JP3211086B2 - リチウム電池 - Google Patents
リチウム電池Info
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- H01M4/36—Selection of substances as active materials, active masses, active liquids
- H01M4/38—Selection of substances as active materials, active masses, active liquids of elements or alloys
- H01M4/46—Alloys based on magnesium or aluminium
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- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
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Description
【発明の詳細な説明】 産業上の利用分野 本発明は、リチウム電池に関するものである。
従来の技術 リチウム電池は、通常負極板に金属リチウム電池を用
いている。金属リチウムは、きわめて卑な電位を有する
ので電解液や電解質を容易に還元分解する。リチウム一
次電池では、リチウム極の表面に安定な不動態皮膜を形
成して電解液の分解反応が停止するが、二次電池では、
充放電にともない不動態皮膜が生成分解を繰り返すので
電解液の分野が常におこる。このような電解液の分解反
応がリチウム二次電池のサイクル寿命性能を低下させる
重大な原因になっている。
いている。金属リチウムは、きわめて卑な電位を有する
ので電解液や電解質を容易に還元分解する。リチウム一
次電池では、リチウム極の表面に安定な不動態皮膜を形
成して電解液の分解反応が停止するが、二次電池では、
充放電にともない不動態皮膜が生成分解を繰り返すので
電解液の分野が常におこる。このような電解液の分解反
応がリチウム二次電池のサイクル寿命性能を低下させる
重大な原因になっている。
現在のところ金属リチウムに対して完全に安定な電解
液または電解質は見いだされていない。このためリチウ
ム電池の負極板に金属リチウムの代わりにリチウムイン
サーション電極を用いることが検討されている。リチウ
ムインサーション電極は、通常金属リチウムよりも貴な
電位を有するので、電池の電圧が低下してエネルギー密
度も低下する。しかし、前記の電解液の分解が抑制され
るので、一次電池では高温下での貯蔵性能など電池特性
が安定し、また二次電池では開発にともなう技術的課題
が少なくなる。
液または電解質は見いだされていない。このためリチウ
ム電池の負極板に金属リチウムの代わりにリチウムイン
サーション電極を用いることが検討されている。リチウ
ムインサーション電極は、通常金属リチウムよりも貴な
電位を有するので、電池の電圧が低下してエネルギー密
度も低下する。しかし、前記の電解液の分解が抑制され
るので、一次電池では高温下での貯蔵性能など電池特性
が安定し、また二次電池では開発にともなう技術的課題
が少なくなる。
アルミニウムは、リチウムイオンの優れた導伝体とし
てよく知られている。このためアルミニウムをリチウム
インサーション電極として負極板に用いたリチウム電池
がすでに多く検討されている。しかし、アルミニウム電
極は、リチウムの吸蔵放出を繰り返すと電極が微粉化し
て崩壊する。このため電池容量が低下したり、ショート
が起きたりする問題があった。これは、リチウムイオン
のインサーションにともないアルミニウムの金属結晶の
格子定数が著しく増大することに起因している。このよ
うなアルミニウム電極の崩壊を抑制するために、従来
は、アルミニウムにマンガンを添加する方法が用いられ
てきた。
てよく知られている。このためアルミニウムをリチウム
インサーション電極として負極板に用いたリチウム電池
がすでに多く検討されている。しかし、アルミニウム電
極は、リチウムの吸蔵放出を繰り返すと電極が微粉化し
て崩壊する。このため電池容量が低下したり、ショート
が起きたりする問題があった。これは、リチウムイオン
のインサーションにともないアルミニウムの金属結晶の
格子定数が著しく増大することに起因している。このよ
うなアルミニウム電極の崩壊を抑制するために、従来
は、アルミニウムにマンガンを添加する方法が用いられ
てきた。
しかし、発明者は、マンガン添加の効果について詳し
く検討した結果、0.1mA/cm2以下の低電流密度の充放電
サイクル試験では、負極板の崩壊を抑制する優れた効果
があるが、電流密度が増大するとその効果が著しく低下
することを見いだした。そして、このような高電流密度
での電極崩壊がアルミニウム電極の表面近傍におけるリ
チウム濃度の増大に起因することを見いだした。
く検討した結果、0.1mA/cm2以下の低電流密度の充放電
サイクル試験では、負極板の崩壊を抑制する優れた効果
があるが、電流密度が増大するとその効果が著しく低下
することを見いだした。そして、このような高電流密度
での電極崩壊がアルミニウム電極の表面近傍におけるリ
チウム濃度の増大に起因することを見いだした。
発明が解決しようとする課題 上記のように従来のアルミニウム電極は、充放電サイ
クルの進行にともなって、特に1mA/cm2以上の大電流密
度の場合に負極板が崩壊するという課題があった。
クルの進行にともなって、特に1mA/cm2以上の大電流密
度の場合に負極板が崩壊するという課題があった。
課題を解決するための手段 本発明は、初充電前の負極板がα−リチウム・アルミ
ニウム合金粉末を含むことを特徴とするリチウム電池を
用いて前記課題を解決するものである。また、α−リチ
ウム・アルミニウム合金にボロン、シリコン、ビスマ
ス、ガリウムもしくはゲルマニウムを単独でまたは複合
して添加した合金からなる粉末を含む初充電前の負極板
を備えたことを特徴とするリチウム電池を用いて前記課
題の解決を容易にするものである。さらに、前記合金粉
末がさらにマンガンを含む負極を備えたことを特徴とす
るリチウム電池を用いて前記の解決をさらに容易にする
ものである。
ニウム合金粉末を含むことを特徴とするリチウム電池を
用いて前記課題を解決するものである。また、α−リチ
ウム・アルミニウム合金にボロン、シリコン、ビスマ
ス、ガリウムもしくはゲルマニウムを単独でまたは複合
して添加した合金からなる粉末を含む初充電前の負極板
を備えたことを特徴とするリチウム電池を用いて前記課
題の解決を容易にするものである。さらに、前記合金粉
末がさらにマンガンを含む負極を備えたことを特徴とす
るリチウム電池を用いて前記の解決をさらに容易にする
ものである。
作 用 アルミニウム電極は、リチウムイオンを吸蔵する場
合、吸蔵の初期に著しく格子定数が増加する。したがっ
て、リチウムをアルミニウムにあらかじめ少量添加して
結晶格子を膨張させておくと、アルミニウム電極の電池
内での急速な格子膨張を抑制することができる。この結
果、電極の崩壊が抑制される。
合、吸蔵の初期に著しく格子定数が増加する。したがっ
て、リチウムをアルミニウムにあらかじめ少量添加して
結晶格子を膨張させておくと、アルミニウム電極の電池
内での急速な格子膨張を抑制することができる。この結
果、電極の崩壊が抑制される。
ボロンは金属間化合物に靱性を付与する作用がある。
したがって、ボロンの添加によってアルミニウム−リチ
ウム金属間化合物の微粉化を抑制することができる。
したがって、ボロンの添加によってアルミニウム−リチ
ウム金属間化合物の微粉化を抑制することができる。
シリコンおよびビスマスは、リチウムイオンの拡散速
度を向上させる作用がある。したがって、これらの添加
によってアルミニウム電極に吸蔵されたリチウムが電極
表面に局在することを抑制することができる。すなわ
ち、リチウムの局在に起因する電極の崩壊を抑制するこ
とができる。
度を向上させる作用がある。したがって、これらの添加
によってアルミニウム電極に吸蔵されたリチウムが電極
表面に局在することを抑制することができる。すなわ
ち、リチウムの局在に起因する電極の崩壊を抑制するこ
とができる。
ゲルマニウムおよびガリウムの作用は、充分明確でな
いが、これらの添加によってアルミニウム表面の不動態
皮膜が不安定化して充放電の過電圧が低下することによ
り電流密度が均一になって電極寿命が長期化するものと
考えられる。
いが、これらの添加によってアルミニウム表面の不動態
皮膜が不安定化して充放電の過電圧が低下することによ
り電流密度が均一になって電極寿命が長期化するものと
考えられる。
マンガンは、従来からよく知られているようにアルミ
ニウムの強度を向上させる作用がある。したがって、ア
ルミニウムにリチウム、ボロン、シリコン、ビスマス、
ゲルマニウム、およびガリウムと共にマンガンを添加す
るとアルミニウム電極の崩壊を抑制し、電極寿命を長期
化することができる。
ニウムの強度を向上させる作用がある。したがって、ア
ルミニウムにリチウム、ボロン、シリコン、ビスマス、
ゲルマニウム、およびガリウムと共にマンガンを添加す
るとアルミニウム電極の崩壊を抑制し、電極寿命を長期
化することができる。
実施例 以下では、本発明を好適な実施例を用いて説明する。
［実施例の１］ 平均粒径80ミクロンのα−リチウム・アルミニウム合
金（リチウム濃度が2wt％）粉末を0.35g採集して325メ
ッシュのステンレス金網に包み込んで、加圧成形し、径
が10mmで、厚さが2.5mmのポケット式リチウム・アルミ
ニウム粉末負極板（ａ）を試作した。
金（リチウム濃度が2wt％）粉末を0.35g採集して325メ
ッシュのステンレス金網に包み込んで、加圧成形し、径
が10mmで、厚さが2.5mmのポケット式リチウム・アルミ
ニウム粉末負極板（ａ）を試作した。
リチウム・コバルト複合酸化物（LiCoO2）に導電材と
して電気化学工業製の易分散性アセチレンブラックHS−
100を5wt％加え、さらに結着材としてPTFE粉末を2wt％
添加混合した後、325メッシュのステンレス金網に0.8g
包み込んで加圧成形して、径が12mmで厚さが2.4mmのポ
ケット式リチウム・コバルト複合酸化物正極板（ｂ）を
試作した。この正極板の理論容量は、リチウム・コバル
ト複合酸化物１モル当り0.5モルのリチウムイオンを吸
蔵放出するものと考えると104mAhである。
して電気化学工業製の易分散性アセチレンブラックHS−
100を5wt％加え、さらに結着材としてPTFE粉末を2wt％
添加混合した後、325メッシュのステンレス金網に0.8g
包み込んで加圧成形して、径が12mmで厚さが2.4mmのポ
ケット式リチウム・コバルト複合酸化物正極板（ｂ）を
試作した。この正極板の理論容量は、リチウム・コバル
ト複合酸化物１モル当り0.5モルのリチウムイオンを吸
蔵放出するものと考えると104mAhである。
これらの極板を用いて第一図のボタン型有機電解液電
池を試作した。この電池は、セパレーターとして、径が
13mmで厚さが0.2mmのポリプロピレン製不織布セパレー
ター（ｃ）と、径が14mmで厚さが0.02mmのポリエチレン
製微孔膜セパレーター（ｄ）を用いている。また、電解
液には、1M LiclO4/PC−ECを用いている。
池を試作した。この電池は、セパレーターとして、径が
13mmで厚さが0.2mmのポリプロピレン製不織布セパレー
ター（ｃ）と、径が14mmで厚さが0.02mmのポリエチレン
製微孔膜セパレーター（ｄ）を用いている。また、電解
液には、1M LiclO4/PC−ECを用いている。
この電池は、正極にリチウムが吸蔵された状態で組み
立てられる。そして、第一回目の充電時に正極からリチ
ウムイオンが放出されて、負極のα−リチウム・アルミ
ニウム合金に吸蔵されるものである。
立てられる。そして、第一回目の充電時に正極からリチ
ウムイオンが放出されて、負極のα−リチウム・アルミ
ニウム合金に吸蔵されるものである。
リチウム．アルミニウム合金のリチウム濃度を3wt％
以上にすると、いわゆるα＋β−リチウム・アルミニウ
ム合金となる。このα＋β−リチウム・アルミニウム合
金は、空気中の水分と容易に反応するので、取り扱いが
難しい。したがって、空気中で安定なα−リチウム・ア
ルミニウム合金を用いることが望ましい。
以上にすると、いわゆるα＋β−リチウム・アルミニウ
ム合金となる。このα＋β−リチウム・アルミニウム合
金は、空気中の水分と容易に反応するので、取り扱いが
難しい。したがって、空気中で安定なα−リチウム・ア
ルミニウム合金を用いることが望ましい。
［実施例の２］ アルミニウム・ボロン合金粉末を負極原料に用いた以
外は、実施例１のボタン電池と同様の有機電解液電池を
実施例の２の電池とする。
外は、実施例１のボタン電池と同様の有機電解液電池を
実施例の２の電池とする。
［実施例の３および４］ アルミニウム・シリコン合金粉末またはアルミニウム
・ビスマス合金粉末を負極原料に用いた以外は、実施例
１のボタン電池と同様の有機電解液電池を実施例の３ま
たは４の電池とする。
・ビスマス合金粉末を負極原料に用いた以外は、実施例
１のボタン電池と同様の有機電解液電池を実施例の３ま
たは４の電池とする。
［実施例の５および６］ アルミニウム・ゲルマニウム合金粉末またはアルミニ
ウム・ガリウム合金粉末を負極原料に用いた以外は、実
施例の１のボタン電池と同様の有機電解液電池をそれぞ
れ実施例の５および６の電池とする。
ウム・ガリウム合金粉末を負極原料に用いた以外は、実
施例の１のボタン電池と同様の有機電解液電池をそれぞ
れ実施例の５および６の電池とする。
［実施例の７］ アルミニウム（84wt％）・リチウム（2wt％）・ボロ
ン（1wt％）・シリコン（5wt％）・ビスマス（5wt％）
・ゲルマニウム（1wt％）・ガリウム（1wt％）・マンガ
ン（1wt％）合金粉末を負極原料に用いた以外は、実施
例の１のボタン電池と同様の有機電解液電池を実施例の
７の電池とする。
ン（1wt％）・シリコン（5wt％）・ビスマス（5wt％）
・ゲルマニウム（1wt％）・ガリウム（1wt％）・マンガ
ン（1wt％）合金粉末を負極原料に用いた以外は、実施
例の１のボタン電池と同様の有機電解液電池を実施例の
７の電池とする。
この負極原料を用いた場合には、後述のように、リチ
ウムの吸蔵・放出にともなうアルミニウム電極の崩壊が
少なく、リチウムイオンの固体内拡散速度が速く、また
リチウムイオンがアルミニウム合金に吸蔵・放出される
ときの過電圧が低いので、電池のサイクル寿命がもっと
も長いリチウム二次電池を得ることができた。
ウムの吸蔵・放出にともなうアルミニウム電極の崩壊が
少なく、リチウムイオンの固体内拡散速度が速く、また
リチウムイオンがアルミニウム合金に吸蔵・放出される
ときの過電圧が低いので、電池のサイクル寿命がもっと
も長いリチウム二次電池を得ることができた。
以上の実施例では、負極板に粉末原料からなるポケッ
ト式電極を用いている。これらの粉末は、ガスアトマイ
ズ法により製造するのが好適である。また、正極活性物
質としてLiCoO2の代わりにMnO2やリチウムマンガン複合
酸化物を用いてもよい。さらに、電池形式もボタン型電
池に限らず角形電池または円筒型電池でもよい。
ト式電極を用いている。これらの粉末は、ガスアトマイ
ズ法により製造するのが好適である。また、正極活性物
質としてLiCoO2の代わりにMnO2やリチウムマンガン複合
酸化物を用いてもよい。さらに、電池形式もボタン型電
池に限らず角形電池または円筒型電池でもよい。
本発明の効果を検証するために、負極板にアルミニウ
ム粉末を用いた以外は、実施例の１の電池と同様なボタ
ン型電池を比較のための従来の電池８として試作した。
ム粉末を用いた以外は、実施例の１の電池と同様なボタ
ン型電池を比較のための従来の電池８として試作した。
本発明の実施例の電池１〜７および比較のための電池
８を1mAの電流で端子電圧が4.0Vになるまで充電した
後、同じく1mAの電流で端子電圧が2.1Vに降下するまで
放電サイクル充放電試験をおこなった。このときのサイ
クル寿命特性を第二図に示す。図から、本発明の電池１
〜７は、従来の電池８に比較して優れたサイクル寿命性
能を有することがわかる。
８を1mAの電流で端子電圧が4.0Vになるまで充電した
後、同じく1mAの電流で端子電圧が2.1Vに降下するまで
放電サイクル充放電試験をおこなった。このときのサイ
クル寿命特性を第二図に示す。図から、本発明の電池１
〜７は、従来の電池８に比較して優れたサイクル寿命性
能を有することがわかる。
発明の効果 上記のように、本発明の電池は、長期のサイクル寿命
性能を可能にするという優れた効果を有している。
性能を可能にするという優れた効果を有している。
なお以上の効果とは別に、本発明のリチウム電池は、
次のような優れた特徴を持っている。すなわち、本発明
のリチウム電池は、金属リチウムを製造中に取り扱わず
また電池内にも保有していないので、製造および使用時
の安全性がきわめて高い。安全性は、あらゆる電池性能
の中でもっとも重要な性能である。したがって、本発明
のリチウム電池は、二次電池のサイクル寿命を向上させ
るだけでなく、一次電池に適用した場合にも安全性を向
上させる点で優れた効果を有している。
次のような優れた特徴を持っている。すなわち、本発明
のリチウム電池は、金属リチウムを製造中に取り扱わず
また電池内にも保有していないので、製造および使用時
の安全性がきわめて高い。安全性は、あらゆる電池性能
の中でもっとも重要な性能である。したがって、本発明
のリチウム電池は、二次電池のサイクル寿命を向上させ
るだけでなく、一次電池に適用した場合にも安全性を向
上させる点で優れた効果を有している。
第一図は、本発明の実施例の１のボタン型有機電解液電
池の概略図を示す。図中の記号（ｅ），（ｆ），（ｇ）
は、それぞれ、正極缶、負極缶、パッキングを示す。ま
た、第二図は、本発明の有機電解液電池と従来の有機電
解液電池とのサイクル寿命性能の比較を示す。第二図中
の記号は、それぞれ下記の内容を示す。 （１）……実施例１の有機電解液電池の特性 （２）……実施例２の有機電解液電池の特性 （３）……実施例３の有機電解液電池の特性 （４）……実施例４の有機電解液電池の特性 （５）……実施例５の有機電解液電池の特性 （６）……実施例６の有機電解液電池の特性 （７）……実施例７の有機電解液電池の特性 （８）……比較のための有機電解液電池８の特性
池の概略図を示す。図中の記号（ｅ），（ｆ），（ｇ）
は、それぞれ、正極缶、負極缶、パッキングを示す。ま
た、第二図は、本発明の有機電解液電池と従来の有機電
解液電池とのサイクル寿命性能の比較を示す。第二図中
の記号は、それぞれ下記の内容を示す。 （１）……実施例１の有機電解液電池の特性 （２）……実施例２の有機電解液電池の特性 （３）……実施例３の有機電解液電池の特性 （４）……実施例４の有機電解液電池の特性 （５）……実施例５の有機電解液電池の特性 （６）……実施例６の有機電解液電池の特性 （７）……実施例７の有機電解液電池の特性 （８）……比較のための有機電解液電池８の特性
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (56)参考文献 特開 昭63−285865（ＪＰ，Ａ) 特開 平１−159971（ＪＰ，Ａ) 特開 平１−211858（ＪＰ，Ａ) 特開 平２−30060（ＪＰ，Ａ) 特開 昭63−13264（ＪＰ，Ａ) 特開 平１−157067（ＪＰ，Ａ) 特開 昭61−74268（ＪＰ，Ａ) 特開 昭62−147656（ＪＰ，Ａ) 特開 昭62−147655（ＪＰ，Ａ) (58)調査した分野(Int.Cl.7，ＤＢ名) H01M 4/36 - 4/62 H01M 4/02 - 4/04 H01M 10/40
Claims (3)
- 【請求項１】初充電前の負極がα−リチウム・アルミニ
ウム合金粉末を含むことを特徴とするリチウム電池。 - 【請求項２】初充電前の負極がα−リチウム・アルミニ
ウム合金にボロン、シリコン、ビスマス、ガリウムもし
くはゲルマニウムを単独でまたは複合して添加した合金
からなる粉末を含むことを特徴とするリチウム電池。 - 【請求項３】請求項１または請求項２に記載の合金粉末
がさらにマンガン含む負極を備えたことを特徴とするリ
チウム電池。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP11812790A JP3211086B2 (ja) | 1990-03-02 | 1990-05-07 | リチウム電池 |
Applications Claiming Priority (3)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP5234090 | 1990-03-02 | ||
| JP2-52340 | 1990-03-02 | ||
| JP11812790A JP3211086B2 (ja) | 1990-03-02 | 1990-05-07 | リチウム電池 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH03280363A JPH03280363A (ja) | 1991-12-11 |
| JP3211086B2 true JP3211086B2 (ja) | 2001-09-25 |
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ID=26392949
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP11812790A Expired - Fee Related JP3211086B2 (ja) | 1990-03-02 | 1990-05-07 | リチウム電池 |
Country Status (1)
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|---|---|---|---|---|
| EP1028476A4 (en) | 1998-09-08 | 2007-11-28 | Sumitomo Metal Ind | NEGATIVE ELECTRODE MATERIAL FOR NONAQUEOUS ELECTRODE SECONDARY ACCUMULATOR AND PROCESS FOR PRODUCTION THEREOF |
-
1990
- 1990-05-07 JP JP11812790A patent/JP3211086B2/ja not_active Expired - Fee Related
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| JPH03280363A (ja) | 1991-12-11 |
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