JP4435746B2 - 燃料電池用電解質、膜電極接合体、および燃料電池用電解質の製造方法 - Google Patents
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Description
本実施の形態に係る燃料電池用電解質は、塩基性ポリマーと下記一般式(2)で表される加水分解性のリン酸化合物とを含有する。
塩基性ポリマーは、ポリベンズイミダゾール類、ポリ(ピリジン類)、ポリ(ピリミジン類)、ポリイミダゾール類、ポリベンゾチアゾール類、ポリベンゾオキサゾール類、ポリオキサジアゾール類、ポリキノリン類、ポリキノキサリン類、ポリチアジアゾール類、ポリ(テトラザピレン類)、ポリオキサゾール類、ポリチアゾール類、ポリビニルピリジン類およびポリビニルイミダゾール類からなる群より選ばれることが好ましい。ポリベンズイミダゾール類として、たとえば、ポリ-2,5-ベンズイミダゾールを用いることができる。
一般式(2)において、Rがアルキル基である場合、リン酸化合物は、エチルアシッドホスフェート、メチルアシッドホスフェート、ブチルアシッドホスフェート、オレイルアシッドホスフェート、ジブチルホスフェートからなる群より選ばれることが好ましい。燃料電池用電解質に含浸された加水分解性のリン酸化合物は、塩基性ポリマーを基準として5モル%以上であることが望ましい。加水分解性のリン酸化合物の添加量が塩基性ポリマーを基準として5モル%未満だと、燃料電池用電解質におけるプロトン伝導性などの機能が低下する。
燃料電池用電解質の含水率の評価方法を以下に説明する。
燃料電池用電解質の伸縮率Sの算出方法を以下に説明する。伸縮率Sは、S=(Y−X)/X*100(%)なる計算式により求められる。ここで、Xは、リン酸化合物を塩基性ポリマーに添加する前の燃料電池用電解質の所定の辺の長さを表し、Yは、リン酸化合物を塩基性ポリマーに添加した後、任意の時点における燃料電池用電解質の所定の辺の長さを表す。
本実施の形態の膜電極接合体は、上述した燃料電池用電解質の一方の面にアノードを接合し、燃料電池用電解質の他方の面にカソードを接合することにより得られる。
以下に、本発明の典型的な燃料電池用電解質として、塩基性ポリマーとしてポリベンズイミダゾール(PBI)を使用し、リン酸化合物としてモノエチルアシッドホスフェートを使用した場合の製造方法について説明する。
実施例1との比較のため、リン酸をPBIに添加して得られる燃料電池用電解質を用意した。
図2は、酸添加後、22℃、62%RHで保存された実施例1および比較例1について、上述含水率評価方法により測定された含水率の時間変化を示すグラフである。
表1は、実施例1および比較例1の燃料電池用電解質に関し、それぞれモノエチルアシッドホスフェート、リン酸を添加する前と後における伸縮率を示す。酸添加後の条件は、22℃、62%RH、9時間放置である。比較例1の場合、伸縮率が25%と大きく、しわが発生しやすく、膜電極接合体やスタックを組み立てるために、ドライルームを使用するなど特別な対応が必要であることが分かる。一方、実施例1では、伸縮率が8%に抑制されており、寸法変化、しわの発生が認められなかった。
実施例1で得られた燃料電池用電解質の一方の面にアノードを接合し、他方の面にカソードを接合することにより膜電極接合体を作製した。アノード、カソードにはE−TEK社製、HT140E−Wを使用した。電解質膜と電極の界面抵抗を減少させるため、アノードおよびカソードの表面に、モノエチルアシッドホスフェートを添加した。アノードおよびカソードに添加されたモノエチルアシッドホスフェートの量は、PBIを基準として200モル%である。
実施例1で得られた燃料電池用電解質の一方の面にアノードを接合し、他方の面にカソードを接合することにより膜電極接合体を作製した。アノード、カソードにはE−TEK社製、HT140E−Wを使用した。電解質膜と電極の界面抵抗を減少させるため、アノードおよびカソードの表面に、105wt%リン酸を添加した。アノードおよびカソードに添加されたリン酸の添加量は、PBIを基準として200モル%である。
実施例2および比較例2で得られた燃料電池用電解質をそれぞれ燃料電池セルに組み込みプロトン伝導度を測定した。プロトン伝導度測定時の燃料電池セルの温度は150℃、水素の流量、空気の流量は、それぞれ、100(NCCM)、200(NCCM)である。また、燃料電池用電極面積は、7.8cm2である。
実施例2および比較例2で得られた膜電極接合体をそれぞれ燃料電池セルに組み込み、無加湿の条件下で、電流−電圧特性を測定した。電流−電圧特性測定時の燃料電池セルの温度は150℃、水素の流量、空気の流量は、それぞれ、100(NCCM)、200(NCCM)である。また、燃料電池用電極面積は、7.8cm2である。
(燃料電池用電解質の収縮試験結果)
熱機械分析装置(TMA)を用いて、塩基性ポリマーの架橋の有無による燃料電池用電解質の収縮特性を試験した。具体的には、試料を150℃に加熱した後、18kgfcm-2/hrの速度で試料にプローブで圧縮荷重を付与し、圧縮荷重が18kgfcm-2に到達した後、圧縮荷重を一定にした。荷重付与開始後、プローブの位置変位を計測することにより、試料の収縮特性を得た。試料として、上記実施例1および後述する実施例3の燃料電池電解質を用いた。
実施例3の燃料電池電解質は、架橋されたPBIにモノエチルアシッドホスフェートが添加されている。実施例4の燃料電池電解質の作製方法は、架橋剤を用いて架橋されたPBIを使用したことを除けば、実施例1と同様である。
実施例1および後述する実施例4の燃料電池電解質をそれぞれ燃料電池セルに組み込み、無加湿の条件下で、電流密度を一定(0.3A/cm2)に保った状態で出力電圧の経時変化を測定した。出力電圧測定時の燃料電池セルの温度は150℃、水素の流量、空気の流量は、それぞれ、100(NCCM)、200(NCCM)である。また、燃料電池用電極面積は、7.8cm2である。
実施例4の燃料電池電解質は、PBIおよびモノエチルアシッドホスフェートを含む燃料電池電解質にリン酸が添加されている点が、実施例1と相違する。実施例4の燃料電池電解質におけるモノエチルアシッドホスフェート、リン酸のドープ率は、PBIを基準として、それぞれ100モル%ずつである。実施例4の燃料電池電解質は、実施例1で示した燃料電池電解質の作製手順におけるモノエチルアシッドホスフェートの添加手順の後に、85%リン酸溶液を散布して100モル%のリン酸をドープした後、120℃で2時間乾燥することにより得ることができる。
Claims (14)
- 前記塩基性ポリマーが、ポリ-2,5-ベンズイミダゾールを含むことを特徴とする請求項1に記載の燃料電池用電解質。
- 前記塩基性ポリマーが架橋されていることを特徴とする請求項1または2に記載の燃料電池用電解質。
- 前記リン酸化合物が、エチルアシッドホスフェート、メチルアシッドホスフェート、ブチルアシッドホスフェート、オレイルアシッドホスフェート、ジブチルホスフェートからなる群より選ばれることを特徴とする請求項1乃至3のいずれか1項に記載の燃料電池用電解質。
- 前記リン酸化合物が、モノエチルホスフェート、モノメチルホスフェート、モノn−ブチルホスフェート、モノn−オクチルホスフェートからなる群より選ばれることを特徴とする請求項1乃至4のいずれか1項に記載の燃料電池用電解質。
- 含水率が20%以下であることを特徴とする請求項1乃至5のいずれか1項に記載の燃料電池用電解質。
- 伸縮率が20%以下であることを特徴とする請求項1乃至6のいずれか1項に記載の燃料電池用電解質。
- 請求項1乃至7のいずれか1項に記載の燃料電池用電解質と、前記燃料電池用電解質の一方の面に接合したアノードと、前記燃料電池用電解質の他方の面に接合したカソードとを備え、
前記アノードおよび前記カソードの少なくとも一方が、前記一般式(1)で表される加水分解性のリン酸化合物を含むことを特徴とする膜電極接合体。 - 前記アノードおよび前記カソードの少なくとも一方が、エチルアシッドホスフェート、メチルアシッドホスフェート、ブチルアシッドホスフェート、オレイルアシッドホスフェート、ジブチルホスフェートからなる群より選ばれるリン酸化合物を含むことを特徴とする請求項8に記載の膜電極接合体。
- 前記アノードおよび前記カソードの少なくとも一方が、モノエチルホスフェート、モノメチルホスフェート、モノn−ブチルホスフェート、モノn−オクチルホスフェートからなる群より選ばれるリン酸化合物を含むことを特徴とする請求項8または9に記載の膜電極接合体。
- 前記燃料電池用電解質に含まれるリン酸化合物の量、前記アノードに含まれるリン酸化合物の量、および前記カソードに含まれるリン酸化合物の量の合計が、前記塩基性ポリマーの5〜800モル%であることを特徴とする請求項8乃至10のいずれか1項に記載の膜電極接合体。
- ポリベンズイミダゾール類からなる塩基性ポリマーを成膜する工程と、
前記塩基性ポリマーを前記一般式(1)で表されるリン酸化合物が溶解した水溶液に含浸する工程と、
前記塩基性ポリマーを乾燥させた後、前記塩基性ポリマーを基準として、5モル%以上800モル%以下のリン酸を添加する工程と、
を備えることを特徴とする燃料電池用電解質の製造方法。 - 前記リン酸化合物が、エチルアシッドホスフェート、メチルアシッドホスフェート、ブチルアシッドホスフェート、オレイルアシッドホスフェート、ジブチルホスフェートからなる群より選ばれることを特徴とする請求項12に記載の燃料電池用電解質の製造方法。
- 前記リン酸化合物が、モノエチルホスフェート、モノメチルホスフェート、モノn−ブチルホスフェート、モノn−オクチルホスフェートからなる群より選ばれることを特徴とする請求項12または13に記載の燃料電池用電解質の製造方法。
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