JP6164732B2 - ＢａＮｉＳｎ３型結晶構造のＳｒＡｕＳｉ３ - Google Patents
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Description
本発明は、ＢａＮｉＳｎ３型結晶構造を有するＳｒＡｕＳｉ ３ に関し、特に超伝導材料としてのＳｒＡｕＳｉ ３ に関する。
従来発見され研究されてきた多くの超伝導体は、その結晶構造に空間反転対称性を有している。ここで、空間反転対称性とは、空間座標x→を−x→にする変換の下での対称性をいう。これは超伝導の担い手であるクーパー対にとって、パリティの保存がその性格を特徴づける上で本質的に重要な為である。ここで、クーパー対とは、ＢＣＳ理論(Bardeen Cooper Schrieffer theory)で示されたもので、超伝導を担うクーパー対は波数ｋ→と−ｋ→を有する２つの電子の間で形成されることをいう。そして、空間反転対称性を有する超伝導体における電子対の波数空間での構造はパリティで分類でき、超伝導ギャップ（超伝導秩序変数）は波数ｋ→の関数として、偶パリティ（電子対のスピンＳ＝０のスピン１重項状態）か、もしくは奇パリティ（電子対のスピンＳ＝１のスピン３重項状態）である。
ところが最近、空間反転対称性のない結晶構造を有する超伝導体が新たに発見された。例えば、非特許文献１では、空間反転対称性のない物質（ＣｅＰｔ３Ｓｉ）における超伝導の初めての報告がなされている。また、非特許文献２では、ＢａＮｉＳｎ３型構造物質（ＣｅＲｈＳｉ３）における超伝導の初めての報告がなされている。これらの系で実現するクーパー対はパリティを破っているため、上述のようなパリティによる対状態の分類ができず、伝統的なＢＣＳ理論の枠組みから外れた新規物性を生み出す。
ところで、２つの電子から成るクーパー対は一般に軌道角運動量を有する。そして、空間反転対称性を有する通常の超伝導体では、この軌道部分の波数依存性（すなわち超伝導ギャップの波数依存性）はパリティで分類され、スピン１重項状態（軌道部分は偶パリティ）ならばｓ波、ｄ波、g波、…、スピン３重項状態（軌道部分は奇パリティ）ならばｐ波、ｆ波、ｈ波、…の対称性を持った対状態が実現する。
ところで、２つの電子から成るクーパー対は一般に軌道角運動量を有する。そして、空間反転対称性を有する通常の超伝導体では、この軌道部分の波数依存性（すなわち超伝導ギャップの波数依存性）はパリティで分類され、スピン１重項状態（軌道部分は偶パリティ）ならばｓ波、ｄ波、g波、…、スピン３重項状態（軌道部分は奇パリティ）ならばｐ波、ｆ波、ｈ波、…の対称性を持った対状態が実現する。
他方で、空間反転対称性のない結晶構造を有する超伝導体では、異なるパリティの電子対が混ざるが、その混ざり方には次の事実が知られている（非特許文献３、４参照）。スピン軌道分裂した異なるバンド間の電子対が無く、対形成は同一バンド内でのみ起こると仮定するならば、次式が成立する。
（スピン３重項成分の軌道部分の角運動量）＝（スピン１重項成分の軌道部分の角運動量）＋（反対称スピン軌道相互作用に対応した角運動量）
そこで、スピン３重項成分の角運動量は混合するスピン１重項成分のそれより必ず大きい。スピン軌道相互作用が波数ｋについて１次ならば、ｓ波＋ｐ波、ｄ波＋ｆ波、ｇ波＋ｈ波、…の組み合わせが実現する。
（スピン３重項成分の軌道部分の角運動量）＝（スピン１重項成分の軌道部分の角運動量）＋（反対称スピン軌道相互作用に対応した角運動量）
そこで、スピン３重項成分の角運動量は混合するスピン１重項成分のそれより必ず大きい。スピン軌道相互作用が波数ｋについて１次ならば、ｓ波＋ｐ波、ｄ波＋ｆ波、ｇ波＋ｈ波、…の組み合わせが実現する。
実際にどの程度スピン１重項とスピン３重項が混ざるかは、スピン軌道相互作用や、スピン１重項とスピン３重項における各チャンネルの引力の強さによる。スピン軌道分裂のサイズは大きい場合でも、せいぜいフェルミエネルギーの１０分の１程度なので、一般にはスピン１重項−３重項混合の割合は小さい。しかし、２つのチャンネルの相互作用が共に引力で同じ程度の強さならば、両者は協調的に強く混合し、それによって超伝導転移温度が著しく上昇することが理論的に予想される。
さらに、このような空間反転対称性のない結晶構造を有する超伝導体は、ＢａＮｉＳｎ３型結晶構造物質から得られている。このようなＢａＮｉＳｎ３型結晶構造物質は合成が困難であるため、結晶自体が入手できず、具体的な物性の探求は進んでいない。非特許文献５、６には、現在までにＢａＮｉＳｎ３型結晶構造物質について知られている結晶構造情報などが記載されている。
E. Bauer et. al.、Phys. Rev. Lett. 92，027003 (2004)
N. Kimura et. al.、Phys. Rev. Lett. 95，247004 (2005)
藤本聡、日本物理学会誌Vol. 63, No. 1, (2008), P18-28
林伸彦、固体物理Vol. 41, No. 10, (2006), P631-644
N. Engel et. al.、Journal of the Less Common Metals, Volume 95 (1983), Pages 309-315
Wolfgang Dorrscheidt, Herbert Schafer、Journal of the Less Common Metals, Volume 58 (1978), Pages 209-216
上述したように、空間反転対称性のない結晶構造を有する超伝導体において、スピン１重項とスピン３重項の各チャンネルの相互作用が共に引力で同じ程度の強さならば、両者は協調的に強く混合し、それによって超伝導転移温度が著しく上昇する。本発明は、このような異なるパリティの対状態の強い混合が得られる結晶構造が得られる組成を探索して、超伝導転移温度が著しく上昇しうる超伝導体を提供することを課題としている。
また、本発明は、上記超伝導体を提供する物質がＢａＮｉＳｎ３型結晶構造のＳｒＡｕＳｉ３であることに鑑み、新規のＢａＮｉＳｎ３型結晶構造物質を提供することを目的とする。
また、本発明は、上記超伝導体を提供する物質がＢａＮｉＳｎ３型結晶構造のＳｒＡｕＳｉ３であることに鑑み、新規のＢａＮｉＳｎ３型結晶構造物質を提供することを目的とする。
上記の超伝導体を提供する本願発明のＢａＮｉＳｎ３型結晶構造のＳｒＡｕＳｉ３は、組成が式：
ＳｒＡｕＳｉ３
で表されると共に、その結晶がＨｅｒｍａｎｎ−Ｍａｕｇｕｉｎの記号でＩ４ｍｍで表され、体心正方格子の原点と中心にストロンチウムが位置し、金を中心としたピラミッド構造の５配位多面体の各頂点を第１類型のケイ素（Ｓｉ(１)：ピラミッド頂点）と第２類型のケイ素（Ｓｉ(２)：ピラミッド底面）とで構成することを特徴とする。
ＳｒＡｕＳｉ３
で表されると共に、その結晶がＨｅｒｍａｎｎ−Ｍａｕｇｕｉｎの記号でＩ４ｍｍで表され、体心正方格子の原点と中心にストロンチウムが位置し、金を中心としたピラミッド構造の５配位多面体の各頂点を第１類型のケイ素（Ｓｉ(１)：ピラミッド頂点）と第２類型のケイ素（Ｓｉ(２)：ピラミッド底面）とで構成することを特徴とする。
すなわち、本発明の超伝導材料ＳｒＡｕＳｉ ３ によれば、結晶構造がＢａＮｉＳｎ３型であり、対称中心を持たないため、空間反転対称性が破れた超伝導に於いては、クーパー対の波動関数が、スピン１重項とスピン３重項が混合（パリティ混合）した新規の超伝導状態になる。
本発明の超伝導材料ＳｒＡｕＳｉ ３ によれば、空間反転対称性のない結晶構造を有する超伝導体が実現される。すなわち、空間反転対称性の破れた超伝導の顕著な特徴は、（１）パリティ混合超伝導の可能性があること、（２）上部臨界磁場がＢＣＳ理論では説明できないほど異常に高くなる可能性があること、の２点である。特に後者は、超伝導マグネットなどの産業利用にも繋がる可能性がある。
また、空間反転対称性の破れた超伝導の他の可能性としては、特殊な電磁気効果が理論的に示唆されている。例えば、超伝導電流による磁化誘起（超伝導体に電流を流すと磁石になる）やスピン分極による超伝導電流誘起（磁場を与えると超伝導電流が発生する）などがある。これらは、スピントロニクス応用に繋がる可能性がある。このように、空間反転対称性の破れた超伝導は、従来の超伝導とは全く異なるものである可能性がある。
また、空間反転対称性の破れた超伝導の他の可能性としては、特殊な電磁気効果が理論的に示唆されている。例えば、超伝導電流による磁化誘起（超伝導体に電流を流すと磁石になる）やスピン分極による超伝導電流誘起（磁場を与えると超伝導電流が発生する）などがある。これらは、スピントロニクス応用に繋がる可能性がある。このように、空間反転対称性の破れた超伝導は、従来の超伝導とは全く異なるものである可能性がある。
本発明の超伝導材料ＳｒＡｕＳｉ３では、ＢａＮｉＳｎ３型であり、対称中心を持たない。空間反転対称性が破れた超伝導に於いては、クーパー対の波動関数がスピン１重項とスピン３重項が混合（パリティ混合）した新規の超伝導状態になることが理論的に示唆されている。空間反転対称性が破れた超伝導に於いては、上部臨界磁場がＴｃに較べて異常に高い可能性がある。
１．合成方法
ＳｒＡｕＳｉ３は、高圧安定相である。原料、ＳｒＳｉ２、Ａｕ、Ｓｉの定比混合粉末を、６ＧＰａ程度の圧力の下、１５００℃程度の温度で約１時間程度反応させ、室温にクエンチすることで、準安定相として常温・常圧下で取り出すことができる。この高圧合成過程に於いては、通常用いられる金や白金のカプセルは、高温で、原料や生成物と化学反応するため、使用できない。原料混合粉末の成型ペレットを、圧力媒体のｈ-ＢＮ（六方晶窒化硼素）に直接埋め込むことで、良質の試料を作製することができる。
ＳｒＡｕＳｉ３は、高圧安定相である。原料、ＳｒＳｉ２、Ａｕ、Ｓｉの定比混合粉末を、６ＧＰａ程度の圧力の下、１５００℃程度の温度で約１時間程度反応させ、室温にクエンチすることで、準安定相として常温・常圧下で取り出すことができる。この高圧合成過程に於いては、通常用いられる金や白金のカプセルは、高温で、原料や生成物と化学反応するため、使用できない。原料混合粉末の成型ペレットを、圧力媒体のｈ-ＢＮ（六方晶窒化硼素）に直接埋め込むことで、良質の試料を作製することができる。
２．結晶構造
粉末Ｘ線回折測定により、上記の条件で合成した試料が、ＳｒＡｕＳｉ３単相に近い試料であることが分かる。リートベルト解析を行ったところ、ＳｒＡｕＳｉ３の結晶構造は、既知物質のＣｅＲｈＳｉ３やＣｅＩｒＳｉ３と同様、ＢａＮｉＳｎ３型（空間群：Ｉ４ｍｍ）であることが分かった。図１に、Ｘ線回折パターン（リートベルト解析パターン）、表１に、構造解析から得られた原子座標と結晶学的データ、リートベルト解析のＲ因子などを示した。
粉末Ｘ線回折測定により、上記の条件で合成した試料が、ＳｒＡｕＳｉ３単相に近い試料であることが分かる。リートベルト解析を行ったところ、ＳｒＡｕＳｉ３の結晶構造は、既知物質のＣｅＲｈＳｉ３やＣｅＩｒＳｉ３と同様、ＢａＮｉＳｎ３型（空間群：Ｉ４ｍｍ）であることが分かった。図１に、Ｘ線回折パターン（リートベルト解析パターン）、表１に、構造解析から得られた原子座標と結晶学的データ、リートベルト解析のＲ因子などを示した。
図２は、空間群と格子定数・原子座標を元に描いた、ＳｒＡｕＳｉ３の結晶構造である。その結晶はＨｅｒｍａｎｎ−Ｍａｕｇｕｉｎの記号でＩ４ｍｍで表され、体心正方格子の原点と中心にストロンチウムが位置し、金を中心としたピラミッド構造の５配位多面体の各頂点を第１類型のケイ素（Ｓｉ(１)：ピラミッド頂点）と第２類型のケイ素（Ｓｉ(２)：ピラミッド底面）とで構成する。そこで、対称中心を持たず、空間反転対称性が破れていることが分かる。
３．超伝導特性
図３は、電気抵抗の温度依存性である。低温で、電気抵抗がゼロになる超伝導転移が観測できる（Ｔｃ(on set)＝１．７５Ｋ、Ｔｃ（０）＝１．６Ｋ）。挿入図は広域（Ｔ＝３００−０．６Ｋ）の電気抵抗の温度変化である。金属的な温度依存性を示している。
図４は、磁化率の温度依存性である。約Ｔ＝１．６Ｋ以下でマイスナー反磁性が観測できる。試料の超伝導体積分率は、ゼロ磁場下冷却（ＺＦＣ）シグナルの場合、約７６％（Ｔ＝０．４６Ｋ）であり、バルク超伝導であることが分かる。ＳｒＡｕＳｉ３の超伝導転移は、ＣｅＲｈＳｉ３やＣｅＩｒＳｉ３とは異なり、常圧下で起こる。
図３は、電気抵抗の温度依存性である。低温で、電気抵抗がゼロになる超伝導転移が観測できる（Ｔｃ(on set)＝１．７５Ｋ、Ｔｃ（０）＝１．６Ｋ）。挿入図は広域（Ｔ＝３００−０．６Ｋ）の電気抵抗の温度変化である。金属的な温度依存性を示している。
図４は、磁化率の温度依存性である。約Ｔ＝１．６Ｋ以下でマイスナー反磁性が観測できる。試料の超伝導体積分率は、ゼロ磁場下冷却（ＺＦＣ）シグナルの場合、約７６％（Ｔ＝０．４６Ｋ）であり、バルク超伝導であることが分かる。ＳｒＡｕＳｉ３の超伝導転移は、ＣｅＲｈＳｉ３やＣｅＩｒＳｉ３とは異なり、常圧下で起こる。
次に、ＲＡｕＳｉ３について説明する。ＲＡｕＳｉ３はＳｒＡｕＳｉ３を一般化した化合物である。Ａｕを構成元素として含む超伝導体としては、Ｒ−Ａｕ−Ｓｉ(Ｒ：Ｓｒなど）の三元系では、初めて発見された超伝導物質である。ＳｒＡｕＳｉ３の場合、Ａｕの電子状態が超伝導物性に与える影響が大きいと考えられる。（ちなみに、Ａｕ単体元素は超伝導にならないことで有名である。）Ａｕは非磁性なので、Ａｕを主構成元素とすることは、当業者には盲点だったと言える。そこで、Ａｕが含まれていることが、ＲＡｕＳｉ３の物質の特徴である。
当業者においては、Ｓｒは同じアルカリ土類のＣａやＢａなど、希土類のＣｅなどで置き換えることで、超伝導物質が得られる理論的な可能性がある。また、Ｋなどのアルカリ金属も、Ｓｒを置き換えることで、超伝導物質が得られる理論的な可能性がある。Ｒ原子は、結晶構造のスペーサー的な役目をするだけで、電子状態にはあまり重要ではない。
したがって、ＲＡｕＳｉ３又はＲ−Ａｕ−Ｓｉ三元系の金属間化合物超伝導体（Ｒ＝アルカリ金属、アルカリ土類金属、希土類元素）において、超伝導物質が得られる理論的な可能性がある。
当業者においては、Ｓｒは同じアルカリ土類のＣａやＢａなど、希土類のＣｅなどで置き換えることで、超伝導物質が得られる理論的な可能性がある。また、Ｋなどのアルカリ金属も、Ｓｒを置き換えることで、超伝導物質が得られる理論的な可能性がある。Ｒ原子は、結晶構造のスペーサー的な役目をするだけで、電子状態にはあまり重要ではない。
したがって、ＲＡｕＳｉ３又はＲ−Ａｕ−Ｓｉ三元系の金属間化合物超伝導体（Ｒ＝アルカリ金属、アルカリ土類金属、希土類元素）において、超伝導物質が得られる理論的な可能性がある。
続いて、ＢａＮｉＳｎ３型結晶構造物質について説明する。ＢａＮｉＳｎ３型結晶構造物質はＳｒＡｕＳｉ３やＲＡｕＳｉ３をさらに一般化した化合物である。即ち、ＳｒＡｕＳｉ３の各原子サイトを、別の種類の原子で置換した物質に展開することが可能である。即ち、以下の類型がある。
(ｉ)ＳｒサイトをＣａやＢａなどの他のアルカリ土類金属元素（２Ａ属元素）やアルカリ金属元素（１Ａ属元素）、希土類元素（ランタノイド元素）で置換した物質、
(ｉｉ)ＡｕサイトをＡｇ、Ｃｕなどの他の１Ｂ属元素や遷移金属元素で置換した物質、
(ｉｉｉ)ＳｉサイトをＧｅやＳｎ等の４Ｂ属元素、ＰやＡｓ等のニクトゲン（５Ｂ属元素）、Ｓ等のカルコゲン（６Ｂ属元素）等で置換した物質、あるいは、
(ｉｖ)上記(ｉ)から(ｉｉｉ)の元素置換を複合的に施した物質。
(ｉ)ＳｒサイトをＣａやＢａなどの他のアルカリ土類金属元素（２Ａ属元素）やアルカリ金属元素（１Ａ属元素）、希土類元素（ランタノイド元素）で置換した物質、
(ｉｉ)ＡｕサイトをＡｇ、Ｃｕなどの他の１Ｂ属元素や遷移金属元素で置換した物質、
(ｉｉｉ)ＳｉサイトをＧｅやＳｎ等の４Ｂ属元素、ＰやＡｓ等のニクトゲン（５Ｂ属元素）、Ｓ等のカルコゲン（６Ｂ属元素）等で置換した物質、あるいは、
(ｉｖ)上記(ｉ)から(ｉｉｉ)の元素置換を複合的に施した物質。
ＳｒＡｕＳｉ３が高圧下で合成できたことは、ＢａＮｉＳｎ３型構造の物質が、高圧安定であることを示唆している。そこで、高圧合成を用いることで、新規のＢａＮｉＳｎ３型構造物質が合成できる可能性が高い。
本発明の超伝導材料ＳｒＡｕＳｉ ３ によれば、上部臨界磁場がＢＣＳ理論では説明できないほど異常に高くなる可能性があり、超伝導マグネットなどの産業利用にも繋がる可能性がある。
Claims (1)
- 組成が式：
ＳｒＡｕＳｉ３
で表されると共に、その結晶がＨｅｒｍａｎｎ−Ｍａｕｇｕｉｎの記号でＩ４ｍｍで表され、
体心正方格子の原点と中心にストロンチウムが位置し、
金を中心としたピラミッド構造の５配位多面体の各頂点を第１類型のケイ素（Ｓｉ（１）：ピラミッド頂点）と第２類型のケイ素（Ｓｉ（２）：ピラミッド底面）とで構成することを特徴とするＢａＮｉＳｎ３型結晶構造のＳｒＡｕＳｉ３。
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