JP6182511B2 - System for forming a fuel cell - Google Patents

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ヘンケル アイピー アンド ホールディング ゲゼルシャフト ミット ベシュレンクテル ハフツング
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Description

関連出願の相互参照 本願は、2006年10月13日出願の米国特許出願第11/549,331号の一部継続出願であり、参照によりそれら全ての内容が本明細書中に援用される2006年1月17日出願の米国仮特許出願第60/759,380号、2006年1月17日出願の米国仮特許出願第60/759,452号、および2006年1月17日出願の米国仮特許出願第60/759,456号の利益を主張する。 CROSS-REFERENCE TO RELATED APPLICATIONS This application is a continuation-in-part application of U.S. Patent Application No. 11 / 549,331, filed Oct. 13, 2006, entire contents thereof are incorporated by reference herein 2006 year January 17, US provisional Patent application No. 60 / 759,380, filed January 17, US provisional Patent application No. 60 / 759,452 No. of application 2006, and 2006 January 17, application of US provisional It claims the benefit of Patent application No. 60 / 759,456.

本発明は、燃料電池などの電気化学電池の部品を接着し封止するための方法、組成物およびシステム、ならびにこれらにより形成される電気化学電池に関する。 The present invention relates to a method for sealing and bonding the components of an electrochemical cell, such as fuel cells, compositions and systems, as well as electrochemical cells formed by these. より詳細には、本発明は、膜電極アセンブリ、流体流れプレート、プロトン交換膜およびこれらの組合せなどの燃料電池部品を接着し封止するための方法、組成物およびシステムに関する。 More particularly, the present invention provides a membrane electrode assembly, the fluid flow plate, a method for adhering to seal the proton exchange membrane and a fuel cell components such as these combinations, compositions and systems.

様々な公知のタイプの電気化学電池があるが、1つの一般的なタイプは、ポリマー電解質膜燃料電池とも称されるプロトン交換膜(「PEM」)燃料電池などの燃料電池である。 There are various known types of electrochemical cells, but one common type, polymer electrolyte membrane fuel cells, also called proton exchange membrane ( "PEM") is a fuel cell such as fuel cells. PEM燃料電池は、2枚の流れ場または二極性プレート間に設けられる膜電極アセンブリ(「MEA」)を含む。 PEM fuel cell includes two flow field or membrane electrode assembly provided between bipolar plates ( "MEA"). 二極性プレートとMEAとの間にガスケットを使用して、その場でシールを提供する。 Using a gasket between the bipolar plate and the MEA, to provide a seal on the spot. 加えて、個々のPEM燃料電池は通常比較的低い電圧または出力を提供するため、複数のPEM燃料電池を積み重ねて、得られた燃料電池アセンブリの電気出力全体を増大させる。 In addition, the individual PEM fuel cells for normally providing a relatively low voltage, or output, by stacking a plurality of PEM fuel cells, to increase the overall electrical output of the resulting fuel cell assembly. 個々のPEM燃料電池間には封止も必要となる。 Sealing is also required between the individual PEM fuel cells. さらには、燃料電池内の温度を制御するために、冷却プレートも通常設けられる。 Furthermore, in order to control the temperature in the fuel cell, the cooling plate is also typically provided. このようなプレートも、燃料電池アセンブリ内での漏れを防止するために封止される。 Such plates are also sealed to prevent leakage in the fuel cell assembly. 組み立てた後、燃料電池スタックをクランプしてアセンブリを固定する。 After assembly to secure the assembly of the fuel cell stack is clamped.

米国特許第6057054号に記載されているように、膜電極アセンブリ上に成形するための液状シリコーンゴムが提案されている。 As described in U.S. Patent No. 6057054, the liquid silicone rubber for forming on the membrane electrode assembly it has been proposed. しかしながら、シリコーン組成物は、燃料電池の所望の動作寿命を達成する前にしばしば劣化することがある。 However, the silicone composition may often be degraded before to achieve the desired operating life of the fuel cell. また、このようなシリコーンゴムは、燃料電池を汚染する物質を放出し、それにより燃料電池の性能に悪影響が及ぼされる。 Also, such silicone rubber is a material which contaminate the fuel cell releases, thereby exerted a negative effect on the performance of the fuel cell. セパレータプレート上への液状シリコーンゴムの成形も、米国特許第5264299号に記載されている。 Molding of liquid silicone rubber to the separator plates are also described in U.S. Patent No. 5,264,299. 燃料電池の動作寿命を増大させるために、燃料電池部品の表面を接着するための、米国特許第6165634号に記載されているようなフルオロエラストマー類などより耐久性のあるエラストマー類、および米国特許第6159628号に記載されているようなポリオレフィン炭化水素が提案されている。 To increase the operating life of the fuel cell, for bonding the surface of the fuel cell components, elastomers U.S. durable than such fluoroelastomers, as described in Patent No. 6,165,634, and U.S. Patent No. polyolefin hydrocarbons has been proposed as described in JP 6159628. しかしながら、これらの組成物は、ガス拡散層などの多孔質構造に十分には含浸されない。 However, these compositions are not impregnated well in the porous structure such as a gas diffusion layer. これらの熱可塑性およびフルオロエラストマー組成物の粘度はまた、基板に損傷を与えることなく射出成形するまたは多孔質構造に含浸させるためには高すぎる。 The viscosity of these thermoplastic and fluoroelastomer composition also too high to impregnate the injection molding to or porous structure without damaging the substrate.

米国特許出願公開第2005/0263246号A1には、融点またはガラス転移温度が約100℃である熱可塑性フィルム膜を用いてガス拡散層に含浸させる縁部シールを電極アセンブリ上に作製するための方法が記載されている。 U.S. Patent Application Publication No. 2005/0263246 Patent A1, a method for producing an edge seal is impregnated into the gas diffusion layer with a thermoplastic film layer melting point or glass transition temperature of about 100 ° C. on the electrode assembly There has been described. このような方法は、プロトン交換膜をさらすことができる最高温度により溶融加工温度が制限されることになるため問題となる。 Such method is problematic because that would melt processing temperature is limited by the maximum temperature which can be exposed to proton exchange membrane. このシールによりその後、燃料電池の動作温度の上限が制限されることになる。 Then this seal, so that the upper limit of the operating temperature of the fuel cell is restricted. たとえば、プロトン交換膜は通常130℃の最高温度にさらすことしかできないが、一方で少なくとも90℃の温度で通常は動作する。 For example, proton exchange membrane can not only be exposed to a maximum temperature of typically 130 ° C., usually operates on the one hand at least 90 ° C. temperature. したがって、この開示の接着方法によって燃料電池の通常動作温度および最高動作温度が制限されることになる。 Accordingly, the normal operating temperature and the maximum operating temperature of the fuel cell by the bonding method of this disclosure is restricted.

米国特許第6884537号には、燃料電池部品を封止するためのシーリングビーズを備えたゴムガスケットを使用することが記載されている。 U.S. Patent No. 6884537, it is described that uses a rubber gasket having a sealing bead for sealing the fuel cell components. 接着剤の層を使用することによりガスケットを燃料電池部品に固定して、ガスケットの動きまたは滑り(slippage)を防止する。 A gasket by using a layer of adhesive to secure the fuel cell components, to prevent the gasket movement or slipping (slippage). 同様に、国際特許公開第WO2004/061338号A1および第WO2004/079839号A2には、燃料電池部品を封止するために複数部品および単一部品のガスケットを使用することが記載されている。 Similarly, International Patent Publication No. WO2004 / 061338 A1 discloses and a WO2004 / 079 839 No. A2, which describes the use of multiple component and single component gasket to seal the fuel cell components. そのように記載されているガスケットは、接着剤を使用することにより燃料電池部品に固定される。 Such gaskets are described is fixed to the fuel cell components by the use of adhesives. これらの接着材およびガスケットの設置は時間がかかるだけでなく、ずれ(misalignment)により燃料電池の漏れおよび性能損失が生じることがあるため問題となる。 Installation of these adhesive materials and gaskets are not only time consuming, the deviation (Misalignment) problems because it can leak and performance loss of the fuel cell caused by.

米国特許第6875534号には、燃料電池のセパレータプレートの周縁を封止するための現場硬化型(cured−in−place)組成物が記載されている。 No. 6875534, cured in place for sealing the periphery of the fuel cell separator plate (cured-in-place) compositions are described. この現場硬化型組成物は、各末端に終端アリルラジカルを有するポリイソブチレンポリマーと、有機ポリシロキサンと、各々がシリコン原子と結合している少なくとも2つの水素原子を有する有機水素ポリシロキサンと、白金触媒とを含む。 The cured-in-place compositions, with polyisobutylene polymer having a terminal allyl radical at each end, an organopolysiloxane, an organohydrogenpolysiloxane having at least two hydrogen atoms each bonded to the silicon atom, a platinum catalyst including the door. 米国特許第6451468号には、燃料電池のセパレータ、電極またはイオン交換膜を封止するための現場形成型(formed−in−place)組成物が記載されている。 No. 6451468, a fuel cell separator, the electrode or ion exchange membrane situ formation type for sealing the (formed-in-place) compositions are described. この現場形成型組成物は、各末端に終端アルケニル基を有する線状ポリイソブチレンペルフルオロポリエーテルと、各々がシリコン原子と結合している少なくとも2つの水素原子を有する架橋剤または硬化剤と、ヒドロシリル化触媒とを含む。 The site-forming composition includes a linear polyisobutylene perfluoropolyether having a terminal alkenyl group at each end, a crosslinking agent or a curing agent having at least two hydrogen atoms each bonded to the silicon atom, hydrosilylation and a catalyst. これらの組成物の架橋密度および得られる特性は、アリルまたはアルケニル二官能性基を有する線状ポリイソブチレンオリゴマー類を使用することによって制限される。 Crosslink density and resulting properties of these compositions is limited by the use of linear polyisobutylene oligomers having an allyl or alkenyl bifunctional group. これらの組成物における官能性は、ヒドロシリル官能基を変えることによって変更されるが、これにより得られる組成物の特性が制限される。 Functionality in these compositions are modified by varying the hydrosilyl functional group, characteristic of the compositions obtained thereby is limited.

国際特許公開第WO2004/047212号A2には、燃料電池の流体輸送層またはガス拡散層を封止するためにフォームラバーガスケット、液状シリコーンシーラントまたは固体フッ素プラスチックを使用することが記載されている。 International Patent Publication No. WO2004 / 047212 Patent A2, foam rubber gasket in order to seal the fluid transport layer or gas diffusion layer of a fuel cell, the use of liquid silicone sealants or solid fluorine plastic is described. 固体ガスケット、すなわち、フォームラバーおよび/または固体フッ素プラスチックテープもしくはフィルムを使用すると、これらの材料の設置ならびにその後に続く燃料電池部品およびガスケットの位置合わせに時間がかかり、問題となる。 Solid gasket, i.e., the use of foam rubber and / or solid fluorine plastic tape or film, takes placed and time subsequent fuel cell components and alignment of the gasket of these materials, a problem.

米国特許出願公開第2003/0054225号には、燃料電池電極に電極材料を塗布するためにドラムやローラなどの回転装置を使用することが記載されている。 U.S. Patent Application Publication No. 2003/0054225, which describes the use of rotating device such as a drum or roller for applying electrode material to the fuel cell electrode. この公報には、燃料電池電極を形成するための自動プロセスが記載されているが、この公報は形成された燃料電池の封止の問題を扱っていない。 In this publication, although automated process for forming a fuel cell electrode is described, this publication does not address the sealing problems of the fuel cell that is formed.

欧州特許出願第159477号A1には、イソブチレン、イソプレンおよびパラメチルスチレンの過酸化物硬化性ターポリマーが記載されている。 European Patent Application No. 159477 No. A1, isobutylene, peroxide curable terpolymer of isoprene and p-methylstyrene has been described. この組成物を燃料電池で使用することは言及されているが、用途、加工またはデバイスの詳細については提供されていない。 Although it has been mentioned the use of this composition in fuel cells, applications, does not provide details of the processing or device.

米国特許第6942941号には、異なるシートを接着して二極性セパレータプレートを形成するための導電性接着剤を使用することが記載されている。 U.S. Patent No. 6942941, it is described that uses a conductive adhesive for forming the bipolar separator plate by bonding different sheets. まず、導電性プライマを2枚のプレート上に塗布し、約100℃に加熱することによって部分的に硬化する。 First, by applying a conductive primer to the two plates, partially cured by heating to about 100 ° C.. その後、2枚のプレート間に接着剤を塗布し、これらのプレートを押し付けた後、約260℃まで加熱することによって接着剤を硬化する。 Then, an adhesive is applied between the two plates, after pressing the plates to cure the adhesive by heating to about 260 ° C..

最先端の技術があるにもかかわらず、現場硬化型または現場形成型ガスケット組成物として電気化学電池部品と共に使用するために適したシーラント組成物、ならびに燃料電池部品にシーラントを適用する方法およびシステムの必要性が依然としてある。 Despite the state-of-the-art technology, the sealant composition suitable for use with an electrochemical cell component as a cured-in-place or formed in situ gasket compositions, as well as methods and systems for applying a sealant to a fuel cell component the need is there still.

単一電池配置においては、流体流れ場プレートが、アノード側およびカソード側のそれぞれに設けられる。 In a single cell arrangement, fluid flow field plates are provided on each of the anode and cathode sides. これらのプレートは電流コレクタとして働き、電極を支持し、アノード表面およびカソード表面それぞれへの燃料および酸化剤のアクセスチャネルを提供し、電池の動作時に形成される水を除去するために一部の燃料電池設計においてチャネルを提供する。 Act as the plates are current collectors, to support the electrodes, part of the fuel to provide fuel and access channel of the oxidant to the respective anode surface and the cathode surface, to remove the water formed during operation of the battery providing channel in cell design. 複数の電池の配列においては、構成部品を積層して、複数の個別の燃料電池を有する燃料電池アセンブリが提供される。 In the arrangement of the plurality of batteries, by laminating components, the fuel cell assembly is provided having a plurality of individual fuel cells. 2つ以上の燃料電池を一般的には直列に、時折並列に互いに接続して、アセンブリの全出力を増大させることができる。 Series is generally two or more fuel cells can be occasionally parallel connected to each other, to increase the total output of the assembly. 直列配置においては、あるプレートの一方の側が1つの電池のアノードプレートとして働き、そのプレートのもう一方の側は隣接する電池のカソードプレートとして働くことができる。 In series arrangement, serves as an anode plate for one side is one of a battery of a plate, the other side of the plate can serve as the cathode plate for the adjacent cell. このような直列接続の複数の燃料電池の配列は、燃料電池スタックと称され、通常その組み立てられた状態でタイロッドおよびエンドプレートによって一緒に保持される。 Array of fuel cells in such series is referred to as a fuel cell stack, usually held together by tie rods and end plates in an assembled condition thereof. このスタックは、典型的には、燃料および酸化剤をアノードおよびカソード流れ場チャネルに方向づけるためのマニホルドおよび流入ポートを備える。 The stack typically includes manifolds and inlet ports for directing the fuel and oxidant to the anode and cathode flow field channels.

燃料電池の中央の要素は、ガス拡散層(「GDL」)とイオン伝導性ポリマー電解質との間に配置された2つの電極(アノード、カソード)を備えるMEAである。 Central elements of the fuel cell is the MEA having the gas diffusion layer ( "GDL") and two electrodes disposed between the ion-conducting polymer electrolyte (the anode, cathode). 各電極層は、白金、パラジウム、ルテニウムおよび/またはニッケルなどの電気化学触媒を含む。 Each electrode layer includes platinum, palladium, electrochemical catalysts, such as ruthenium and / or nickel. GDLは、電極材料へのガス輸送および電極材料からのガス輸送を容易にし、電流を伝導するために、電極の上に配置する。 GDL is a gas transportation from the gas transport and the electrode material into the electrode material to facilitate, to conduct current, arranged on the electrode. 燃料(水素)および酸化剤(酸素)を供給すると、2つの電気化学半電池反応が起こる。 When supplied fuel (hydrogen) and oxidant (oxygen), two electrochemical half-cell reaction occurs. アノードに供給された水素が酸化されて、触媒の存在下プロトンおよび電子を生成する。 Hydrogen supplied to the anode is oxidized to produce a presence protons and electrons of the catalyst. 得られたプロトンは、水環境内で電解質を越えてカソードへと輸送される。 The resulting protons are transported to the cathode beyond the electrolyte in the water environment. 外部回路中を移動してからカソードに到達することが可能となる電子によって、有用な電気エネルギーが利用される。 By electrons is possible to reach after moving in an external circuit to the cathode, useful electrical energy is utilized. カソードでは、空気からの気体酸素が還元され、プロトンおよび電子と結合する。 At the cathode, gaseous oxygen from the air is reduced, binds protons and electrons. 電池反応全体により、水素1モルおよび酸素1/2モル当たり1モルの水がもたらされる。 The overall cell reaction, 1 mole of hydrogen and oxygen 1/2 mole per 1 mole of water is provided.

燃料電池を組み立てると、膜電極アセンブリが、セパレータプレート、典型的には二極性または単極性プレート間に押し込まれる。 When assembling the fuel cell, the membrane electrode assembly, separator plates are typically pushed between bipolar or monopolar plates. これらのプレートは、反応ガス用の流れチャネルを内蔵し、熱伝達用の導管も含むことができる。 These plates are built flow channel for reaction gas can also include a conduit for heat transfer. したがって、本発明は、電池内に水和反応ガスを密閉するための方法を提供する。 Accordingly, the present invention provides a method for sealing the hydration reaction gas into the cell. このプロセスの第1のステップは、膜電極アセンブリの縁部上への液状シーラントの圧縮成形を含む。 The first step of this process includes compression molding the liquid sealant on the edges of the membrane electrode assembly. 望ましくは、非電導性シーラントがガス拡散層に浸透して、燃料電池内における電気的短絡を防止する。 Preferably, the non-conductive sealant permeates the gas diffusion layer, to prevent electrical shorts in the fuel cell. この成形プロセスの結果、容易に取り扱うことができる縁部シールを備えた膜電極アセンブリを提供することができる。 The result of this molding process, it is possible to provide a membrane electrode assembly with an edge seal which can be easily handled. いったんアセンブリが提供されると、この成形された膜電極アセンブリをセパレータプレートと併せて配置して、単電池(unit cell)を提供する。 Once the assembly is provided, the shaped membrane electrode assembly disposed in conjunction with the separator plates, to provide a single cell (unit cell). 燃料電池スタックは通常、複数の単電池で構成される。 The fuel cell stack typically includes a plurality of unit cells.

本発明の一実施形態によれば、液状射出成形(liquid injection molding)プロセスにおいて、1液型の熱硬化性炭化水素シーラントを使用することができる。 According to an embodiment of the present invention, in the liquid injection molding (liquid injection molding) process, it is possible to use one-component thermosetting hydrocarbon sealant. このシーラントは、モールド型の形状をとることが可能となるように、その未硬化状態において吸出し可能な(pumpable)粘度を有する。 This sealant, so it is possible to assume the shape of the mold with a suction capable (pumpable) viscosity in its uncured state. このシーラントは、アリル終端炭化水素、反応性希釈剤、有機水素ポリシロキサン、禁止剤および触媒を含むことができる。 This sealant, allyl terminated hydrocarbon, a reactive diluent, an organohydrogenpolysiloxane may include inhibitor and a catalyst. 反応性希釈剤は、硬化シールの架橋密度がもたらされるように、一官能性であっても、二官能性であっても、三官能性であっても、または多官能性であってもよい。 Reactive diluents, as crosslink density of the cured seal is effected, even monofunctional, even difunctional, even trifunctional, or may be a multi-functional . 触媒および禁止剤の適当量が、高温でシーラントが硬化されるように選択される。 Suitable amounts of catalyst and inhibitor are selected to sealant at high temperatures is cured. 典型的な硬化温度は、50〜200℃の範囲内である。 Typical cure temperatures are in the range of 50 to 200 ° C.. 硬化温度は、望ましくは、シーラントが時宜に即して完全に硬化されるように、また膜と適合するように選択される。 The curing temperature is desirably as sealants is fully cured in a timely manner, also be selected to be compatible with the film. たとえば、典型的なペルフルオロスルホン酸PEMを130℃よりも高く加熱することはできない。 For example, it can not be heated higher than typical perfluorosulfonic acid PEM to 130 ° C.. 本発明による成形プロセスでは、膜を電極およびGDLと共に射出成形機のモールド型内に設置し、クランプして閉じた。 The molding process according to the invention, the membrane is placed in a mold of an injection molding machine with electrodes and GDL, it closed and clamped. 1液型の炭化水素シーラントを適当な温度で加熱したモールド型、すなわちダイ内に注入し、硬化してMEAに縁部シールを設けた。 One-hydrocarbon sealant a suitable temperature in a heated mold, i.e. injected into the die, provided with the edge seal to the MEA was cured.

本発明の炭化水素シーラント材料により、シリコーン、エチレンプロピレンジエンモノマー(「EPDM」)ゴム、フルオロエラストマー類など他の典型的なシールおよびガスケット材料を超えるいくつかの利点がもたらされる。 The hydrocarbon sealant material of the present invention, silicone, ethylene propylene diene monomer ( "EPDM") rubber, a number of advantages over other exemplary seals and gaskets materials such as fluoroelastomers results. シリコーンは通常、燃料電池の攻撃的な酸性および熱条件においては長時間安定であることはなく、有機汚染物質に対する必要な感度も提供しない。 Silicone is generally not it is stable over time in aggressive acidic and thermal conditions of the fuel cell, it does not provide the necessary sensitivity to organic contaminants. EPDMゴムは、燃料電池内で組み立てられた後、電気的短絡を防止するためのガス拡散層への必要な含浸を提供しない。 EPDM rubbers, after assembly in the fuel cell does not provide the necessary impregnation of the gas diffusion layer for preventing electrical shorting. フルオロエラストマーは一般的に高価で、プロトン交換膜の劣化温度よりも高い温度で硬化する必要がある。 Fluoroelastomers generally expensive, it is necessary to cure at a temperature higher than the degradation temperature of the proton exchange membrane.

本発明の成形MEA設計により、他のシール構成を超えるいくつかの利点がもたらされる。 The molding MEA design of the present invention results in several advantages over other seal configurations. 5層のMEA上に直接シールを射出成形することによって、縁部シールを設けて反応ガスのMEAからの漏れを防止する。 On a five-layer MEA by directly sealing injection molding, provided with an edge seal to prevent leakage from the MEA of the reaction gas. 硬化シールにより、MEA(PEM、電極、GDL)の後に続く部品をまとめて保持するための方法がもたらされる。 Curing seals, MEA (PEM, electrodes, GDL) a method for holding together the parts following the results. シーラントは、射出成形プロセス中にGDLに含浸させる。 Sealants, impregnating the GDL during the injection molding process. これにより、MEAへのシールの付着力が向上し、短絡をもたらすことになるGDLの接触が防止される。 This improves the adhesion of the seal to the MEA, the contact of GDL which will result in a short circuit is prevented. この一段階シーリングプロセスにより組立て時間が低減され、燃料電池スタック中のシールの数が低減される。 This one-step sealing process assembly time is reduced, the number of seals in the fuel cell stack is reduced.

本発明の一態様においては、液状射出成形シーラントを使用して、膜電極アセンブリのガス拡散層に含浸させることができ、また重合させて、膜電極アセンブリがシーラントの付与温度を上回る温度で動作することができるように膜電極アセンブリの縁部に沿ってシールを作り出すことができる。 In one aspect of the present invention, using a liquid injection molding sealant, it can be impregnated into the gas diffusion layer of the membrane electrode assembly, also by the polymerization, operating at a temperature of the membrane electrode assembly exceeds the grant temperature sealant can create a seal along the edges of the membrane electrode assembly so that it can. PEM燃料電池の通常の動作温度は、約90℃である。 Normal operating temperature of the PEM fuel cell is about 90 ° C.. 典型的なMEAの温度上限は約130℃である。 The upper temperature limit of typical MEA is about 130 ° C.. したがって、公知の熱可塑性シーラントは通常、90℃〜130℃の温度範囲内で加工される。 Thus, known thermoplastic sealants are usually processed in the temperature range of 90 ° C. to 130 DEG ° C.. 熱可塑性シーラントは、90℃未満では溶融してはならない。 Thermoplastic sealant must not melt at less than 90 ° C.. というのは、そうでなければ燃料電池が動作しているときに流出してしまうからである。 Because, since flow out when the fuel cell is operating otherwise. さらに、より速い製造時間を得るために、熱可塑性物質の加工温度を130℃よりも高く上昇させることはできない。 Furthermore, in order to obtain a faster production time, it can not be raised higher than 130 ° C. The processing temperature of the thermoplastic material. というのは、MEAが劣化してしまうからである。 Because, because the MEA is deteriorated. 本発明の一態様においては、熱硬化性シーラントの使用が有利である。 In one aspect of the present invention, the use of thermosetting sealant is advantageous. 熱硬化性シーラントは、低温でモールド型および/またはMEAの部品、すなわちGDLに流れ込むことができ、また90℃〜130℃の温度範囲内で硬化して、燃料電池の動作温度においてだけでなく、通常の動作温度をはるかに上回る温度においても安定な架橋材料を提供することができる。 Thermosetting sealants, mold and / or MEA components at low temperature, i.e. can flow into the GDL, also be cured within a temperature range of 90 ° C. to 130 DEG ° C., not only at the operating temperature of the fuel cell, it can also provide a stable crosslinked material at a temperature above the normal operating temperature much. 有用な組成物には、官能性炭化水素および官能性フッ素含有ポリマーを含めることができる。 Useful compositions may contain functional hydrocarbon and functional fluorine-containing polymer.

本発明の別の態様においては、液状射出成形プロセスにおいて硬化性炭化水素シーラントを使用する。 In another aspect of the present invention, a curable hydrocarbon sealant in liquid injection molding process. このシーラントは、官能性炭化水素、反応性希釈剤、有機水素ポリシロキサン、禁止剤および触媒を含むことができる。 This sealant, functional hydrocarbon, a reactive diluent, an organohydrogenpolysiloxane may include inhibitor and a catalyst. 触媒および禁止剤の量は、短時間、たとえば約15分以内に130℃以下でシーラントが硬化されるように望ましくは選択される。 The amount of catalyst and inhibitor, short, preferably are selected such sealant is cured at 130 ° C. or lower within for example about 15 minutes. 成形プロセスにおいて、このシーラントを、適当な温度でモールド型またはダイを介して膜電極アセンブリ上に直接射出することができ、また硬化して膜電極アセンブリに縁部シールを提供することができる。 In the molding process, the sealant, it is possible to provide a suitable temperature through a mold or die can be injected directly onto the membrane electrode assembly, also the edge seal cure to the membrane electrode assembly.

本発明の別の態様においては、特定の電磁放射、たとえば紫外線に対して透明または透過性であるモールド型またはダイにポリマー組成物を射出する。 In another aspect of the present invention, the specific electromagnetic radiation, the polymer composition is injected into a mold or die is transparent or transparent to for example UV. この組成物を射出し、所与の波長の電磁放射にダイを介してさらし、重合させてシールを形成する。 Injecting a composition, exposed through a die to electromagnetic radiation of a given wavelength, to form a seal by polymerization.

本発明の別の態様においては、Bステージ組成物を膜電極アセンブリへと溶融含浸させ、重合させて機能性シールを提供する。 In another aspect of the present invention, the B-stage composition is melted impregnated into the membrane electrode assembly, provides functionality seal by polymerization.

本発明の一態様においては、燃料電池を形成するための方法が、ガス拡散層を備える膜電極アセンブリを提供するステップ、キャビティを有するモールド型を提供するステップ、キャビティが膜電極アセンブリと流体連通するようにモールド型を位置決めするステップ、キャビティ中に硬化性液状シーラント組成物を付与(塗布)するステップ、および組成物を硬化するステップを含む。 In one aspect of the present invention, a method for forming a fuel cell, comprising: providing a membrane electrode assembly comprising a gas diffusion layer, steps, cavity membrane electrode assembly in fluid communication with providing a mold having a cavity positioning the mold so that, including the step of curing step, and the composition to impart a curable liquid sealant composition into the cavity (coating). シーラントを付与(塗布)するステップは、シーラントがガス拡散層に浸透するようにシーラントに圧力を加えるステップおよび/または膜電極アセンブリの縁部が完全にシーラントで覆われるようにシーラントを付与(塗布)するステップをさらに含むことができる。 The step of applying a sealant (coating) is applied to the sealant so the sealant is covered with a sealant applying pressure to the steps and / or membrane electrode assembly of edges completely sealant to penetrate into the gas diffusion layer (coating) the step of can further comprise. 組成物を硬化するステップは、約130℃以下の温度で、望ましくは約100℃以下の温度で、より望ましくは約室温を含めた約90℃以下の温度でシーラントを熱硬化することをさらに含むことができる。 The step of curing the composition at about 130 ° C. or less of the temperature, preferably at about 100 ° C. or less of the temperature, more preferably further comprises thermally curing the sealant at about 90 ° C. below the temperature, including from about room temperature be able to. この硬化ステップは、化学線を提供してシーラントを約室温で硬化するステップを含むことができる。 The curing step may include the step of curing the sealant at about room temperature to provide actinic radiation. 望ましくは、硬化性シーラント組成物は、(メタ)アクリレート、ウレタン、ポリエーテル、ポリオレフィン、ポリエステル、これらのコポリマーおよびこれらの組合せから選択される化学線硬化性材料を含む。 Preferably, the curable sealant composition comprises (meth) acrylate, urethane, polyether, polyolefin, polyester, copolymers thereof, and actinic radiation curable material selected from these combinations. 有用な熱硬化性シーラント組成物は、アルケニル終端炭化水素オリゴマーと、多官能性アルケニルモノマーと、少なくとも約2つの水素化ケイ素官能基を有するシリル硬化剤と、ヒドロシリル化触媒とを含む。 Useful thermosetting sealant compositions comprise alkenyl terminated hydrocarbon oligomer, a polyfunctional alkenyl monomer, a silyl hardener having at least about two silicon hydride functional group, and a hydrosilylation catalyst. 望ましくは、アルケニル終端炭化水素オリゴマーはアルケニル終端ポリイソブチレンオリゴマーを含む。 Desirably, the alkenyl terminated hydrocarbon oligomer comprising the alkenyl terminated polyisobutylene oligomer.

本発明の別の態様においては、燃料電池を形成するためのシステムは、対向する合わせ面を有する第1および第2のモールド型部材であって、合わせ面の少なくとも1つがガスケットの形のキャビティおよびキャビティと流体連通するポートを有し、それらの少なくとも1つが化学線を透過させる第1および第2のモールド型部材と、化学線の線源であって、そこから発生した化学線が、対向する合わせ面が実質的な当接関係に配置されたときに、キャビティに透過可能(伝達可能)である線源とを備える。 In another aspect of the present invention, a system for forming a fuel cell, a first and second mold members having opposed mating surfaces, at least one mating surface is in the form of a gasket cavity and It has ports in flow communication with the cavity, at least one of them and the first and second mold members transmits actinic radiation, a source of actinic radiation, actinic radiation generated therefrom oppose when the mating surfaces are arranged in substantially abutting relationship, and a radiation source which is permeable to the cavity (transmittable). 望ましくは、燃料電池部品が、第1および第2モールド型部材間に固定的に配置可能であり、キャビティは燃料電池部品と流体連通する。 Preferably, the fuel cell component is a fixedly positionable between the first and second mold members, the cavity is in fluid communication with the fuel cell components. あるいは、モールド型部材の一方が膜電極アセンブリなどの燃料電池部品であってもよく、その上に現場硬化型ガスケットを形成して一体ガスケットを提供することができる。 Alternatively, may be one of the mold members is a fuel cell component such as a membrane electrode assembly, it is possible to provide an integral gasket to form a cured-in-place gasket thereon.

本発明の別の態様においては、燃料電池を形成するためのシステムが、対向する合わせ面を有する第1および第2のモールド型部材を備え、合わせ面の少なくとも1つがガスケットの形のキャビティおよびキャビティと流体連通するポートを有し、対向する合わせ面が実質的な当接関係に配置されたときに、熱エネルギーがキャビティに透過可能となるように、モールド型部材の少なくとも1つが加熱可能である。 In another aspect of the present invention, a system for forming a fuel cell, the first and a second mold member, mating surface of at least one form of the gasket cavities and cavity having opposed mating surfaces has a port in fluid communication with, when the opposed mating surfaces are arranged in substantially abutting relationship, so that the heat energy is permeable to the cavity, at least one of the mold members can be heated . 望ましくは、燃料電池部品が、第1および第2モールド型部材間に固定的に配置可能であり、キャビティは燃料電池部品と流体連通する。 Preferably, the fuel cell component is a fixedly positionable between the first and second mold members, the cavity is in fluid communication with the fuel cell components. あるいは、モールド型部材の一方が膜電極アセンブリなどの燃料電池部品であってもよく、その上に現場硬化型ガスケットを形成して一体ガスケットを提供することができる。 Alternatively, may be one of the mold members is a fuel cell component such as a membrane electrode assembly, it is possible to provide an integral gasket to form a cured-in-place gasket thereon.

本発明の別の態様においては、硬化シーラント組成物がアセンブリの周縁部の上に配置されたMEAが提供され、硬化シーラント組成物は、アルケニル終端ジアリルポリイソブチレンオリゴマーと、約1個の水素原子のみがシリコン原子と結合している少なくとも約2つの水素化ケイ素官能基を有するシリル硬化剤と、ヒドロシリル化触媒とを含む。 In another aspect of the present invention, the cured sealant composition arranged MEA on the periphery of the assembly is provided, cured sealant composition, the alkenyl terminated diallyl polyisobutylene oligomer, only about one hydrogen atom There comprising a silyl hardener having at least about two silicon hydride functional group attached to a silicon atom, and a hydrosilylation catalyst. 硬化した組成物は、多官能性アルケニルモノマーを含むことができる。 The cured composition may contain a polyfunctional alkenyl monomers.

本発明の別の態様においては、硬化シーラント組成物がアセンブリの周縁部の上に配置されたMEAが提供され、硬化シーラント組成物は、(メタ)アクリレート、ウレタン、ポリエーテル、ポリオレフィン、ポリエステル、これらのコポリマーおよびこれらの組合せから選択される化学線硬化性材料を含む。 In another aspect of the present invention, the cured sealant composition is provided arranged MEA on the periphery of the assembly, the cured sealant composition, (meth) acrylate, urethane, polyether, polyolefin, polyester, these including copolymers and actinic radiation curable material selected from these combinations.

本発明の別の態様において、燃料電池が提供される。 In another aspect of the present invention, a fuel cell is provided. この燃料電池は、硬化シーラントを有する燃料電池部品を備え、硬化シーラントは、テレケリック官能性ポリイソブチレンと、有機水素ポリシロキサン架橋剤と、白金触媒と、光開始剤とを含む。 The fuel cell includes a fuel cell component having a cured sealant, curing the sealant includes a telechelic functional polyisobutylene, and organohydrogenpolysiloxane crosslinker, and a platinum catalyst, and a photoinitiator. テレケリック官能性ポリイソブチレンは、アルケニル終端ジアリルポリイソブチレンオリゴマーを含むことができる。 Telechelic functionalized polyisobutylene may include an alkenyl terminated diallyl polyisobutylene oligomer. 燃料電池部品は、カソード流れ場プレート、アノード流れ場プレート、樹脂フレーム、ガス拡散層、アノード触媒層、カソード触媒層、膜電解質、膜電極アセンブリフレームおよびこれらの組合せであってよい。 Fuel cell component is a cathode flow field plate, an anode flow field plate, a resin frame, a gas diffusion layer, an anode catalyst layer, the cathode catalyst layer, a membrane electrolyte, a membrane-electrode-assembly frame, and combinations thereof.

本発明の別の態様において、燃料電池を形成するための方法は、基板を備える燃料電池部品を提供すること、キャビティを有するモールド型を提供すること、キャビティが基板と流体連通するようにモールド型を位置決めすること、テレケリック官能性ポリイソブチレンと、少なくとも約2つの水素化ケイ素官能基を有するシリル架橋剤と、白金触媒と、光開始剤とを含む硬化性液状シーラント組成物をキャビティ内に付与(塗布)すること、および組成物を化学線で硬化することを含む。 In another aspect of the present invention, a method for forming a fuel cell includes providing a fuel cell component comprising a substrate, providing a mold having a cavity, mold as the cavity is in fluid communication with the substrate positioning the, imparting a telechelic functional polyisobutylene, a silyl crosslinking agent having at least about two silicon hydride functional group, and a platinum catalyst, a curable liquid sealant composition comprising a photoinitiator into the cavity ( coating) to be, and includes curing the composition with actinic radiation. テレケリック官能性ポリイソブチレンは、アルケニル終端ジアリルPIBオリゴマーを含むことができる。 Telechelic functionalized polyisobutylene may include alkenyl terminated diallyl PIB oligomer. 燃料電池部品は、カソード流れ場プレート、アノード流れ場プレート、樹脂フレーム、ガス拡散層、アノード触媒層、カソード触媒層、膜電解質、膜電極アセンブリフレームおよびこれらの組合せであってよい。 Fuel cell component is a cathode flow field plate, an anode flow field plate, a resin frame, a gas diffusion layer, an anode catalyst layer, the cathode catalyst layer, a membrane electrolyte, a membrane-electrode-assembly frame, and combinations thereof.

本発明の別の態様において、燃料電池を形成するための方法は、基板を含む燃料電池部品を提供すること、キャビティを有するモールド型を提供すること、キャビティが基板と流体連通するようにモールド型を位置決めすること、(メタ)アクリレート、ウレタン、ポリエーテル、ポリオレフィン、ポリエステル、これらのコポリマーおよびこれらの組合せから選択される化学線硬化性材料を含む硬化性液状シーラント組成物をキャビティ中に付与(塗布)すること、および組成物を化学線で硬化することを含む。 In another aspect of the present invention, a method for forming a fuel cell includes providing a fuel cell component comprising a substrate, providing a mold having a cavity, mold as the cavity is in fluid communication with the substrate positioning a, (meth) acrylate, urethane, polyether, polyolefin, polyester, grant these copolymers and curable liquid sealant composition comprising actinic radiation curable material selected from combinations thereof into the cavity (coating ) to be, and includes curing the composition with actinic radiation. 硬化性組成物は、アルケニル終端ジアリルPIBオリゴマーなどのテレケリック官能性PIBを含むことができる。 The curable composition may comprise a telechelic functional PIB, such alkenyl terminated diallyl PIB oligomer. 燃料電池部品は、カソード流れ場プレート、アノード流れ場プレート、樹脂フレーム、ガス拡散層、アノード触媒層、カソード触媒層、膜電解質、膜電極アセンブリフレームおよびこれらの組合せであってよい。 Fuel cell component is a cathode flow field plate, an anode flow field plate, a resin frame, a gas diffusion layer, an anode catalyst layer, the cathode catalyst layer, a membrane electrolyte, a membrane-electrode-assembly frame, and combinations thereof.

本発明の別の態様において、燃料電池を形成するための方法は、基板を含む第1の燃料電池部品および基板を含む第2の燃料電池部品を提供すること、その第1の部分がテレケリック官能性ポリイソブチレンおよび有機水素ポリシロキサンを、第2の部分が光開始剤を含む2液型の化学線硬化性液状シーラントを提供すること、第1の燃料電池部品の基板にシーラントの第1の部分を付与(塗布)すること、第2の燃料電池部品の基板にシーラントの第2の部分を付与(塗布)すること、第1および第2の燃料電池部品の基板を近接して並置して位置合わせすること、およびシーラントを化学線で硬化することを含む。 In another aspect of the present invention, a method for forming a fuel cell includes providing a second fuel cell component comprising a first fuel cell components and a substrate including a substrate, the first portion telechelic functional sex polyisobutylene and organohydrogenpolysiloxanes, the second portion to provide a two-actinic curable liquid sealant comprising a photoinitiator, a first portion of the sealant to the substrate of the first fuel cell component the grant (application) to be, impart a second portion of the sealant to the substrate of the second fuel cell component (coating) to be, located side by side in close proximity to the substrate of the first and second fuel cell component It is combined, and curing the sealant with actinic radiation. 同一であっても異なっていてもよい第1または第2の燃料電池部品は、カソード流れ場プレート、アノード流れ場プレート、樹脂フレーム、ガス拡散層、アノード触媒層、カソード触媒層、膜電解質、MEAフレームおよびこれらの組合せであってよい。 Identical A first or may be different even if the second fuel cell component is a cathode flow field plate, an anode flow field plate, a resin frame, a gas diffusion layer, an anode catalyst layer, a cathode catalyst layer, a membrane electrolyte, MEA frame and a combination of these. 基板を位置合わせするステップは、キャビティを有するモールド型を提供すること、およびキャビティが基板と流体連通するようにモールド型を位置決めすることをさらに含むことができる。 The step of aligning the substrate includes providing a mold having a cavity, and the cavity can further include positioning the mold in fluid communication with the substrate. 望ましくは、モールド型が、紫外線などの化学線に対して透過性である。 Desirably, mold is transparent to actinic radiation such as ultraviolet.

本発明は、燃料電池部品を接着し封止するための方法、組成物およびシステムも提供する。 The present invention relates to a method for sealing and bonding the fuel cell components, also compositions and systems provided. 燃料電池の部品を接着し封止するために使用するシーラント組成物は、別々には安定であるが、組み合わせるまたはエネルギー源にさらすと硬化性となる2つ以上の成分を含む。 Sealant composition used for sealing and bonding the fuel cell components, are separately are stable, comprise two or more components to be exposed to combined or energy source and curable. 2成分シーラントの系では、シーラントの第1の部分を第1の燃料電池部品基板に付与(塗布)することができ、第2の部分を第2の燃料電池基板に付与(塗布)することができる。 In the two-component sealant system, it is possible to impart a first portion of the sealant to the first fuel cell component substrate (coating), be provided with a second portion to the second fuel cell substrate (coating) it can. これらの基板を接合し、シーラントを硬化して接着した燃料電池部品アセンブリを形成する。 And joining the substrates to form a fuel cell component assembly adhered by curing the sealant.

本発明の別の態様において、燃料電池部品を形成するための方法は、第1の部分が開始剤を含み、第2の部分が重合可能な材料を含む2液型のシーラントを提供すること、第1の燃料電池部品の基板に、シーラントの第1の部分を付与(塗布)すること、第2の燃料電池部品の基板に、シーラントの第2の部分を付与(塗布)すること、第1および第2の燃料電池部品の基板を近接して並置して位置合わせすること、およびシーラントを硬化して、第1および第2の燃料電池部品を互いに接着することを含む。 In another aspect of the present invention, a method for forming a fuel cell component, the first part includes an initiator, the second portion to provide a 2-component sealant comprising a polymerizable material, the substrate of the first fuel cell component, impart a first portion of the sealant (coating) to be, in the substrate of the second fuel cell component, imparting a second portion of the sealant (coating) to be, first and a second fuel cell component of the substrate to be aligned and juxtaposed in close proximity, and by curing the sealant comprises a first and second fuel cell components adhere to each other. 望ましくは、開始剤は化学線開始剤であり、それによりシーラントが化学線によって硬化される。 Desirably, a initiator actinic radiation initiator, it sealant is cured by actinic radiation by. 重合可能な材料は、重合可能なモノマー、オリゴマー、テレケリックポリマー、官能性ポリマーおよびこれらの組合せでよい。 Polymerizable material, a polymerizable monomer, oligomer, telechelic polymer, functional polymer and may be a combination thereof. 望ましくは、官能基はエポキシ、アリル、ビニル、(メタ)アクリレート、イミド、アミド、ウレタンおよびこれらの組合せである。 Desirably, the functional group is epoxy, allyl, vinyl, (meth) acrylate, imide, amide, urethane and combinations thereof. 接着しようとする有用な燃料電池部品には、カソード流れ場プレート、アノード流れ場プレート、樹脂フレーム、ガス拡散層、アノード触媒層、カソード触媒層、膜電解質、膜電極アセンブリフレームおよびこれらの組合せが含まれる。 Useful fuel cell components to be bonded, the cathode flow field plate, an anode flow field plate, a resin frame, a gas diffusion layer, an anode catalyst layer, the cathode catalyst layer, a membrane electrolyte, include membrane-electrode-assembly frame, and combinations thereof It is.

本発明の別の態様において、燃料電池部品を形成するための方法は、第1の部分が開始剤を含み、第2の部分が重合可能な材料を含む2液型のシーラントを提供すること、第1および第2のセパレータプレートならびに第1および第2の樹脂フレームを提供すること、第1のセパレータプレートの一方の側面または両側面、望ましくは両側面をシーラントの第1の部分でコーティングすること、第1のセパレータプレート上のシーラントの第1の部分を、化学線で活性化すること、第1の樹脂フレームの一方の側面または両側面、望ましくは一側面をシーラントの第2の部分でコーティングすること、第1のセパレータプレートと第1の樹脂フレームとを近接して並置して整合させること、シーラントを硬化して、第1のセパレータプレート In another aspect of the present invention, a method for forming a fuel cell component, the first part includes an initiator, the second portion to provide a 2-component sealant comprising a polymerizable material, providing a first and second separator plates and the first and second resin frame, it either or both sides of the first separator plate, a preferably both side surfaces coated with a first portion of the sealant , a first portion of the sealant on the first separator plate, to be activated with actinic radiation, one or both sides of the first resin frame, preferably coated with one side in the second part of the sealant to it, it is aligned side by side in close proximity with the first separator plate and a first resin frame, and curing the sealant, the first separator plate 第1の樹脂フレームとを互いに接着すること、第2のセパレータプレートの一方の側面または両側面、望ましくは両側面をシーラントの第2の部分でコーティングすること、第2の樹脂フレームの一方の側面または両側面、望ましくは一側面をシーラントの第1の部分でコーティングすること、第2の樹脂フレーム上のシーラントの第1の部分を、化学線で活性化すること、第2のセパレータプレートと第2の樹脂フレームとを近接して並置して整合させること、シーラントを硬化して、第2のセパレータプレートと第2の樹脂フレームとを互いに接着すること、第1および第2のセパレータプレートを近接して並置して整合させること、シーラントを硬化して前記第1および第2のセパレータプレートを互いに接着させて、二極性セパレ Adhering a first resin frame together, one side or both sides of the second separator plate, preferably coating the both sides in the second part of the sealant, one aspect of the second resin frame or both sides, preferably by coating the one side in the first portion of the sealant, the first portion of the sealant on the second resin frame, can be activated with actinic radiation, the second separator plate and the be aligned side by side in close proximity to the second resin frame, and curing the sealant, the second separator plate and a second resin frame adhere to each other, proximate the first and second separator plates be aligned side by side with, and by curing the sealant to adhere the first and second separator plates to each other, bipolar separator タプレートを形成することを含む。 It includes forming a Tapureto. 望ましくは、開始剤は化学線開始剤であり、それによりシーラントが化学線によって硬化される。 Desirably, a initiator actinic radiation initiator, it sealant is cured by actinic radiation by. 重合可能な材料は、重合可能なモノマー、オリゴマー、テレケリックポリマー、官能性ポリマーおよびこれらの組合せでよい。 Polymerizable material, a polymerizable monomer, oligomer, telechelic polymer, functional polymer and may be a combination thereof. 望ましくは、官能基はエポキシ、アリル、ビニル、(メタ)アクリレート、イミド、アミド、ウレタンおよびこれらの組合せである。 Desirably, the functional group is epoxy, allyl, vinyl, (meth) acrylate, imide, amide, urethane and combinations thereof. 接着しようとする有用な燃料電池部品には、カソード流れ場プレート、アノード流れ場プレート、樹脂フレーム、ガス拡散層、アノード触媒層、カソード触媒層、膜電解質、膜電極アセンブリフレームおよびこれらの組合せが含まれる。 Useful fuel cell components to be bonded, the cathode flow field plate, an anode flow field plate, a resin frame, a gas diffusion layer, an anode catalyst layer, the cathode catalyst layer, a membrane electrolyte, include membrane-electrode-assembly frame, and combinations thereof It is.

本発明の別の態様においては、燃料電池部品を形成するためのシステムが、2液型のシーラントの、開始剤を含む第1の部分を提供するための第1のディスペンサと、2部構成のシーラントの、重合可能な材料を含む第2の部分を提供するための第2のディスペンサと、第1の燃料電池部品の基板にシーラントの第1の部分を付与(塗布)するための第1のステーションと、第2の燃料電池部品の基板にシーラントの第2の部分を付与(塗布)するための第2のステーションと、第1および第2の燃料電池部品の基板を近接して並置して位置合わせするための第3のステーションと、シーラントを硬化して、第1および第2の燃料電池部品を互いに結合するための硬化ステーションとを備える。 In another aspect of the present invention, a system for forming a fuel cell component, the sealant two-a first dispenser for providing a first portion including an initiator, a two-part sealant, a second dispenser for providing a second portion comprising a polymerizable material, a first substrate of the fuel cell component imparting a first portion of the sealant (application) to for the first station and a second grant a second portion of the sealant to the substrate of the fuel cell components (coated) second for the station, and juxtaposed the substrate of the first and second fuel cell component close and a third station for aligning, and curing the sealant, a curing station for joining together the first and second fuel cell component. 望ましくは、開始剤は化学線開始剤であり、それによりシーラントが化学線によって硬化される。 Desirably, a initiator actinic radiation initiator, it sealant is cured by actinic radiation by. 重合可能な材料は、重合可能なモノマー、オリゴマー、テレケリックポリマー、官能性ポリマーおよびこれらの組合せでよい。 Polymerizable material, a polymerizable monomer, oligomer, telechelic polymer, functional polymer and may be a combination thereof. 望ましくは、官能基はエポキシ、アリル、ビニル、(メタ)アクリレート、イミド、アミド、ウレタンおよびこれらの組合せである。 Desirably, the functional group is epoxy, allyl, vinyl, (meth) acrylate, imide, amide, urethane and combinations thereof. 接着しようとする有用な燃料電池部品には、カソード流れ場プレート、アノード流れ場プレート、樹脂フレーム、ガス拡散層、アノード触媒層、カソード触媒層、膜電解質、膜電極アセンブリフレームおよびこれらの組合せが含まれる。 Useful fuel cell components to be bonded, the cathode flow field plate, an anode flow field plate, a resin frame, a gas diffusion layer, an anode catalyst layer, the cathode catalyst layer, a membrane electrolyte, include membrane-electrode-assembly frame, and combinations thereof It is.

本発明は、漏れに対する封止が改善された、燃料電池などの電気化学電池も対象とする。 The present invention, sealing against leakage is improved also directed to electrochemical cells such as fuel cells. この電気化学電池は、(a)合わせ面を有する第1の電気化学電池部品と、(b)第1の電気化学電池部品の合わせ面の上に配置された硬化シーラント組成物と、(c)その場所でシールを提供する硬化シーラント組成物の上に当接して配置された合わせ面を有する第2の電気化学電池部品とを備える。 The electrochemical cell includes a first electrochemical cell component having (a) the mating surfaces, (b) a curing sealant composition disposed on the mating surface of the first electrochemical cell component, (c) and a second electrochemical cell component having a mating surface disposed in contact with the top of the cured sealant composition to provide a seal at that location. 硬化シーラント組成物は有利には、重合可能なポリイソブチレンの反応生成物、アルケニル終端ポリイソブチレンオリゴマー、約1つの水素原子のみがシリコン原子と結合している少なくとも約2つの水素化ケイ素官能基を有するシリル硬化剤、およびヒドロシリル化触媒を含む。 Cured sealant composition advantageously comprises the reaction product of a polymerizable polyisobutylene, alkenyl terminated polyisobutylene oligomer, at least about two silicon hydride functional group only about one hydrogen atom is bonded to a silicon atom silyl hardener, and a hydrosilylation catalyst. さらに、このシーラント組成物は、第1の電気化学電池部品の合わせ面に接着接合させることができる。 Further, the sealant composition may be adhesively bonded to the mating surface of the first electrochemical cell component.

この硬化シーラント組成物は、第2の電池部品の合わせ面に接着結合していてもしていなくてもよい。 The curable sealant composition may not be also be adhesively bonded to the mating surface of the second cell component. 組成物が第2の電池の合わせ面に接着結合している場合、組成物は現場形成型ガスケットとして働く。 Where the composition is adhesively bonded to the mating surface of the second cell, the composition acts as a site forming gasket. 組成物が第2の電池の合わせ面に接着結合していない場合、組成物は現場硬化型ガスケットとして働く。 If the composition is not adhesively bonded to the mating surface of the second cell, the composition acts as a cured-in-place gaskets. 第1の電池部品は様々で、典型的にはカソード流れ場プレート、アノード流れ場プレート、ガス拡散層、アノード触媒層、カソード触媒層、膜電解質、膜電極アセンブリフレームおよびこれらの組合せである。 The first cell component is varied, typically the cathode flow field plate, an anode flow field plate, gas diffusion layer, an anode catalyst layer, a cathode catalyst layer, a membrane electrolyte, a membrane-electrode-assembly frame, and combinations thereof. 同様に、第2の電池部品も、第1の電池部品とは異なることを条件に、典型的にはカソード流れ場プレート、アノード流れ場プレート、ガス拡散層、アノード触媒層、カソード触媒層、膜電解質、膜電極アセンブリフレームおよびこれらの組合せである。 Similarly, the second battery component also on the condition different from the first cell component, the cathode flow field plate typically, anode flow field plate, gas diffusion layer, an anode catalyst layer, the cathode catalyst layer, film electrolyte, a membrane-electrode-assembly frame, and combinations thereof.

望ましくは、硬化シーラント組成物は、1,9−デカジエン、TVCHおよびその組合せから選択される硬化性多官能性アルケニルモノマーを含む。 Desirably, cured sealant composition includes 1,9-decadiene, the curable polyfunctional alkenyl monomer selected from TVCH and combinations thereof.

本発明の別の態様においては、電気化学電池に現場硬化型組成物が備わっている。 In another aspect of the present invention, a cured-in-place compositions are provided in an electrochemical cell. この電気化学電池は、(a)合わせ面を有する第1の電気化学電池部品と、(b)第1の電気化学電池部品の合わせ面の上に配置された硬化シーラント組成物と、(c)その場所でシールを提供する硬化シーラント組成物の上に当接して配置された合わせ面を有する第2の電気化学電池部品とを備える。 The electrochemical cell includes a first electrochemical cell component having (a) the mating surfaces, (b) a curing sealant composition disposed on the mating surface of the first electrochemical cell component, (c) and a second electrochemical cell component having a mating surface disposed in contact with the top of the cured sealant composition to provide a seal at that location. 硬化シーラント組成物は有利には、アルケニル終端ポリイソブチレンオリゴマー、多官能性アルケニルモノマー、少なくとも約2つの水素化ケイ素官能基を有するシリル硬化剤、およびヒドロシリル化触媒を含む。 Cured sealant composition advantageously comprises alkenyl terminated polyisobutylene oligomer, polyfunctional alkenyl monomer, silyl hardener having at least about two silicon hydride functional group, and a hydrosilylation catalyst. 望ましくは、アルケニル終端ポリイソブチレンオリゴマーは、アルケニル終端ジアリルポリイソブチレンオリゴマーである。 Desirably, the alkenyl terminated polyisobutylene oligomer is alkenyl terminated diallyl polyisobutylene oligomer. 望ましくは、約1つの水素原子のみが、シリル硬化剤中の任意のシリコン原子と結合している。 Desirably, only about one hydrogen atom is bonded to any silicon atom in the silyl hardener.

燃料電池などの電気化学電池を形成するための方法も提供される。 The method for forming an electrochemical cell such as a fuel cell are also provided. 本発明の一態様においては、電気化学電池を形成するための方法は、(a)各々が合わせ面を有する第1および第2の電気化学電池部品を提供するステップと、(b)アルケニル終端ポリイソブチレンオリゴマーと、多官能性アルケニルモノマーと、少なくとも約2つの水素化ケイ素官能基を有するシリル硬化剤と、ヒドロシリル化触媒とを含む硬化性シーラント組成物を、第1の電気化学電池部品または第2の電気化学電池部品の少なくとも一方の合わせ面に付与(塗布)するステップと、(c)シーラント組成物を硬化するステップと、(d)第2の電気化学電池部品の合わせ面を第1の電気化学電池部品の合わせ面と位置合わせするステップとを含む。 In one aspect of the present invention, a method for forming an electrochemical cell includes the steps of providing first and second electrochemical cell component having (a) each mating surface, (b) an alkenyl terminated poly isobutylene oligomer, a polyfunctional alkenyl monomer, at least about a silyl hardener having two silicon hydride functional group, the curable sealant composition comprising a hydrosilylation catalyst, a first electrochemical cell component or the second the method comprising at least one of the mating applied to surfaces of the electrochemical cell components (coating) of, (c) a step of curing the sealant composition, (d) the mating surface of the second electrochemical cell component first electric and a step of aligning the mating surface of the cell component. 望ましくは、アルケニル終端ポリイソブチレンオリゴマーが、アルケニル終端ポリイソブチレンオリゴマーである。 Desirably, the alkenyl terminated polyisobutylene oligomer, an alkenyl terminated polyisobutylene oligomer. 望ましくは、約1つの結合水素原子のみが、シリル硬化剤中の任意のシリコン原子と結合している。 Desirably, only about one-bonded hydrogen atom is bonded to any silicon atom in the silyl hardener.

本発明の別の態様においては、電気化学電池を形成するための方法は、(a)合わせ面を有する第1の電気化学電池部品を提供するステップと、(b)第2の電気化学電池部品の合わせ面を第1の電気化学電池部品の合わせ面と整合させるステップと、(c)アルケニル終端ポリイソブチレンオリゴマーと、少なくとも約2つの水素化ケイ素官能基を有するシリル硬化剤と、ヒドロシリル化触媒とを含む硬化性シーラント組成物を、第1または第2の電気化学電池部品の少なくとも一方の合わせ面の少なくとも一部に付与(塗布)するステップと、(d)シーラント組成物を硬化して第1および第2の合わせ面を接着結合するステップとを含む。 In another aspect of the present invention, a method for forming an electrochemical cell, step a, (b) a second electrochemical cell component which provides a first electrochemical cell component having a mating surface (a) a step of the mating surfaces of the alignment with the mating surface of the first electrochemical cell component, and (c) alkenyl terminated polyisobutylene oligomer, a silyl hardener having at least about two silicon hydride functional group, and a hydrosilylation catalyst the method comprising the curable sealant composition, applied to at least a portion of the first or at least one of the mating surfaces of the second electrochemical cell component (coating) comprising a first cured (d) is sealant compositions and a second mating surface and the step of adhesively bonding. 望ましくは、アルケニル終端ポリイソブチレンオリゴマーが、アルケニル終端ジアリルポリイソブチレンオリゴマーである。 Desirably, the alkenyl terminated polyisobutylene oligomer is an alkenyl terminated diallyl polyisobutylene oligomer. 望ましくは、約1つの水素原子のみが、シリル硬化剤中の任意のシリコン原子と結合している。 Desirably, only about one hydrogen atom is bonded to any silicon atom in the silyl hardener.

本発明の別の態様においては、追加の硬化性ポリイソブチレン含有組成物中におけるポットライフを向上させるための方法が提供される。 In another aspect of the present invention, a method for improving the pot life in addition curable polyisobutylene-containing composition is provided. この方法は、組成物へのTVCHの添加を含む。 This method involves the addition of TVCH into the composition. 望ましくは、全組成に基づき、約0.1〜約40重量パーセントのTVCH、より望ましくは約1〜約20重量パーセントのTVCHを添加する。 Preferably, based on the total composition, from about 0.1 to about 40 weight percent of TVCH, more desirably added TVCH of about 1 to about 20 weight percent. 望ましくは、この方法は、全組成に基づき少なくとも約15モルppm(molar−parts−per−million:mppm)までヒドロシリル化触媒を添加するステップをさらに含む。 Desirably, this method is at least about 15 mole ppm based on the total composition: further comprising the step of adding a hydrosilylation catalyst to (molar-parts-per-million mppm).

本発明の別の態様においては、追加の硬化性組成物が提供される。 In another aspect of the present invention, the additional curable composition is provided. この組成物は、アルケニル終端ポリイソブチレンオリゴマーと、多官能性アルケニルモノマーと、少なくとも約2つの水素化ケイ素官能基を有するシリル硬化剤と、ヒドロシリル化触媒とを含む。 The composition comprises an alkenyl terminated polyisobutylene oligomer, a polyfunctional alkenyl monomer, a silyl hardener having at least about two silicon hydride functional group, and a hydrosilylation catalyst. 望ましくは、アルケニル終端ポリイソブチレンオリゴマーがジアリルポリイソブチレンオリゴマーである。 Desirably, the alkenyl terminated polyisobutylene oligomer is a diallyl polyisobutylene oligomer. 望ましくは、約1つの水素原子のみが、シリル硬化剤中の任意のシリコン原子と結合している。 Desirably, only about one hydrogen atom is bonded to any silicon atom in the silyl hardener. 望ましくは、組成物の水素化ケイ素対アルケニルモル比が少なくとも1.2:1またはそれ以上である。 Preferably, the silicon hydride to-alkenyl molar ratio of the composition is at least 1.2: 1 or greater. 望ましくは、多官能性アルケニルモノマーが、1,9−デカジエン、TVCHおよびこれらの組合せから選択される。 Desirably, polyfunctional alkenyl monomer, 1,9-decadiene, are selected from TVCH and combinations thereof. 望ましくは、シリル硬化剤が、1,9−デカジエンと2,4,6,8−テトラメチルシクロテトラシロキサンとの反応生成物である二環式化合物を含む。 Desirably, the silyl curing agent comprises a bicyclic compound which is a reaction product of 1,9 and 2,4,6,8-tetramethyl cyclotetrasiloxane.

本発明のこれらの、また他の目的、態様、特徴および利点が、添付の図面と併せて読むべき本発明の例示的な諸実施形態についての以下の詳細な説明から明らかとなるであろう。 These and other objects of the present invention, aspects, features and advantages will become apparent from the following detailed description of illustrative embodiments of the present invention should be read in conjunction with the accompanying drawings. 図面中、同様の参照文字は、異なる図を通して同じ部分または要素を指す。 In the drawings, like reference characters refer to the same parts or elements throughout the different views. 図面は必ずしも原寸に比例しておらず、代わりに本発明の原理の説明に重きを置いている。 The drawings are necessarily not to scale, emphasis on illustrating the principles of the present invention instead.

アノード流れ場プレート、ガス拡散層、アノード触媒、プロトン交換膜、カソード触媒、第2のガス拡散層およびカソード流れ場プレートを有する燃料電池の断面図である。 The anode flow field plate, gas diffusion layer, an anode catalyst, a proton exchange membrane, cathode catalyst, a cross-sectional view of a fuel cell having a second gas diffusion layer and a cathode flow field plate. カソード流れ場プレートとアノード流れ場プレートとの間、アノード流れ場プレートとガス拡散層との間、ガス拡散層と第2のカソード流れ場プレートとの間、また第2のカソード流れ場プレートと第2のアノード流れ場プレートとの間に配置されたシーラントを有する燃料電池の断面図である。 Between the cathode flow field plate and an anode flow field plate, between the anode flow field plate and gas diffusion layer, between the gas diffusion layer and a second cathode flow field plates, also a second cathode flow field plate first is a cross-sectional view of a fuel cell having arranged sealant between the second anode flow field plate. カソード流れ場プレートとアノード流れ場プレートとの間、アノード流れ場プレートとアノード触媒との間、カソード触媒と第2のカソード流れ場プレートとの間、また第2のカソード流れ場プレートと第2のアノード流れ場プレートとの間に配置されたシーラントを有する燃料電池の断面図である。 Between the cathode flow field plate and an anode flow field plate, between the anode flow field plate and the anode catalyst and the cathode catalyst and between the second cathode flow field plates, also of the second cathode flow field plate and the second is a cross-sectional view of a fuel cell having arranged sealant between the anode flow field plate. カソード流れ場プレートとアノード流れ場プレートとの間、アノード流れ場プレートとプロトン交換膜との間、プロトン交換膜と第2のカソード流れ場プレートとの間、また第2のカソード流れ場プレートと第2のアノード流れ場プレートとの間に配置されたシーラントを有する燃料電池の断面図である。 Between the cathode flow field plate and an anode flow field plate, between the anode flow field plate and the proton exchange membrane, between the proton exchange membrane and the second cathode flow field plates, also a second cathode flow field plate first is a cross-sectional view of a fuel cell having arranged sealant between the second anode flow field plate. カソード流れ場プレートとアノード流れ場プレートとの間、アノード流れ場プレートと膜電極アセンブリとの間、膜電極アセンブリと第2のカソード流れ場プレートとの間、また第2のカソード流れ場プレートと第2のアノード流れ場プレートとの間に配置されたシーラントを有する燃料電池の断面図である。 Between the cathode flow field plate and an anode flow field plate, between the anode flow field plate and the membrane electrode assembly, between the membrane electrode assembly and a second cathode flow field plates, also a second cathode flow field plate first is a cross-sectional view of a fuel cell having arranged sealant between the second anode flow field plate. 対向する合わせ面を有し、合わせ面の一方に現場硬化型シーラント組成物が配置された、隣接する燃料電池部品の部分断面図である。 Having opposed mating surfaces, cured in place sealant composition on one mating surface is disposed, it is a partial sectional view of adjacent fuel cell components. 現場硬化型シーラント組成物が合わせ面の両方を封止している、図6の隣接する燃料電池部品の部分断面図である。 Situ curable sealant composition to seal both the mating surfaces is a partial cross-sectional view of adjacent fuel cell components of FIG. 対向する合わせ面を有し、合わせ面の一方にビード状の現場硬化型シーラント組成物が配置された、隣接する燃料電池部品の部分断面図である。 Having opposed mating surfaces, one bead-shaped cured-in-place sealant composition of mating surface is located, it is a partial sectional view of adjacent fuel cell components. 対向する合わせ面を有し、現場形成型シーラント組成物が合わせ面の両方を封止している、隣接する燃料電池部品の部分断面図である。 Having opposed mating surfaces, situ formed type sealant composition to seal both the mating surfaces is a partial cross-sectional view of adjacent fuel cell components. Mn10,000のアルケニル官能性ポリイソブチレン組成物におけるTVCH量の変化に対する粘度効果のグラフである。 It is a graph of viscosity effects on changes in TVCH amount of alkenyl functional polyisobutylene composition Mn10,000. Mn20,000のアルケニル官能性ポリイソブチレン組成物におけるTVCH量の変化に対する粘度効果のグラフである。 It is a graph of viscosity effects on changes in TVCH amount of alkenyl functional polyisobutylene composition Mn20,000. ピーク発熱温度への触媒濃度の影響のグラフである。 It is a graph of the effect of catalyst concentration to peak exotherm temperature. 異なるSi−H対アルケニル基比における圧縮永久ひずみデータのグラフである。 It is a graph of the compression set data at different Si-H pair alkenyl group ratio. TVCHありおよびなしの組成物についての反応熱グラフである。 A reaction heat graph for composition TVCH and without. 化学量論比1:1で温度上限180℃の場合の二峰性の示差走査熱量計(「DSC」)データのグラフである。 Stoichiometric ratio of 1: bimodal differential scanning calorimeter when the temperature limit 180 ° C. at 1 ( "DSC") is a graph of the data. 化学量論比1.5:1で温度上限140℃未満の場合の非対称曲線を有する二峰性のDSCデータのグラフである。 Stoichiometric ratio of 1.5: is a graph of the bimodal DSC data with asymmetric curve for less than an upper temperature limit 140 ° C. in 1. 過剰なSi−Hを有するネットワーク中のSi−Hの存在を確認するFTIR−ATRデータのグラフである。 Is a graph of the FTIR-ATR data to confirm the presence of Si-H in the network with excess Si-H. アノード流れ場プレート、樹脂プレート、ガス拡散層、アノード触媒、プロトン交換膜、カソード触媒、第2のガス拡散層、第2の樹脂プレートおよびカソード流れ場プレートを有する燃料電池の断面図である。 An anode flow field plate, a resin plate, a gas diffusion layer, an anode catalyst, a proton exchange membrane, cathode catalyst, the second gas diffusion layer, a cross-sectional view of a fuel cell having a second resin plate and cathode flow field plate. アセンブリの周縁部に配置されたシーラントを有する図18の燃料電池の膜電極アセンブリの断面図である。 Is a cross-sectional view of the membrane electrode assembly of the fuel cell of FIG. 18 having a sealant disposed on the periphery of the assembly. アセンブリの周縁部に、またアセンブリの周縁端部の上に配置されたシーラントを有する図18の燃料電池の膜電極アセンブリの断面図である。 The peripheral portion of the assembly, also is a cross-sectional view of the membrane electrode assembly of the fuel cell of FIG. 18 having a sealant disposed over the peripheral edge of the assembly. スタック燃料電池アセンブリを形成するために、図18の燃料電池の膜電極アセンブリと流れ場プレートとの間にシーラントが配置された燃料電池の断面図である。 To form a stack fuel cell assembly, a cross-sectional view of a fuel cell sealant is disposed between the membrane electrode assembly and the flow field plate of the fuel cell shown in FIG. 18. 本発明によるガスケットを形成するための上部モールド型部材および下部モールド型部材を有するモールド型の斜視図である。 It is a perspective view of a mold having an upper mold member and the lower mold member for forming the gasket according to the present invention. 軸23−23に沿った図22のモールド型の断面図である。 It is a cross-sectional view of the mold of Figure 22 along the axis 23-23. 上部モールド型部材および下部モールド型部材を示す図23のモールド型の分解組立図である。 It is an exploded view of the mold of Figure 23 showing the upper mold member and the lower mold member. 軸25−25に沿った図24の上部モールド型部材の下面図である。 It is a bottom view of the upper mold member of FIG. 24 along the axis 25-25. 軸26−26に沿った図25の上部モールド型部材の左正面図である。 It is a left elevational view of the upper mold member of FIG. 25 along the axis 26-26. 軸27−27に沿った図25の上部モールド型部材の右正面図である。 It is a right elevational view of the upper mold member of FIG. 25 along the axis 27-27. 軸28−28に沿った図25の上部モールド型部材の断面図である。 It is a cross-sectional view of the upper mold member of FIG. 25 along the axis 28-28. 本発明による代替のモールド型の斜視図である。 It is a perspective view of a mold of the replacement by the present invention. モールド型内に配置された燃料電池部品を示す、軸30−30に沿った図29のモールド型の断面図である。 It shows an arrangement fuel cell component into a mold in a cross-sectional view of the mold of Figure 29 along the axis 30-30. モールド型内に配置された燃料電池部品を示す、軸30−30に沿った図29のモールド型の断面図である。 It shows an arrangement fuel cell component into a mold in a cross-sectional view of the mold of Figure 29 along the axis 30-30. 透明材料を有する上部モールド型部材を示す、図22または図29の上部モールド型部材の斜視図である。 Showing the upper mold member having a transparent material, it is a perspective view of an upper mold member of FIG. 22 or FIG. 29. 軸32−32に沿った図31の透明な上部モールド型部材の断面図である。 It is a cross-sectional view of a transparent upper mold member of FIG. 31 along the axis 32-32. 本発明による組み立てられたセパレータプレートと樹脂フレームとのアセンブリの断面図である。 It is a cross-sectional view of the assembly of the separator plate and the resin frame assembled according to the present invention. 図33のセパレータプレートと樹脂フレームとのアセンブリの分解断面図である。 It is an exploded sectional view of the assembly of the separator plate and the resin frame in FIG. 33. 本発明の接着燃料電池部品を形成するためのアセンブリの図である。 Is a diagram of an assembly for forming a bonded fuel cell components of the present invention.

本発明は、電気化学電池の部品を接着するための方法および組成物を対象とする。 The present invention is directed to methods and compositions for bonding components of an electrochemical cell. 本明細書中で使用する電気化学電池は、化学反応および化学的燃焼を含むがこれらに限定されない化学的な源から電気を生成する装置である。 The electrochemical cell as used herein is a device that is generating electricity from chemical sources including, but not limited to chemical reactions and chemical combustion. 有用な電気化学電池には、燃料電池、乾電池、湿電池等が含まれる。 Useful electrochemical batteries, fuel cells, batteries, include wet cell like. 以下により詳細に説明する燃料電池は、化学反応物の燃焼を使用して電気を生成する。 The fuel cell described in more detail below, to produce electricity using combustion chemical reactants. 湿電池は液状電解質を有する。 Wet battery has a liquid electrolyte. 乾電池は多孔質媒体中に吸収されているか、またはそうでなければ流動性であることが抑制されている電解質を有する。 Dry cell having an electrolyte that it is flowable to be whether it is absorbed into the porous medium, or otherwise is suppressed.

図1は、燃料電池10などの電気化学燃料電池の基本的要素の断面図を示す。 Figure 1 shows a cross-sectional view of the basic elements of an electrochemical fuel cell, such as the fuel cell 10. 電気化学燃料電池は、燃料および酸化剤を電気および反応生成物に変換する。 Electrochemical fuel cells convert fuel and oxidant to electricity and reaction product. 燃料電池10は、片側に開口冷却剤チャネル14を有し第2の側にアノード流れチャネル16を有するアノード流れ場プレート12と、ガス拡散層18と、アノード触媒20、プロトン交換膜22と、カソード触媒24と、第2のガス拡散層26と、片側に開口冷却剤チャネル30を有し第2の側にカソード流れチャネル32を有するカソード流れ場プレート28で構成され、これらは図1に示すように相互に関連している。 The fuel cell 10 includes an anode flow field plate 12 having the anode flow channel 16 to the second side has an opening coolant channels 14 on one side, a gas diffusion layer 18, anode catalyst 20, a proton exchange membrane 22, a cathode the catalyst 24, and the second gas diffusion layer 26, is composed of a cathode flow field plate 28 having the cathode flow channel 32 on the second side has an opening coolant channels 30 on one side, they are as shown in FIG. 1 each other are related to. アノード触媒20、プロトン交換膜22およびカソード触媒24の組合せ、また場合によりガス拡散層18および26は、しばしば膜電極アセンブリ36と称される。 The anode catalyst 20, a proton exchange membrane 22 and the combination of the cathode catalyst 24 the gas diffusion layers 18 and 26 also optionally, is often referred to as the membrane electrode assembly 36. ガス拡散層18および26は、典型的には炭素繊維紙などの多孔質導電性シート材料で形成されている。 Gas diffusion layers 18 and 26 are typically formed of porous electrically conductive sheet material such as carbon fiber paper. しかしながら、本発明は炭素繊維紙の使用に限定されず、他の材料を適切に使用することもできる。 However, the present invention can also be used as appropriate without being limited to the use of carbon fiber paper, other materials. しかしながら、燃料電池は、部品のこのような図示した配置に限定されない。 However, the fuel cell is not limited to such illustrated arrangement of parts. アノードおよびカソード触媒層20および24は、典型的には細かく粉砕した形の白金である。 The anode and cathode catalyst layers 20 and 24 is typically a finely ground form of platinum. アノード34およびカソード36を電気的に結合して(図示せず)、外部負荷(図示せず)へ電極間の電子を伝導するための経路を提供する。 The anode 34 and cathode 36 are electrically coupled (not shown), to provide a path for conducting electrons between the electrodes to an external load (not shown). 流れ場プレート12および28は、典型的には黒鉛含浸プラスチック、圧縮および剥離黒鉛、多孔質黒鉛、ステンレス鋼または他の黒鉛組成物で形成される。 Flow field plates 12 and 28 are typically formed of graphite impregnated plastic, compression and peeling graphite, porous graphite, stainless steel or other graphitic compositions. これらのプレートは、表面ぬれなどの表面特性をもたらすために処理することができるが、未処理のままでもよい。 These plates can be processed to provide surface properties such as wetting surface may remain untreated. しかしながら、本発明は、流れ場プレートとして使用するためのこのような材料の使用に限定されず、他の材料を適切に使用することができる。 However, the present invention is not limited to the use of such materials for use as a flow field plate, other materials can be appropriately used. さらに、本発明は、図1に示す燃料電池部品およびそれらの配置に限定されない。 Furthermore, the present invention is not limited to fuel cell components and their arrangement is shown in Figure 1. たとえば、一部の燃料電池では、流れ場プレートが、金属または金属含有材料、限定されないが典型的にはステンレス鋼から作製される。 For example, in some fuel cell flow field plates, metal or metal-containing materials include, but are not limited to typically fabricated from stainless steel. これらの流れ場プレートは、図1に示すように、二極性プレート、すなわち、対向するプレート表面に流れチャネルを有するプレートでよい。 These flow field plates, as shown in FIG. 1, the bipolar plate, i.e., may be a plate having a flow channel in the opposite plate surface. あるいは、これらの二極性プレートを、単極性プレートを互いに固定することによって作製することもできる。 Alternatively, it is also possible to prepare by these bipolar plates, fixing the monopolar plates to each other.

さらに、図18に示すように、一部の燃料電池の設計では、膜電極アセンブリ136とセパレータプレート112との間、また膜電極アセンブリ136とセパレータプレート118との間の樹脂フレーム115を利用して、膜電極アセンブリ136の耐久性を向上させ、また燃料電池の組立て時に、膜電極アセンブリ136とセパレータプレート112との間、また膜電極アセンブリ136とセパレータプレート128との間に正確な間隔(spacing)を提供する。 Furthermore, as shown in FIG. 18, the design of part of the fuel cell, between the membrane electrode assembly 136 and the separator plate 112, also utilizing the resin frame 115 between the membrane electrode assembly 136 and the separator plate 118 improves the durability of the membrane electrode assembly 136, also during assembly of the fuel cell, the exact spacing between the membrane electrode assembly 136 and between the separator plate 112 also membrane electrode assembly 136 and the separator plate 128, (spacing) I will provide a. このような設計においては、セパレータプレート112と樹脂フレーム115との間、セパレータプレート128と樹脂フレーム115との間にシールを設けることが必要である。 In such a design, it is necessary to provide a seal between the between the separator plate 112 and the resin frame 115, and the separator plate 128 and the resin frame 115.

さらに、本発明は、図1に示す燃料電池部品およびそれらの配置に限定されない。 Furthermore, the present invention is not limited to fuel cell components and their arrangement is shown in Figure 1. たとえば、直接メタノール型燃料電池(「DMFC」)は、冷却剤チャネル以外は図1に示す同じ部品で構成することができる。 For example, a direct methanol fuel cell ( "DMFC"), except the coolant channel can be comprised of the same components shown in FIG. さらに、燃料電池10は、内部または外部マニホルド(図示せず)を用いて設計することもできる。 Furthermore, the fuel cell 10 can also be designed with an internal or external manifold (not shown).

本発明をPEM燃料電池に関して説明してきたが、本発明は任意のタイプの燃料電池に適用可能であることを理解されたい。 The present invention has been described with respect to PEM fuel cells, but the present invention is to be understood that it is applicable to any type of fuel cell. 本発明における概念は、リン酸型燃料電池、アルカリ燃料電池、固体電解質型燃料電池や溶融炭酸塩型燃料電池などの高温型燃料電池、ならびに他の電気化学装置に適用することができる。 Concept in the present invention can be applied phosphoric acid fuel cells, alkaline fuel cells, high-temperature fuel cells such as solid oxide fuel cells and molten carbonate fuel cells, as well as other electrochemical devices.

アノード34では、アノード流れチャネル16を通って移動する燃料(図示せず)が、ガス拡散層18に浸透し、アノード触媒層20で反応して水素カチオン(プロトン)を形成し、これら水素カチオンがプロトン交換膜22の中を通ってカソード38へと移動する。 In the anode 34, the fuel moving through the anode flow channel 16 (not shown) penetrates into the gas diffusion layer 18, form hydrogen cations (protons) reacts at the anode catalyst layer 20, these hydrogen cations through the inside of the proton exchange membrane 22 to move to the cathode 38. プロトン交換膜22は、アノード34からカソード38への水素イオンの移動を容易にする。 Proton exchange membrane 22, to facilitate movement of the hydrogen ions from the anode 34 to the cathode 38. 水素イオンを伝導することに加えて、プロトン交換膜22は、酸素含有酸化剤流から水素含有燃料流を分離する。 In addition to conducting hydrogen ions, the proton exchange membrane 22 separates the hydrogen-containing fuel stream from the oxygen-containing oxidant stream.

カソード38では、空気や実質的な純酸素などの酸素含有ガスが、プロトン交換膜22を横断したカチオンまたは水素イオンと反応して、反応生成物として液状水を形成する。 In the cathode 38, the oxygen-containing gas such as air or substantially pure oxygen reacts with transverse cations or hydrogen ions proton exchange membrane 22 to form a liquid water as the reaction product. 水素/酸素燃料電池におけるアノードおよびカソード反応を以下の式に示す。 Shows the anode and cathode reactions in hydrogen / oxygen fuel cell in the following equation.

アノード反応:H → 2H + 2e (I) Anode reaction: H 2 → 2H + + 2e - (I)
カソード反応:1/2O + 2H + 2e → H O (II) Cathode reaction: 1 / 2O 2 + 2H + + 2e - → H 2 O (II)

単一電池配置においては、流体流れ場プレートが、アノード側およびカソード側のそれぞれに設けられる。 In a single cell arrangement, fluid flow field plates are provided on each of the anode and cathode sides. これらのプレートは電流コレクタとして働き、電極を支持し、アノード表面およびカソード表面それぞれへの燃料および酸化剤のアクセスチャネルを提供し、電池の動作時に形成される水を除去するために一部の燃料電池設計においてチャネルを提供する。 Act as the plates are current collectors, to support the electrodes, part of the fuel to provide fuel and access channel of the oxidant to the respective anode surface and the cathode surface, to remove the water formed during operation of the battery providing channel in cell design. 複数の電池の配列においては、複数の個別の燃料電池を有する燃料電池アセンブリが提供されるように部品を積層する。 In the arrangement of the plurality of batteries are stacked components so that the fuel cell assembly having a plurality of individual fuel cells is provided. 2つ以上の燃料電池10を一般的には直列に、時折並列に互いに接続して、アセンブリの全出力を増大させることができる。 Two or more fuel cells 10 generally in series, can be occasionally parallel connected to each other, to increase the total output of the assembly. 直列配置においては、所与のプレートの一方の側がある電池のアノードプレートとして働き、そのプレートのもう一方の側は隣接する電池のカソードプレートとして働くことができる。 In series arrangement, serves as an anode plate of a battery that is one side of a given plate, the other side of the plate can serve as the cathode plate for the adjacent cell. このような直列接続の複数の燃料電池の配列は、燃料電池スタック(図示せず)と称され、通常その組み立てられた状態でタイロッドおよびエンドプレートによって一緒に保持される。 Array of fuel cells in such series is referred to as a fuel cell stack (not shown), usually held together by tie rods and end plates in an assembled condition thereof. このスタックは、典型的には、燃料および酸化剤をアノードおよびカソード流れ場チャネルに方向づけるためのマニホルドおよび流入ポートを備える。 The stack typically includes manifolds and inlet ports for directing the fuel and oxidant to the anode and cathode flow field channels.

図2は、燃料電池10の基本的要素の断面図を示し、電池アセンブリ10'が提供されるように隣接する要素の一部がそれらの間に硬化したまたは硬化性の組成物40を有する。 Figure 2 shows a cross-sectional view of the basic elements of the fuel cell 10 has a cured or curable composition 40 during part of their adjacent elements as the battery assembly 10 'is provided. 図2に示すように、組成物40は、アノード場プレート12を封止し、かつ/またはガス拡散層18に接着する。 As shown in FIG. 2, the composition 40 is sealed anode field plate 12, and / or adhered to the gas diffusion layer 18. カソード場プレート28も封止されかつ/またはガス拡散層26に接着される。 The cathode field plate 28 is also bonded to the closed and / or gas diffusion layer 26. この実施形態では、燃料電池アセンブリ10'は、アノード触媒20およびカソード触媒24がその上に配置された、事前に形成された膜電池アセンブリ36を有することが多い。 In this embodiment, the fuel cell assembly 10 ', the anode catalyst 20 and cathode catalyst 24 disposed thereon, often having a membrane cell assembly 36 formed in advance. 燃料電池アセンブリ10'の様々な部品間に配置される組成物40は、同じ組成物であっても異なる組成物であってもよい。 The composition is placed between the various components of the fuel cell assembly 10 '40 may be also different compositions have the same composition. 加えて、図2に示すように、組成物40は、アノード流れ場プレート12を封止し、かつ/または第2のカソード流れプレート28'など第2の燃料電池の部品に接着することができる。 In addition, as shown in FIG. 2, the composition 40 may be bonded to the anode flow field plate 12 is sealed, and / or the second cathode flow plate 28 'such as a second fuel cell component . さらに、図2に示すように、組成物40は、カソード流れ場プレート28を封止し、かつ/または第2のアノード流れプレート12'など第3の燃料電池の部品に接着することができる。 Furthermore, as shown in FIG. 2, the composition 40 may be bonded to the cathode flow field plate 28 in sealed, and / or the second anode flow plate 12 ', such as a third fuel cell components. このようにして、部品が封止接合および/または接着接合された複数の燃料電池で燃料電池アセンブリ10'を形成して、複数電池電気化学装置を提供する。 In this manner, parts to form a fuel cell assembly 10 'by a plurality of fuel cells sealing joint and / or adhesive bonding, to provide a multiple battery electrochemical device.

図3は、電池アセンブリ10''の基本的要素の断面図を示し、隣接する要素の一部がそれらの間に、同じであっても異なっていてもよい硬化したまたは硬化性の組成物40を有する。 Figure 3 shows a cross-sectional view of the basic elements of the battery assembly 10 '', between part of adjacent elements thereof, and hardened may be different even in the same or of a curable composition 40 having. 本発明のこの実施形態においては、ガス拡散層18がアノード流れ場プレート12の延在する末端壁13間に配置され、ガス拡散層26がカソード流れ場プレート28の延在する末端壁27間に配置される。 In this embodiment of the present invention, it is disposed between the end wall 13 of the gas diffusion layer 18 extends the anode flow field plate 12, between end wall 27 in the gas diffusion layer 26 extends in the cathode flow field plate 28 It is placed. 組成物40を使用して、アノード流れ場プレート12を封止し、かつ/またはアノード触媒20に接着すると共に、カソード流れプレートを封止し、かつ/またはカソード触媒24に接着する。 Using a composition 40, the anode flow field plate 12 is sealed, and / or as well as adhere to the anode catalyst 20, a cathode flow plate sealed and / or bonded to the cathode catalyst 24.

図4は、電池アセンブリ10'''の基本的要素の断面図を示し、隣接する要素の一部がそれらの間に、同じであっても異なっていてもよい硬化したまたは硬化性の組成物40を有する。 Figure 4 shows a cross-sectional view of the basic elements of the battery assembly 10 '' ', while a part of the adjacent elements thereof, or curing of the composition was cured may be different even in the same with a 40. 本発明のこの実施形態においては、ガス拡散層18およびアノード触媒20がアノード流れ場プレート12の延在する末端壁13間に配置され、ガス拡散層26およびカソード触媒24がカソード流れ場プレート28の延在する末端壁27間に配置される。 In this embodiment of the present invention, is disposed between the end wall 13 of the gas diffusion layer 18 and the anode catalyst 20 extends the anode flow field plate 12, the gas diffusion layer 26 and cathode catalyst 24 of the cathode flow field plate 28 It is disposed between extending end wall 27. 組成物40を使用して、アノード流れ場プレート12を封止し、かつ/またはプロトン交換膜22に接着すると共に、カソード流れプレートを封止し、かつ/またはプロトン交換膜22に接着する。 Using a composition 40, the anode flow field plate 12 is sealed, and / or as well as adhere to the proton exchange membrane 22, a cathode flow plate sealed and / or bonded to the proton exchange membrane 22.

図5は、電池アセンブリ10''''の基本的要素の断面図を示し、隣接する要素の一部がそれらの間に、同じであっても異なっていてもよい硬化したまたは硬化性の組成物40を有する。 Figure 5 shows a cross-sectional view of the basic elements of the battery assembly 10 '' '', while a part of the adjacent elements thereof, and hardened may be different even in the same or of a curable composition with things 40. 本発明のこの実施形態においては、ガス拡散層18およびアノード触媒20が膜電池アセンブリ36の膜電池アセンブリフレーム42間に配置され、ガス拡散層26およびカソード触媒24が膜電池アセンブリ36の膜電池アセンブリフレーム42間に配置される。 In this embodiment of the present invention, the gas diffusion layer 18 and anode catalyst 20 is disposed between membrane electrode assembly frame 42 of the membrane electrode assembly 36, film cell assembly of the gas diffusion layer 26 and cathode catalyst 24 layer cell assembly 36 It is disposed between the frame 42. 組成物40を使用して、アノード流れ場プレート12を封止し、かつ/または膜電極アセンブリフレーム42に接着すると共にカソード流れプレートを封止し、かつ/または膜電極アセンブリフレーム42に接着する。 Using a composition 40, the anode flow field plate 12 is sealed, and / or sealing the cathode flow plate with adhering to the membrane electrode assembly frame 42, and / or adhere to the membrane electrode assembly frame 42.

組成物40は現場硬化型または現場形成型組成物でよく、それにより現場硬化型または現場形成型ガスケットとして働く。 Composition 40 may be a cured-in-place or field-forming composition, thereby acting as a cured-in-place or formed in situ gasket. 本明細書中で使用する語句「現場硬化型」およびその変形は、ある部品の表面に付与(塗布)されその場所で硬化される組成物を指す。 The phrase "cured in place" and variations thereof as used herein refers to a composition which is cured in place are applied to the surface of a component (coating). 封止は、ある部品と別の部品との組立て時に硬化材料を圧縮することにより実現される。 Sealing is achieved by compressing the curable material during assembly of certain parts and other parts. この組成物は、典型的には、トレーシング(tracing)、スクリーン印刷等によって精密なパターンで付与(塗布)される。 The composition is typically tracing (tracing), it is applied (coated) in a precise pattern by screen printing or the like. さらには、組成物を被膜として基板上に付与(塗布)することもできる。 Furthermore, it is also possible to impart on the substrate a composition as a coating (coating). このような付与(塗布)技法は、大規模または大量生産が可能である。 Such a grant (application) technique is capable of large-scale or mass production. 本明細書中で使用する語句「現場形成型」およびその変形は、2つの組み立てられた部品間に配置され両方の部品に対して硬化される組成物を指す。 The phrase "site-forming" and variations thereof as used herein refers to a composition that is cured for two disposed between assembled parts both parts. 現場形成型および/または現場硬化型ガスケットとして重合可能な組成物を使用すると、モジュール式または統合式の燃料アセンブリスタック設計が可能となる。 With situ formation type and / or field polymerizable composition as curable gasket, it allows fuel assembly stack designs modular or integrated expression. 望ましくは、この組成物は、燃料アセンブリスタック設計の組立て時に封止が容易となるように圧縮性組成物である。 Desirably, the composition is a compressed composition so seal can be facilitated during assembly of the fuel assembly stack designs.

図6〜図9には、隣接する燃料電池部品がカソード流れ場プレート28およびアノード流れ場プレート12'として示してあるが、他の隣接する燃料電池部品も本発明と共に適切に使用することができる。 The 6 to 9, it is possible fuel cell component adjacent but are shown as a cathode flow field plate 28 and the anode flow field plate 12 ', to properly used with other adjacent fuel cell components also present invention . 本明細書中で使用する語句「合わせ面」およびその変形は、両者の間にシールを形成することができるように別の基板と近位で位置合わせ可能な基板の表面を指す。 The phrase "mating surface" and variations thereof as used herein, refers to another substrate and proximal with alignable surface of the substrate so as to be able to form a seal therebetween.

図6に示すように、組成物40を現場硬化型ガスケットとして形成することができ、この場合アノード流れ場プレート12'上に組成物40を配置し硬化するが、カソード流れ場プレート28上には硬化のためには配置しない。 As shown in FIG. 6, it is possible to form the composition 40 as a cured-in-place gasket, although in this case arranged composition 40 on the anode flow field plate 12 'curing, on the cathode flow field plate 28 not place for curing. 図7に示すように、燃料アセンブリを組み立てると、流れ場プレート12'とカソード流れ場プレート28とは互いに圧迫し合い、それにより組成物40が現場硬化型ガスケットとして働く。 7, when assembling the fuel assembly, mutually pressing to each other the flow field plate 12 'and the cathode flow field plate 28, whereby the composition 40 acts as a cured-in-place gaskets. 組成物40は流れ場プレート12'に接着接合および封止接合されるが、カソード流れ場プレート28を封止係合するだけである。 Composition 40 is being adhesively bonded and the sealing interface to flow field plate 12 ', a cathode flow field plate 28 only sealing engagement. したがって、燃料電池アセンブリを容易にこの接合部で解体することができる。 Therefore, the fuel cell assembly can be easily disassembled at the junction. というのは、組成物40はカソード流れ場プレート28とは接着接合していないからである。 Because the composition 40 from the cathode flow field plate 28 because no adhesive bonding.

図8に示すように、組成物40は現場形成型組成物であってもよく、この場合組成物40は流れ場プレート12'にカソード流れ場プレート28を封止接合および接着接合する。 As shown in FIG. 8, the composition 40 may be formed in situ type composition, in this case the composition 40 the cathode flow field plate 28 to seal bonding and adhesive bonding to the flow field plate 12 '. 図6〜図8に示すように、組成物40は平らな平面ストリップとして示してある。 As shown in FIGS. 6 to 8, the composition 40 is shown as a flat planar strip. しかしながら、本発明はこれに限定されない。 However, the present invention is not limited thereto.

図9に示すように、組成物40は現場硬化型ガスケットで、アノード流れ場プレート12'上にビードとして配置される。 As shown in FIG. 9, the composition 40 is cured-in-place gasket is arranged as a bead on the anode flow field plate 12 '. 組成物40は、燃料電池部品の組立て時にカソード流れ場プレート28を封止係合する。 Composition 40 sealingly engages the cathode flow field plate 28 during assembly of fuel cell components. しかしながら、本発明はこれに限定されず、突起および/または切り欠きを有する合わせ面など、他の形状を適切に使用することもできる。 However, the present invention is not limited thereto, such as mating surfaces having protrusions and / or notches, other shapes may suitably be used.

さらに、組成物40は、燃料電池部品の周縁または周縁部に付与(塗布)することもできる。 Further, the composition 40 is applied to the peripheral edge or periphery of the fuel cell component (coating) can be. 望ましくは、組成物40は燃料電池部品の周縁を覆うだけでなく、燃料電池部品の周囲または周縁端部を超えて延在する。 Desirably, the composition 40 not only covers the periphery of the fuel cell components, extends beyond the periphery or peripheral edge of the fuel cell component. このように、その周縁またはその周縁の一部分付近に組成物40が配置されているまたは延在している燃料電池部品を、別の燃料電池部品と合わせるように位置合わせして、これらの2つの部品を封止係合させることができる。 Thus, the periphery or fuel cell component composition 40 around part of its periphery that Mashimashi or extension is arranged, in alignment to match with other fuel cell components, these two parts can be brought into sealing engagement with. 言い換えると、燃料電池部品の周縁面は、燃料電池部品を封止係合させるためにそこに本発明の組成物を付与(塗布)することができる合わせ面であってもよい。 In other words, the peripheral surface of the fuel cell component is a fuel cell component may be a mating surface capable of imparting a composition of the present invention (applied) thereto in order to sealing engagement.

図18は、膜電極アセンブリ136の耐久性を向上させ、また燃料電池の組立て時に膜電極アセンブリ136とセパレータプレート112との間および膜電極アセンブリ136とセパレータプレート128との間に正確な間隔を提供するために、膜電極アセンブリ136とセパレータプレート112との間、また膜電極アセンブリ136とセパレータプレート128との間の樹脂フレーム115を有する燃料電池を示す。 Figure 18 provides a precise spacing and between the membrane electrode assembly 136 and the separator plate 128 of the membrane electrode assembly 136 and the separator plate 112 durability improves, also during assembly of the fuel cell membrane electrode assemblies 136 to show a fuel cell having a resin frame 115 between the membrane electrode assembly 136 and between the separator plate 112 also membrane electrode assembly 136 and the separator plate 128,. このような設計においては、セパレータプレート112と樹脂フレーム115との間、セパレータプレート128と樹脂フレーム115との間にシールを設けることが必要である。 In such a design, it is necessary to provide a seal between the between the separator plate 112 and the resin frame 115, and the separator plate 128 and the resin frame 115.

図19は、膜電池アセンブリ136の周縁部133に、または周縁部133付近に硬化したまたは硬化性組成物140を有する膜電池アセンブリ136を示す。 Figure 19 shows a membrane cell assembly 136 having a peripheral edge 133 or periphery 133 cured or curable composition 140 in the vicinity of, the membrane electrode assembly 136. 以下に説明するように、組成物140は、燃料電池の異なる部品を互いに封止および/または接着するために有用である。 As described below, the composition 140 is useful for mutually sealing and / or bonding the different parts of the fuel cell.

しかしながら、本発明は、膜電極アセンブリ136などの燃料電池部品を有し、膜電極アセンブリ136の周縁部133に、または周縁部133付近に組成物140を有する構成に限定されない。 However, the present invention has a fuel cell components such as the membrane electrode assembly 136, the periphery 133 of the membrane electrode assembly 136, or near the periphery 133 is not limited to the structure having the composition 140. たとえば、図20に示すように、硬化したまたは硬化性組成物140は、膜電極アセンブリ136の周縁部133に、または周縁部133付近に配置し、かつ膜電極アセンブリ136の周縁端部135を覆うこともできる。 For example, as shown in FIG. 20, cured or curable composition 140, the periphery 133 of the membrane electrode assembly 136, or placed near the periphery 133, and covers the peripheral edge 135 of the membrane electrode assembly 136 it is also possible.

図21は、燃料電池110の基本的要素の断面図を示し、燃料電池アセンブリ110'が提供されるように、隣接する要素の一部がそれらの間に硬化したまたは硬化性の組成物140を有する。 Figure 21 shows a cross-sectional view of the basic elements of the fuel cell 110, so that the fuel cell assembly 110 'is provided, a cured or curable composition 140 during a portion of their adjacent elements a. 図21に示すように、組成物140はアノード流れ場プレート112を封止し、かつ/またはガス拡散層118または膜電極アセンブリ136に接着する。 As shown in FIG. 21, the composition 140 is sealed anode flow field plate 112, and / or adhered to the gas diffusion layer 118 or the membrane electrode assembly 136. カソード場プレート128も封止され、かつ/またはガス拡散層126または膜電極アセンブリ136に接着される。 The cathode field plate 128 is also sealed and / or bonded to the gas diffusion layer 126 or the membrane electrode assembly 136. 本実施例において、燃料電池アセンブリ110'は、アノード触媒120およびカソード触媒124がその上に配置された、事前に形成された膜電池アセンブリ136を有することが多い。 In this embodiment, the fuel cell assembly 110 ', the anode catalyst 120 and the cathode catalyst 124 disposed thereon, often having a membrane cell assembly 136 formed in advance. 燃料電池アセンブリ110'の様々な部品間に配置される組成物140は、同じ組成物であっても異なる組成物であってもよい。 The composition is placed between the various components of the fuel cell assembly 110 '140 may be also different compositions have the same composition. 加えて、図21に示すように、組成物140は、カソード流れプレート128を封止し、かつ/または第2のアノード流れプレート112'など第2の燃料電池の部品に接着することができる。 In addition, as shown in FIG. 21, the composition 140 may be bonded to the cathode flow plate 128 in a sealed and / or the second anode flow plate 112 'such as a second fuel cell components. さらに、図21に示すように、組成物140は、第2のアノード流れプレート112'を封止し、かつ/または第2の膜電極アセンブリ136'など第2の燃料電池の部品に接着することができる。 Furthermore, as shown in FIG. 21, the composition 140 may be adhered to the second 'sealing the, and / or the second membrane electrode assembly 136' anode flow plate 112 such as a second fuel cell component can. このようにして、部品が封止接合および/または接着接合された複数の燃料電池で燃料電池アセンブリ110'を形成して、複数電池電気化学装置を提供する。 In this manner, parts to form a fuel cell assembly 110 'with a plurality of fuel cells sealing joint and / or adhesive bonding, to provide a multiple battery electrochemical device.

図22は、本発明による現場硬化型ガスケットの形成に有用なモールド型48の斜視図である。 Figure 22 is a perspective view of a useful mold 48 for formation of cured-in-place gasket according to the present invention. モールド型48は、図のように相互に間連する上部モールド型部材50と、下部モールド型部材136'と、注入ポート52とを備える。 Mold 48 includes an upper mold member 50 to Mullen to each other as shown in the figure, the lower mold member 136 ', and an injection port 52. この実施形態では、組成物140を下部モールド型部材136'上に配置して、その場所でまたはその上にガスケットを形成する。 In this embodiment, by arranging the composition 140 on the lower mold member 136 'to form a gasket on a or the location. 本発明のこの実施形態では、下部モールド型部材136'が望ましくは燃料電池部品、たとえば、膜電極アセンブリ136である。 In this embodiment of the present invention, preferably the lower mold member 136 'fuel cell component, for example, a membrane electrode assembly 136. しかしながら、本発明は、下部モールド型部品として膜電極アセンブリ136を使用することに限定されず、他の燃料電池部品が下部モールド型部品であってもよい。 However, the present invention is not limited to the use of membrane electrode assembly 136 as the lower mold part, the other fuel cell components may be a lower mold part. 図25に示すように、注入ポート52は、モールド型キャビティ54と流体連通している。 As shown in FIG. 25, the injection port 52 is in fluid communication with the mold cavity 54.

図23は、軸23−23に沿った図22のモールド型48の断面図である。 Figure 23 is a cross-sectional view of the mold 48 of Figure 22 along the axis 23-23. 図23に示すように、上部モールド型部材50はモールド型キャビティを備える。 As shown in FIG. 23, the upper mold member 50 includes a mold cavity. 液状のガスケット形成組成物を、注入ポート52を通してモールド型キャビティ54に導入することができる。 The gasket-forming composition of the liquid can be introduced into the mold cavity 54 through the injection port 52.

図24は、図23のモールド型48の部分分解図である。 Figure 24 is a partially exploded view of a mold 48 in FIG. 23. モールド型部材50は合わせ面56を備え、モールド型部材136'は合わせ面58を備える。 Mold member 50 includes a mating surface 56, mold member 136 'includes a mating surface 58. モールド型部材50および136'は、合わせ面56および58が互いに実質的に近接して並置されるよう、図23に示すように互いに整合させることができる。 Mold members 50 and 136 'are such that the mating surfaces 56 and 58 are juxtaposed substantially close to each other, they can be matched with each other as shown in FIG. 23. 図24に示すように、ガスケット140は、モールド型キャビティ54が取り除かれ、合わせ面58に接合される。 As shown in FIG. 24, the gasket 140 is removed mold cavity 54, it is bonded to the mating surface 58.

図25に示すように、モールド型キャビティ54は閉周囲設計の形をしている。 As shown in FIG. 25, the mold cavity 54 in the shape of a closed periphery design. 図25にはモールド型キャビティ54が丸みを帯びた矩形として示してあるが、本発明はこれに限定されず、他の形状のキャビティを適切に使用することができる。 The Figure 25 is shown as a rectangle the mold cavity 54 rounded, but the present invention is not limited thereto, the cavity of other shapes may suitably be used. さらに、図24には、モールド型キャビティ54の断面形状が矩形または方形として示してあるが、本発明はこれに限定されず、円、楕円、封止の改善のための延長部を有する幾何学的形状など、他の断面形状を適切に使用することができる。 Further, in FIG. 24, the cross-sectional shape of the mold cavity 54 is shown as a rectangle or square, the present invention is not limited thereto, geometrical having circular, oval, an extension for the improvement of the sealing shape such as, other cross-sectional shapes may suitably be used.

図25に示すように、モールド型50は第2のポート60を備えることができる。 As shown in FIG. 25, the mold 50 may comprise a second port 60. 第2のポート60は、モールド型キャビティ54と流体連通している。 The second port 60 is in fluid communication with the mold cavity 54. 第2のポート60を使用して、ガスケット形成材料で満たされているキャビティ54のガス抜きをすることができる。 Using the second port 60 can be a venting of the cavity 54 which is filled with the gasket-forming material. ポート52を通してキャビティ54にガスケット形成材料を導入するため、第2のポート60を通って空気が逃げて、モールド型キャビティ54のガス抜きをすることができる。 For introducing the gasket forming material into the cavity 54 through the port 52, it is possible through the second port 60 escapes air, the venting of the mold cavity 54. 第2のポート60の寸法が本発明を限定することはない。 Never dimension of the second port 60 to limit the present invention. 望ましくは、第2のポート60の寸法、すなわち、断面の範囲は、空気の脱出が可能となるように最小限に抑えるが、そこを流れるガスケット形成材料の液体の流れを制限するように十分に小さい。 Desirably, the size of the second port 60, i.e., the range of the cross section is minimized as escape air becomes possible, which the flow sufficiently to restrict the flow of liquid gasket-forming material small. 言い換えると、第2のポート60は、その中を空気は流れることができるが液状ガスケット形成材料の実質的な流れは阻止されるピンホールの大きさでよい。 In other words, the second port 60, through its may the size of the pinhole can be air flows substantial flow of liquid gasket-forming material is prevented. さらに、本発明は、単一ポート52または単一ポート60を使用することに限定されず、ガスケット材料の導入および/または空気の放出のために複数のポートを使用することができる。 Furthermore, the present invention can use multiple ports for not limited to the use of a single port 52 or a single port 60, the introduction of the gasket material and / or release of air.

図26は、図25の軸26−26に沿ったモールド型部材50の断面図である。 Figure 26 is a cross-sectional view of the mold member 50 along the axis 26-26 of Figure 25. 図26に示すように、注入ポート52は、適切にはモールド型部材50のキャビティまたは穴でよい。 As shown in FIG. 26, injection port 52 may suitably be a cavity or bore of the mold member 50. 注入ポート52の一部がネジ山(図示せず)を有していても、その中を通してガスケット形成材料を送り届けることができるバルブ(図示せず)またはチューブもしくはホース(図示せず)を有していてもよい。 A part of the injection port 52 have threads (not shown) has a valve (not shown) or a tube or hose (not shown) that can deliver a gasket-forming material through therein it may be.

図27は、図25の軸27−27に沿ったモールド型部材50の断面図である。 Figure 27 is a cross-sectional view of the mold member 50 along the axis 27-27 of Figure 25. 図27に示すように、ポート60は、適切にはモールド型部材50のキャビティまたは穴でよい。 As shown in FIG. 27, the port 60 is suitably be a cavity or bore of the mold member 50. ポート60の一部が、空気および/またはガスケット形成材料の脱出を制御するためのバルブ(図示せず)を有していてもよい。 Some ports 60 may have a valve (not shown) for controlling the escape of air and / or gasket forming material.

図28は、図25の軸28−28に沿ったモールド型部材50の断面図である。 Figure 28 is a cross-sectional view of the mold member 50 along the axis 28-28 of Figure 25. モールド型キャビティ54は、モールド型部材50中にその合わせ面56で延在するものとして示してある。 The mold cavity 54 is illustrated as extending in the mating surface 56 in the mold member 50.

図29は、本発明による現場硬化型ガスケットの形成に有用なモールド型48''の斜視図である。 Figure 29 is a perspective view of a useful mold 48 '' is formed of cured-in-place gasket according to the present invention. モールド型48''は、上部モールド型部材50、下部モールド型部材70を備える。 Mold 48 '' includes an upper mold member 50 includes a lower mold member 70. 図30Aおよび図30Bに示すように、モールド型部材50および70は上述のようにして互いに当接可能で(fittable)、それらの間に膜電極アセンブリ136などの燃料電池部品を配置することができるように構成される。 As shown in FIGS. 30A and 30B, the mold members 50 and 70 can contact each other as described above (fittable), can be arranged the fuel cell components such as the membrane electrode assembly 136 therebetween configured. 図30Aに示すように、本発明のモールド型48''を使用して、燃料電池部品136の対向する側面の周縁部上にガスケット140を形成することができる。 As shown in FIG. 30A, it is possible to use the mold 48 '' of the present invention, to form a gasket 140 on the periphery of opposite sides of the fuel cell component 136. 図30Bに示すように、本発明のモールド型48''を使用して、燃料電池部品136の対向する側面上に、また燃料電池部品136の周縁側面を覆ってガスケット140を形成することもできる。 As shown in FIG. 30B, by using the mold 48 '' of the present invention, on the side opposite the fuel cell component 136 may also be formed a gasket 140 covers the peripheral edge side of the fuel cell component 136 .

図31は、モールド型部材50、70を透明材料で作製することができること、またはモールド型部材50、70が透明材料を含むことができることを示す、モールド型部材50、70の斜視図である。 Figure 31 is that it is possible to manufacture a mold member 50 and 70 of a transparent material, or that may include a transparent material mold members 50 and 70 are perspective views of the mold members 50 and 70. 望ましくは、モールド型部材50、70は透明である、すなわち、化学線、たとえば、紫外線に対して透過性または実質的に透過性である。 Desirably, mold members 50, 70 is transparent, i.e., actinic radiation, for example, a transparent or substantially transparent to ultraviolet radiation. 透明なモールド型部材50、70の断面図を図32に示す。 A cross-sectional view of the transparent mold member 50, 70 shown in FIG. 32.

本発明のこの態様の方法は、液状の化学線硬化性ガスケット形成組成物の注入前に、または注入時にキャビティのガス抜きをするステップをさらに含むことができる。 The method of this aspect of the present invention, prior to the injection of actinic curable gasket-forming composition of a liquid, or a step of venting the cavity upon injection may further include. 望ましくは、このガス抜きをするステップは、キャビティ54と流体連通している第2のポート60を通してガス抜きをすることを含む。 Preferably, the step of the degassing involves venting through the second port 60 in fluid communication with the cavity 54.

キャビティ54のガス抜きにより、また上述の流体特性により、液状組成物が、過度の液状処理圧力を必要とすることなく十分にキャビティ54を満たす。 The venting of the cavity 54 and by the fluid properties described above, the liquid composition fills the well cavity 54 without requiring excessive liquid processing pressure. 望ましくは、液状組成物は、690kPa(100psig)以下の流体処理圧力でキャビティ54を十分に満たす。 Desirably, the liquid composition is sufficiently fill the cavity 54 with fluid processing pressure below 690 kPa (100 psig).

組成物を硬化したまたは少なくとも部分的に硬化した後、モールド型部材50、136'または50、70を互いに解除してガスケットを露出させることができ、その後、ガスケット140をモールド型キャビティ54から取り外すことができる。 After cured or at least partially cure the composition, to release the mold member 50,136 'or 50, 70 to each other can be exposed gasket, then, removing the gasket 140 from the mold cavity 54 can. ガスケット140を、望ましくは、燃料電池部品、たとえば、膜電極アセンブリ136に配置および/または固定する。 A gasket 140, preferably, the fuel cell component, for example, be arranged and / or fixed to the membrane electrode assembly 136.

上部モールド型部材50、70が溝またはモールド型キャビティ54を有するものとして本発明を説明してきたが、本発明はこれに限定されない。 Although the upper mold member 50 and 70 the present invention has been described as having a groove or mold cavity 54, the present invention is not limited thereto. たとえば、下部モールド型部材136'、70および/または膜電極アセンブリ136などの燃料電池部品が、上部モールド型部材のモールド型キャビティ54に加えて、または上部モールド型部材のモールド型キャビティ54の代わりに、シールの設置および形成用の溝またはモールド型キャビティを有することもできる。 For example, the lower mold member 136 ', a fuel cell components such as 70 and / or membrane electrode assembly 136, in addition to the mold cavity 54 of the upper mold member, or in place of the mold cavity 54 of the upper mold member It may have a groove or mold cavity for installation and formation of the seal.

さらに、本発明の燃料電池の流れ場プレートは、二極性プレート、すなわち、対向するプレート表面に流れチャネルを有するプレートでよい。 Furthermore, the fuel cell flow field plate of the present invention, bipolar plates, i.e., may be a plate having a flow channel in the opposite plate surface. たとえば、図33〜図34に示すように、二極性流れ場プレート119を、片側だけに流れチャネルを有する単極性プレート112、128から作製することができる。 For example, as shown in FIGS. 33 34, can be manufactured bipolar flow field plate 119, the monopolar plate 112, 128 having a flow channel only on one side. 単極性プレート112、128を互いに固定して二極性プレート119を形成することができる。 It is possible to form a bipolar plate 119 to secure the monopolar plates 112, 128 to each other. 本発明の一態様では、本発明の組成物で、また本発明の方法によって、プレート112および128の封止も行う。 In one aspect of the present invention, the compositions of the present invention, also by the method of the present invention also performs the sealing plates 112 and 128.

燃料電池バリアシーラントの物理的特性要件の要求があるため、ポリイソブチレンなど表面エネルギーが低いポリマー類が望ましい。 Because there is a request for physical property requirements of the fuel cell barrier sealants, surface energy, etc. polyisobutylene low polymers it is desirable. 架橋結合をもたらすためには、ビニル終端ポリイソブチレンなどのテレケリック官能性ポリイソブチレン類がより望ましい。 To provide crosslinking, telechelic functionalized polyisobutylenes such as vinyl terminated polyisobutylene is more preferable. これらテレケリック官能性ポリイソブチレン類は、適切な可溶性有機水素ポリシロキサン架橋剤と反応して硬化シーラントを形成することができる。 These telechelic functionalized polyisobutylenes can form a cured sealant reacted with suitable soluble organohydrogenpolysiloxane crosslinker. 典型的には、本発明の前に、白金触媒の存在下、以下のように架橋を行った。 Typically, prior to the present invention, the presence of a platinum catalyst, was crosslinked as follows.

ヒドロシリル化により硬化した有機ベースの配合物を、典型的には白金触媒を用いて熱硬化するが、このような硬化は通常、高温で少なくとも1時間を要する。 The organic-based formulation was cured by hydrosilylation, typically but thermally cured using a platinum catalyst, such curing typically takes at least 1 hour at elevated temperature. しかしながら、このような硬化条件により、連続製造プロセスが制限される。 However, such curing conditions, limited continuous manufacturing process.

本発明の一態様においては、本発明の液状シーラント組成物を、室温または室温付近で短時間内に、たとえば、約5分以内に硬化することができる。 In one aspect of the present invention, a liquid sealant composition of the present invention, in a short time at room temperature or near room temperature, for example, it can be cured within about 5 minutes. より望ましくは、この液状組成物を1分以内に硬化する、たとえば、30秒以内に硬化する。 More preferably, curing the liquid composition within 1 minute, for example, be cured within 30 seconds.

望ましくは、本発明で使用する硬化シーラント組成物は、アルケニル終端ポリイソブチレンオリゴマー、たとえば、アルケニル終端ジアリルポリイソブチレンオリゴマーと、任意に多官能性アルケニルモノマーと、少なくとも1つの水素原子がシリコン原子に結合しているシリル硬化剤または架橋剤と、ヒドロシリル化触媒とを含むことができる。 Desirably, cured sealant composition used in the present invention, the alkenyl terminated polyisobutylene oligomer, for example, an alkenyl terminated diallyl polyisobutylene oligomer, and optionally a polyfunctional alkenyl monomer, at least one hydrogen atom bonded to the silicon atom and a silyl hardener or cross-linking agents are, may include a hydrosilylation catalyst. 望ましくは、約1個の水素原子だけが、シリル硬化剤中の任意のシリコン原子と結合している。 Desirably, about only one hydrogen atom is bonded to any silicon atom in the silyl hardener.

本発明の組成物は改質されら分子構造を有し、その結果機械的特性、架橋密度および反応熱が高まる。 The compositions of the present invention have a modified et molecular structure, as a result the mechanical properties, crosslinking density and heat of reaction is increased. 本発明の組成物は式(A−A + A + B )によって表すことができ、式中、「A−A」はアルケニル終端ポリイソブチレンオリゴマー、たとえば、ジアリルポリイソブチレンのアルケニル基を示し、「A」はアルケニル基を示し、「B」はSi−H基を示し、「f」は対応する官能基の数を指す。 The compositions of the present invention can be represented by the formula (A-A + A f + B f), where "A-A" indicates alkenyl terminated polyisobutylene oligomer, for example, an alkenyl group of diallyl polyisobutylene, "a" represents an alkenyl group, "B" indicates the Si-H groups, "f" refers to the number of the corresponding functional groups.

アルケニルと水素化物が共に二官能性である場合、重合により直線構造がもたらされる。 When alkenyl and hydride are both bifunctional, linear structure is provided by polymerization. しかしながら、このような直線構造における官能性水素化物基の数により、反応ネットワークの全体としての官能性および架橋密度が限定される。 However, the number of functional hydride groups in such a linear structure, functionality and crosslinking density of the entire reaction network is limited. 単一のモノマーまたはオリゴマーに3つ以上のアルケニル基を組み込むことによって、架橋密度が増大し、機械的特性が向上する。 By incorporating more than two alkenyl groups in a single monomer or oligomer, crosslinking density is increased, the mechanical properties are improved.

3つ以上のアルケニル基を有する1つの有用な多官能性アルケニルモノマーは、下記化学式のTVCHである。 One useful polyfunctional alkenyl monomer having three or more alkenyl groups are TVCH of the following Formula.

TVCHは、低粘度(1.3mPas)の三官能性モノマーである。 TVCH is trifunctional monomer having a low viscosity (1.3mPas). TVCHのモル質量は、1モル当たり162.3グラムである。 Molar mass of TVCH is 162.3 grams per mole. しかしながら、本発明は、三官能性モノマーの使用に限定されず、4つ以上のアルケニル基を有するモノマー類を、本発明の組成物と共に適切に使用することもできる。 However, the present invention is not limited to the use of trifunctional monomers, the monomers having four or more alkenyl groups, may suitably be used with the compositions of the present invention.

アルケニル基を2つ有する有用な1つの多官能性アルケニルモノマーは、1,9−デカジエン(CAS No.1647−16−1)であり、その分子量は1モル当たり138.25グラムである。 One polyfunctional alkenyl monomers useful having two alkenyl groups, 1,9-a-decadiene (CAS No.1647-16-1), its molecular weight is 138.25 grams per mole.

多官能性アルケニルモノマーまたはアルケニルモノマー類の組合せは、全組成に基づく約0.01重量パーセント〜約90重量パーセントの量で存在することができる。 The combination of polyfunctional alkenyl monomer or alkenyl monomers may be present in an amount of about 0.01 weight percent to about 90 weight percent based on the total composition. 望ましくは、多官能性アルケニルモノマーまたはアルケニルモノマー類の組合せは、全組成に基づく約0.1重量パーセント〜約50重量パーセントの量で存在することができる。 Desirably, the combination of polyfunctional alkenyl monomer or alkenyl monomers may be present in an amount of from about 0.1 weight percent to about 50 weight percent based on the total composition. より望ましくは、多官能性アルケニルモノマーまたはアルケニルモノマー類の組合せは、全組成に基づく約1重量パーセント〜約10重量パーセントの量を含めた、全組成に基づく約1重量パーセント〜約20重量パーセントの量で存在することができる。 More preferably, a combination of polyfunctional alkenyl monomer or alkenyl monomers, from about 1 percent to about 10 weight percent based on the total composition amounts including, from about 1 percent to about 20 weight percent based on the total composition it can be present in an amount.

相溶性も重量な問題であり、本発明の二官能性オリゴマーと適合する多官能性モノマー類のみを組み込むことが望ましい。 Compatibility is also a weight problem, it is desirable to incorporate only compatible polyfunctional monomers and difunctional oligomers of the present invention. 2相に分離した多官能性モノマー類は適合しない。 Polyfunctional monomers separated into two phases are not relevant. TVCHは、本発明のポリイソブチレン樹脂と完全に適合している。 TVCH is fully compatible with polyisobutylene resin of the present invention. 重量百分率が最大約20重量パーセントのTVCHでは、得られる本発明の組成物により、アルケニル樹脂と混合した場合に透明な単一相溶液が形成される。 In weight percentages of up to about 20 weight percent TVCH, the compositions of the present invention obtained a clear single phase solution when mixed with alkenyl resin is formed.

有用なジアルケニル終端線状ポリ(イソブチレン)オリゴマー類は、日本の大阪にある株式会社カネカから、EP200A、EP400AおよびEP600Aとして市販されている。 Useful dialkenyl termination linear poly (isobutylene) oligomers, from Kaneka Corporation in Osaka, Japan, EP200A, are commercially available as EP400A and EP600A. これら3種のオリゴマー類は、同じ官能性を有するが、分子量が異なる。 These three oligomers has the same functionality, the molecular weight is different. EP200A、EP400AおよびEP600Aの近似分子量(Mn)は、それぞれ5,000、10,000および20,000である。 EP200A, approximate molecular weight of EP400A and EP600A (Mn) are, respectively, 5,000, 10,000 and 20,000. これら3種のオリゴマー類は、それぞれ25℃で944,300センチポアズ(「cps」)から1,500,000cps、2,711,000cpsと粘度も異なる。 These three oligomers, 1,500,000Cps from 944,300 centipoise ( "cps") at 25 ° C., respectively, also 2,711,000cps and viscosity differ.

本発明の組成物は、反応性水素化ケイ素官能基を少なくとも2つ、すなわち、Si−H基を少なくとも2つ有するシリコーンを含むこともできる。 The compositions of the present invention, at least two reactive silicon hydride functional group, i.e., Si-H groups can also comprise a silicone having at least two. この成分は、アルケニル終端ポリイソブチレンオリゴマー向けの硬化剤または架橋剤として機能する。 This component acts as a curing agent or crosslinking agent alkenyl terminated polyisobutylene for oligomers. ヒドロシリル化触媒の存在下、架橋成分中のシリコンと結合した水素原子が、ヒドロシリル化と称される、反応性オリゴマー中の不飽和基との付加反応を受ける。 The presence of a hydrosilylation catalyst, the silicon and bonded hydrogen atoms in the crosslinking component is termed a hydrosilylation, undergo an addition reaction with the unsaturated groups in the reactive oligomer. この反応性オリゴマーは不飽和基を少なくとも2つ含むため、シリコーン架橋成分は、硬化生成物中で最終的な架橋構造を実現するために、望ましくは少なくとも2つのシリコンと結合した水素原子を含むことができる。 Since the reactive oligomer containing at least two unsaturated groups, silicone crosslinking component, in order to achieve a final cross-linked structure in the cured product, it desirably containing hydrogen atoms bonded to at least two silicon can. シリコーン架橋成分中に存在するシリコンと結合した有機基は、実質的にエチレン不飽和またはアセチレン不飽和でないということ以外は、反応性シリコーン成分について上に記載したような置換または非置換の一価炭化水素ラジカルと同じ群から選択することができる。 Organic groups bonded to silicon present in the silicone crosslinking component, substantially ethylene except that no unsaturated or acetylenically unsaturated, as described above for the reactive silicone component replacement or unsubstituted monovalent hydrocarbon it can be selected from the same group as the hydrogen radical. シリコーン架橋剤は、直鎖構造、分岐した直鎖構造、環状構造またはネットワーク構造でよい分子構造を有することができる。 Silicone cross-linking agent can have a linear structure, it branched linear structure, a good molecular structure a cyclic structure or a network structure.

シリコーン架橋成分は、望ましくは下記式に従う幅広い化合物から選択することができる。 Silicone crosslinking component, preferably may be selected from a wide compound according formula.

式中、R 、R およびR のうち少なくとも2つはHであり、そうでなければR 、R およびR は同一であっても異なってもよく、アルキル、アルケニル、アリール、アルコキシ、アルケニルオキシ、アリールオキシ、(メタ)アクリルまたは(メタ)アクリルオキシを含めた炭化水素ラジカルなど、C 1−20からの置換または非置換炭化水素ラジカルでよく、したがってSiH基は末端で結合していても、ペンダント基としてシロキサン骨格に沿って結合していても、またはその両方でもよく、R は、C 1−20のアルキル、アルケニル、アリール、アルコキシ、アルケニルオキシ、アリールオキシ、(メタ)アクリルまたは(メタ)アクリルオキシを含めた炭化水素ラジカルなど、C 1−20からの置換または非置換 Wherein at least two of R 1, R 2 and R 3 are H, otherwise R 1, R 2 and R 3 may be the same or different, alkyl, alkenyl, aryl, alkoxy, alkenyloxy, an aryloxy, (meth) acrylic or (meth) hydrocarbon radicals, including acryloxy may be substituted or unsubstituted hydrocarbon radical from C 1-20, thus SiH groups bonded terminally even if, be attached along the siloxane backbone as a pendant group, or may be a both, R 4 is alkyl of C 1-20, alkenyl, aryl, alkoxy, alkenyloxy, aryloxy, (meth) acrylic or (meth) hydrocarbon radicals, including acryloxy, substituted or unsubstituted from C 1-20 化水素ラジカルでよく、望ましくはメチルなどのアルキル基であり、xは10〜1,000の整数であり、yは1〜20の整数である。 Well hydride radicals, preferably an alkyl group such as methyl, x is an integer of 10 to 1,000, y is an integer from 1 to 20. 望ましくは、R およびR が共に水素ではない、たとえば、R がHで、R およびR の両方ではなくいずれか一方がHである。 Desirably, R 2 and R 3 are not both be hydrogen, for example, in R 1 is H, either one but not both of R 2 and R 3 are H. 望ましくは、HではないR基はメチルである。 Preferably, R groups that are not H are methyl. 水素化ケイ素架橋剤は、所望の量の架橋を実現するのに十分な量で、望ましくは組成物の約0.5〜約40重量パーセントの量で、より望ましくは、組成物の約1〜約20重量パーセントの量で存在すべきである。 The silicon hydride crosslinker, in an amount sufficient to achieve the crosslinking of the desired amount, preferably in an amount of from about 0.5 to about 40 weight percent of the composition, more preferably from about 1 composition It should be present in an amount of about 20 weight percent.

二環式架橋化合物を一段階反応で調製したが、本発明の官能性炭化水素エラストマー類と適合した。 Bicyclic crosslinked compound was prepared in a single step reaction, but compatible with functional hydrocarbon elastomers of the present invention. 2モルの2,4,6,8−テトラメチルシクロテトラシロキサンを、触媒の存在下1モルの1,9−デカジエンと反応させて液状水素化物を生成した。 2 moles of 2,4,6,8-tetramethylcyclotetrasiloxane was produced a liquid hydride is reacted with lower presence of a catalyst one mole of 1,9-decadiene. この液状水素化物は炭化水素オリゴマー類と適合し、またアルケニルオリゴマー類と反応して、燃料電池等の封止に有用なエラストマー類を形成する。 The liquid hydride compatible with hydrocarbon oligomers, also react with alkenyl oligomers, to form a useful elastomers for sealing such as fuel cells. このような有用な二環式架橋化合物は、本発明の実施に際して有用である。 Such useful bicyclic crosslinking compounds are useful in the practice of the present invention. しかしながら、本発明はこれに限定されず、フルオロエーテル類など他の二環式化学構造を適切に使用することもできる。 However, the present invention is not limited thereto, the other bicyclic chemical structures such as fluoroethers may suitably be used. この二環式架橋剤は、所望の量の架橋を実現するのに十分な量で、望ましくは組成物の約0.5〜約40重量パーセントの量で、より望ましくは、組成物の約1〜約20重量パーセントの量で存在すべきである。 The bicyclic crosslinking agent in an amount sufficient to achieve the crosslinking of the desired amount, preferably in an amount of from about 0.5 to about 40 weight percent of the composition, more desirably, about the composition 1 It should be present in an amount of about 20 weight percent.

本発明の二環式架橋剤の構造は、以下に示すような、1,9−デカジエンと2,4,6,8−テトラメチルシクロテトラシロキサンとの反応生成物である。 Structure bicyclic crosslinking agent of the present invention, as described below, the reaction products of 1,9-decadiene and 2,4,6,8-tetramethylcyclotetrasiloxane.

有用な白金触媒には、米国特許第3159601号および第3159662号に記載されている白金炭化水素錯体、米国特許第3220972号に記載されている白金アルコラート触媒、米国特許第3814730号に記載されている白金錯体、および米国特許第3516946号に記載されている塩化白金−オレフィン錯体などの白金または白金含有錯体が含まれる。 Useful platinum catalysts are described in U.S. Patent No. 3159601 No. and platinum hydrocarbon complexes described in No. 3,159,662, U.S. Pat platinum alcoholate catalysts described in No. 3,220,972, U.S. Pat. No. 3,814,730 platinum complexes, and U.S. Patent chloroplatinic described in No. 3516946 - includes platinum or platinum-containing complex such as olefin complex. 白金または白金含有触媒に関するこれらの特許のそれぞれは、参照により本明細書中に明示的に援用される。 Each of these patents relating to platinum or platinum-containing catalyst is expressly incorporated herein by reference. 望ましくは、白金または白金含有錯体はジカルボニル白金シクロビニル錯体、白金シクロビニル錯体、白金ジビニル錯体またはこれらの組合せである。 Desirably, platinum or platinum containing complexes dicarbonyl platinum Shikurobiniru complexes, platinum Shikurobiniru complexes, platinum divinyl complex or a combination thereof.

白金触媒は、組成物が約130℃以下の温度で、望ましくは約100℃以下の温度で、より望ましくは約90℃以下の温度で硬化するように十分な量であってよい。 Platinum catalyst in the composition is about 130 ° C. or less of the temperature, preferably at about 100 ° C. temperature below may be sufficient to more desirably cured at about 90 ° C. or lower. より望ましくは、本発明の組成物を紫外線なとの化学線によって硬化することができるように、以下に記載する光開始剤のうちの1つまたは複数などの光開始剤。 More preferably, such a composition of the present invention can be cured by actinic radiation with Do UV light initiator such as one or more of the photoinitiators described below. 望ましくは、室温で、または室温付近で約5分以内に液状組成物を硬化することができる。 Desirably, it is possible to cure the liquid composition within about 5 minutes at room temperature or near room temperature. より望ましくは、液状組成物を1分以内に硬化する、たとえば、30秒以内に硬化する。 More preferably, curing the liquid composition within 1 minute, for example, be cured within 30 seconds.

本発明の一態様において、液状のガスケット形成材料としては、化学線硬化性(メタ)アクリレート類、ウレタン類、ポリエーテル類、ポリオレフィン類、ポリエステル類、これらのコポリマーおよびこれらの組合せを挙げることができる。 In one aspect of the present invention, the gasket-forming material in liquid, actinic radiation curable (meth) acrylates, urethanes, polyethers, polyolefins, polyesters, mention may be made of copolymers and combinations thereof . 望ましくは、この硬化性材料は、少なくとも2つの(メタ)アクリロイルペンダント基を有する(メタ)アクリロイル終端材料を含む。 Preferably, the curable material comprises a (meth) acryloyl terminated material having at least two (meth) acryloyl pendant groups. 望ましくは、(メタ)アクリロイルペンダント基は一般式−OC(O)C(R )=CH で表され、式中、R は水素またはメチルである。 Desirably, represented by (meth) acryloyl pendant groups of the general formula -OC (O) C (R 1 ) = CH 2, wherein, R 1 is hydrogen or methyl. より望ましくは、液状ガスケット形成材料は(メタ)アクリロイル終端ポリ(メタ)アクリレートである。 More desirably, the liquid gasket-forming material is a (meth) acryloyl terminated poly (meth) acrylate. この(メタ)アクリロイル終端ポリ(メタ)アクリレートは、望ましくは約3,000〜約40,000の、より望ましくは約8,000〜約15,000の分子量を有することができる。 The (meth) acryloyl terminated poly (meth) acrylates, desirably from about 3,000 to about 40,000, more desirably has a molecular weight of from about 8,000 to about 15,000. さらに、この(メタ)アクリロイル終端ポリ(メタ)アクリレートは、25℃(77°F)で望ましくは約200Pas(200,000cPs)〜約800Pas(800,000cPs)の、より望ましくは約450Pas(450,000cPs)〜約500Pas(500,000cPs)の粘度を有することができる。 Furthermore, the (meth) acryloyl terminated poly (meth) acrylate, preferably at 25 ° C. (77 ° F) is about 200 Pas (200,000 cps) ~ about 800Pas of (800,000CPs), more preferably about 450Pas (450, 000CPs) can have a viscosity of about 500 Pas (500,000 cps). このような硬化性(メタ)アクリロイル終端材料の詳細は、Nakagawaらの欧州特許出願第1059308号A1に見ることができ、また日本の株式会社カネカから市販されている。 Details of such curable (meth) acryloyl terminated material can be found in Nakagawa et al. European Patent Application No. 1059308 A1, also commercially available from Japanese Kaneka Corporation.

本発明の別の態様においては、硬化性シーラントを液状射出成形プロセスで使用することができる。 In another aspect of the present invention, a curable sealant may be used in a liquid injection molding process. セパレータプレートおよび樹脂フレームを、モールド型内で積み重ね整合させることができる。 The separator plate and the resin frame, can be stacked alignment within mold. これらの部品を、たとえばカソード樹脂フレーム、カソードセパレータ、アノードセパレータおよびアノード樹脂フレームの順に下から上へ積み重ねる。 These components are stacked onto e.g. cathode resin frame, the cathode separator, in order from the bottom of the anode separator and the anode resin frame. これらの燃料電池部品は、1つまたは複数の連続的な経路またはゲートを含むことができ、これらの経路またはゲートにより、シーラントが、上面、下面および/または縁部に成形シールを提供しながら各部品中を通過し部品を接着することが可能となる。 These fuel cell components can include one or more continuous path or a gate, these pathways or gate, sealant, top, while providing molded seal on the lower surface and / or edge each It passes through the components it is possible to bond the components. このシーラントは、モールド型の形状をとることが可能となるように、その未硬化状態において吸出し可能な粘度を有する。 This sealant, so it is possible to assume the shape of the mold having a pumpable viscosity in its uncured state. この硬化性シーラントを、適当な温度の加熱したモールド型、すなわちダイに注入して、燃料電池部品を接着し封止する。 The curable sealant, heated mold of a suitable temperature, i.e., injected into the die, to seal and bond the fuel cell components.

本発明の別の態様においては、硬化性シーラントを液状射出成形プロセスで使用する。 In another aspect of the present invention, a curable sealant in a liquid injection molding process. 2つのセパレータプレートを、セパレータの冷却剤経路側が互いに向かい合うように、モールド型内で積み重ね整合させる。 Two separator plates, so as to face the coolant path side of the separator to each other, is stacked alignment within mold. これらのセパレータは、1つまたは複数の連続的な経路を含むことができ、これらの経路により、シーラントが、各端部および/または縁部に成形シールを提供しながら各部品を接着することが可能となる。 These separators may include one or more continuous path, these paths, that sealant to bond the respective components while providing a molded seal at each end and / or edge It can become. このシーラントは、モールド型の形状をとることが可能となるように、その未硬化状態において吸出し可能な粘度を有する。 This sealant, so it is possible to assume the shape of the mold having a pumpable viscosity in its uncured state. この硬化性シーラントを、適当な温度の加熱したモールド型、すなわちダイに注入して、セパレータを接着し封止する。 The curable sealant, heated mold of a suitable temperature, i.e., injected into the die, to seal and bond the separator. 連続的な経路がない場合には、縁部が封止された二極性プレートを製造する。 If no continuous path produces a bipolar plate edge is sealed.

本発明の別の態様においては、硬化性シーラントを液状射出成形プロセスで使用する。 In another aspect of the present invention, a curable sealant in a liquid injection molding process. 1つまたは複数のゲートまたはホールを有することができる、樹脂フレームなどの燃料電池部品を、モールド型、すなわちダイ内に設置する。 It may have one or more gates or holes, installing the fuel cell component such as a resin frame, mold, i.e. in the die. このシーラントは、モールド型の形状をとることが可能となるように、その未硬化状態において吸出し可能な粘度を有する。 This sealant, so it is possible to assume the shape of the mold having a pumpable viscosity in its uncured state. この硬化性シーラントを、適当な温度の加熱したモールド型、すなわちダイに注入してシーラントを硬化する。 The curable sealant, heated mold of a suitable temperature, i.e., injected into the die to cure the sealant. 一体化したシールを両側に、また場合によっては縁部に有する樹脂フレームが提供される。 On both sides an integrated seal, also resin frame is provided with the edge in some cases.

選択した部品を別のプロセスにおいて接着し、その後接着し封止するために本発明で説明した方法に進むことができることも想定される。 It is also envisaged that it is possible to selected parts bonded in a separate process, and then proceeds to bonding with the method described in the present invention to seal. 一例として、MEAおよび接着アセンブリを、成形プロセスにおいて積み重ね整合させる。 As an example, the MEA and adhesive assembly, is stacked alignment in the molding process. 接着アセンブリは、一例として、樹脂フレームおよびセパレータで構成することができる。 Bonding assembly can be by way of example, a resin frame and the separator. これらMEAおよび接着アセンブリは、1つまたは複数の連続的な経路を含むことができ、これらの経路により、シーラントが、各端部および/または縁部に成形シールを提供しながら各部品を接着することが可能となる。 These MEA and adhesive assembly can include one or more continuous path, these paths, sealant, to bond the components while providing a molded seal at each end and / or edge it becomes possible. このシーラントは、モールド型の形状をとることが可能となるように、その未硬化状態において吸出し可能な粘度を有する。 This sealant, so it is possible to assume the shape of the mold having a pumpable viscosity in its uncured state. この硬化性シーラントを、適当な温度の加熱したモールド型、すなわちダイに注入して、セパレータを接着し封止する。 The curable sealant, heated mold of a suitable temperature, i.e., injected into the die, to seal and bond the separator.

本発明の一態様において、本発明で使用する硬化シーラント組成物は、アルケニル終端ポリイソブチレンオリゴマー、たとえば、アルケニル終端ジアリルポリイソブチレンオリゴマーと、場合により多官能性アルケニルモノマーと、シリコン原子に結合した水素原子を少なくとも1つ有するシリル硬化剤または架橋剤と、ヒドロシリル化触媒とを含む。 In one aspect of the present invention, cured sealant composition used in the present invention, the alkenyl terminated polyisobutylene oligomer, for example, an alkenyl terminated diallyl polyisobutylene oligomer, a polyfunctional alkenyl monomer optionally hydrogen atoms bonded to the silicon atom the includes a silyl hardener or cross-linking agent having at least one, and hydrosilylation catalyst. 望ましくは、約1個の結合水素原子だけが、シリル硬化剤中の任意のシリコン原子と結合している。 Desirably, about only one bonded hydrogen atom is bonded to any silicon atom in the silyl hardener.

望ましくは、この液状組成物は光開始剤を含むこともできる。 Preferably, the liquid compositions can also include a photoinitiator. 上で言及した本発明の利益および利点を提供するために、複数の光開始剤を組成物中に採用することもできる。 In order to provide the benefits and advantages of the present invention mentioned above, it is also possible to employ a plurality of photoinitiators in the composition. 光開始剤により、光硬化性組成物全体を化学線などの電磁放射にさらした場合に、硬化プロセスの速度が高まる。 The photoinitiator, when exposed the entire light-curable composition to electromagnetic radiation such as actinic radiation, increases the rate of the curing process. 本発明で使用するための適切な光開始剤の例には、「IRGACURE」および「DAROCUR」の商品名でCiba Specialty Chemicalsから市販されている光開始剤、特に、「IRGACURE」184(1−ヒドロキシシクロヘキシルフェニルケトン)、907(2−メチル−1−[4−(メチルチオ)フェニル]−2−モルホリノプロパン−1−オン)、369(2−ベンジル−2−N,N−ジメチルアミノ−1−(4−モルホリノフェニル)−1−ブタノン)、500(1−ヒドロキシシクロヘキシルフェニルケトンとベンゾフェノンとの組合せ)、651(2,2−ジメトキシ−2−フェニルアセトフェノン)、1700(ビス(2,6−ジメトキシベンゾイル−2,4,4−トリメチルペンチル)ホスフ Examples of suitable photoinitiators for use in the present invention, "IRGACURE" and photoinitiators commercially available from Ciba Specialty Chemicals under the trade name "DAROCUR", in particular, "IRGACURE" 184 (1-hydroxy cyclohexyl phenyl ketone), 907 (2-methyl-1- [4- (methylthio) phenyl] -2-morpholino propan-1-one), 369 (2-benzyl -2-N, N-dimethylamino-1- ( 4-morpholinophenyl) -1-butanone), a combination of 500 (1-hydroxycyclohexyl phenyl ketone and benzophenone), 651 (2,2-dimethoxy-2-phenylacetophenone), 1700 (bis (2,6-dimethoxybenzoyl 2,4,4-trimethyl pentyl) phosphine ンオキシドと2−ヒドロキシ−2−メチル−1−フェニル−プロパン−1−オンとの組合せ)、および819[ビス(2,4,6−トリメチルベンゾイル)フェニルホスフィンオキシド]、ならびに「DAROCUR」1173(2−ヒドロキシ−2−メチル−1−フェニル−1−プロパン−1−オン)および4265(2,4,6−トリメチルベンゾイルジフェニル−ホスフィンオキシドと2−ヒドロキシ−2−メチル−1−フェニル−プロパン−1−オンとの組合せ)、ならびに可視光[青]光開始剤、dl−カンファーキノンおよび「IRGACURE」784DCが含まれるが、これらに限定されない。 N'okishido and 2-hydroxy-2-methyl-1-phenyl - combination of propan-1-one), and 819 [bis (2,4,6-trimethylbenzoyl) phenyl phosphine oxide], and "DAROCUR" 1173 (2 - hydroxy-2-methyl-1-phenyl-1-propan-1-one) and 4265 (2,4,6-trimethylbenzoyl diphenyl - phosphine oxide and 2-hydroxy-2-methyl-1-phenyl - propane -1 - combination of oN), and the visible light [blue] photoinitiators, including but dl- camphorquinone and "IRGACURE" 784DC, without limitation. もちろん、これらの材料の組合せを本発明で採用することもできる。 Of course, it is also possible to employ a combination of these materials in the present invention.

本発明において有用な他の光開始剤には、ピルビン酸メチル、ピルビン酸エチル、ピルビン酸プロピル、ピルビン酸ブチルなどのピルビン酸アルキル、およびフェニル、ベンジルなどのピルビン酸アリール、ならびに適宜置換されたこれらの誘導体が含まれる。 Other photoinitiators useful in the present invention include methyl pyruvate, ethyl pyruvate, propyl pyruvate, alkyl pyruvate such as butyl pyruvate, and phenyl, aryl pyruvate such as benzyl, and their substituted as appropriate It includes derivatives. 本発明における使用に特に適している光開始剤には、紫外線光開始剤、例えば2,2−ジメトキシ−2−フェニルアセトフェノン(たとえば、「IRGACURE」651)、2−ヒドロキシ−2−メチル−1−フェニル−1−プロパン(たとえば、「DAROCUR」1173)、ビス(2,4,6−トリメチルベンゾイル)フェニルホスフィンオキシド(たとえば、「IRGACURE」819)、および紫外線/可視光開始剤の組合せのビス(2,6−ジメトキシベンゾイル−2,4,4−トリメチルペンチル)ホスフィンオキシドと2−ヒドロキシ−2−メチル−1−フェニル−プロパン−1−オン(たとえば、「IRGACURE」1700)、ならびに可視光開始剤のビス(η −2,4−シクロペンタジエン−1−イル)−ビ Photoinitiators particularly suitable for use in the present invention, ultraviolet photoinitiators, such as 2,2-dimethoxy-2-phenyl acetophenone (e.g., "IRGACURE" 651), 2-hydroxy-2-methyl-1- phenyl-1-propane (e.g., "DAROCUR" 1173), bis (2,4,6-trimethylbenzoyl) phenyl phosphine oxide (e.g., "IRGACURE" 819), and UV / combinations of visible photoinitiator bis (2 , 6-dimethoxybenzoyl-2,4,4-trimethyl pentyl) phosphine oxide and 2-hydroxy-2-methyl-1-phenyl - propane-1-one (e.g., "IRGACURE" 1700), as well as the visible photoinitiator bis (eta 5-2,4-cyclopentadiene-1-yl) - bi ス[2,6−ジフルオロ−3−(1H−ピロール−1−イル)フェニル]チタン(たとえば、「IRGACURE」784DC)が含まれる。 The [2,6-difluoro-3-(1H-pyrrol-1-yl) phenyl] titanium (e.g., "IRGACURE" 784DC) includes. 有用な化学線には、紫外光、可視光およびこれらの組合せが含まれる。 Useful actinic radiation, ultraviolet light, include visible light and combinations thereof. 望ましくは、液状ガスケット形成材料を硬化するために使用する化学線は、約200nm〜約1,000nmの波長を有する。 Desirably, the actinic radiation used to cure the liquid gasket-forming material has a wavelength of about 200nm~ about 1,000 nm. 有用な紫外線には、UVA(約320nm〜約410nm)、UVB(約290nm〜約320nm)、UVC(約220nm〜約290nm)およびこれらの組合せが含まれるが、これらに限定されない。 Useful UV, UVA (about 320nm~ about 410 nm), UVB (about 290nm~ about 320 nm), UVC (about 220nm~ about 290 nm) and although combinations thereof, without limitation. 有用な可視光には、青色光、緑色光およびこれらの組合せが含まれるが、これらに限定されない。 Useful visible light, blue light, but green light and combinations thereof, without limitation. このような有用な可視光は、約450nm〜約550nmの波長を有する。 Such useful visible light has a wavelength of about 450nm~ about 550 nm.

しかしながら、本発明は紫外線の使用だけに限定されず、熱、圧力、紫外線、マイクロ波、超音波、電磁放射など他のエネルギー源を使用して、組成物の1種または複数種の重合を開始することができる。 However, the present invention is not limited to the use of ultraviolet light, heat, using pressure, ultraviolet, microwave, ultrasound, other energy sources such as electromagnetic radiation, initiate one or more polymerizable composition can do. 加えて、活性化剤なしで開始剤が活性となることもある。 In addition, sometimes the initiator without activator is active. さらに、この開始プロセスは、組立て前、組立て時、および/または組立て後に適用することができる。 Moreover, this starting process, prior to assembly, can be applied during assembly, and / or after assembly.

場合により、液状組成物の導入前に、キャビティ54に離型剤を付与(塗布)することができる。 Optionally, prior to the introduction of the liquid composition can be a release agent to the cavity 54 imparts (coating). 必要に応じて、離型剤は、モールド型キャビティから硬化ガスケットの容易な取り外しに役立つ。 If necessary, the release agent serves to facilitate removal of the cured gasket from the mold cavity. 有用な離型組成物には、ポリテトラフルオロエチレンなどの乾燥スプレー、ならびにシリコーンや有機油などのスプレー式油(spray−on−oils)またはふき取り式油(wipe−on−oils)が含まれるが、これらに限定されない。 Useful mold release compositions, dry spray, such as polytetrafluoroethylene, as well as include spray oils such as silicone or organic oils (spray-on-oils) or wiping type oil (wipe-on-oils) is , but it is not limited to these. 有用な離型組成物には、化学的および/または物理的に金属表面と反応するベタイン基、ヒドロキシル基、カルボキシル基、アンモニウム塩基、これらの組合せなどの有機親水基で少なくとも1つの末端が末端置換されたC 〜C 14のペルフルオロアルキル化合物を含む組成物が含まれるが、これらに限定されない。 Useful mold release compositions, chemical and / or physical betaine group which reacts with the metal surface, a hydroxyl group, a carboxyl group, ammonium salt, at least one end capped with an organic hydrophilic group, such as combinations thereof including but compositions comprising perfluoroalkyl compound of C 6 -C 14, which is not limited thereto. Henkel's Frekoteの銘柄で販売されているものなど、様々な離型剤が利用可能である。 Such as those sold under the brand of Henkel's Frekote, a variety of mold release agents are available. 加えて、離型剤は、モールド型形状に成形することができる熱可塑性フィルムであってもよい。 In addition, the release agent can be a thermoplastic film which can be molded into a molded shape.

上記(メタ)アクリロイル終端ポリ(メタ)アクリレート組成物に加えて、組成物はさらに、(メタ)アクリロイル終端ポリエーテル、(メタ)アクリロイル終端ポリオレフィン、(メタ)アクリロイル終端ポリウレタン、(メタ)アクリロイル終端ポリエステル、(メタ)アクリロイル終端シリコーン、これらのコポリマーおよびこれらの組合せから選択される少なくとも2つの(メタ)アクリロイルペンダント基を有する(メタ)アクリロイル終端化合物を含むことができる。 In addition to the above (meth) acryloyl terminated poly (meth) acrylate composition, the composition further comprises (meth) acryloyl terminated polyether, (meth) acryloyl terminated polyolefin, (meth) acryloyl terminated polyurethane, (meth) acryloyl terminated polyester It may include (meth) acryloyl terminated silicones, are selected from copolymers and combinations thereof having at least two (meth) acryloyl pendant groups (meth) acryloyl terminated compound.

この組成物はさらに、単官能性(メタ)アクリレートを含むことができる。 The composition may further comprise a monofunctional (meth) acrylate. 有用な単官能性単官能性(メタ)アクリレート類は、一般構造CH =C(R)COOR に包含され、式中、RはH、CH 、C またはClなどのハロゲンであり、R はC 1−8のモノシクロアルキルまたはビシクロアルキル、複素環中に最大2個の酸素原子を有する3〜8員環の複素環ラジカル、H、アルキル、アルキル部分がC 1−8の直鎖または分岐の炭素原子鎖であるヒドロキシアルキルまたはアミノアルキルである。 Useful monofunctional monofunctional (meth) acrylates are encompassed general structure CH 2 = C (R) COOR 2, wherein, R is H, halogen, such as CH 3, C 2 H 5 or Cl There, R 2 is C 1-8 mono cycloalkyl or bicycloalkyl, 3-8 membered ring heterocyclic radical having up to two oxygen atoms in the heterocyclic ring, H, alkyl, the alkyl moiety C 1-8 it is a linear or branched hydroxyalkyl or aminoalkyl is a carbon atom chain. 具体的な単官能性(メタ)アクリレートモノマー類の中でも、ヒドロキシプロピルメタクリレート、2−ヒドロキシエチルメタクリレート、メチルメタクリレート、テトラヒドロフルフリルメタクリレート、シクロヘキシルメタクリレート、2−アミノプロピルメタクリレートおよびこれらの対応するアクリレート類が特に望ましく、上記構造の一部に対応する。 Among the specific monofunctional (meth) acrylate monomers, hydroxypropyl methacrylate, 2-hydroxyethyl methacrylate, methyl methacrylate, tetrahydrofurfuryl methacrylate, cyclohexyl methacrylate, 2-aminopropyl methacrylate and the corresponding acrylates thereof are particularly preferably, corresponding to a portion of the structure.

本発明の別の態様においては、本発明のポリ(メタ)アクリレート組成物は、場合により、ポリ(メタ)アクリレートポリマーまたはコポリマーを約0%〜90%、少なくとも2(メタ)アクリレート官能基を含むポリ(メタ)アクリレートポリマーまたはコポリマーを約0%〜約90%、単官能性および/または多官能性(メタ)アクリレートモノマー類を約0重量%〜約90重量%、光開始剤を約0重量%〜約20重量%、酸化防止剤などの添加剤を約0重量%〜約20重量%、ヒュームドシリカなどの充填剤を約0重量%〜約20重量%、レオロジー調整剤を約0重量%〜約20重量%、接着促進剤を約0重量%〜約20重量%、および/または蛍光剤もしくは顔料を約0重量%〜約20重量%含むことができる。 In another aspect of the present invention, the poly (meth) acrylate composition of the present invention, optionally, the poly (meth) acrylate polymer or copolymer from about 0% to 90%, including at least two (meth) acrylate functional groups poly (meth) acrylate polymer or copolymer from about 0% to about 90%, monofunctional and / or polyfunctional (meth) about 0 wt% acrylate monomers and about 90 wt%, from about 0 weight of a photoinitiator % to about 20 wt%, the additive from about 0% to about 20 wt% of an antioxidant, from about 0 wt% of a filler, such as fumed silica and about 20 weight percent, from about 0 weight rheology modifier % to about 20 wt%, from about 0 wt% to about 20 wt% adhesion promoter, and / or can be a fluorescent agent or pigment include from about 0% to about 20 wt%.

本発明の別の態様においては、シーラント組成物40が、末端アルケニルもしくはアリル基を有する線状PIBオリゴマーに基づかない重合可能な材料、および/または、それぞれシリコン原子と結合している少なくとも2つの水素原子を有していない架橋剤を含むことができる。 In another aspect of the present invention, the sealant composition 40, terminal alkenyl or polymerizable material not based on a linear PIB oligomer having an allyl group, and / or at least two hydrogen bonded to silicon atoms, respectively it can contain a crosslinking agent having no atoms. たとえば、本発明の組成物は、分岐PIBオリゴマー骨格を含むことができる。 For example, the compositions of the present invention may comprise a branched PIB oligomer backbone. さらに、この線状のまたは分岐したPIBオリゴマー骨格は、内部もしくはペンダント型のアルケニル、または場合により末端にアルケニルもしくはアリル末端基がない他の官能基を含むことができる。 Moreover, the linear or branched PIB oligomer backbone may include other functional groups do not have alkenyl or allyl end groups terminated by an internal or pendant alkenyl or optionally. さらに、このオリゴマー骨格は、PIBと別のモノマー、たとえばスチレンとのコポリマーを含むこともできる。 Moreover, the oligomer backbone, PIB and another monomer can also be, for example comprise a copolymer of styrene. コポリマーは、ランダムまたはブロックコポリマーでよい。 Copolymers may be random or block copolymers.

さらに、アルケニルおよび/またはアリル末端基がないまたは実質的にない線状のまたは分岐したPIBポリマーまたはコポリマー組成物を、本発明において適切に使用することもできる。 Further, alkenyl and / or no allyl end groups or a substantially not linear or branched PIB polymer or copolymer composition, it may suitably be used in the present invention. たとえば、1つまたは複数の末端にSi−CH 末端および/またはペンダント基を1つまたは複数有するこのような線状のまたは分岐したPIBポリマーまたはコポリマー組成物を、本発明において使用することができる。 For example, one or more terminal to Si-CH 3 end and / or pendant groups one or more have such linear or branched PIB polymer or copolymer composition, can be used in the present invention . たとえば、1つまたは複数の末端またはペンダントSi−CH 基は、以下のように表すことができる。 For example, one or more terminal or pendant Si-CH 3 groups, can be expressed as follows.

式中同一であっても異なっていてもよいR 、R およびR はアルキルであり、同一であっても異なっていてもよく、C 1−20からの置換または非置換炭化水素ラジカルでよく、このような炭化水素ラジカルにはアルキル、アルケニル、アリール、アルコキシ、アルケニルオキシ、アリールオキシ、(メタ)アクリルまたは(メタ)アクリルオキシが含まれる。 Good R 5 be different even for the same wherein, R 6 and R 7 are alkyl, it may be the same or different and a substituted or unsubstituted hydrocarbon radical from C 1-20 well, for such hydrocarbon radicals alkyl, alkenyl, aryl, alkoxy, alkenyloxy, aryloxy, include (meth) acrylic or (meth) acryloxy. ただし、R 、R およびR のうち少なくとも1つはメチルなどのアルキル基である。 Provided that at least one of R 5, R 6 and R 7 is an alkyl group such as methyl. ラジカル開始剤の使用を利用して、アルキル基、たとえばメチル基から水素を取り去ることができる。 By utilizing the use of radical initiators, alkyl group, for example it is possible to remove the hydrogen from the methyl group. 得られたアルキルまたはメチルラジカルは、アルケンまたはビニル官能基を有する化合物と反応する。 The resulting alkyl or methyl radical, is reacted with a compound having an alkene or vinyl functionality. アルケンまたはビニル官能基を有する適切な化合物には、TVCHおよび/または1,9−デカジエンなど上述の多官能性アルケニルモノマー類が含まれるが、これらに限定されない。 The appropriate compound having an alkene or vinyl functional groups, TVCH and / or 1,9-decadiene, etc. including but polyfunctional alkenyl monomers described above, but not limited to. このようなラジカル開始重合の前、この線状または分岐したPIBポリマーまたはコポリマー組成物に実質的にはSi−H基がない。 Prior to such radical initiated polymerization, there is no Si-H groups in substantially the linear or branched PIB polymer or copolymer composition.

別の非限定的な例として、線状または分岐したPIBポリマーまたはコポリマー組成物の1つまたは複数の末端を、以下のように表されるテトラアルキルジシロキサン、望ましくはテトラメチルジシロキサンでキャップすることができる。 As another non-limiting example, one or more terminal, tetraalkyl disiloxane represented by the following linear or branched PIB polymer or copolymer composition, preferably capped with tetramethyldisiloxane be able to.

式中同一であっても異なっていてもよいR 、R 、R 10およびR 11は、アルキルであり、同一であっても異なっていてもよく、アルキル、アルケニル、アリール、アルコキシ、アルケニルオキシ、アリールオキシ、(メタ)アクリルまたは(メタ)アクリルオキシが含まれる炭化水素ラジカルなど、C 1−20からの置換または非置換炭化水素ラジカル、望ましくはメチルなどのアルキル基でよい。 Optionally be the same or different wherein R 8, R 9, R 10 and R 11 are alkyl, which may be the same or different and alkyl, alkenyl, aryl, alkoxy, alkenyloxy , aryloxy, (meth) acrylic or (meth) such as a hydrocarbon radical that contains acryloxy, substituted or unsubstituted hydrocarbon radical from C 1-20, preferably it is an alkyl group such as methyl. このような組成物は、上述のヒドロシリル化触媒により硬化することができ、また場合により、TVCHや1,9−デカジエンなど上述の多官能性アルケニルモノマー類を含むこともできる。 Such compositions can be cured by the above-mentioned hydrosilylation catalyst, optionally can also comprise a polyfunctional alkenyl monomers described above such as TVCH or 1,9-decadiene.

本発明の有用な組成物の追加の例には、エポキシドおよび/またはビニルエーテル末端基を有する線状または分岐したPIBポリマーまたはコポリマー組成物が含まれる。 Additional examples of useful compositions of the present invention include linear or PIB polymer or copolymer composition which is branched with an epoxide and / or vinyl ether end groups. 非限定的な例には、PIB脂環式エポキシドおよびPIBビニルエーテルが含まれる。 Non-limiting examples include PIB cycloaliphatic epoxide and PIB vinyl ether. 有用な脂環式エポキシド基には、下記が含まれる。 Useful cycloaliphatic epoxide groups, include the following.

式中、R 12はC 1−20のアルキルまたはHである。 Wherein, R 12 is alkyl or H of C 1-20. 有用なPIBビニルエーテル基には下記が含まれる。 Useful PIB vinyl ether groups include the following.

さらに、過酸化剤により本発明の組成物を硬化させるか、または硬化を開始させることができる。 Furthermore, it is possible to either cure the composition of the present invention by a peroxide agent, or to initiate curing. 特に、1つまたは複数のペンダントまたは末端Si−CH を有する上記化合物は、ペルオキシ剤により開始することができる。 In particular, the compounds having one or more pendant or terminal Si-CH 3 may be initiated by the peroxy agent. ペルオキシ架橋剤および開始剤を含めた有用なペルオキシ剤には、ヒドロペルオキシ重合開始剤、たとえば、式ROOHの有機ヒドロペルオキシド開始剤が含まれ、式中、Rは一般に、最大約18個の炭素を含む炭化水素ラジカル、望ましくは最大約12個の炭素原子を含むアルキル、アリールまたはアラルキルラジカルである。 The peroxy crosslinkers and initiators useful peroxy agents including, hydroperoxy polymerization initiator, for example, include organic hydroperoxide initiator of formula ROOH, wherein, R is generally up to about 18 carbons hydrocarbon radicals containing preferably is alkyl, aryl or aralkyl radical comprising up to about 12 carbon atoms. このようなヒドロペルオキシド類の典型的な例には、クメンヒドロペルオキシド、メチルエチルケトンヒドロペルオキシド、ならびにメチルブテン、セタン、シクロヘキサンなど様々な他の炭化水素の酸素化(oxygenation)によって形成されるヒドロペルオキシド類が含まれる。 It included Typical examples of such hydroperoxides, cumene hydroperoxide, methyl ethyl ketone hydroperoxide, and methylbutene, cetane, hydroperoxides is formed by cyclohexane oxygenation of various other hydrocarbons (oxygenation) It is. 過酸化水素など他のペルオキシ開始剤、あるいは加水分解または分解してヒドロペルオキシド類を形成する有機ペルオキシド類または過酸エステルなどの材料を使用することもできる。 It is also possible to use materials such as organic peroxides or peresters other peroxy initiator, or hydrolyzed or decomposed to form a hydroperoxide such as hydrogen peroxide.

本発明の一態様においては、2液型シーラントを使用してセパレータプレート12、112、28、128と樹脂フレーム15、115とを接着する。 In one aspect of the present invention, using a two-part sealant to bond the separator plate 12,112,28,128 and the resin frame 15, 115. シーラントの部分A(A液)は紫外線により活性化される開始剤を含むことができ、この紫外線により活性化される開始剤は、酸、塩基、ラジカル、アニオン性および/またはカチオン性開始剤でよい。 Sealant part A (A solution) may contain an initiator which is activated by ultraviolet rays, an initiator which is activated by the ultraviolet rays, acids, bases, radicals, anionic and / or cationic initiator good. シーラントの部分B(B液)は、重合可能なモノマー、オリゴマー、テレケリックポリマーおよび/または官能性ポリマーを含むことができる。 Part B (B solution) of the sealant may comprise polymerizable monomers, oligomers, telechelic polymers and / or functional polymers. 官能基は、一例として、エポキシ、アリル、ビニル、(メタ)アクリレート、イミド、アミドまたはウレタンでよい。 Functional groups, as an example, an epoxy, allyl, vinyl, (meth) acrylate, imide, or amide or urethane. 樹脂フレーム15、115は、燃料電池アセンブリ10、110内に間隔をあけるために使用する。 Resin frame 15 and 115 is used to open the gap in the fuel cell assembly 10, 110. セパレータ12、112、28、128のガス経路側に樹脂フレーム15、115を設置し、各要素間にシールを提供する。 The resin frame 15, 115 is placed on the gas path side of the separator 12,112,28,128, to provide a seal between elements. 第1の製造ラインでは、セパレータプレート12、112、通常ステンレス鋼などの金属シートを、望ましくはその両側をシーラントの部分Aでコーティングし、切断し、型打ちして反応ガスおよび冷却剤用経路のために必要なチャネルを生成し、紫外線で活性化する。 In the first production line, the separator plates 12 and 112, a metal sheet such as ordinary stainless steel, preferably coated on both sides at the portion A of the sealant, was cut and stamped the reaction gas and coolant for the route It generates a channel required, activated with ultraviolet light. 樹脂フレーム15、115の少なくとも片側をシーラントの部分Bでコーティングし、コーティングしたセパレータプレート12、112と共に組み立てて、フレームを接着させたアノードセパレータを提供する。 At least one side of the resin frame 15, 115 is coated with part B of the sealant, the coated assembled with the separator plates 12 and 112, to provide an anode separator obtained by bonding the frame. 第2の製造ラインでは、第2のセパレータプレート12、112、通常ステンレス鋼のシートを、望ましくはその両側をシーラントの部分Bでコーティングし、切断し、型打ちして反応ガスおよび冷却剤用経路のために必要なチャネルを生成して、セパレータプレート28、128を形成する。 In the second manufacturing line, the second separator plates 12 and 112, a sheet of ordinary stainless steel, preferably both sides thereof coated with part B of the sealant, cut, reaction gas and coolant for path stamped to generate a channel necessary for to form a separator plate 28, 128. 少なくとも片側をシーラントの部分Aでコーティングし紫外線を照射した第2の樹脂フレーム15、115を、セパレータプレート28、128と共に組み立てて、フレームを接着させたカソードセパレータを提供する。 The second resin frame 15, 115 irradiated the coated UV at least one side in the portion A of the sealant, assembled with the separator plates 28 and 128, to provide a cathode separator obtained by bonding the frame. 最後に、その一方の側にシーラントの部分Aのコーティングが露出している接着アノードセパレータと、その一方の側にシーラントの部分Bのコーティングが露出している接着カソードセパレータとが位置を合わせられるようにこれら2つの製造ラインが出会い、シーラントの部分Aおよび部分Bが反応し、燃料電池界面を封止して接着アセンブリを形成する。 Finally, to the bonding anode separator coating portion A of the sealant on one side thereof is exposed, and the adhesive cathode separator coating of the sealant portion B is exposed on one side thereof is aligned these two production lines meet, portions of sealant a and part B are reacted, a fuel cell interfacial seals to form an adhesive assembly.

本発明の別の態様においては、2液型のシーラントを使用してセパレータプレート12、112、28、128を接着する。 In another aspect of the present invention, using a two-part sealant to bond the separator plate 12,112,28,128. シーラントの部分Aは紫外線により活性化される開始剤を含むことができ、この紫外線により活性化される開始剤は、酸、塩基、ラジカル、アニオン性および/またはカチオン性開始剤でよい。 Part A of the sealant may comprise an initiator which is activated by ultraviolet rays, an initiator which is activated by the ultraviolet rays, acids, bases, radicals, or anionic and / or cationic initiator. シーラントの部分Bは、重合可能なモノマー、オリゴマー、テレケリックポリマーおよび/または官能性ポリマーで構成される。 Part B of the sealant, polymerizable monomers, oligomers, comprised of telechelic polymers and / or functional polymers. 官能基は、一例として、エポキシ、アリル、ビニル、(メタ)アクリレート、イミド、アミドまたはウレタンでよい。 Functional groups, as an example, an epoxy, allyl, vinyl, (meth) acrylate, imide, or amide or urethane. 部分Aを第1のセパレータプレートに付与(塗布)し、部分Bを第2のセパレータプレートに付与(塗布)する。 Part A applied to the first separator plate and (coating), applying a portion B in the second separator plates (coating). アノードセパレータ12、112の冷却剤経路側に部分Aを付与(塗布)する。 Imparting portion A to the coolant path side of the anode separator 12 and 112 to (coated). カソードセパレータ28、128の冷却剤経路側に部分Bを付与(塗布)する。 Imparting portion B to the coolant path side of the cathode separator 28, 128 to (coated). アノードセパレータ12、112上で、部分Aは紫外線を受けて開始剤を活性化し、その後カソードセパレータ28、128と共に圧縮により組み立てる。 On the anode separator 12 and 112, Part A by activating an initiator receiving ultraviolet, assembled by the subsequent compression with the cathode separator 28 and 128. 部分Aと部分Bとが反応し部品を封止して二極性プレート119を形成するように、セパレータ12、112、28、128を接合する。 The portions A and B is to form a bipolar plate 119 sealed reaction was sealed parts, joining the separator 12,112,28,128.

本発明の別の態様においては、1液型のシーラントを使用してセパレータプレート12、112、28、128と樹脂フレーム15、115とを接着する。 In another aspect of the present invention, using a one-component type sealant adhering the separator plate 12,112,28,128 and the resin frame 15, 115. 紫外線により活性化される酸、塩基、ラジカル、アニオン性および/またはカチオン性開始剤ならびに重合可能なモノマー、オリゴマー、テレケリックポリマーおよび/または官能性ポリマーで構成することができるシーラントを一方の基板に付与(塗布)し、このシーラントに紫外線を照射し、第2の基板で押し付けてシールを形成することができる。 Acid activated by ultraviolet light, a base, a radical, anionic and / or cationic initiators and polymerizable monomers, oligomers, on one substrate a sealant that can be constituted by telechelic polymers and / or functional polymer applying to (coated), ultraviolet rays are irradiated to the sealant, it can be pressed by the second substrate to form a seal.

本発明の別の態様においては、2液型の組成物を使用して接着封止する。 In another aspect of the present invention, it adhered sealing by using a 2-component composition. 部分Aを第1の基板に付与(塗布)する。 Imparting portion A on the first substrate to (coated). 部分Bを第2の基板に付与(塗布)する。 Imparting portion B to the second substrate to (coated). これら2つの基板を組合せ固定する。 These two substrates are combined fixed. これら2つの基板を互いに合わせることよって、またはこれらの基板を組み合わせ、圧力、熱、超音波、マイクロ波、これらの任意の組合せなど何らかの形の追加のエネルギーを使用することによって、その最も簡単な形で重合を実現することができる。 These two substrates you'll be matched with each other, or a combination of these substrates, pressure, heat, ultrasound, microwaves, by using additional energy some form such as any combination of these, the simplest form in can be realized polymerization.

図35は、本発明に従って燃料電池や接着燃料電池部品などの接着アセンブリを形成するためのシステム80を示す。 Figure 35 shows a system 80 for forming an adhesive assembly, such as fuel cells and adhesion fuel cell components in accordance with the present invention. システム80は、異なる燃料電池部品を処理するための異なるステーション82、84を備える。 System 80 includes a different stations 82, 84 for processing the different fuel cell components. このシステムは、2液型のシーラント組成物の第1および第2の部分をそれぞれ分配して異なる燃料電池部品をコーティングするためのディスペンサ86および88を備える。 The system includes a dispenser 86 and 88 for coating a different fuel cell parts a first and second portion of the 2-component sealant composition distribution, respectively. このシステムは、化学線などのエネルギー源90をさらに備える。 The system further comprises an energy source 90, such as actinic radiation.

本発明の別の態様においては、モジュール型アセンブリおよびガスケットから燃料電池スタックを作製することができる。 In another aspect of the present invention, it is possible to produce a fuel cell stack from the modular assembly and gasket. 第1のステップにおいて、樹脂フレームを有するMEAを生成する。 In a first step, to produce a MEA having a resin frame. 紫外線により活性化される単一成分のシーラントで、アノードおよびカソード樹脂フレームについて樹脂フレームの片側をコーティングする。 With a sealant of a single component which is activated by ultraviolet radiation, coating the one side of the resin frame for the anode and cathode resin frame. このシーラントを紫外線照射で活性化し、MEAの両側に樹脂フレームを固定する。 The sealant was activated by ultraviolet radiation, to fix the resin frame on both sides of the MEA. 第2のステップにおいて、2液型シーラントを用いて樹脂フレームにセパレータを接着する。 In a second step, bonding the separator resin frame using a two-sealant. 2成分系では、部分Aを基板1に付与(塗布)し、部分Bを基板2に付与(塗布)することになる。 The two-component system, imparting portion A to the substrate 1 to (coated), the portion B will be applied to the substrate 2 (coating). 部分AおよびBは、組み合わせると、本発明の一形態で重合することができる。 Part A and B, when combined, can be polymerized in one embodiment of the present invention. 樹脂フレームを有するMEAの樹脂フレームを部分Aでコーティングし、その後紫外線照射により活性化する。 The resin frame of the MEA having a resin frame coated with partially A, and subsequently activated by UV irradiation. 同時に、セパレータの反応ガス側を部分Bでコーティングする。 At the same time, coating the reaction gas side of the separator part B. 樹脂フレームを有するMEAを、アノードおよびカソードセパレータと共に固定して、単電池(アノードセパレータ、アノード樹脂フレーム、MEA、カソード樹脂フレーム、カソードセパレータ)を生成する。 The MEA having a resin frame, and fixed with the anode and the cathode separator, the unit cell (anode separator, the anode resin frame, MEA, cathode resin frame, cathode separator) to generate. 次のステップにおいて、2部構成のシーラントで単電池を互いに接着して、たとえば10個など選択した数の単電池を含むモジュールを形成する。 In the next step, by bonding together the unit cells in two parts of the sealant to form a module containing a number of cells selected such 10 for example. 単電池のコーティング操作を継続し、1つまたは複数の基板の表面に未硬化ポリマーを付与(塗布)する操作を行う。 Continued coating operation of the cell, performs an operation of the uncured polymer applied (coated) on one or more surfaces of the substrate. アノードセパレータの冷却剤経路側を部分Aでコーティングし、紫外線照射により活性化することができる。 The coolant path side of the anode separator coated with part A, can be activated by UV irradiation. カソードセパレータの冷却剤経路側を部分Bでコーティングすることができる。 The coolant path side of the cathode separator may be coated with part B. これらの電池を積み重ね固定して、部分Aを部分Bと反応させ、モジュールの冷却剤経路を封止する。 Fixed stacking these batteries, the part A is reacted with part B, and seals the coolant path of the module. モジュール両端のセパレータは、上述のプロセスにおいてコーティングしなくてもよい。 Separator at each end of the module may be uncoated in the process described above. 別個の製造ラインにおいて、シートメタルおよび紫外線により活性化されるシーラントからガスケットを生成する。 In a separate production line, to produce a gasket from a sealant which is a sheet activated by a metal and ultraviolet. ロール状のシートメタルを切断し、紫外線により活性化される単一成分のシーラントでコーティングし、紫外線下に設置する。 Cutting the rolled sheet metal, coated with a sealant of a single component which is activated by ultraviolet light, and placed under ultraviolet light. 所望の数の電池を実現するまでガスケットとモジュールとを交互に積み重ねることによって、燃料電池スタックを組み立てることができる。 By stacking alternately the gasket and the module until realizing the battery desired number, it can be assembled fuel cell stack. 樹脂フレームおよびセパレータの両側を適当なシーラントでコーティングし、第1の部品に固定し、その後第2の部品に固定することができることも考えられる。 Both sides of the resin frame and the separator was coated with a suitable sealant, is fixed to the first part, it is also contemplated that can then be fixed to the second part.

本発明の別の態様においては、モジュール型アセンブリおよびガスケットから燃料電池スタックを作製することができる。 In another aspect of the present invention, it is possible to produce a fuel cell stack from the modular assembly and gasket. 第1のステップにおいて、樹脂フレームを有するMEAを生成する。 In a first step, to produce a MEA having a resin frame. 紫外線により活性化される単一成分のシーラントで、2種の樹脂フレームについて樹脂フレームの片側をコーティングする。 With a sealant of a single component which is activated by ultraviolet radiation, coating the one side of the resin frame for the two resin frames. このシーラントを紫外線照射により活性化し、MEAのどちらかの片側に樹脂フレームを固定する。 The sealant is activated by UV radiation, to fix the resin frame on either side of the MEA. 第2のステップにおいて、樹脂フレームを有するMEAに、2部構成のシーラントを用いて接着セパレータを封止する。 In a second step, the MEA having a resin frame to seal the adhesive separator using a sealant two parts. 2成分系では、シーラントの部分Aを第1の基板に付与(塗布)し、シーラントの部分Bを第2の基板に付与(塗布)することになる。 The two-component system, a part A of the sealant applied to the first substrate (coating), comprising a sealant portion B to be given (applied) to the second substrate. シーラントの部分AおよびBは、組み合わせると、重合して本発明の一態様による接着アセンブリを形成する。 Parts A and B of the sealant combines the polymerization to form a bonding assembly according to an aspect of the present invention. たとえば、アノード樹脂フレームを、シーラントの部分Aでコーティングし、その後紫外線照射により活性化することができる。 For example, the anode resin frame, coated with part A of the sealant can then be activated by UV irradiation. 樹脂フレームを有するMEAを、接着セパレータと共に固定して、単電池(カソードセパレータ、アノードセパレータ、アノード樹脂フレーム、MEAおよびカソード樹脂フレーム)を生成することができる。 The MEA having a resin frame, and fixed with adhesive separator, it is possible to produce a single cell (cathode separator, anode separator, the anode resin frame, MEA and the cathode resin frame). アノードおよびカソードセパレータは、2部構成のシーラントを用いて別の製造ラインにおいて接着する。 The anode and the cathode separator are adhered in another production line by using a sealant two parts. アノードセパレータの冷却剤経路側をシーラントの部分Aでコーティングし、その後紫外線照射により活性化する。 The coolant path side of the anode separator coated with part A of the sealant is subsequently activated by UV irradiation. カソードセパレータの冷却剤経路側をシーラントの部分Bでコーティングし、アノードセパレータに固定してシーラントの部分Aを部分Bと反応させる。 The coolant path side of the cathode separator coated with part B of the sealant, by fixing the anode separator reacting portions A and sealant parts B. 次のステップにおいて、2部構成のシーラントで単電池を互いに接着して、一例として10個など、選択した数の単電池を含むモジュールを形成する。 In the next step, by bonding together the unit cells with a sealant of two parts, such as 10 as an example, to form a module containing a single cell of a selected number. 単電池にコーティング操作を行う。 Carry out the coating operation in a single battery. カソードセパレータのガス経路側をシーラントの部分Aでコーティングし、紫外線照射により活性化することができる。 The gas path side of the cathode separator coated with part A of the sealant can be activated by UV irradiation. カソード樹脂フレームをシーラントの部分Bでコーティングすることができる。 The cathode resin frame may be coated with part B of the sealant. これらの単電池を積み重ね固定して、シーラントの部分Aをシーラントの部分Bと反応させて、接着単電池のモジュールを生成する。 Fixed stacking these unit cells, the portion A of the sealant is reacted with part B of the sealant to produce a module of the adhesive unit cells. モジュール両端のセパレータおよび樹脂フレームは、上述のプロセスにおいてコーティングしなくてもよい。 Separator and the resin frame at each end of the module may be uncoated in the process described above. 別個の製造ラインにおいて、シートメタルおよび紫外線により活性化されるシーラントからガスケットを生成する。 In a separate production line, to produce a gasket from a sealant which is a sheet activated by a metal and ultraviolet. ロール状のシートメタルを切断し、紫外線により活性化される単一成分のシーラントでコーティングし、紫外線下に設置する。 Cutting the rolled sheet metal, coated with a sealant of a single component which is activated by ultraviolet light, and placed under ultraviolet light. スタック内の所望の数の電池を実現するまでガスケットとモジュールとを交互に積み重ねることによって、燃料電池スタックを組み立てることができる。 By stacking alternately the gasket and the module until realizing the desired number of cells in the stack, it is possible to assemble the fuel cell stack. 樹脂フレームおよびセパレータの両側を適当なシーラントでコーティングし、第1の部品に固定し、その後第2の部品に固定することができる。 Both sides of the resin frame and the separator was coated with a suitable sealant may be fixed to the first component, and then fixed to the second part.

以下の非限定的な実施例は、本発明をさらに説明するためのものである。 The following non-limiting examples are intended to further illustrate the present invention.

<実施例1> <Example 1>

粘度データ TVCHは、アルケニル官能性ポリイソブチレン樹脂の粘度の低減に非常に効果的であった。 Viscosity data TVCH was highly effective in reducing the viscosity of the alkenyl functional polyisobutylene resin. 数平均分子量(Mn)が5,000、10,000および20,000のアルケニル官能性ポリイソブチレンにおいて、粘度の低減が観測された。 The number average molecular weight (Mn) in the alkenyl functional polyisobutylene 5,000, 10,000 and 20,000, a reduction in viscosity was observed. 本発明の組成物No. The composition of the present invention No. 2〜No. 2~No. 4およびNo. 4 and No. 6〜No. 6~No. 8用の、また比較組成物No. For 8 and Comparative Composition No. 1およびNo. 1 and No. 5用の、Mnが10,000および20,000のアルケニル官能性ポリイソブチレンについて、詳細を図11および図12、表1および表2に示す。 For 5, the alkenyl functional polyisobutylene of Mn 10,000 and 20,000, showing details 11 and 12, Tables 1 and 2.

TVCHは、これらのアルケニル官能性ポリイソブチレン樹脂の粘度の低減に効果的であった。 TVCH was effective in reducing the viscosity of the alkenyl-functional polyisobutylene resin. 得られた本発明の組成物が分離することはなく、これらのアルケニル官能性ポリイソブチレン樹脂を伴う最大約20重量パーセントのTVCH濃度により、透明な単一相の溶液または組成物が形成された。 Never composition of the present invention obtained are separated by TVCH concentration of up to about 20% by weight with the alkenyl functional polyisobutylene resins, solution or composition of a clear single phase is formed.

<実施例2> <Example 2>

DSCおよび安定性の結果 アルケニル基に対するSi−Hのモル比およびアルケニル基に対する白金のモル比を一定に維持しながら、TVCHありおよびなしの調合物を調製した。 While maintaining a constant molar ratio of platinum with respect to DSC and stability results molar ratio and alkenyl groups of Si-H to alkenyl groups, to prepare a formulation of TVCH and without. 以下の表3に示す比較組成物No. Comparative compositions shown in Table 3 below No. 9は、TVCHなしで調製し、硬化した。 9, prepared without TVCH, was cured. この組成物の反応熱は、1グラム当たり29ジュールであった。 The reaction heat of the composition was 29 Joules per gram. 白金触媒の量が異なる本発明の組成物No. Composition in an amount of platinum catalyst present invention different from No. 10〜No. 10~No. 14は、アルケニルポリイソブチレン100グラムに基づき、5重量パーセントのTVCHを含んでいた。 14, based on the alkenyl polyisobutylene 100 g, contained TVCH of 5% by weight. TVCHを含む本発明の組成物については、1グラム当たり約83ジュールまで反応熱が増大した。 The compositions of the present invention comprising a TVCH, reaction heat was increased to about 83 Joules per gram.

TVCHの添加により、表3に示すように、反応のピーク発熱が96℃から137℃まで上昇した。 The addition of TVCH, as shown in Table 3, the peak exothermic reaction rose to 137 ° C. from 96 ° C.. ビニル基は通常アリル基よりも反応性が高いため、このことは予期せぬことであった。 Because more reactive than the vinyl groups typically allyl, it was that, not this is unexpectedly. TVCHの添加により、以下で検討する一部非常に望ましいが予期せぬ結果がもたらされた。 The addition of TVCH, highly desirable unexpected results partially discussed below has resulted. 低温(100℃未満)で動作するPEM燃料電池については130℃を下回る、好ましくは110℃を下回る硬化温度を保持することが望ましいため、白金触媒濃度を変えることによってピーク発熱温度を下げることが可能であるかどうかを決定するために、一連の実験を行った。 For PEM fuel cells operating at low temperature (below 100 ° C.) is below 130 ° C., preferably it is desirable to retain the curing temperature below 110 ° C., it can be lowered peak exotherm temperature by changing the platinum catalyst concentration in order to determine whether it was carried out a series of experiments. それらの実験、すなわち、本発明の組成物No. Those experiments, i.e., the compositions of the present invention No. 10〜No. 10~No. 14により、図12に示すように、アルケニル基の濃度に基づき白金の量を20mppmから60mppmに増大させることによって、ピーク発熱温度を137℃から約92℃まで下げることができた。 By 14, as shown in FIG. 12, it was possible to reduce the amount of platinum based on the concentration of the alkenyl group from 20mppm by increasing the 60Mppm, the peak exotherm temperature to about 92 ° C. from 137 ° C.. ピーク発熱温度のこの低下は、活性化エネルギーは高いままであったが活性化温度が著しく低下したことを示していた。 This decrease in peak exotherm temperature is remained activation energy is higher showed that activation temperature is severely degraded. したがって、これらの実験は、反応熱を増大させることができ、またスクリーン印刷、液体分配、液体成形操作および他のタイプの付与(塗布)法に有用な粘度を維持しながらピーク発熱温度を下げることができることを示していた。 Thus, these experiments can increase the reaction heat, also the screen printing, lowering the peak exotherm temperature while maintaining a useful viscosity liquid distribution, liquid forming operations and other types of transfer (coating) method It showed that it is. ピーク発熱の変化率は、この一連の実験においては60mppmを上回り劇的に減少したが、触媒濃度を増大させることによりもたらすことができる利益には実際には限界がある。 Rate of change of the peak exotherm has been reduced dramatically exceeded 60mppm in this series of experiments, the benefit can be brought about by increasing the catalyst concentration in practice there is a limit.

TVCHなしの比較組成物No. Comparison composition without TVCH No. 15〜No. 15~No. 18において触媒の濃度を15mppmに増大させることによって、表4に示すように、混合操作中数分以内にゲル化が観測された。 By increasing the concentration of the catalyst in 15mppm at 18, as shown in Table 4, gelation was observed within a few minutes during the mixing operation. 表4に示すように組成物内の触媒の量を低減させることによってこれに影響を及ぼすことが可能であった。 Was possible to influence the thereby reducing the amount of catalyst in the composition as shown in Table 4. TVCHの添加なしでより高い触媒濃度を用いると、単一成分組成物として材料を作製し、ゲル化を観測することなく組成物を付与(塗布)することが困難であった。 With higher catalyst concentration than without the addition of TVCH, to prepare a material as a single component composition, it is difficult to compositions to impart (coating) without observing gelation.

禁止剤を使用すると、時間の関数としての粘度の変化を低減する手助けをすることができる。 Using inhibitors, it is possible to help to reduce the change in viscosity as a function of time. しかしながら、禁止剤は、燃料電池内で使用した場合、組成物から拡散するまたは抽出され、電池の性能に望ましくない影響を引き起こす可能性がある。 However, inhibitors, when used in a fuel cell, is diffused to or extracted from the composition may cause undesirable effects on the performance of the battery. これらの変化として、装置の出力全体の減少に反映される疎水性/親水性バランスおよび燃料電池触媒の変化を挙げることができるが、これらに限定されない。 As these changes, there may be mentioned a change in the hydrophobic / hydrophilic balance and the fuel cell catalyst is reflected in a decrease in the overall output of the device, and the like.

TVCHの予期しなかった安定化効果により、より高濃度の白金触媒を使用すること、ゲル化なしで組成物を作製すること、および架橋してポリマーネットワークになる部分を用いて安定性を向上させることが可能となり、それにより最終用途における種の拡散または抽出が低減される。 The unexpected stabilizing effect of TVCH, the use of higher concentrations of platinum catalyst, to produce a composition with no gelling, and improve the stability with a portion crosslinked to become a polymer network it becomes possible, whereby the species of diffusion or extraction in end use are reduced. 架橋して最終的なネットワークとなることはない低濃度の禁止剤と共にTVCHを使用することもできる。 The TVCH with low concentrations of inhibitor never crosslinked to the final network can also be used.

本発明の組成物にTVCHを添加した場合、本発明の混合組成物の貯蔵寿命に予期せぬ改善が観測された。 If the composition of the present invention was added TVCH, improved unexpected shelf life of the mixed composition of the present invention was observed. このことは、本発明の組成物No. The composition of this is that the present invention No. 20〜No. 20~No. 24を比較組成物No. Comparative composition 24 No. 19と比較することによって表5において強調される。 19 are highlighted in Table 5 by comparing the. TVCHを有する本発明の組成物No. The composition of the present invention having a TVCH No. 20〜No. 20~No. 24は、TVCHを含んでいない比較組成物No. 24, comparative composition does not contain TVCH No. 19と比較した場合、時間の関数として粘度がよりゆっくりと増加した。 When compared to 19, the viscosity is increased more slowly as a function of time. たとえば、表5に示すTVCHなしの比較組成物No. For example, comparison composition without TVCH shown in Table 5 No. 19は、数分以内に室温で混合プロセス中にゲル化した。 19 gelled during the mixing process at room temperature within a few minutes. 同じ触媒充填レベルおよびより高い触媒充填レベルでTVCHを添加すると、組成物はより長時間液状のままであったため、基板上に材料を付与(塗布)するまたは成形するための実用的な時間が提供された。 The addition of TVCH at the same catalyst loading level and higher catalyst loading level, because the composition remained longer liquid, a practical time to be or molding imparting material on a substrate (coating) provided It has been.

<実施例3> <Example 3>

定式化物理的特性データ(圧縮永久ひずみ、硬度&機械的特性) Formulation Physical property data (compression set, hardness and mechanical properties)
ポリアルキル水素シロキサンの含量を変えることによってアルケニル基の総数に対するSi−Hの量を変えながら、アルケニル終端PIBに対して一定比率のTVCHを用いて本発明の組成物25〜30を調製して、物理的特性、機械的特性および熱力学特性の変化を測定した。 While changing the amount of Si-H to the total number of alkenyl groups by changing the content of the polyalkyl siloxanes, composition 25-30 of the present invention prepared using TVCH constant ratio to the alkenyl terminated PIB, physical properties, changes in the mechanical properties and thermodynamic properties were measured. 「A」官能基(「N 」)の数の「B」官能基(「N 」)の数に対する比は、化学量論的不均衡(stoichiometric imbalance)(r=N /N )と称される。 "A" functional group number of "B" functional groups ( "N A") ratio to the number of ( "N B") is a stoichiometric imbalance (stoichiometric imbalance) (r = N A / N B) I called. 表6および表7ならびに図13は、化学量論的不均衡が増大するにつれて、アルケニル基に対するSi−Hの比が増大し、機械的特性が増大する一方で圧縮永久ひずみ値が減少したことを示している。 Tables 6 and 7 as well as FIG. 13, as the stoichiometric imbalance increases, increasing the ratio of Si-H to alkenyl groups, that compression set values ​​while the mechanical properties are increased is reduced shows. 最適な特性は、約1.4対1.0(Si−H対アルケニル基)の化学量論的不均衡で得られた。 Optimum properties were obtained stoichiometric imbalance of approximately 1.4 versus 1.0 (Si-H pair alkenyl group). 圧縮永久ひずみの絶対値は、劇的に8%まで減少したが、この値はエラストマーでは非常に低く、予期せぬものである。 The absolute value of the compression set dramatically was reduced to 8%, this value is very low in the elastomer is unexpected.

アルケニル基の総数に対するSi−Hのモル比1.5:1でアルケニル終端PIBおよびポリアルキル水素シロキサンを用いて比較組成物No. The molar ratio of Si-H to the total number of alkenyl groups 1.5: Comparative Composition 1 with alkenyl terminated PIB and polyalkyl siloxanes No. 31を調製した。 31 was prepared. 比較組成物No. Comparative Composition No. 31は、TVCHを含んでいなかった。 31, it did not include the TVCH. 比較組成物No. Comparative Composition No. 31に禁止剤−−3,5−ジメチル−1−ヘキシン−オール−−を添加して、圧縮試験を行うことができるように組成物の硬化速度を抑制した。 31 inhibitor --3,5- dimethyl-1-hexyne - ol - was added to inhibit the cure rate of the composition to be capable of performing compression test. 禁止剤なしでは、組成物が2〜3分以内にゲル化した。 Without inhibitor, the composition gelled within 2-3 minutes. 比較組成物No. Comparative Composition No. 31は、圧縮永久ひずみが22%であると観測された。 31, compression set was observed to be 22%. 表6に示すように、本発明の組成物No. As shown in Table 6, the compositions of the present invention No. 30は、比較組成物No. 30, Comparative Composition No. 31と比較して大幅に向上した圧縮永久ひずみ特性を有していた。 Compared to 31 had a significantly improved compression set characteristics. 本発明の組成物No. The composition of the present invention No. 30および比較組成物No. 30 and the comparative composition No. 31についてのSi−H対アルケニルモル比は、同じ1.5:1であった。 Si-H-to alkenyl molar ratio for 31 the same was 1.5: 1.

引張強度、弾性率、硬度の増大および対応する破断点伸びの減少は、アルケニル基に対するSi−Hが増大するにつれて架橋密度の増大と一致していた。 Tensile strength, modulus of elasticity, reduction of increase and corresponding elongation at break of the hardness was consistent with an increase in crosslink density as Si-H is increased to alkenyl groups.

表7および図14に示すように、反応熱の最大値近くで最適な機械的特性が生じることが観測された。 As shown in Table 7 and FIG. 14, a maximum value near at optimum mechanical properties of the heat of reaction that occurs is observed. 化学量論比1:1で、温度の関数としてプロットした反応熱からのエンタルピーが温度上限180℃では二峰性であることも観測された(図15参照)。 Stoichiometric ratio of 1: 1, the enthalpy of the heat of reaction plotted as a function of temperature was also observed that the temperature limit 180 ° C. In bimodal (see FIG. 15). 化学量論的不均衡に基づく本発明の組成物が、温度上限約140℃では単一の非対称曲線を有していた(図16参照)。 The composition of the present invention based stoichiometrically imbalance had a single asymmetric curve at a temperature up to about 140 ° C. (see FIG. 16). 100℃未満で動作する燃料電池には、より低温がより良い。 The fuel cells operating below 100 ° C., lower temperature better. 反応の大部分は120℃未満で完了した。 Most of the reactions were completed in less than 120 ° C.. このことは、低温PEM燃料電池には望ましい。 This is desirable in low temperature PEM fuel cells. 高温ではPEMの性能が重度に劣化することがあるため、120℃未満など、130℃未満の硬化温度を維持することが望ましい。 Because at high temperatures there is the performance of the PEM degrades severely, such as less than 120 ° C., it is desirable to maintain the curing temperature below 130 ° C..

数学的減算法を用いて化学量論比が1:1および1.5:1の組成物について赤外スペクトルを比較して、化学量論的なネットワークと比較して過剰な量のSi−Hを含む硬化ネットワーク中には過剰な濃度のSi−Hが存在することを確認した。 Stoichiometry using a mathematical subtraction method is 1: 1 and 1.5: compares infrared spectra for first composition, the excessive amount as compared to the stoichiometric network Si-H Si-H of the excess concentration was confirmed to exist in the cured network comprising. この減算スペクトルは、4000cm −1から1200cm −1までのきちんとした架橋剤についてのスペクトルと一致していた。 The subtraction spectrum was consistent with the spectrum of the neat crosslinker from 4000 cm -1 to 1200 cm -1.

<実施例4> <Example 4>

1,9−デカジエンを有する本発明の組成物 1,9−デカジエンおよび二環式デカジエン架橋剤を用いて以下の表8に示すような本発明の組成物No. 1,9-decadiene composition of the present invention with 1,9-decadiene and bicyclic composition of decadiene cross-linking agent present invention as shown in Table 8 below using a No. 32を調製した。 32 was prepared. この組成物は、優れた反応データ、たとえば、発熱データおよび反応熱を示した。 The composition has excellent response data, for example, exhibited exothermic data and heat of reaction.

<実施例5> <Example 5>

表9に示す成分から以下のように本発明の基本調合物を調製した。 From the ingredients shown in Table 9 were prepared basic formulation of the present invention as follows.

混合手順 1. Mixing procedure 1. 全ての成分を添加する。 Adding all the ingredients.

2. 2. 均一になるまで15分間Cowlesブレードで混合する。 Until homogeneous mix for 15 minutes Cowles blade.

紫外線により活性化される白金錯体を使用し、またヒドロシリル化反応を照射により開始し、放射の除去後も継続する(後硬化)。 Using the platinum complex is activated by ultraviolet light, also initiated by irradiating the hydrosilylation reaction, also continued after removal of the radiation (post-curing).

試験した紫外線で変わりやすい錯体には、以下が含まれる。 The changeable complex in the tested ultraviolet rays, include the following.

以下に示すように、潜在的に有害な熱の除去を伴って硬化時間の実質的な削減を実現した。 As shown below, it was achieved substantial reduction of cure time with the removal of potentially harmful heat.

<実施例6> <Example 6>

紫外線硬化ポリイソブチレン/シラン 実施例5で使用した本発明の基本調合物A、すなわち、フェニルシラン架橋剤を有する不飽和PIBを本実施例で使用した。 Basic formulations of the present invention used in the ultraviolet-curable polyisobutylene / silane Example 5 A, that is, was used in this example an unsaturated PIB with phenylsilane crosslinker.

以下の触媒の組合せを、本発明の基本調合物Aにおいて評価した。 The combination of the following catalysts were evaluated in the base formulation A of the present invention.

a. a. CH Cl 中で本発明の基本調合物A100gを3%のPt(acac) 0.68gと混合することによって、本発明の組成物No. By mixing the basic formulation A100g of the present invention 3% of Pt (acac) 2 0.68g in CH 2 Cl 2, the compositions of the present invention No. 33(Pt(acac) 、(49.6%Pt)@100ppmのPt)を調製した。 33 (Pt (acac) 2, (49.6% Pt) @ 100ppm of Pt) was prepared.

b. b. EtOAc中で本発明の基本調合物A100gを5%のTMMCP0.16gと混合することによって、本発明の組成物No. By mixing the basic formulation A100g of the present invention and 5% TMMCP0.16g in EtOAc, the compositions of the present invention No. 34(TMMCP、(61.1%Pt)@50ppmのPt)を調製した。 34 (TMMCP, (61.1% Pt) @ 50ppm of Pt) was prepared.

c. c. EtOAc中で本発明の基本調合物A100gを5%のTMMCP0.32gと混合することによって、本発明の組成物No. By mixing the basic formulation A100g of the present invention and 5% TMMCP0.32g in EtOAc, the compositions of the present invention No. 35(TMMCP、(61.1%Pt)@100ppmのPt)を調製した。 35 (TMMCP, (61.1% Pt) @ 100ppm of Pt) was prepared.

本発明の組成物No. The composition of the present invention No. 33〜35の5グラム試料を、小さいアルミニウム製のパンに設置し、以下の表10に示すように、8mW/cm UV−BでOrielランプを、または100mW/cm UV−BでZeta7216を照射した。 5 grams sample of 33 to 35 was placed in a small aluminum pan, as shown in Table 10 below, the the Oriel lamp 8mW / cm 2 UV-B, or 100 mW / cm 2 in UV-B Zeta7216 It was irradiated.

上記結果により、紫外線により活性化される白金硬化の実現可能性が確認され、硬化時間は熱硬化から大幅に削減される。 The above results, the feasibility of platinum cured to be activated is confirmed by UV, the curing time is significantly reduced from thermosetting. Orielランプで硬化した本発明の組成物No. The composition of the present invention cured with Oriel Lamp No. 35は、熱硬化した対照と同じまたは熱硬化した対照よりも優れた表面特性を示した。 35 showed excellent surface characteristics than the control that the same or thermosetting and controls a heat cured. データが示すように、より高い強度をより短時間照射するよりも、より低い強度をより長時間照射することがより望ましいようである。 As the data, rather than a short time irradiation of higher intensity, it seems more preferable to longer irradiated with lower intensity.

<実施例7> <Example 7>

紫外線硬化ポリイソブチレン/シラン、200ppmのPt UV-curable polyisobutylene / silane, 200 ppm of Pt
実施例5による本発明の基本調合物A、すなわち、フェニルシラン架橋剤を有する不飽和PIBを本実施例で使用した。 Basic Formulation A of the present invention according to Example 5, i.e., used in this embodiment an unsaturated PIB with phenylsilane crosslinker.

以下の触媒の組合せを評価した。 It was to evaluate the combination of the following catalyst.

a. a. CH Cl 中で本発明の基本調合物A50gを3%のPt(acac) 0.68gと混合することによって、本発明の組成物No. By mixing the basic formulation A50g of the present invention 3% of Pt (acac) 2 0.68g in CH 2 Cl 2, the compositions of the present invention No. 36(Pt(acac) 、(49.6%Pt)@200ppmのPt)を調製した。 36 (Pt (acac) 2, (49.6% Pt) @ 200ppm of Pt) was prepared.

b. b. EtOAc中で本発明の基本調合物A50gを5%のTMMCP0.32gと混合することによって、本発明の組成物No. By mixing the basic formulation A50g of the present invention and 5% TMMCP0.32g in EtOAc, the compositions of the present invention No. 37(TMMCP、(61.1%Pt)@200ppmのPt)を調製した。 37 (TMMCP, (61.1% Pt) @ 200ppm of Pt) was prepared.

本発明の組成物No. The composition of the present invention No. 36およびNo. 36 and No. 37の5グラム試料を、小さいアルミニウム製のパンに設置し、以下の表11に示すように、8mW/cm UV−BでOrielランプを照射した。 37 5 g sample was placed in a small aluminum pan, as shown in Table 11 below, were irradiated with Oriel lamp 8mW / cm 2 UV-B.

以上に示すように、最適な硬化は3分の照射後に得られ、後硬化は24時間後に著しく明白で、またPt(acac) の系で最も顕著である。 As described above, the optimal curing obtained after 3 minutes irradiation, post cure significantly evident after 24 hours, also most pronounced at Pt (acac) 2 system.

Claims (8)

  1. 対向する合わせ面を有する第1および第2のモールド型部材であって、第1および第2のモールド型部材の少なくとも一方は化学線に対して透明であり、前記合わせ面の少なくとも1つが5分以内に現場硬化で形成されるガスケットの形のキャビティおよび前記キャビティと流体連通するポートを有し、それらの少なくとも1つが化学線を透過させる第1および第2のモールド型部材と、 A first and second mold members having opposed mating surfaces, at least one of the first and second mold members is transparent to actinic radiation, at least one fifth of the mating surfaces first and second mold members have a shape cavity and the cavity and a port in fluid communication with the gasket, at least one of them is transparent to actinic radiation which is formed in situ hardening within,
    200nm〜1,000nmの波長を有する化学線の線源であって、そこから発生した化学線が、前記対向する合わせ面が当接関係に配置されたときに、前記キャビティに透過可能である線源とを備る、 A source of actinic radiation having a wavelength of 200Nm~1,000nm, actinic generated therefrom, when the mating surface of the opposing disposed abutting relationship, is permeable to the cavity line source and the 備Ru,
    燃料電池を形成するためのシステム。 System for forming a fuel cell.
  2. 前記化学線が、UVA(320nm〜410nm)、UVB(290nm〜320nm)、UVC(220nm〜290nm)、および、これらの組合せから選ばれる紫外線である、請求項1に記載のシステム。 The actinic radiation, UVA (320nm~410nm), UVB (290nm~320nm), UVC (220nm~290nm), and, an ultraviolet selected from these combinations, according to claim 1 system.
  3. 前記化学線が、450nm〜550nmの波長を有する可視光である、請求項1に記載のシステム。 The actinic radiation is visible light having a wavelength of 450 nm to 550 nm, according to claim 1 system.
  4. 燃料電池部品が前記モールド型部材の1つを兼備し、該燃料電池部品の上で化学線硬化性液状シーラント組成物を化学線で硬化でき、 Fuel cell components are combine one of the mold members, can be cured with actinic radiation actinic radiation curable liquid sealant composition on the fuel cell components,
    ただし、該化学線硬化性液状シーラント組成物は、分岐ポリイソブチレンオリゴマー、ペンダントアルケニルまたは末端にアルケニルもしくはアリル基がない他の官能基を有する直鎖または分岐ポリイソブチレン、分岐オリゴマー骨格を有するアルケニル終端炭化水素オリゴマー、ポリイソブチレンと別のモノマーとのコポリマー、Si−H末端基を有する直鎖または分岐ポリイソブチレンポリマーまたはコポリマー組成物、脂環式エポキシド末端基を有する直鎖または分岐ポリイソブチレンポリマーまたはコポリマー組成物、ビニルエーテル末端基を有する直鎖または分岐ポリイソブチレンポリマーまたはコポリマー組成物、ならびにこれらの組合せからなる群から選択される重合可能なオリゴマーを含む、請求項1に記載のシステム。 However, chemical ray curable liquid sealant composition is a linear or branched polyisobutylene having a branched polyisobutylene oligomer, pendant alkenyl or terminal other functional groups do not have alkenyl or aryl group, alkenyl terminated with a branch oligomer backbone carbide hydrogen oligomers, copolymers of polyisobutylene and another monomer, straight chain or branched polyisobutylene polymer or copolymer composition having a Si-H end groups, linear or branched polyisobutylene polymer or copolymer composition having an alicyclic epoxide end groups things, straight or branched polyisobutylene polymer or copolymer composition having a vinyl ether end groups, as well as polymerizable oligomer selected from the group consisting of, according to claim 1 system.
  5. 燃料電池部品が前記モールド型部材の1つを兼備し、該燃料電池部品の上に現場硬化型ガスケットを形成して一体ガスケットを提供することができる、請求項1に記載のシステム。 Can be the fuel cell component is combine one of the mold members to provide an integral gasket to form a cured-in-place gasket on the fuel cell components, system according to claim 1.
  6. 前記燃料電池部品が膜電極アセンブリである、請求項5に記載のシステム。 The fuel cell component is a membrane electrode assembly of claim 5 system.
  7. 燃料電池部品が、前記第1および第2モールド型部材間に固定的に配置可能であり、さらに前記キャビティが前記燃料電池部品と流体連通する、請求項1に記載のシステム。 Fuel cell components are possible fixedly disposed between said first and second mold members, further wherein the cavity is in fluid communication with the fuel cell component system of claim 1.
  8. 化学線硬化性液状シーラント組成物の硬化物がその周縁部の上にて配置された膜電極アセンブリであって、前記化学線硬化性液状シーラント組成物が、 A membrane electrode assembly cured product is placed at the top of the peripheral portion of the actinic radiation-curable liquid sealant composition, the actinic radiation-curable liquid sealant composition,
    アルケニル終端ポリイソブチレンオリゴマー、分岐ポリイソブチレンオリゴマー骨格、ペンダントアルケニルまたは末端に実質的にはアルケニルもしくはアリル基がない他の官能基を有する直鎖または分岐ポリイソブチレン、分岐オリゴマー骨格を有するアルケニル終端炭化水素オリゴマー、ポリイソブチレンと別のモノマーまたはポリマーとのコポリマー、Si−CH ペンダントまたは末端基を有する直鎖または分岐ポリイソブチレンポリマーまたはコポリマー組成物、脂環式エポキシド末端基を有する直鎖または分岐ポリイソブチレンポリマーまたはコポリマー組成物、ビニルエーテル末端基を有する直鎖または分岐ポリイソブチレンポリマーまたはコポリマー組成物、ならびにこれらの組合せからなる群から選択される重合可能なオ Alkenyl terminated polyisobutylene oligomer, branched polyisobutylene oligomer backbone, a linear or branched polyisobutylene is substantially pendant alkenyl or terminal having another functional group no alkenyl or aryl group, alkenyl terminated hydrocarbon oligomer having a branched oligomer backbone , copolymers of polyisobutylene and another monomer or polymer, a linear or branched polyisobutylene polymer or copolymer composition having a Si-CH 3 pendant or terminal groups, linear or branched polyisobutylene polymer having an alicyclic epoxide end groups or copolymer compositions, linear or branched polyisobutylene polymer or copolymer compositions and polymerizable Oh selected from the group consisting of a vinyl ether end groups リゴマーを含み、 Including the oligomer,
    前記化学線硬化性液状シーラント組成物は、化学線に対して透明なモールド型を使用し、200nm〜1,000nmの波長を有する化学線で室温において5分以内に現場で硬化され、ガスケットを形成して一体ガスケットを提供する膜電極アセンブリ。 The actinic radiation-curable liquid sealant composition, using a transparent mold to actinic radiation, are hardened in situ within 5 minutes at room temperature with actinic radiation having a wavelength of 200Nm~1,000nm, forming a gasket membrane electrode assembly to provide an integral gasket and.

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Families Citing this family (5)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP5017080B2 (en) * 2007-12-26 2012-09-05 東芝燃料電池システム株式会社 Single cell for fuel cell
KR20140045929A (en) 2011-04-27 2014-04-17 헨켈 유에스 아이피 엘엘씨 Curable elastomer compositions with low temperature sealing capability
JP5765307B2 (en) * 2012-09-06 2015-08-19 トヨタ自動車株式会社 Manufacturing method of a fuel cell
CN107849198A (en) * 2015-07-30 2018-03-27 三键有限公司 Photocurable resin composition, fuel cell and sealing method
JPWO2017018546A1 (en) * 2015-07-30 2018-07-26 株式会社スリーボンド The photocurable resin composition, the fuel cell and sealing method

Family Cites Families (19)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP3334938B2 (en) * 1993-03-24 2002-10-15 鐘淵化学工業株式会社 Curable composition, and sealing material
JPH10308041A (en) * 1997-03-06 1998-11-17 Toray Ind Inc Production of optical recording medium
DE69804829D1 (en) * 1997-07-16 2002-05-16 Ballard Power Systems Elastic seal for a membrane electrode assembly in an electrochemical fuel cell and manufacturing processes for
JP2000315336A (en) * 1999-04-30 2000-11-14 Toray Ind Inc Optical recording medium and manufacture of the same
JP4539896B2 (en) * 1999-09-17 2010-09-08 格 本間 Proton conducting membrane, its production method and a fuel cell using the same
JP2001240756A (en) * 2000-03-01 2001-09-04 Kanegafuchi Chem Ind Co Ltd Curable composition
JP4743356B2 (en) * 2000-05-15 2011-08-10 日清紡ホールディングス株式会社 Method for manufacturing a fuel cell separator, a fuel cell separator and a solid polymer fuel cell
JP2002173630A (en) * 2000-05-17 2002-06-21 Kanegafuchi Chem Ind Co Ltd Primer composition and method for bonding the same composition
WO2002017422A3 (en) * 2000-08-23 2003-02-13 Dana Corp Epoxy nitrile insulator and seal for fuel cell assemblies
JP2002158018A (en) * 2000-11-16 2002-05-31 Sanyo Electric Co Ltd Fuel cell
US6852439B2 (en) * 2001-05-15 2005-02-08 Hydrogenics Corporation Apparatus for and method of forming seals in fuel cells and fuel cell stacks
JP4739588B2 (en) * 2001-07-11 2011-08-03 本田技研工業株式会社 Sealant application method of a fuel cell separator
JP3952139B2 (en) * 2001-11-22 2007-08-01 Nok株式会社 Fuel cell
JP4155054B2 (en) * 2003-02-18 2008-09-24 日産自動車株式会社 Bipolar battery
WO2004107476A3 (en) * 2003-05-29 2005-01-27 Henkel Corp Method and composition for bonding and sealing fuel cell components
US6933333B2 (en) * 2003-06-11 2005-08-23 Bulk Molding Compounds, Inc. Conductive adhesive sealant for bipolar fuel cell separator plate assemblies
CN1926703A (en) * 2004-01-22 2007-03-07 汉高公司 Polymerizable compositions for bonding and sealing low surface energy substrates for fuel cells
JP2005243292A (en) * 2004-02-24 2005-09-08 Nissan Motor Co Ltd Solid polymer electrolyte membrane and separator for fuel cell
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