JP3170868B2 - 固体電解質型燃料電池 - Google Patents
固体電解質型燃料電池Info
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- H01M8/0202—Collectors; Separators, e.g. bipolar separators; Interconnectors
- H01M8/0204—Non-porous and characterised by the material
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- H01—ELECTRIC ELEMENTS
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- H01M8/023—Porous and characterised by the material
- H01M8/0236—Glass; Ceramics; Cermets
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Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、固体電解質型燃料電池
に関する。
に関する。
【０００２】
【従来の技術と課題】例えば、固体電解質型燃料電池の
一種類として平板タイプのものが知られている。このタ
イプの燃料電池は、燃料極及び空気極を表裏面に設けた
固体電解質と、燃料極及び空気極にそれぞれ燃料ガス及
び空気（酸素）を均等に供給すると共に電極に発生した
電荷の径路となる導電性ディストリビュータと、インタ
ーコネクタとで構成された積層構造を有している。
一種類として平板タイプのものが知られている。このタ
イプの燃料電池は、燃料極及び空気極を表裏面に設けた
固体電解質と、燃料極及び空気極にそれぞれ燃料ガス及
び空気（酸素）を均等に供給すると共に電極に発生した
電荷の径路となる導電性ディストリビュータと、インタ
ーコネクタとで構成された積層構造を有している。
【０００３】一般に、インターコネクタの材料には、Ｌ
ａＣｒＯ3が使用される。ＬａＣｒＯ3が使用される理由
は、この材料が酸化・還元両雰囲気中で安定で、かつ、
電子伝導性を有しているからである。一方、ディストリ
ビュータの材料には、抵抗値を低く抑えるため、空気極
や燃料極と同じ組成の材料が使用される。具体的には、
空気極側ディストリビュータにはＬａＭｎＯ3又はＬａ
ＣｏＯ3等が使用される。
ａＣｒＯ3が使用される。ＬａＣｒＯ3が使用される理由
は、この材料が酸化・還元両雰囲気中で安定で、かつ、
電子伝導性を有しているからである。一方、ディストリ
ビュータの材料には、抵抗値を低く抑えるため、空気極
や燃料極と同じ組成の材料が使用される。具体的には、
空気極側ディストリビュータにはＬａＭｎＯ3又はＬａ
ＣｏＯ3等が使用される。
【０００４】ところで、固体電解質型燃料電池の製造方
法として、各構成材料をグリーンシート状にして積層し
た後、共焼結（同時に焼成すること）する方法が提案さ
れている。この製造方法は、予め個々に焼結しておいた
各構成材料を接合剤を利用して組み立てる方法と比較し
て、工程数が少なくてすむという利点がある。ところ
が、ＬａＣｒＯ3と、ＬａＭｎＯ3やＬａＣｏＯ3とでは
焼成時の収縮特性が異なるため、共焼結をすると焼結体
の接合界面で剥離が起きるという問題があった。
法として、各構成材料をグリーンシート状にして積層し
た後、共焼結（同時に焼成すること）する方法が提案さ
れている。この製造方法は、予め個々に焼結しておいた
各構成材料を接合剤を利用して組み立てる方法と比較し
て、工程数が少なくてすむという利点がある。ところ
が、ＬａＣｒＯ3と、ＬａＭｎＯ3やＬａＣｏＯ3とでは
焼成時の収縮特性が異なるため、共焼結をすると焼結体
の接合界面で剥離が起きるという問題があった。
【０００５】そこで、本発明の課題は、インターコネク
タと空気極側ディストリビュータが剥離することなく、
共焼結することができる固体電解質型燃料電池を提供す
ることにある。
タと空気極側ディストリビュータが剥離することなく、
共焼結することができる固体電解質型燃料電池を提供す
ることにある。
【０００６】
【課題を解決するための手段と作用】以上の課題を解決
するため、本発明に係る固体電解質型燃料電池は、 （ａ）燃料極と空気極を表裏面に設けた固体電解質と、 （ｂ）Ｍｎ又はＣｏのうち少なくともいずれか一方とＬ
ａを含む酸化物からできている空気極側ディストリビュ
ータと、 （ｃ）ＬａとＣｒを含む酸化物からできているインター
コネクタとを備え、 （ｄ）前記空気極側ディストリビュータと前記インター
コネクタとの接合部が、前記空気極側ディストリビュー
タの材料のＭｎ又はＣｏのうち少なくともいずれか一方
の組成比率を前記インターコネクタ側から前記空気極側
ディストリビュータ側へ連続的に又は段階的に高くし、
かつ、前記インターコネクタの材料のＣｒの組成比率を
前記空気極側ディストリビュータ側から前記インターコ
ネクタ側へ連続的に又は段階的に高くした材料にて構成
されていること、を特徴とする。
するため、本発明に係る固体電解質型燃料電池は、 （ａ）燃料極と空気極を表裏面に設けた固体電解質と、 （ｂ）Ｍｎ又はＣｏのうち少なくともいずれか一方とＬ
ａを含む酸化物からできている空気極側ディストリビュ
ータと、 （ｃ）ＬａとＣｒを含む酸化物からできているインター
コネクタとを備え、 （ｄ）前記空気極側ディストリビュータと前記インター
コネクタとの接合部が、前記空気極側ディストリビュー
タの材料のＭｎ又はＣｏのうち少なくともいずれか一方
の組成比率を前記インターコネクタ側から前記空気極側
ディストリビュータ側へ連続的に又は段階的に高くし、
かつ、前記インターコネクタの材料のＣｒの組成比率を
前記空気極側ディストリビュータ側から前記インターコ
ネクタ側へ連続的に又は段階的に高くした材料にて構成
されていること、を特徴とする。
【０００７】空気極側ディストリビュータの材料として
は、（Ｌａ0.7Ｃａ0.3）ＭｎＯ3、（Ｌａ0.7Ｃａ0.3）
ＣｏＯ3、（Ｌａ0.7Ｃａ0.3）（Ｃｏ1-XＭｎX）Ｏ3等が
使用される。また、インターコネクタの材料としては、
（Ｌａ0.7Ｃａ0.3）ＣｒＯ3等が使用される。以上の構
成において、接合部を空気極側ディストリビュータの材
料とインターコネクタの材料の組成比率を連続的に、又
は段階的に異ならせた材料にて構成したため、焼成過程
の各温度で、接合部の収縮率は、空気極側ディストリビ
ュータの収縮率とインターコネクタの収縮率の間の値を
有すると共に、連続的に、又は、段階的に傾斜化された
収縮率となる。従って、異種材料間の収縮率の差を原因
とする応力は前記接合部にて緩和され、共焼結する際に
生じていた空気極側ディストリビュータとインターコネ
クタ間の剥離が防止される。
は、（Ｌａ0.7Ｃａ0.3）ＭｎＯ3、（Ｌａ0.7Ｃａ0.3）
ＣｏＯ3、（Ｌａ0.7Ｃａ0.3）（Ｃｏ1-XＭｎX）Ｏ3等が
使用される。また、インターコネクタの材料としては、
（Ｌａ0.7Ｃａ0.3）ＣｒＯ3等が使用される。以上の構
成において、接合部を空気極側ディストリビュータの材
料とインターコネクタの材料の組成比率を連続的に、又
は段階的に異ならせた材料にて構成したため、焼成過程
の各温度で、接合部の収縮率は、空気極側ディストリビ
ュータの収縮率とインターコネクタの収縮率の間の値を
有すると共に、連続的に、又は、段階的に傾斜化された
収縮率となる。従って、異種材料間の収縮率の差を原因
とする応力は前記接合部にて緩和され、共焼結する際に
生じていた空気極側ディストリビュータとインターコネ
クタ間の剥離が防止される。
【０００８】
【実施例】以下、本発明に係る固体電解質型燃料電池の
一実施例を添付図面を参照して説明する。図１及び図２
に示すように、固体電解質１は矩形状をしており、その
材料としてはイットリウム安定化ジルコニア（以下、Ｙ
ＳＺという）の粉末とバインダー剤のブチラール系樹
脂、溶剤（トルエン／エタノール）を混合してドクター
ブレード法でグリーンシート状にしたものを用いる。
一実施例を添付図面を参照して説明する。図１及び図２
に示すように、固体電解質１は矩形状をしており、その
材料としてはイットリウム安定化ジルコニア（以下、Ｙ
ＳＺという）の粉末とバインダー剤のブチラール系樹
脂、溶剤（トルエン／エタノール）を混合してドクター
ブレード法でグリーンシート状にしたものを用いる。
【０００９】空気極３及び燃料極４はそれぞれ固体電解
質１の上面、下面に設けられる。燃料極４の材料として
は、ＮｉＯとＹＳＺを重量比６：４で混合した粉末とブ
チラール系樹脂、溶剤（トルエン／エタノール）を混合
してグリーンシート状にしたものを用いる。空気極３の
材料としては、（Ｌａ0.7Ｃａ0.3）ＭｎＯ3の粉末とブ
チラール系樹脂、溶剤（トルエン／エタノール）を混合
してグリーンシート状にしたものを用いる。グリーンシ
ート状にされた固体電解質１の上下面にそれぞれグリー
ンシート状にされた空気極３、燃料極４が熱圧着され
る。
質１の上面、下面に設けられる。燃料極４の材料として
は、ＮｉＯとＹＳＺを重量比６：４で混合した粉末とブ
チラール系樹脂、溶剤（トルエン／エタノール）を混合
してグリーンシート状にしたものを用いる。空気極３の
材料としては、（Ｌａ0.7Ｃａ0.3）ＭｎＯ3の粉末とブ
チラール系樹脂、溶剤（トルエン／エタノール）を混合
してグリーンシート状にしたものを用いる。グリーンシ
ート状にされた固体電解質１の上下面にそれぞれグリー
ンシート状にされた空気極３、燃料極４が熱圧着され
る。
【００１０】空気極側導電性ディストリビュータ５及び
燃料極側導電性ディストリビュータ６は空気極３や燃料
極４の表面にリブ状に設けられ、空気極３や燃料極４に
均等に燃料ガスや空気がゆきわたるように機能すると共
に、空気極３や燃料極４と後述のインターコネクタ１
０，１１とが電気的に接続するように機能する。 空気極
側ディストリビュータ５の材料としては、空気極３と同
組成の（Ｌａ0.7Ｃａ0.3）ＭｎＯ3等が用いられる。す
なわち、空気極側ディストリビュータ５は、（Ｌａ0.7
Ｃａ0.3）ＭｎＯ3の粉末とブチラール系樹脂、溶剤（ト
ルエン／エタノール）を混合してドクターブレード法で
グリーンシート状にしたものをベース材料として用い
る。ディストリビュータ５の接合部５ａは、ディストリ
ビュータ５のベース材料と後述のインターコネクタ１０
の材料を混合させた材料からなり、しかも両材料の組成
を段階的に異ならせたものである。つまり、接合部５ａ
の材料は、（Ｌａ0.7Ｃａ0.3）（Ｃｒ1-XＭｎX）Ｏ3の
化学式において、Ｘ＝０．１からＸ＝０．９の間を０．
１おきに９種類の組成の粉体をブチラール系樹脂、溶剤
（トルエン／エタノール）を混合してドクターブレード
法でグリーンシート状にしたものを用いる。ブチラール
系樹脂の量は、それぞれのグリーンシートを単独で焼成
した場合の収縮率が等しくなるように調整する。
燃料極側導電性ディストリビュータ６は空気極３や燃料
極４の表面にリブ状に設けられ、空気極３や燃料極４に
均等に燃料ガスや空気がゆきわたるように機能すると共
に、空気極３や燃料極４と後述のインターコネクタ１
０，１１とが電気的に接続するように機能する。 空気極
側ディストリビュータ５の材料としては、空気極３と同
組成の（Ｌａ0.7Ｃａ0.3）ＭｎＯ3等が用いられる。す
なわち、空気極側ディストリビュータ５は、（Ｌａ0.7
Ｃａ0.3）ＭｎＯ3の粉末とブチラール系樹脂、溶剤（ト
ルエン／エタノール）を混合してドクターブレード法で
グリーンシート状にしたものをベース材料として用い
る。ディストリビュータ５の接合部５ａは、ディストリ
ビュータ５のベース材料と後述のインターコネクタ１０
の材料を混合させた材料からなり、しかも両材料の組成
を段階的に異ならせたものである。つまり、接合部５ａ
の材料は、（Ｌａ0.7Ｃａ0.3）（Ｃｒ1-XＭｎX）Ｏ3の
化学式において、Ｘ＝０．１からＸ＝０．９の間を０．
１おきに９種類の組成の粉体をブチラール系樹脂、溶剤
（トルエン／エタノール）を混合してドクターブレード
法でグリーンシート状にしたものを用いる。ブチラール
系樹脂の量は、それぞれのグリーンシートを単独で焼成
した場合の収縮率が等しくなるように調整する。
【００１１】これらのＸ＝０．１から０．９の９種類の
グリーンシートを（Ｌａ0.7Ｃａ0.3）ＭｎＯ3からなる
ベース材料のグリーンシートが複数枚積み重ねられた上
に順に積み重ねて厚みのある長尺状のディストリビュー
タ５を成型する。このディストリビュータ５は空気極３
の表面に整列させて配設される。そして、その接合部５
ａはインターコネクタ１０に接触することになる。すな
わち、積層された状態では、ディストリビュータ５とイ
ンターコネクタ１０は、ディストリビュータ５とインタ
ーコネクタ１０のそれぞれの材料の組成比率を段階的に
傾斜化させた材料からなる接合部５ａを介して接合する
ことになる。
グリーンシートを（Ｌａ0.7Ｃａ0.3）ＭｎＯ3からなる
ベース材料のグリーンシートが複数枚積み重ねられた上
に順に積み重ねて厚みのある長尺状のディストリビュー
タ５を成型する。このディストリビュータ５は空気極３
の表面に整列させて配設される。そして、その接合部５
ａはインターコネクタ１０に接触することになる。すな
わち、積層された状態では、ディストリビュータ５とイ
ンターコネクタ１０は、ディストリビュータ５とインタ
ーコネクタ１０のそれぞれの材料の組成比率を段階的に
傾斜化させた材料からなる接合部５ａを介して接合する
ことになる。
【００１２】燃料極側ディストリビュータ６の材料とし
ては燃料極４と同組成のニッケル・ジルコニアサーメッ
ト等が用いられる。すなわち、燃料極側ディストリビュ
ータ６は、ＮｉＯとＹＳＺを重量比６：４で混合した粉
末と溶剤等を混合してグリーンシート状にしたものを用
いる。このグリーンシートを複数枚重ねて厚みのある長
尺状のディストリビュータ６を成型し、燃料極４の表面
に整列させて配設する。
ては燃料極４と同組成のニッケル・ジルコニアサーメッ
ト等が用いられる。すなわち、燃料極側ディストリビュ
ータ６は、ＮｉＯとＹＳＺを重量比６：４で混合した粉
末と溶剤等を混合してグリーンシート状にしたものを用
いる。このグリーンシートを複数枚重ねて厚みのある長
尺状のディストリビュータ６を成型し、燃料極４の表面
に整列させて配設する。
【００１３】スペーサ７，８はそれぞれ整列されたディ
ストリビュータ５，６の両側にリブ状に配置され、空気
や燃料ガスを外気から遮断する。スペーサ７，８の材料
としては、ＹＳＺの粉末とブチラール系樹脂、溶剤（ト
ルエン／エタノール）を混合してグリーンシート状にし
たものを用いる。このグリーンシートを複数枚重ねて厚
みのある長尺状のスペーサ７，８を成型する。成型され
たスペーサ７，８は、それぞれ空気極３、燃料極４の表
面に接着される。
ストリビュータ５，６の両側にリブ状に配置され、空気
や燃料ガスを外気から遮断する。スペーサ７，８の材料
としては、ＹＳＺの粉末とブチラール系樹脂、溶剤（ト
ルエン／エタノール）を混合してグリーンシート状にし
たものを用いる。このグリーンシートを複数枚重ねて厚
みのある長尺状のスペーサ７，８を成型する。成型され
たスペーサ７，８は、それぞれ空気極３、燃料極４の表
面に接着される。
【００１４】インターコネクタ１０，１１はそれぞれデ
ィストリビュータ５，６及びスペーサ７，８の表面に配
設され、空気と燃料ガスを分離している。インターコネ
クタ１０，１１の材料としては、（Ｌａ0.7Ｃａ0.3）Ｃ
ｒＯ3の粉末とブチラール系樹脂、溶剤（トルエン／エ
タノール）を混合してドクターブレード法でグリーンシ
ート状にしたものを用いる。
ィストリビュータ５，６及びスペーサ７，８の表面に配
設され、空気と燃料ガスを分離している。インターコネ
クタ１０，１１の材料としては、（Ｌａ0.7Ｃａ0.3）Ｃ
ｒＯ3の粉末とブチラール系樹脂、溶剤（トルエン／エ
タノール）を混合してドクターブレード法でグリーンシ
ート状にしたものを用いる。
【００１５】以上、空気極３と燃料極４を表面に設けた
固体電解質１と、ディストリビュータ５，６とスペーサ
７，８とインターコネクタ１０，１１を積層した後、ゴ
ムでできた袋の中に真空封入し、静水圧プレスで圧着し
て一体成型する。この一体成型品を４００℃まで０．１
℃／分の速度で昇温した後、この温度で２時間保持して
脱脂する。さらに、１３００℃の温度まで昇温し、この
温度で３時間共焼成することにより固体電解質型燃料電
池が得られる。
固体電解質１と、ディストリビュータ５，６とスペーサ
７，８とインターコネクタ１０，１１を積層した後、ゴ
ムでできた袋の中に真空封入し、静水圧プレスで圧着し
て一体成型する。この一体成型品を４００℃まで０．１
℃／分の速度で昇温した後、この温度で２時間保持して
脱脂する。さらに、１３００℃の温度まで昇温し、この
温度で３時間共焼成することにより固体電解質型燃料電
池が得られる。
【００１６】 得られた燃料電池は、空気極側ディストリ
ビュータ５の接合部５ａが、（Ｌａ0 .7Ｃａ0.3）ＭｎＯ
3と（Ｌａ0.7Ｃａ0.3）ＣｒＯ3の組成比率を段階的に異
ならせた材料からなるので、接合部５ａの焼成過程にお
ける各温度での収縮率は、ディストリビュータ５の収縮
率とインターコネクタ１０の収縮率の間の値を有すると
共に、段階的に傾斜化された収縮率となる。従って、空
気極側ディストリビュータ５とインターコネクタ１０の
間の収縮率の差を原因とする応力は、接合部５ａにて緩
和される。この結果、空気極側ディストリビュータ５と
インターコネクタ１０が剥離することなく、共焼結する
ことができる固体電解質型燃料電池を得ることができ
る。
ビュータ５の接合部５ａが、（Ｌａ0 .7Ｃａ0.3）ＭｎＯ
3と（Ｌａ0.7Ｃａ0.3）ＣｒＯ3の組成比率を段階的に異
ならせた材料からなるので、接合部５ａの焼成過程にお
ける各温度での収縮率は、ディストリビュータ５の収縮
率とインターコネクタ１０の収縮率の間の値を有すると
共に、段階的に傾斜化された収縮率となる。従って、空
気極側ディストリビュータ５とインターコネクタ１０の
間の収縮率の差を原因とする応力は、接合部５ａにて緩
和される。この結果、空気極側ディストリビュータ５と
インターコネクタ１０が剥離することなく、共焼結する
ことができる固体電解質型燃料電池を得ることができ
る。
【００１７】なお、本発明に係る固体電解質型燃料電池
は前記実施例に限定するものではなく、その要旨の範囲
内で種々に変形することができる。空気極側ディストリ
ビュータとインターコネクタとの接合部は、シート状材
料の積み重ねではなくスラリー状材料を重ねて塗ること
によっても形成することができる。
は前記実施例に限定するものではなく、その要旨の範囲
内で種々に変形することができる。空気極側ディストリ
ビュータとインターコネクタとの接合部は、シート状材
料の積み重ねではなくスラリー状材料を重ねて塗ること
によっても形成することができる。
【００１８】また、空気極側ディストリビュータの材料
は、遷移金属としてＭｎの替わりにＣｏを使用したもの
であってもよく、あるいは、ＭｎとＣｏを所定の比率で
混合したものであってもよい。さらに、Ｍｎ又はＣｏを
少なくとも含む限りは他の金属元素を加えたものであっ
てもよい。また、前記実施例では、空気極側ディストリ
ビュータ側の接合部の組成比率を段階的に異ならせた例
について説明したが、組成比率を連続的に異ならせたも
のであってもよい。
は、遷移金属としてＭｎの替わりにＣｏを使用したもの
であってもよく、あるいは、ＭｎとＣｏを所定の比率で
混合したものであってもよい。さらに、Ｍｎ又はＣｏを
少なくとも含む限りは他の金属元素を加えたものであっ
てもよい。また、前記実施例では、空気極側ディストリ
ビュータ側の接合部の組成比率を段階的に異ならせた例
について説明したが、組成比率を連続的に異ならせたも
のであってもよい。
【００１９】さらに、インターコネクタ側の接合部の組
成比率を段階的に異ならせたものであってもよいし、空
気極側ディストリビュータ及びインターコネクタの両者
の接合部の組成比率を段階的に異ならせたものであって
もよい。
成比率を段階的に異ならせたものであってもよいし、空
気極側ディストリビュータ及びインターコネクタの両者
の接合部の組成比率を段階的に異ならせたものであって
もよい。
【００２０】
【発明の効果】以上の説明で明らかなように、本発明に
よれば、空気極側ディストリビュータとインターコネク
タとの接合部が、空気極側ディストリビュータの材料と
インターコネクタの材料の組成比率を連続的に、又は、
段階的に異ならせた材料にて構成されているので、空気
極側ディストリビュータとインターコネクタの間の収縮
率の差を原因とする応力を、接合部にて緩和させること
ができる。この結果、空気極側ディストリビュータとイ
ンターコネクタが剥離することなく、共焼結することが
できる固体電解質型燃料電池が得られる。
よれば、空気極側ディストリビュータとインターコネク
タとの接合部が、空気極側ディストリビュータの材料と
インターコネクタの材料の組成比率を連続的に、又は、
段階的に異ならせた材料にて構成されているので、空気
極側ディストリビュータとインターコネクタの間の収縮
率の差を原因とする応力を、接合部にて緩和させること
ができる。この結果、空気極側ディストリビュータとイ
ンターコネクタが剥離することなく、共焼結することが
できる固体電解質型燃料電池が得られる。
【図１】本発明に係る固体電解質型燃料電池の一実施例
を示す分解斜視図。
を示す分解斜視図。
【図２】図１のＸ−Ｘ’の垂直断面図。
１…固体電解質 ３…空気極 ４…燃料極 ５…空気極側ディストリビュータ ５ａ…接合部 １０…インターコネクタ
Claims (1)
- 【請求項１】 燃料極と空気極を表裏面に設けた固体電
解質と、 Ｍｎ又はＣｏのうち少なくともいずれか一方とＬａを含
む酸化物からできている空気極側ディストリビュータ
と、 ＬａとＣｒを含む酸化物からできているインターコネク
タとを備え、 前記空気極側ディストリビュータと前記インターコネク
タとの接合部が、前記空気極側ディストリビュータの材
料のＭｎ又はＣｏのうち少なくともいずれか一方の組成
比率を前記インターコネクタ側から前記空気極側ディス
トリビュータ側へ連続的に又は段階的に高くし、かつ、
前記インターコネクタの材料のＣｒの組成比率を前記空
気極側ディストリビュータ側から前記インターコネクタ
側へ連続的に又は段階的に高くした材料にて構成されて
いること、 を特徴とする固体電解質型燃料電池。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP13546892A JP3170868B2 (ja) | 1992-05-28 | 1992-05-28 | 固体電解質型燃料電池 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP13546892A JP3170868B2 (ja) | 1992-05-28 | 1992-05-28 | 固体電解質型燃料電池 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH05325994A JPH05325994A (ja) | 1993-12-10 |
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