JP4779822B2 - ポリエチレン系樹脂積層フィルム - Google Patents

Description

本発明は、ポリエチレン系樹脂積層フィルムに関する。より詳しくは、ヒートシール性、耐ブロッキング性およびフィルム剛性のバランスが取れている上に、フィシュアイが少なく、フィルムの厚み斑が少ないポリエチレン系樹脂積層フィルムに関するものである。

また、本発明は、自立性容器用ポリエチレン系樹脂積層フィルムに関する。より詳しくは、ヒートシール性、耐ブロッキング性およびフィルム剛性のバランスが取れている上に、フィシュアイが少なく、フィルムの厚み斑が少ない自立性容器用ポリエチレン系樹脂積層フィルムに関するものである。

ポリエチレン系樹脂フィルムは、ヒートシール性、耐衝撃性に優れており、食品や日用雑貨などの包装や容器に幅広く使用されている。
近年、利便性、省資源、環境に対する負荷低減などによりフィルムを用いた包装または容器が広い分野で使用されてきている。従来のブロー成形ボトルなどの成形容器に比べ、軽量、廃棄処理が容易、流通コストが安価であることが利点である。

ヒートシール性ポリエチレン系樹脂フィルムにおいて、ヒートシール性と耐ブロッキング性のバランスが取れた積層ポリエチレン系無延伸フィルムが開示されている。（例えば、特許文献１等参照）。
特許３２９１９６９号公報

近年、消費者の安全指向の強まりと共に該ヒートシール性ポリエチレン系樹脂フィルムにおいてもフィルム中に含まれる異物に対する市場要求が厳しくなってきている。
例えば、紙パックの内層材として用いられた場合のように消費者に通常状態では目に触れないものであっても、回収のために紙パックが切り引き裂かれることにより消費者の目に触れて、安全性に対する不安を呼び起こす等の現象も出始めている。また、透明包装袋として使用した場合は、内容物の色や形態によりフィルムの製品中に生じる小さな球状形状等の塊であるフィッシュアイが異物として目立つことがある。これらの市場要求により厳しい管理が必要となってきている。特に、該フィッシュアイは、主としてポリマーの不溶物やゲル状物等よりなるので、異物含有量の低減方策として有効である製膜工程でフィルターを用いた濾過による方法では、該フィシュアイを形成する成分が濾過時に変形をしてフィルターを通過する場合があり、有効な手段に成りえない場合がある。

また、近年、ヒートシール性フィルムについても、そのフィルムの厚み斑に関する市場要求の厳しさが増してきている。フィルムの厚み斑が大きくなると、フィルムをロール状にして保存した場合に起こる巻き締まり現象により、フィルムの厚み斑がフィルムのたるみ等の問題を引き起こす。そのため、厚み斑の大きなフィルムの場合は、例えば、ラミネート素材として使用した場合、ラミネート加工時にたるみ等の変形により皺の発生や空気の巻き込みのため加工操業性が低下し、かつ得られる製品の皺、透明斑等の外観不良やラミネート強度変動等に繋がる可能性がある。

前記の特許文献１等において開示されている積層ポリエチレン系無延伸フィルムは、ヒートシール性と耐ブロッキング性のバランスにおいて、高度な市場要求に答えられるが、上記のフィシュアイや厚み斑に関しては、近年の高度な市場要求に対し、十分に市場要求を満たせない場合があり、その改善が強く嘱望されている。

また、ヒートシール性ポリエチレン系樹脂フィルムの用途の一つに、自立性容器用素材としての展開がある。該自立性容器用素材としても上記の市場要求が強くなってきている。特に、近年はトイレタリー分野のみでなく、飲料や食品分野への展開が増大してきており、該品質に関して、より高度な要求が強くなってきている。

自立性容器用に使用されるヒートシール性ポリエチレン系樹脂フィルムは、ヒートシール性や耐ブロッキング性等の特性が必要である上に、剛性や耐衝撃強度等の自立性容器に必要な特性が求められており、該特性の改善技術について開示されている（例えば、特許文献２、３等参照）。
特開平９−２３５４２５号公報 特開２０００−２３８２１２号公報

しかし、これらの特許文献で開示されているポリエチレン系樹脂フィルムではインフレーション製膜法により製造されており、フィルムの厚み斑の点で十分に満足できるものではなかった。また、フィシュアイの低減についても十分な配慮がなされていなかった。

また、自立性容器用ポリエチレン系樹脂フィルムは、ポリエステルフィルム等の他素材と複合されて使用されており、該複合化における例えば、ラミネート加工等の加工工程におけるフィルムの取り扱い易さや、加工の生産性に対する要求も高度化してきている。

本発明は従来技術の課題を背景としてなされたものであり、ポリエチレン系樹脂積層フィルムに関する。より詳しくは、ヒートシール性、耐ブロッキング性およびフィルムの剛性のバランス取れている上に、フィシュアイが少なく、厚み斑の少ないポリエチレン系樹脂フィルムを提供することにある。

また、本発明はヒートシール性、耐ブロッキング性およびフィルムの剛性のバランスが取れている上に、フィシュアイが少なく、厚み斑の少ない自立性容器用ポリエチレン系樹脂フィルムを提供することにある。

本発明者らは上記課題を解決するため、鋭意研究した結果、本発明を完成するに至った。すなわち、本発明は、少なくてもラミネート層（Ａ）およびシール層（Ｂ）よりなるポリエチレン系樹脂積層フィルムにおいて、ラミネート層（Ａ）が、密度９００〜９７０ｋｇ／ｍ^３で、かつ分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）が２．０〜３．５である密度の異なるポリエ
チレン樹脂を２種以上配合してなり、その平均密度が９２０〜９４５ｋｇ／ｍ^３であり、
シール層（Ｂ）が、密度が９００〜９３０ｋｇ／ｍ^３のポリエチレン樹脂よりなり、かつ
、ラミネート層（Ａ）の平均密度がシール層（Ｂ）の平均密度よりも大きいことを同時に満たすことを特徴とするポリエチレン系樹脂積層フィルムである。

この場合において、前記フィルムの最大直径が０．２ｍｍ以上のフィシュアイが５個／１０００ｃｍ^２以下であることが好ましい。

また、この場合において、前記フィルムの巾方向の厚み斑が７％以内であることが好ましい。

さらにまた、この場合において、前記フィルムのラミネート層（Ａ）およびシール層（Ｂ）の間に平均密度が９００〜９３５ｋｇ／ｍ^３のポリエチレン樹脂よりなる中間層（Ｃ）を設けることが好ましい。

さらにまた、この場合において、前記フィルムの各層のポリエチレン樹脂の平均密度がラミネート層（Ａ）＞中間層（Ｃ）≧シール層（Ｂ）であることが好ましい。

さらにまた、この場合において、前記フィルムの中間層（Ｃ）に回収樹脂を１０〜３０質量％配合してなることが好ましい。

さらにまた、この場合において、前記フィルムの少なくともシール層（Ｂ）に、平均粒径５〜１３μｍの球状無機粒子を０．５〜１．５質量％および平均粒径１〜６μｍの非球状無機粒子を０．１〜１．０質量％配合してなることが好ましい。

さらにまた、この場合において、前記フィルムの総厚みが９０〜１５０μｍであることを特徴とする自立性容器用ポリエチレン系樹脂積層フィルム。

本発明のポリエチレン系樹脂積層フィルムは、ヒートシール性とフィルムの剛性のバランス取れている上に、フィシュアイが少なく、かつ厚み斑が少ないので、例えば、食品や日用雑貨等の包装用途で好適に使用することができる。

また、本発明の自立性容器用ポリエチレン系樹脂積層フィルムは、ヒートシール性とフィルムの剛性のバランスが取れている上に、フィシュアイが少なく、かつ厚み斑が少ないので、例えば、食品や日用雑貨等の自立性容器用途で好適に使用することができる。

以下、本発明を詳細に説明する。
本発明者等は、前記の特許文献１等において開示されている積層ポリエチレン系無延伸フィルムにおいて、該方法の有するヒートシール性、耐ブロッキング性およびフィルムの剛性のバランスを維持した上で、前記の課題を解決する方法について鋭意検討し本発明を完成した。すなわち、本発明は、フィシュアイの生成に対し原料であるポリエチレン樹脂中の高分子量体が大きく寄与しており、分子量分布の狭いポリエチレン樹脂を使用することにより、効果的にフィシュアイの生成を抑制することが可能であることを見出したことと、該分子量分布の狭いポリエチレン樹脂を使用することで、該樹脂の溶融流動性の低下によるフィルムの厚み斑等の悪化を改善でき、密度の異なる２種類以上のポリエチレン樹脂を配合することによりフィシュアイが改善できることを見出して、従来公知の特徴を維持した上で、フィシュアイが少なく、しかも厚み斑の少ないポリエチレン系積層フィルムが得られる方法を完成した。

本発明のポリエチレン系樹脂積層フィルムは、少なくてもラミネート層（Ａ）およびシール層（Ｂ）よりなるポリエチレン系樹脂積層フィルムにおいて、ラミネート層（Ａ）が、密度９００〜９６５ｋｇ／ｍ^３で、かつ分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）が２．０〜３．５で
あるポリエチレン樹脂を２種以上配合してなり、その平均密度が９２０〜９４５ｋｇ／ｍ^３であり、シール層（Ｂ）が、密度が９００〜９３０ｋｇ／ｍ^３のポリエチレン樹脂よりなり、かつ、ラミネート層（Ａ）の平均密度がシール層（Ｂ）の平均密度よりも大きいことを同時に満たすことが重要である。

ラミネート層（Ａ）とシール層（Ｂ）との積層体にすることで、ヒートシール性フィルムとして必要な特性である、低温ヒートシール性、フィルムの取り扱い性等に重要な特性であるフィルムの耐ブロッキング性や剛性および耐破袋性等に影響する強伸度等のバランス等をとることができる。

本発明においては、ラミネート層（Ａ）が、密度９００〜９７０ｋｇ／ｍ^３で、かつ分
子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）が２．０〜３．５である密度の異なるポリエチレン樹脂を２種以上配合してなり、その平均密度が９２０〜９４５ｋｇ／ｍ^３であることが好ましい。該対
応により、フィルムの取り扱い性等に重要な特性であるフィルムの剛性および耐破袋性等に影響する強伸度等の特性が付与でき、かつ前記したフィシュアイの生成抑制および厚み斑低減が可能となる。

密度が９００ｋｇ／ｍ^３より小さいポリエチレン樹脂は、それ自身のハンドリング性が
悪くなるため不都合である。また、密度が９７０ｋｇ／ｍ^３より大きいポリエチレン樹脂
は、重合が困難であるため入手が困難であり、不都合である。配合に用いる原料ポリエチレン樹脂の密度範囲は９０５〜９６５ｋｇ／ｍ^３がより好ましく、９１０〜９６０ｋｇ／
ｍ^３がさらに好ましい。

該配合に用いるポリエチレン樹脂は分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）２．０〜３．５が好ましい。２．２〜３．３がより好ましく、２．４〜３．１がさらに好ましい。分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）が２．０より小さいポリエチレン系樹脂を用いると、溶融した時の樹脂の流動特性によるネックイン等の発生により、フィルム製造における安定生産が難しくなり、フィルムの厚み斑等の悪化に繋がる。また分子量分布が３．５より大きいポリエチレン樹脂を用いると、高分子量体が原因のフィシュアイの生成が増えるため、不都合である。

本発明においては、上記密度範囲の密度が異なるポリエチレン樹脂を２種以上配合することが好ましい。該対応により、前述したごとく上記のポリエチレン樹脂の高分子量成分により引き起こされるフィシュアイを減らすことができる。その理由は、密度が同じポリエチレン樹脂の場合、樹脂の密度が高くなると、高分子量体は増える傾向にある。従って、樹脂の密度が高くなるほど、フィシュアイは増加する傾向である。そのため、的密度が低くフィシュアイが少ないポリエチレン樹脂と密度が高くフィシュアイのあるポリエチレン樹脂を２種以上混合した方が、混合物と同じ密度の単一ポリエチレン樹脂と比べた場合、フィシュアイが少なくなったと推察される。該配合は２種類で十分な効果が発現されるが、必要に応じて３種類以上を配合してもよい。該配合における樹脂の密度差は限定されないが、０．０１５以上の差をつけるのが好ましい。０．０２０以上の差をつけるのがより好ましい。該対応により配合された混合樹脂のフィシュアイが少なくなるため、本発明の効果が発現される。

また、該対応により、上記の分子量分布の狭いポリエチレン樹脂を使用することにより引き起こされる課題である該樹脂の溶融流動性の低下によるフィルムの厚み斑等の悪化を抑制することができる。理由は不明であるが、樹脂の密度差により溶融体の動的粘度等の溶融流動特性が改善されることの効果によるものと推察される。

本発明においては、平均密度が９２０〜９４５ｋｇ／ｍ^３になるように上記配合とする
のが好ましい。９２５〜９４０ｋｇ／ｍ^３がより好ましく９３０〜９３５ｋｇ／ｍ^３がさらに好ましい。平均密度が９２０ｋｇ／ｍ^３未満では、積層フィルムの剛性が低下し取り扱
い性が低下するので好ましくない。逆に９４５ｋｇ／ｍ^３を超えた場合は、フィシュアイ
が増えるため好ましくない。
また、逆に９４５ｋｇ／ｍ^３を超えた場合は、フィルムの剛性が向上し、自立性は良くなるものの、フィルムの耐破袋性が悪くなるため好ましくない。

上記配合におけるポリエチレン樹脂の配合比は限定されないが、密度が高いポリエチレン樹脂は、密度が低いポリエチレン樹脂に比べてフィシュアイの生成に関して悪化傾向が見られるので、密度が高いポリエチレン樹脂の配合量を少なくするのが好ましい。密度の高いポリエチレン樹脂の配合量をできるだけ少なくするためには、なるべく密度の高い樹脂を用いるのが好ましい。例えば、密度が９５５〜９７０ｋｇ／ｍ^３と高いポリエチレン
樹脂と密度が９００〜９３５ｋｇ／ｍ^３と低いポリエチレン樹脂をそれぞれ５〜１５：９
５〜８５の割合（質量比）で配合し、平均密度を９３０〜９３５ｋｇ／ｍ^３にするのが最
も好ましい実施態様である。該配合により本発明の効果を効果的に発現することができる。

本発明においては、もう一方の構成層であるシール層（Ｂ）が、密度９００〜９３０ｋｇ／ｍ^３のポリエチレン樹脂よりなり、かつ、ラミネート層（Ａ）の平均密度がシール層
（Ｂ）の平均密度よりも大きいことが好ましい。該対応により積層フィルムの低温シール性とフィルムの剛性とのバランスがとれる。該シール層（Ｂ）を構成するポリエチレン樹脂の密度は９１０〜９２５ｋｇ／ｍ^３であることがより好ましい。密度が９００ｋｇ／ｍ^３未満ではブロッキング性が悪化する。逆に、９３０ｋｇ／ｍ^３を越えると低温ヒートシー
ル性が悪くなる。該シール層（Ｂ）を構成するポリエチレン樹脂は単一系であってもよいし、ラミネート層（Ａ）と同様に２種類以上の配合系であってもよい。該シール層（Ｂ）を構成するポリエチレン樹脂の場合は、密度が低いので、フィシュアイに対する分子量分布の影響が前記したラミネート層に比べて小さくなる。

本発明においては、総厚みが９０〜１５０μｍであることが好ましい。自立性容器の内層に用いるフィルムにおいて、厚みが９０μｍより薄いと自立性や耐破袋性が不足し、問題である。また、厚みが１５０μｍより厚いと自立性や耐破袋性は向上するものの、フレキシブル性が不足するため、自立性容器として扱い難く問題である。

上記構成により、自立性容器フィルムの取り扱い性等に重要な特性であるフィルムの剛性および耐破袋性等に影響する強伸度等の特性が付与でき、かつ前記したフィシュアイの生成抑制および厚み斑低減が可能となる。

以上述べた構成要件を同時に満足することが好ましい。該対応によりにより本発明の効果を効果的に発現することができる。

本発明においては、以上のラミネート層（Ａ）とシール層（Ｂ）の間に中間層（Ｃ）を設けてもよい。該対応により、積層フィルムの各種特性のバランスがより取りやすくなるので好ましい。

上記中間層（Ｃ）を構成するポリエチレン樹脂は、平均密度が９００〜９３５ｋｇ／ｍ^３であり、かつ上記各層のポリエチレン樹脂の平均密度がラミネート層（Ａ）＞中間層（
Ｃ）≧シール層（Ｂ）であることが好ましい。該密度は９１０〜９２５ｋｇ／ｍ^３である
ことがより好ましい。該中間層（Ｃ）を構成するポリエチレン樹脂は単一系であってもよいし、ラミネート層（Ａ）と同様に２種類以上の配合系であってもよい。該中間層（Ｃ）を構成するポリエチレン樹脂の場合は、密度が低いので、フィシュアイに対する分子量分布の影響が前記したラミネート層に比べて小さくなる。
該中間層（Ｃ）を構成するポリエチレン樹脂は単一系であってもよいし、ラミネート層（Ａ）と同様に２種以上の配合系であってもよい。中間層（Ｃ）が、９００〜９７０ｋｇ／ｍ^３であり、かつ分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）が２．０〜３．５である密度の異なるポリエチレンを２種以上配合してなり、その密度が９２０〜９４５ｋｇ／ｍ^３である
ことが好ましい。

密度が９００ｋｇ／ｍ^３本より小さいポリエチレン樹脂は、それ自身に剛性がなく不都
合である。配合に用いる原料ポリエチレン樹脂の密度範囲は９０５〜９６５ｋｇ／ｍ^３が
より好ましく、９１０〜９６０ｋｇ／ｍ^３がさらに好ましい。

該配合に用いるポリエチレン樹脂は分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）が２．０〜３．５が好ましい。２．２〜３．３が好ましく、２．４〜３．１がさらに好ましい。

本発明において、本発明のポリエチレン系積層フィルムの製造工程で発生する回収樹脂を上記中間層（Ｃ）に配合して使用することが好ましい。該対応により、積層フィルムの製造コストの低減ができる。また、該回収樹脂の使用割合の変動による積層フィルムの品質変動を抑制することができる。該方法で実施する場合は、回収樹脂の管理もフィッシュアイ抑制の重要な要素である。多くの場合、製品、切開屑等を再利用して原料に混ぜて使用している。それらを製品、切開屑などを溶融して樹脂ペレットにする方法。圧力により、それら製品、切開屑などを圧力により、ペレット状、板状にする方法。半溶融状態でペレット状にする方法が知られている。溶融し、ペレットにする方法は、熱により溶融しペレットにするので、樹脂内部で架橋反応が起こり、結果としてフィッシュアイが発生し易くなる。圧力によりペレットにする方法は、柔らかいフィルムには不向きで、ペレットにしても元のフィルムの形に戻ろうとする力が強く、時間の経過と共に形が変化していく場合があり、管理が難しい。半溶融状態でペレットにする方法は、そのような時間の経過と共に変化することなく均一であり、フィッシュアイが発生しにくいので好ましい。

回収する製品、切開屑についてくる塵、異物、細かなゴミなどの管理も重要である。これらに塵、異物、細かなゴミなどが付着したまま回収原料にするとそれらが核となり、フィッシュアイが発生する。回収室内の空調管理が重要であるのはもちろんのこと、塵、異物、細かなゴミが付着したものを回収のラインに入れないように工夫する事が重要である。その方法としては、クリーンルーム内での回収作業が好ましい。また、フィルムに付いた塵、異物、細かなゴミを除去するために回収装置入口に静電気除去装置の取り付けを行うことが好ましい。

本発明に用いられるポリエチレン系樹脂は、線状低密度ポリエチレンが好ましい。
線状低密度ポリエチレンは、エチレンと炭素数３〜１２のαオレフィンの共重合体から成っており、炭素数は４〜８の範囲で選択されることが好ましい。これらの共重合成分の具体例としては、プロピレン、ブテンー１、ペンテンー１、ヘキセンー１、ヘプテンー１、オクテンー１、ノネンー１、デセンー１、ドデセンー１、４−メチル−ペンテン−１、４−メチル−ヘキセン−１などが挙げられる。

上記の線状低密度ポリエチレンの製造方法は特に制限されるものではなく、チーグラー・ナッタ系触媒やシクロペンタジエニル金属化合物などのいわゆるメタロセン系触媒や非メタロセン系錯体などの錯体系触媒を用いた、溶液重合法、スラリー重合法、塊状重合法、溶液重合法などの方法で製造されたものが使用できる。ラミネート層（Ａ）を構成するポリエチレン樹脂の分子量分布の制御方法は限定されない。例えば、メタロセン系触媒や非メタロセン系錯体などの錯体系触媒を用いて製造された分子量分布が制御されたポリエチレン樹脂を用いてもよいし、汎用のポリエチレン樹脂を溶出分別しても構わない。

また、ポリエチレン系樹脂には酸化防止剤を配合することが好ましく、フェノール系やホスファイト系の併用、もしくは一分子中にフェノール系とホスファイト系の骨格を有したものを単独使用しても構わない。

本発明においては、少なくともシール層（Ｂ）に、平均粒径５〜１３μｍの球状無機粒子を０．５〜１．５質量％および平均粒径１〜６μｍの非球状無機粒子を０．１〜１．０質量％配合してなることが好ましい。該対応により、低温シール性を維持し、高度なブロッキング防止効果を付与することができる。
その理由として、無機粒子を配合することで、フィルム表面に突起が形成されるため、フィルムの接触面積が減り、その結果、ブロッキング防止効果が得られると推測される。更に、粒径や形状が異なる無機粒子を配合した方が、フィルム表面の凹においても、複雑な突起が形成され、より高度なブロッキング防止効果を得ることができる。なお、上記の無機粒子は必要に応じて、ラミネート層（Ａ）や中間層（Ｃ）に配合してもよい。

平均粒径５〜１０μｍの球状無機粒子を配合することで、フィルム表面に高い突起が形成され、平均粒径１〜６μｍの非球状無機粒子を配合することでフィルム表面に低い突起が形成できる。フィルム表面に同じ高さの突起を持ったフィルムよりも、フィルム表面に異なる高さの突起を持ったフィルムが、耐ブロッキング性に優れる。

平均粒径５〜１０μｍの球状無機粒子の配合量は０．５〜１．５質量％が好ましい。配合量が０．５質量％より少ないと、耐ブロッキング性が不足する。また配合量が１．５質量％より多いと、フィルムの透明性が悪くなる。平均粒径１〜６重量％の非球状無機粒子の配合量は０．１〜１．０質量％が好ましい。配合量が０．１質量％より小さいと、耐ブロッキング性が不足する。また配合量が１．０質量％より大きいと、フィルムの透明性が悪くなる。

５〜１３μｍの球状無機粒子の組成は限定されないが、シリカやゼオライト等が好ましい。さらに表面が無孔状で粒度分布の狭いものが好ましい。その理由は、表面が多孔状の場合、無機粒子に吸着した水分の影響で、フィルムが発泡し外観が悪くなることがある。また、粒度分布が広いと、フィルムの製造において、無機粒子がＴダイのリップ部に堆積し、生産性を阻害することがある。該非球状無機粒子の組成も限定されないが、珪藻土やタルク等が好ましい。それらは、球状無機粒子に比べ平均粒径が小さく、配合量も少なくてよいため、多孔状で粒度分布が広くても構わない。

本発明においては、ラミネート層（Ａ）に平均粒径５〜１３μｍの球状無機粒子を０．１〜０．８質量％配合してなることが好ましい。平均粒径は７〜１１μｍがより好ましい。また、配合量は０．２〜０．７質量％が好ましい。本発明の低温シール性ポリエチレン系樹脂積層フィルムは軟らかく、フィルムをロール状に巻き取る工程で巻き皺が入りやすい。すなわち、フィルムの巻き取り性が低下するという課題を有しており前記した層構成を満たすことが重要であるが、上記対応によりフィルムの巻き取り性をさらに向上させることができる。上記範囲を満たすことにより、フィルムの透明性とフィルムの巻き取り性の両立が可能となる。例えば、平均粒径や配合量が上限を超えた場合はフィルムの透明性が悪化するので好ましくない。逆に、下限未満の場合は、フィルムの巻き取り性の改善効果が不足するので好ましくない。

無機粒子の平均粒径はＪＩＳ Ｋ １１５０に記載のレーザー回折式粒度分布測定法に準拠し測定した。Ｌｅｅｄｓ＆Ｎｏｒｔｈｒｕｐ社製 形式：Ｍｉｃｒｏｔｒａｃ ＨＲＡ ｍｏｄｅｌ ９３２０−Ｘ１００を用いて測定した。

透明性を得るため、製造方法はＴダイ法が好ましい。
ポリエチレンの透明性は、その結晶構造に影響される。具体的には球状結晶にすることで透明性が良くなり、球状結晶を得るにはフィルムの冷却速度を高くする必要がある。インフレーション法では冷却媒体が空気であるのに対し、Ｔダイ法では冷却ロールを用いるため冷却速度を高くするには有利な製造方法である。

ポリエチレン系樹脂積層フィルムの構成として、ラミネート層の層比は５〜４０％が好ましい。１０〜３０％が好ましく、１５〜２５がさらに好ましい。ラミネート層の層比が５％未満ではフィルムの腰が不足するため、用途によって自立性等の重量品質が損なわれる。層比が４０％を超えるとフィルム強度が低下し、最終商品の破袋につながる。ラミネート層の層比を５〜４０％とすることで、フィルムの腰感とフィルム強度のバランスを取ることが可能になる。

本発明のポリエチレン系積層フィルムの総厚みは、３０〜１５０μｍが好ましい。３０μｍより薄いと最終包装製品が破袋しやすくなり、１５０μｍより厚いと最終包装製品が扱い難くなり、利便性が悪化するためである。例えば、食品包装では内容物が軽量であるため、一般的に３０〜８０μｍが使用される。また、洗剤の詰め替え用スタンドパウチなどの日用雑貨では、内容物が比較的重く、商品自身が自立する必要があるため、厚みがある９０〜１５０μｍが使用される。

本発明においては、少なくともヒートシール層（Ｂ）に有機滑剤を１００〜１５００ｐｐｍ配合するのが好ましい。２００〜１４００ｐｐｍがより好ましく、３００〜１３００ｐｐｍがさらに好ましい。該対応により、積層フィルムの滑性やブロッキング防止効果が向上し、フィルムの取り扱い性がよくなる。その理由として、有機滑剤がブリードアウトし、フィルム表面に存在することで、滑剤効果や離型効果が発現したものと考える。更に、有機滑剤は常温以上の融点を持つものを添加することが好ましい。有機滑剤は、脂肪酸アミド、脂肪酸エステルが挙げられる。 具体的にはオレイン酸アミド、エルカ酸アミド、ベヘニン酸アミド、エチレンビスオレイン酸アミド、ヘキサメチレンビスオレイン酸アミド、エチレンビスオレイン酸アミドなどである。これらは単独で用いても構わないが、２種類以上を併用することで過酷な環境下においても滑性やブロッキング防止効果を維持することができるので好ましい。例えば、エルカ酸アミドが１００ｐｐｍ未満では滑性が不足し、１５００ｐｐｍを超えると、滑性は満足できるものの、高温におけるブロッキング防止効果は満足できない。その場合、融点が比較的高いエチレンビスオレイン酸アミドを併用により、高温におけるブロッキング防止効果が改善でき、滑性とブロッキング防止効果を両立することができる。

本発明においては、少なくともヒートシール層（Ｂ）に、融点の異なる２種以上の有機滑剤を配合してなることが好ましい。少なくとも１種は１１５℃未満の融点を持つ有機滑剤を１００〜５００ｐｐｍ配合し、もう１種は１１５℃以上の融点を持つ有機滑剤を５００〜１５００ｐｐｍ配合することで、滑性と耐ブロッキング性を付与することができる。

１１５℃未満の融点を持つ有機滑剤はフィルムの滑性に有効であり、１１５℃以上の融点を持つ有機滑剤はフィルムの耐ブロッキング性に有効である。そのため、どちらか１種類の有機滑剤を配合したフィルムよりも、２種類以上の有機滑剤を配合したものが滑性と耐ブロッキング性の両方を優れたものにできる。

１１５℃未満の融点を持つ有機滑剤としてオレイン酸アミド、エルカ酸アミド、パルチミン酸アミド、ステアリン酸アミド、ベヘニン酸アミド等が挙げられる。これらはフィルム表面へ比較的早く移行し、少量で滑性に寄与するため、配合量は１００〜５００ｐｐｍで良い。１００ｐｐｍより少ない場合は滑性が不足し、５００ｐｐｍより多い場合はフィルム表面に析出し、白化が問題となる場合がある。

１１５℃以上の融点を持つ有機滑剤としてエチレンビスオレイン酸アミド、ヘキサメチレンビスオレイン酸アミド、エチレンビスエルカ酸アミド、エチレンビスベヘニン酸アミド、エチレンビスステアリン酸アミド等が挙げられる。これらはフィルム表面に移行するのが比較的遅く、配合量を多くしないと耐ブロッキング性に寄与しない。配合量は５００〜１５００ｐｐｍで良い。５００ｐｐｍより少ない場合は耐ブロッキング性が不足し、１５００ｐｐｍより多い場合はフィルム表面に析出し、白化が問題となる場合がある。

自立性容器は内容物を充填する工程において、折り畳まれている底部がスムーズに広がり、容器に内容物が入る必要がある。また、自立性容器を製造する工程において、部材をスムーズに送る必要がある。そのため一般包材用途に比べ、滑性や耐ブロッキング性に優れたポリエチレン系樹脂積層フィルムにする必要がある。それらは、前述の工夫により、解決が可能になった。

本発明においては、耐ブロッキング性は１５０ｍＮ／ｍｍ以下が好ましく、さらには１２０ｍＮ／ｍｍが好ましい。

耐ブロッキング性は下記のようにして評価できる。
測定面同士を重ね合わせたサンプルを、ヒートプレス（テスター産業社製 形式：ＳＡ−３０３）において、大きさ７ｃｍ×７ｃｍ、温度５０℃、圧力１４００Ｐａ、時間１５分の加圧処理を行う。この加圧処理でブロッキングしたサンプルとバー（径６ｍｍ 材質：アルミ）をオートグラフ（島津製作所製 形式：ＵＡ−３１２２）へ装着し、バーが速度（２００ｍ／分）でブロッキング部を剥離する時の力を測定した。この場合、バーと剥離面は水平であることが前提である。同一サンプルにつき４回の測定をして平均値で表示した。

本発明のポリエチレン系積層フィルムは、最大直径が０．２ｍｍ以上のフィシュアイが５個／１０００ｃｍ^２以下であることが好ましい。４個／１０００ｃｍ^２以下であることがより好ましく、３個／１０００ｃｍ^２以下であることがさらに好ましい。該フィッシュア
イが５個／１０００ｃｍ^２を超えた場合は、例えば、該フィルムで包装した場合に該フィ
ッシュアイが肉眼で見えるので包装体の商品イメージを低下させるので好ましくない。

上記フィシュアイの低減は、前述した本発明の構成を満たすことにより達成できるが、さらに以下のような対応をするのが好ましい。例えば、溶融樹脂の濾過に用いられるフィルターが重要である。溶融押出し工程で溶融された樹脂を濾過精度が１００μｍ以下であるフィルターで濾過することが好ましい実施態様である。ここで、濾過精度とは、ＪＩＳ
Ｂ８３５６：１９７６年で定義された方法に準じて評価された性能である。濾過精度は８０μｍがより好ましく、６０μｍがさらに好ましい。濾過精度が１００μｍを超えた場合はフィッシュアイを形成するゲル状異物の除去及び微小化が悪化するので好ましくない。濾過精度の下限はゲル状異物の除去及び微小化の点より小さければ小さい程好ましいが、小さくなるに比例して濾過圧力損失が大きくなるので濾過面積を大きくする必要が生ずる。従って、下限は３０μｍが好ましい。フィルターは金網フィルターが一般的に多く用いられており、平織り、綾織、平畳織、綾畳織など織りかたの形状の変化、それに使用する線の太さと積層構成により濾過能力や微小化効率が変ってくる。それらの金網フィルターと別に金属焼結フィルターというタイプがあり、粉末焼結したもの、不織布のように金属を織ることなく固めたものの大きく２種類がある。特に不織布のように金属を織ることなく固めたものは、ミクロンオーダーのステンレス鋼繊維を均一に積層焼結したもので、繊維相互の無数の接点が金属同士接合一体化しており、目開き抜け落ちが少なく高い濾過精度を有する上、他の金属濾過材より空隙率が大きい影響で、圧力損失が小さく、金網、金属粉末焼結フィルターに比べて、異物保持能力が高いので最近特に多く使われ始めている。金網フィルターでも織り方、積層法を改良するとそれに同等以上の性能が出るものも有り、排除はしない。選定時ポイントは、特にオレフィンは溶融粘度が高いので圧力損失が低く、濾過能力の高いものを選ぶことが好ましい。該方策の採用はフィッシュアイ低減だけでなく後述の厚み斑低減の抑制効果も併せて発現できる。厚み斑は、圧力損失が大きい場合に発生し易い。それはフィルターが押し出した溶融樹脂の圧力をカットするため、Ｔダイ内の圧力が不足し、Ｔダイ内の溶融樹脂の流れが不安定となり、結果として厚み斑になることがある。先に述べたように圧力損失が低いフィルターを用いる事によりそれを抑制することが可能となる。

上記の濾過は、フィルターを２個以上設けた多段濾過法で行うのがより好ましい実施態様である。該多段濾過法により、濾過や微小化効率が向上し、かつ前記の圧力損失の課題も改善される。該多段濾過法の場合は、同じ濾過精度のフィルターを用いても良いが、溶融樹脂の流れ方向に従って濾過精度の値を低くしていくのがさらに好ましい実施態様である。

また、使用するポリエチレン樹脂は、乾燥するときに不活性ガス置換をして、乾燥したものを使用するのが好ましい。不活性ガス置換により脱酸素され押出し機に入り溶融する時の酸化分解が押さえられ、フィッシュアイ低減に繋がる。また、製膜の為の押出し機のホッパーや原料を入れるサイロにも酸素が入らないように不活性ガスで置換し、原料が酸化しない状態にしておくのも好ましい実施態様である。該方法は原料樹脂と共に押出し機への酸素の混入が抑えられる効果もあり、ゲル生成の抑制に繋がる。該方策の採用はゲル生成抑制だけでなく臭気や味覚に影響する分解物の生成を抑制効果をも併せて発現できる。使用する不活性ガスとして希ガス類元素があり、例えば、ヘリウム、ネオン、アルゴン、クリプトン、キセノン、ラドンの６元素が挙げられるが、高価であるので実際的ではない。安価で入手が容易な窒素ガスが好ましい。

本発明のポリエチレン系積層フィルムは、フィルムの幅方向の厚み斑が、幅１０００ｍｍにおいて７％以内にすることが好ましい。６％以内がより好ましく、５％以内がさらに好ましい。尚、本発明における上記厚み斑は、フィルム幅４００ｍｍ以上でフィルム長１０００ｍ以上のロールにおいて満たされるのが好ましい。該対応により、フィルムをロール状にして保存した場合に起こる巻き締まり現象により、フィルムの厚み斑がフィルムのたるみ等の問題を引き起こす。そのため、厚み斑の大きなフィルムの場合、例えばラミネート素材として使用した場合、ラミネート加工時にたるみ等の変形により、皺の発生や空気の巻き込みのため加工操業性が低下し、かつ得られる製品の皺、透明斑等の外観不良やラミネート強度変動等の発生を抑制することができる。

上記厚み斑の抑制は前述した本発明の構成を満たすことにより達成できるが、さらに以下のような対応をするのが好ましい。
例えば、ダイ周りの空気の流れ方向がフィルムの厚み斑に影響を与えるので最適化することが好ましい実施態様である。ダイから出てくる溶融樹脂シートに対して垂直な空気の流れである風を無くすことが重要である。これは溶融状態で垂直な風を受けると、溶融樹脂シートが振れて、その振れた部分の厚み変化や部分的な冷却斑が発生し厚み斑に繋がる。該対策の一つとしてダイス回りをシート、板、などで囲いを作り、囲いで囲みダイス出口に上記の好ましくない風が当たらないようすることが挙げられる。さらに、積極的にダイス出口の溶融樹脂シートの流れが乱れないような風の流れを作ることも好ましい実施態様である。

また、ダイ周りの温度斑も厚み斑に影響を及ぼすので、できるだけ温度斑を小さくすることも重要である。例えば、前記のダイス周りに囲いをすることは、当該現象の改善にも繋がるので、好ましい実施態様として推奨される。また、湿度を高めた状態でしかも加温した状態にすることは、温度斑が小さくなるので好ましい実施態様である。

また、ダイより押し出された溶融樹脂シートの冷却ロールへの密着方法の改善もフィルム厚み精度向上の重要な要因である。例えば、エアーで冷却ロールに密着させる方法として、エアーノズル法、エアーチャンバー法あるいはエアーナイフ法および真空チャンバー法が広く普及しているが、上記３方法を同時に作用させることが好ましい実施態様である。すなわち、溶融樹脂シートの冷却ロールへの密着に際して、エアーノズル法で両端を固定し、エアーチャンバー法あるいはエアーナイフ法により溶融樹脂シートの全幅の冷却ロールへの押さえつけを行い、同時に真空チャンバー法を作用させ溶融樹脂シートと冷却ロールの間への空気の巻き込みを防止することにより厚み斑が低減される。該方法においてもエアーナイフやエアーチャンバーの風を溶融樹脂シートに対して均一に、かつ流れの乱れが発生しないように当てる事および真空チャンバーの吸引力が幅および流れ方向において均一になるように装置構造、取り付け位置、エアーナイフやエアーチャンバーの空気の風量や方向、真空チャンバーの吸引度や吸引方向等を最適化することも大切である。このことにより、溶融樹脂シートの振れを小さくする事ができ、厚み精度向上に繋げられるので有効な手段の一として推奨される。

上記密着方法におけるエアーチャンバー法とエアーナイフ法の選択は該装置を設置する場所の空間容積や真空チャンバーの性能との関係で適宜選択すれば良い。

以下、実施例によって本発明を詳細に説明するが、これらに限定されるものではない。なお、各実施例で得られた特性は以下の方法により測定、評価した。

（１）樹脂密度
ＪＩＳ Ｋ７１１２：１９９９年に準じて密度を評価した。

（２）無機粒子の平均粒径
ＪＩＳ Ｋ １１５０に記載のレーザー回折式粒度分布測定法に準拠し測定した。Ｌｅｅｄｓ＆Ｎｏｒｔｈｒｕｐ社製 形式：Ｍｉｃｒｏｔｒａｃ ＨＲＡ ｍｏｄｅｌ ９３２０−Ｘ１００を用いて測定した。

（３）フィシュアイ
面積１０００ｃｍ^２のフィルムにおいて、０．２ｍｍφ以上のゲル状物を目視で計数し
た。また、ポリエチレンのゲル状物の判断は、顕微鏡の拡大観察において、明らかに異物（センイ状，炭化物）と判断できるもの以外はゲル状物と判断した。

（４）分子量分布
ゲル浸透クロマトグラフ（ＧＰＣ）を用い、下記の測定方法で分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）を測定した。測定方法は下記の通りである。
測定装置：Ｗａｔｅｒｓ １５０ＣＶ
カラム：ＡＴ−８０６ＭＳ ２本
サンプルの調整：１４５℃で溶媒（ｏ−ジクロロベンゼン ＢＨＴ０．３％入り）へ試料を溶解させ濃度１ｍｇ／ｍｌを準備した。
測定条件：溶液０．４ｍｌを溶媒（ｏ−ジクロロベンゼン）、温度１４５℃、１．０ｍｌ／分の流速でカラムに導入し、カラムで分離された溶液中の試料濃度を示差屈折計で測定した。分子量はポリスチレン標準試料にてユニバーサル検量線を作成し、Ｋ＝０．７、α＝４．２Ｅ−４の値を用い、ポリスチレン換算の分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）を得た。

（５）厚み斑
ＪＩＳ Ｋ７１３０に準じて評価する。一部方法が異なる部分は以下に詳細を説明する。測定する環境は、２３℃×５０％ＲＨ室内で行う。測定は、フィルムの両端を５ｃｍづつカットし、該両端がカットされたサンプルを巾方向に４０等分し測定位置に印を付ける。該印の位置で印の部分を外した場所についてダイヤルゲージで行う。計測はフィルムロールＭＤ方向に１５ｃｍ、ＴＤ方向に全巾、表層部から皺の無い部分から２巻き剥いだ部分と巻き芯部から皺の無い部分を２巻き剥いだ部分の２ヶ所で、それぞれ３サンプルを取り、その６サンプルの平均値を求める。使用する計測器は、最小読み取り値が０．００１ｍｍとする。精度は、ＪＩＳ Ｂ７５０３：１９９７年に規定してあるダイヤルゲージと同等以上のものとする。厚み斑は下式で求める。
厚み斑（％）＝（最大厚み−最小厚み）÷６サンプルの平均値×１００

（６）滑り性
傾斜面と錘からなるフリクションアングルテスター（東洋精機社製 型番：Ａ―２１１４０２８０３）において測定するフィルム面が接触する様に、錘（重さ１ｋｇ）と傾斜面へセットする。傾斜面の角度を除々に上げていき（速度２．７°／秒）、錘が傾斜面を滑り始める角度を測定する。その角度θのｔａｎθを滑り性とした。同一サンプルにつき３回の測定をして平均値で表示した。

（７）耐ブロッキング性
測定面同士を重ね合わせたサンプルを、ヒートプレス（テスター産業社製 形式：ＳＡ−３０３）において、大きさ７ｃｍ×７ｃｍ、温度５０℃、圧力１４００Ｐａ、時間１５分の加圧処理を行う。この加圧処理でブロッキングしたサンプルとバー（径６ｍｍ 材質：アルミ）をオートグラフ（島津製作所製 形式：ＵＡ−３１２２）へ装着し、バーが速度（２００ｍ／分）でブロッキング部を剥離する時の力を測定した。この場合、バーと剥離面は水平であることが前提である。同一サンプルにつき４回の測定をして平均値で表示した。

（８）巻き皺：厚さ４０μｍを１０００ｍｍ巾で２０００ｍ巻き取ったフィルムロールを４０℃・１週間放置した後のロール表層に皺が目視で確認できる、あるいは、できないを判断する。

（９）耐ピンホール性：フィルムを縦３００ｍｍ×横２００ｍｍに裁断し、ゲルボフレックス測定器（テスター産業社製 形式：恒温槽付きゲルボフレックステスター）を用いてＡＳＴＭ Ｆ３２９に準拠して、５℃にて３０００回のひねり（捩じり速度：４０ｒｐｍ、捩じり角４００°）を与えた時に発生したピンホール数を、同一サンプルにつき３回の測定をして平均値で表示した。

（実施例１）
ラミネート層（Ａ）のポリエチレン系組成物
樹脂密度９３０ｋｇ／ｍ^３かつ分子量分布２．８のポリエチレン樹脂（住友化学（株）、
ＦＶ４０７）９０％と樹脂密度９６０ｋｇ／ｍ^３のかつ分子量分布２．８のポリエチレン
樹脂（プライムポリマー（株）、０４０８Ｇ）１０％を混合した組成物。
中間層（Ｃ）のポリエチレン系組成物
樹脂密度９２５ｋｇ／ｍ^３かつ分子量分布２．８のポリエチレン樹脂（住友化学（株）、
ＦＶ４０５）１００％組成物。
ヒートシール層（Ｂ）のポリエチレン系組成物
樹脂密度９２５ｋｇ／ｍ^３かつ分子量分布２．８のポリエチレン樹脂（住友化学（株）、
ＦＶ４０５）１００％に対し、１０μｍの球状無機粒子（信越化学（株）：ＫＭＰ１２０−１０）１２０００ｐｐｍと５μｍの非球状無機粒子（三井鉱山金属（株）：Ｗｈｉｔｅ Ｆｉｌｌｅｒ）５０００ｐｐｍと融点１１５℃未満の有機滑剤（日本化成（株）：ダイヤミッドＬ−２００）２００ｐｐｍと融点１１５℃以上の有機滑剤（日本化成（株）：スリパックスＯ）１０００ｐｐｍを混合した組成物。
Ｂ層用ポリエチレン系樹脂組成物をスクリュー直径２００ｍｍの３ステージ型単軸押出し機で、Ａ層用およびＣ層用のポリエチレン系樹脂組成物をそれぞれ２台のスクリュー直径１００ｍｍの３ステージ型単軸押出し機を使用し、巾３０００ｍｍでプレランドを２段階にし、かつ溶融樹脂の流れが均一になるように段差部分の形状を曲線状としてダイス内の流れが均一になるように設計した３層タイプのＴスロット型ダイにＡ層／Ｃ層／Ｂ層の順になるよう導入し、ダイスの出口温度を２２０℃で押出した。リップギャップは１．６ｍｍとした。フィルターは、濾過精度１００μｍおよび５０μｍのフィルターを直列に連結した２段濾過法でダイスに供給した。該フィルターはＡ〜Ｃ層の全てのラインに設置した。ダイスから出てきた溶融樹脂シートを３０℃の冷却ロールで冷却し、Ａ層／Ｃ層／Ｂ層の構成で層厚みが１２／３６／１２（μｍ）よりなるポリエチレン系積層フィルムを得た。また上記押出し機への供給用サイロやホッパーも窒素ガス置換をした。冷却ロールでの冷却に際しては、エアーノズルで冷却ロール上のフィルムの両端を固定し、エアーナイフで溶融樹脂シートの全幅を冷却ロールへ押さえつけ、同時に真空チャンバーを作用させ溶融樹脂シートと冷却ロールの間への空気の巻き込みを防止した。エアーノズルは、両端ともフィルム進行方向に直列に設置した。またエアーナイフの風向きは押出されたシートの進行方向に対して４５度とした。また、真空チャンバーの吸引口の方向を押出されたシートの進行方向に合わせた。更に、ダイス周りはシートで囲い、溶融樹脂シートに風が当たらないようした。製膜速度は１００ｍ／分で実施した。得られた結果を表１に示す。

（実施例２）
Ｃ層へ回収樹脂を２０ｗｔ％使用した以外は、実施例１と同様にして、フィルムを得た。得られた結果を表１に示す。

（比較例１）
Ａ〜Ｃ層の分子量分布を３．８とした以外は、実施例１と同様にして、フィルムを得た。得られた結果を表１に示す。本比較例で得られたフィルムのフィシュアイが劣っていた。

（比較例２）
Ａ層を密度９３３ｋｇ／ｍ^３、分子量分布２．８とした以外は、実施例１と同様にして
、フィルムを得た。得られた結果を表１に示す。本比較例で得られたフィルムは厚み精度が劣っていた。

（比較例３）
Ａ〜Ｃ層の分子量分布を３．８とし、Ａ層を密度９３３ｋｇ／ｍ^３とした以外は、実施
例１と同様にして、フィルムを得た。得られた結果を表１に示す。本比較例で得られたフィルムのフィシュアイが劣っていた。

（実施例３）
以下の組成のポリエチレン樹脂を用いた。
（１）ラミネート層（Ａ）のポリエチレン系組成物
樹脂密度９３０ｋｇ／ｍ^３かつ分子量分布２．８のポリエチレン樹脂（住友化学（株）
、ＦＶ４０７）９０％と樹脂密度９６０ｋｇ／ｍ^３のかつ分子量分布２．８のポリエチレ
ン樹脂（プライムポリマー（株）、０４０８Ｇ）１０％を混合した組成物。
（２）中間層（Ｃ）のポリエチレン系組成物
樹脂密度９２５ｋｇ／ｍ^３かつ分子量分布２．８のポリエチレン樹脂（住友化学（株）
、ＦＶ４０５）１００％
（３）ヒートシール層（Ｂ）のポリエチレン系組成物
樹脂密度９２５ｋｇ／ｍ^３かつ分子量分布２．８のポリエチレン樹脂（住友化学（株）
、ＦＶ４０５）１００％に対し、１０μｍの球状無機粒子（球状シリカ：ＫＭＰ１２０−１０）１２０００ｐｐｍと５μｍの非球状無機粒子（珪藻土：Ｗｈｉｔｅ Ｆｉｌｌｅｒ）５０００ｐｐｍと融点１１５℃未満の有機滑剤（エルカ酸アミド：ダイヤミッドＬ−２００）２００ｐｐｍと融点１１５℃以上の有機滑剤（エチレンビスオレイン酸アミド：スリパックスＯ）１０００ｐｐｍを混合した組成物。

上記中間層（Ｃ）用ポリエチレン系樹脂組成物をスクリュー直径２００ｍｍの３ステージ型単軸押出し機で、ラミネート層（Ａ）用およびヒートシール層（Ｂ）用のポリエチレン系樹脂組成物をそれぞれ２台のスクリュー直径１００ｍｍの３ステージ型単軸押出し機を使用し、巾３０００ｍｍでプレランドを２段階にし、かつ溶融樹脂の流れが均一になるように段差部分の形状を曲線状としてダイス内の流れが均一になるように設計した３層タイプのダイにＡ層／Ｃ層／Ｂ層の順になるよう導入し、ダイスの出口温度を２４０℃で押出した。リップギャップは１．６ｍｍとした。フィルターは、濾過精度８５μｍおよび４０μｍのフィルターを直列に連結した２段濾過法でダイスに供給した。該フィルターはＡ〜Ｃ層の全てのラインに設置した。ダイスから出てきた溶融樹脂シートを３０℃の冷却ロールで冷却し、Ａ層／Ｃ層／Ｂ層の構成で層厚みが２４／７２／２４（μｍ）よりなるポリエチレン系積層フィルムを得た。また上記押出し機への供給用サイロやホッパーも窒素ガス置換をした。冷却ロールでの冷却に際しては、エアーノズルで冷却ロール上のフィルムの両端を固定し、エアーナイフで溶融樹脂シートの全幅を冷却ロールへ押さえつけ、同時に真空チャンバーを作用させ溶融樹脂シートと冷却ロールの間への空気の巻き込みを防止した。エアーノズルは、両端ともフィルム進行方向に直列に設置した。またエアーナイフの風向きは押出されたシートの進行方向に対して４５度とした。また、真空チャンバーの吸引口の方向を押出されたシートの進行方向に合わせた。更に、ダイス周りはシートで囲い、溶融樹脂シートに風が当たらないようした。製膜速度は５０ｍ／分で実施した。得られた結果を表２に示す。

（実施例４）
実施例３において、Ｃ層に用いるポリエチレン樹脂に回収樹脂を２０ｗｔ％使用した以外は、実施例３と同様にして、フィルムを得た。得られた結果を表２に示す。

（比較例４）
実施例３において、Ａ層に用いるポリエチレン樹脂を密度９３０ｋｇ／ｍ^３、分子量分
布を３．８とした以外は、実施例３と同様にして、フィルムを得た。得られた結果を表２に示す。本比較例で得られたた自立性容器用ポリエチレン系樹脂フィルムはフィシュアイが劣っていた。

（比較例５）
実施例３において、Ａ層に用いるポリエチレン樹脂を密度９３３ｋｇ／ｍ^３、分子量分
布２．８のポリエチレン樹脂単独使用とした以外は、実施例３と同様にして、フィルムを得た。得られた結果を表２に示す。本比較例で得られたた自立性容器用ポリエチレン系樹脂フィルムは厚み斑が劣っていた。

（比較例６）
比較例５において、Ｂ層に用いる無機粒子として１０μｍ球状無機粒子の添加を取り止め、５μｍ非球状無機粒子のみ１７０００ｐｐｍ添加するように変更した以外は、比較例５と同様にして、フィルムを得た。得られた結果を表２に示す。本比較例で得られた自立性容器用ポリエチレン系樹脂フィルムは比較例５で得られたた自立性容器用ポリエチレン系樹脂フィルムの課題に加えて耐ブロッキング性が劣っていた。

（比較例７）
比較例５において、Ｂ層に用いる有機滑剤として、１１５℃未満の融点を持つ有機滑剤の添加を取り止め、１１５℃以上の融点を持つ有機滑剤のみを１２００ｐｐｍ添加するように変更した以外は、比較例５と同様にして、フィルムを得た。得られた結果を表２に示す。本比較例で得られた自立性容器用ポリエチレン系樹脂フィルムは比較例５で得られたた自立性容器用ポリエチレン系樹脂フィルムの課題に加えて滑り性が劣っていた。

本発明のポリエチレン系樹脂積層フィルムは、ヒートシール性、耐ブロッキング性およびフィルムの剛性のバランス取れている上に、フィシュアイが少なく、かつ厚み斑が少ないので、例えば、食品包装等の用途で好適に使用することができる。従って、産業界に寄与する事が大である。

Claims (9)

1. 少なくてもラミネート層（Ａ）およびシール層（Ｂ）よりなるポリエチレン系樹脂積層フィルムにおいて、ラミネート層（Ａ）が、密度９００〜９７０ｋｇ／ｍ^３で、かつ分子
   量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）が２．０〜３．５である密度の異なるポリエチレン樹脂を２種以上配合してなり、その平均密度が９２０〜９４５ｋｇ／ｍ^３であり、シール層（Ｂ）が、密
   度が９００〜９３０ｋｇ／ｍ^３のポリエチレン樹脂よりなり、かつ、ラミネート層（Ａ）
   の平均密度がシール層（Ｂ）の平均密度よりも大きいことを同時に満たすことを特徴とするポリエチレン系樹脂積層フィルム。
2. 請求項１に記載のポリエチレン系樹脂積層フィルムであって、最大直径が０．２ｍｍ以上のフィシュアイが５個／１０００ｃｍ^２以下であることを特徴とするポリエチレン系樹脂積層フィルム。
3. 請求項１に記載のポリエチレン系樹脂積層フィルムであって、前記フィルムの巾方向の厚み斑が７％以内であることを特徴とするポリエチレン系樹脂積層フィルム。
4. 請求項１に記載のポリエチレン系樹脂積層フィルムであって、前記フィルムのラミネート層（Ａ）およびシール層（Ｂ）の間に平均密度が９００〜９３５ｋｇ／ｍ^３のポリエチレン樹脂よりなる中間層（Ｃ）を設けてなることを特徴とするポリエチレン系樹脂積層フィルム。
5. 請求項１に記載のポリエチレン系樹脂積層フィルムであって、前記フィルムの上記各層のポリエチレン樹脂の平均密度がラミネート層（Ａ）＞中間層（Ｃ）≧シール層（Ｂ）であることを特徴とするポリエチレン系樹脂積層フィルム。
6. 請求項１に記載のポリエチレン系樹脂積層フィルムであって、前記フィルムの中間層（Ｃ）に回収樹脂を１０〜３０質量％配合してなることを特徴とするポリエチレン系樹脂フィルム。
7. 請求項１に記載のポリエチレン系樹脂積層フィルムであって、前記フィルムの少なくともシール層（Ｂ）に、平均粒径５〜１３μｍの球状無機粒子を０．５〜１．５質量％および平均粒径１〜６μｍの非球状無機粒子を０．１〜１．０質量％配合してなることを特徴とするポリエチレン系樹脂積層フィルム。
8. 請求項１に記載のポリエチレン系樹脂積層フィルムであって、前記フィルムの少なくともシール層（Ｂ）に、１１５℃未満の融点を持つ有機滑剤を１００〜５００ｐｐｍと１１５℃以上の融点を持つ有機滑剤を合計５００〜１５００ｐｐｍ配合してなることを特徴としたポリエチレン系樹脂積層フィルム。
9. 請求項１に記載のポリエチレン系樹脂積層フィルムであって、前記フィルムの総厚みが９０〜１５０μｍであることを特徴とする自立性容器用ポリエチレン系樹脂積層フィルム。