JP4716168B2 - フルカラー有機el表示装置の製造方法及びその製造用の光処理装置 - Google Patents
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ここで、色変換フィルター層及び/またはカラーフィルター層とは、一つの表示装置において、色変換フィルター層のみが形成されていてもよく、カラーフィルター層のみが形成されていてもよく、あるいはそれらの両方が形成されていてもよいことをいう。例えば、赤、緑、青の画素のうち、一部がカラーフィルター層で、他が色変換フィルター層であってもよい。
予め光処理するとは、全て積層した後に光処理するのではなく、高分子膜層を積層後、無機膜層を積層する前に光処理すること、および、陽極を積層後、有機EL層を積層する前に光処理することをいう。
前記高分子膜層の前記無機膜層と接する面及び/または前記陽極の前記有機EL層と接する面とは、高分子膜層の前記無機膜層と接する面のみを光処理する工程を含んでもよく、陽極の前記有機EL層と接する面のみを光処理する工程を含んでもよく、あるいはこれらの両方の面についてそれぞれ光処理する工程を含んでもよいことをいう。
また、色変換部と、有機EL素子部とを積層してなるフルカラー有機EL表示装置は、有機EL素子部の陽極側に色変換部を積層してなる、有機EL素子部の陽極側から光を取り出すボトムエミッション方式であってもよく、有機EL素子部の陰極側に色変換部を重ね合わせてなる、有機EL素子部の陰極側から光を取り出すトップエミッション方式であってもよい。
ここで、反応性分子とは、オゾンなどの酸化剤として機能する反応性の高い分子をいう。励起原子とは、酸素ラジカルなどのラジカルとなる反応性の高い原子をいう。反応性分子及び/または励起原子とは、反応性分子のみでもよく、励起原子のみでもよいが、通常はこれらの両方を含む。
本明細書において、色変換部とは、基板1とその上にパターニングされた赤色変換フィルター層2、緑色変換フィルター層3、青色フィルター層4と、高分子膜層5と、無機膜層6とから構成される部分を指す。色変換部は、後述の有機EL素子部と積層され、有機EL素子部における発光を異なる波長の可視光として出力する。
図2に本実施形態の方法により製造される色変換部の概略的な断面図を示す。色変換部においては、赤色変換フィルター層2、緑色変換フィルター層3、青色フィルター層4は、赤色、緑色、青色が別々に基板上1にパターニングされる。そして、赤色変換フィルター層2、緑色変換フィルター層3、青色フィルター層4を被覆するように高分子膜層5が形成され、さらに高分子膜層5上に無機膜層6が積層されている。
本発明において、色変換フィルター層の構成成分である有機蛍光色素としては、有機発光層が発する近紫外領域ないし可視領域の光、特には青色ないし青緑色領域の光を吸収して異なる可視光を発するものであればよい。好ましくは、少なくとも赤色領域の蛍光を発する蛍光色素の一種類以上が用いられ、緑色領域の蛍光を発する蛍光色素の一種以上と組み合わせてもよい。すなわち、発光層としては、青色ないし青緑色領域の光を発光するものが得やすいのであるが、これを単なる赤色フィルターに通して赤色領域の光に変更しようとすると、元々赤色領域の波長の光が少ないため、極めて暗い出力光になってしまう。
次に、本発明の色変換フィルター層に用いられるマトリクス樹脂は、光硬化性または光熱併用型硬化性樹脂を、光および/または熱処理して、ラジカル種やイオン種を発生させて重合または架橋させ、不溶不融化させたものである。また、該光硬化性または光熱併用型硬化性樹脂は、色変換フィルター層のパターニングを行うために硬化をする前は有機溶媒またはアルカリ溶液に可溶性であることが望ましい。
高分子膜層5は、パターニングされた赤色変換フィルター層2、緑色変換フィルター層3、青色フィルター層4を被覆し、かつ表面が平坦になるように形成される。高分子膜層5は可視域における透明性が高く(400〜700nmの範囲で透過率50%以上)、Tgが100℃以上で、表面硬度が鉛筆硬度で2H以上あり、カラーフィルター層及び/又は色変換フィルター層上に平滑に塗膜を形成でき、カラーフィルター層及び/又は色変換フィルター層の機能を低下させない材料であれば良い。例えば、イミド変性シリコーン樹脂(特開平5−134112号公報、特開平7−218717号公報、特開平7−306311号公報等)、無機金属化合物(TiO、Al2O3、SiO2等)をアクリル、ポリイミド、シリコーン樹脂等中に分散した材料(特開平5−119306号公報、特開平7−104114号公報等)、紫外線硬化型樹脂としてエポキシ変性アクリレートル樹脂(特開平7−48424号公報)、アクリレートモノマー/オリゴマー/ポリマーの反応性ビニル基を有した樹脂、レジスト樹脂(特開平6−300910号公報、特開平7−128519号公報、特開平8−279394号公報、特開平9−330793号公報等)、無機化合物のゾルーゲル法(月刊ディスプレイ1997年、3巻、7号に記載。特開平8−27934号公報等)、フッ素系樹脂(特開平5−36475号公報、特開平9−330793号公報等)等の光硬化型樹脂及び/又は熱硬化型樹脂が挙げられる。
赤色変換フィルター層2、緑色変換フィルター層3、青色フィルター層4に高分子層5を積層した後であって、無機膜層6を高分子層5に積層する前に、高分子層5表面に光処理をする。ここで、高分子層5表面とは、無機膜層6と接する面、すなわち、高分子層5の基板1と反対側の面をいう。
次に、上記高分子層5上に無機膜層6を形成する。無機膜層6は、色変換フィルター層及び/又はカラーフィルター層の凹凸を平坦化する機能を有する。無機膜層6としては、電気絶縁性を有し、ガスおよび有機溶剤に対するバリア性を有し、可視域における透明性が高い(400〜700nmの範囲で透過率80%以上)ものが好ましい。例えば、該高分子膜層上に、SiOx、SiNx、SiOxNy、A10x、AlNxなどの金属酸化物を形成し、無機膜層6として用いることができる。これらの膜の形成方法として蒸着法や、スパッタ法、CVD法を用いることができる。特に、金属酸化膜の形成方法は、密着性、膜厚の均質性、生産性の観点からスパッタ法が好ましい。無機膜層6の厚さは0.1〜1μmとすることが好ましい。
次に、無機膜層6上に、有機EL素子部を積層する。本明細書において、有機EL素子部とは、一対の電極の間に少なくとも有機発光層を扶持し、必要に応じ、正孔注入層や電子注入層を介在させた構造を有しているものをいう。また、本明細書において、一対の電極の間に扶持される、少なくとも有機発光層を含む層を有機EL層という。
(1)陽極/有機発光層/陰極
(2)陽極/正孔注入層/有機発光層/陰極
(3)陽極/有機発光層/電子注入層/陰極
(4)陽極/正孔注入層/有機発光層/電子注入層/陰極
(5)陽極/正孔注入層/正孔輸送層/有機発光層/電子注入層/陰極
第一実施形態にかかる光処理装置を図3に示す。図3に示す光処理装置100は、装置本体105と、該装置本体内に設けられた光発生手段102と、光遮蔽手段103と、基板保持手段101とを備える。装置本体105内において、光発生手段102と、基板保持手段101とは対向して設置されている。基板保持手段101は、その光発生手段102に面した側に、被処理面を有する層が積層されていてもよい基板1を保持することができる。そして、光発生手段102と基板保持手段101との間には、光発生手段102からの光を遮るように、光遮蔽手段103が配置される。また、装置本体105には、外部からガスを導入可能なガス導入口104が設けられている。
本発明の方法により、図1に示す有機EL表示装置を製造した。
青色フィルター材料(富士ハントエレクトロニクステクノロジー製:カラーモザイクCB−7001)を透明基板1としてのコーニングガラス(50×50×1.1mm)上に、スピンコート法を用いて塗布し、フォトリソグラフ法によりパターニングを実施し、青色フィルター層4の線幅0.1mm、ピッチ0.33mm、膜厚10μmのラインパターンを得た。
蛍光色素としてクマリン6(0.7質量部)を溶剤のプロピレングリコールモノエチルアセテート(PGMEA)120質量部へ溶解させた。光重合性樹脂の「V259PA/P5」(商品名、新日鐵化成工業株式会社)100質量部を加えて溶解させ、塗布液を得た。この塗布溶液を、青色フィルター層のラインパターンが形成済である、透明基板1上に、スピンコート法を用いて塗布し、フォトリソグラフ法により、パターニングを実施し、緑色変換フィルター層3の線幅0.1mm、ピッチ0.33mm、膜厚10μmのラインパターンを得た。
蛍光色素としてクマリン6(0.6質量部)、ローダミン6G(0.3質量部)、ベーシックバイオレット11(0.3質量部)を溶剤のプロピレングリコールモノエチルアセテート(PGMEA)120質量部へ溶解させた。光重合性樹脂の「V259PA/P5」(商品名、新日鐵化成工業株式会社)100質量部を加えて溶解させ、塗布液を得た。この塗布溶液を、青色フィルターおよび緑色変換フィルターのラインパターンが形成済である、透明基板1上に、スピンコート法を用いて塗布し、フォトリソグラフ法により、パターニングを実施し、赤色変換フィルター2の線幅0.1mm、ピッチ0.33mm、膜厚10μmのラインパターンを得た。
上記赤色変換フィルター層2、緑色変換フィルター層3、青色フィルター層4の上に、UV硬化型樹脂(エポキシ変性アクリレート)をスピンコート法にて塗布し、高圧水銀灯にて照射し、膜厚8μmの高分子膜層5を形成した。この時、赤色変換フィルター層2、緑色変換フィルター層3、青色フィルター層4のパターンは変形がなく、且つ、高分子膜層5上面は平坦であった。
図3に示す紫外線照射装置100のステージ101に、赤色、緑色、青色の色変換フィルター層(2、3、4)と高分子膜層5とを形成した透明基板1を載せ、室温で紫外線処理を実施した。紫外線処理時間は10分とした。光発生手段102としては、185nmおよび254nmの光を発生させる低圧水銀ランプを用いた。紫外線の出力は1.5mJ/cm2であった。また高分子膜層5を形成した基板1に直接、紫外線が到達しないように、ソーダライムガラスからなり、高分子膜層5表面に対して基板と同じ大きさを有する遮蔽板103を取り付けた。また、高分子膜層5表面に直接紫外光が到達しないようにするため、及び紫外線により発生したオゾンなどを高分子膜層5表面に導入する為に、ガス導入口104から清浄なドライエアーを0.1l/sで供給し、処理装置100内に気体の流れを作った。
高分子膜層5に紫外線による光処理を施した後に、高分子膜層5を形成した基板1を処理装置100から取り出し、高分子膜層5上に、RFスパッタ法により室温において、SiOx膜からなる無機膜層6を300nm形成した。スパッタターゲットにはSiを用い、スパッタガスとしてArおよび酸素の混合ガスを用いた。
上記のようにして製造した無機膜層6の上に、陽極7/正孔注入層8/正孔輸送層9/有機発光層10/電子注入層11/陰極12の6層を構成した。また、パターニングされた陽極7のあいだに、フォトリソグラフィ法で、陽極7周辺での絶縁不良発生を抑制するための絶縁膜13を設けた。
高分子膜層5上およびの陽極7表面を、従来の光処理装置で紫外線処理した以外は、実施例1と同様に表示装置を形成した。比較例において用いた従来の光処理装置を図5に示す。図5に示す光処理装置300は、装置本体305内に対向して設けられた、基板保持手段301と、光発生手段302とを備えるものであった。光発生手段302は、上記実施例で用いたのと同じ低圧水銀ランプであった。そして、基板を基板保持手段301に設置して紫外線を発生させたとき、紫外線は、直接、高分子膜層5上およびの陽極7表面に照射された。
実施例1および比較例1にてそれぞれ2つのフルカラー有機EL表示装置を作製し、駆動試験を行なった。
(駆動方法)
線順次走査:駆動周波数60Hz,デューティ1/60
1画素当たりの電流量100μA
(比較方法)
初期特性およびl000時間の連続駆動を行った後に、輝度変化の比較を行った。
2 赤色変換フィルター層
3 緑色変換フィルター層
4 青色フィルター層
5 高分子膜層
6 無機膜層
7 陽極
8 正孔注入層
9 正孔輸送層
10 有機発光層
11 電子注入層
12 陰極
13 絶縁膜
100 光処理装置
101 基板保持手段
102 光発生手段
103 遮蔽手段
104 ガス導入口
105 光処理装置本体
200 光処理装置
201 基板保持手段
202 光発生手段
204 ガス導入口
205 光処理装置本体
206 処理部
207 光発生部
300 光処理装置
301 基板保持手段
302 光発生手段
305 光処理装置本体
Claims (6)
- 基板上にパターニングされた色変換フィルター層及び/またはカラーフィルター層と、該色変換フィルター層及び/またはカラーフィルター層を被覆する高分子膜層と、該高分子膜層に積層される無機膜層とを備える色変換部と、
少なくとも一方が可視光透過性を有する一対の電極と該電極間に配置された有機EL層とを備える有機EL素子部と
を積層してなるフルカラー有機EL表示装置の製造方法であって、
前記高分子膜層の前記無機膜層と接する面及び/または前記陽極の前記有機EL層と接する面を予め光処理する工程を含み、該光処理する工程が、前記高分子膜層の前記無機膜層と接する面及び/または前記陽極の前記有機EL層と接する面を、直接光に晒すことなく、光により発生する反応性分子及び/または励起原子に晒すことを特徴とする、フルカラー有機EL表示装置の製造方法。 - 前記光が紫外線である請求項1に記載の方法。
- 装置本体と、該装置本体内に設けられた光発生手段と、基板保持手段とを備える、請求項1に記載の製造方法における、光処理する工程に用いるフルカラー有機EL表示装置の製造用の光処理装置であって、
前記基板保持手段に保持される基板上の前記高分子膜層の前記無機膜層と接する面及び/または前記陽極の前記有機EL層と接する面が、前記光発生手段で発生する光に直接晒されることなく、前記光発生手段で発生する光により発生する反応性分子及び/または励起原子と接触できるように構成された光遮蔽手段をさらに備える光処理装置。 - 前記光遮蔽手段が、前記光発生手段と前記基板保持手段との間に配置される遮蔽板である請求項3に記載の光処理装置。
- 前記遮蔽板が、金属酸化物、および金属窒素物からなる請求項4に記載の光処理装置。
- 前記光遮蔽手段が、前記光発生手段と前記基板保持手段とを、前記装置本体内で区分する隔壁である請求項3に記載の光処理装置。
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