JP2023010408A - エチレン系改質材、エチレン系樹脂組成物、フィルム、エチレン系樹脂組成物の製造方法、および、フィルムの製造方法 - Google Patents

エチレン系改質材、エチレン系樹脂組成物、フィルム、エチレン系樹脂組成物の製造方法、および、フィルムの製造方法 Download PDF

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Abstract

【課題】滑り性に優れ、且つ、フィッシュアイが比較的少ないフィルムを形成することができるエチレン系改質材を提供することを課題とする。【解決手段】エチレン系改質材は、ＬＡＯＳ法で求められるひずみ硬化指数が０．２７以上０．５３以下である。【選択図】 なし

Description

本発明は、エチレン系改質材、エチレン系樹脂組成物、フィルム、エチレン系樹脂組成物の製造方法、および、フィルムの製造方法に関する。
従来、食品や洗剤等の包装には、種々のフィルムが使用されている。斯かるフィルムは、フィルム自体の製造工程や、フィルムを用いた製品（例えば、食品等の包装パウチなど）の製造工程等において、円滑な製造を可能にする目的等で、良好な滑り性を有することが要求される。このようなフィルムとして、例えば、特許文献１には、良好な滑り性を有する多層フィルムが開示されている。
斯かる多層フィルムは、成分（Ａ）と成分（Ｂ）とを含むエチレン系樹脂組成物を用いて形成された層を表面に備える。エチレン系樹脂組成物は、成分（Ａ）として、密度が９１５ｋｇ／ｍ３以上９５０ｋｇ／ｍ３以下であり、メルトフローレートが０．０００１ｇ／１０分以上０．２ｇ／１０分以下であり、ゼロせん断粘度が１×１０５Ｐａ・ｓｅｃ以上１×１０７Ｐａ・ｓｅｃ以下であるエチレン－α－オレフィン共重合体を含む。また、斯かるエチレン系樹脂組成物は、成分（Ｂ）として、密度が８９０ｋｇ／ｍ３以上９３０ｋｇ／ｍ３以下であり、メルトフローレートが０．５ｇ／１０分以上５．０ｇ／１０分以下であり、メルトフローレート比が１０以上３０以下であるエチレン－α－オレフィン共重合体を含む。さらに、斯かるエチレン系樹脂組成物は、成分（Ａ）と成分（Ｂ）との合計１００質量％に対して、成分（Ａ）を１質量％以上３０質量％以下含む。
国際公開第２０１８／１６４１６９号
しかしながら、上記のようなエチレン系樹脂組成物を用いて形成された層を備えるフィルムは、滑り性に優れたものではあるが、斯かる層に発生するフィッシュアイ（外観不良箇所）をより少なくすることが要求されている。
本発明は、このような問題に鑑みてなされたものであり、滑り性に優れ、且つ、フィッシュアイが比較的少ないフィルムを形成することができるエチレン系改質材、エチレン系樹脂組成物、および、該エチレン系樹脂組成物の製造方法を提供することを課題とする。また、滑り性に優れ、且つ、フィッシュアイが比較的少ないフィルム、および、該フィルムの製造方法を提供することを課題とする。
本発明に係るエチレン系改質材は、ＬＡＯＳ法で求められるひずみ硬化指数が０．２７以上０．５３以下である。
本発明に係るエチレン系樹脂組成物は、平均緩和時間が５０ｓｅｃ以上１６０ｓｅｃ以下である。
本発明に係るフィルムは、上記のエチレン系樹脂組成物を含むエチレン系樹脂層を備える。
本発明に係るエチレン系樹脂組成物の製造方法は、下記工程１と下記工程２を含む。

＜工程１＞
下記成分（Ａ）と下記成分（Ｂ）との合計質量１００質量％に対して、５０質量％以上９０質量％以下の下記成分（Ａ）と、１０質量％以上５０質量％以下の下記成分（Ｂ）とを溶融混練してエチレン系改質材を得る工程。

＜工程２＞
工程１で得られたエチレン系改質材と下記成分（Ｂ）とを溶融混練してエチレン系樹脂組成物を得る工程であって、該エチレン系樹脂組成物の全質量１００質量％に対して１５質量％以上４５質量％以下の下記成分（Ａ）を含むエチレン系樹脂組成物を得る工程。

成分（Ａ）：エチレン－α－オレフィン共重合体
密度；９１５ｋｇ／ｍ３以上９５０ｋｇ／ｍ３以下
数平均分子量に対する重量平均分子量の比（Ｍｗ／Ｍｎ）；７．３以上

成分（Ｂ）：エチレン－α－オレフィン共重合体
密度；８９０ｋｇ／ｍ３以上９３０ｋｇ／ｍ３以下
ＭＦＲ；０．５ｇ／１０分以上５．０ｇ／１０分以下
ＭＦＲＲ；１０以上３０以下
本発明に係るエチレン系樹脂組成物は、下記工程１と下記工程２とを含む製造方法によって得られる。

＜工程１＞
下記成分（Ａ）と下記成分（Ｂ）との合計質量１００質量％に対して、５０質量％以上９０質量％以下の下記成分（Ａ）と、１０質量％以上５０質量％以下の下記成分（Ｂ）とを溶融混練してエチレン系改質材を得る工程。

＜工程２＞
工程１で得られたエチレン系改質材と下記成分（Ｂ）とを溶融混練してエチレン系樹脂組成物を得る工程であって、該エチレン系樹脂組成物の全質量１００質量％に対して１５質量％以上４５質量％以下の下記成分（Ａ）を含むエチレン系樹脂組成物を得る工程。

成分（Ａ）：エチレン－α－オレフィン共重合体
密度；９１５ｋｇ／ｍ３以上９５０ｋｇ／ｍ３以下
数平均分子量に対する重量平均分子量の比（Ｍｗ／Ｍｎ）；７．３以上

成分（Ｂ）：エチレン－α－オレフィン共重合体
密度；８９０ｋｇ／ｍ３以上９３０ｋｇ／ｍ３以下
ＭＦＲ；０．５ｇ／１０分以上５．０ｇ／１０分以下
ＭＦＲＲ；１０以上３０以下
本発明に係るフィルムの製造方法は、下記工程１と下記工程２と下記工程３とを含む。

＜工程１＞
下記成分（Ａ）と下記成分（Ｂ）との合計質量１００質量％に対して、５０質量％以上９０質量％以下の下記成分（Ａ）と、１０質量％以上５０質量％以下の下記成分（Ｂ）とを溶融混練してエチレン系改質材を得る工程。

＜工程２＞
工程１で得られたエチレン系改質材と下記成分（Ｂ）とを溶融混練してエチレン系樹脂組成物を得る工程であって、該エチレン系樹脂組成物の全質量１００質量％に対して１５質量％以上４５質量％以下の下記成分（Ａ）を含むエチレン系樹脂組成物を得る工程。

＜工程３＞
工程２で得られたエチレン系樹脂組成物をキャスト製膜法によって製膜してエチレン系樹脂層を備えるフィルムを得る工程。

成分（Ａ）：エチレン－α－オレフィン共重合体
密度；９１５ｋｇ／ｍ３以上９５０ｋｇ／ｍ３以下
数平均分子量に対する重量平均分子量の比（Ｍｗ／Ｍｎ）；７．３以上

成分（Ｂ）：エチレン－α－オレフィン共重合体
密度；８９０ｋｇ／ｍ３以上９３０ｋｇ／ｍ３以下
ＭＦＲ；０．５ｇ／１０分以上５．０ｇ／１０分以下
ＭＦＲＲ；１０以上３０以下
本発明に係るフィルムは、下記工程１と下記工程２と下記工程３とを含むフィルムの製造方法によって得られる。

＜工程１＞
下記成分（Ａ）と下記成分（Ｂ）との合計質量１００質量％に対して、５０質量％以上９０質量％以下の下記成分（Ａ）と、１０質量％以上５０質量％以下の下記成分（Ｂ）とを溶融混練してエチレン系改質材を得る工程。

＜工程２＞
工程１で得られたエチレン系改質材と下記成分（Ｂ）とを溶融混練してエチレン系樹脂組成物を得る工程であって、該エチレン系樹脂組成物の全質量１００質量％に対して１５質量％以上４５質量％以下の下記成分（Ａ）を含むエチレン系樹脂組成物を得る工程。

＜工程３＞
工程２で得られたエチレン系樹脂組成物をキャスト製膜法によって製膜してエチレン系樹脂層を備えるフィルムを得る工程。

成分（Ａ）：エチレン－α－オレフィン共重合体
密度；９１５ｋｇ／ｍ３以上９５０ｋｇ／ｍ３以下
数平均分子量に対する重量平均分子量の比（Ｍｗ／Ｍｎ）；７．３以上

成分（Ｂ）：エチレン－α－オレフィン共重合体
密度；８９０ｋｇ／ｍ３以上９３０ｋｇ／ｍ３以下
ＭＦＲ；０．５ｇ／１０分以上５．０ｇ／１０分以下
ＭＦＲＲ；１０以上３０以下
本発明によれば、滑り性に優れ、且つ、フィッシュアイが比較的少ないフィルムを形成することができるエチレン系改質材、エチレン系樹脂組成物、および、該エチレン系樹脂組成物の製造方法を提供することができる。また、滑り性に優れ、且つ、フィッシュアイが比較的少ないフィルム、および、該フィルムの製造方法を提供することができる。
以下、本発明の実施形態について説明するが、本発明は、以下の実施形態に限定されるものではない。
＜エチレン系改質材＞
本実施形態に係るエチレン系改質材は、ＬＡＯＳ法で求められるひずみ硬化指数が、０．２７以上０．５３以下であり、好ましくは０．２７以上０．５０以下であり、より好ましくは０．２７以上０．４８以下である。ひずみ硬化指数は、下記の［実施例］に記載の方法によって求めることができる。
斯かるエチレン系改質材は、成分（Ａ）と成分（Ｂ）とを含むことが好ましい。具体的には、エチレン系改質材は、成分（Ａ）と成分（Ｂ）とからなることが好ましい。また、エチレン系改質材は、成分（Ａ）と成分（Ｂ）とを含む場合、成分（Ａ）と成分（Ｂ）との合計質量１００質量％に対して、成分（Ａ）を、好ましくは５０質量％以上９０質量％以下、より好ましくは６０質量％以上９０質量％以下、さらに好ましくは７０質量％以上９０質量％以下含む。また、エチレン系改質材は、成分（Ａ）と成分（Ｂ）とを含む場合、成分（Ａ）と成分（Ｂ）との合計質量１００質量％に対して、成分（Ｂ）を、好ましくは１０質量％以上５０質量％以下、より好ましくは１０質量％以上４０質量％以下、さらに好ましくは１０質量％以上３０質量％以下含む。
＜成分Ａ＞
成分（Ａ）としては、エチレン－α－オレフィン共重合体を用いることができる。「エチレン－α－オレフィン共重合体」とは、エチレンに基づく単量体単位と、α－オレフィンに基づく単量体単位とを有する共重合体であって、該共重合体の全質量１００質量％に対して、エチレンに基づく単量体単位とα－オレフィンに基づく単量体単位との合計含有量が９５質量％以上である共重合体をいう。また、「α－オレフィン」とは、α位に炭素－炭素不飽和二重結合を有する直鎖状または分岐状のオレフィンをいう。エチレン－α－オレフィン共重合体は、エチレンに基づく単量体単位と炭素原子数３～２０のα－オレフィンに基づく単量体単位とを含むものであってもよく、エチレンに基づく単量体単位と炭素原子数４～２０のα－オレフィンに基づく単量体単位とを含むものであってもよく、エチレンに基づく単量体単位と炭素原子数５～２０のα－オレフィンに基づく単量体単位とを含むものであってもよく、エチレンに基づく単量体単位と炭素原子数６～２０のα－オレフィンに基づく単量体単位とを含むものであってもよい。
成分（Ａ）における炭素原子数３～２０のα－オレフィンとしては、例えば、プロピレン、１－ブテン、１－ペンテン、１－ヘキセン、１－ヘプテン、１－オクテン、１－ノネン、１－デセン、１－ドデセン、４－メチル－１－ペンテン、および、４－メチル－１－ヘキセン等が挙げられる。これらの中でも、炭素原子数３～２０のα－オレフィンとしては、１－ヘキセン、４－メチル－１－ペンテン、または、１－オクテンが好ましく、１－ヘキセン、または、１－オクテンがより好ましい。また、炭素原子数３～２０のα－オレフィンとしては、上記の物質の１種を単独で用いてもよく、上記の物質の２種以上を併用してもよい。
成分（Ａ）中のエチレンに基づく単量体単位の含有量は、成分（Ａ）の全質量１００質量％に対して、８０～９７質量％であることが好ましく、８５～９７質量％であることがより好ましく、９０～９７質量％であることがさらに好ましい。また、成分（Ａ）中のα－オレフィンに基づく単量体単位の含有量は、成分（Ａ）の全質量１００質量％に対して、３～２０質量％であることが好ましく、３～１５質量％であることがより好ましく、３～１０質量％であることがさらに好ましい。
成分（Ａ）としては、例えば、エチレン－１－ヘキセン共重合体、エチレン－４－メチル－１－ペンテン共重合体、エチレン－１－オクテン共重合体、エチレン－１－ブテン－１－ヘキセン共重合体、エチレン－１－ブテン－４－メチル－１－ペンテン共重合体、および、エチレン－１－ブテン－１－オクテン共重合体が挙げられる。これらの中でも、成分（Ａ）としては、エチレン－１－ヘキセン共重合体、エチレン－４－メチル－１－ペンテン共重合体、エチレン－１－ブテン－１－ヘキセン共重合体、エチレン－１－ブテン－４－メチル－１－ペンテン共重合体、エチレン－１－オクテン共重合体、エチレン－１－ヘキセン－１－オクテン共重合体、または、エチレン－１－ブテン－１－オクテン共重合体であることが好ましく、エチレン－１－ヘキセン共重合体、エチレン－１－オクテン共重合体、エチレン－１－ブテン－１－ヘキセン共重合体、または、エチレン－１－ブテン－１－オクテン共重合体であることがより好ましく、エチレン－１－ヘキセン共重合体、または、エチレン－１－ブテン－１－ヘキセン共重合体であることがさらに好ましい。
成分（Ａ）は、エチレンおよび炭素原子数３～２０のα－オレフィン以外の単量体に基づく単量体単位を有してもよい。エチレンおよび炭素原子数３～２０のα－オレフィン以外の単量体としては、例えば、ブタジエンまたはイソプレン等の共役ジエン；１，４－ペンタジエン等の非共役ジエン；アクリル酸；アクリル酸メチルまたはアクリル酸エチル等のアクリル酸エステル；メタクリル酸；メタクリル酸メチルまたはメタクリル酸エチル等のメタクリル酸エステル；および、酢酸ビニル等が挙げられる。
成分（Ａ）は、フィルムの滑り性をより向上させる観点から、密度が、例えば、９１０ｋｇ／ｍ３以上であることが好ましく、９１５ｋｇ／ｍ３以上であることがより好ましく、９１８ｋｇ／ｍ３以上であることがさらに好ましく、９２２ｋｇ／ｍ３以上であることが特に好ましい。また、成分（Ａ）は、フィルムのフィッシュアイの発生を抑制する観点から、密度が、例えば、９５０ｋｇ／ｍ３以下であることが好ましく、９４０ｋｇ／ｍ３以下であることがより好ましく、９３５ｋｇ／ｍ３以下であることがさらに好ましく、９３０ｋｇ／ｍ３以下であることが特に好ましい。成分（Ａ）の密度は、一つの態様においては９１０ｋｇ／ｍ３以上９５０ｋｇ／ｍ３以下であってもよく、他の態様においては９１０ｋｇ／ｍ３以上９４０ｋｇ／ｍ３以下であってもよく、さらに他の態様においては９１５ｋｇ／ｍ３以上９５０ｋｇ／ｍ３以下であてもよい。成分（Ａ）の密度は、後述する成分（Ａ）の製造方法（エチレン－α－オレフィン共重合体の製造方法）において、気相重合時のα－オレフィン濃度を調整することにより、上記の各範囲に調整することができる。なお、密度は、下記の［実施例］に記載の方法で求めることができる。
成分（Ａ）は、フィルムのフィッシュアイの発生を抑制する観点から、温度１９０℃、荷重２．１６ｋｇの条件で測定されるメルトフローレート（以下、ＭＦＲとも記す）が、例えば、０．０００１ｇ／１０分以上であることが好ましく、０．０００５ｇ／１０分以上であることがより好ましく、０．００１ｇ／１０分以上であることがさらに好ましい。また、成分（Ａ）は、フィルムの滑り性をより向上させる観点から、ＭＦＲが、例えば、０．２ｇ／１０分以下であることが好ましく、０．１５ｇ／１０分以下であることがより好ましく、０．１ｇ／１０分以下であることがさらに好ましい。成分（Ａ）のＭＦＲは、一つの態様においては０．０００１ｇ／１０分以上０．２ｇ／１０分以下であってもよく、他の態様においては０．０００５ｇ／１０分以上０．１５ｇ／１０分以下であってもよく、さらに他の態様においては０．００１ｇ／１０分以上０．１ｇ／１０分以下であってもよい。なお、成分（Ａ）のＭＦＲの測定では、通常、成分（Ａ）に酸化防止剤を１０００ｐｐｍ程度（好ましくは、１０００ｐｐｍ）配合した試料を用いる。ＭＦＲは、後述する成分（Ａ）の製造方法（エチレン－α－オレフィン共重合体の製造方法）において、気相重合時の連鎖移動剤濃度を調整することにより、上記の各範囲に調整することができる。なお、ＭＦＲは、下記の［実施例］に記載の方法で求めることができる。
成分（Ａ）は、フィルムの滑り性をより向上させる観点から、温度１９０℃におけるゼロせん断粘度（以下、η０とも記す）が、例えば、２×１０５Ｐａ・ｓｅｃ以上であることが好ましく、３×１０５Ｐａ・ｓｅｃ以上であることがより好ましく、５×１０５Ｐａ・ｓｅｃ以上であることがさらに好ましい。成分（Ａ）のη０は、フィルムの製膜時の押出負荷を低減する観点から、例えば、５×１０６Ｐａ・ｓｅｃ以下であることが好ましく、３×１０６Ｐａ・ｓｅｃ以下であることがより好ましく、１×１０６Ｐａ・ｓｅｃ以下であることがさらに好ましい。成分（Ａ）のη０は、一つの態様においては２×１０５Ｐａ・ｓｅｃ以上５×１０６Ｐａ・ｓｅｃ以下であってもよく、他の態様においては３×１０５Ｐａ・ｓｅｃ以上３×１０６Ｐａ・ｓｅｃ以下であってもよく、さらに他の態様においては５×１０５Ｐａ・ｓｅｃ以上１×１０６Ｐａ・ｓｅｃ以下であってもよい。
温度１９０℃におけるゼロせん断粘度は、下記式（１）で表されるＣａｒｒｅａｕ―Ｙａｓｕｄａモデルを非線形最小二乗法により、測定温度１９０℃におけるせん断粘度（η＊；単位はＰａ・ｓｅｃである。）－角周波数（ω、単位はｒａｄ／ｓｅｃである）曲線にフィッティングさせることにより算出される値である。

η＊＝η０（１＋（λω）ａ）（ｎ－１）／ａ （１）

λ：時定数 （Ｔｉｍｅ ｃｏｎｓｔａｎｔ）
ａ：幅パラメータ （Ｂｒｅａｄｔｈ ｐａｒａｍｅｔｅｒ）
ｎ：べき乗則インデックス （Ｐｏｗｅｒ－Ｌａｗ ｉｎｄｅｘ）

せん断粘度測定は、粘弾性測定装置（例えば、レオメトリックス社製（Ｒｈｅｏｍｅｔｒｉｃｓ社製） Ｒｈｅｏｍｅｔｒｉｃｓ Ｍｅｃｈａｎｉｃａｌ Ｓｐｅｃｔｒｏｍｅｔｅｒ ＲＭＳ８００など。）を用い、通常、ジオメトリー：パラレルプレート、プレート直径：２５ｍｍ、測定試料の厚み：約２．０ｍｍ、角周波数：０．１～１００ｒａｄ／ｓｅｃ、測定点：ω一桁当たり５点の条件で行われる。歪み量は、測定範囲でのトルクが検出可能で、かつトルクオーバーにならないよう、３～１０％の範囲で適宜選択する。測定試料は、１５０℃の熱プレス機により２ＭＰａの圧力で５分間プレスした後、３０℃の冷却プレス機により５分間冷却して、厚さ２ｍｍにプレス成形することにより調製される。
成分（Ａ）は、フィルムの滑り性をより向上させる観点から、極限粘度（以下、［η］とも記す）が、例えば、１．０ｄｌ／ｇ以上であることが好ましく、１．２ｄｌ／ｇ以上であることがより好ましく、１．３ｄｌ／ｇ以上であることがさらに好ましい。また、成分（Ａ）は、フィルムのフィッシュアイの発生を抑制する観点から、［η］が２．０ｄｌ／ｇ以下であることが好ましく、１．９ｄｌ／ｇ以下であることがより好ましく、１．７ｄｌ／ｇ以下であることがさらに好ましい。成分（Ａ）の［η］は、一つの態様においては１．０ｄｌ／ｇ以上２．０ｄｌ／ｇ以下であってもよく、他の態様においては１．２ｄｌ／ｇ以上１．９ｄｌ／ｇ以下であってもよく、さらに他の態様においては１．３ｄｌ／ｇ以上１．７ｄｌ／ｇ以下であってもよい。極限粘度は、下記の［実施例］に記載の方法で求めることができる。
成分（Ａ）は、フィルムの滑り性をより向上させる観点から、数平均分子量（以下、Ｍｎとも記載する）に対する重量平均分子量（以下、Ｍｗとも記載する）の比（以下、Ｍｗ／Ｍｎとも記す）が、例えば、７．３以上であることが好ましく、７．５以上であることがより好ましく、７．７以上であることがさらに好ましい。また、成分（Ａ）は、フィルムのフィッシュアイの発生を抑制する観点から、Ｍｗ／Ｍｎが、例えば、１５．０以下であることが好ましく、１４．０以下であることがより好ましく、１３．０以下であることがさらに好ましい。成分（Ａ）のＭｗ／Ｍｎは、一つの態様においては７．３以上１５．０以下であってもよく、他の態様においては７．５以上１４．０以下であってもよく、さらに他の態様においてはＭｗ／Ｍｎが７．７以上１３．０以下であってもよい。成分（Ａ）のＭｗ／Ｍｎは、気相重合時の有機アルミニウム化合物の使用量に対する電子供与性化合物の使用量を調整することにより、上記の各範囲に調整することができる。また、数平均分子量（Ｍｎ）および重量平均分子量（Ｍｗ）は、下記の［実施例］に記載の方法で求めることができる。
＜成分（Ａ）の製造方法＞
成分（Ａ）の製造方法（即ち、エチレン－α－オレフィン共重合体の製造方法）としては、例えば、オレフィン重合触媒の存在下、エチレンとα－オレフィンとを共重合する方法が挙げられる。オレフィン重合触媒としては、例えば、活性化助触媒成分（以下、成分（Ｉ）とも記す）を微粒子状担体に担持させてなる成分（Ｈ）と、メタロセン系錯体と、電子供与性化合物と、を接触させて形成されるもの、または、前記成分（Ｈ）と、メタロセン系錯体と、有機アルミニウム化合物と、を接触させて形成されるもの等が挙げられる。具体的には、オレフィン重合触媒としては、前記成分（Ｈ）と、メタロセン系錯体と、有機アルミニウム化合物とを接触させてなる触媒成分の存在下、少量のオレフィンを重合（以下、予備重合と称する。）して得られる予備重合触媒成分が好ましい。
成分（Ｉ）としては、亜鉛化合物等が挙げられる。亜鉛化合物としては、例えば、ジエチル亜鉛とフッ素化フェノールと水とを接触させることにより得られる化合物が挙げられる。
微粒子状担体としては、５０％体積平均粒子径が１０～５００μｍである多孔質の物質を用いることができる。５０％体積平均粒子径は、例えば、光散乱式レーザー回折法により測定される。微粒子状担体としては、例えば、無機物質、有機ポリマー等が挙げられる。無機物質としては、例えば、ＳｉＯ２、Ａｌ２Ｏ３、ＭｇＯ、ＺｒＯ２、ＴｉＯ２、Ｂ２Ｏ３、ＣａＯ、ＺｎＯ、ＢａＯ、ＴｈＯ２等の無機酸化物；スメクタイト、モンモリロナイト、ヘクトライト、ラポナイト、サポナイト等の粘土および粘土鉱物等が挙げられる。有機ポリマーとしては、例えば、ポリエチレン、ポリプロピレン、スチレン－ジビニルベンゼン共重合体等が挙げられる。微粒子状担体は、無機物質からなる微粒子状担体（以下、無機微粒子状担体と称する）が好ましい。微粒子状担体の細孔容量は、特に限定されず、例えば、０．３～１０ｍｌ／ｇであってもよい。微粒子状担体の比表面積は、特に限定されず、例えば、１０～１０００ｍ２／ｇであってもよい。細孔容量と比表面積は、ガス吸着法により求めることができる。また、細孔容量は、ガス脱着量をＢＪＨ法で、比表面積は、ガス吸着量をＢＥＴ法で解析することにより求めることができる。
メタロセン系錯体とは、シクロペンタジエン形アニオン骨格を含む配位子を有する遷移金属化合物である。メタロセン系錯体としては、下記一般式［ａ］で表される遷移金属化合物、または、そのμ－オキソタイプの遷移金属化合物二量体が好ましい。

Ｌ２ ａＭ２Ｘ１ ｂ ［ａ］
（式中、Ｍ２は周期律表第３～１１族もしくはランタノイド系列の遷移金属原子である。Ｌ２はシクロペンタジエン形アニオン骨格を有する基であり、複数のＬ２は互いに直接連結されているか、または、炭素原子、ケイ素原子、窒素原子、酸素原子、硫黄原子もしくはリン原子を含有する残基を介して連結されていてもよい。Ｘ１はハロゲン原子、炭化水素基（但し、シクロペンタジエン形アニオン骨格を有する基を除く）、または、炭化水素オキシ基である。ａは２、ｂは２を表す。）
電子供与性化合物としては、例えば、トリエチルアミン、トリイソブチルアミン、および、トリノルマルオクチルアミン等が挙げられ、トリエチルアミンであることが好ましい。
有機アルミニウム化合物としては、例えば、トリメチルアルミニウム、トリエチルアルミニウム、トリブチルアルミニウム、トリイソブチルアルミニウム、および、トリノルマルオクチルアルミニウム等が挙げられ、トリイソブチルアルミニウム、または、トリノルマルオクチルアルミニウムであることが好ましく、トリイソブチルアルミニウムであることがより好ましい。
成分（Ａ）の製造方法としては、スラリー重合、気相重合法等が挙げられ、連続気相重合法がより好ましい。該スラリー重合法に用いられる溶媒としては、例えば、プロパン、ブタン、イソブタン、ペンタン、ヘキサン、ヘプタン、オクタン等の不活性炭化水素溶媒等が挙げられる。該連続気相重合法に用いられる気相重合反応装置としては、例えば、流動層型反応槽を有する装置等が挙げられ、拡大部を有する流動層型反応槽を有する装置であることが好ましく、反応槽内に撹拌翼が設置されていてもよい。
オレフィン重合触媒が予備重合触媒成分を含む場合、成分（Ａ）の粒子の形成を行う連続重合反応槽に、オレフィン重合触媒（予備重合触媒成分）を供給する方法としては、例えば、アルゴン等の不活性ガス、窒素、水素またはエチレンを用いて水分のない状態でオレフィン重合触媒を供給する方法、または、オレフィン重合触媒を溶媒に溶解または稀釈して、溶液またはスラリー状態で供給する方法が挙げられる。
成分（Ａ）の気相重合の重合温度としては、例えば、成分（Ａ）が溶融する温度未満であることが好ましく、具体的には、０～１５０℃であることが好ましく、３０～１００℃であることがより好ましく、７０～８７℃であることがさらに好ましい。成分（Ａ）の溶融流動性を調節するために、水素を添加してもよい。水素は、エチレン１００ｍｏｌ％に対して、０．０１～１．１ｍｏｌ％となるように制御することが好ましい。気相重合中のエチレンに対する水素の比率は、重合中に発生する水素の量および重合中に添加する水素の量によって制御することができる。重合反応槽の混合ガス中に不活性ガスを共存させてもよい。オレフィン重合触媒が予備重合触媒成分を含む場合、オレフィン重合触媒は、有機アルミニウム化合物等の助触媒成分を含んでもよい。
＜成分（Ｂ）＞
成分（Ｂ）としては、エチレン－α－オレフィン共重合体を用いることができる。エチレン－α－オレフィン共重合体は、エチレンに基づく単量体単位と炭素原子数３～２０のα－オレフィンに基づく単量体単位とを含むものであってもよく、エチレンに基づく単量体単位と炭素原子数４～２０のα－オレフィンに基づく単量体単位とを含むものであってもよく、エチレンに基づく単量体単位と炭素原子数５～２０のα－オレフィンに基づく単量体単位とを含むものであってもよく、エチレンに基づく単量体単位と炭素原子数６～２０のα－オレフィンに基づく単量体単位とを含むものであってもよい。
成分（Ｂ）における炭素原子数３～２０のα－オレフィンとしては、例えば、プロピレン、１－ブテン、１－ペンテン、１－ヘキセン、１－ヘプテン、１－オクテン、１－ノネン、１－デセン、１－ドデセン、４－メチル－１－ペンテン、および、４－メチル－１－ヘキセン等が挙げられる。これらの中でも、炭素原子数３～２０のα－オレフィンとしては、１－ヘキセン、４－メチル－１－ペンテン、または、１－オクテンが好ましく、１－ヘキセン、または、１－オクテンがより好ましい。また、炭素原子数３～２０のα－オレフィンとしては、上記の物質の１種を単独で用いてもよく、上記の物質の２種以上を併用してもよい。
成分（Ｂ）中のエチレンに基づく単量体単位の含有量は、成分（Ｂ）の全質量１００質量％に対して、５０～９９．５質量％であることが好ましく、６０～９８質量％であることがより好ましく、７０～９７質量％であることがさらに好ましい。また、成分（Ｂ）中のα－オレフィンに基づく単量体単位の含有量は、成分（Ｂ）の全質量１００質量％に対して、０．５～５０質量％であることが好ましく、２～４０質量％であることがより好ましく、３～３０質量％であることがさらに好ましい。
成分（Ｂ）としては、例えば、エチレン－１－ヘキセン共重合体、エチレン－４－メチル－１－ペンテン共重合体、エチレン－１－オクテン共重合体、エチレン－１－ブテン－１－ヘキセン共重合体、エチレン－１－ブテン－４－メチル－１－ペンテン共重合体、および、エチレン－１－ブテン－１－オクテン共重合体が挙げられる。これらの中でも、成分（Ｂ）としては、エチレン－１－ヘキセン共重合体、エチレン－４－メチル－１－ペンテン共重合体、または、エチレン－１－オクテン共重合体であることが好ましく、エチレン－１－ヘキセン共重合体であることがより好ましい。
成分（Ｂ）は、エチレンおよび炭素原子数３～２０のα－オレフィン以外の単量体に基づく単量体単位を有してもよい。エチレンおよび炭素原子数３～２０のα－オレフィン以外の単量体としては、例えば、ブタジエンまたはイソプレン等の共役ジエン；１，４－ペンタジエン等の非共役ジエン；アクリル酸；アクリル酸メチルまたはアクリル酸エチル等のアクリル酸エステル；メタクリル酸；メタクリル酸メチルまたはメタクリル酸エチル等のメタクリル酸エステル；および、酢酸ビニル等が挙げられる。
成分（Ｂ）の密度は、フィルムの滑り性をより向上させる観点から、例えば、８９０ｋｇ／ｍ３以上であることが好ましく、８９５ｋｇ／ｍ３以上であることがより好ましく、９００ｋｇ／ｍ３以上であることがさらに好ましく、９０５ｋｇ／ｍ３以上であることが特に好ましく、９１０ｋｇ／ｍ３以上であることがよりいっそう好ましい。また、成分（Ｂ）は、フィルムのフィッシュアイの発生を抑制する観点から、密度が、例えば、９３０ｋｇ／ｍ３以下であることが好ましく、９２５ｋｇ／ｍ３以下であることがより好ましく、９２０ｋｇ／ｍ３以下であることがさらに好ましく、９１５ｋｇ／ｍ３以下であることが特に好ましい。成分（Ｂ）の密度は、一つの態様においては８９０ｋｇ／ｍ３以上９３０ｋｇ／ｍ３以下であってもよく、他の態様においては８９５ｋｇ／ｍ３以上９２５ｋｇ／ｍ３以下であってもよく、さらに他の態様においては９００ｋｇ／ｍ３以上９２０ｋｇ／ｍ３以下であってもよく、さらに他の態様においては９０５ｋｇ／ｍ３以上９１５ｋｇ／ｍ３以下であってもよく、さらに他の態様においては９１０ｋｇ／ｍ３以上９１５ｋｇ／ｍ３以下であってもよい。密度は、後述する成分（Ｂ）の製造方法（エチレン－α－オレフィン共重合体の製造方法）において、気相重合時のα－オレフィン濃度を調整することにより、上記の各範囲に調整することができる。
成分（Ｂ）のＭＦＲは、フィルムの成形加工性の観点、特にフィルムの製膜時の押出負荷を低減する観点から、例えば、０．５ｇ／１０分以上であることが好ましく、０．８ｇ／１０分以上であることがより好ましく、１．０ｇ／１０分以上であることがさらに好ましい。また、成分（Ｂ）のＭＦＲは、フィルムの強度の観点から、５．０ｇ／１０分以下であることが好ましく、４．０ｇ／１０分以下であることがより好ましく、３．０ｇ／１０分以下であることがさらに好ましく、２．５ｇ／１０分以下であることが特に好ましい。成分（Ｂ）のＭＦＲは、一つの態様においては０．５ｇ／１０分以上５．０ｇ／１０分以下であってもよく、他の態様においては０．８ｇ／１０分以上４．０ｇ／１０分以下であってもよく、さらに他の態様においては１．０ｇ／１０分以上３．０ｇ／１０分以下であってもよく、さらに他の態様においては１．０ｇ／１０分以上２．５ｇ／１０分以下であってもよい。なお、成分（Ｂ）のＭＦＲの測定では、通常、成分（Ｂ）に酸化防止剤を１０００ｐｐｍ程度（好ましくは、１０００ｐｐｍ）配合した試料を用いる。ＭＦＲは、後述する成分（Ｂ）の製造方法（エチレン－α－オレフィン共重合体の製造方法）において、気相重合時の連鎖移動剤濃度を調整することにより、上記の各範囲に調整することができる。
成分（Ｂ）のメルトフローレート比（以下では、ＭＦＲＲとも記す）は、温度１９０℃、荷重２．１６ｋｇの条件で測定されるＭＦＲに対する、温度１９０℃、荷重２１．６０ｋｇの条件で測定されるＭＦＲの比である。ＭＦＲＲは、フィルムの成形加工性の観点、特にフィルムの製膜時の押出負荷を低減する観点から、例えば、１０以上であることが好ましく、１５以上であることがより好ましく、１７以上であることがさらに好ましく、２０以上であることが特に好ましい。また、成分（Ｂ）のＭＦＲＲは、フィルムの強度の観点から、例えば、３０以下であることが好ましく、２８以下であることがより好ましく、２６以下であることがさらに好ましい。成分（Ｂ）のＭＦＲＲは、一つの態様においては１０以上３０以下であってもよく、他の態様においては１５以上２８以下であってもよく、さらに他の態様においては１７以上２６以下であってもよく、さらに他の態様においては２０以上２６以下であってもよい。成分（Ｂ）のＭＦＲＲを求める際には、各ＭＦＲの測定において、通常、成分（Ｂ）に酸化防止剤を１０００ｐｐｍ程度（好ましくは、１０００ｐｐｍ）配合した試料を用いる。なお、ＭＦＲＲは、下記の［実施例］に記載の方法で求めることができる。
＜成分（Ｂ）の製造方法＞
成分（Ｂ）の製造方法（即ち、エチレン－α－オレフィン共重合体の製造方法）としては、メタロセン系重合触媒、または、チーグラー・ナッタ系重合触媒の存在下、エチレンとα－オレフィンとを共重合する方法が挙げられる。
メタロセン系重合触媒としては、例えば、次の（１）～（４）の触媒等が挙げられる。
（１）シクロペンタジエン形骨格を有する基を有する遷移金属化合物を含む成分と、アルモキサン化合物とを含む成分からなる触媒
（２）前記遷移金属化合物を含む成分と、トリチルボレート、アニリニウムボレート等のイオン性化合物とを含む成分からなる触媒
（３）前記遷移金属化合物を含む成分と、前記イオン性化合物を含む成分と、有機アルミニウム化合物とを含む成分からなる触媒
（４）（１）～（３）のいずれか一つに記載の各成分をＳｉＯ２、Ａｌ２Ｏ３等の無機粒子状担体や、エチレン、スチレン等のオレフィン重合体等の粒子状ポリマー担体に担持または含浸させて得られる触媒
チーグラー・ナッタ系重合触媒としては、例えば、マグネシウム化合物にチタニウム化合物を担持させた固体触媒成分と有機アルミニウムを組合せたいわゆるＭｇ－Ｔｉ系チーグラー触媒（例えば「触媒活用大辞典；２００４年工業調査会発行」、「出願系統図－オレフィン重合触媒の変遷－；１９９５年発明協会発行」等を参照）が挙げられる。
成分（Ｂ）の製造に用いられる触媒は、フィルムの強度の観点から、メタロセン系重合触媒が好ましい。
成分（Ｂ）の重合方法としては、例えば、バルク重合、溶液重合、スラリー重合、気相重合、高圧イオン重合法等が挙げられる。ここでバルク重合とは、重合温度において液状のオレフィンを媒体として重合を行う方法をいう。また、溶液重合又はスラリー重合とは、プロパン、ブタン、イソブタン、ペンタン、ヘキサン、ヘプタン、オクタン等の不活性炭化水素溶媒中で重合を行う方法をいう。また、気相重合とは、気体状態の単量体を媒体として、その媒体中で気体状態の単量体を重合する方法をいう。これらの重合方法は、バッチ式および連続式のいずれでもよく、また、単一の重合槽で行われる単段式および複数の重合反応槽を直列に連結させた重合装置で行われる多段式のいずれでもよい。なお、重合工程における各種条件（重合温度、重合圧力、モノマー濃度、触媒添加量、重合時間等）は、適宜決定することができる。
＜エチレン系改質材の製造方法＞
上記のように構成される成分（Ａ）および成分（Ｂ）を含むエチレン系改質材の製造方法としては、特に限定されず、例えば、成分（Ａ）と成分（Ｂ）とを溶融混練する方法が挙げられる。成分（Ａ）の配合量は、例えば、成分（Ａ）と成分（Ｂ）との合計質量１００質量％に対して、５０質量％以上９０質量％以下であることが好ましく、６０質量％以上９０質量％以下であることがより好ましく、７０質量％以上９０質量％以下であることがさらに好ましい。成分（Ｂ）の配合量は、例えば、成分（Ａ）と成分（Ｂ）との合計質量１００質量％に対して、１０質量％以上５０質量％以下であることが好ましく、１０質量％以上４０質量％以下であることがより好ましく、１０質量％以上３０質量％以下であることがさらに好ましい。成分（Ａ）と成分（Ｂ）とを溶融混練する温度としては、例えば、成分（Ａ）および成分（Ｂ）の融点より、２０℃以上高い温度であることが好ましい。エチレン系改質材の形状としては、特に限定されず、例えば、ペレット状、シート状等が挙げられる。エチレン系改質材を製造する装置（成分（Ａ）と成分（Ｂ）とを溶融混練する装置）としては、例えば、単軸押出機、二軸押出機、バンバリーミキサー、熱ロール等の各種ミキサー等が挙げられる。
＜エチレン系樹脂組成物＞
本実施形態に係るエチレン系樹脂組成物は、平均緩和時間が、５０ｓｅｃ以上１６０ｓｅｃ以下であり、好ましくは５５ｓｅｃ以上１５９ｓｅｃ以下であり、より好ましくは６０ｓｅｃ以上１５８ｓｅｃ以下である。平均緩和時間は、下記の［実施例］に記載の方法によって求めることができる。
斯かるエチレン系樹脂組成物は、上記のエチレン系改質材と上記の成分（Ｂ）とを含むことが好ましい。斯かる場合、エチレン系樹脂組成物は、上記の成分（Ａ）と上記の成分（Ｂ）とを含む。また、エチレン系樹脂組成物は、成分（Ａ）と成分（Ｂ）との合計質量１００質量％に対して成分（Ａ）を、５０質量％以上９０質量％以下含むことが好ましく、６０質量％以上９０質量％以下含むことがより好ましく、７０質量％以上９０質量％以下含むことがさらに好ましい。また、エチレン系樹脂組成物は、成分（Ａ）と成分（Ｂ）との合計質量１００質量％に対して成分（Ｂ）を、１０質量％以上５０質量％以下含むことが好ましく、１０質量％以上４０質量％以下含むことがより好ましく、１０質量％以上３０質量％以下含むことがさらに好ましい。また、エチレン系樹脂組成物は、全質量１００質量％に対して成分（Ａ）を１５質量％以上４５質量％以下含むことが好ましく、１８質量％以上４２質量％以下含むことがより好ましく、２０質量％以上４０質量％以下含むことがさらに好ましい。また、エチレン系樹脂組成物は、全質量１００質量％に対して、成分（Ａ）と成分（Ｂ）との合計質量が８０質量％以上であることが好ましく、９０質量％以上であることがより好ましく、９５質量％以上であることがさらに好ましい。
本実施形態に係るエチレン系樹脂組成物の製造方法は、例えば、下記工程１と下記工程２とを含む。

＜工程１＞
上記のエチレン系改質材の製造方法によってエチレン系改質材を得る工程。

＜工程２＞
工程１で得られたエチレン系改質材と上記の成分（Ｂ）とを溶融混練してエチレン系樹脂組成物を得る工程であって、該エチレン系樹脂組成物の全質量１００質量％に対して上記の割合で成分（Ａ）を含むエチレン系樹脂組成物を得る工程。
上記の工程２において、エチレン系改質材と上記の成分（Ｂ）とを溶融混練する方法としては、単軸押出機、二軸押出機、バンバリーミキサー、熱ロール等の各種ミキサーを用いる方法が挙げられる。
＜フィルム＞
本実施形態に係るフィルムは、上記のエチレン系樹脂組成物を含むエチレン系樹脂層を備える。エチレン系樹脂組成物が上記のエチレン系改質材と上記の成分（Ｂ）とを含む場合、エチレン系樹脂層は、エチレン系改質材と成分（Ｂ）とを含む。斯かる場合、エチレン系樹脂層は、上記の成分（Ａ）と上記の成分（Ｂ）とを含む。
エチレン系樹脂層は、滑剤および／またはアンチブロッキング剤を含んでいてもよい。さらに、エチレン系樹脂層は、添加剤として、例えば、酸化防止剤、中和剤、耐候剤、帯電防止剤、防曇剤、無滴剤、顔料、フィラー等を含んでいてもよい。
上記のフィルムは、エチレン系樹脂層のみからなる単層フィルムであってもよく、エチレン系樹脂層と他の層とを備える多層フィルムであってもよい。フィルムが多層フィルムである場合、エチレン系樹脂層が多層フィルムの最外面に位置することが好ましい。この場合、エチレン系樹脂層は多層フィルムのシーラント層として用いることができる。多層フィルムを構成する他の層としては、例えば、セロハン、紙、板紙、織物、アルミニウム箔、ナイロン６やナイロン６６等のポリアミド樹脂、ポリエチレンテレフタレートやポリブチレンテレフタレート等のポリエステル樹脂、ポリプロピレン樹脂等で形成された層が挙げられる。
本実施形態に係るフィルムの製造方法としては、例えば、下記工程１と下記工程２と下記工程３とを含む。

＜工程１＞
上記のエチレン系改質材の製造方法によってエチレン系改質材を得る工程。

＜工程２＞
工程１で得られたエチレン系改質材と上記成分（Ｂ）とを溶融混練してエチレン系樹脂組成物を得る工程であって、該エチレン系樹脂組成物の全質量１００質量％に対して上記の割合で成分（Ａ）を含むエチレン系樹脂組成物を得る工程。

＜工程３＞
工程２で得られたエチレン系樹脂組成物を用い、キャスト製膜法によって上記のエチレン系樹脂層を備えるフィルムを得る工程。
本発明のキャスト製膜法は、溶融樹脂をＴ字型のダイから押し出して平面状の無延伸フィルムを得る方法である。ただし、キャスト製膜法においては、通常、第一冷却ロールから巻取り機に至る工程において、シワの発生やフィルムのたるみを防止する等の目的で所定の張力がフィルムに対してかけられるため、フィルムは第一冷却ロール上で固化した後、巻取り機によって巻取られるまでの間に１．０～１．５倍程度縦方向に伸ばされる場合があるが、これも本発明でいうキャストフィルムの範囲に含まれる。
多層フィルムを製造する方法としては、例えば、エチレン系樹脂層を形成する単層フィルムと、他の層を形成する単層フィルムとを貼り合わせるラミネーション法が挙げられる。ラミネーション法としては、例えば、ドライラミネート法、ウェットラミネート法、サンドラミネート法等が挙げられる。ラミネーション法は、ドライラミネート法であることが好ましい。また、他の方法としては、エチレン系樹脂層を形成するエチレン系樹脂組成物と、他の層を形成する樹脂組成物とを別々に溶融してフィードブロック内で積層し、Ｔダイ等から押し出すことで多層フィルムを形成する方法（共押し出し法）等が挙げられる。
本実施形態に係るフィルムは、種々の包装材として使用することができる。例えば、本実施形態に係るフィルムは、食品、飲料、調味料、乳等、乳製品、医薬品、半導体製品等電子部品、ペットフード、ペットケア用品、洗剤、トイレタリー用品等を包装する包装材（例えば、包装パウチ等）として用いることができる。
本実施形態によれば、滑り性に優れ、且つ、フィッシュアイが比較的少ないフィルムを形成することができるエチレン系改質材、エチレン系樹脂組成物、および、該エチレン系樹脂組成物の製造方法を提供することができる。また、本実施形態によれば、滑り性に優れ、且つ、フィッシュアイが比較的少ないフィルム、および、該フィルムの製造方法を提供することができる。
即ち、本実施形態に係るエチレン系改質材は、ＬＡＯＳ法で求められるひずみ硬化指数が０．２７以上０．５３以下である。これにより、滑り性に優れ、且つ、フィッシュアイが比較的少ないフィルムを形成することができる。
また、本実施形態に係るエチレン系改質材は、上記成分（Ａ）と上記成分（Ｂ）とを含んでおり、上記成分（Ａ）と上記成分（Ｂ）との合計質量１００質量％に対して、上記成分（Ａ）を上記の質量割合、上記成分（Ｂ）を上記の質量割合で含んでもよい。これにより、滑り性に優れ、且つ、フィッシュアイが比較的少ないフィルムを形成することができる。
また、本実施形態に係るエチレン系樹脂組成物は、平均緩和時間が５０ｓｅｃ以上１６０ｓｅｃ以下である。これにより、滑り性に優れ、且つ、フィッシュアイが比較的少ないフィルムを形成することができる。
また、本実施形態に係るエチレン系樹脂組成物は、エチレン系改質材と上記成分（Ｂ）とを含んでおり、エチレン系改質材は、上記成分（Ａ）と上記成分（Ｂ）とを含むと共に、上記成分（Ａ）と上記成分（Ｂ）との合計質量１００質量％に対して、上記成分（Ａ）を上記の質量割合、上記成分（Ｂ）を上記の質量割合で含んでおり、エチレン系樹脂組成物の全質量１００質量％に対する上記成分（Ａ）の含有量が上記の質量割合であってもよい。これにより、滑り性に優れ、且つ、フィッシュアイが比較的少ないフィルムを形成することができる。
本実施形態に係るフィルムは、上記のエチレン系樹脂組成物を含むエチレン系樹脂層を備える。これにより、滑り性に優れ、且つ、フィッシュアイが比較的少ないフィルムとなる。
本実施形態に係るエチレン系樹脂組成物の製造方法は、上記工程１と上記工程２とを含む。これにより、滑り性に優れ、且つ、フィッシュアイが比較的少ないフィルムを形成することができる。
本実施形態に係るフィルムの製造方法は、上記工程１と上記工程２と上記工程３とを含む。これにより、滑り性に優れ、且つ、フィッシュアイが比較的少ないエチレン系樹脂層を備えるフィルムを形成することができる。
なお、本発明に係るエチレン系改質材、エチレン系樹脂組成物、フィルム、エチレン系樹脂組成物の製造方法、および、フィルムの製造方法は、上記実施形態に限定されるものではなく、本発明の要旨を逸脱しない範囲で種々の変更が可能である。また、上記以外の実施形態の構成や方法等を任意に採用して組み合わせてもよく、上記の１つの実施形態に係る構成や方法等を上記の他の実施形態に係る構成や方法等に適用してもよい。
以下、本発明を、実施例及び比較例に基づき、詳細に説明するが、本発明は、これらの実施例に限定されるものではない。
＜元素分析＞
Ｚｎ：試料を硫酸水溶液（１Ｍ）に投じたのち、超音波をあてて金属成分を抽出した。得られた液体部分についてＩＣＰ発光分析法により定量した。
Ｆ：酸素を充填させたフラスコ中で試料を燃焼させて生じた燃焼ガスを水酸化ナトリウム水溶液（１０％）に吸収させ、得られた当該水溶液についてイオン電極法を用いて定量した。
＜メルトフローレート（ＭＦＲ、単位：ｇ／１０分）＞
ＭＦＲは、ＪＩＳ Ｋ７２１０－１９９５に規定された方法に従い、温度１９０℃の条件で、荷重２．１６ｋｇのＭＦＲと、荷重２１．６０ｋｇのＭＦＲを、Ａ法により測定した。
＜メルトフローレート比（ＭＦＲＲ）＞
ＭＦＲＲは、温度１９０℃、荷重２．１６ｋｇの条件で測定されるＭＦＲに対する、温度１９０℃、荷重２１．６０ｋｇの条件で測定されるＭＦＲの比である。
＜密度（単位：ｋｇ／ｍ３）＞
密度は、ＪＩＳ Ｋ７１１２－１９８０のうち、Ａ法に規定された方法に従って測定した。なお、試料には、ＪＩＳ Ｋ６７６０－１９９５に記載のアニーリングを行った。
＜極限粘度（［η］、単位：ｄｌ／ｇ）＞
極限粘度は、テトラリン溶媒に重合体を溶解し、ウベローデ型粘度計を用いて１３５℃にて測定した。
＜Ｍｗ／Ｍｎ＞
ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）測定によって得られたポリスチレン換算の重量平均分子量（Ｍｗ）と数平均分子量（Ｍｎ）とを算出し、ＭｗをＭｎで除した値を分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）とした。
装置 ：Ｗａｔｅｒｓ製 Ｗａｔｅｒｓ１５０Ｃ
分離カラム ：ＴＯＳＯＨ ＴＳＫｇｅｌＧＭＨ－ＨＴ
測定温度 ：１４０℃
キャリア ：オルトジクロロベンゼン
流量 ：１．０ｍＬ／分
注入量 ：５００μＬ分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）
検出器 ：示差屈折
分子量標準物質：標準ポリスチレン
＜ＬＡＯＳ法ひずみ硬化指数（単位：―）＞
エチレン系改質材のペレットを、熱プレス機を用い、温度１５０℃で５分間予熱し、圧力５ＭＰａ、温度１５０℃で５分間加圧し、温度２５℃から２７℃で５分間冷却し、厚み０．５ｍｍのプレスシートを作製した。得られたプレスシートを８ｍｍ径の円型に打ち抜き、測定用の試験片を作製した。
装置は、ひずみ制御型回転式粘度計（ティーエイインスツルメント製、ＡＲＥＳ－Ｇ２）を用いた。装置に上側治具８ｍｍφコーンプレート（０．１ｒａｄ）、下側治具８ｍｍφパラレルプレートを用い、温度２１０℃、約３０分間予熱を行った。コーンプレートのギャップを約０．０５ｍｍに調整し、調整後、約５分間放置し、測定した。
Ｇ’Ｍ３１５％の測定およびＧ’Ｌ３１５％の測定は、それぞれ、試験片に周波数０．０５Ｈｚの正弦波のせん断ひずみを６周期分加え、後半３周期分の平均値を測定値とした。また、ひずみγ０＝１０％～１００％，１００％～１０００％，１０００～１００００％のそれぞれを、対数的に等間隔な１０段階に分けて大きくし、ひずみγ０＝１０～３０００％の範囲で応力応答の測定を行った。
得られた応力応答を解析（ティーエイインスツルメント製、ソフト名：ＴＯＲＩＯＳ）し、参考文献（Ｒ．Ｈ．Ｅｗｏｌｄｔ ｅｔ ａｌ．， Ｊ．Ｒｈｅｏｌ．，５２，１４２７（２００８））に従って、γ０＝３１５％におけるＧ’Ｍ３１５％、Ｇ’Ｌ３１５％を算出し、ＬＡＯＳ法ひずみ硬化指数を求めた。
＜平均緩和時間（単位：秒）＞
平均緩和時間とは、クリープ測定により得られる定常流動挙動を支配する緩和時間であり、長い緩和時間に重点を置いた平均緩和時間である。
後述の方法によって成形されたキャストフィルムから切り出したサンプルを、熱プレス機を用いて、温度１５０℃で５分間余熱し、圧力５ＭＰａ、温度１５０℃で５分間加圧し、温度２５℃から２７℃で５分間冷却し、直径約２５ｍｍ、厚み約１ｍｍの測定用の試験片を作製した。
ひずみ制御型回転式粘度計（ティーエイインスツルメント社製、ＡＲＥＳ－Ｇ２）を用いてクリープ測定を行い、平均緩和時間を求めた。具体的には、装置にパラレルプレートを設置し、２１０℃、約３０分間余熱を行い、余熱後、上記の熱プレスで作成した試験片を、パラレルプレートにセッティングして約５分間加熱した後、パラレルプレートのギャップを約１ｍｍに調整し、調整後、約５分間放置し、クリープ測定を行った。
２１０℃、５％でクリープ制御パラメータを求めるための測定を行い、その後、温度２１０℃、応力５００Ｐａで３６００秒間クリープ測定を行った。
得られた時間、および、クリープコンプライアンスのデータを用い、１５００秒から３６００秒の範囲で線形フィティング（Ｙ＝Ａｘ＋Ｂ、Ｙ：クリープコンプライアンス、ｘ：時間（秒））を行った。傾き：Ａ、Ｙ切片：Ｂを求め、下記式（２）を用いて平均緩和時間τｗを求めた。

τｗ＝Ｂ／Ａ （２）
＜摩擦角ｔａｎθ（滑り性）＞
作製したフィルムから、１６０ｍｍ（長さ）×８０ｍｍ（幅）の試料フィルムを二枚切り出した。
そして、二枚のうちの一方のフィルム（以下、試料フィルム（１）とする）を、摩擦角測定器（東洋精機製作所製）の傾斜板上に載置した。また、他方のフィルム（以下、試料フィルム（２））を、１００ｍｍ（長さ）×６５ｍｍ（幅）のスレッド（重さ１ｋｇ）の下面に取り付けた。
スレッドに取り付けられた試料フィルム（２）は、傾斜板上に載置された試料フィルム（１）に接するように載置した。
傾斜上昇速度２．７°／秒で傾斜板を傾け、スレッドが動き始めた角度θを測定し、ｔａｎθ（面－面）で表示した。ｔａｎθの数値が小さい方が滑り性は良好である。
＜フィッシュアイ（ＦＥ）カウント数（単位：個／２００ｃｍ２）＞
卓上型ＣＣＤカメラ欠陥検査機（Ｍａｍｉｙａ－ＯＰ社製）を使用し、試料フィルムをステージ上に張り広げ、直径０．２ｍｍ以上のフィッシュアイ（ＦＥ）を測定した。測定面積は１６．３５ｃｍ×１２ｃｍとし、光量は１００とした。ＦＥカウント数は、数値が小さい方が好ましい。
［成分（Ａ）の製造］
成分（Ａ）として、下記製造例に従って製造した成分（Ａ－１）、および、成分（Ａ－２）を使用した。
＜製造例１＞
・成分（Ｈ）の製造
特開２００９－７９１８０号公報に記載された実施例１（１）および（２）の成分（Ａ）の調製と同様の方法で、成分（Ｈ）を製造した。元素分析の結果、Ｚｎ＝１１質量％、Ｆ＝６．４質量％であった。
・予備重合触媒成分の製造
予め窒素置換した撹拌機付きオートクレーブに、ブタン３４．６ｖｏｌ％を添加した後、ラセミ－エチレンビス（１－インデニル）ジルコニウムジフェノキシド０．５ｍｍｏｌ／Ｌを添加し、オートクレーブを５０℃まで昇温して撹拌を２時間行った。次に、製造した成分（Ｈ）５．０３ｇ／Ｌをオートクレーブに添加した。その後、オートクレーブを３０℃まで降温し、系内が安定した後、オートクレーブにエチレン０．４２ｇ／Ｌ、水素（常温常圧）０．０４２ｖｏｌ％を添加し、続いてトリイソブチルアルミニウムをｎ－ヘキサンで２０ｗｔ％に希釈したヘキサン溶液０．２９ｖｏｌ％を添加して予備重合を開始した。エチレンと水素（常温常圧）をそれぞれ１時間当たり５ｇ／Ｌと０．５ｖｏｌ％で、３０分間オートクレーブに供給し、その後、５０℃へ昇温するとともに、エチレンと水素（常温常圧）をそれぞれ１時間当たり１３．２５ｇ／Ｌと４．５ｖｏｌ％でオートクレーブに供給した。合計１５．４時間の予備重合を実施した。予備重合終了後、エチレン、ブタンおよび水素などをパージし、残った固体を室温にて真空乾燥し、成分（Ｈ）１ｇ当り４１．１ｇのポリエチレンを含有する予備重合触媒成分を得た。該ポリエチレンの［η］は１．２１ｄｌ／ｇであった。その後、得られた予備重合触媒成分を、窒素雰囲気下で、目開き１６２μｍの網を備えた東洋ハイテック社製ハイボルダー内に投入し、微粉の除去を実施することによって、微小な予備重合触媒成分を除去した予備重合触媒成分を得た。
・重合体（成分（Ａ－１））の製造
得られた予備重合触媒成分の存在下、連続式流動床気相重合装置でエチレンと１－ブテンと１－ヘキセンとの共重合を実施し、エチレン－１－ブテン－１－ヘキセン共重合体（以下、成分（Ａ－１）と称する）のパウダーを得た。重合条件としては、重合温度を８９℃；重合圧力を２ＭＰａ；エチレン１００ｍｏｌ％に対する、水素量の平均比を０．３５％；エチレンと１－ブテンと１－ヘキセンとの合計に対する１－ブテンのモル比を１．４５％、１－ヘキセンのモル比を０．５３％とした。重合中はガス組成を一定に維持するためにエチレン、１－ブテン、１－ヘキセンおよび水素を連続的に供給した。また、上記予備重合触媒成分とトリイソブチルアルミニウム（成分（Ａ－１）のパウダー質量に対するトリイソブチルアルミニウムのモル比０．４４ｍｏｌ／ｔ）、トリエチルアミン（トリイソブチルアルミニウムに対するモル比１０．７％）、および、酸素（トリイソブチルアルミニウムに対するモル比２４％）を連続的に供給した。予備重合触媒成分、トリイソブチルアルミニウム、トリエチルアミン、酸素の接触の順序は、最初にトリイソブチルアルミニウムと酸素とを接触させて接触処理物を得て、次いで、その接触処理物とトリエチルアミンとを接触させて配位化合物を得て、この配位化合物を気相重合槽に投入し、最後に予備重合触媒成分と接触させるという順序であった。平均重合時間は７．４時間であった。成分（Ａ－１）のパウダーを、連続式流動床気相重合装置とホッパーとを連結する移送配管を介して、ホッパーに移送した。
当該ホッパーに、窒素と水を混合して６５℃に加熱した混合ガスを投入することで、成分（Ａ－１）のパウダーに水を接触させた。ホッパー内での水との接触時間は１．３時間であった。水接触後の成分（Ａ－１）のパウダーを別のホッパーに移送配管を通して移送し、該ホッパーに窒素を流通することで成分（Ａ－１）のパウダーの乾燥を行った。乾燥した成分（Ａ－１）のパウダーを、押出機（神戸製鋼所社製 ＬＣＭ５０）を用いて、フィード速度５０ｋｇ／ｈｒ、スクリュー回転数４５０ｒｐｍ、ゲート開度５０％、サクション圧力０．１ＭＰａ、樹脂温度２００～２３０℃の条件で造粒し、成分（Ａ－１）のペレットを得た。得られた成分（Ａ－１）のペレットの物性を評価し、結果を表１に示した。
＜製造例２＞
・重合体（成分（Ａ－２））の製造
製造例１の予備重合触媒成分の存在下、連続式流動床気相重合装置でエチレンと１－ブテンと１－ヘキセンとの共重合を実施し、エチレン－１－ブテン－１－ヘキセン共重合体（以下、成分（Ａ－２）と称する）のパウダーを得た。重合条件としては、重合温度を８９℃；重合圧力を２ＭＰａ；エチレン１００ｍｏｌ％に対する、水素量の平均比を０．３５％；エチレンと１－ブテンと１－ヘキセンとの合計に対する１－ブテンのモル比を１．３４％、１－ヘキセンのモル比を０．５２％とした。重合中はガス組成を一定に維持するためにエチレン、１－ブテン、１－ヘキセンおよび水素を連続的に供給した。また、上記予備重合触媒成分とトリイソブチルアルミニウム（成分（Ａ－２）のパウダー質量に対するトリイソブチルアルミニウムのモル比０．４０ｍｏｌ／ｔ）、トリエチルアミン（トリイソブチルアルミニウムに対するモル比９．７％）および、酸素（トリイソブチルアルミニウムに対するモル比２４％）を連続的に供給した。予備重合触媒成分、トリイソブチルアルミニウム、トリエチルアミン、酸素の接触の順序は、製造例１と同様であった。平均重合時間は７．１時間であった。
成分（Ａ－２）のパウダーを、連続式流動床気相重合装置とホッパーとを連結する移送配管を介して、ホッパーに移送した。当該ホッパーに、１００℃以上に加熱した水を投入することで、成分（Ａ－２）のパウダーに水を接触させた。ホッパー内での水との接触時間は１．３時間であった。水接触後の成分（Ａ－２）のパウダーを別のホッパーに移送配管を通して移送し、該ホッパーに窒素を流通することで成分（Ａ－２）のパウダーの乾燥を行った。乾燥した成分（Ａ－２）のパウダーを、押出機（神戸製鋼所社製 ＬＣＭ５０）を用いて、フィード速度５０ｋｇ／ｈｒ、スクリュー回転数４５０ｒｐｍ、ゲート開度５０％、サクション圧力０．１ＭＰａ、樹脂温度２００～２３０℃の条件で造粒し、成分（Ａ－２）のペレットを得た。得られた成分（Ａ－２）のペレットの物性を評価し、結果を表１に示した。
［成分（Ｂ）・ＬＬＤＰＥ］
成分（Ｂ）として、下記の成分（Ｂ－１）および成分（Ｂ－２）を使用した。
・エチレン－α―オレフィン共重合体１（成分（Ｂ－１））：メタロセン触媒直鎖状低密度ポリエチレン スミカセンＥ ＦＶ４０２（住友化学社製、エチレン－１－ヘキセン共重合体（滑剤、アンチブロッキング剤無添加）、ＭＦＲ＝３．５ｇ／１０分、密度＝９１３ｋｇ／ｍ３、ＭＦＲＲ＝１７）
・エチレン－α―オレフィン共重合体２（成分（Ｂ－２））：メタロセン触媒直鎖状低密度ポリエチレン スミカセンＥ ＦＶ２０３Ｎ（住友化学社製、エチレン－１－ヘキセン共重合体（添加剤無添加）、ＭＦＲ＝２．０ｇ／１０分、密度＝９１３ｋｇ／ｍ３、ＭＦＲＲ＝１７）
［エチレン重合体・ＬＤＰＥ］
後述する比較例では、下記のエチレン重合体（ＬＤＰＥ１）を使用した。
・エチレン重合体１（ＬＤＰＥ１）：高圧法低密度ポリエチレン スミカセン Ｇ２０１－Ｆ（住友化学社製、高圧法低密度ポリエチレン（添加剤無添加）、ＭＦＲ＝２．０ｇ／１０分、密度＝９１９ｋｇ／ｍ３、ＭＦＲＲ＝４１）
［エチレン系改質材］
＜実施例１１＞
成分（Ａ－１）と成分（Ｂ－１）とを、９０：１０の配合組成で配合し、押出機（神戸製鋼所社製 ＬＣＭ５０）を用いて、フィード速度５０ｋｇ／ｈｒ、スクリュー回転数４５０ｒｐｍ、ゲート開度５０％、サクション圧力０．１ＭＰａ、樹脂温度２００～２３０℃の条件で造粒し、エチレン系改質材のペレットを得た。得られたペレットの物性を表２に示す。
＜実施例１２＞
成分（Ａ－１）と成分（Ｂ－２）とを、９０：１０の配合組成で配合したこと以外は、実施例１１と同様にしてエチレン系改質材のペレットを得た。得られたペレットの物性を表２に示す。
＜実施例１３＞
成分（Ａ－２）と成分（Ｂ－１）とを、７０：３０の配合組成で配合し、押出機（神戸製鋼所社製 ＬＣＭ５０）を用いて、フィード速度５０ｋｇ／ｈｒ、スクリュー回転数３３８ｒｐｍ、ゲート開度５０％、サクション圧力０．１ＭＰａ、樹脂温度１９０℃の条件で造粒し、エチレン系改質材のペレットを得た。得られたペレットの物性を表２に示す。
＜比較例１１＞
成分（Ａ－２）のペレットを使用した。該ペレットの物性を表２に示す。
＜比較例１２＞
ＬＤＰＥ１のペレットを使用した。該ペレットの物性を表２に示す。
［キャストフィルム成形］
＜実施例２１＞
実施例１１のエチレン系改質材と、成分（Ｂ－１）のエチレン－α－オレフィン共重合体１とを、表３に示す配合組成で配合し、タンブルミキサーで混合した。次に得られた混合物をＳＨＩモダンマシナリー製の３層共押キャストフィルム成形機にて製膜することにより、１種３層構成のフィルム（キャストフィルム）を得た。
製膜に関して、両表面層については、それぞれ径が４０ｍｍ、Ｌ／Ｄが３２（Ｌは押出機のシリンダーの長さ、Ｄは押出機のシリンダーの直径）のシングルフライトタイプスクリューの押出機を用いて、２３０℃にて樹脂を溶融混練した後、該樹脂をフィードブロックの両表面層側に導くことで形成した。中間層について、径が５０ｍｍ、Ｌ／Ｄが３２のシングルフライトタイプスクリューの押出機を用いて、２３０℃にて樹脂を溶融混練した後、該樹脂をフィードブロックの中間層側に導くことで形成した。フィードブロックを経由した樹脂を、２３０℃に温調したキャストダイ（６００ｍｍ幅）から押し出した後、７５℃のチルロールで引き取ることによって冷却固化し、総厚み５０μｍの１種３層フィルム（キャストフィルム）を２０ｍ／分のライン速度で紙管に巻き取った。また、この際のドラフト比は１８であった。得られたキャストフィルムの物性を表３に示す。
＜実施例２２＞
実施例１２のエチレン系改質材と、成分（Ｂ－１）のエチレン－α－オレフィン共重合体１とを、表３に示す配合組成で配合し、タンブルミキサーで混合した以外は、実施例２１と同様にしてキャストフィルムを得た。得られたキャストフィルムの物性を表３に示す。
＜実施例２３＞
実施例１３のエチレン系改質材と、成分（Ｂ－１）のエチレン－α－オレフィン共重合体１とを、表３に示す配合組成で配合し、タンブルミキサーで混合した以外は、実施例２１と同様にしてキャストフィルムを得た。得られたキャストフィルムの物性を表３に示す。
＜比較例２１＞
比較例１１の成分（Ａ－２）と、成分（Ｂ－１）のエチレン－α－オレフィン共重合体１とを、表３に示す配合組成で配合し、タンブルミキサーで混合した以外は、実施例２１と同様にしてキャストフィルムを得た。得られたキャストフィルムの物性を表３に示す。
＜比較例２２＞
比較例１２のエチレン重合体１（ＬＤＰＥ１）と、成分（Ｂ－１）のエチレン－α－オレフィン共重合体１とを、表３に示す配合組成で配合し、タンブルミキサーで混合した以外は、実施例２１と同様にしてキャストフィルムを得た。得られたキャストフィルムの物性を表３に示す。
＜比較例２３＞
実施例１１のエチレン系改質材と、成分（Ｂ－１）のエチレン－α－オレフィン共重合体１を、表３に示す配合組成で配合し、タンブルミキサーで混合した以外は、実施例２１と同様にしてキャストフィルムを得た。得られたキャストフィルムの物性を表３に示す。
Figure 2023010408000001
Figure 2023010408000002
Figure 2023010408000003
＜まとめ＞
上記の表３の結果より、各比較例よりも各実施例の方が滑り性に優れ、かつ、ＦＥカウント数が少ないことが認められる。つまり、本発明に係るエチレン系改質材を用いてエチレン系樹脂組成物を形成することで、該エチレン系樹脂組成物を含むエチレン系樹脂層を備えるフィルムに良好な滑り性を付与することができると共に、エチレン系樹脂層にフィッシュアイが生じるのを抑制することができる。

Claims (9)

  1. ＬＡＯＳ法で求められるひずみ硬化指数が０．２７以上０．５３以下である、
    エチレン系改質材。
  2. 請求項１に記載のエチレン系改質材であって、
    下記成分（Ａ）と下記成分（Ｂ）とを含んでおり、
    下記成分（Ａ）と下記成分（Ｂ）との合計質量１００質量％に対して、下記成分（Ａ）を５０質量％以上９０質量％以下、下記成分（Ｂ）を１０質量％以上５０質量％以下含む、
    エチレン系改質材。

    成分（Ａ）：エチレン－α－オレフィン共重合体
    密度；９１５ｋｇ／ｍ３以上９５０ｋｇ／ｍ３以下
    数平均分子量に対する重量平均分子量の比（Ｍｗ／Ｍｎ）；７．３以上

    成分（Ｂ）：エチレン－α－オレフィン共重合体
    密度；８９０ｋｇ／ｍ３以上９３０ｋｇ／ｍ３以下
    ＭＦＲ；０．５ｇ／１０分以上５．０ｇ／１０分以下
    ＭＦＲＲ；１０以上３０以下
  3. 平均緩和時間が５０ｓｅｃ以上１６０ｓｅｃ以下である、
    エチレン系樹脂組成物。
  4. 請求項３に記載のエチレン系樹脂組成物であって、
    エチレン系改質材と下記成分（Ｂ）とを含んでおり、
    エチレン系改質材は、下記成分（Ａ）と下記成分（Ｂ）とを含むと共に、下記成分（Ａ）と下記成分（Ｂ）との合計質量１００質量％に対して、下記成分（Ａ）を５０質量％以上９０質量％以下、下記成分（Ｂ）を１０質量％以上５０質量％以下含んでおり、
    エチレン系樹脂組成物の全質量１００質量％に対する下記成分（Ａ）の含有量が１５質量％以上４５質量％以下である、
    エチレン系樹脂組成物。

    成分（Ａ）：エチレン－α－オレフィン共重合体
    密度；９１５ｋｇ／ｍ３以上９５０ｋｇ／ｍ３以下
    数平均分子量に対する重量平均分子量の比（Ｍｗ／Ｍｎ）；７．３以上

    成分（Ｂ）：エチレン－α－オレフィン共重合体
    密度；８９０ｋｇ／ｍ３以上９３０ｋｇ／ｍ３以下
    ＭＦＲ；０．５ｇ／１０分以上５．０ｇ／１０分以下
    ＭＦＲＲ；１０以上３０以下
  5. 請求項３または４に記載のエチレン系樹脂組成物を含むエチレン系樹脂層を備える、
    フィルム。
  6. エチレン系樹脂組成物の製造方法であって、
    下記工程１と下記工程２を含む、
    エチレン系樹脂組成物の製造方法。

    ＜工程１＞
    下記成分（Ａ）と下記成分（Ｂ）との合計質量１００質量％に対して、５０質量％以上９０質量％以下の下記成分（Ａ）と、１０質量％以上５０質量％以下の下記成分（Ｂ）とを溶融混練してエチレン系改質材を得る工程。

    ＜工程２＞
    工程１で得られたエチレン系改質材と下記成分（Ｂ）とを溶融混練してエチレン系樹脂組成物を得る工程であって、該エチレン系樹脂組成物の全質量１００質量％に対して１５質量％以上４５質量％以下の下記成分（Ａ）を含むエチレン系樹脂組成物を得る工程。

    成分（Ａ）：エチレン－α－オレフィン共重合体
    密度；９１５ｋｇ／ｍ３以上９５０ｋｇ／ｍ３以下
    数平均分子量に対する重量平均分子量の比（Ｍｗ／Ｍｎ）；７．３以上

    成分（Ｂ）：エチレン－α－オレフィン共重合体
    密度；８９０ｋｇ／ｍ３以上９３０ｋｇ／ｍ３以下
    ＭＦＲ；０．５ｇ／１０分以上５．０ｇ／１０分以下
    ＭＦＲＲ；１０以上３０以下
  7. 下記工程１と下記工程２とを含む製造方法によって得られる、
    エチレン系樹脂組成物。

    ＜工程１＞
    下記成分（Ａ）と下記成分（Ｂ）との合計質量１００質量％に対して、５０質量％以上９０質量％以下の下記成分（Ａ）と、１０質量％以上５０質量％以下の下記成分（Ｂ）とを溶融混練してエチレン系改質材を得る工程。

    ＜工程２＞
    工程１で得られたエチレン系改質材と下記成分（Ｂ）とを溶融混練してエチレン系樹脂組成物を得る工程であって、該エチレン系樹脂組成物の全質量１００質量％に対して１５質量％以上４５質量％以下の下記成分（Ａ）を含むエチレン系樹脂組成物を得る工程。

    成分（Ａ）：エチレン－α－オレフィン共重合体
    密度；９１５ｋｇ／ｍ３以上９５０ｋｇ／ｍ３以下
    数平均分子量に対する重量平均分子量の比（Ｍｗ／Ｍｎ）；７．３以上

    成分（Ｂ）：エチレン－α－オレフィン共重合体
    密度；８９０ｋｇ／ｍ３以上９３０ｋｇ／ｍ３以下
    ＭＦＲ；０．５ｇ／１０分以上５．０ｇ／１０分以下
    ＭＦＲＲ；１０以上３０以下
  8. エチレン系樹脂層を備えるフィルムの製造方法であって、
    下記工程１と下記工程２と下記工程３とを含む、
    フィルムの製造方法。

    ＜工程１＞
    下記成分（Ａ）と下記成分（Ｂ）との合計質量１００質量％に対して、５０質量％以上９０質量％以下の下記成分（Ａ）と、１０質量％以上５０質量％以下の下記成分（Ｂ）とを溶融混練してエチレン系改質材を得る工程。

    ＜工程２＞
    工程１で得られたエチレン系改質材と下記成分（Ｂ）とを溶融混練してエチレン系樹脂組成物を得る工程であって、該エチレン系樹脂組成物の全質量１００質量％に対して１５質量％以上４５質量％以下の下記成分（Ａ）を含むエチレン系樹脂組成物を得る工程。

    ＜工程３＞
    工程２で得られたエチレン系樹脂組成物をキャスト製膜法によって製膜してエチレン系樹脂層を備えるフィルムを得る工程。

    成分（Ａ）：エチレン－α－オレフィン共重合体
    密度；９１５ｋｇ／ｍ３以上９５０ｋｇ／ｍ３以下
    数平均分子量に対する重量平均分子量の比（Ｍｗ／Ｍｎ）；７．３以上

    成分（Ｂ）：エチレン－α－オレフィン共重合体
    密度；８９０ｋｇ／ｍ３以上９３０ｋｇ／ｍ３以下
    ＭＦＲ；０．５ｇ／１０分以上５．０ｇ／１０分以下
    ＭＦＲＲ；１０以上３０以下
  9. 下記工程１と下記工程２と下記工程３とを含むフィルムの製造方法によって得られる、
    フィルム。

    ＜工程１＞
    下記成分（Ａ）と下記成分（Ｂ）との合計質量１００質量％に対して、５０質量％以上９０質量％以下の下記成分（Ａ）と、１０質量％以上５０質量％以下の下記成分（Ｂ）とを溶融混練してエチレン系改質材を得る工程。

    ＜工程２＞
    工程１で得られたエチレン系改質材と下記成分（Ｂ）とを溶融混練してエチレン系樹脂組成物を得る工程であって、該エチレン系樹脂組成物の全質量１００質量％に対して１５質量％以上４５質量％以下の下記成分（Ａ）を含むエチレン系樹脂組成物を得る工程。

    ＜工程３＞
    工程２で得られたエチレン系樹脂組成物をキャスト製膜法によって製膜してエチレン系樹脂層を備えるフィルムを得る工程。

    成分（Ａ）：エチレン－α－オレフィン共重合体
    密度；９１５ｋｇ／ｍ３以上９５０ｋｇ／ｍ３以下
    数平均分子量に対する重量平均分子量の比（Ｍｗ／Ｍｎ）；７．３以上

    成分（Ｂ）：エチレン－α－オレフィン共重合体
    密度；８９０ｋｇ／ｍ３以上９３０ｋｇ／ｍ３以下
    ＭＦＲ；０．５ｇ／１０分以上５．０ｇ／１０分以下
    ＭＦＲＲ；１０以上３０以下
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