JP5906741B2 - 熱伝導性樹脂組成物 - Google Patents
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Description
しかしながら、高熱伝導性熱可塑性樹脂を通常良く用いられる射出成形法で成形しようとすると、その高熱伝導性が故に金型内に流入した樹脂が高速に冷却固化してしまい、金型内のゲート部が固化した後は、全く型内に樹脂を流入させることができなくなるという課題がある。これを解決するためには、高熱伝導性熱可塑性樹脂を射出成形する際には、ホットランナーと特殊形状のゲートの組み合わせなど特殊な金型が必要となり、汎用金型での成形が不可能であることが普及の妨げとなっている。
また、フィラー分散状態は、熱伝導性熱可塑性樹脂の混練や熱伝導性などの物性において、重要となる。例えば、樹脂とフィラーの濡れ性が悪く、その界面に空隙(空気層)が形成されたり、フィラーの凝集体が生成したりすると、ストランドが不安定になりフィラー高充填化ができず、高熱伝導率化を阻害する。あるいは、フィラーの分散状態が不均一であると、熱伝導率が理論値に比べて悪化するなどの問題が生じる。
また、フィラーの種類によっては、吸湿性が高く、そのフィラーを含む樹脂組成物の耐湿熱性が問題になる事がある。
[1] 200℃、10kgf荷重時の溶融粘度が5〜2000dPa・sであるポリエステル樹脂(A)70〜20体積部及び、熱伝導フィラー(B)30〜80体積部を含有することを特徴とする熱伝導性樹脂組成物。
[2] 前記ポリエステル樹脂(A)を構成するジカルボン酸成分のうち80モル%以上がテレフタル酸及び/またはナフタレンジカルボン酸であり、かつ前記ポリエステル樹脂(A)を構成するジオール成分のうち40モル%以上が1,4−ブタンジオールであることを特徴とする[1]に記載の熱伝導性樹脂組成物。
[3] 前記ポリエステル樹脂(A)を構成するジカルボン酸成分のうち80モル%以上がナフタレンジカルボン酸であり、かつ前記ポリエステル樹脂(A)を構成するジオール成分のうち40モル%以上が1,4−ブタンジオールであることを特徴とする[1]に記載の熱伝導性樹脂組成物。
[4] 前記ポリエステル樹脂(A)のジオール成分のうち2モル%以上が、ポリアルキレンエーテルグリコールであることを特徴とする[1]〜[3]のいずれかに記載の熱伝導性樹脂組成物。
[5] 前記ポリアルキレンエーテルグリコールが、数平均分子量400〜4000のポリテトラメチレングリコールであることを特徴とする[4]に記載の熱伝導性樹脂組成物。
[6] 前記熱伝導フィラー(B)が1種類、または2種類以上のフィラーからなり、全フィラーの粒子頻度の合計を100%としたとき、1〜10μmの粒径の粒子頻度が10〜40%、かつ、10〜100μmの粒径の粒子頻度が50〜85%であることを特徴とする[1]〜[5]のいずれかに記載の熱伝導性樹脂組成物。
[7] 前記熱伝導フィラー(B)の単体での熱伝導率が10W/m・K以上であることを特徴とする[1]〜[6]のいずれかに記載の熱伝導性樹脂組成物。
[8] 前記熱伝導フィラー(B)がカップリング剤によって表面処理されていることを特徴とする[1]〜[7]のいずれかに記載の熱伝導性樹脂組成物。
[9] 前記熱伝導フィラー(B)が1種類、または2種類以上のフィラーからなり、全フィラーの粒子頻度の合計を100%としたとき、1〜10μmの粒径の粒子頻度が10〜20%、かつ、10〜100μmの粒径の粒子頻度が70〜85%であることを特徴とする[1]〜[8]のいずれかに記載の熱伝導性樹脂組成物。
本発明においては、熱伝導フィラーを単にフィラーと称する事がある。
本発明に用いられるポリエステル樹脂(A)は、200℃での溶融粘度が5〜2000dPa・sであることが必要である。2000dPa・s超の高溶融粘度になると、フィラー高充填後の樹脂組成物の溶融粘度が著しく上昇し、良好な射出成形性が得られない。2000dPa・s以下、好ましくは1000dPa・s以下の溶融粘度を有するポリエステル樹脂を使用することで、フィラー高充填後でも良好な射出成形性を得ることができる。また、200℃での溶融粘度は低いほうが好ましいが、熱伝導性樹脂組成物の機械的強度を考慮すると下限としては5dPa・s以上が必要であり、好ましくは20dPa・s以上、より好ましくは100dPa・s以上、さらに好ましくは200dPa・s以上である。
耐熱性や機械強度の観点、フィラー高充填化と良好な成形流動性の両立がより優れるという観点から、ジカルボン酸成分としてナフタレンジカルボン酸が好ましい。
ジカルボン酸成分として、そのメチルエステル誘導体を用いてもよい。ナフタレンジカルボン酸は、反応性、ポリマー鎖の立体構造などを考慮すると、その異性体の中でも特に2,6−ナフタレンジカルボン酸またはそのメチルエステル誘導体が好ましい。
該ポリアルキレンエーテルグリコールとしては、例えば、ポリエチレングリコール、ポリプロピレングリコール、ポリテトラメチレングリコール、ポリ(エチレンオキシド・プロピレンオキシド)共重合体、ポリ(エチレンオキシド・テトラヒドロフラン)共重合体、ポリ(エチレンオキシド・プロピレンオキシド・テトラヒドロフラン)共重合体などが挙げられ、ポリエステル樹脂(A)のジオール成分の合計量を100%としたとき、ポリアルキレンエーテルグリコールは、2モル%以上であることが好ましく、より好ましくは5モル%以上、さらに好ましくは10モル%以上、特に好ましくは20モル%以上、最も好ましくは30モル%以上である。上限は耐熱性やブロッキングなどの取り扱い性を考慮すると好ましくは60モル%以下、より好ましくは50モル%以下である。
これら酸化防止剤は、単独で、または複合して使用できる。添加量は、ポリエステル樹脂(A)に対して0.1質量%以上5質量%以下が好ましい。0.1質量%未満だと熱劣化防止効果に乏しくなることがある。5質量%を超えると、他物性などに悪影響を与える場合がある。
上記成分の共重合量としては、好ましくは20質量%以下であり、より好ましくは15質量%以下、さらに好ましくは10質量%以下である。
フィラーの粒子頻度がこれらの範囲を満足することで、同じ仕込み量でも、これらの範囲を満足しない場合に比べてフィラー充填率ならびに熱伝導率が、効率よく向上して好ましい。
粒子頻度がこれらの範囲を満足することで、フィラーが吸湿性であってもフィラー表面積を耐湿熱性が満足できる程度まで小さくする事が可能である。
一般的に、フィラーが吸湿性である場合、その原因は表面の官能基にある。よって、表面の官能基量が減少すれば、吸湿性は改善する。多くの場合、表面官能基量は表面積の大きさに依存するため、粒径・粒子頻度制御によって表面積を制御することで吸湿性、さらには耐湿熱性を改善することが可能である。
ただし、これら(式1)、(式2)で扱う粒径、及び粒子頻度とは、樹脂と配合する前の熱伝導フィラー単独での粒径、及び粒子頻度を示す。すなわち、熱伝導フィラー(B)の形状に関わらず、凝集体である場合は、凝集体の粒径、及び粒子頻度を対象とする。また、ワイヤ状、ロッド状、針状、板状、ラグビーボール状、六面体状などフィラーのアスペクト比が異なる場合は、長径と短径の平均値を対象とする。ただし、凝集体である場合はこの限りでない。これらのいずれにも該当しない場合は、1粒子あたりの平均粒径、及び粒子頻度を対象とする。なお、本発明での平均粒径、及び粒子頻度はレーザー散乱粒度分布計などの粒度分布測定装置を用いて測定したものとする。
{(熱伝導フィラーB’の混合割合[質量%])/100×(熱伝導フィラーB’の1〜10μmの粒子頻度[%])/100
+(熱伝導フィラーB’’の混合割合[質量%])/100×(熱伝導フィラーB’’の1〜10μmの粒子頻度[%])/100
+(熱伝導フィラーB’’’の混合割合[質量%])/100×(熱伝導フィラーB’’’の1〜10μmの粒子頻度[%])/100
+・・・}×100
(式2)
{(熱伝導フィラーB’の混合割合[質量%])/100×(熱伝導フィラーB’の10〜100μmの粒子頻度[%])/100
+(熱伝導フィラーB’’の混合割合[質量%])/100×(熱伝導フィラーB’’の10〜100μmの粒子頻度[%])/100
+(熱伝導フィラーB’’’の混合割合[質量%])/100×(熱伝導フィラーB’’’の10〜100μmの粒子頻度[%])/100
+・・・}×100
平均粒径の異なる2種類のフィラーを用いる場合、樹脂中への最密充填、樹脂組成物の熱伝導率、凝集体生成の問題、ハンドリングのしやすさを考慮すると、粒径が小さいフィラーの平均粒径は1〜20μm、粒径が大きいフィラーの平均粒径は20〜100μmであることが好ましい。フィラー表面積が小さいと、樹脂との濡れ性の悪さの影響を受けにくく、凝集体を生成しにくいという観点から、粒径が大きいフィラーの平均粒径は30μm以上であることが好ましく、より好ましくは40μm以上である。
無機化合物の表面処理方法としては特に限定されず、通常の処理方法を利用できる。
このような表面処理されている熱伝導フィラーとしては、次のようなものが例示できる。シランカップリング処理マグネシアとして、宇部マテリアルズ(株)製のRF−10C−SC、RF−50−SCなど、アルミネートカップリング処理マグネシアとして、三共精粉(株)製のMCA−10、MCA−50など、リン酸エステルカップリング処理マグネシアとして、三共精粉(株)製のMCP−10、MCP−50など、チタネートカップリング処理マグネシアとして、三共精粉(株)製MCT−10、MCT−50、MCT9SA−10、MCT9SA−50などが使用可能である。
フィラーの分散性が向上することにより、樹脂組成物の熱伝導性がさらに向上して好ましい。
本発明に係る熱伝導性樹脂組成物が、ポリエステル樹脂(A)、熱伝導フィラー(B)以外の成分を含む場合も、同様に配合量を決定する。
本発明に係る熱伝導性樹脂組成物は、ポリエステル樹脂(A)中の熱伝導フィラー(B)の分散性が非常に良いので、樹脂組成物中の空隙(空気層)がほとんどない。したがって、熱伝導フィラー(B)が、配合比通り充填されているかどうかは、得られた熱伝導性樹脂組成物の比重を測定すれば、(A)、(B)各々の比重を基に確認する事ができる。
本発明に係る熱伝導性樹脂組成物は、ポリエステル樹脂(A)と熱伝導フィラー(B)の合計で、90体積%以上占めることが好ましい。熱伝導性樹脂組成物中の(A)と(B)の合計は、95体積%以上がより好ましく、97体積%以上がさらに好ましい。
溶融粘度は、島津製作所(株)製のフローテスター(CFT−500C型)を用いて測定した。200℃に設定した加熱体中央のシリンダー中に水分率0.1%以下に乾燥した樹脂試料を充填し、充填1分経過後、プランジャーを介して試料に荷重(10kgf)をかけ、シリンダー底部のダイ(孔径:1.0mm、厚み:10mm)より、溶融した試料を押出し、プランジャーの降下距離と降下時間を記録し、溶融粘度を算出した。樹脂の融点が185℃を超える場合、荷重を50kgfで測定した。
1種類、または2種類以上の熱伝導フィラー(B)をB’、B’’、B’’’・・・と表し、これらの質量の合計を100質量%とし、さらに、全フィラーの粒子頻度の合計を100%として、1〜10μmの粒径の粒子頻度を(式1)、10〜100μmの粒径の粒子頻度を(式2)により求めた。
(式1)
{(熱伝導フィラーB’の混合割合[質量%])/100×(熱伝導フィラーB’の1〜10μmの粒子頻度[%])/100
+(熱伝導フィラーB’’の混合割合[質量%])/100×(熱伝導フィラーB’’の1〜10μmの粒子頻度[%])/100
+(熱伝導フィラーB’’’の混合割合[質量%])/100×(熱伝導フィラーB’’’の1〜10μmの粒子頻度[%])/100
+・・・}×100
(式2)
{(熱伝導フィラーB’の混合割合[質量%])/100×(熱伝導フィラーB’の10〜100μmの粒子頻度[%])/100
+(熱伝導フィラーB’’の混合割合[質量%])/100×(熱伝導フィラーB’’の10〜100μmの粒子頻度[%])/100
+(熱伝導フィラーB’’’の混合割合[質量%])/100×(熱伝導フィラーB’’’の10〜100μmの粒子頻度[%])/100
+・・・}×100
撹拌機、温度計、溜出用冷却器を装備した反応缶内に、ジメチルテレフタレート194質量部、1,4−ブタンジオール100質量部、数平均分子量2000のポリテトラメチレングリコール「PTMG2000」(三菱化学(株)製)800質量部、テトラブチルチタネート0.25質量部を加え、170〜220℃で2時間エステル化反応を行った。エステル化反応終了後、255℃まで昇温する一方、系内をゆっくり減圧にしてゆき、60分かけて255℃で665Paとした。そしてさらに133Pa以下で30分間重縮合反応を行い、ポリエステル樹脂(A1)を得た。このポリエステル樹脂(A1)の組成は、テレフタル酸//1,4−ブタンジオール/PTMG2000=100//60/40モル%であり、融点は140℃で、溶融粘度は350dPa・sであった。
ポリエステル樹脂(A2)〜(A5)、(C1)〜(C3)は、ポリエステル樹脂(A1)と同様な方法により合成した。それぞれの組成及び物性値を下記に示す。なお、ポリエステル(C1)〜(C3)は、比較例の原料として用いた。
(A2):テレフタル酸//1,4−ブタンジオール/PTMG2000=100//70/30モル%、融点157℃、溶融粘度500dPa・s。
(A3):2,6−ナフタレンジカルボン酸//1,4−ブタンジオール/PTMG2000=100//40/60モル%、融点140℃、溶融粘度250dPa・s。
(A4):2,6−ナフタレンジカルボン酸//1,4−ブタンジオール/PTMG2000=100//60/40モル%、融点160℃、溶融粘度500dPa・s。
(A5):2,6−ナフタレンジカルボン酸//1,4−ブタンジオール/PTMG2000=100//70/30モル%、融点185℃、溶融粘度650dPa・s。
(C1):テレフタル酸//1,4−ブタンジオール/PTMG2000=100//80/20モル%、融点178℃、溶融粘度2200dPa・s。
(C2):テレフタル酸//1,4−ブタンジオール/PTMG1000=100//85/15モル%、融点191℃、溶融粘度4000dPa・s。
(C3):2,6−ナフタレンジカルボン酸//1,4−ブタンジオール/PTMG1000=100//75/25モル%、融点189℃、溶融粘度6500dPa・s。
(B1):アルミナ(日本軽金属(株)製LS−210B、単体での熱伝導率20〜40W/m・K、平均粒径3.2μm、体積固有抵抗1012〜1014Ω・cm、比重3.98、粒子頻度:[1〜10μm]95%、[10〜100μm]0%、[その他]5%)
(B2):アルミナ(日本軽金属(株)製LS−110F、単体での熱伝導率20〜40W/m・K、平均粒径1.1μm、体積固有抵抗1012〜1014Ω・cm、比重3.98、粒子頻度:[1〜10μm]60%、[10〜100μm]0%、[その他]40%)
(B3):アルミナ(日本軽金属(株)製V325F、単体での熱伝導率20〜40W/m・K、平均粒径12μm、体積固有抵抗1012〜1014Ω・cm、比重3.98、粒子頻度:[1〜10μm]35%、[10〜100μm]55%、[その他]10%)
(B4):マグネシア(宇部マテリアルズ(株)製RF−50−C、単体での熱伝導率42〜60W/m・K、平均粒径56.6μm、体積固有抵抗1017Ω・cm、比重3.58、粒子頻度:[1〜10μm]0%、[10〜100μm]95%、[その他]5%)
(B4a):マグネシア(宇部マテリアルズ(株)製RF−50−C、単体での熱伝導率42〜60W/m・K、平均粒径56.3μm、体積固有抵抗1017Ω・cm、比重3.58、粒子頻度:[1〜10μm]0%、[10〜100μm]86%、[その他]14%)
(B5):マグネシア(宇部マテリアルズ(株)製RF−10C−C、単体での熱伝導率42〜60W/m・K、平均粒径6.6μm、体積固有抵抗1017Ω・cm、比重3.58、粒子頻度:[1〜10μm]60%、[10〜100μm]35%、[その他]5%)
(B5a):マグネシア(宇部マテリアルズ(株)製RF−10C−C、単体での熱伝導率42〜60W/m・K、平均粒径6.6μm、体積固有抵抗1017Ω・cm、比重3.58、粒子頻度:[1〜10μm]60%、[10〜100μm]39%、[その他]1%)
(B5b):マグネシア(宇部マテリアルズ(株)製RF−10C−C、単体での熱伝導率42〜60W/m・K、平均粒径10.7μm、体積固有抵抗1017Ω・cm、比重3.58、粒子頻度:[1〜10μm]43%、[10〜100μm]50%、[その他]7%)
(B6):シランカップリング処理マグネシア(宇部マテリアルズ(株)製RF−10C−SC、単体での熱伝導率42〜60W/m・K、平均粒径7.4μm、体積固有抵抗1017Ω・cm、比重3.58、粒子頻度:[1〜10μm]58%、[10〜100μm]40%、[その他]2%)
(B6a):シランカップリング処理マグネシア(宇部マテリアルズ(株)製RF−10C−SC、単体での熱伝導率42〜60W/m・K、平均粒径12.5μm、体積固有抵抗1017Ω・cm、比重3.58、粒子頻度:[1〜10μm]36%、[10〜100μm]58%、[その他]6%)
(B7):シランカップリング処理マグネシア(宇部マテリアルズ(株)製RF−50−SC、単体での熱伝導率42〜60W/m・K、平均粒径53.6μm、体積固有抵抗1017Ω・cm、比重3.58、粒子頻度:[1〜10μm]0%、[10〜100μm]86%、[その他]14%)
(B8):アルミネートカップリング処理マグネシア(三共精粉(株)製MCA−10、単体での熱伝導率42〜60W/m・K、平均粒径11.9μm、体積固有抵抗1017Ω・cm、比重3.58、粒子頻度:[1〜10μm]36%、[10〜100μm]59%、[その他]5%)
(B9):アルミネートカップリング処理マグネシア(三共精粉(株)製MCA−50、単体での熱伝導率42〜60W/m・K、平均粒径61.8μm、体積固有抵抗1017Ω・cm、比重3.58、粒子頻度:[1〜10μm]0%、[10〜100μm]86%、[その他]14%)
(B10):リン酸エステルカップリング処理マグネシア(三共精粉(株)製MCP−10、単体での熱伝導率42〜60W/m・K、平均粒径15.2μm、体積固有抵抗1017Ω・cm、比重3.58、粒子頻度:[1〜10μm]29%、[10〜100μm]62%、[その他]9%)
(B11):リン酸エステルカップリング処理マグネシア(三共精粉(株)製MCP−50、単体での熱伝導率42〜60W/m・K、平均粒径51.9μm、体積固有抵抗1017Ω・cm、比重3.58、粒子頻度:[1〜10μm]0%、[10〜100μm]90%、[その他]10%)
(B12):チタネートカップリング処理マグネシア(三共精粉(株)製MCT−10、単体での熱伝導率42〜60W/m・K、平均粒径15.8μm、体積固有抵抗1017Ω・cm、比重3.58、粒子頻度:[1〜10μm]28%、[10〜100μm]62%、[その他]10%)
(B13):チタネートカップリング処理マグネシア(三共精粉(株)製MCT−50、単体での熱伝導率42〜60W/m・K、平均粒径49.6μm、体積固有抵抗1017Ω・cm、比重3.58、粒子頻度:[1〜10μm]0%、[10〜100μm]95%、[その他]5%)
(B14):チタネートカップリング処理マグネシア(三共精粉(株)製MCT9SA−10、単体での熱伝導率42〜60W/m・K、平均粒径14.7μm、体積固有抵抗1017Ω・cm、比重3.58、粒子頻度:[1〜10μm]31%、[10〜100μm]61%、[その他]8%)
(B15):チタネートカップリング処理マグネシア(三共精粉(株)製MCT9SA−50、単体での熱伝導率42〜60W/m・K、平均粒径51.3μm、体積固有抵抗1017Ω・cm、比重3.58、粒子頻度:[1〜10μm]0%、[10〜100μm]90%、[その他]10%)
上記の方法で重合したポリエステル樹脂(A1)と、熱伝導フィラー(B1)、(B2)の混合物とを表1に示す割合で混合した後、180℃に予熱した東洋精機(株)製卓上型混練機ラボプラストミル20C200に投入し、20rpmで10分間混練した。
ポリエステル樹脂、熱伝導フィラーの種類や配合量を、表1〜6に示すように変更した以外は実施例1と同様にして混練した。なお、融点もしくは溶融粘度が比較的高いポリエステル樹脂(A5)、(C1)〜(C3)を用いた、実施例、比較例の混練は200℃で行なった。
以下のようにして、混練状態、分散状態、耐湿熱性、熱伝導率、比重、射出成形性の判定を行なった。
各種測定に用いたシートサンプルは、テスター産業(株)製ヒートプレス機SA−302−Iを用いて作製した。所定の厚みを有する型枠内に樹脂組成物を入れ、190℃で2分間溶融後、100kgf/cm2の荷重をかけ、1分後に水につけて急冷し、所定の厚みのシートサンプルを得た。樹脂の融点が185℃以上のものを用いた組成物の場合は、200℃で溶融した。
樹脂とフィラーの混練状態を次のように判定し、○を良好、△もしくは×を混練不良と判断した。△は樹脂組成物中に空隙を多く含有していることが原因であり、実質、高充填化未達であることと同義である。
○:樹脂とフィラーが均一に混ざっており、フィラーの仕込み量と実測充填率が±5%の範囲内で一致する。
△:一見すると均一であるが、フィラーの仕込み量と実測充填率が±5%の範囲外である。
×:樹脂とフィラーが完全に分離し、混ざっていない。
ヒートプレスで得られた0.5mm厚さのシート中央付近の10cmφの範囲内において、シート表面に存在する目視で確認できるフィラー凝集体の数をカウントし、以下のように分散状態の判定を行なった。上記混練状態が○または△であれば、熱伝導性樹脂組成物として実用的である。本評価の分散状態が良好なほど(フィラー凝集体数が少ないほど)、熱伝導率をより向上させることができる。
○:フィラー凝集体の数が2個以下
△:フィラー凝集体の数が3個以上14個以下
×:フィラー凝集体の数が15個以上
ヒートプレスして得られた厚み1mmのシートサンプルを10mm×50mmのサイズに切断してサンプルを作製した。これを高温高湿槽に投入し、85℃×85%Rhの条件下におけるサンプルの膨張率を観察した。高温高湿槽投入前と高温高湿槽投入後1000時間経過後の長さ、幅、厚さ(mm)をそれぞれ測定し、各方向における膨張率(%)を算出した。さらにそれらの積をとり、体積膨張率(%)を算出した。このとき高温高湿槽投入前の膨張率を100%とする。なお、測定には定圧ノギスを使用した。
体積膨張率は小さいほど好ましい。体積膨張率が130%以下であると、脆性の悪化が小さく、良好である。膨張率が130%を超えると、脆性が悪化するため、高湿度下での使用は好ましくない。
比熱は、TAインスツルメンツ(株)製DSC2920を用いて測定した。樹脂組成物10.0mgをアルミパンに入れ、室温から10℃/分の昇温温度で200℃まで昇温し、200℃に達してから5分間保持した後に、10℃/分で降温した。同様に、基準物質としてサファイア26.8mgをアルミパンに入れ、同条件で測定した。さらに、ブランクとしてサンプルを入れていない空のアルミパンを同条件で測定した。それぞれのDSC曲線の23℃におけるHeat
Flowの値を読み取り、下記式3により比熱容量を算出した。
Cpは試料比熱、C’pは23℃における基準物質(サファイア)比熱、hは空容器と試料のDSC曲線の差、Hは空容器と基準物質(サファイア)のDSC曲線の差、mは試料質量(g)、m’は基準物質(サファイア)質量(g)を表す。
(式3)
Cp=(h/H)×(m’/m)×C’p
比重は、東洋精機(株)製自動比重計D−H100を用いて測定した。ヒートプレスして得られた厚さ0.5mmのシートを、10mm×10mmのサイズにサンプリングし、水中置換法により比重測定を行なった。
熱拡散率は、アイフェイズ(株)製の熱拡散係数測定装置ai−phase
Mobile1を用いて測定した。ヒートプレス機で厚さ0.5mmのシート状に加工した混練樹脂組成物の、厚み方向の熱拡散率を測定した。
熱伝導率は、前記方法で求めた比熱、比重、熱拡散率から下式により算出した。
(式4)
熱伝導率(W/m・K)=比重×比熱(J/g・K)×熱拡散率(m2/sec)
射出成形性を次のように判定し、○を成形性良好、×を成形性不良と判断した。
○:180〜280℃の金型温度で射出成形可能である。
×:180〜280℃の金型温度で射出成形不可である。(試験片のショートショットなどが起こる。)
Claims (9)
- 200℃、10kgf荷重時の溶融粘度が5〜2000dPa・sであるポリエステル樹脂(A)70〜20体積部及び、熱伝導フィラー(B)30〜80体積部を含有し、前記ポリエステル樹脂(A)を構成するジカルボン酸成分のうち80モル%以上がナフタレンジカルボン酸であり、かつ前記ポリエステル樹脂(A)を構成するジオール成分のうち40モル%以上が1,4−ブタンジオールであって、前記熱伝導フィラー(B)が1種類、または2種類以上のフィラーからなり、全フィラーの粒子頻度の合計を100%としたとき、1〜10μmの粒径の粒子頻度が10〜40%、かつ、10〜100μmの粒径の粒子頻度が50〜85%であることを特徴とする熱伝導性樹脂組成物。
- 200℃、10kgf荷重時の溶融粘度が5〜2000dPa・sであるポリエステル樹脂(A)70〜20体積部及び、熱伝導フィラー(B)30〜80体積部を含有し、前記熱伝導フィラー(B)が1種類、または2種類以上のフィラーからなり、全フィラーの粒子頻度の合計を100%としたとき、1〜10μmの粒径の粒子頻度が10〜20%、かつ、10〜100μmの粒径の粒子頻度が70〜85%であることを特徴とする熱伝導性樹脂組成物。
- 前記ポリエステル樹脂(A)を構成するジカルボン酸成分のうち80モル%以上がテレフタル酸及び/またはナフタレンジカルボン酸であり、かつ前記ポリエステル樹脂(A)を構成するジオール成分のうち40モル%以上が1,4−ブタンジオールであることを特徴とする請求項2に記載の熱伝導性樹脂組成物。
- 前記ポリエステル樹脂(A)を構成するジカルボン酸成分のうち80モル%以上がナフタレンジカルボン酸であり、かつ前記ポリエステル樹脂(A)を構成するジオール成分のうち40モル%以上が1,4−ブタンジオールであることを特徴とする請求項2に記載の熱伝導性樹脂組成物。
- 前記ポリエステル樹脂(A)のジオール成分のうち2モル%以上が、ポリアルキレンエーテルグリコールであることを特徴とする請求項1〜4のいずれかに記載の熱伝導性樹脂組成物。
- 前記ポリアルキレンエーテルグリコールが、数平均分子量400〜4000のポリテトラメチレングリコールであることを特徴とする請求項5に記載の熱伝導性樹脂組成物。
- 前記熱伝導フィラー(B)の単体での熱伝導率が10W/m・K以上であることを特徴とする請求項1〜6のいずれかに記載の熱伝導性樹脂組成物。
- 前記熱伝導フィラー(B)がカップリング剤によって表面処理されていることを特徴とする請求項1〜7のいずれかに記載の熱伝導性樹脂組成物。
- 前記熱伝導フィラー(B)が1種類、または2種類以上のフィラーからなり、全フィラーの粒子頻度の合計を100%としたとき、1〜10μmの粒径の粒子頻度が10〜20%、かつ、10〜100μmの粒径の粒子頻度が70〜85%であることを特徴とする請求項1に記載の熱伝導性樹脂組成物。
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