JP3220209B2 - Heat conversion element - Google Patents
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Description
【０００１】[0001]
【産業上の利用分野】本発明は、熱エネルギーを電気エ
ネルギーに変換することの可能な熱変換素子に関するも
のである。BACKGROUND OF THE INVENTION 1. Field of the Invention The present invention relates to a heat conversion element capable of converting heat energy into electric energy.
【０００２】[0002]
【従来の技術】従来熱エネルギーを電気エネルギーに変
換する種々の方法が知られている。一般的に行われてい
る方法は、熱エネルギーを一度機械エネルギーに変換し
てから発電機を回して電気エネルギーを得る方法であ
る。火力発電が正にこれである。次に従来検討されたの
は電磁流体発電(ＭＨＤ発電)である。これは電磁流体、
特に高温プラズマの流れに直交する磁場を与え起電力を
得る方法である。その他大きな規模で用いられる可能性
は少ないが、熱電子発電、ゼーベック効果を利用した発
電、焦電性を利用した発電等がある。2. Description of the Related Art Conventionally, various methods for converting heat energy into electric energy are known. A commonly used method is to convert heat energy into mechanical energy once and then turn a generator to obtain electrical energy. Thermal power is exactly this. Next, what was conventionally studied is magnetohydrodynamic power generation (MHD power generation). This is an electromagnetic fluid,
In particular, it is a method of obtaining an electromotive force by applying a magnetic field orthogonal to the flow of the high-temperature plasma. Although there is little possibility of being used on a large scale, there are thermoelectric power generation, power generation using the Seebeck effect, and power generation using pyroelectricity.
【０００３】[0003]
【発明が解決しようとする課題】現在知られている熱エ
ネルギーから電気エネルギーへの変換方法は以上の通り
である。その内電磁流体発電から焦電性を利用した発電
までの熱から電気への直接変換は殆ど実用化されていな
い。例えば電磁流体発電は装置が大型となる欠点を有す
る。ゼーベック効果を利用する方法はこれと逆の電気エ
ネルギーを与えて温度差を得る(これをペルチェ効果と
いう)電子冷凍は実用になっているが、発電は行われて
いない。ゼーベック効果を利用する方法及び、焦電性を
利用する方法は、共に発電よりもセンサーとして用いら
れている。The method of converting heat energy into electric energy which is known at present is as described above. Among them, the direct conversion from heat to electricity from electromagnetic fluid power generation to pyroelectric power generation has hardly been put to practical use. For example, electromagnetic fluid power generation has a disadvantage that the device becomes large. In the method using the Seebeck effect, electronic refrigeration that obtains a temperature difference by giving the opposite electric energy (this is called the Peltier effect) has been practically used, but power generation has not been performed. The method using the Seebeck effect and the method using pyroelectricity are both used as sensors rather than power generation.
【０００４】本発明による熱電変換素子は、上記方法の
どれよりも簡単な系のものの開発を目的とするものであ
り、本発明者が特願平3-336326号で既に出願しているこ
れらのいずれにもあてはまらない、ポリエチレングリコ
ール／パラフィン／グラファイト系の熱電変換素子と同
様に、熱からの発電を経済的なものとし、少なくとも廃
熱を利用した発電が可能であり、従来無駄に廃棄してい
た熱エネルギーを電気エネルギーとして再利用する道を
開こうとするものである。[0004] The thermoelectric conversion element according to the present invention aims at developing a system which is simpler than any of the above-mentioned methods, and has been filed by the present inventor in Japanese Patent Application No. 3-336326. Similar to the polyethylene glycol / paraffin / graphite thermoelectric conversion element that does not apply to any of them, power generation from heat is economical, and at least power generation using waste heat is possible, and conventionally wasteful disposal is performed. It seeks to open the way to reuse heat energy as electrical energy.
【０００５】[0005]
【課題を解決するための手段】本発明による素子は、正
及び負の二枚の電極の間に、正極側組成物／セパレータ
／負極側組成物の構成物が挾まれている。電極−組成
物、組成物−セパレータは常に密着状態にある。そし
て、セパレータを境界として正極側にポリエチレングリ
コール及び炭素粒子からなる層、負極側にポリエチレン
グリコール及び無機塩からなる層を接触させてなる熱変
換素子。In the device according to the present invention, the composition of the positive electrode side composition / separator / negative electrode side composition is sandwiched between two positive and negative electrodes. The electrode-composition and the composition-separator are always in close contact. A heat conversion element in which a layer made of polyethylene glycol and carbon particles is brought into contact with the positive electrode side and a layer made of polyethylene glycol and an inorganic salt is brought into contact with the negative electrode side with the separator as a boundary.
【０００６】ここでいう負極側の無機塩は、塩化リチウ
ムとかチオ硫酸ナトリウムである。The inorganic salt on the negative electrode side here is lithium chloride or sodium thiosulfate.
【０００７】また、セパレータを境界として正極側にポ
リエチレングリコール、炭素粒子及び賦活剤からなる
層、負極側にポリエチレングリコール及び無機塩からな
る層を接触させてなる熱変換素子も本発明に含まれる。
ここでいう、賦活剤は二酸化マンガンや塩化銀であり、
無機塩は塩化リチウムである。[0007] The present invention also includes a heat conversion element in which a layer made of polyethylene glycol, carbon particles and an activator is brought into contact with the positive electrode side and a layer made of polyethylene glycol and an inorganic salt is brought into contact with the negative electrode side with the separator as a boundary.
Here, the activator is manganese dioxide or silver chloride,
The inorganic salt is lithium chloride.
【０００８】炭素粒子としてはグラファイト、または各
種のカーボンブラック、カーボン繊維を用いることがで
きる。配合量としては、正極側層の組成物に対して２〜
40重量％が好ましい。As the carbon particles, graphite, various types of carbon black and carbon fibers can be used. The compounding amount is 2 to the composition of the positive electrode side layer.
40% by weight is preferred.
【０００９】セパレータとしては、硫酸紙、クラフト紙
の紙類、又は各種のイオン導電膜を用いることができ
る。As the separator, paper such as sulfuric acid paper and kraft paper, or various ionic conductive films can be used.
【００１０】塩化リチウムの添加量は負極側層の組成物
に対して１〜40重量％が好ましい。また、チオ硫酸ナト
リウムの添加量は負極側組成物に対して１〜40重量％が
好ましい。更に、二酸化マンガンの添加量は正極側層の
組成物に対して0.5〜40重量％が好ましく、塩化銀の添
加量は正極側層の組成物に対して0.5〜40重量％が好ま
しい。The amount of lithium chloride added is preferably 1 to 40% by weight based on the composition of the negative electrode side layer. Further, the addition amount of sodium thiosulfate is preferably 1 to 40% by weight based on the composition on the negative electrode side. Further, the addition amount of manganese dioxide is preferably 0.5 to 40% by weight based on the composition of the positive electrode side layer, and the addition amount of silver chloride is preferably 0.5 to 40% by weight based on the composition of the positive electrode side layer.
【００１１】[0011]
【作用】この素子に温度を与えると電極間に起電力、電
流を発生する。その起電力の発生機構については未だ明
らかではない。現段階で推定できることは、負極側組成
物からのイオンのセパレータを通しての熱拡散が、この
系の電圧及び電流発生に対して重要な役割を演じている
ことである。When a temperature is applied to this element, an electromotive force and current are generated between the electrodes. The mechanism of generating the electromotive force is not yet clear. It can be estimated at this stage that thermal diffusion of ions from the negative electrode side composition through the separator plays an important role in generating voltage and current in this system.
【００１２】[0012]
【実施例】実施例１ ポリエチレングリコール(PEG，第一工業製薬＃1000)21.
84ｇを溶融し、これに無機塩の塩化リチウム9.36ｇを混
合して負極側組成物１とした。これを溶融状態のまま型
容器(内部の底面に電極がセットされている)に流し、そ
の上にセパレータ２としての硫酸紙を密着させて固化し
た。一方、ポリエチレングリコール(第一工業製薬＃600
0)19.26ｇを溶融し、これにグラファイト(GC，西村黒鉛
90-300Ｍ)12.48ｇを混合して正極側組成物３とした。こ
れを溶融状態で前述の、下部に負極側組成物１が密着し
ているセパレータ２の上部に流し込み、その上部に電極
を密着させて固化した。この過程において組成物、電
極、セパレータの相互密着が重要である。全体の構成図
は図１に示してある。EXAMPLES Example 1 Polyethylene glycol (PEG, Daiichi Kogyo Seiyaku # 1000) 21.
84 g was melted and mixed with 9.36 g of lithium chloride as an inorganic salt to obtain negative electrode side composition 1. This was flowed in a molten state into a mold container (electrodes are set on the inner bottom surface), and sulfuric acid paper as the separator 2 was adhered thereon and solidified. On the other hand, polyethylene glycol (Daiichi Kogyo Seiyaku # 600
0) 19.26g was melted and added to graphite (GC, Nishimura Graphite)
90-300M) (12.48 g) was mixed to obtain positive electrode side composition 3. This was poured in a molten state into the above-mentioned upper part of the separator 2 where the negative electrode side composition 1 was in close contact with the lower part, and the electrode was adhered to the upper part and solidified. In this process, mutual adhesion of the composition, the electrode, and the separator is important. FIG. 1 shows the overall configuration diagram.
【００１３】これをホットプレート(ヤマト−ホットプ
レート、ＨＭ−11)に乗せ、ホットプレートの通電電圧
をスライダックを併用して素子の温度を適宜調節して上
昇させた。温度−端子電圧、温度−短絡電流の関係を測
定し、それぞれ図２及び図３に示した。温度測定はタカ
ラ−デジマルチ(Ｄ−611)を用い、センサー素子に密着
させて測定した。電圧、電流測定にはデジタルマルチメ
ータ(タケダリンケンＴＲ6841)を用いた。This was placed on a hot plate (Yamato-Hot Plate, HM-11), and the energizing voltage of the hot plate was raised by appropriately adjusting the temperature of the element by using a sliderac. The relationship between the temperature and the terminal voltage and the relationship between the temperature and the short-circuit current were measured and are shown in FIGS. 2 and 3, respectively. The temperature was measured by using TAKARA-DIGI Multi (D-611) in close contact with the sensor element. A digital multimeter (Takedarinken TR6841) was used for voltage and current measurement.
【００１４】この素子の起電力は、図２にみられるよう
に温度の上昇に伴って増加するが、45℃以上でほぼ一定
値、約0.72Ｖになる。一方、短絡電流は図３にみられる
ように、20℃あたりから徐々に増加し、115℃から急激
に増加し、120℃から増加が鈍くなり、この温度では6.4
mＡを示す。Although the electromotive force of this element increases as the temperature rises as shown in FIG. 2, it becomes a substantially constant value of about 0.72 V at 45 ° C. or higher. On the other hand, as can be seen in FIG. 3, the short-circuit current gradually increases from around 20 ° C., sharply increases from 115 ° C., and slows down from 120 ° C.
mA.
【００１５】実施例２ 素子の構造については、負極側組成物の他はほぼ実施例
１と同様である。また素子の製作方法は実施例１と同様
であるので、重複する部分は省略することにする。正極
側組成物は、ポリエチレングリコール(第一工業製薬＃6
000)22.68ｇ及びグラファイト(西村黒鉛90−300Ｍ)15.1
2ｇの組成物である。負極側組成物は、ポリエチレング
リコール(第一工業製薬＃1000)16.10ｇ及び無機塩のチ
オ硫酸ナトリウム(半井化学工業試薬特級)6.9ｇよりな
るものである。実施例１と同様にこの素子の端子電圧−
温度、短絡電流−温度の関係を測定し、それぞれ図４及
び図５に示した。Example 2 The structure of the device is almost the same as that of Example 1 except for the composition on the negative electrode side. The method of manufacturing the element is the same as that of the first embodiment, and therefore, the overlapping part will be omitted. The positive electrode side composition is polyethylene glycol (Daiichi Kogyo Seiyaku # 6
000) 22.68 g and graphite (Nishimura graphite 90-300M) 15.1
2 g of the composition. The composition on the negative electrode side was composed of 16.10 g of polyethylene glycol (Daiichi Kogyo Seiyaku # 1000) and 6.9 g of an inorganic salt, sodium thiosulfate (Hanei Chemical Industrial Reagent, special grade). The terminal voltage of this element was −
Temperature and the relationship between short-circuit current and temperature were measured, and are shown in FIGS. 4 and 5, respectively.
【００１６】起電力と温度の関係は図４にみられるよう
に80℃あたりまでは温度上昇に伴う起電力の増加は僅か
であるが、90℃あたりから起電力の増加が急激になる。
塩化リチウムに代わってチオ硫酸ナトリウムを用いた場
合、図４にみられるように、起電力の立ち上がる温度が
塩化リチウムの場合より少し低温側であり、飽和起電力
は塩化リチウムの場合より高くてほぼ１Ｖにも達する。
しかし、短絡電流については図５にみられるように約３
mＡで、塩化リチウムの場合よりも低い。The relationship between the electromotive force and the temperature is, as shown in FIG. 4, a small increase in the electromotive force with a rise in temperature up to around 80 ° C., but the increase in the electromotive force becomes sharp from around 90 ° C.
When sodium thiosulfate is used in place of lithium chloride, as shown in FIG. 4, the temperature at which the electromotive force rises is slightly lower than that in the case of lithium chloride, and the saturation electromotive force is higher than that in the case of lithium chloride, and is almost the same. It reaches 1V.
However, as shown in FIG.
mA, lower than for lithium chloride.
【００１７】実施例３ 負極側組成物はポリエチレングリコール(第一工業製薬
＃1000)16.10ｇ及び塩化リチウム6.90ｇであり、正極側
組成物としてはポリエチレングリコール(第一工業製薬
＃1540)15.60ｇ、賦活剤の二酸化マンガン(半井化学工
業試薬特級)2.6ｇ及びグラファイト(西村黒鉛90−300
Ｍ)7.80ｇからなる。前実施例と同様に端子電圧−温
度、短絡電流−温度の関係をそれぞれ図６及び図７に示
した。Example 3 The composition on the negative electrode side was 16.10 g of polyethylene glycol (Daiichi Kogyo Seiyaku # 1000) and 6.90 g of lithium chloride. The composition on the positive electrode side was 15.60 g of polyethylene glycol (Daiichi Kogyo Seiyaku # 1540). 2.6 g of an activator, manganese dioxide (Hanui Chemical Industry Reagent, special grade) and graphite (Nishimura Graphite 90-300)
M) 7.80 g. As in the previous embodiment, the relationship between the terminal voltage and the temperature and the relationship between the short-circuit current and the temperature are shown in FIGS. 6 and 7, respectively.
【００１８】図６に示されるように、端子電圧はこの場
合温度と共に増加し、100℃で1.1Ｖにも達する。一方、
短絡電流も図７に示されているように温度と共に増加
し、同じく100℃で13.3mＡにも達している。As shown in FIG. 6, the terminal voltage in this case increases with temperature and reaches 1.1 V at 100 ° C. on the other hand,
The short-circuit current also increases with the temperature as shown in FIG. 7, and also reaches 13.3 mA at 100 ° C.
【００１９】実施例４ 負極側組成物はポリエチレングリコール(第一工業製薬
＃200)9.52ｇ及び塩化リチウム9.48ｇであり、正極側組
成物はポリエチレングリコール(第一工業製薬＃1540)8.
40ｇ、賦活剤の二酸化マンガン(半井化学工業試薬特級)
0.84ｇ、塩化銀(半井化学工業試薬特級)0.84ｇ及びグラ
ファイト(西村黒鉛90−300Ｍ)3.92ｇからなる。Example 4 The composition on the negative electrode side was 9.52 g of polyethylene glycol (Daiichi Kogyo Seiyaku # 200) and 9.48 g of lithium chloride, and the composition on the positive electrode side was polyethylene glycol (Daiichi Kogyo Seiyaku # 1540).
40g, activator manganese dioxide (Hanai Chemical Industry reagent special grade)
It consists of 0.84 g, 0.84 g of silver chloride (Hanai Chemical Industry reagent special grade) and 3.92 g of graphite (Nishimura graphite 90-300M).
【００２０】前実施例と同様にこの系の素子の端子電圧
−温度、短絡電流−温度の関係をそれぞれ図８及び図９
に示した。この素子の起電力と温度との関係は、図８に
示されているように、温度と共に増加するが約20℃でほ
ぼ一定値となり、約１Ｖを示す。一方、短絡電流は100
℃付近から急激に増加し、14mＡにも達する。As in the previous embodiment, the relationship between the terminal voltage and the temperature and the relationship between the short-circuit current and the temperature of the element of this system are shown in FIGS. 8 and 9, respectively.
It was shown to. As shown in FIG. 8, the relationship between the electromotive force and the temperature of this element increases with temperature, but becomes substantially constant at about 20 ° C., showing about 1V. On the other hand, the short-circuit current is 100
It rapidly increases from around ℃ and reaches 14mA.
【００２１】本発明による素子は、熱エネルギーを電気
エネルギーに変換する素子であって通常の電池のような
化学エネルギーを電気エネルギーに変換するものではな
い。以下にこの理由を述べる。実施例１においては塩化
リチウムは単なる電解質であり、酸化還元の反応にはあ
ずからない。実施例２のチオ硫酸ナトリウムは還元剤で
あるが、正極側には酸化剤が存在していないので通常の
意味での電池は構成されていない。同様に実施例３及び
４では、正極側には酸化剤が存在するものの、負極側に
は還元剤が存在していない。従ってこれも通常の電池を
構成していない。The device according to the present invention is a device for converting thermal energy into electric energy, and does not convert chemical energy into electric energy like a conventional battery. The reason will be described below. In Example 1, lithium chloride is merely an electrolyte and does not participate in the oxidation-reduction reaction. Although sodium thiosulfate of Example 2 is a reducing agent, no oxidizing agent is present on the positive electrode side, so that a battery in a normal sense is not constructed. Similarly, in Examples 3 and 4, although the oxidizing agent exists on the positive electrode side, the reducing agent does not exist on the negative electrode side. Therefore, this also does not constitute a normal battery.
【００２２】本発明による素子の熱電変換の機構につい
ては現在研究中であって、まだ何等かの結論を導出する
段階までには至っていない。現段階で推定できること
は、前述のように、負極側組成物からのイオンのセパレ
ータを通しての熱拡散が、この系の電圧及び電流発生に
対して重要な役割を演じていることである。The mechanism of thermoelectric conversion of the device according to the present invention is currently under study, and has not yet reached the stage of drawing any conclusion. What can be estimated at this stage is that, as described above, the thermal diffusion of ions from the negative electrode side composition through the separator plays an important role in generating voltage and current in this system.
【００２３】[0023]
【発明の効果】本発明の熱電変換素子は、特に廃熱の電
気への変換の分野で利用でき、エネルギーの節約のみな
らず、自然環境の温暖化防止にも貢献できる。The thermoelectric conversion element of the present invention can be used particularly in the field of converting waste heat to electricity, and can contribute not only to energy saving but also to prevention of global environment warming.
【図１】熱変換素子の断面図である。FIG. 1 is a sectional view of a heat conversion element.
【図２】温度−端子電圧の関係を示すグラフである。FIG. 2 is a graph showing a relationship between temperature and terminal voltage.
【図３】温度−短絡電流の関係を示すグラフである。FIG. 3 is a graph showing a relationship between temperature and short-circuit current.
【図４】温度−端子電圧の関係を示すグラフである。FIG. 4 is a graph showing a relationship between temperature and terminal voltage.
【図５】温度−短絡電流の関係を示すグラフである。FIG. 5 is a graph showing a relationship between temperature and short-circuit current.
【図６】温度−端子電圧の関係を示すグラフである。FIG. 6 is a graph showing a relationship between temperature and terminal voltage.
【図７】温度−短絡電流の関係を示すグラフである。FIG. 7 is a graph showing a relationship between temperature and short-circuit current.
【図８】温度−端子電圧の関係を示すグラフである。FIG. 8 is a graph showing a relationship between temperature and terminal voltage.
【図９】温度−短絡電流の関係を示すグラフである。FIG. 9 is a graph showing a relationship between temperature and short-circuit current.
１ 負極側組成物 ２ セパレータ ３ 正極側組成物 DESCRIPTION OF SYMBOLS 1 Negative electrode side composition 2 Separator 3 Positive electrode side composition
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.7 識別記号 ＦＩ Ｈ０１Ｍ 14/00 Ｈ０１Ｍ 14/00 Ｚ (58)調査した分野(Int.Cl.7，ＤＢ名) H01L 35/08 C08K 3/04 C08L 71/02 H01L 35/14 H01L 35/24 H01M 14/00 ──────────────────────────────────────────────────の Continuation of the front page (51) Int.Cl. 7 identification code FI H01M 14/00 H01M 14/00 Z (58) Field surveyed (Int.Cl. 7 , DB name) H01L 35/08 C08K 3 / 04 C08L 71/02 H01L 35/14 H01L 35/24 H01M 14/00
Claims (7)
チレングリコール及び炭素粒子からなる層、負極側にポ
リエチレングリコール及び無機塩からなる層を接触させ
てなる熱変換素子。1. A heat conversion element comprising a layer made of polyethylene glycol and carbon particles on the positive electrode side and a layer made of polyethylene glycol and an inorganic salt on the negative electrode side with the separator as a boundary.
ある熱変換素子。2. A heat conversion element wherein the inorganic salt according to claim 1 is lithium chloride.
ウムである熱変換素子。3. A heat conversion element wherein the inorganic salt according to claim 1 is sodium thiosulfate.
チレングリコール、炭素粒子及び賦活剤からなる層、負
極側にポリエチレングリコール及び無機塩からなる層を
接触させてなる熱変換素子。4. A heat conversion element in which a layer made of polyethylene glycol, carbon particles and an activator is brought into contact with the positive electrode side and a layer made of polyethylene glycol and an inorganic salt is brought into contact with the negative electrode side with the separator as a boundary.
であり、無機塩が塩化リチウムである熱変換素子。5. A heat conversion element according to claim 4, wherein the activator is manganese dioxide and the inorganic salt is lithium chloride.
及び塩化銀であり、無機塩が塩化リチウムである熱変換
素子。6. A heat conversion element according to claim 4, wherein the activator is manganese dioxide and silver chloride, and the inorganic salt is lithium chloride.
粒子が正極側層の組成物に対して２〜４０重量％のグラ
ファイト、カーボンブラック又はカーボン繊維である熱
変換素子。7. The thermal conversion element is a carbon particle according to any one of claims 1 to 6 2 to 40% by weight of graphite with respect to the composition of the positive electrode layer, carbon black or carbon fibers.
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