JP5767297B2 - 積層型固体酸化物形燃料電池用スタック構造体、積層型固体酸化物形燃料電池及びその製造方法 - Google Patents
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Description
(a)固体電解質の材料である固体電解質材料又はセパレータの材料であるセパレータ材料を含む第1のシートを準備する工程、(b)燃料極材料又は空気極材料を含む電極材料帯と、少なくとも熱膨張収縮特性に関して前記固体電解質又は前記セパレータと均等な非多孔質部材料を形成するための非多孔質材料帯と、を有する第2のシートを準備し前記第1のシート上に積層する工程、を繰り返し実施して積層体を準備する工程と、前記積層体を熱処理する工程と、を備える、積層型固体酸化物形燃料電池の製造方法が提供される。
本発明のスタック構造体は、各種形態を採ることができるが、以下、図1〜図3を参照して、本発明のスタック構造体について説明する。
燃料極層6は、燃料極7とともにシール部10aを備える。燃料極層6は、燃料極層6の厚みの範囲内においてシール部10aを有している。好ましくは、燃料極層6の厚みに一致する程度のシール部10aを有している。シール部10aは、燃料極7の周縁部に一体化されて、全体として燃料極層6を構成している。シール部10aは、少なくとも空気ガス及び燃料ガスに対して、SOFCにおいて要求される程度の気密性を発揮できる程度の非多孔質に形成されており、燃料極層6の燃料極7がその対極である空気極9に供給される空気ガスへ暴露されるのを回避し、燃料ガス及び空気ガスのそれぞれ独立した流通形態を確保できるように形成されている。したがって、燃料極7の周縁部のいずれの箇所に形成されるかは、燃料ガス流通部16や空気ガス流通部18のパターン及びこれらの二つの供給部16、18のスタック構造体20における配置形態に依存している。より具体的には、シール部10aは、空気ガスの供給部18の開口19の開放側となる周縁部に形成されて空気ガスへの燃料極7の暴露を防止している。
空気極層8は、空気極9とともにシール部10bを備える。シール部10bは、空気極層8の厚みの範囲内においてシール部10bを有している。好ましくは、空気極8の厚みに一致する程度のシール部10bを有している。シール部10bは、シール部10aと同様に、空気極9の周縁部に一体化されて、全体として空気極層8を構成している。シール部10bは、空気極9が燃料ガスに暴露されるのを回避し、燃料ガス及び空気ガスのそれぞれ独立した流通形態を確保できるように形成されている。なお、シール部10bは、シール部10aが、燃料極9の空気ガスへの暴露を防止するものであるのに対してシール部10bが空気極9の燃料ガスへの暴露を防止する点以外は、シール部10aと同様の構成を採ることができる。すなわち、既に説明したシール部10aの非多孔質性、空気極層8及び熱膨張係数に関しての各種態様をそのまま適用できる。
図1に示すように、スタック構造体20の単セル2は、燃料極7に燃料ガスを供給する燃料ガス流通部16及び空気極9に空気ガスを供給する空気ガス流通部18を備えている。これらのガス流通部16、18のパターンや形態は特に限定されない。例えば、図1に示すコの字状、図2に示すストレート型のほか、ジグザグ状、放射状、螺旋状等各種パターンが挙げられる。その他、SOFCにおけるこれらガス流通部については公知の態様を適用できる。これらの供給部16,18は、中空状の流路であることが好ましく、より好ましくは、セパレータ14側に形成されている。本発明のスタック構造体20においては、図1に示すように、これらガス流通部16、18は、コの字状の流路パターンを有し、その開口17、19をスタック構造体20の対向する面においてのみ開放される形態が好ましい。こうした形態であると、燃料極層6及び空気極層8においてシール部10a及び10bをそれぞれ回避すべきガス流通部の開口の開放面においてのみ形成すれば足りるからである。
本発明の積層型SOFCは、本発明のスタック構造体を備えることができる。本発明のスタック構造体に対して、適宜必要な部材、すなわち、スタック構造体への燃料ガス及び空気ガスの供給源からのガス供給系、集電部材やケーシング等を備えることで積層型SOFCを構築できる。
本発明のSOFCシステムは、本発明の積層型SOFCを備えることができる。積層型SOFCは、単体であってもよいが、通常、意図した電力を出力するように、積層型SOFCを複数組み合わせたモジュールを1個又は複数個を備えている。SOFCシステムは、さらに、燃料ガス改質装置、熱交換器及びタービン等、公知のSOFCシステムの要素を備えることができる。
本発明の積層型SOFCの製造方法は、図4に示すように、スタック構造体の前駆体である積層体を準備する工程と、この積層体を熱処理する工程と、を備えている。図5には、この製造工程の一例を記載している。
積層体準備工程は、固体電解質の材料である固体電解質材料又はセパレータの材料であるセパレータ材料を含む第1のシートを準備し、燃料極材料又は空気極材料を含む電極材料帯と、少なくとも熱膨張収縮特性に関して前記固体電解質又は前記セパレータと均等な非多孔質性のシール部を形成するためのシール材料帯と、を有する第2のシートを準備して、第1のシート上に積層することを繰り返して、積層体を準備する工程である。なお、ここでいう積層体は、スタック構造体の前駆体であるので、単セルがセパレータにより分離された状態で積層されたものをいう。
熱処理工程は、積層工程で得られたスタック構造体の前駆体としての積層体を熱処理する工程である。熱処理は、積層体を構成するセラミックス材料が少なくとも一部が焼結されて緻密質又は多孔質の所望の焼成体を得られるように実施する。好ましくは、セル構成要素及びセパレータの全てを共焼結させる。例えば、1250℃以上1550℃以下の温度で加熱処理することができ、好ましくは1300℃以上1500℃以下である。より好ましくは1300℃以上1400℃以下である。なお、空気中で焼成することができる。
本発明の積層型SOFC用電極シートは、燃料極材料又は空気極材料を含む電極材料帯と、前記積層型SOFCにおいて非多孔質性のシール部を形成するためのシール材料帯と、を有することができる。本発明のシートによれば、燃料極層又は空気極層の層内においてシール部を形成することができ、このため、確実かつ簡易なシール構造を提供できる。特に、シール材料帯を、少なくとも熱膨張収縮特性に関して積層型SOFCの固体電解質又はセパレータと均等とすることで、隣接するセパレータ又は固体電解質との一体性が良好で機械的強度にも優れるスタック構造体を得ることができる。
Claims (15)
- 固体酸化物形燃料電池用スタック構造体であって、
積層された2以上の単セルであって、固体電解質と、燃料極を含む燃料極層と、空気極を含む空気極層と、を備え、前記燃料極層と前記空気極層とは、前記固体電解質を挟んで対向状に配置されている2以上の単セルと、
前記単セルを分離するために前記単セル間に配置されるセパレータと、
前記燃料極層及び前記空気極層の各層内にあって、少なくとも熱膨張収縮特性に関して前記セパレータ又は前記固体電解質と均等であって、前記燃料極の周縁部又は前記空気極の周縁部に一体化されるとともに隣接する前記セパレータ及び前記固体電解質に一体化される非多孔質性のシール部と、
を備え、
前記燃料極及び前記空気極にそれぞれ供給される燃料ガス及び空気ガスを分離させて流通可能に形成されており、
少なくとも1つの前記単セルは支持部を有していない、スタック構造体。 - 全ての前記単セルは支持部を有していない、請求項1に記載のスタック構造体。
- 前記シール部は、前記燃料極の周縁部又は前記空気極の周縁部に焼成により一体化されるとともに隣接する前記セパレータ及び前記固体電解質に焼成により一体化される、請求項1又は2に記載のスタック構造体。
- 少なくとも二つの積層された前記単セルが焼成により一体化されている、請求項1〜3のいずれかに記載のスタック構造体。
- 前記シール部は、前記セパレータ又は前記固体電解質と同一組成を有する、請求項1〜4のいずれかに
載のスタック構造体。 - 前記単セルとこれに組み合わされる1個又は2個の前記セパレータとからなるユニットは、全体として平板状である、請求項1〜5のいずれかに記載のスタック構造体。
- 前記セパレータは、ランタン−クロム系ペロブスカイト型酸化物と希土類元素を固溶させたジルコニアとを含む、請求項1〜6のいずれかに記載のスタック構造体。
- 請求項1〜7のいずれかに記載の固体酸化物形燃料電池用のスタック構造体を備える、固体酸化物形燃料電池。
- 請求項1〜7のいずれかに記載の固体酸化物形燃料電池用のスタック構造体を備える、固体酸化物形燃料電池システム。
- 固体電解質を挟んで対向状に配置される燃料極を含む燃料極層と空気極を含む空気極層とを含む2以上の単セルと、積層される前記2以上の単セル間を分離するセパレータと、を備える積層型固体酸化物形燃料電池の製造方法であって、
以下の(a)及び(b);
(a)固体電解質の材料である固体電解質材料又はセパレータの材料であるセパレータ材料を含む第1のシートを準備する工程、
(b)燃料極材料又は空気極材料を含む電極材料帯と、少なくとも熱膨張収縮特性に関して前記固体電解質又は前記セパレータと均等な非多孔質性のシール部を形成するためのシール材料帯と、を有する第2のシートを準備し前記第1のシート上に積層する工程、
を繰り返し実施して少なくとも1つの前記単セルが支持部を有しない積層体を準備する工程と、
前記積層体を熱処理する工程と、
を備える、積層型固体酸化物形燃料電池の製造方法。 - 前記第2のシートの前記シール材料帯は前記第1のシートと同一組成を有する、請求項10に記載の積層型固体酸化物形燃料電池の製造方法。
- 前記第2のシートを、テープキャスト法で作製する、請求項10又は11に記載の積層型固体酸化物形燃料電池の製造方法。
- 前記第2のシートを、前記電極材料帯と前記シール材料帯とを同時にキャスティングすることによって作製する、請求項12に記載の積層型固体酸化物形燃料電池の製造方法。
- 前記セパレータ材料は、ランタン−クロム系ペロブスカイト型酸化物と希土類元素を固溶させたジルコニアとを含む、請求項10〜13のいずれかに記載の積層型固体酸化物形燃料電池の製造方法。
- さらに、前記(a)工程後前記(b)工程に先立って、燃料ガス又は空気ガスの流通部のパターンを有し前記第1のシート上に前記熱処理によって消失される消失材料からなる消失材料層を付与する、請求項10〜14のいずれかに記載の積層型固体酸化物形燃料電池の製造方法。
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