカン)を得た。純度99.4%、融点93℃であった。
ジヒドロキシ化合物(i)−2 の合成
後述の表3に「BP−C12」と記載のジヒドロキシ化合物(i)−2の合成例を示す。
なお、このジヒドロキシ化合物(i)−2は、上記式(9)で表されるジヒドロキシ化合物(i)である。
合成例1のデカナールの代わりに、ドデカナール(39.0重量部)を用いて同様に合成し、白色粉末として27.8重量部の目的化合物(1,1−ビス(4−ヒドロキシフェニル)ドデカン)を得た。純度 99.0%、融点86℃であった。
合成例1及び2において、目的化合物を分析する、各分析条件は以下の通りである。
サンプル0.01質量部を1質量部のアセトニトリルに溶解させた。得られた溶液をHPLC分析装置(島津製作所製LC−2010)にて分析した。条件は以下の通りである。
カラム:inertsilODS3V(ジーエルサイエンス社製)
溶出溶媒:アセトニトリル/0.1質量%酢酸アンモニウム溶液
検出器:UV(254nm)
純度は、254nmにおける面積%から求めた。
Stuart Scientific社製SMP3融点測定装置を用いた。2℃/m
inの条件で昇温し、固体が全て融解した時点での温度を融点とした。
攪拌機、熱媒ジャケット、真空ポンプ、還流冷却器を具備した第1反応器に、表3に記載の原料ジヒドロキシ化合物、およびカーボネート形成化合物を、表4に記載の原料仕込み比率で仕込み、十分に窒素置換した。
次に、第1反応器内を1.33kPa(10Torr)に減圧し、続いて、窒素で大気圧に復圧する操作を5回繰り返し、第1反応器の内部を窒素置換した。窒素置換後、熱媒ジャケットに温度230℃の熱媒を通じて第1反応器の内温を徐々に昇温させ、混合物を溶解させた。その後、300rpmで撹拌機を回転させ、熱媒ジャケット内の温度をコントロールして、第1反応器の内温を220℃に保った。そして、第1反応器の内部で行われるジヒドロキシ化合物とDPCのオリゴマー化反応により副生するフェノールを留去しながら、40分間かけて第1反応器内の圧力を絶対圧で101.3kPa(760Torr)から13.3kPa(100Torr)まで減圧した。
圧が70Pa(約0.5Torr)に到達後、70Paを保持し、重縮合反応を行った。第2反応器内の最終的な内部温度は表4に記載の温度まで上昇させ、第2反応器の攪拌機が予め定めた所定の攪拌動力となったときに、重縮合反応を終了し、反応器内を窒素で復圧後、圧力をかけ漕底から抜出し、水冷漕で冷却し、芳香族ポリカーボネート樹脂を得た。その後、得られた芳香族ポリカーボネート樹脂にパラトルエンスルホン酸ブチルを5ppm配合し、φ30mmの二軸押出機で溶融混練し、ストランド状にしたものをペレタイザーでカッティングし、ペレット状の芳香族ポリカーボネート樹脂(a1−1〜a1−5)を得た。
[粘度平均分子量(Mv)]
芳香族ポリカーボネート樹脂の粘度平均分子量は、上述の通り、ウベローデ粘度計(森友理化工業社製)を使用し、20℃における塩化メチレン溶液の固有粘度(極限粘度)[η](単位dL/g)を求め、Schnellの粘度式、すなわち、η=1.23×10-4Mv0.83、から算出した。表4にその値をそれぞれ示す。
芳香族ポリカーボネート樹脂の末端水酸基量は、上述の通り、四塩化チタン/酢酸法による比色定量によって求めた。表4にその値をそれぞれ示す。
表3に示した、芳香族ポリカーボネート樹脂a2−1、a2−2、紫外線吸収剤B1〜B3、及び表4に示した、芳香族ポリカーボネート樹脂a1−1〜a1−5を、下記表5に記載の割合(質量部)で配合、混合した後、1ベントを備えた日本製鋼所社製二軸押出機(TEX30HSS)に供給し、スクリュー回転数150rpm、吐出量15kg/h、バレル温度280℃の条件で混練し、ストランド状に押出された溶融樹脂を水槽にて急冷した後に、ペレタイザーを用いてペレット化し、芳香族ポリカーボネート樹脂組成物のペレットを得た。
芳香族ポリカーボネート樹脂(A)を構成する全カーボネート構造100mol%中のジヒドロキシ化合物(i)に由来するカーボネート構造単位の割合は、芳香族ポリカーボネート樹脂を重クロロホルムに3質量%の濃度で溶解し、日本電子社製JNM−AL40
0型NMR(400MHz)にてプロトンNMR測定を実施し、各カーボネート構造に由来するプロトンの積分値から算出した。
[透明性]
本発明の芳香族ポリカーボネート樹脂組成物の透明性は、ヘイズ(Haze)値にて評価した。上述の製造方法で得られた芳香族ポリカーボネート樹脂組成物ペレットを、熱風乾燥機を用いて65℃で5時間真空乾燥させた後、日本製鋼所製のJ75EII型射出成形機を用いて、シリンダー温度270℃、金型温度80℃、成形サイクル40秒の条件で射出成形し、厚み3mm、縦60mm、横60mmの芳香族ポリカーボネート樹脂のプレート状成形体を得た。次に得られたプレート状成形体を日本電色工業(株)製のNDH−2000型ヘイズメーターを用いてJIS K 7136:2000に準拠し、厚さ3mmでのヘイズ値(単位「%」)を測定した。ヘイズ(Haze)は、樹脂の濁度の尺度として用いられる値であり、数値が小さい程、透明性が高いことを意味し、好ましい。表5中、「Haze」にその値を示す。
本発明の芳香族ポリカーボネート樹脂組成物の色調は、YI値にて評価した。上述の方法で得られた芳香族ポリカーボネート樹脂のプレート状成形体を試験片とし、分光測色計(コニカミノルタ株式会社製CM−3700d)によりイエローインデックス(YI)を測定した。YIは、黄変度を表し、値が小さい方が色相に優れることを意味し好ましい。表5中「YI」にその値を示す。
本発明の芳香族ポリカーボネート樹脂組成物の耐候性は、プレート状成形体を後述の方法でキセノンアーク加速試験を実施し、プレートの変色の程度を求めることで評価した。上述の方法で得られた芳香族ポリカーボネート樹脂の3mm厚のプレート状成形体を試験片とし、東洋精機社製アトラス・キセノンウエザオメーターCi4000型耐候試験機にて、漕内温度38℃、漕内相対湿度50%、ブラックパネル温度65℃、照射強度60W/m2、アウターフィルター:Sタイプボロシリケート、インナーフィルター:石英、ス
プレー条件18分/120分の条件で、50、96、200時間処理した後に、上述の色調評価と同様に、分光測色計でYIを測定した。このとき恒温恒湿試験機でそれぞれ50、96、200時間処理した後のYIと、処理する前のYIの差分であるΔYIを求めた。ΔYIが小さい方が耐候性に優れることを意味し、好ましい。表5中「耐候性」にその値を示す。
本発明の芳香族ポリカーボネート樹脂組成物の湿熱安定性は、プレート状成形体を後述の方法で恒温恒湿加水分解加速試験を実施し、プレートの変色の程度を求めることで評価した。上述の方法で得られた芳香族ポリカーボネート樹脂の3mm厚のプレート状成形体を試験片とし、エスペック社製PR−1KTH型恒温恒湿試験機にて、漕内温度85℃、漕内相対湿度85%の条件下、96時間処理した後に、上述の色調評価と同様に、分光測色計でYIを測定した。このとき恒温恒湿試験機で96時間処理した後のYIと、処理する前のYIの差分であるΔYIを湿熱安定性として求めた。ΔYIが小さい方が湿熱安定性に優れることを意味し、好ましい。表5中「湿熱安定性」にその値を示す。
本発明の芳香族ポリカーボネート樹脂組成物の流動性は、MVR(メルトボリュームレート)で評価した。上述の製造方法で得られた芳香族ポリカーボネート樹脂組成物ペレットを、熱風乾燥機を用いて65℃で5時間真空乾燥させた後、東洋精機社製F−F01型
メルトインデクサを用いてISO1133に準拠し、300℃、1.2kgfの条件でMVR(単位:cm3/10min)を求めた。MVRは溶融粘度を表し、値が大きい方が
、流動性が高いことを意味し、好ましい。表5中「MVR」にその値をそれぞれ示す。
本発明の芳香族ポリカーボネート樹脂組成物の強度は、Izod衝撃強度で評価した。上述の製造方法で得られた芳香族ポリカーボネート樹脂組成物ペレットを、熱風乾燥機を用いて65℃で5時間真空乾燥させた後、日本製鋼所製のJ75EII型射出成形機を用いて、シリンダー温度270℃、金型温度70℃、成形サイクル40秒の条件で射出成形し、ASTM−D256に準拠した厚み3.2mmのIzod衝撃試験片を成形した。次に株式会社東洋精機製作所社製ノッチングツールを用いて、0.25RのVノッチを切削し、上述のASTM−D256に準拠したIzod耐衝撃試験を実施し、Izod衝撃強度(単位:J/m)を求めた。表5中「Izod」にその値を示す。
Claims (9)
- 芳香族ポリカーボネート樹脂(A)100質量部に対し、紫外線吸収剤(B)を、0.01〜5質量部含有する樹脂組成物であって、
前記芳香族ポリカーボネート樹脂(A)は、下記式(1)で表されるジヒドロキシ化合物(i)に由来するカーボネート構造単位を含む芳香族ポリカーボネート樹脂(a1)と下記式(4)で表されるジヒドロキシ化合物(ii)に由来するカーボネート構造単位からなる芳香族ポリカーボネート樹脂(a2)とを含み、
前記芳香族ポリカーボネート樹脂(a1)が、下記式(1)で表されるジヒドロキシ化合物(i)に由来するカーボネート構造単位と、下記式(4)で表されるジヒドロキシ化合物(ii)に由来するカーボネート構造単位とを含み、
前記芳香族ポリカーボネート樹脂(A)を構成する全カーボネート構造100mol%中、下記式(1)で表されるジヒドロキシ化合物(i)に由来するカーボネート構造単位を1〜13mol%含み、
前記芳香族ポリカーボネート樹脂(a1)を構成する全カーボネート構造100mol%中、下記式(1)で表されるジヒドロキシ化合物(i)に由来するカーボネート構造単位を2.5〜36.5mol%含むことを特徴とする芳香族ポリカーボネート樹脂組成物。
素数3〜18の二価炭化水素基を表し、X3は炭素数1〜7のアルキレン基を表し、mは1〜500の整数を表す。また、式(1)及び(2)中、R1、R2、R3、R4、R5、R6及びR7は、それぞれ独立に、水素原子、ハロゲン原子、又は、炭素数1〜24の一価炭化水素基を表すが、R1、R2、R3、R4、R5、R6、R7のうち、少なくとも1つは、炭素数7〜24のアルキル基である。なお、式(2)中、*は、式(1)に係るベンゼン環との結合箇所を表す。]
有機基の何れか1種を表す。式(5)中、X4は炭素数3〜18の二価炭化水素基を表し
、X5は酸素原子またはNR14を表し、X6は炭素数1〜7のアルキレン基を表し、nは1〜500の整数を表す。また、式(4)及び(5)中、R8、R9、R10、R11、R12、R13及びR14は、それぞれ独立に、水素原子、ハロゲン原子、又は、炭素数1〜6の一価炭化水素基を表す。なお、式(5)中、*は、式(4)に係るベンゼン環との結合箇所を表す。] - 芳香族ポリカーボネート樹脂(A)が、芳香族ポリカーボネート樹脂(a1)と芳香族ポリカーボネート樹脂(a2)とを質量比で、45/55〜4/96の割合で含むことを特徴とする請求項1に記載の芳香族ポリカーボネート樹脂組成物。
- 芳香族ポリカーボネート樹脂(A)を構成する全カーボネート構造100mol%中、上記式(1)で表されるジヒドロキシ化合物(i)に由来するカーボネート構造単位を1〜10mol%含むことを特徴とする請求項1乃至4の何れか1項に記載の芳香族ポリカーボネート樹脂組成物。
- 芳香族ポリカーボネート樹脂(a2)が、2,2−ビス(4−ヒドロキシフェニル)プロパンに由来するカーボネート構造単位からなることを特徴とする請求項1乃至5の何れか1項に記載の芳香族ポリカーボネート樹脂組成物。
- 紫外線吸収剤(B)が、ベンゾトリアゾール化合物またはトリアジン化合物であることを特徴とする請求項1乃至6の何れか1項に記載の芳香族ポリカーボネート樹脂組成物。
- ASTM D256に準拠し測定したIzod衝撃値が、150J/m以上であることを特徴とする請求項1乃至7の何れか1項に記載の芳香族ポリカーボネート樹脂組成物。
- JIS K 7136:2000に準拠し測定した厚さ3mmでのヘイズ値が、1以下であることを特徴とする請求項1乃至8の何れか1項に記載の芳香族ポリカーボネート樹脂組成物。
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