JP6008017B2 - 蛍光体及びこれを用いた発光装置 - Google Patents
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Description
実施の形態1に係る蛍光体は、少なくとも酸素、窒素、ケイ素を含有する酸窒化物蛍光体であり、ユーロピウムを発光中心とする。この蛍光体は、近紫外ないし可視光の短波長側領域の波長を吸収して緑色に発光し、具体的には495nm以上540nm以下の波長範囲に発光ピークを有する。
LxSiyOaN((2/3)x+(4/3)y-(2/3)a):Eu (I)
上記(I)の蛍光体において、Lは、Mg、Ca、Sr、Baからなる群より選ばれる少なくとも1種以上である第II族元素である。Oは酸素元素、Nは窒素元素、Euはユーロピウム元素である。また、1.5≦x≦2.5、1.5≦y≦2.5、1.5≦a≦4.5を満たす。
LxSiyOaN((2/3)x+(4/3)y-(2/3)a):Eu (II)
上記(II)の蛍光体において、Lは、Mg、Ca、Sr、Baからなる群より選ばれる少なくとも1種以上である第II族元素である。Oは酸素元素、Nは窒素元素、Euはユーロピウム元素である。また、1.5≦x≦2.5、3.3≦y≦4.5、6.6≦a≦10を満たす。
LxSiyMzOaNb:Eu (III)
上記一般式(III)の蛍光体において、Lは、Mg、Ca、Sr、Baからなる群より選ばれる少なくとも1種以上である第II族元素である。Siは珪素元素である。Mは、B、Al、Ga、Inからなる群より選ばれる少なくとも1種以上である第III族元素である。Oは酸素元素、Nは窒素元素、Euはユーロピウム元素である。また、1.5≦x≦2.5、0.5≦y<1.5、0<z≦2.5、2.0≦a≦6.0、b=(2/3)x+(4/3)y+z−(2/3)aを満たす。
発光装置に搭載することを考慮すれば、蛍光体の粒径は1μm乃至30μmの範囲が好ましく、より好ましくは2μm乃至20μmとする。また、この平均粒径値を有する蛍光体が、頻度高く含有されていることが好ましい。さらに、粒度分布においても狭い範囲に分布しているものが好ましい。粒径、及び粒度分布のバラツキが小さく、光学的に優れた特徴を有する粒径の大きな蛍光体を用いることにより、より色ムラが抑制され、良好な色調を有する発光装置が得られる。したがって、上記の範囲の粒径を有する蛍光体であれば、光の吸収率及び変換効率が高い。一方、2μmより小さい粒径を有する蛍光体は、凝集体を形成しやすい傾向にある。
以下に、実施の形態1に係る蛍光体の製造方法について説明する。実施の形態1の蛍光体は、その組成に含有される元素の単体や酸化物、炭酸塩あるいは窒化物などを原料とし、各原料を所定の組成比となるように秤量する。
実施例1乃至13の蛍光体は、上記一般式(I)の蛍光体であり、LxSiyOaN((2/3)x+(4/3)y-(2/3)a):Euで表され、1.5≦x≦2.5、1.5≦y≦2.5、1.5≦a≦4.5を満たす組成比で構成される。
BaCO3・・・・38.05g
Si3N4・・・・7.12g
SiO2・・・・3.05g
Eu2O3・・・・1.79g
実施例14乃至26の蛍光体は、上記一般式(II)の蛍光体であり、LxSiyOaN((2/3)x+(4/3)y-(2/3)a):Euで表され、1.5≦x≦2.5、3.3≦y≦4.5、6.6≦a≦10を満たす組成比で構成される。
BaCO3・・・・29.60g
Si3N4・・・・3.39g
SiO2・・・・15.02g
Eu2O3・・・・1.99g
実施例27乃至39の蛍光体は、上記一般式(III)の蛍光体であり、LxSiyMzOaNb:Euで表され、1.5≦x≦2.5、0.5≦y<1.5、0<z≦2.5、2.0≦a≦6.0、b=(2/3)x+(4/3)y+z−(2/3)aを満たす組成比で構成される。
BaCO3・・・・7.01g
SiO2・・・・1.12g
AlN・・・・1.53g
Eu2O3・・・・0.33g
発光装置には、例えば蛍光ランプ等の照明器具、ディスプレイやレーダ等の表示装置、液晶用バックライト等が挙げられる。以下の実施の形態では、励起光源として近紫外から可視光の短波長領域の光を放つ発光素子を備えた発光装置を例に挙げる。発光素子は、小型で電力効率が良く鮮やかな色の発光をする。また、発光素子は半導体素子であるため球切れなどの心配がない。さらに初期駆動性が優れ、振動やオン・オフ点灯の繰り返しに強いという特長を有する。また、発光素子と、発光特性に優れた蛍光体とを組み合わせた発光装置であることが好ましい。
発光素子は、紫外線領域から可視光領域までの光を発することができる。特に240nm乃至480nm、一層好ましくは290nm乃至460nm、更に好ましくは350nm乃至460nmに発光ピーク波長を有する発光素子を使用し、蛍光物質を効率よく励起可能な発光波長を有する光を発光できる発光層を有することが好ましい。当該範囲の励起光源を用いることにより、発光効率の高い蛍光体を提供することができるからである。また、励起光源に半導体発光素子を利用することによって、高効率で入力に対する出力のリニアリティが高く、機械的衝撃にも強い安定した発光装置を得ることができる。可視光の短波長側領域の光は、主に青色光領域となる。また、以下では発光素子として窒化物半導体発光素子を例にとって説明するが、これに限定されるものではない。
実施の形態1における蛍光体3は、上記記載の酸窒化物蛍光体を使用した。蛍光体3は樹脂中にほぼ均一の割合で混合されていることが好ましい。これにより色ムラのない光が得られる。発光装置60から放出される光の輝度及び波長等は、発光装置60内に封止される蛍光体3の粒子サイズ、その塗布後の均一度、蛍光体が含有される樹脂の厚さ等に影響を受ける。具体的には、発光装置60内の部位において、発光素子2から放出される光が、発光装置60の外へ放出されるまでに励起される蛍光体の量やサイズが偏在していれば、色ムラが発生してしまう。また蛍光体粉体において、発光は主に粒子表面で起こると考えられるため、一般的に平均粒径が小さければ、粉体単位重量あたりの表面積を確保でき輝度の低下を回避できる。さらに、小粒蛍光体は光を拡散反射させて発光色の色ムラを防止することも可能である。他方、大粒径蛍光体は光変換効率を向上させる。従って、蛍光体の量及び粒径サイズを制御することで、効率よく光を取り出すことが可能となる。
さらに、本発明の実施の形態2に係る発光装置として、表面実装タイプの発光装置70を図31に示す。図31(a)は発光装置70の平面図、図31(b)は断面図をそれぞれ示している。発光素子71には、紫外光励起の窒化物半導体発光素子を用いることができる。また、発光素子71は、青色励起の窒化物半導体発光素子を用いても良い。ここでは、紫外光励起の発光素子71を例にとって説明する。発光素子71は、発光層として発光ピーク波長が約370nmのInGaN半導体を有する窒化物半導体発光素子を用いる。発光素子71には、p型半導体層とn型半導体層とが形成されており(図示せず)、p型半導体層とn型半導体層には、リード電極72へ連結される導電性ワイヤ74が形成されている。リード電極72の外周を覆うように絶縁封止材73が形成され、短絡を防止している。発光素子71の上方にはパッケージ75の上部にあるコバール製リッド76から延びる透光性の窓部77が設けられている。透光性の窓部77の内面には、蛍光体3及びコーティング部材79の均一混合物がほぼ全面に塗布されている。
図32(a)に、本発明の実施の形態3に係る発光装置40の斜視図を示す。図32(b)は、図32(a)で示す半導体発光装置40のXXXIIB−XXXIIB’線における断面図である。以下、図32(a)及び(b)に基づいて、実施の形態3の発光装置40の概略を説明する。発光装置40は、リードフレーム4上に、上部に向かって略凹形状に開口している空間を備えるパッケージ12が装着されてなる。さらに、このパッケージ12の空間内であって、露出しているリードフレーム4上に複数の発光素子2が実装されている。つまり、パッケージ12は、発光素子2を包囲する枠体となっている。また、パッケージ12の開口している空間内にはツェナーダイオード等、規定電圧以上の電圧が印加されると通電状態になる保護素子13も載置されている。さらに、発光素子2はボンディングワイヤ5やバンプ等を介して、リードフレーム4と電気的に接続されている。加えて、パッケージ12の開口している空間部は封止樹脂6により充填されている。
図33は、実施の形態4に係る砲弾型の発光装置1を示す。この発光装置1は導電性の部材からなるリードフレーム4で成型された凹形状のカップ10内であって、リードフレーム4上に載置されている発光素子2と、この発光素子2から放たれた光の少なくとも一部を波長変換する蛍光体3を有する。この蛍光体3に実施の形態1の蛍光体を搭載可能であるのは、実施の形態2と同様である。また、発光素子2は、約360nm乃至460nmに発光ピーク波長を有する発光素子を使用する。発光素子2に形成された正負の電極9は、導電性のボンディングワイヤ5を介してリードフレーム4と電気的に接続される。さらにリードフレーム4の一部であるリードフレーム電極4aが突出するように、発光素子2と、リードフレーム4と、ボンディングワイヤ5は、砲弾形状のモールド11で覆われる。モールド11内には光透過性の樹脂6が充填されており、さらに樹脂6には波長変換部材である蛍光体3が含有されている。樹脂6は、シロキサン結合を分子内に有するシリコーン系樹脂、シロキサン骨格のフッ素樹脂など、シリコーン樹脂組成物を使用することが好ましい。これにより耐光性や耐熱性に優れた封止樹脂とできる。一方、シリコーン樹脂は一般に元素間の結合距離が長いためガス透過性が高い性質を持ち、環境雰囲気中の水分が透過し易い。したがって、高温高湿下で蛍光体の成分溶出を促進し易い傾向にある。しかしながら本発明の蛍光体であれば、蛍光体自身からの塩素の溶出を抑制しているため、シリコーン樹脂組成物との組み合わせに際しても、シリコーン系樹脂を透過する塩素成分を著しく低減できる。すなわち、本発明の蛍光体をシリコーン系樹脂とを組み合わせることで、塩素による部材への影響を回避しつつシリコーン系樹脂の利点を享受でき好ましい。また、樹脂6は、エポキシ樹脂組成物、アクリル樹脂組成物等の透光性を有する絶縁樹脂組成物も用いることもできる。この樹脂6から突出しているリードフレーム電極4aに外部電源から電力を供給することで、発光素子2の層内に含有される発光層8から光が放出される。この発光層8から出力される発光ピーク波長は、紫外から青色領域の495nm以下近傍の発光スペクトルを有する。この放出された光の一部が蛍光体3を励起し、発光層8からの主光源の波長とは異なった波長を持つ光が得られる。
次に本発明の実施の形態5に係る発光装置20を図34(a)に示す。この発光装置20は、実施の形態4に係る発光措置1における部材と同一の部材には同一の符号を付して、その説明を省略する。この発光装置20は、リードフレーム4で成型された凹形状のカップ10内のみに、上述の蛍光体3を含む樹脂6が充填されている。モールド11内であって、カップ10の外部に充填されている樹脂6内には蛍光体3は含有されていない。蛍光体3を含有している樹脂と、含有していない樹脂の種類は同一が好ましいが、異なっていても構わない。異種の樹脂であれば、各々の樹脂が硬化するのに要する温度の差を利用して、軟度を変化させることもできる。
さらに、本発明の実施の形態6に係る発光装置として、キャップタイプの発光装置30を図35に示す。発光素子2は、約400nmに発光ピーク波長を有する発光素子を使用する。この発光装置30は、実施の形態2の発光装置20のモールド11の表面に蛍光体3を分散させた光透過性樹脂からなるキャップ31を被せることにより構成される。
2…発光素子
3…蛍光体
3a…小粒子蛍光体
4…リードフレーム
4a…リードフレーム電極
5…ボンディングワイヤ
6…樹脂
6a…樹脂
8…発光層
9…電極
10…カップ
11…モールド
12…パッケージ
13…保護素子
14…凹部
15…リード電極
16…支持体
17…パッケージ
18…封止部材
31…キャップ
71…発光素子
72…リード電極
73…絶縁封止材
74…導電性ワイヤ
75…パッケージ
76…コバール製リッド
77…透光性窓部(ガラス窓部)
79…コーティング部材
Claims (3)
- ケイ素、酸素、窒素を少なくとも含有し、ユーロピウムで付活され、紫外線ないし青色光を吸収して緑色光に発光可能な蛍光体であって、
一般式がLxSiyMzOaNb:Euで示され、
Lは、Mg、Ca、Sr、Baからなる群より選ばれる少なくとも1つであり、
Mは、B、Al、Ga、Inからなる群より選ばれる少なくとも1つであり、
x、y、z、a、bは、1.5≦x≦2.5、0.5≦y<1.5、0<z≦2.5、4.0<a≦4.5、b=(2/3)x+(4/3)y+z−(2/3)aを満たすことを特徴とする蛍光体。 - 請求項1に記載の蛍光体において、
Lは少なくともBaを必須としていることを特徴とする蛍光体。 - 近紫外乃至青色領域の間の光を発する励起光源と、
前記励起光源からの光の一部を吸収して、緑色の光を発する蛍光体と、を有する発光装置であって、
前記蛍光体は、請求項1または2に記載の蛍光体を用いることを特徴とする発光装置。
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