JP5153083B2 - Fuel cell - Google Patents
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Description
本発明は、液体燃料がアノードに直接供給される燃料電池に関する。 The present invention relates to a fuel cell in which liquid fuel is supplied directly to an anode.
燃料電池は水素と酸素とから電気エネルギを発生させる装置であり、高い発電効率を得ることができる。燃料電池の主な特徴としては、従来の発電方式のように熱エネルギや運動エネルギの過程を経ない直接発電であるので、小規模でも高い発電効率が期待できる、窒素化合物等の排出が少なく、騒音や振動も小さいので環境性が良いなどが挙げられる。このように、燃料電池は燃料のもつ化学エネルギを有効に利用でき、環境にやさしい特性を持っているので、21世紀を担うエネルギ供給システムとして期待され、宇宙用から自動車用、携帯機器用まで、大規模発電から小規模発電まで、種々の用途に使用できる将来有望な新しい発電システムとして注目され、実用化に向けて技術開発が本格化している。 A fuel cell is a device that generates electrical energy from hydrogen and oxygen, and can achieve high power generation efficiency. The main feature of the fuel cell is direct power generation that does not go through the process of thermal energy and kinetic energy as in the conventional power generation method, so high power generation efficiency can be expected even on a small scale, and there is little emission of nitrogen compounds, Noise and vibration are also small, so the environment is good. In this way, the fuel cell can effectively use the chemical energy of fuel and has environmentally friendly characteristics, so it is expected as an energy supply system for the 21st century, from space use to automobiles and portable devices. It is attracting attention as a promising new power generation system that can be used for various applications from large-scale power generation to small-scale power generation.
中でも、固体高分子形燃料電池は、他の種類の燃料電池に比べて、作動温度が低く、高い出力密度を持つ特徴が有り、特に近年、固体高分子形燃料電池の一形態として、ダイレクトメタノール燃料電池(Direct Methanol Fuel Cell:DMFC)が注目を集めている。DMFCは、燃料であるメタノール水溶液を改質することなく直接アノードへ供給し、メタノール水溶液と酸素との電気化学反応により電力を得るものであり、この電気化学反応によりアノードからは二酸化炭素が、カソードからは生成水が、反応生成物として排出される。メタノール水溶液は水素に比べ、単位体積当たりのエネルギが高く、また、貯蔵に適しており、爆発などの危険性も低いため、自動車や携帯機器(携帯電話、ノート型パーソナルコンピュータ、PDA、MP3プレーヤ、デジタルカメラあるいは電子辞書(書籍))などの電源への利用が期待されている。 Among them, solid polymer fuel cells are characterized by low operating temperature and high power density compared to other types of fuel cells. In particular, as a form of solid polymer fuel cells, direct methanol A fuel cell (Direct Methanol Fuel Cell: DMFC) is attracting attention. In DMFC, an aqueous methanol solution as a fuel is directly supplied to the anode without modification, and electric power is obtained by an electrochemical reaction between the aqueous methanol solution and oxygen, and carbon dioxide is emitted from the anode to the cathode by this electrochemical reaction. The product water is discharged as a reaction product. Aqueous methanol solution has higher energy per unit volume than hydrogen, and is suitable for storage and has a low risk of explosion, so it can be used in automobiles and mobile devices (cell phones, notebook personal computers, PDAs, MP3 players, Use for power sources such as digital cameras or electronic dictionaries (books) is expected.
図7は、従来のDMFCの概略構成を示す断面図である。DMFCは、電解質膜500を挟んで燃料極530および空気極560が設けられた膜電極接合体を有する。燃料極530は、アノード触媒層510およびアノード拡散層520を含む。また、空気極560は、カソード触媒層540およびカソード拡散層550を含む。燃料極530は、ケーシング570に設けられたリブ572により押さえつけられている。同様に、空気極560は、ケーシング580に設けられたリブ582により押さえつけられている。このような構成は、特許文献1にも開示されている。
従来のDMFCでは、拡散層、触媒層および電解質膜の接触抵抗を低減するために、ナット、ボルトなどの締結部材を用いて締め付ける必要がある。このため、DMFCの各部材は締め付け圧力に耐えるだけの強度を有することが求められていた。特に、拡散層、触媒層などについては、強度を確保するために厚膜化せざるを得ずなかった。また、拡散層を押さえつけるために、リブが必要であったため、DMFCの構造が複雑化、大型化し、燃料、空気および生成物の拡散の妨げになっていた。また、小型化およびメンテナンスが困難になるとともに、コストが増大するといった問題が生じていた。 In the conventional DMFC, in order to reduce the contact resistance of the diffusion layer, the catalyst layer, and the electrolyte membrane, it is necessary to tighten using a fastening member such as a nut or a bolt. For this reason, each member of DMFC has been required to have a strength sufficient to withstand the clamping pressure. In particular, the diffusion layer, the catalyst layer, and the like had to be thickened to ensure strength. Further, since ribs are necessary to hold down the diffusion layer, the structure of the DMFC is complicated and enlarged, which hinders diffusion of fuel, air and products. Further, there has been a problem that miniaturization and maintenance become difficult and the cost increases.
本発明はこうした課題に鑑みてなされたものであり、その目的は、燃料、空気および生成物の拡散性を損なうことなく、DMFCの構造を簡便化、薄型化する技術の提供にある。 The present invention has been made in view of these problems, and an object of the present invention is to provide a technique for simplifying and thinning the structure of the DMFC without impairing the diffusibility of fuel, air and products.
本発明のある態様は、燃料電池である。当該燃料電池は、電解質膜と、前記電解質膜を挟んで設けられたアノード触媒層およびカソード触媒層と、前記アノード触媒層に直に供給される液体燃料を貯蔵する燃料室と、前記アノード触媒層または前記カソード触媒層に接し、面方向に対して略垂直方向に複数の細孔が設けられた平板状の金属シートで構成された集電体と、を備え、集電体の細孔部分の側面に両側からテーパーを設け、細孔側面の頂点がアノード触媒層またはカソード触媒層に埋め込まれることを特徴とする。
One embodiment of the present invention is a fuel cell. The fuel cell includes an electrolyte membrane, an anode catalyst layer and a cathode catalyst layer provided across the electrolyte membrane, a fuel chamber for storing liquid fuel directly supplied to the anode catalyst layer, and the anode catalyst layer Or a current collector made of a flat metal sheet in contact with the cathode catalyst layer and provided with a plurality of pores in a direction substantially perpendicular to the surface direction, and the pore portion of the current collector The side surface is tapered from both sides, and the apex of the side surface of the pore is embedded in the anode catalyst layer or the cathode catalyst layer .
この態様の燃料電池によれば、リブなどの支持体を用いることなく、集電体と触媒層とが密着した状態が保たれる。これにより、集電体と触媒層とを密着させるための部材を削減することにより、燃料電池の構造を簡便化し、メンテナンスを容易にするとともに、製造コストを低減することができる。また、ボルト、ナットなどの締結部材などにより燃料電池のケーシングに加えられる荷重を低減することができるため、燃料電池のケーシング触媒層等の肉厚を薄くすることができ、燃料電池全体の大きさをコンパクトにすることができる。 According to the fuel cell of this aspect, the current collector and the catalyst layer are kept in close contact without using a support such as a rib. Thereby, by reducing the members for bringing the current collector and the catalyst layer into close contact with each other, the structure of the fuel cell can be simplified, maintenance can be facilitated, and the manufacturing cost can be reduced. In addition, since the load applied to the casing of the fuel cell by a fastening member such as a bolt or a nut can be reduced, the thickness of the casing catalyst layer or the like of the fuel cell can be reduced, and the overall size of the fuel cell can be reduced. Can be made compact.
上記態様の燃料電池において、集電体の一部または全体がアノード触媒層またはカソード触媒層に埋め込まれているので、集電体と触媒層とのアンカー効果により、集電体と触媒層との密着性をさらに向上させることができる。
In the fuel cell of the above aspect, Runode part or all of the current collector is embedded in the anode catalyst layer or cathode catalyst layer, the anchor effect between the current collector and the catalyst layer, the current collector and the catalyst layer Adhesion can be further improved.
上記態様の燃料電池において、集電体の表面に耐腐食性の金属が被覆されていてもよい。 In the fuel cell of the above aspect, the surface of the current collector may be coated with a corrosion-resistant metal.
この態様によれば、集電体の導電性を向上させるとともに、集電体を構成する金属が溶出することを抑制することができ、燃料電池の動作安定性を向上させることができる。 According to this aspect, while improving the electroconductivity of a collector, it can suppress that the metal which comprises a collector is eluted, and can improve the operation stability of a fuel cell.
上記態様の燃料電池において、集電体に設けられた複数の細孔が規則的に配設されていてもよい。 In the fuel cell of the above aspect, the plurality of pores provided in the current collector may be regularly arranged.
この態様によれば、集電体の面方向における開口率が一様になるため、燃料および空気の拡散性が場所によりばらつくことを抑制し、燃料電池の動作安定性を向上させることができる。 According to this aspect, since the aperture ratio in the surface direction of the current collector is uniform, it is possible to suppress the diffusibility of fuel and air from being varied depending on the location, and to improve the operational stability of the fuel cell.
本発明によれば、集電体と電極とを押さえつけなくても接触抵抗が低減するので燃料電池を小型化することができる。 According to the present invention, since the contact resistance is reduced without pressing the current collector and the electrode, the fuel cell can be reduced in size.
図1は、実施の形態に係る燃料電池の分解斜視図である。図2(A)および図2(B)は、図1のA−A’線上の断面図である。 FIG. 1 is an exploded perspective view of a fuel cell according to an embodiment. 2A and 2B are cross-sectional views along the line A-A ′ in FIG. 1.
燃料電池10は、平面上に配設された複数のセル11を備える。各セル11は、アノード触媒層12と、カソード触媒層14と、アノード触媒層12とカソード触媒層14とに狭持された電解質膜16からなる膜電極接合体を備える。アノード触媒層12には、メタノール水溶液あるいは純メタノール(以下、「メタノール燃料」と記載する)が供給される。また、カソード触媒層14には、空気が供給される。燃料電池10は、メタノール燃料中のメタノールと空気中の酸素との電気化学反応により発電する。
The
電解質膜16は、湿潤状態において良好なイオン伝導性を示すことが好ましく、アノード触媒層12とカソード触媒層14との間でプロトンを移動させるイオン交換膜として機能する。電解質膜16は、含フッ素重合体や非フッ素重合体等の固体高分子材料によって形成され、例えば、スルホン酸型パーフルオロカーボン重合体、ポリサルホン樹脂、ホスホン酸基又はカルボン酸基を有するパーフルオロカーボン重合体等を用いることができる。スルホン酸型パーフルオロカーボン重合体の例として、ナフィオン(デュポン社製:登録商標)112などがあげられる。また、非フッ素重合体の例として、スルホン化された、芳香族ポリエーテルエーテルケトン、ポリスルホンなどがあげられる。
The
アノード触媒層12の一方の面に電解質膜16が接合し、アノード触媒層12の他方の面に集電体18が接合している。この構造は、スプレー塗布、スクリーン印刷、転写法等によって電解質膜16にアノード触媒層12を形成した上に集電体18を載置することにより得ることができる。集電体18の詳細については後述する。アノード触媒層12側の電解質膜16の周縁部にアノード側ガスケット40が設けられている。アノード側ガスケット40を介してアノード側ハウジング26が設置され、アノード側ハウジング26により、メタノール燃料が貯蔵される燃料室70が形成されている。なお、各集電体18の長手方向の端部は、アノード側ガスケット40により押さえ付けられている。燃料室70に貯蔵されたメタノール燃料は、アノード触媒層12に直に供給される。
An
アノード側ハウジング26の主面には、開口27が設けられている。開口27の内側に気液分離フィルター28が設置されている。アノードで生成したガスは、気液分離フィルター28を透過し、開口27を通ることにより、外部に排出される。アノード側ハウジング26は、耐メタノール性、耐酸性、機械的剛性などの特性を具備することが望ましい。
An opening 27 is provided in the main surface of the
アノード側ハウジング60を構成する材料としては、ステンレス系金属、チタン系合金などの金属材料、または、アクリル樹脂、エポキシ、ガラスエポキシ樹脂などの合成樹脂が挙げられる。 Examples of the material constituting the anode-side housing 60 include metal materials such as stainless steel metals and titanium alloys, or synthetic resins such as acrylic resins, epoxies, and glass epoxy resins.
なお、アノード側ハウジング26には、燃料電池10の外部に設けられた燃料タンク(図示せず)などからメタノール燃料を吸い上げる燃料吸引部(図示せず)を有し、燃料室70内にメタノール燃料が適宜補充される。
The
カソード触媒層14の一方の面に電解質膜16が接合し、カソード触媒層14の他方の面に集電体20が接合している。集電体20の構成は集電体18と同様である。カソード触媒層14側の電解質膜16の周縁部にカソード側ガスケット42が設けられている。カソード側ガスケット42を介してカソード側ハウジング34が設置されている。なお、各集電体20の長手方向の端部は、カソード側ガスケット42により押さえ付けられている。
カソード側ハウジング34の主面には、空気取り込み用の空気取込口36が設けられている。空気取込口36から流入した空気は、カソード触媒層14に到達する。カソード側ハウジング34を構成する材料として、アノード側ハウジング26について例示した材料を用いることができる。
The
An
各セル11は、電気的に直列に接続されている。具体的には、隣接するセルにおいて、一方のセルの集電体18と他方の集電体20とが配線24により接続されている。
Each
以下、本実施の形態で用いられる集電体について説明する。集電体18と集電体20とは同様な構成のため、集電体18を例にとって説明する。
Hereinafter, the current collector used in the present embodiment will be described. Since the
集電体18の母材に要求される特性としては、導電性、剛性が挙げられる。このような特性を備えた母材として、無酸素銅、タフピッチ銅、燐青銅、黄銅、ベリリウム銅などの銅系材料、コバール、パーマロイ、ニクロム、アンバー、インコネルなどのニッケル合金、SUS、モリブデン、アルミ合金などからなる平板状の金属シートが挙げられる。
The properties required for the base material of the
集電体18の母材は、金、白金などの耐腐食性を有する金属で被覆されていることが望ましい。耐腐食性を有する金属の層厚は、たとえば、100nm以下である。耐腐食性を有する金属は、スパッタ法、めっき法などにより集電体18の母材に被覆することができる。集電体18の母材を耐腐食性を有する金属で被覆することにより、コストを抑制しつつ、集電体の導電性を向上させるととともに、集電体18を構成する母材金属が溶出することを抑制し、ひいては燃料電池の動作安定性を向上させることができる。
The base material of the
集電体18は剛性を有するため、リブなどの支持体で押圧しない状態であっても、集電体18とアノード触媒層12とが密着した状態が保たれる。これにより、集電体18とアノード触媒層12とを密着させるための部材を削減することにより、燃料電池の構造を簡便化し、メンテナンスを容易にするとともに、製造コストを低減することができる。また、ボルト、ナットなどの締結部材などにより燃料電池のケーシングに加えられる荷重を低減することができるため、燃料電池のケーシング、触媒層等の肉厚を薄くすることができ、燃料電池全体の大きさをコンパクトにすることができる。
Since the
集電体18には、面方向に対して略垂直方向に複数の細孔が設けられている。このような細孔は、リソグラフィ法により所定の形状の開口を有するマスクを金属シート上に形成した後、エッチング法を用いて、金属シートを選択的にエッチングすることにより得ることができる。集電体18に設けられた細孔を通って、アノード触媒層12に液体燃料が供給される。
The
集電体18に設けられた複数の細孔は、規則的に配設されていることが望ましい。これによれば、集電体18の面方向における開口率が一様になるため、燃料および空気の拡散性が場所によりばらつくことを抑制し、燃料電池の動作安定性を向上させることができる。
It is desirable that the plurality of pores provided in the
集電体18に設けられた細孔の形状は多角形とすることができ、(正)三角形、(正)四角形、(正)六角形またはこれら2種類以上の組み合わせで構成することが望ましい。
The shape of the pores provided in the
図3は、母材にSUSを用いて実際に作製した集電体の顕微鏡像である。この例では、細孔を正六角形とし、集電体18をハニカム構造とした。集電体18をハニカム構造にすることにより、細孔を効率よく設けつつ、剛性をより高めることができる。
FIG. 3 is a microscopic image of a current collector actually produced using SUS as a base material. In this example, the pores are regular hexagons, and the
表1に、ハニカム構造を有する集電体の寸法の例を示す。表1のa、bおよびcは、それぞれ、細孔の中心から正六角形の辺までの距離、隣接する正六角形の辺の距離、正六角形の1辺の長さである(図4参照)。開口率は次式により得られる。 Table 1 shows examples of dimensions of the current collector having a honeycomb structure. In Table 1, a, b, and c are the distance from the center of the pore to the side of the regular hexagon, the distance between the sides of the adjacent regular hexagon, and the length of one side of the regular hexagon (see FIG. 4). The aperture ratio is obtained by the following equation.
開口率=細孔の全面積/(細孔の全面積+集電体の占有面積)×100 Opening ratio = total area of pores / (total area of pores + occupied area of current collector) × 100
各寸法のハニカム構造の集電体を用いて発電試験を行ったところ、いずれも集電体と電極との密着性が良好であり、出力が十分かつ安定して得られることが確認された。なお、燃料および空気の拡散性を確保する観点から、集電体18の開口率は50〜90%であることが望ましい。
When a power generation test was performed using a current collector with a honeycomb structure of each size, it was confirmed that all of them had good adhesion between the current collector and the electrode, and an output could be obtained sufficiently and stably. In addition, from the viewpoint of ensuring the diffusibility of fuel and air, the aperture ratio of the
集電体18の断面形状として好ましい形態は、電極側の辺を長辺とする台形状である(図5参照)。集電体18の断面を台形状とすることにより、集電体18の底面積が増加するため、集電体18とアノード触媒層12との接触面積が増加する。この結果、集電体18とアノード触媒層12の接触抵抗が低減する。
A preferred form of the cross-sectional shape of the
図6は、集電体18とアノード触媒層12との接続構造の一例を示す図である。この例では、集電体18の底部がアノード触媒層12に埋め込まれている。これにより、集電体18とアノード触媒層12との密着性がさらに向上し、集電体18がアノード触媒層12から剥離することが抑制される。集電体18をアノード触媒層12に埋め込む場合には、集電体18の細孔部分の側面に両側からテーパーを設け、細孔側面の頂点がアノード触媒層12に埋め込まれるようにすることが望ましい。細孔側面のテーパーの典型的な角度(図6(B)に示すθ)は、60〜70°である。これによれば、集電体18とアノード触媒層12との密着性がさらに向上する。図6に示した断面形状の集電体は、両面にレジストをマスクとして設けた状態でエッチングすることにより得ることができる。
FIG. 6 is a diagram illustrating an example of a connection structure between the
集電体18がアノード触媒層12に埋め込まれた構造は、基材となるアノード触媒層12aの上に集電体18を設置した後に、スプレー法などでアノード触媒層12aを形成する手法により得ることができる。
The structure in which the
図6の例では、集電体18が部分的にアノード触媒層12に埋め込まれているが、集電体18の表面が露出した状態で、集電体18全体がアノード触媒層12に埋め込まれていてもよい。
In the example of FIG. 6, the
本発明は、上述の各実施の形態に限定されるものではなく、当業者の知識に基づいて各種の設計変更等の変形を加えることも可能であり、そのような変形が加えられた実施の形態も本発明の範囲に含まれうるものである。 The present invention is not limited to the above-described embodiments, and various modifications such as design changes can be added based on the knowledge of those skilled in the art. The form can also be included in the scope of the present invention.
10 燃料電池、12 アノード触媒層、14 カソード触媒層、16 電解質膜、18,20 集電体、26 アノード側ハウジング、34 カソード側ハウジング。
DESCRIPTION OF
Claims (4)
前記電解質膜を挟んで設けられたアノード触媒層およびカソード触媒層と、
前記アノード触媒層に直に供給される液体燃料を貯蔵する燃料室と、
前記アノード触媒層または前記カソード触媒層に接し、面方向に対して略垂直方向に複数の細孔が設けられた平板状の金属シートで構成された集電体と、を備え、
集電体の細孔部分の側面に両側からテーパーを設け、細孔側面の頂点がアノード触媒層またはカソード触媒層に埋め込まれることを特徴とする燃料電池。 An electrolyte membrane;
An anode catalyst layer and a cathode catalyst layer provided across the electrolyte membrane;
A fuel chamber for storing liquid fuel supplied directly to the anode catalyst layer;
A current collector made of a flat metal sheet in contact with the anode catalyst layer or the cathode catalyst layer and provided with a plurality of pores in a direction substantially perpendicular to the surface direction ;
A fuel cell , wherein a taper is provided on both sides of a pore portion of a current collector, and a vertex of the pore side surface is embedded in an anode catalyst layer or a cathode catalyst layer .
4. The fuel cell according to claim 3, wherein the plurality of pores provided in the current collector have a hexagonal shape, and the current collector has a honeycomb structure .
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