JP4000961B2 - Assembled battery - Google Patents

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JP4000961B2
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孝憲 伊藤
英明 堀江
孝昭 安部
修 嶋村
浩 菅原
崇実 齋藤
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日産自動車株式会社
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    • Y02TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02EREDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
    • Y02E60/00Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
    • Y02E60/10Energy storage using batteries

Description

【0001】
【発明の属する技術分野】
本発明は、単電池を積層してなる組電池に関する。
【0002】
【従来の技術】
近年、環境保護運動の高まりを背景として、自動車の排ガスによる大気汚染が世界的な問題となっており、電気自動車、ハイブリット自動車、燃料電池自動車が注目を集めている。したがって、これらに搭載される電池の開発は、産業上重要な位置を占めている。
【0003】
例えば、特許文献1は、ラミネートフィルムを外装ケースとする電池を開示している。当該電池は、ラミネートフィルムの周囲を熱溶着によって、シールされている。
【0004】
【特許文献1】
特開平11−224652号公報
【0005】
【発明が解決しようとする課題】
しかし、上記電池を自動車などの高出力用途に適用する場合、信頼性に問題を有している。例えば、自動車に搭載された電池の温度は、60℃程度まで上昇する場合がある。そのため、電解液(電解質)から発生したガスによって内圧が増加し、シール性が低下する虞がある。
【0006】
また、電池から引き出されるリードには、充放電時に大電流が適用されるため、その温度は、電池温度より30℃程度さらに高くなる場合もある。そのため、リード温度が、ラミネートフィルムの軟化点(90℃程度)に達する場合があり、リードの近傍に配置されるラミネートの溶着部分から、電解液が漏れる虞がある。
【0007】
本発明は、上記従来技術に伴う課題を解決するためになされたものであり、信頼性を向上させた組電池を提供することを目的とする。
【0008】
【課題を解決するための手段】
上記目的を達成するための請求項1に記載の発明は、
ラミネートフィルムからなる外装ケースを有する単電池と、前記外装ケースの熱溶着部を押圧するための接触面を有する圧接部材とを有し、
前記単電池は、前記熱溶着部が前記圧接部材によって押圧された状態で、積層され、
前記圧接部材は、凹部が形成された長方形のプレート形状であり、
前記凹部の外周に位置する枠部は、前記接触面を有し、
前記凹部には、前記外装ケースの発電要素を収容するための凸部が配置される
ことを特徴とする組電池である。
また、請求項2に記載の発明は、
ラミネートフィルムからなる外装ケースを有する単電池と、前記外装ケースの熱溶着部を押圧するための接触面を有する圧接部材とを有し、
前記外装ケースは、発電要素が収容される凸部を有し、
前記単電池は、前記熱溶着部が前記圧接部材によって押圧された状態で、積層され、
前記圧接部材は、前記接触面を有する第1および第2枠部と、前記第1および第2枠部の間を延長する長方形のプレート部とを有し、
前記第1および第2枠部は、前記プレート部から突出しており、
前記第1および第2枠部と前記プレート部とによって構成される凹部には、前記外装ケースの前記凸部が配置される
ことを特徴とする組電池である。
【0009】
請求項に記載の発明は、請求項1〜のいずれか1項に記載の組電池を、並列あるいは直列に接続することによって形成されることを特徴とする組電池モジュールである。
【0010】
請求項10に記載の発明は、請求項1〜のいずれか1項に記載の組電池、あるいは、請求項に記載の組電池モジュールを有することを特徴とする自動車である。
【0011】
【発明の効果】
上記のように構成した本発明は以下の効果を奏する。
【0012】
請求項1および請求項2に記載の発明によれば、圧接部材によって、単電池の外装ケースの熱溶着部を確実に押さえ付けることができる。そのため、高温環境下において、電解質(電解液)から発生したガスによって、外装ケースの内圧が増加した場合であっても、熱溶着部の破断あるいは剥離を確実に防止できる。
【0013】
さらに、大電流の適用による温度上昇によって熱溶着部が軟化した場合であっても、熱溶着部のシール性の低下を防ぐことができる。したがって、電解質(電解液)が漏れる虞はなく、組電池の信頼性を向上させることができる。
【0014】
請求項に記載の発明によれば、複数の単電池を有する組電池を組み合わせて、組電池モジュールを構成しているため、多様な要求に対して、比較的安価に対応することが可能である。
【0015】
請求項10に記載の発明によれば、自動車に搭載される組電池あるいは組電池モジュールは、エネルギー密度が大きく高出力でありながら、信頼性が向上している。したがって、自動車の信頼性が向上し、例えば、自動車が電気自動車である場合、航続距離が長くなり、自動車がハイブリッドカーである場合、燃費が良好となる。
【0016】
【発明の実施の形態】
以下、本発明の実施の形態を、図面を参照しつつ説明する。
【0017】
図1は、本発明の実施の形態1に係る組電池が有する単電池の斜視図、図2は、本発明の実施の形態1に係る組電池が有する単電池の断面図である。
【0018】
単電池10は、例えば、リチウムイオン電池、固体電解質電池あるいはゲル電解質電池であり、周辺部を熱溶着によって接合されたラミネートフィルムからなる外装ケース11を有する。
【0019】
ラミネートフィルムは、筒状に丸めて袋状にする際に、その両端を熱溶着にて接合してもよいし、重ね合わせて接着することも可能である。熱溶着は、例えば、超音波溶着を適用することができる。
【0020】
ラミネートフィルムの材質は、特に限定されず、例えば、高分子フィルムからなる外装保護層、金属フィルム層、高分子フィルムからなる熱溶着層を一体化して構成された高分子−金属複合材が挙げられる。
【0021】
例えば、外装保護層の高分子フィルムは、ポリエチレンテトラフタレートフィルムやナイロンフィルムであり、熱溶着層の高分子フィルムは、ポリエチレンフィルムやポリプロピレンフィルムである。また、金属フィルムは、例えば、アルミニウムフィルムである。
【0022】
なお、ラミネートフィルムが、高分子−金属複合材から構成される場合、金属フィルム間に配置される高分子フィルムを部分的に除去もしくは破壊し、例えば、超音波溶着によって、金属フィルム同士を直接接合することも可能である。
【0023】
外装ケース11は、扁平型であり、発電要素を収容するための凸部11Aと、内部をシールするための熱溶着部11Bとを有する。発電要素は、例えば、正極板12、正極集電体13、セパレータ14、負極板15、負極集電体16、および、電解液(電解質)を有している。また、外装ケース11の熱溶着部11Bからは、リード17,18が引き出されている。
【0024】
正極集電体13は、外装ケース11の内部において、正極板12とリード17の一端とを接続するため部材であり、例えば、超音波溶接や抵抗溶接によって、リード17に接合される。リード17の他端は、シールされた熱溶着部11Bから外部に引き出されている。
【0025】
負極集電体16は、外装ケース11の内部において、負極板14とリード18の一端とを接続するため部材であり、例えば、超音波溶接や抵抗溶接によって、リード18に接合されている。リード18の他端は、シールされた熱溶着部11Bから外部に引き出されている。
【0026】
リード17,18の材質は、例えば、ニッケル、銅、アルミニウム、鉄、あるいはそれらの合金である。
【0027】
正極材料としてはLiMn酸化物またそのMnサイトの置換体、LiNi酸化物またはそのNiサイトの置換体、の少なくともこれらから1つを選んだものである。正極活物質の平均粒径は30μm以下であり、正極活物質の膜厚が10〜200μmの範囲である。負極はリチウムの挿入、脱離が可能な炭素材料、合金、酸化物、窒化物の少なくとも一つを用いており、炭素系としてはメソカーボンマイクロビーズ(MCMB)やポリパラフェニレンを低温処理したものやフルフリルアルコール樹脂焼成体、石油ピッチを架橋処理して炭素化したものに代表される低結晶性カーボン材料、天然黒鉛またはタールピッチや石油コークスを高温で熱処理して得られる人造黒鉛に代表される高結晶性カーボン材料、カーボンナノチューブ、酸化物としてはLi4/3Ti5/34等、窒化物としてはLi7MnN4等、遷移金属複合窒化物、非晶質のスズ酸化物等の難結晶性金属酸化物、Li金属、Nb25の中から選ばれる。
【0028】
電解液として、LiPF6、LiBF4、LiClO4、LiAsF6、LiTaF6、LiAlCl4、Li210Cl10等の無機酸陰イオン塩、Li(CF3SO22N、Li(C25SO22N等の有機酸陰イオン塩の中から選ばれる、少なくとも1種類のリチウム塩を含み、プロピレンカーボネート、エチレンカーボネート等の環状カーボネート類、ジメチルカーボネート、メチルエチルカーボネート、ジエチルカーボネート等の鎖状カーボネート類、テトラヒドロフラン、2−メチルテトラヒドロフラン、1,4−ジオキサン、1,2−ジメトキシエタン、1,2−ジブトキシエタン等のエーテル類、γ−ブチロラクトン等のラクトン類、アセトニトリル等のニトリル類、プロピオン酸メチル等のエステル類、ジメチルホルムアミド等のアミド類、酢酸メチル、蟻酸メチルの中から選ばれる少なくともから1種類または2種以上を混合した、非プロトン性溶媒を用いる。
【0029】
電池用セパレータとしては,ポリオレフィン系微多孔質セパレータ、例えばポリエチレン、ポリプロピレン、あるいはそれらを2層以上組み合わせた多積層体である。
【0030】
次に、図3を参照し、本発明の実施の形態1に係る組電池20を説明する。
【0031】
組電池20は、複数の単電池10および圧接部材30を有する。単電池10は、積層されており、必要に応じ、直列または並列に接続される。単電池10の接続は、リード17,18を直接あるいは適当な接続部材を介して、溶着あるいは締結することによって実行される。
【0032】
溶着は、例えば、超音波溶接、抵抗溶接、スポット溶接、熱溶接、レーザー溶接、などの溶接手段が適用可能である。抵抗を低減し、自動車のような高出力用の組電池を提供するためには、超音波溶接、熱溶接、レーザー溶接、電子ビーム溶接が好ましい。超音波溶接は、熱的負荷が小さいため、特に好ましい。
【0033】
締結は、ボルト、リベット、かしめなどの連結手段が適用可能である。抵抗を低減し、自動車のような高出力用の組電池を提供するためには、リベットおよびかしめが好ましい。
【0034】
圧接部材30は、単電池10の外装ケース11の熱溶着部11Bを均等に押圧するための平滑な接触面30Aを有しており、熱溶着部11Bを確実に押さえ付けることができる。
【0035】
そのため、高温環境下において、電解質(電解液)から発生したガスによって、外装ケース11の内圧が増加した場合であっても、熱溶着部11Bの破断あるいは剥離を確実に防止できる。さらに、大電流の適用による温度上昇によって熱溶着部11Bが軟化した場合、例えば、リード17,18の温度が上昇し、リード17,18に隣接する熱溶着部11Bが軟化した場合であっても、熱溶着部11Bのシール性の低下を防ぐことができる。したがって、電解質(電解液)が漏れる虞はなく、組電池の信頼性を向上させることができる。
【0036】
なお、製造コストおよび積層される単電池10に対する組み込みの容易性の観点からは、圧接部材30は、好ましくは、直方体形状であり、その高さは、外装ケース11の凸部11Aの高さと、略同一である。また、熱溶着部11Bを押圧するための接触面30Aを構成する圧接部材30の底面は、熱溶着部11Bの形状に対応させることが好ましい。
【0037】
圧接部材30の材質は、例えば、ABSアクリロニトリル・ブタジエン・スチレン樹脂、アクリロニトリルスチレン樹脂、セルロースアセテート、セルロースアセテートブチレート、セルロースアセテートプロピオネート、クレゾール樹脂、カルボキシメチルセルロース、ニトロセルロース、セルロースプロピオネート、カゼイン、エチルセルロース、エポキシ樹脂、メラミン樹脂、ポリアミド、ポリカーボネイト、ポリクロロトリフルオロエチレン、ジアリルテレフタレート樹脂、ポリエチレン、ポリエチレンテレフタレート、フェノール樹脂、ポリイソブチレン、ポリメタクリル酸メチル、ポリアセタール、ポリプロピレン、ポリスチレン、ポリテトラフルオロエチレン、ポリウレタン、ポリ酢酸ビニル、ポリビニルアルコール、ポリビニルブチラール、ポリ塩化ビニル、ポリ塩化酢酸ビニル、ポリ塩化ビニリデン、ポリフッ化ビニル、ポリビニルホルマーク、スチレン−ブタジエン、けい素樹脂、ユリア樹脂、不飽和ポリエステル樹脂が、挙げられる。
【0038】
さらに、圧接部材30の材質として、金属に上記樹脂あるいは絶縁体が被覆された複合材を適用することも可能である。
【0039】
次に、本発明の実施の形態1に係る組電池の変形例を説明する。
【0040】
圧接部材30は、中実であることに限定されず、図4(A)に示されるように、空洞部31を有することも可能である。この場合、空洞部31に空気などの冷却媒体を流通させることによって、放熱性を向上させて、熱溶着部11Bの温度上昇を抑制することも可能である。
【0041】
また、圧接部材30は、図4(B)に示されるように、2層構造とすることで、放熱性を向上させることも可能である。つまり、アルミニウム、銅、鉄などの金属からなる伝熱体32を、圧接部材30の内部に、配置することも可能である。
【0042】
さらに、圧接部材30は、図4(C)に示されるように、外部に面する側面(外装ケース11の凸部11Aに相対する側面の逆に位置する側面)に、ファン形状の突起33を形成することで、放熱性を向上させることも可能である。また、図4(A)および図4(B)に示される圧接部材30に、ファン形状の突起33を形成する場合、放熱性をさらに向上させることも可能である。
【0043】
図5は、本発明の実施の形態2に係る組電池を説明するための斜視図である。
【0044】
実施の形態2に係る組電池20の圧接部材40は、長方形のフレーム形状を有しており、直方体形状である実施の形態1に係る圧接部材30と異なっている。
【0045】
詳述すると、圧接部材40は、長方形の枠部41と、枠部41の内側領域によって構成される長方形空間42とを有する。枠部41は、単電池10の外装ケース11の熱溶着部11Bを均等に押圧するための接触面41Aを有しており、熱溶着部11Bを確実に押さえ付けることができる。
【0046】
また、枠部41(長方形空間42)の高さは、凸部11Aの高さと、略同一であり、長方形空間42の幅および長さは、凸部11Aを収容可能に設定されている。したがって、圧接部材40の長方形空間42と、外装ケース11の凸部11Aとが嵌合するため、圧接部材40の位置決めが容易である。
【0047】
なお、圧接部材40の放熱性を向上させるため、枠部41の内部に冷却媒体を流通させるための空洞部を形成したり、良好な伝熱性を有する金属を配置したり、あるいは、枠部41の外部に面する側面にファン形状の突起を形成することも可能である。
【0048】
図6は、本発明の実施の形態3に係る組電池を説明するための斜視図である。
【0049】
実施の形態3に係る組電池20の圧接部材50は、凹部52が形成された長方形のプレート形状を有しており、フレーム形状である実施の形態2に係る圧接部材40と異なっている。
【0050】
詳述すると、圧接部材50は、内側に形成された凹部52と、凹部52の外周に位置する枠部51とを有する。枠部51は、単電池10の外装ケース11の熱溶着部11Bを均等に押圧するための接触面51Aを有しており、熱溶着部11Bを確実に押さえ付けることができる。
【0051】
また、凹部52の深さは、凸部11Aの高さと、略同一であり、凹部52の幅および長さは、凸部11Aを収容可能に設定されている。したがって、圧接部材50の凹部52と、外装ケース11の凸部11Aとが嵌合するため、圧接部材50の位置決めが容易である。また、凹部52が凸部11Aを覆うことになるため、凸部11Aの膨張を確実に抑制することができる。
【0052】
なお、凹部52は、圧接部材50の両面に形成することも可能である。この場合、例えば、図7に示されるように、凹部52が一面に形成された圧接部材50を上段および下段に配置し、凹部52が両面に形成された圧接部材50を中段に配置することにより、合計3個の圧接部材50によって、4個の単電池10の熱溶着部11Bを押さえ付けることができる。したがって、圧接部材50の必要数を削減することができる。
【0053】
図8は、本発明の実施の形態4に係る組電池を説明するための斜視図である。
【0054】
実施の形態4に係る組電池20の圧接部材60は、側壁を有しない点で、実施の形態3に係る圧接部材50と異なっている。
【0055】
詳述すると、圧接部材60は、直方体形状の枠部(第1および第2枠部)61と、枠部61の間を延長する長方形のプレート部62とを有する。枠部61は、プレート部62から突出しており、単電池10の外装ケース11の熱溶着部11Bを押圧するための接触面61Aを有しており、熱溶着部11Bを確実に押さえ付けることができる。
【0056】
また、枠部61とプレート部62とによって構成される凹部の深さは、凸部11Aの高さと、略同一であり、プレート部62の長さは、凸部11Aを収容可能に設定されている。つまり、圧接部材60は、実施の形態3に係る圧接部材50に比べ、その構造が簡略化されている。
【0057】
なお、圧接部材60の放熱性を向上させるため、枠部61の内部に冷却媒体を流通させるための空洞部63を形成したり(図9(A)参照)、良好な伝熱性を有する金属からなる伝熱体64を配置したり(図9(B)参照)、枠部61の外部に面する側面にファン形状の突起65を形成することも可能である(図9(C)参照)。
【0058】
さらに、圧接部材60の放熱性を向上させるため、プレート部62に貫通穴66を形成することも可能である(図9(D)参照)。貫通穴66の形状は、特に限定されず、例えば、円形あるいは四角状とすることが可能である。
【0059】
また、枠部61は、図9(E)に示されるように、プレート部62の両面に形成することも可能である。この場合、上述のように、圧接部材60の必要数を削減することができる(図7参照)。
【0060】
図10は、本発明の実施の形態5に係る組電池を説明するための斜視図である。
【0061】
実施の形態5に係る組電池20の圧接部材70は、枠部71の材質に関し、実施の形態4に係る圧接部材60と異なっている。
【0062】
詳述すると、枠部(第1および第2枠部)71は、ゴムなどの弾性体から構成されている。枠部71の間を延長する長方形のプレート部72は、樹脂や、金属に樹脂あるいは絶縁体が被覆された複合材によって構成されている。そして、プレート部72と枠部71とは、例えば、接着剤などによって接合されている。なお、枠部71は、プレート部72から突出しており、枠部71とプレート部72とによって構成される凹部には、凸部11Aが配置される。
【0063】
したがって、枠部71は、圧接する際に、接触面71Aが変形することで、単電池10の外装ケース11の熱溶着部11Bを確実にシールすることができる。
【0064】
なお、圧接部材70の強度(および放熱性)を向上させるため、接触面71A近傍のみを弾性体73によって構成したり(図11(A)参照)、枠部71の内部に金属からなる伝熱体74を配置することも可能である(図11(B)参照)。また、圧接部材70の放熱性を特に向上させるため、プレート部72に貫通穴75を形成することも可能である(図11(C)参照)。
【0065】
また、枠部71は、プレート部72の両面に形成することも可能である(図11(D)参照)。この場合、上述のように、圧接部材70の必要数を削減することができる(図7参照)。
【0066】
図12は、本発明の実施の形態6に係る組電池モジュールを説明するための平面図である。
【0067】
電池容量、出力電圧および出力電流に対する要求は、用途に応じて、千差万別である。しかし、要求される仕様を満たす組電池を新たに製造することは、コスト的に問題を有する。
【0068】
そのため、実施の形態6においては、複数の単電池10を有する組電池20を組み合わせて、組電池モジュール80を構成している。したがって、多様な要求に対して、比較的安価に対応することが可能である。ない、組電池20と組電池20との接続は、単電池の接続と同様に、リードを直接あるいは適当な接続部材を介して、溶着あるいは締結することによって実行される。
【0069】
図13は、本発明の実施の形態7に係る自動車を説明するための概念図である。
【0070】
自動車100は、例えば、電気自動車、ハイブリット自動車、燃料電池自動車であり、実施の形態1〜6に係る組電池(組電池モジュール)90を搭載している。
【0071】
組電池(組電池モジュール)90は、エネルギー密度が大きく高出力でありながら、信頼性が向上している。したがって、自動車100の信頼性が向上し、例えば、自動車100が電気自動車である場合、航続距離が長くなり、自動車100がハイブリッドカーである場合、燃費が良好となる。
【図面の簡単な説明】
【図1】 本発明の実施の形態1に係る組電池が有する単電池の斜視図である。
【図2】 本発明の実施の形態1に係る組電池が有する単電池の断面図である。
【図3】 本発明の実施の形態1に係る組電池の側面図である。
【図4】 (A)〜(C)は、本発明の実施の形態1に係る組電池の変形例を説明するための概略図である。
【図5】 本発明の実施の形態2に係る組電池を説明するための斜視図である。
【図6】 本発明の実施の形態3に係る組電池を説明するための斜視図である。
【図7】 本発明の実施の形態3に係る組電池の変形例を説明するための断面図である。
【図8】 本発明の実施の形態4に係る組電池を説明するための斜視図である。
【図9】 (A)〜(E)は、本発明の実施の形態4に係る組電池の変形例を説明するための概略図である。
【図10】 本発明の実施の形態5に係る組電池を説明するための斜視図である。
【図11】 (A)〜(D)は、本発明の実施の形態5に係る組電池の変形例を説明するための概略図である。
【図12】 本発明の実施の形態6に係る組電池モジュールを説明するための斜視図である。
【図13】 本発明の実施の形態7に係る自動車を説明するための断面図である。
【符号の説明】
10…単電池、
11…外装ケース、
11A…凸部、
11B…熱溶着部、
12…正極板、
13…正極集電体、
14…セパレータ、
15…負極板、
16…負極集電体、
17,18…リード、
20…組電池、
30…圧接部材、
30A…接触面、
31…空洞部、
32…伝熱体、
33…突起、
40…圧接部材、
41…枠部、
41A…接触面、
42…長方形空間、
50…圧接部材、
51…枠部、
51A…接触面、
52…凹部、
60…圧接部材、
61…枠部、
61A…接触面、
62…プレート部、
63…空洞部、
64…伝熱体、
65…突起、
66…貫通穴、
70…圧接部材、
71…枠部、
71A…接触面、
72…プレート部、
73…弾性体、
74…伝熱体、
75…貫通穴、
80…組電池モジュール、
90…組電池(組電池モジュール)、
100…自動車。
[0001]
BACKGROUND OF THE INVENTION
The present invention relates to an assembled battery formed by stacking unit cells.
[0002]
[Prior art]
In recent years, air pollution caused by exhaust gas from automobiles has become a global problem against the background of the increasing environmental protection movement, and electric cars, hybrid cars, and fuel cell cars are attracting attention. Therefore, the development of batteries mounted on them occupies an important industrial position.
[0003]
For example, Patent Document 1 discloses a battery having a laminate film as an outer case. The battery is sealed around the laminate film by heat welding.
[0004]
[Patent Document 1]
JP-A-11-224652
[Problems to be solved by the invention]
However, when the battery is applied to a high output application such as an automobile, there is a problem in reliability. For example, the temperature of a battery mounted on an automobile may rise to about 60 ° C. For this reason, the gas generated from the electrolytic solution (electrolyte) may increase the internal pressure and reduce the sealing performance.
[0006]
In addition, since a large current is applied to the lead drawn from the battery during charging and discharging, the temperature may be about 30 ° C. higher than the battery temperature. Therefore, the lead temperature may reach the softening point (about 90 ° C.) of the laminate film, and the electrolyte solution may leak from the welded portion of the laminate disposed in the vicinity of the lead.
[0007]
The present invention has been made to solve the problems associated with the above-described conventional technology, and an object thereof is to provide an assembled battery with improved reliability.
[0008]
[Means for Solving the Problems]
In order to achieve the above object, the invention described in claim 1
A unit cell having an exterior case made of a laminate film, and a pressure contact member having a contact surface for pressing the heat-welded portion of the exterior case,
The unit cells are stacked in a state where the heat welding portion is pressed by the pressure contact member,
The pressure contact member has a rectangular plate shape with a recess,
The frame portion located on the outer periphery of the recess has the contact surface,
The battery pack is characterized in that a convex portion for accommodating the power generation element of the outer case is disposed in the concave portion.
The invention according to claim 2
A unit cell having an exterior case made of a laminate film, and a pressure contact member having a contact surface for pressing the heat-welded portion of the exterior case,
The outer case has a convex portion in which the power generation element is accommodated,
The unit cells are stacked in a state where the heat welding portion is pressed by the pressure contact member,
The pressure contact member includes first and second frame portions having the contact surface, and a rectangular plate portion extending between the first and second frame portions,
The first and second frame portions protrude from the plate portion,
Wherein the first and the recess formed by the second frame portion and the plate portion, a battery pack, wherein the convex portion of the outer casing is arranged.
[0009]
The invention according to claim 9 is an assembled battery module formed by connecting the assembled batteries according to any one of claims 1 to 8 in parallel or in series.
[0010]
A tenth aspect of the invention is an automobile having the assembled battery according to any one of the first to eighth aspects or the assembled battery module according to the ninth aspect.
[0011]
【The invention's effect】
The present invention configured as described above has the following effects.
[0012]
According to invention of Claim 1 and Claim 2 , the heat welding part of the exterior case of a single cell can be reliably pressed down with a press-contacting member. Therefore, even if the internal pressure of the outer case is increased by the gas generated from the electrolyte (electrolytic solution) in a high-temperature environment, it is possible to reliably prevent the heat welded portion from being broken or peeled off.
[0013]
Furthermore, even if the heat welded portion is softened due to a temperature rise due to application of a large current, it is possible to prevent a decrease in the sealing performance of the heat welded portion. Therefore, there is no possibility that the electrolyte (electrolytic solution) leaks, and the reliability of the assembled battery can be improved.
[0014]
According to the ninth aspect of the invention, since the assembled battery module is configured by combining assembled batteries having a plurality of single cells, it is possible to respond to various demands relatively inexpensively. is there.
[0015]
According to the invention described in claim 10 , the assembled battery or the assembled battery module mounted on the automobile has high energy density and high output, but has improved reliability. Therefore, the reliability of the vehicle is improved. For example, when the vehicle is an electric vehicle, the cruising distance becomes long, and when the vehicle is a hybrid car, the fuel efficiency is improved.
[0016]
DETAILED DESCRIPTION OF THE INVENTION
Hereinafter, embodiments of the present invention will be described with reference to the drawings.
[0017]
1 is a perspective view of a unit cell included in the assembled battery according to Embodiment 1 of the present invention, and FIG. 2 is a cross-sectional view of the unit cell included in the assembled battery according to Embodiment 1 of the present invention.
[0018]
The unit cell 10 is, for example, a lithium ion battery, a solid electrolyte battery, or a gel electrolyte battery, and has an outer case 11 made of a laminate film whose peripheral portions are joined by thermal welding.
[0019]
When the laminate film is rounded into a tubular shape to form a bag shape, both ends thereof may be joined by heat welding, or they may be superposed and bonded. For heat welding, for example, ultrasonic welding can be applied.
[0020]
The material of the laminate film is not particularly limited, and examples thereof include a polymer-metal composite material formed by integrating an exterior protective layer made of a polymer film, a metal film layer, and a heat welding layer made of a polymer film. .
[0021]
For example, the polymer film of the exterior protective layer is a polyethylene tetraphthalate film or a nylon film, and the polymer film of the heat welding layer is a polyethylene film or a polypropylene film. The metal film is, for example, an aluminum film.
[0022]
When the laminate film is composed of a polymer-metal composite material, the polymer film disposed between the metal films is partially removed or destroyed, and the metal films are directly joined, for example, by ultrasonic welding. It is also possible to do.
[0023]
The outer case 11 is a flat type, and includes a convex portion 11A for accommodating the power generation element, and a heat welding portion 11B for sealing the inside. The power generation element includes, for example, a positive electrode plate 12, a positive electrode current collector 13, a separator 14, a negative electrode plate 15, a negative electrode current collector 16, and an electrolytic solution (electrolyte). Leads 17 and 18 are drawn out from the heat-welded portion 11 </ b> B of the outer case 11.
[0024]
The positive electrode current collector 13 is a member for connecting the positive electrode plate 12 and one end of the lead 17 inside the outer case 11, and is joined to the lead 17 by, for example, ultrasonic welding or resistance welding. The other end of the lead 17 is drawn out from the sealed heat welding part 11B.
[0025]
The negative electrode current collector 16 is a member for connecting the negative electrode plate 14 and one end of the lead 18 inside the outer case 11, and is joined to the lead 18 by, for example, ultrasonic welding or resistance welding. The other end of the lead 18 is drawn out from the sealed heat welding part 11B.
[0026]
The material of the leads 17 and 18 is, for example, nickel, copper, aluminum, iron, or an alloy thereof.
[0027]
As the positive electrode material, at least one of a LiMn oxide or a substituted Mn site thereof, a LiNi oxide or a substituted Ni site thereof is selected. The average particle diameter of the positive electrode active material is 30 μm or less, and the film thickness of the positive electrode active material is in the range of 10 to 200 μm. The negative electrode uses at least one of carbon materials, alloys, oxides, and nitrides that can insert and desorb lithium, and as a carbon-based material, mesocarbon microbeads (MCMB) and polyparaphenylene are treated at low temperature. Typical examples include baked products of furfuryl alcohol resin, low crystalline carbon materials typified by carbonization of petroleum pitch, natural graphite, or artificial graphite obtained by heat treatment of tar pitch or petroleum coke at high temperature. Highly crystalline carbon material, carbon nanotube, Li 4/3 Ti 5/3 O 4 etc. as oxide, Li 7 MnN 4 etc. as nitride, transition metal composite nitride, amorphous tin oxide etc. Selected from among the hardly crystalline metal oxide, Li metal, and Nb 2 O 5 .
[0028]
As an electrolytic solution, inorganic acid anion salts such as LiPF 6 , LiBF 4 , LiClO 4 , LiAsF 6 , LiTaF 6 , LiAlCl 4 , Li 2 B 10 Cl 10 , Li (CF 3 SO 2 ) 2 N, Li (C 2 F 5 SO 2 ) At least one lithium salt selected from organic acid anion salts such as 2 N, cyclic carbonates such as propylene carbonate and ethylene carbonate, dimethyl carbonate, methyl ethyl carbonate, diethyl carbonate, etc. Chain carbonates, ethers such as tetrahydrofuran, 2-methyltetrahydrofuran, 1,4-dioxane, 1,2-dimethoxyethane, 1,2-dibutoxyethane, lactones such as γ-butyrolactone, nitriles such as acetonitrile , Esters such as methyl propionate, dimethylform Amides such as amide, methyl acetate, and mixing one or two or more at least from selected from methyl formate, an aprotic solvent.
[0029]
The battery separator is a polyolefin-based microporous separator such as polyethylene, polypropylene, or a multi-layered product obtained by combining two or more layers thereof.
[0030]
Next, the assembled battery 20 according to Embodiment 1 of the present invention will be described with reference to FIG.
[0031]
The assembled battery 20 includes a plurality of single cells 10 and a pressure contact member 30. The unit cells 10 are stacked and connected in series or in parallel as necessary. The cell 10 is connected by welding or fastening the leads 17 and 18 directly or via an appropriate connecting member.
[0032]
For the welding, for example, welding means such as ultrasonic welding, resistance welding, spot welding, heat welding, laser welding, and the like can be applied. Ultrasonic welding, heat welding, laser welding, and electron beam welding are preferable for reducing resistance and providing a battery pack for high output such as an automobile. Ultrasonic welding is particularly preferable because it has a small thermal load.
[0033]
For fastening, connecting means such as bolts, rivets and caulking can be applied. Rivets and caulking are preferred in order to reduce resistance and provide a battery pack for high output such as an automobile.
[0034]
The pressure contact member 30 has a smooth contact surface 30A for evenly pressing the heat welding part 11B of the outer case 11 of the unit cell 10, and can reliably press the heat welding part 11B.
[0035]
Therefore, even when the internal pressure of the outer case 11 is increased by the gas generated from the electrolyte (electrolytic solution) in a high-temperature environment, it is possible to reliably prevent the heat-welded portion 11B from being broken or peeled off. Further, when the heat welded portion 11B is softened due to a temperature increase due to application of a large current, for example, even when the temperature of the leads 17 and 18 is increased and the heat welded portion 11B adjacent to the leads 17 and 18 is softened. And the fall of the sealing performance of the heat welding part 11B can be prevented. Therefore, there is no possibility that the electrolyte (electrolytic solution) leaks, and the reliability of the assembled battery can be improved.
[0036]
From the viewpoint of manufacturing cost and ease of incorporation into the stacked unit cells 10, the pressure contact member 30 is preferably a rectangular parallelepiped shape, and the height thereof is equal to the height of the convex portion 11A of the exterior case 11. It is almost the same. Moreover, it is preferable to make the bottom face of the press contact member 30 which comprises the contact surface 30A for pressing the heat welding part 11B respond | correspond to the shape of the heat welding part 11B.
[0037]
Examples of the material of the pressure contact member 30 include ABS acrylonitrile / butadiene / styrene resin, acrylonitrile styrene resin, cellulose acetate, cellulose acetate butyrate, cellulose acetate propionate, cresol resin, carboxymethyl cellulose, nitrocellulose, cellulose propionate, and casein. , Ethyl cellulose, epoxy resin, melamine resin, polyamide, polycarbonate, polychlorotrifluoroethylene, diallyl terephthalate resin, polyethylene, polyethylene terephthalate, phenol resin, polyisobutylene, polymethyl methacrylate, polyacetal, polypropylene, polystyrene, polytetrafluoroethylene, Polyurethane, polyvinyl acetate, polyvinyl alcohol, polyvinyl chloride Butyral, polyvinyl chloride, polyvinyl chloride acetate, polyvinylidene chloride, polyvinyl fluoride, polyvinyl mark, styrene - butadiene, silicon resin, urea resin, unsaturated polyester resin, and the like.
[0038]
Further, as the material of the pressure contact member 30, a composite material in which a metal is coated with the resin or the insulator can be applied.
[0039]
Next, a modification of the assembled battery according to Embodiment 1 of the present invention will be described.
[0040]
The pressure contact member 30 is not limited to being solid, and may have a hollow portion 31 as shown in FIG. In this case, it is also possible to improve the heat dissipation by circulating a cooling medium such as air through the hollow portion 31, and to suppress the temperature rise of the heat welding portion 11B.
[0041]
Moreover, as shown in FIG. 4B, the pressure contact member 30 can improve heat dissipation by having a two-layer structure. That is, the heat transfer body 32 made of a metal such as aluminum, copper, or iron can be disposed inside the pressure contact member 30.
[0042]
Further, as shown in FIG. 4C, the pressure contact member 30 has a fan-shaped protrusion 33 on a side surface facing the outside (a side surface opposite to the side surface facing the convex portion 11A of the outer case 11). By forming, it is also possible to improve heat dissipation. Further, when the fan-shaped protrusion 33 is formed on the pressure contact member 30 shown in FIGS. 4A and 4B, the heat dissipation can be further improved.
[0043]
FIG. 5 is a perspective view for explaining an assembled battery according to Embodiment 2 of the present invention.
[0044]
The pressure contact member 40 of the assembled battery 20 according to the second embodiment has a rectangular frame shape, and is different from the pressure contact member 30 according to the first embodiment having a rectangular parallelepiped shape.
[0045]
More specifically, the pressure contact member 40 has a rectangular frame portion 41 and a rectangular space 42 constituted by an inner region of the frame portion 41. The frame part 41 has a contact surface 41A for evenly pressing the heat welding part 11B of the outer case 11 of the unit cell 10, and can reliably press the heat welding part 11B.
[0046]
The height of the frame portion 41 (rectangular space 42) is substantially the same as the height of the convex portion 11A, and the width and length of the rectangular space 42 are set so as to accommodate the convex portion 11A. Therefore, since the rectangular space 42 of the press contact member 40 and the convex portion 11A of the outer case 11 are fitted, the press contact member 40 can be easily positioned.
[0047]
In addition, in order to improve the heat dissipation of the pressure contact member 40, a hollow part for circulating a cooling medium is formed inside the frame part 41, a metal having good heat conductivity is arranged, or the frame part 41 it is also possible to the side facing the outside to form a projection of the fan-shaped.
[0048]
FIG. 6 is a perspective view for explaining an assembled battery according to Embodiment 3 of the present invention.
[0049]
The pressure contact member 50 of the assembled battery 20 according to the third embodiment has a rectangular plate shape in which a recess 52 is formed, and is different from the pressure contact member 40 according to the second embodiment having a frame shape.
[0050]
More specifically, the pressure contact member 50 has a recess 52 formed inside and a frame portion 51 located on the outer periphery of the recess 52. The frame portion 51 has a contact surface 51A for evenly pressing the heat welded portion 11B of the outer case 11 of the unit cell 10, and can reliably press the heat welded portion 11B.
[0051]
The depth of the concave portion 52 is substantially the same as the height of the convex portion 11A, and the width and length of the concave portion 52 are set so as to accommodate the convex portion 11A. Therefore, since the concave portion 52 of the press contact member 50 and the convex portion 11A of the outer case 11 are fitted, the positioning of the press contact member 50 is easy. Moreover, since the recessed part 52 will cover the convex part 11A, expansion | swelling of the convex part 11A can be suppressed reliably.
[0052]
In addition, the recessed part 52 can also be formed in both surfaces of the press-contact member 50. FIG. In this case, for example, as shown in FIG. 7, the press contact member 50 having the recess 52 formed on one surface is disposed on the upper and lower stages, and the press contact member 50 having the recess 52 formed on both surfaces is disposed on the middle stage. The heat welding portions 11B of the four unit cells 10 can be pressed by the three pressure contact members 50 in total. Therefore, the required number of press contact members 50 can be reduced.
[0053]
FIG. 8 is a perspective view for explaining an assembled battery according to Embodiment 4 of the present invention.
[0054]
The press contact member 60 of the assembled battery 20 according to the fourth embodiment is different from the press contact member 50 according to the third embodiment in that it does not have a side wall.
[0055]
More specifically, the pressure contact member 60 has a rectangular parallelepiped frame portion (first and second frame portions) 61 and a rectangular plate portion 62 extending between the frame portions 61. The frame part 61 protrudes from the plate part 62 and has a contact surface 61A for pressing the heat welding part 11B of the outer case 11 of the unit cell 10, so that the heat welding part 11B can be surely pressed down. it can.
[0056]
Moreover, the depth of the recessed part comprised by the frame part 61 and the plate part 62 is substantially the same as the height of the convex part 11A, and the length of the plate part 62 is set so that the convex part 11A can be accommodated. Yes. That is, the structure of the pressure contact member 60 is simplified compared to the pressure contact member 50 according to the third embodiment.
[0057]
In addition, in order to improve the heat dissipation of the pressure contact member 60, a hollow portion 63 for circulating a cooling medium is formed inside the frame portion 61 (see FIG. 9A), or from a metal having good heat conductivity. It is also possible to arrange the heat transfer body 64 (see FIG. 9B) or to form a fan-shaped protrusion 65 on the side surface facing the outside of the frame portion 61 (see FIG. 9C).
[0058]
Furthermore, in order to improve the heat dissipation of the pressure contact member 60, a through hole 66 can be formed in the plate portion 62 (see FIG. 9D). The shape of the through hole 66 is not particularly limited, and can be, for example, a circle or a square.
[0059]
Moreover, the frame part 61 can also be formed on both surfaces of the plate part 62 as shown in FIG. In this case, as described above, the required number of the pressure contact members 60 can be reduced (see FIG. 7).
[0060]
FIG. 10 is a perspective view for explaining an assembled battery according to Embodiment 5 of the present invention.
[0061]
The pressure contact member 70 of the assembled battery 20 according to the fifth embodiment is different from the pressure contact member 60 according to the fourth embodiment regarding the material of the frame portion 71.
[0062]
Specifically, the frame portion (first and second frame portions) 71 is made of an elastic body such as rubber. The rectangular plate portion 72 extending between the frame portions 71 is made of a composite material in which a resin or a metal is coated with a resin or an insulator. And the plate part 72 and the frame part 71 are joined by the adhesive agent etc., for example. Note that the frame portion 71 protrudes from the plate portion 72, and the convex portion 11 </ b> A is disposed in a concave portion constituted by the frame portion 71 and the plate portion 72.
[0063]
Therefore, when the frame portion 71 is pressed, the contact surface 71A is deformed, so that the heat welding portion 11B of the outer case 11 of the unit cell 10 can be reliably sealed.
[0064]
In order to improve the strength (and heat dissipation) of the pressure contact member 70, only the vicinity of the contact surface 71A is constituted by the elastic body 73 (see FIG. 11A), or heat transfer made of metal inside the frame portion 71. It is also possible to arrange the body 74 (see FIG. 11B). Moreover, in order to improve the heat dissipation of the press-contact member 70 in particular, it is also possible to form the through-hole 75 in the plate part 72 (refer FIG.11 (C)).
[0065]
The frame portion 71 can also be formed on both surfaces of the plate portion 72 (see FIG. 11D). In this case, as described above, the required number of the pressure contact members 70 can be reduced (see FIG. 7).
[0066]
FIG. 12 is a plan view for explaining an assembled battery module according to Embodiment 6 of the present invention.
[0067]
The requirements for battery capacity, output voltage and output current vary widely depending on the application. However, newly manufacturing an assembled battery that satisfies the required specifications is problematic in terms of cost.
[0068]
Therefore, in the sixth embodiment, the assembled battery module 80 is configured by combining the assembled batteries 20 including the plurality of single cells 10. Therefore, it is possible to respond to various demands relatively inexpensively. The connection between the assembled battery 20 and the assembled battery 20 is performed by welding or fastening the leads directly or via an appropriate connecting member, similarly to the connection of the unit cells.
[0069]
FIG. 13 is a conceptual diagram for explaining an automobile according to Embodiment 7 of the present invention.
[0070]
The vehicle 100 is, for example, an electric vehicle, a hybrid vehicle, or a fuel cell vehicle, and includes the assembled battery (assembled battery module) 90 according to the first to sixth embodiments.
[0071]
The assembled battery (assembled battery module) 90 has high energy density and high output, but has improved reliability. Therefore, the reliability of the automobile 100 is improved. For example, when the automobile 100 is an electric vehicle, the cruising distance becomes long, and when the automobile 100 is a hybrid car, the fuel efficiency is improved.
[Brief description of the drawings]
FIG. 1 is a perspective view of a unit cell included in an assembled battery according to Embodiment 1 of the present invention.
FIG. 2 is a cross-sectional view of a unit cell included in the assembled battery according to Embodiment 1 of the present invention.
FIG. 3 is a side view of the assembled battery according to Embodiment 1 of the present invention.
4A to 4C are schematic diagrams for explaining a modification of the assembled battery according to Embodiment 1 of the present invention. FIG.
FIG. 5 is a perspective view for explaining an assembled battery according to a second embodiment of the present invention.
FIG. 6 is a perspective view for explaining an assembled battery according to Embodiment 3 of the invention.
FIG. 7 is a cross-sectional view for explaining a modification of the assembled battery according to the third embodiment of the present invention.
FIG. 8 is a perspective view for explaining an assembled battery according to Embodiment 4 of the present invention.
FIGS. 9A to 9E are schematic views for explaining a modification of the assembled battery according to Embodiment 4 of the present invention. FIGS.
FIG. 10 is a perspective view for explaining an assembled battery according to a fifth embodiment of the present invention.
FIGS. 11A to 11D are schematic diagrams for explaining a modification of the assembled battery according to Embodiment 5 of the present invention. FIGS.
FIG. 12 is a perspective view for explaining an assembled battery module according to Embodiment 6 of the present invention.
FIG. 13 is a sectional view for explaining an automobile according to a seventh embodiment of the present invention.
[Explanation of symbols]
10 ... single cell,
11 ... exterior case,
11A ... convex part,
11B ... heat welding part,
12 ... positive electrode plate,
13 ... positive electrode current collector,
14 ... separator
15 ... negative electrode plate,
16 ... negative electrode current collector,
17, 18 ... Lead,
20 ... assembled battery,
30 ... pressure contact member,
30A ... contact surface,
31 ... Cavity,
32 ... Heat transfer body,
33 ... protrusions,
40 ... pressure contact member,
41 ... Frame part,
41A ... contact surface,
42 ... rectangular space,
50 ... pressure contact member,
51 ... Frame part,
51A ... contact surface,
52 .. recess,
60 ... pressure contact member,
61 ... Frame part,
61A ... contact surface,
62 ... Plate part,
63 ... hollow part,
64 ... heat transfer body,
65 ... protrusions,
66 ... through hole,
70: pressure contact member,
71 ... Frame part,
71A ... contact surface,
72 ... Plate part,
73 ... an elastic body,
74 ... Heat transfer body,
75 ... through hole,
80 ... assembled battery module,
90 ... assembled battery (assembled battery module),
100 ... an automobile.

Claims (10)

  1. ラミネートフィルムからなる外装ケースを有する単電池と、前記外装ケースの熱溶着部を押圧するための接触面を有する圧接部材とを有し、
    前記単電池は、前記熱溶着部が前記圧接部材によって押圧された状態で、積層され
    前記圧接部材は、凹部が形成された長方形のプレート形状であり、
    前記凹部の外周に位置する枠部は、前記接触面を有し、
    前記凹部には、前記外装ケースの発電要素を収容するための凸部が配置される
    ことを特徴とする組電池。
    A unit cell having an exterior case made of a laminate film, and a pressure contact member having a contact surface for pressing the heat-welded portion of the exterior case,
    The unit cells are stacked in a state where the heat welding portion is pressed by the pressure contact member ,
    The pressure contact member has a rectangular plate shape with a recess,
    The frame portion located on the outer periphery of the recess has the contact surface,
    The battery pack is characterized in that a convex portion for accommodating the power generation element of the outer case is disposed in the concave portion .
  2. ラミネートフィルムからなる外装ケースを有する単電池と、前記外装ケースの熱溶着部を押圧するための接触面を有する圧接部材とを有し、
    前記外装ケースは、発電要素が収容される凸部を有し、
    前記単電池は、前記熱溶着部が前記圧接部材によって押圧された状態で、積層され、
    前記圧接部材は、前記接触面を有する第1および第2枠部と、前記第1および第2枠部の間を延長する長方形のプレート部とを有し、
    前記第1および第2枠部は、前記プレート部から突出しており、
    前記第1および第2枠部と前記プレート部とによって構成される凹部には、前記外装ケースの前記凸部が配置される
    ことを特徴とする組電池。
    A unit cell having an exterior case made of a laminate film, and a pressure contact member having a contact surface for pressing the heat-welded portion of the exterior case,
    The outer case has a convex portion in which the power generation element is accommodated,
    The unit cells are stacked in a state where the heat welding portion is pressed by the pressure contact member,
    The pressure contact member includes first and second frame portions having the contact surface, and a rectangular plate portion extending between the first and second frame portions,
    The first and second frame portions protrude from the plate portion,
    The assembled battery, wherein the convex portion of the outer case is disposed in a concave portion constituted by the first and second frame portions and the plate portion.
  3. 前記凹部の深さは、前記外装ケースの前記凸部の高さと、略同一であることを特徴とする請求項又は請求項に記載の組電池。The depth of the recess, the height of the convex portion of the outer case, the battery pack according to claim 1 or claim 2, characterized in that substantially the same.
  4. 前記圧接部材は、冷却媒体が流通する空洞部を有することを特徴とする請求項1〜のいずれか1項に記載の組電池。The pressing member is assembled battery according to any one of claims 1 to 3, cooling medium and having a cavity for circulation.
  5. 前記圧接部材は、内部に配置された伝熱体を有することを特徴とする請求項1〜のいずれか1項に記載の組電池。The assembled battery according to any one of claims 1 to 4 , wherein the pressure contact member includes a heat transfer body disposed therein.
  6. 前記圧接部材は、ファン形状の突起を有することを特徴とする請求項1〜のいずれか1項に記載の組電池。The pressing member is assembled battery according to any one of claims 1 to 5, characterized in that it has a projection fan shape.
  7. 前記圧接部材の前記接触面は、弾性体によって構成されていることを特徴とする請求項1〜のいずれか1項に記載の組電池。It said contact surface is assembled battery according to any one of claims 1 to 6, characterized in that it is constituted by an elastic body of the pressure contact member.
  8. 前記単電池は、超音波溶接、熱溶接、レーザー溶接、リベット、かしめ、あるいは、電子ビーム溶接によって、並列あるいは直列に接続されることを特徴とする請求項1〜のいずれか1項に記載の組電池。The single cell, ultrasonic welding, heat welding, laser welding, riveting, caulking or by electron beam welding, according to any one of claims 1 to 7, characterized in that connected in parallel or in series Battery pack.
  9. 請求項1〜のいずれか1項に記載の組電池を、並列あるいは直列に接続することによって形成されることを特徴とする組電池モジュール。An assembled battery module formed by connecting the assembled batteries according to any one of claims 1 to 8 in parallel or in series.
  10. 請求項1〜のいずれか1項に記載の組電池、あるいは、請求項に記載の組電池モジュールを有することを特徴とする自動車。An automobile comprising the assembled battery according to any one of claims 1 to 8 , or the assembled battery module according to claim 9 .
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