JP2877383B2 - 非水電解液二次電池 - Google Patents
非水電解液二次電池Info
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Description
【発明の詳細な説明】 産業上の利用分野 本発明は、マンガン複合酸化物、三酸化モリブデン、
五酸化バナジウム、チタン、ニオブの硫化物或いはセレ
ン化物等を活物質とする正極と、非水電解液と、負極と
を備えた非水電解液二次電池に関し、特に負荷の改良に
関する。
五酸化バナジウム、チタン、ニオブの硫化物或いはセレ
ン化物等を活物質とする正極と、非水電解液と、負極と
を備えた非水電解液二次電池に関し、特に負荷の改良に
関する。
従来の技術 上記非水電解液二次電池では、そのサイクル性能向上
を図るべく、負極にリチウム合金を用いることが一般的
に知られている。ところがこの場合には、リチウムと合
金を形成する基体金属の片面側（正極との反対面側）だ
けを合金化合しているため、合金生成時に正極との反応
面側が体積膨張を起こして電極が変形する。特に、コス
ト低減を目的として電池内で合金化する場合には、電池
作製後に電極が変形するため、電池厚みが増加したり、
電池自体が変形したり、更に電気缶と負極との接触が保
たれず集電不良が生じる等の課題を有していた。
を図るべく、負極にリチウム合金を用いることが一般的
に知られている。ところがこの場合には、リチウムと合
金を形成する基体金属の片面側（正極との反対面側）だ
けを合金化合しているため、合金生成時に正極との反応
面側が体積膨張を起こして電極が変形する。特に、コス
ト低減を目的として電池内で合金化する場合には、電池
作製後に電極が変形するため、電池厚みが増加したり、
電池自体が変形したり、更に電気缶と負極との接触が保
たれず集電不良が生じる等の課題を有していた。
そこで、例えば、基体金属を開孔状若しくは多孔性と
し、合金化による体積膨張を基体金属内で吸収させるよ
うな構造とすることが考えられる。
し、合金化による体積膨張を基体金属内で吸収させるよ
うな構造とすることが考えられる。
発明が解決しようとする課題 しかしながら、基体金属全体を多孔性とした場合に
は、充放電サイクルの進行による合金層の拡がる速度が
速くなって、集電体との接合部近傍まで合金化が進行す
るため、電極の崩れが発生し易くなる。また、集電接合
部も多孔性であるため接合強度が小さく、充放電サイク
ル時の負極板自体の変位の繰り返しによる応力により、
接合部が崩れたり又集電体との剥離を生じる。これらの
ことから、サイクル特性が劣化するという課題を有して
いた。
は、充放電サイクルの進行による合金層の拡がる速度が
速くなって、集電体との接合部近傍まで合金化が進行す
るため、電極の崩れが発生し易くなる。また、集電接合
部も多孔性であるため接合強度が小さく、充放電サイク
ル時の負極板自体の変位の繰り返しによる応力により、
接合部が崩れたり又集電体との剥離を生じる。これらの
ことから、サイクル特性が劣化するという課題を有して
いた。
本発明はかかる現状に鑑みてなされたものであり、合
金生成による負極変形を抑制して電池の初期不良が発生
するのを防止すると共に、充放電サイクル特性を向上さ
せることができる非水電解液二次電池を提供することを
目的とする。
金生成による負極変形を抑制して電池の初期不良が発生
するのを防止すると共に、充放電サイクル特性を向上さ
せることができる非水電解液二次電池を提供することを
目的とする。
課題を解決するための手段 本発明は上記目的を達成するために、電池缶内に、リ
チウムと基体金属との合金から成る負極と、正極と、非
水電解液とを備えた非水電解液二次電池において、前記
基体金属として、少なくとも前記電池缶との集電接合部
が非多孔性であり、残余の部分が多孔性である金属が用
いられていることを特徴とする。
チウムと基体金属との合金から成る負極と、正極と、非
水電解液とを備えた非水電解液二次電池において、前記
基体金属として、少なくとも前記電池缶との集電接合部
が非多孔性であり、残余の部分が多孔性である金属が用
いられていることを特徴とする。
作用 上記構成の如く、基体金属における集電接合部以外の
部分（合金形成部）が多孔性であれば、合金化時の体積
膨張を開孔部内で吸収することができるので、電極が湾
曲するのを抑制することができる。
部分（合金形成部）が多孔性であれば、合金化時の体積
膨張を開孔部内で吸収することができるので、電極が湾
曲するのを抑制することができる。
加えて、基体金属における電池缶との集電接合部が非
多孔性であるので、基体金属と電池缶との接合強度が大
きくなる。したがって、充放電サイクル進行時の負極の
変化の繰り返しによって生じる応力によって、負極と電
池缶とが剥離したり、負極が崩れたりするのを防止する
ことができる。
多孔性であるので、基体金属と電池缶との接合強度が大
きくなる。したがって、充放電サイクル進行時の負極の
変化の繰り返しによって生じる応力によって、負極と電
池缶とが剥離したり、負極が崩れたりするのを防止する
ことができる。
実 施 例 本発明の一実施例を、第１図〜第４図に基づいて、以
下に説明する。
下に説明する。
〔実施例１〕 第１図に示すように、リチウム合金から成る負極１は
負極集電体７の内面に圧着されており、この負極集電体
７は断面略コ字状の負極缶２の内底面に固着されてい
る。上記負極缶３の周端は絶縁パッキング３の内部に固
定されており、絶縁パッキング３の外周には上記負極缶
２とは反対方向に断面略コ字状を成す正極缶４が固定さ
れている。この正極缶４の内底面には正極集電体８が固
定されており、この正極集電体８の内面には正極５が固
定されている。この正極１と前記負極２との間にはポリ
プロピレン多孔性膜から成るセパレータ６が介装されて
いる。尚、上記電池の直径は24mmであり、厚みは3.0mm
である。
負極集電体７の内面に圧着されており、この負極集電体
７は断面略コ字状の負極缶２の内底面に固着されてい
る。上記負極缶３の周端は絶縁パッキング３の内部に固
定されており、絶縁パッキング３の外周には上記負極缶
２とは反対方向に断面略コ字状を成す正極缶４が固定さ
れている。この正極缶４の内底面には正極集電体８が固
定されており、この正極集電体８の内面には正極５が固
定されている。この正極１と前記負極２との間にはポリ
プロピレン多孔性膜から成るセパレータ６が介装されて
いる。尚、上記電池の直径は24mmであり、厚みは3.0mm
である。
上記の構成において、正極５と負極１と電解液とを、
以下のようにして作製した。
以下のようにして作製した。
先ず正極５は、活物質でる二酸化マンガン80wt％に、
導電剤としてのアセチレンブラック10wt％と結着剤とし
てのフッ素樹脂粉末10wt％とを加えてこれらを混合した
後、加圧形成して厚み1.0mm,直径18mmの形成体を得、こ
れを熱処理することにより作製した。
導電剤としてのアセチレンブラック10wt％と結着剤とし
てのフッ素樹脂粉末10wt％とを加えてこれらを混合した
後、加圧形成して厚み1.0mm,直径18mmの形成体を得、こ
れを熱処理することにより作製した。
一方負極１は、先ず化学処理により片面が粗面化され
たアルミニウム板（厚み0.4mm）を直径18mmに打抜い
て、第２図（ａ）に示すような非多孔性層11aを作成す
る。次に、同図（ｂ）に示すように、上記粗面11c上に
アルミニウム粉末を加圧形成して多孔性層11bを作成す
る。これにより、全体として厚み0.8mm,直径18mmのアル
ミニウム層11が形成される。次いで、同図（ｃ）に示す
ように、上記非多孔性層11aの底面を負極集電体７を具
備する負極缶２に圧着した後、同図（ｄ）に示すよう
に、前記多孔性層11b上に厚み0.3mm直径18.0mmのリチウ
ム層13を圧着することにより作製した。尚、リチウムと
アルミニウムとの合金化は、電池作製後にエージング処
理を施すことにより行った。
たアルミニウム板（厚み0.4mm）を直径18mmに打抜い
て、第２図（ａ）に示すような非多孔性層11aを作成す
る。次に、同図（ｂ）に示すように、上記粗面11c上に
アルミニウム粉末を加圧形成して多孔性層11bを作成す
る。これにより、全体として厚み0.8mm,直径18mmのアル
ミニウム層11が形成される。次いで、同図（ｃ）に示す
ように、上記非多孔性層11aの底面を負極集電体７を具
備する負極缶２に圧着した後、同図（ｄ）に示すよう
に、前記多孔性層11b上に厚み0.3mm直径18.0mmのリチウ
ム層13を圧着することにより作製した。尚、リチウムと
アルミニウムとの合金化は、電池作製後にエージング処
理を施すことにより行った。
また電解液としては、プロピレンカーボネートと1.2
ジメトキシエタンとの混合溶媒に、過塩素酸リチウムを
1mol/溶解させたものを用いた。
ジメトキシエタンとの混合溶媒に、過塩素酸リチウムを
1mol/溶解させたものを用いた。
このようにして作製した電池を、以下（A1）電池と称
する。
する。
負極１として、第３図（ａ）に示すように、一方の面
の中央部が凹状に湾曲し、この湾曲面11dが粗面化され
た直径18mmφのアルミ板を非多孔性層11aとして用いる
他は、上記実施例１と同様にして電池を作製した。尚、
負極１の製造工程を第３図（ａ）〜（ｄ）に示し、上記
実施例Ｉと同一の機能を有する部材には、同一の符号を
付している。
の中央部が凹状に湾曲し、この湾曲面11dが粗面化され
た直径18mmφのアルミ板を非多孔性層11aとして用いる
他は、上記実施例１と同様にして電池を作製した。尚、
負極１の製造工程を第３図（ａ）〜（ｄ）に示し、上記
実施例Ｉと同一の機能を有する部材には、同一の符号を
付している。
このようにして作製した電池を、以下（A2）電池と称
する。
する。
アルミニウム層11が全て非多孔性である他は、上記実
施例Ｉと同様にして電池を作製した。
施例Ｉと同様にして電池を作製した。
このようにして作製した電池を、以下（X1）電池と称
する。
する。
アルミニウム層11が全て多孔性である他は、上記実施
例Ｉと同様にして電池を作製した。
例Ｉと同様にして電池を作製した。
このようにして作製した電池を、以下（X2）電池と称
する。
する。
上記本発明の（A1）電池，（A2）電池及び比較例の
（X1）電池，（X2）電池を、室温で３日間エージングし
て電池内で負極を合金化させた後、電池の厚みを測定し
た。そして、組み立て時に比べて電池厚みがいくら増加
したかを調べたので、その結果を下記第１表に示す。
尚、試料数は、各20個である。
（X1）電池，（X2）電池を、室温で３日間エージングし
て電池内で負極を合金化させた後、電池の厚みを測定し
た。そして、組み立て時に比べて電池厚みがいくら増加
したかを調べたので、その結果を下記第１表に示す。
尚、試料数は、各20個である。
上記第１表に示すように、（X1）電池は電池厚み増加
が他の３つの電池に比べて著しく大きくなっていること
が認められる。電池分解の結果、（X1）電池は合金化面
における体積膨張により負極１が大きく湾曲し、これに
ともなって正極５及び正極缶4,負極缶２も凹凸が発生し
ていることが観察された。
が他の３つの電池に比べて著しく大きくなっていること
が認められる。電池分解の結果、（X1）電池は合金化面
における体積膨張により負極１が大きく湾曲し、これに
ともなって正極５及び正極缶4,負極缶２も凹凸が発生し
ていることが観察された。
電池厚みの増加が少なかった本発明の（A1）電池，
（A2）電池と比較例の（X2）電池とのサイクル特性を調
べたので、その結果を第４図に示す。尚、実験条件は、
2mAで６時間充電した後、2mAで６時間放電するという条
件であり、また試料数は各５個である。
（A2）電池と比較例の（X2）電池とのサイクル特性を調
べたので、その結果を第４図に示す。尚、実験条件は、
2mAで６時間充電した後、2mAで６時間放電するという条
件であり、また試料数は各５個である。
第４図に示すように、（A1）電池，（A2）電池は
（X2）電池に比べサイクル特性が優れていることが認め
られる。
（X2）電池に比べサイクル特性が優れていることが認め
られる。
これは、以下に示す理由によるものと考えられる。即
ち、充放電サイクルを繰り返せば負極１の合金層は負極
集電体７方向に拡がっていくことが一般に知られている
が、（X2）電池の場合にはアルミニウム層11全体が多孔
性であるため、合金化層の拡がる速度が速くなる。この
ため、負極集電体７との接合部近辺まで合金層が進行
し、電極の崩れが進行する。また、負極１自体がサイク
ル時に変位を繰り返すため、負極集電体７との接合部近
傍にも大きな応力が加わる。このため、負極１の崩れや
負極集電体７との剥離が一層助長されるものと考えられ
る。
ち、充放電サイクルを繰り返せば負極１の合金層は負極
集電体７方向に拡がっていくことが一般に知られている
が、（X2）電池の場合にはアルミニウム層11全体が多孔
性であるため、合金化層の拡がる速度が速くなる。この
ため、負極集電体７との接合部近辺まで合金層が進行
し、電極の崩れが進行する。また、負極１自体がサイク
ル時に変位を繰り返すため、負極集電体７との接合部近
傍にも大きな応力が加わる。このため、負極１の崩れや
負極集電体７との剥離が一層助長されるものと考えられ
る。
これに対し、本発明の（A1）電池，（A2）電池の場合
には、アルミニウム層11のうち負極集電体７との接合部
近傍は非多孔性層11aであるので、充放電を繰り返した
場合であっても合金層が余り拡がることがない。したが
って、負極集電体７との接合部近傍に大きな応力が加わ
った場合であっても、電極の崩れや負極集電体７との剥
離が生じるのを抑制することが可能となる。
には、アルミニウム層11のうち負極集電体７との接合部
近傍は非多孔性層11aであるので、充放電を繰り返した
場合であっても合金層が余り拡がることがない。したが
って、負極集電体７との接合部近傍に大きな応力が加わ
った場合であっても、電極の崩れや負極集電体７との剥
離が生じるのを抑制することが可能となる。
また、（A2）電池が（A1）電池と比べてサイクル特性
が更に改良されていることが認められるが、これは以下
に示す理由によるものと考えられる。即ち、通常、負極
１の電極反応は負極１の周辺部に集中するため、充放電
サイクルを繰り返せば中央部より周辺部が早く劣化す
る。ところが、（A2）電池では、反応性の高い多孔性層
11bが中央部が厚く周辺部で薄くなっているので、負極
１の合金化時のリチウムの濃度分布も相対的に中央部に
比べ周辺部が低くなる。したがって、電極反応が周辺部
に集中するのが抑制されるので、電流集中による周辺部
の劣化が緩和されることによるものと考えられる。
が更に改良されていることが認められるが、これは以下
に示す理由によるものと考えられる。即ち、通常、負極
１の電極反応は負極１の周辺部に集中するため、充放電
サイクルを繰り返せば中央部より周辺部が早く劣化す
る。ところが、（A2）電池では、反応性の高い多孔性層
11bが中央部が厚く周辺部で薄くなっているので、負極
１の合金化時のリチウムの濃度分布も相対的に中央部に
比べ周辺部が低くなる。したがって、電極反応が周辺部
に集中するのが抑制されるので、電流集中による周辺部
の劣化が緩和されることによるものと考えられる。
本発明の（A1）電池，（A2）電池は比較例の（X1）電
池，（X2）電池と比べて、電池厚みの増加が少なく、且
つサイクル特性も良好であることが認められる。特に、
反応性の高い多孔性層11bが中央部が厚く周辺部で薄く
なるように構成された（X2）電池では、サイクル特性を
著しく向上させることが可能となる。
池，（X2）電池と比べて、電池厚みの増加が少なく、且
つサイクル特性も良好であることが認められる。特に、
反応性の高い多孔性層11bが中央部が厚く周辺部で薄く
なるように構成された（X2）電池では、サイクル特性を
著しく向上させることが可能となる。
尚、上記実施例では合金化を促進するために、非多孔
性層11aの表面を粗面化処理しているが、粗面化処理を
行わなくても上記と同様の効果を得ることができる。
性層11aの表面を粗面化処理しているが、粗面化処理を
行わなくても上記と同様の効果を得ることができる。
また、上記実施例では効果が大きく発揮されるように
電池内で合金化する場合について述べたが、電池外で合
金化合する場合にも同様の効果がある。なぜなら、電池
外で合金化する場合にも上記と同様に合金生成時の体積
膨張による電池の変形は当然発生するので、これをスポ
ット溶接や圧着法等により強制的に平坦化させている
が、これではやはり合金層の崩れやアルミニウム層にひ
ずみが発生してサイクル特性が低下する。しかし、本発
明のような構造とすればこのような課題を解消しうるか
らである。
電池内で合金化する場合について述べたが、電池外で合
金化合する場合にも同様の効果がある。なぜなら、電池
外で合金化する場合にも上記と同様に合金生成時の体積
膨張による電池の変形は当然発生するので、これをスポ
ット溶接や圧着法等により強制的に平坦化させている
が、これではやはり合金層の崩れやアルミニウム層にひ
ずみが発生してサイクル特性が低下する。しかし、本発
明のような構造とすればこのような課題を解消しうるか
らである。
更に、多孔性層11bの形成方法としては上記粉末成形
に限定するものではなく、電解処理法、化学的処理法等
の成形方法を用いてもよい。
に限定するものではなく、電解処理法、化学的処理法等
の成形方法を用いてもよい。
加えて、リチウム合金の基体金属としては上記アルミ
ニウムに限定されるものではなく、ビスマス，鉛、ス
ズ，インジウム，アンチモン，ゲルマニウム，亜鉛，カ
ドミウム，ガリウム，マグネシウム，カルシウム，スカ
ンジウム，チタン，バナジウム，クロム，マンガン，
鉄，コバルト，ニッケル，銅，ジルコニウム，ニオブ，
モリブデン，ロジウム，ルテニウム，銀，タンタル，タ
ングステン，レニウムを用いることも可能である。
ニウムに限定されるものではなく、ビスマス，鉛、ス
ズ，インジウム，アンチモン，ゲルマニウム，亜鉛，カ
ドミウム，ガリウム，マグネシウム，カルシウム，スカ
ンジウム，チタン，バナジウム，クロム，マンガン，
鉄，コバルト，ニッケル，銅，ジルコニウム，ニオブ，
モリブデン，ロジウム，ルテニウム，銀，タンタル，タ
ングステン，レニウムを用いることも可能である。
また、基体金属として、リチウムや上記金属と、マグ
ネシウム，カルシウム，スカンジウム，チタン，バナジ
ウム，クロム，マンガン，鉄，コバルト，ニッケル，
銅，亜鉛，ジルコニウム，ニオブ，モリブデン，ルテニ
ウム，ロジウム，パラジウム，銀，カドミウム，インジ
ウム，タンタル，タングステン，レニウムのうち少なく
とも一つとの合金を用いてもよい。
ネシウム，カルシウム，スカンジウム，チタン，バナジ
ウム，クロム，マンガン，鉄，コバルト，ニッケル，
銅，亜鉛，ジルコニウム，ニオブ，モリブデン，ルテニ
ウム，ロジウム，パラジウム，銀，カドミウム，インジ
ウム，タンタル，タングステン，レニウムのうち少なく
とも一つとの合金を用いてもよい。
発明の効果 以上述べた如く本発明によれば、負極変形に起因する
電池の初期不良を抑制することができ、且つ充放電サイ
クル時における負極の崩れや負極が負極集電体から剥離
するのを防止することができる。したがって、サイクル
特性等の電池特性を飛躍的に向上させることができると
いう効果を奏する。
電池の初期不良を抑制することができ、且つ充放電サイ
クル時における負極の崩れや負極が負極集電体から剥離
するのを防止することができる。したがって、サイクル
特性等の電池特性を飛躍的に向上させることができると
いう効果を奏する。
第１図は本発明の非水電解液二次電池を示す断面図、第
２図は実施例Ｉの負極の製造方法を示す工程図、第３図
は実施例IIの負極の製造方法を示す工程図、第４図は本
発明の（A1）電池，（A2）電池と比較例の（X2）電池と
のサイクル特性を示すグラフである。 １……負極、５……正極、６……セパレータ、７……負
極集電体。
２図は実施例Ｉの負極の製造方法を示す工程図、第３図
は実施例IIの負極の製造方法を示す工程図、第４図は本
発明の（A1）電池，（A2）電池と比較例の（X2）電池と
のサイクル特性を示すグラフである。 １……負極、５……正極、６……セパレータ、７……負
極集電体。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (58)調査した分野(Int.Cl.6，ＤＢ名) H01M 4/02 H01M 4/40 H01M 4/46 H01M 10/40
Claims (1)
- 【請求項１】電池缶内に、リチウムと基体金属との合金
から成る負極と、正極と、非水電解液とを備えた非水電
解液二次電池において、 前記基体金属として、少なくとも前記電池缶との集電接
合部が非多孔性であり、残余の部分が多孔性である金属
が用いられていることを特徴とする非水電解液二次電
池。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
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- 1989-10-16 JP JP1269942A patent/JP2877383B2/ja not_active Expired - Fee Related
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