JP6752181B2 - 脱硫システム及び脱硫方法 - Google Patents
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Description
そのため、バイオガスを利用するためには、硫化水素を除去することが重要な課題となっている。
工場その他の事業場における事業活動に伴って発生する臭気は、悪臭防止法に基づき適切に処理される必要がある。
S + 3/2O2 + H2O → H2SO4 (式2)
従来の生物学的脱硫方法は、生物脱硫方式で処理したのちに乾式脱硫方式にて硫化水素を完全に処理するのが一般的である。
そこで、特許文献1の脱硫システムについて本発明者らが実験を行ってみると、生物脱硫装置が正常に機能している場合には、硫化水素は生物脱硫装置で概ね除去されるため乾式脱硫装置への硫化水素負荷量は減少し、脱硫剤の交換頻度は軽減されることが確認できた。
更に、特許文献1の脱硫システムでは生物脱硫装置内で高濃度硫化水素を硫黄として処理される。このため、生物脱硫装置では処理が進むと硫黄が析出して閉塞に至ることもあった。
このため、脱硫剤の交換頻度を軽減させるためには生物脱硫装置で多くの硫化水素が除去できることに加え、生物脱硫装置での硫黄の析出を抑制し安定して処理することが重要であることがわかった。
特許文献2の脱硫システムでは高負荷で硫化水素を処理できるほか、硫化水素を硫酸に転換することで装置内に硫黄を析出させず洗浄工程が削減できるとしている。
しかし特許文献2は、特許文献1と同様に、立上げ時には硫化水素負荷量を慎重に管理して徐々に菌数を増殖させる必要があり、生物脱硫装置での正常な機能に達すのに長期間を要する。
更に、立上げ期間のように処理ガス中に未処理の硫化水素が多く含まれる場合には、処理ガスの一部を生物脱硫装置に循環させると、循環ガスで供給される硫化水素の処理負荷が追加され、生物脱硫装置での処理が不安定となる問題もある。
(1)立上げ時期に安定的に硫黄酸化細菌を増殖させるための慎重な処理の制御と立上げ期間の長期化の回避
(2)硫黄の析出による生物脱硫塔内の閉塞の回避
(3)処理ガスに含まれる未処理の硫化水素のガス循環による生物脱硫装置での処理の不安定化の回避
(1)生物脱硫塔と乾式脱硫塔とを用いて、硫化水素含有ガスから硫化水素を除去する脱硫システムにおいて、該生物脱硫塔内に微生物が付着する充填材からなる担体充填層を設け、該乾式脱硫塔内に脱硫剤からなる脱硫剤充填層を設け、硫化水素含有ガス流入ラインが該生物脱硫塔の上流側に接続され、生物脱硫塔処理ガスラインの一端が該生物脱硫塔の下流側に接続され、かつ、該生物脱硫塔処理ガスラインの他端が該乾式脱硫塔の上流側に接続され、乾式脱硫塔処理ガスラインの一端が該乾式脱硫塔の下流側に接続され、該乾式脱硫塔処理ガスラインが処理ガスラインと循環ガスラインに分岐され、該循環ガスラインの他端が該生物脱硫塔の上流側に接続され、さらに、該生物脱硫塔の上流側の硫化水素濃度が700ppm以下になるように、該循環ガスラインで該生物脱硫塔に供給するガス量を調節する乾式脱硫塔処理ガス量供給調節機構を設けたことを特徴とする。
・硫化水素含有ガス: ガス中に硫化水素を含有するガスのことである。
・バイオガス: メタン発酵によって発生したガスのことで、酸素は含有していない。
・酸素含有気体: 酸素を含む気体のことである。
・生物脱硫塔処理ガス: 生物脱硫塔を通過したガスのことである。
・乾式脱硫塔処理ガス: 乾式脱硫塔を通過したガスのことである。
・循環ガス: 生物脱硫塔処理ガスの一部または乾式脱硫塔処理ガスの一部が循環ガスラインを通って再び生物脱硫塔に流入するガスのことである。生物脱硫塔処理ガスを循環する場合には、当該ガスを「バイパスガス」ともいう。
・処理ガス: 乾式脱硫塔を通って系外へ排出されるガスのことである。
・混合ガス: 硫化水素含有ガスと酸素含有気体と循環ガスが混合したガスのことである。
硫化水素負荷量[kg/day]=
(混合ガス硫化水素濃度[ppm]×10−6×(硫化水素含有ガス量[m3/day]+循環ガス量[m3/day]))×K (式3)
補正係数K[kg/m3]=(273[K]/(273+30)[K])/22.4[m3/kmol]×34[kg/kmol] (式4)
硫化水素除去率[%]=
(硫化水素含有ガスの硫化水素濃度[ppm]−生物脱硫塔処理ガスの硫化水素濃度[ppm])/硫化水素含有ガスの硫化水素濃度[ppm]×100 (式5)
硫化水素含有ガス流入ライン2が該生物脱硫塔1の上流側に接続され、該生物脱硫塔1内に微生物が付着する充填材からなる担体充填層1aを設け、生物脱硫塔処理ガスライン7の一方が該生物脱硫塔1の下流側に接続され、該生物脱硫塔処理ガスライン7のもう一方が該乾式脱硫塔8の上流側に接続され、該乾式脱硫塔8内に脱硫剤からなる脱硫剤充填層8aを設け、乾式脱硫塔処理ガスライン9の一方が該乾式脱硫塔8の下流側に接続され、該乾式脱硫塔処理ガスライン9が処理ガスライン10と循環ガスライン11に分岐され、該循環ガスライン11のもう一方が該生物脱硫塔1の上流側に接続される。
生物脱硫塔1には、担体充填層1aに微生物が付着する充填材が充填される。充填材は、pH1以下の強酸性下で使用できるような耐薬品性を有する素材のものであればよく、例えば材質がポリエチレンやポリプロピレン、塩化ビニル、ポリウレタンなどの有機性物質が好ましい。
充填材の形状は、筒状や、網状骨格パイプやボール状やウニ状が好ましい。比表面積は50〜1000m2/m3の範囲が好ましい。空隙率は、80〜96%の範囲が好ましい。
酸素含有気体流入ライン5には酸素含有気体量供給手段6が設けてある。酸素含有気体量供給手段6は、ブロワを用いてもよく、ポンプなどを用いてもよい。
循環ガス供給手段i12aはブロワを用いてもよく、ポンプなどを用いてもよい。
乾式脱硫塔8の脱硫剤充填層8aには脱硫剤が充填される。
生物脱硫塔と乾式脱硫塔の2つの反応塔からなる脱硫システム構成は、第1の実施の形態と同様である。
脱硫システム構成は第2の実施の形態と同様であるが、第3の形態ではバイパスガスライン18に設けた生物脱硫塔処理ガス量供給調節機構19の下流側に循環ガス供給手段(B2)12bを設けている。図4のように、バイパスガスライン18の下流側の接続先は生物脱硫塔1の上流側に接続されてもよい。
実験装置は生物脱硫塔の後段に乾式脱硫塔を接続した脱硫システムとした。
この本願発明では循環ガスとして乾式脱硫塔処理ガスを用いた。
生物脱硫塔寸法は塔内径23cm、担体の充填高さ2m、担体充填容量83Lである。
使用する担体形状は円筒状(φ1.5cm×h1.5cm)、担体材質はポリエチレン製である。
乾式脱硫塔寸法は塔内径23cm、脱硫剤の充填高さ1m、全充填容量41.5Lである。
使用する脱硫剤は酸化鉄が主成分で、形状はペレット状である。
生物脱硫塔処理ガスは、乾式脱硫塔の充填材の上流側より流入して処理される。
乾式脱硫塔処理ガスの一部は循環ガスラインに設置した循環ガス供給手段iにより生物脱硫塔の上流部に循環され、残りは処理ガスラインを経て系外へ排出される。
循環液貯留槽からの循環液は循環液散水ラインをとおって生物脱硫塔の上部からノズルより散水される。
本発明と異なる部分として、循環ガスラインの一方は生物脱硫塔処理ガスラインに接続され、循環ガスラインのもう一方は生物脱硫塔の上流部に接続されている。循環ガスとして生物脱硫塔処理ガスを用いた。
次に、硫化水素含有ガスの処理条件について説明する。
処理方式は循環ガス方式とした。
ガス処理方向について、生物脱硫塔は下向流とし乾式脱硫塔は上向流とした。
ガス循環比は2とした。ここで、ガス循環比とは、硫化水素含有ガス流量に対する循環ガス流量の比率のことである。
具体的には、硫化水素含有ガス流量は4m3/h、循環ガス流量は8m3/hとした。
循環液の散水量は200L/h、処理温度は30℃とした。
硫化水素含有ガスの性状は、硫化水素;1500ppm、メタン;80%、二酸化炭素;20%であり、硫化水素含有ガスには酸素は含まれていない。
酸素含有気体には空気(酸素を21v/v%含有;25℃)を用いた。
空気供給量は、処理した硫化水素を硫酸に転換するために必要な酸素と、微生物の活性を維持するのに必要な酸素量を十分に供給するため、60L/hに調節した。
具体的には、生物脱硫塔の硫化水素処理性能は、生物脱硫塔処理ガスの硫化水素濃度が150ppm以下、すなわち硫化水素含有ガスの硫化水素濃度に対して硫化水素除去率90%以上で処理良好と判断した。評価期間は30日間とした。
図中の▲印は本発明の処理結果を示し、◆印は比較例の処理結果を示す。
本発明において、実験開始直後の生物脱硫塔処理ガスの硫化水素濃度は430ppmであった。実験の経過に伴い生物脱硫塔処理ガスの硫化水素濃度は減少し、実験開始7日目には生物脱硫塔で硫化水素を完全に処理した。
比較例では、実験開始直後から生物脱硫塔処理ガスの硫化水素濃度は1500ppmだった。2日目以降は生物脱硫塔にて徐々に処理されたものの、30日目経過時点では生物脱硫塔処理ガスの硫化水素濃度は430ppm含まれた。
1日あたりの処理のうち、生物脱硫塔による処理ガスの硫化水素濃度を灰色の棒グラフで示し、乾式脱硫塔処理ガスの硫化水素濃度を白色棒グラフで示した。
本発明では実験開始時に乾式脱硫塔で硫化水素が処理されたものの、硫化水素は期間全体を通して主に生物脱硫塔で処理された。
比較例では硫化水素は実験開始時より主に乾式脱硫塔にて処理された。日毎に生物脱硫塔で硫化水素は処理された。
本実験における1日あたりの硫化水素負荷量は197gであった。実験期間(30日間)の全硫化水素負荷量は5910gであった。
本発明における生物脱硫塔での硫化水素負荷量は期間全体で5630gであり、乾式脱硫塔での硫化水素負荷量は280gであった。乾式脱硫塔は主に実験開始直後にのみ使用する程度であった。
比較例における生物脱硫塔での硫化水素負荷量は期間全体で2060gであり、乾式脱硫塔での硫化水素負荷量は3850gであった。
そこで、硫化水素含有ガスに対して乾式脱硫塔を小型化させて生物脱硫塔と乾式脱硫塔の組合せにおいて最適な循環ガスシステムを検討した。
具体的には、乾式脱硫塔を高LV状態下で通ガスすると、ここでの圧力損失が上昇するため、生物脱硫塔、乾式脱硫塔での圧力バランスが維持されにくくなる。そのため、乾式脱硫塔の圧力損失は1.5kPa以下で運転されることが重要となる。なお、硫化水素含有ガスはバイオガスを用いた。
生物脱硫塔寸法は塔内径23cm、担体の充填高さ2m、担体充填容量83Lである。
使用する担体形状は円筒状(φ1.5cm×h1.5cm)、担体材質はポリエチレン製である。
乾式脱硫塔寸法は塔内系10cm、脱硫剤の充填高さ1m、全充填容量8Lである。
使用する脱硫剤は酸化鉄が主成分で、形状はペレット状である。
次に、硫化水素含有ガスの処理条件について説明する。
処理方式は循環ガス方式とした。
ガス処理方向について、生物脱硫塔は下向流とし乾式脱硫塔は上向流とした。
硫化水素含有ガス流量は生物脱硫塔へ1m3/hにて流入した。
循環ガス流量は、生物脱硫塔処理ガスと乾式脱硫塔処理ガスの合計ガス流量が10m3/hにて生物脱硫塔上流部へ循環した。ガス循環比は10である。
生物脱硫塔処理ガスと乾式脱硫塔処理ガスの循環ガス比率について、生物脱硫塔処理ガスは0%〜95%の範囲とし、乾式脱硫塔処理ガスは5%〜100%の範囲とし、Run2−1〜Run2−10に区分けした。
循環液の散水量は200L/h、処理温度は30℃とした。
硫化水素含有ガスはバイオガスであり、性状は硫化水素;5000ppm、メタン;80%、二酸化炭素;20%であり、硫化水素含有ガスには酸素は含まれていない。
酸素含有気体として空気(酸素を21v/v%含有;25℃)を用いた。
空気供給量は、処理した硫化水素を硫酸に転換するために必要な酸素と、微生物の活性を維持するのに必要な酸素量を十分に供給するため、60L/hに調節した。
具体的には、生物脱硫塔の硫化水素処理性能は、生物脱硫塔処理ガスの硫化水素濃度が100ppm以下、すなわち硫化水素含有ガスの硫化水素濃度に対して硫化水素除去率98%以上で処理良好と判断した。
圧力損失について、ガスの導入をスムーズに行うため、生物脱硫塔の圧力損失は0.3kPa以下であることとし、系全体の圧力損失は1.5kPa以下であることとした。Runごとの評価期間は2週間とした。
処理結果を表1に示す。
なお、系全体の圧力損失が1.50kPaとなるのは、循環ガス比率として生物脱硫塔処理ガス:乾式脱硫塔処理ガス=29%:71%のときだった。
生物脱硫塔の圧力損失は0.05kPa、乾式脱硫塔の圧力損失はRun2−9では1.02kPa、Run2−10では0.95kPaだった。系全体の圧力損失はRun2−9では1.07kPa、Run2−10では1.00kPaだった。
Run2−1〜Run2−10のずべてのRunにおいて、乾式脱硫塔では硫化水素は100%除去された。
具体的には、生物脱硫塔に流入するガスのうち生物脱硫塔処理ガスの混合比率が30%〜80%の範囲で処理することが重要である。
実験装置は実施例2と同様である。
処理方式は循環ガス方式とした。
ガス処理方向について、生物脱硫塔は下向流とし乾式脱硫塔は上向流とした。
硫化水素含有ガスは生物脱硫塔へ10m3/hにて流入した。
循環ガス流量は、生物脱硫塔処理ガスと乾式脱硫塔処理ガスの合計ガス流量が10m3/hにて生物脱硫塔上流部へ循環した。ガス循環比は1である。
生物脱硫塔処理ガスと乾式脱硫塔処理ガスの循環ガス比率について、生物脱硫塔処理ガスは0%〜95%の範囲とし、乾式脱硫塔処理ガスは5%〜100%の範囲とし、Run3−1〜Run3−10に区分けした。
循環液の散水量は200L/h、処理温度は30℃とした。
硫化水素含有ガスの性状は、空気(窒素;79%、酸素20.7%)が主成分であり、硫化水素は1000ppm含有していた。
具体的には、生物脱硫塔の硫化水素処理性能は生物脱硫塔処理ガスの硫化水素濃度が100ppm以下、すなわち硫化水素含有ガスの硫化水素濃度に対して硫化水素除去率90%以上で処理良好と判断した。
圧力損失について、ガスの導入をスムーズに行うため、生物脱硫塔の圧力損失は0.3kPa以下であることとし、系全体の圧力損失は1.5kPa以下であることとした。Runごとの評価期間は2週間とした。
処理結果を表2に示す。
なお、乾式脱硫塔圧力損失が1.50kPaとなるのは、循環ガス比率として生物脱硫塔処理ガス:乾式脱硫塔処理ガス=29%:71%のときだった。
生物脱硫塔の圧力損失は0.07kPa、乾式脱硫塔の圧力損失はRun3−9では1.02kPa、Run2−10では0.95kPaだった。
Run3−1〜Run3−10のずべてのRunにおいて、乾式脱硫塔では硫化水素は100%除去された。
具体的には、生物脱硫塔に流入するガスのうち生物脱硫塔処理ガスの混合比率が30%〜80%の範囲で処理することが重要である。
実施例3の結果は実施例2の結果と同じ傾向を示していた。すなわち、硫化水素含有ガスの種類に関わらず、循環ガスとして生物脱硫塔処理ガスの一部を用いることで乾式脱硫塔の圧力損失は軽減されることに加え、生物脱硫塔での硫化水素の処理は良好だった。
特に、全循環ガス量のうち生物脱硫塔処理ガスの一部を用いることで乾式脱硫塔処理ガス量を低減させて全体の圧力損失を軽減させることができた。
0b 酸素含有気体
0c 生物脱硫塔処理ガス(バイパスガス)
0d 乾式脱硫塔処理ガス
0e 処理ガス
0f 循環ガス
0g 混合ガス
0h 循環液
0i ブロー水
0j 補給水
1 生物脱硫塔
1a 担体充填層
1b 循環液貯留槽
2 硫化水素含有ガス流入ライン
3 ガス流量計
4 硫化水素濃度計
5 酸素含有気体流入ライン
6 酸素含有気体量供給手段
7 生物脱硫塔処理ガスライン
8 乾式脱硫塔
8a 脱硫剤充填層
9 乾式脱硫塔処理ガスライン
10 処理ガスライン
11 循環ガスライン
12a 循環ガス供給手段(B1)
12b 循環ガス供給手段(B2)
13 循環液散水ライン
14 ノズル
15 混合ガス採取用バルブ
16 生物脱硫塔処理ガス採取用バルブ
17 乾式脱硫塔処理ガス量供給調節機構
18 バイパスガスライン
19 生物脱硫塔処理ガス量供給調節機構
Claims (2)
- 生物脱硫塔と乾式脱硫塔とを用いて、硫化水素含有ガスから硫化水素を除去する脱硫システムにおいて、
該生物脱硫塔内に微生物が付着する充填材からなる担体充填層を設け、
該乾式脱硫塔内に脱硫剤からなる脱硫剤充填層を設け、
硫化水素含有ガス流入ラインが該生物脱硫塔の上流側に接続され、
生物脱硫塔処理ガスラインの一端が該生物脱硫塔の下流側に接続され、かつ、該生物脱硫塔処理ガスラインの他端が該乾式脱硫塔の上流側に接続され、
乾式脱硫塔処理ガスラインの一端が該乾式脱硫塔の下流側に接続され、
該乾式脱硫塔処理ガスラインが処理ガスラインと循環ガスラインに分岐され、
該循環ガスラインの他端が該生物脱硫塔の上流側に接続され、
さらに、該生物脱硫塔の上流側の硫化水素濃度が700ppm以下になるように、該循環ガスラインで該生物脱硫塔に供給するガス量を調節する乾式脱硫塔処理ガス量供給調節機構を設けたことを特徴とする脱硫システム。 - 生物脱硫塔と乾式脱硫塔とを用いて、硫化水素含有ガスから硫化水素を除去する脱硫方法において、
該生物脱硫塔内には微生物が付着する充填材からなる担体充填層が設けられ、
該乾式脱硫塔内には脱硫剤からなる脱硫剤充填層が設けられ、
硫化水素含有ガスを該生物脱硫塔の上流側より流入させる工程と、
該生物脱硫塔の下流側から生物学的に脱硫後の生物脱硫塔処理ガスを該乾式脱硫塔の上流側に流入させる工程と、
該乾式脱硫塔の下流側より化学的に脱硫後の乾式脱硫塔処理ガスを排出させると共に、該生物脱硫塔の上流側の硫化水素濃度が700ppm以下になるように、該乾式脱硫塔処理ガスの一部を循環ガスとして該生物脱硫塔の上流側より導入させる工程とを有することを特徴とする脱硫方法。
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