JP2022548975A - 骨格構造型ｉｔｈを有するゼオライト材料の合成方法および使用方法 - Google Patents

骨格構造型ｉｔｈを有するゼオライト材料の合成方法および使用方法 Download PDF

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Abstract

好ましくは特定の本発明の方法に従って得ることができるおよび／または得られる、骨格構造型ＩＴＨを有する特定のゼオライト材料。骨格構造型ＩＴＨを有するゼオライト材料の製造方法であって、（１） 構造指向剤として１種または複数の特定の有機テンプレート、１種または複数のＹＯ２源、任意に１種または複数のＸ２Ｏ３源、種結晶、および溶媒系を含む混合物を製造する工程であって、Ｙは４価の元素であり、Ｘは３価の元素である、工程、（２） その骨格構造にＹＯ２および任意にＸ２Ｏ３を含む骨格構造型ＩＴＨを有するゼオライト材料を結晶化させるために、（１）において得られた混合物を加熱する工程を含み、１種または複数の有機テンプレートは、特定のポリマーカチオンを含む、方法。

Description

本発明は、ゼオライト材料の製造方法、ならびに骨格構造型ＩＴＨを有するゼオライト材料それ自体および本発明の方法で得ることができる骨格構造型ＩＴＨを有するゼオライト材料に関する。さらに、本発明は、特定の用途における本発明のゼオライト材料の使用方法に関する。
ゼオライトは、それらの均一なチャネル分布、高表面積、および大ミクロ孔容積のために、石油精製およびファインケミカル生産のプロセスにおいて重要な役割を示した。ゼオライトの重要な型として、ゲルマノシリケートベースのゼオライトは、多くの新しい構造を成し、一部の構造は、さまざまな触媒反応において優れた性能を示す。特に、ＩＴＨゼオライトは、接触分解およびメタノールツーオレフィン（ＭＴＯ）反応において優れた性能を示す。
ＩＴＨゼオライトは、その独自の三次元の９×１０×１０員環細孔構造（４．０×４．８、４．８×５．１、および４．８×５．３Åのアパーチャサイズ）のために、大いに注目された。それは、シリケートおよびボロシリケートの形で製造することができるが、アルミニウムが合成ゲル中に存在するときＥＵＯゼオライトの競合成長のために、アルミノシリケートの形を合成するのは難しいままであった。アルミニウムをＩＴＨゼオライトの構造に取り入れるために、ＩＴＨゼオライト合成の方法において１種または複数のゲルマニウム種を添加することが必要とされた。しかし、大量のゲルマニウム種がＩＴＨ骨格構造中に存在するとき、それぞれのゼオライトの熱および水熱安定性は極めて低減される。さらに、合成におけるゲルマニウム種の使用は高価であり、それによって、ＩＴＨゼオライトの不均一系触媒としての適用が強く妨げられる。
Ｐ．Ｚｅｎｇらは、Ｍｉｃｒｏｐｏｒｏｕｓ ａｎｄ Ｍｅｓｏｐｏｒｏｕｓ Ｍａｔｅｒｉａｌｓに、ヘキサメトニウムカチオンを構造指向剤として使用した、ゲルマニウム含有ＩＴＱ－１３ゼオライトの製造方法を開示する。
Ｇ．Ｘｕらは、Ｍｉｃｒｏｐｏｒｏｕｓ ａｎｄ Ｍｅｓｏｐｏｒｏｕｓ Ｍａｔｅｒｉａｌｓに、ヒュームドシリカをシリカ源として使用する純粋なシリカＩＴＱ－１３ゼオライトの合成に関する研究を開示する。
Ｘ．Ｌｉｕらは、Ｍｉｃｒｏｐｏｒｏｕｓ ａｎｄ Ｍｅｓｏｐｏｒｏｕｓ Ｍａｔｅｒｉａｌｓに、ヘキサメトニウムカチオンを含有する高濃度ゲルからのオールシリカゼオライトの合成に関する研究を開示する。特に、合成ゲル中にフルオリドアニオンを含む、ＩＴＱ－１３の合成が開示される。
Ｒ．Ｃａｓｔａｎｅｄａらは、ヘキサメトニウムカチオンを構造指向剤として使用した、Ａｌ－ＩＴＱ－１３の製造方法を開示する。ホウ素またはゲルマニウムをアルミニウムで交換することによって製造されるＩＴＱ－１３ゼオライトが、その中で開示される。
Ｌ．Ｌｉらは、Ｊｏｕｒｎａｌ ｏｆ Ｃａｔａｌｙｓｉｓに、さまざまな含有量のゲルマニウムを含むＡｌ－Ｇｅ－ＩＴＱ－１３ゼオライトを開示する。
Ｈ．Ｍａらは、密度汎関数法計算に基づくＨ－ＩＴＱ－１３ゼオライトによるメタノールのオレフィンへの転化の反応機構に関する研究を開示する。
Ａ．Ｃｏｒｍａらは、Ａｎｇｅｗａｎｄｔｅ Ｃｈｅｍｉｅ Ｉｎｔｅｒｎａｔｉｏｎａｌ Ｅｄｉｔｉｏｎに、ＩＴＱ－１３ゼオライトに関する研究を開示する。ゲルマニウム種がもたらす問題を解決するために、Ａ．Ｃｏｒｍａらは、ボロシリケートＩＴＨゼオライトをアルミニウム化して、アルミノシリケートＩＴＨゼオライトを形成するポスト合成方法もその中で開示した。
Ｑ．Ｗｕらは、ヘキサメトニウムジブロミドを構造指向剤として使用した、ＩＴＱ－１３および他のゼオライトの無溶媒合成を開示する。
一方、中国特許出願公開第１０６６９８４５６号は、直鎖状ポリ四級アンモニウム有機テンプレートが構造指向剤として使用される、ＩＴＨ型骨格構造を有するゼオライトＡｌ－ＩＴＱ－１３の合成を開示する。反応混合物中のＨ２Ｏ：ＳｉＯ２：Ａｌ２Ｏ３：有機テンプレート：Ｆ－モル比は、１～１０：１：０～０．１：０．０２～０．０６：０．１２～０．３６の範囲であったことが開示される。
したがって、独自の物理的および化学的特性を有する新しいゼオライト材料について、特に触媒的用途における使用の増加を考えると、それらの合成の改良が依然として求められ続けている。さらに、特にゲルマニウムのないゼオライト材料を得、ゼオライト材料がその骨格構造にＡｌを含有する場合に特定のシリカ対アルミナ比を有するために、骨格構造型ＩＴＨを有するゼオライト材料の直接合成の最適化が依然として求められている。これに関して、出発物質、特に別個の製造を通常必要とするので比較的高価な出発物質である有機テンプレートの使用量を考えると、骨格構造型ＩＴＨを有するゼオライト材料の直接合成を改良する必要が残っている。
中国特許出願公開第１０６６９８４５６号
Ｐ．Ｚｅｎｇら、「Ｏｎ ｔｈｅ ｓｙｎｔｈｅｓｉｓ ａｎｄ ｃａｔａｌｙｔｉｃ ｃｒａｃｋｉｎｇ ｐｒｏｐｅｒｔｉｅｓ ｏｆ Ａｌ－ＩＴＱ－１３ ｚｅｏｌｉｔｅｓ」、Ｍｉｃｒｏｐｏｒｏｕｓ ａｎｄ Ｍｅｓｏｐｏｒｏｕｓ Ｍａｔｅｒｉａｌｓ、２０１７、２４６、１８６ Ｇ．Ｘｕら、「Ｓｙｎｔｈｅｓｉｓ ｏｆ ｐｕｒｅ ｓｉｌｉｃａ ＩＴＱ－１３ ｚｅｏｌｉｔｅ ｕｓｉｎｇ ｆｕｍｅｄ ｓｉｌｉｃａ ａｓ ｓｉｌｉｃａ ｓｏｕｒｃｅ」、Ｍｉｃｒｏｐｏｒｏｕｓ ａｎｄ Ｍｅｓｏｐｏｒｏｕｓ Ｍａｔｅｒｉａｌｓ、２０１０、１２９、２７８ Ｘ．Ｌｉｕら、「Ｓｙｎｔｈｅｓｉｓ ｏｆ ａｌｌ－ｓｉｌｉｃａ ｚｅｏｌｉｔｅｓ ｆｒｏｍ ｈｉｇｈｌｙ ｃｏｎｃｅｎｔｒａｔｅｄ ｇｅｌｓ ｃｏｎｔａｉｎｉｎｇ ｈｅｘａｍｅｔｈｏｎｉｕｍ ｃａｔｉｏｎｓ」、Ｍｉｃｒｏｐｏｒｏｕｓ ａｎｄ Ｍｅｓｏｐｏｒｏｕｓ Ｍａｔｅｒｉａｌｓ、２０１２、１５６、２５７ Ｒ．Ｃａｓｔａｎｅｄａら、「Ｄｉｒｅｃｔ ｓｙｎｔｈｅｓｉｓ ｏｆ ａ ９×１０ ｍｅｍｂｅｒ ｒｉｎｇ ｚｅｏｌｉｔｅ（Ａｌ－ＩＴＱ－１３）：Ａ ｈｉｇｈｌｙ ｓｈａｐｅ－ｓｅｌｅｃｔｉｖｅ ｃａｔａｌｙｓｔ ｆｏｒ ｃａｔａｌｙｔｉｃ ｃｒａｃｋｉｎｇ」、Ｊｏｕｒｎａｌ ｏｆ Ｃａｔａｌｙｓｉｓ、２００６、２３８、７９～８７ Ｌ．Ｌｉら、「Ｏｒｉｅｎｔｅｄ ｃｏｎｔｒｏｌ ｏｆ Ａｌ ｌｏｃａｔｉｏｎｓ ｉｎ ｔｈｅ ｆｒａｍｅｗｏｒｋ ｏｆ Ａｌ－Ｇｅ－ＩＴＱ－１３ ｆｏｒ ｃａｔａｌｙｚｉｎｇ ｍｅｔｈａｎｏｌ ｃｏｎｖｅｒｓｉｏｎ ｔｏ ｐｒｏｐｅｎｅ」、Ｊｏｕｒｎａｌ ｏｆ Ｃａｔａｌｙｓｉｓ、２０１６、３４４、２４２～２５１ Ｈ．Ｍａ、「Ｒｅａｃｔｉｏｎ ｍｅｃｈａｎｉｓｍ ｆｏｒ ｔｈｅ ｃｏｎｖｅｒｓｉｏｎ ｏｆ ｍｅｔｈａｎｏｌ ｔｏ ｏｌｅｆｉｎｓ ｏｖｅｒ Ｈ－ＩＴＱ－１３ ｚｅｏｌｉｔｅ：ａ ｄｅｎｓｉｔｙ ｆｕｎｃｔｉｏｎａｌ ｔｈｅｏｒｙ ｓｔｕｄｙ」、Ｃａｔａｌｙｓｉｓ Ｓｃｉｅｎｃｅ ａｎｄ Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ、２０１８、８、５２１ Ａ．Ｃｏｒｍａら、「Ａ Ｚｅｏｌｉｔｅ Ｓｔｒｕｃｔｕｒｅ（ＩＴＱ－１３）ｗｉｔｈ Ｔｈｒｅｅ Ｓｅｔｓ ｏｆ Ｍｅｄｉｕｍ－Ｐｏｒｅ Ｃｒｏｓｓｉｎｇ Ｃｈａｎｎｅｌｓ Ｆｏｒｍｅｄ ｂｙ ９－ ａｎｄ １０－Ｒｉｎｇｓ」、Ａｎｇｅｗ．Ｃｈｅｍ．Ｉｎｔ．Ｅｄ．、２００３、４２（１０）、１１５６～１１５９ Ｑ．Ｗｕら、「Ｓｏｌｖｅｎｔ－Ｆｒｅｅ Ｓｙｎｔｈｅｓｉｓ ｏｆ ＩＴＱ－１２，ＩＴＱ－１３，ａｎｄ ＩＴＱ－１７ ｚｅｏｌｉｔｅｓ」、Ｃｈｉｎ．Ｊ．Ｃｈｅｍ．、２０１７、３５、５７２
したがって、本発明の目的は、新しいゼオライト材料およびその新規合成方法を提供することであった。さらに、本発明の目的は、触媒的用途、特に不均一系触媒、さらに詳細には酸素化物（oxygenates）のオレフィンへの転化のための新しいゼオライト材料を提供することであった。
したがって、驚くべきことに、特定の特性を有する骨格構造型ＩＴＨのゼオライト材料は、構造指向剤として特定のポリマー有機テンプレートを使用して直接合成できることが見出された。特に、全く予想外なことに、特定のポリマー有機テンプレートを使用して、ゼオライト骨格の４価の元素を任意の３価の元素以外に含有する骨格構造型ＩＴＨのゼオライト材料を直接得ることができ、それによって、ゼオライト材料は、例えば４価の元素対３価の元素の特定のモル比を含む特定の特性を有することが見出された。
驚くべきことに、本発明による骨格構造型ＩＴＨを有するゼオライト材料は、メタノールツーオレフィン（ＭＴＯ）反応において優れた水熱安定性および良好な性能を示す。特に、本発明のゼオライト材料は詳細に特徴付けられ、それで、適用される複数の特徴付け方法（ＸＲＤ、ＳＥＭ、ＴＥＭ、ＭＡＳ ＮＭＲ、およびＮＨ３－ＴＰＤ）により、特に４価の元素としてＳｉおよび３価の元素としてＡｌを含むゼオライト材料（前記ゼオライト材料は、本明細書でＣＯＥ－７またはＣＯＥ－７ゼオライトとも呼ばれる）は非常に高い結晶性、ナノシート様の結晶形態、大表面積、完全四配位Ａｌ種、および豊富な酸性サイトを有することが示される。非常に興味深いことに、本発明のＣＯＥ－７ゼオライトは、特に、ゲルマニウム種を含有する通常のＩＴＨゼオライトの水熱安定性より向上した水熱安定性を与える。より重要なことに、メタノールツーオレフィン（ＭＴＯ）における触媒試験により、ＣＯＥ－７ゼオライトは市販のＺＳＭ－５ゼオライトより、プロピレンに対する選択性がはるかに高く、寿命が長いことが明らかである。
さらに、驚くべきことに、本発明のゼオライト材料は、触媒作用、特に酸素化物のオレフィンへの転化において独自の特性を示し、メタノールのオレフィンへの転化において、良好なＣ３選択性を達成できることが見出された。
したがって、本発明は、好ましくは本明細書に開示の実施形態のいずれか１つの方法に従って得ることができるおよび／または得られる、ＩＴＨ型骨格構造を有するゼオライト材料であって、
ゼオライト材料は、その骨格構造にＹＯ２および任意にＸ２Ｏ３を含み、Ｙは４価の元素であり、Ｘは３価の元素であり、
ゼオライト材料の骨格構造は、ＧｅをＧｅＯ２として算出して、骨格構造に含有されるＹＯ２の１００質量％に対して４質量％未満含み、
ゼオライト材料は、ＢをＢ２Ｏ３として算出して、骨格構造に含有されるＸ２Ｏ３の１００質量％に対して１．５質量％未満含み、
ゼオライト材料は、ＹＯ２：Ｘ２Ｏ３のモル比が５０以上である、ゼオライト材料に関する。
好ましくは、ゼオライト材料は、その骨格構造にＹＯ２およびＸ２Ｏ３を含む。
ゼオライト材料がその骨格構造にＹＯ２およびＸ２Ｏ３を含む場合、好ましくは、ゼオライト材料は、ＹＯ２：Ｘ２Ｏ３のモル比が６０以上、好ましくは１００以上、より好ましくは１００～２５０の範囲、より好ましくは１０５～２２５の範囲、より好ましくは１１０～２００の範囲、より好ましくは１２０～１５０の範囲、より好ましくは１３５～１４５の範囲である。
好ましくは、ゼオライト材料の骨格構造は、ＧｅをＧｅＯ２として算出して、骨格構造に含有されるＹＯ２の１００質量％に対して３質量％未満、好ましくは１質量％未満、より好ましくは０．５質量％未満、より好ましくは０．１質量％未満、より好ましくは０．０５質量％未満、より好ましくは０．０１質量％未満、より好ましくは０．００５質量％未満、より好ましくは０．００１質量％未満含む。
好ましくは、ゼオライト材料は、ＢをＢ２Ｏ３として算出して、骨格構造に含有されるＸ２Ｏ３の１００質量％に対して３質量％未満、より好ましくは１質量％未満、より好ましくは０．５質量％未満、より好ましくは０．１質量％未満、より好ましくは０．０５質量％未満、より好ましくは０．０１質量％未満、より好ましくは０．００５質量％未満、より好ましくは０．００１質量％未満含む。
好ましくは、Ｙは、Ｓｉ、Ｓｎ、Ｔｉ、Ｚｒ、およびそれらの２種以上の混合物からなる群から選択され、Ｙは、より好ましくはＳｉおよび／またはＴｉであり、Ｙはより好ましくはＳｉである。
好ましくは、Ｘは、Ａｌ、Ｉｎ、Ｇａ、Ｆｅ、およびそれらの２種以上の混合物からなる群から選択され、Ｘは、より好ましくはＡｌおよび／またはＧａであり、Ｘはより好ましくはＡｌである。
好ましくは、ＹはＳｉを含み、より好ましくはＳｉからなる。
ＹがＳｉを含み、またはＳｉからなる場合に、好ましくは、ゼオライト材料の２９Ｓｉ ＭＡＳ ＮＭＲは、
－１０１．０～－１０７．０ｐｐｍ、好ましくは－１０２．０～－１０６．５ｐｐｍ、より好ましくは－１０３．０～－１０６．２ｐｐｍ、より好ましくは－１０４．０～－１０６．０ｐｐｍ、より好ましくは－１０５．０～－１０５．７ｐｐｍ、より好ましくは－１０５．３～－１０５．５ｐｐｍの範囲に最大値を有する第１のピーク、
－１０５．０～－１１２．７ｐｐｍ、好ましくは－１０６．５～－１１２．２ｐｐｍ、より好ましくは－１０７．５～－１１１．０ｐｐｍ、より好ましくは－１１０．０～－１１１．７ｐｐｍ、より好ましくは－１１１．０～－１１１．６ｐｐｍ、より好ましくは－１１１．２～－１１１．４ｐｐｍの範囲に最大値を有する第２のピーク、
－１１１．０～－１１６．０ｐｐｍ、好ましくは－１１２．０～－１１５．５ｐｐｍ、より好ましくは－１１３．０～－１１５．２ｐｐｍ、より好ましくは－１１３．５～－１１５．０ｐｐｍ、より好ましくは－１１４．１～－１１４．７ｐｐｍ、より好ましくは－１１４．３～－１１４．５ｐｐｍの範囲に最大値を有する第３のピーク、および
－１１５．１～－１１８．４ｐｐｍ、好ましくは－１１５．６～－１１７．９ｐｐｍ、より好ましくは－１１６．１～－１１７．４ｐｐｍ、より好ましくは－１１６．４～－１１７．１ｐｐｍ、より好ましくは－１１６．６～－１１６．９ｐｐｍの範囲に最大値を有する第４のピーク
を含み、好ましくはゼオライト材料の２９Ｓｉ ＭＡＳ ＮＭＲは、－８０～－１３０ｐｐｍの範囲に４本のピークしか含まない。ゼオライト材料の２９Ｓｉ ＭＡＳ ＮＭＲは、好ましくは本明細書に開示される参考例６に従って決定される。
好ましくは、ゼオライト材料はＦを含む。
ゼオライト材料がＦを含む場合、好ましくは、ゼオライト材料の１９Ｆ ＭＡＳ ＮＭＲは、
－３２～－３８ｐｐｍの範囲、好ましくは－３３．０～－３７．４ｐｐｍの範囲、より好ましくは－３４．０～－３６．０ｐｐｍの範囲、より好ましくは－３５．０～－３６．０ｐｐｍの範囲に最大値を有する第１のピーク、
－６１．３～－６６．３ｐｐｍの範囲、好ましくは－６１．０～－６５．８ｐｐｍの範囲、より好ましくは－６２．３～－６５．３ｐｐｍの範囲、より好ましくは－６２．８～－６４．８ｐｐｍの範囲、より好ましくは－６３．３～－６４．３ｐｐｍの範囲に最大値を有する第２のピーク
を含み、好ましくはゼオライト材料の１９Ｆ ＭＡＳ ＮＭＲは、０～－１００ｐｐｍの範囲に２本のピークしか含まない。ゼオライト材料の１９Ｆ ＭＡＳ ＮＭＲは、好ましくは本明細書に開示される参考例６に従って決定される。
好ましくは、ＸはＡｌを含み、より好ましくはＡｌからなる。
ＸがＡｌを含み、またはＡｌからなる場合、好ましくは、ゼオライト材料の２７Ａｌ ＭＡＳ ＮＭＲは、
５０～５８ｐｐｍ、好ましくは５１～５７ｐｐｍ、より好ましくは５２～５６ｐｐｍ、より好ましくは５２．５～５５．５ｐｐｍ、より好ましくは５３～５５ｐｐｍの範囲に最大値を有するピーク
を含み、好ましくはゼオライト材料の２７Ａｌ ＭＡＳ ＮＭＲは、－４０～１４０ｐｐｍの範囲に最大値を有する単一のピークを含む。ゼオライト材料の２７Ａｌ ＭＡＳ ＮＭＲは、好ましくは本明細書に開示される参考例６に従って決定される。
第１の代替案によれば、ゼオライト材料、好ましくはか焼したゼオライト材料は、少なくとも以下の反射を含むＸ線回折パターンを示すことが好ましく、
Figure 2022548975000002
 １００％は、粉末Ｘ線回折パターンにおける最大ピークの強度に符合し、Ｘ線回折パターンは、好ましくは本明細書に開示される参考例２に従って決定される。
ゼオライト材料、好ましくはか焼したゼオライト材料は、少なくとも以下の反射を含むＸ線回折パターンを示すことが特に好ましく、
Figure 2022548975000003
 １００％は、粉末Ｘ線回折パターンにおける最大ピークの強度に符合し、Ｘ線回折パターンは、好ましくは本明細書に開示される参考例２に従って決定される。
第２の代替案によれば、ゼオライト材料、好ましくはか焼したゼオライト材料は、少なくとも以下の反射を含む粉末Ｘ線回折パターンを示すことが好ましく、
Figure 2022548975000004
 １００％は、粉末Ｘ線回折パターンにおける最大ピークの強度に符合し、粉末Ｘ線回折パターンは、好ましくは本明細書に開示される参考例２に従って決定され、
好ましくはゼオライト材料、より好ましくはか焼したゼオライト材料は、少なくとも以下の反射を含む粉末Ｘ線回折パターンを示し、
Figure 2022548975000005
 １００％は、粉末Ｘ線回折パターンにおける最大ピークの強度に符合し、粉末Ｘ線回折パターンは、好ましくは本明細書に開示される参考例２に従って決定される。
好ましくは、ゼオライト材料のＢＥＴ表面積は、５０～８００ｍ２／ｇ、より好ましくは１００～７００ｍ２／ｇ、より好ましくは２００～６００ｍ２／ｇ、より好ましくは３００～５００ｍ２／ｇ、より好ましくは３５０～４５０ｍ２／ｇ、より好ましくは３７５～４２５ｍ２／ｇ、より好ましくは３９０～４１０ｍ２／ｇ、より好ましくは３９５～４０５ｍ２／ｇの範囲であり、好ましくはＢＥＴ表面積は、ＩＳＯ ９２７７：２０１０に従って決定される。
好ましくは、ゼオライト材料のミクロ孔容積は、０．０５～０．５ｃｍ３／ｇ、より好ましくは０．０７５～０．３ｃｍ３／ｇ、より好ましくは０．１～０．２５ｃｍ３／ｇ、より好ましくは０．１１～０．１９ｃｍ３／ｇ、より好ましくは０．１３～０．１７ｃｍ３／ｇ、より好ましくは０．１４～０．１６ｃｍ３／ｇの範囲であり、好ましくはミクロ孔容積は、ＩＳＯ １５９０１－１：２０１６に従って決定される。
好ましくは、ゼオライト材料のメソ孔容積は、０．０５～０．５ｃｍ３／ｇ、より好ましくは０．１～０．３ｃｍ３／ｇ、より好ましくは０．１８～０．２６ｃｍ３／ｇ、より好ましくは０．２０～０．２４ｃｍ３／ｇ、より好ましくは０．２１～０．２３ｃｍ３／ｇの範囲であり、好ましくはメソ孔容積は、ＩＳＯ １５９０１－３：２００７に従って決定される。
好ましくは、ゼオライト材料は、ナノシート様の結晶形態を有する。ゼオライト材料がナノシート様の結晶形態を有する場合、好ましくは、ナノシートの厚さは、好ましくは本明細書に開示される参考例４および／または参考例５に従って決定して、５～１００ｎｍの範囲、より好ましくは１０～５０ｎｍの範囲、より好ましくは２５～３５ｎｍの範囲である。
好ましくは、ゼオライト材料は、アンモニアの昇温脱着（ＮＨ３－ＴＰＤ）において、好ましくは本明細書に開示される参考例７に従って決定して、
１７０～２００℃の範囲、好ましくは１８０～１９０℃の範囲、より好ましくは１８３～１８７℃の範囲を中心とする第１の脱着ピーク、および
３７０～４１０℃の範囲、好ましくは３８０～４００℃の範囲、より好ましくは３８５～３９５℃の範囲を中心とする第２の脱着ピーク
を示す。
好ましくは、ゼオライト材料は、ゼオライト材料の骨格構造のイオン交換部位において１種または複数の金属カチオンＭを含み、１種または複数の金属カチオンＭは、より好ましくはＳｒ、Ｚｒ、Ｃｒ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｍｏ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｃｕ、Ｚｎ、Ｒｕ、Ｒｈ、Ｐｄ、Ａｇ、Ｏｓ、Ｉｒ、Ｐｔ、Ａｕ、Ｌａ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｙｂ、Ｌｕ、Ｙ、Ｓｃ、およびそれらの２種以上の混合物からなる群から選択され、好ましくはＳｒ、Ｚｒ、Ｃｒ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｍｏ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｃｕ、Ｚｎ、Ｒｕ、Ｒｈ、Ｐｄ、Ａｇ、Ｏｓ、Ｉｒ、Ｐｔ、Ａｕ、Ｌａ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｙｂ、Ｌｕ、Ｙ、Ｓｃ、およびそれらの２種以上の混合物からなる群から、より好ましくはＳｒ、Ｃｒ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｍｏ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｃｕ、Ｚｎ、Ａｇ、Ｌａ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｙｂ、Ｌｕ、Ｙ、Ｓｃ、およびそれらの２種以上の混合物からなる群から、より好ましくはＣｒ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｍｏ、Ｆｅ、Ｎｉ、Ｃｕ、Ｚｎ、Ａｇ、Ｌａ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｙｂ、Ｌｕ、Ｙ、Ｓｃ、およびそれらの２種以上の混合物からなる群から、より好ましくはＭｇ、Ｃａ、Ｍｏ、Ｆｅ、Ｎｉ、Ｃｕ、Ｚｎ、Ａｇ、Ｌａ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｙｂ、Ｌｕ、Ｙ、Ｓｃ、およびそれらの２種以上の混合物からなる群から、より好ましくはＦｅ、Ｃｕ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｚｎ、Ｍｏ、Ｌａ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｙｂ、Ｌｕ、Ｙ、Ｓｃ、およびそれらの２種以上の混合物からなる群から選択される。
ゼオライト材料がゼオライト材料の骨格構造のイオン交換部位において１種または複数の金属カチオンＭを含む場合、好ましくは、ゼオライト材料は、１種または複数の金属カチオンＭを、ＳｉＯ２として算出したゼオライト材料中のＳｉの１００質量％に対して０．０１～１０質量％の範囲、より好ましくは０．０５～７質量％の範囲、より好ましくは０．１～５質量％の範囲、より好ましくは０．５～４．５質量％の範囲、より好ましくは１～４質量％の範囲、より好ましくは１．５～３．５質量％の範囲の量で含む。
好ましくは、ゼオライト材料は、ゼオライト材料の全質量に対して算出して９５～１００質量％、より好ましくは９７～１００質量％、より好ましくは９９～１００質量％が、Ｓｉ、任意にＡｌ、Ｏ、Ｈ、および１種または複数の金属カチオンＭからなる。
好ましくは、ゼオライト材料の骨格は、ゼオライト材料の骨格の全質量に対して９５～１００質量％、より好ましくは９７～１００質量％、より好ましくは９９～１００質量％が、Ｓｉ、任意にＡｌ、Ｏ、およびＨからなる。
さらに、本発明は、骨格構造型ＩＴＨを有するゼオライト材料、好ましくは本明細書に開示の実施形態のいずれか１つによるゼオライト材料の製造方法であって、
（１） 構造指向剤として１種または複数の有機テンプレート、１種または複数のＹＯ２源、任意に１種または複数のＸ２Ｏ３源、種結晶、および溶媒系を含む混合物を製造する工程であって、Ｙは４価の元素であり、Ｘは３価の元素である、工程、
（２） その骨格構造にＹＯ２および任意にＸ２Ｏ３を含む骨格構造型ＩＴＨを有するゼオライト材料を結晶化させるために、（１）において得られた混合物を加熱する工程
を含み、１種または複数の有機テンプレートは、式（Ｉ）の単位を含むポリマーカチオンを含む、方法に関する
［Ｒ１Ｒ２Ｎ＋－Ｒ５－Ｎ＋Ｒ３Ｒ４－Ｒ６］ｎ （Ｉ）
［式中、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、およびＲ４は互いに独立に、（Ｃ１～Ｃ４）アルキル、好ましくは（Ｃ１～Ｃ３）アルキル、より好ましくはエチルまたはメチル、より好ましくはメチルであり、
Ｒ５は、テトラメチレン、ペンタメチレン、ヘキサメチレン、およびヘプタメチレンからなる群から選択され、好ましくはＲ５は、ペンタメチレンまたはヘキサメチレンであり、より好ましくはＲ５はヘキサメチレンであり、
Ｒ６は、トリメチレン、テトラメチレン、およびペンタメチレンからなる群から選択され、好ましくはＲ６は、トリメチレンまたはテトラメチレンであり、より好ましくはＲ６はテトラメチレンであり、
ｎは、１～５０の範囲、好ましくは２～４０の範囲、より好ましくは５～３０の範囲、より好ましくは１０～２３の範囲、より好ましくは１１～２２の範囲の自然数である］。
好ましくは、（１）において製造され、（２）において加熱された混合物中の１種または複数の有機テンプレート対ＹＯ２として算出された１種または複数のＹＯ２源の有機テンプレート：ＹＯ２のモル比は、０．００１～０．５、より好ましくは０．００１２～０．２７、より好ましくは０．００１５～０．２４、より好ましくは０．００２～０．２、より好ましくは０．００２５～０．１、より好ましくは０．００３～０．０２、より好ましくは０．００３５～０．０１５、より好ましくは０．００４～０．０１、より好ましくは０．００４５～０．００６の範囲である。
好ましくは、１種または複数の有機テンプレートは、塩として、より好ましくはハロゲン化物、硫酸塩、硝酸塩、リン酸塩、酢酸塩、水酸化物、およびそれらの２種以上の混合物からなる群から、より好ましくは臭化物、塩化物、水酸化物、硫酸塩、およびそれらの２種以上の混合物からなる群から選択される１種または複数の塩として用意され、より好ましくは、１種または複数の有機テンプレートは、水酸化物および／または臭化物として、より好ましくは水酸化物として用意される。
好ましくは、Ｙは、Ｓｉ、Ｓｎ、Ｔｉ、Ｚｒ、Ｇｅ、およびそれらの２種以上の混合物からなる群から選択され、Ｙは、より好ましくはＳｉおよび／またはＴｉであり、Ｙはより好ましくはＳｉである。
好ましくは、Ｘは、Ａｌ、Ｂ、Ｉｎ、Ｇａ、およびそれらの２種以上の混合物からなる群から、より好ましくはＡｌ、Ｂ、Ｇａ、およびそれらの２種以上の混合物からなる群から選択され、Ｘは、より好ましくはＡｌおよび／またはＢであり、Ｘはより好ましくはＡｌである。
好ましくは、種結晶は、骨格構造型ＩＴＨを有する１種または複数のゼオライト材料を含み、より好ましくは種結晶はＩＴＱ－１３を含み、より好ましくは種結晶は骨格構造型ＩＴＨを有する１種または複数のゼオライト材料からなり、より好ましくは種結晶はＩＴＱ－１３からなる。
好ましくは、種結晶は、骨格構造型ＩＴＨを有する１種または複数のゼオライト材料、より好ましくは本明細書に開示の実施形態のいずれか１つによる１種または複数のゼオライト材料を含み、より好ましくは種結晶は骨格構造型ＩＴＨを有する１種または複数のゼオライト材料からなり、より好ましくは種結晶は本明細書に開示の実施形態のいずれか１つによる１種または複数のゼオライト材料からなる。
好ましくは、種結晶は、骨格構造型ＩＴＨを有する１種または複数のゼオライト材料を含み、より好ましくは骨格構造型ＩＴＨを有する１種または複数のゼオライト材料の９５～１００質量％、より好ましくは９７～１００質量％、より好ましくは９９～１００質量％がＳｉ、Ｏ、およびＨからなる、骨格構造型ＩＴＨを有する１種または複数のゼオライト材料を含む。
好ましくは、（１）において製造された混合物中に含まれる種結晶の量は、ＹＯ２として算出された１種または複数のＹＯ２源の１００質量％に対して、０．１～１５質量％、より好ましくは０．５～１２質量％、より好ましくは１～１０質量％、より好ましくは２～８質量％、より好ましくは３～７質量％、より好ましくは５～６質量％の範囲である。
好ましくは、（１）において製造され、（２）において加熱された混合物は、ＧｅをＧｅＯ２として算出して、ＹＯ２として算出された１種または複数のＹＯ２源の１００質量％に対して５質量％未満、より好ましくは３質量％未満、より好ましくは１質量％未満、より好ましくは０．５質量％未満、より好ましくは０．１質量％未満、より好ましくは０．０５質量％未満、より好ましくは０．０１質量％未満、より好ましくは０．００５質量％未満、より好ましくは０．００１質量％未満含有する。
好ましくは、（１）において製造され、（２）において加熱された混合物は、ＢをＢ２Ｏ３として算出して、Ｘ２Ｏ３として算出された１種または複数のＸ２Ｏ３源の１００質量％に対して５質量％未満、より好ましくは３質量％未満、より好ましくは１質量％未満、より好ましくは０．５質量％未満、より好ましくは０．１質量％未満、より好ましくは０．０５質量％未満、より好ましくは０．０１質量％未満、より好ましくは０．００５質量％未満、より好ましくは０．００１質量％未満含有する。
好ましくは、混合物は、１種または複数のＸ２Ｏ３源を含み、（１）において製造され、（２）において加熱された混合物中のＸ２Ｏ３として算出された１種または複数のＸ２Ｏ３源対ＹＯ２として算出された１種または複数のＹＯ２源のＸ２Ｏ３：ＹＯ２のモル比は、０．００１～０．１、より好ましくは０．００１５～０．０５、より好ましくは０．００１７～０．０３０、より好ましくは０．００１９～０．０１５、より好ましくは０．００２～０．０１、より好ましくは０．００２５～０．００７の範囲である。
好ましくは、（１）において製造された混合物は、１種または複数のフルオリド源をさらに含み、より好ましくは、（１）において製造され、（２）において加熱された混合物中の元素として算出された１種または複数のフルオリド源対ＹＯ２として算出された１種または複数のＹＯ２源のフルオリド：ＹＯ２のモル比は、０．０１～２、好ましくは０．０５～１．５、より好ましくは０．１～１、より好ましくは０．１３～０．５５、より好ましくは０．１４～０．４５、より好ましくは０．１５～０．４、より好ましくは０．２～０．３の範囲である。
（１）において製造された混合物が１種または複数のフルオリド源をさらに含む場合、好ましくは１種または複数のフルオリド源は、フルオリド塩、ＨＦ、およびそれらの２種以上の混合物から、より好ましくはフッ化アルカリ金属塩、フッ化アンモニウム塩、ＨＦ、およびそれらの２種以上の混合物からなる群から選択され、より好ましくは１種または複数のフルオリド源は、ＨＦまたはフッ化アンモニウムを含み、より好ましくは１種または複数のフルオリド源はＨＦを含み、より好ましくは１種または複数のフルオリド源はＨＦからなる。
好ましくは、１種または複数のＹＯ２源は、ヒュームドシリカ、シリカヒドロゾル、反応性非結晶固体シリカ、シリカゲル、ケイ酸、水ガラス、メタケイ酸ナトリウム水和物、セスキシリケート、ジシリケート、コロイダルシリカ、ケイ酸エステル、およびそれらの２種以上の混合物からなる群から、
より好ましくはヒュームドシリカ、シリカヒドロゾル、シリカゲル、ケイ酸、水ガラス、メタケイ酸ナトリウム水和物、セスキシリケート、ジシリケート、コロイダルシリカ、テトラ（Ｃ１～Ｃ４）アルキルオルトシリケート、およびそれらの２種以上の混合物からなる群から、
より好ましくはヒュームドシリカ、シリカヒドロゾル、ケイ酸、テトラ（Ｃ２～Ｃ３）アルキルオルトシリケート、およびそれらの２種以上の混合物からなる群から
選択される１種または複数の化合物を含み、より好ましくは１種または複数のＹＯ２源はヒュームドシリカを含み、より好ましくは１種または複数のＹＯ２源はヒュームドシリカからなる。
第１の代替案によれば、好ましくは、１種または複数のＸ２Ｏ３源は、アルミナ、アルミネート、アルミニウム塩、およびそれらの２種以上の混合物からなる群から、より好ましくはアルミナ、アルミニウム塩、およびそれらの２種以上の混合物からなる群から、より好ましくはアルミナ、アルミニウムトリ（Ｃ１～Ｃ５）アルコキシド、ＡｌＯ（ＯＨ）、Ａｌ（ＯＨ）３、ハロゲン化アルミニウム、好ましくはフッ化アルミニウムおよび／または塩化アルミニウムおよび／または臭化アルミニウム、より好ましくはフッ化アルミニウムおよび／または塩化アルミニウム、さらにより好ましくは塩化アルミニウム、硫酸アルミニウム、リン酸アルミニウム、フルオロケイ酸アルミニウム、およびそれらの２種以上の混合物からなる群から、より好ましくはアルミニウムトリ（Ｃ２～Ｃ４）アルコキシド、ＡｌＯ（ＯＨ）、Ａｌ（ＯＨ）３、塩化アルミニウム、硫酸アルミニウム、リン酸アルミニウム、およびそれらの２種以上の混合物からなる群から、より好ましくはアルミニウムトリ（Ｃ２～Ｃ３）アルコキシド、ＡｌＯ（ＯＨ）、Ａｌ（ＯＨ）３、塩化アルミニウム、硫酸アルミニウム、およびそれらの２種以上の混合物からなる群から、より好ましくはアルミニウムトリプロポキシド、ＡｌＯ（ＯＨ）、硫酸アルミニウム、およびそれらの２種以上の混合物からなる群から選択される１種または複数の化合物を含み、より好ましくは１種または複数のＸ２Ｏ３源はＡｌＯ（ＯＨ）を含み、より好ましくは１種または複数のＸ２Ｏ３源はＡｌＯ（ＯＨ）、好ましくはγ－ＡｌＯ（ＯＨ）からなる。
第２の代替案によれば、好ましくは、１種または複数のＸ２Ｏ３源は、その骨格構造にＹＯ２およびＸ２Ｏ３を含むゼオライト材料を含み、Ｙは４価の元素であり、Ｘは３価の元素であり、Ｙは、好ましくはＳｉ、Ｓｎ、Ｔｉ、Ｚｒ、Ｇｅ、およびそれらの２種以上の混合物からなる群から選択され、Ｙは、より好ましくはＳｉおよび／またはＴｉであり、より好ましくはＳｉであり、Ｘは、好ましくはＡｌ、Ｂ、Ｉｎ、Ｇａ、およびそれらの２種以上の混合物からなる群から、より好ましくはＡｌ、Ｂ、Ｇａ、およびそれらの２種以上の混合物からなる群から選択され、Ｘは、より好ましくはＡｌおよび／またはＢであり、より好ましくはＡｌであり、ゼオライト材料は、ＹＯ２：Ｘ２Ｏ３のモル比が０．１以上、好ましくは０．３～１００の範囲、より好ましくは０．５～５０の範囲、より好ましくは０．７～１０の範囲、より好ましくは０．９～５の範囲、より好ましくは１～３の範囲であり、ゼオライト材料は、好ましくはＦＡＵ、ＧＩＳ、ＭＯＲ、ＬＴＡ、ＦＥＲ、ＴＯＮ、ＭＴＴ、ＢＥＡ、ＭＥＬ、ＭＷＷ、ＭＦＳ、ＭＦＩ、それらの２種以上の混合構造、およびそれらの２種以上の混合物からなる群から選択され、より好ましくはＦＡＵ、ＧＩＳ、ＭＯＲ、ＬＴＡ、ＦＥＲ、ＴＯＮ、ＭＴＴ、ＢＥＡ、ＭＥＬ、ＭＷＷ、ＭＦＳ、ＭＦＩ、それらの２種以上の混合構造、およびそれらの２種以上の混合物からなる群から選択される骨格構造型を有し、より好ましくは骨格構造型ＦＡＵおよび／またはＬＴＡを有する。
１種または複数のＸ２Ｏ３源がその骨格構造にＹＯ２およびＸ２Ｏ３を含むゼオライト材料を含む場合、好ましくは、ＬＴＡ型骨格構造型を有するゼオライト材料は、Ｌｉｎｄｅ Ｔｙｐｅ Ａ（ゼオライトＡ）、アルファ、［Ａｌ－Ｇｅ－Ｏ］－ＬＴＡ、Ｎ－Ａ、ＬＺ－２１５、ＳＡＰＯ－４２、ＺＫ－４、ＺＫ－２１、脱水Ｌｉｎｄｅ Ｔｙｐｅ Ａ（脱水ゼオライトＡ）、ＺＫ－２２、ＩＴＱ－２９、ＵＺＭ－９、およびそれらの２種以上の混合物からなる群から、好ましくはＬｉｎｄｅ Ｔｙｐｅ Ａ、アルファ、Ｎ－Ａ、ＬＺ－２１５、ＳＡＰＯ－４２、ＺＫ－４、ＺＫ－２１、脱水Ｌｉｎｄｅ Ｔｙｐｅ Ａ、ＺＫ－２２、ＩＴＱ－２９、ＵＺＭ－９、およびそれらの２種以上の混合物からなる群から、より好ましくはＬｉｎｄｅ Ｔｙｐｅ Ａ、アルファ、Ｎ－Ａ、ＬＺ－２１５、ＺＫ－４、ＺＫ－２１、脱水Ｌｉｎｄｅ Ｔｙｐｅ Ａ、ＺＫ－２２、ＩＴＱ－２９、ＵＺＭ－９、およびそれらの２種以上の混合物からなる群から、より好ましくはＬｉｎｄｅ Ｔｙｐｅ Ａ、アルファ、Ｎ－Ａ、ＬＺ－２１５、ＺＫ－４、ＺＫ－２１、ＺＫ－２２、ＩＴＱ－２９、ＵＺＭ－９、およびそれらの２種以上の混合物からなる群から選択される。
さらに、１種または複数のＸ２Ｏ３源がその骨格構造にＹＯ２およびＸ２Ｏ３を含むゼオライト材料を含む場合、好ましくは、骨格構造型ＦＡＵを有するゼオライト材料は、ＺＳＭ－３、フォージャサイト、［Ａｌ－Ｇｅ－Ｏ］－ＦＡＵ、ＣＳＺ－１、ＥＣＲ－３０、ゼオライトＸ、ゼオライトＹ、ＬＺ－２１０、ＳＡＰＯ－３７、ＺＳＭ－２０、Ｎａ－Ｘ、ＵＳ－Ｙ、Ｎａ－Ｙ、［Ｇａ－Ｇｅ－Ｏ］－ＦＡＵ、Ｌｉ－ＬＳＸ、［Ｇａ－Ａｌ－Ｓｉ－Ｏ］－ＦＡＵ、［Ｇａ－Ｓｉ－Ｏ］－ＦＡＵ、およびそれらの２種以上の混合物からなる群から、好ましくはＺＳＭ－３、フォージャサイト、ＣＳＺ－１、ＥＣＲ－３０、ゼオライトＸ、ゼオライトＹ、ＬＺ－２１０、ＺＳＭ－２０、Ｎａ－Ｘ、ＵＳ－Ｙ、Ｎａ－Ｙ、Ｌｉ－ＬＳＸ、およびそれらの２種以上の混合物からなる群から、より好ましくはフォージャサイト、ゼオライトＸ、ゼオライトＹ、Ｎａ－Ｘ、ＵＳ－Ｙ、Ｎａ－Ｙ、およびそれらの２種以上の混合物からなる群から、より好ましくはフォージャサイト、ゼオライトＸ、ゼオライトＹ、およびそれらの２種以上の混合物からなる群から選択され、より好ましくは骨格構造型ＦＡＵを有するゼオライト材料は、ゼオライトＸおよび／またはゼオライトＹ、好ましくはゼオライトＸを含み、より好ましくは骨格構造型ＦＡＵを有するゼオライト材料は、ゼオライトＸおよび／またはゼオライトＹ、好ましくはゼオライトＸである。
好ましくは、溶媒系は、任意に分岐状の（Ｃ１～Ｃ４）アルコール、蒸留水、およびそれらの混合物からなる群から、より好ましくは任意に分岐状の（Ｃ１～Ｃ３）アルコール、蒸留水、およびそれらの混合物からなる群から、より好ましくはメタノール、エタノール、蒸留水、およびそれらの混合物からなる群から選択され、より好ましくは溶媒系は蒸留水を含み、より好ましくは溶媒系は蒸留水からなる。
好ましくは、（１）において製造され、（２）において加熱された混合物中のＨ２Ｏ対ＹＯ２として算出された１種または複数のＹＯ２源のＨ２Ｏ：ＹＯ２のモル比は、０．１～１５、より好ましくは０．２～７．５、より好ましくは０．４～５、より好ましくは０．５～４、より好ましくは０．９～３．１、より好ましくは１～３の範囲である。
好ましくは、（２）における加熱は、１０分～３５日、より好ましくは１時間～３０日、より好ましくは２日～２５日、より好ましくは５日～２０日、より好ましくは６日～１５日、より好ましくは７日～１３日、より好ましくは９日～１１日、より好ましくは９．５～１０．５日の範囲の期間実施される。
好ましくは、（２）における加熱は、８０～２２０℃、より好ましくは１１０～２００℃、より好ましくは１３０～１９０℃、より好ましくは１４０～１８０℃、より好ましくは１４５～１７５℃、より好ましくは１５０～１７０℃、より好ましくは１５５～１６５℃の範囲の温度で実施される。
好ましくは、（２）における加熱は、自生圧力下で、より好ましくはソルボサーマル条件下で、より好ましくは水熱条件下で実施され、好ましくは（２）における加熱は、耐圧性容器、好ましくはオートクレーブ中で行われる。
好ましくは、１種または複数の有機テンプレートは、
（ａ） 式（ＩＩ）を有する化合物
Ｒ１Ｒ２Ｎ＋－Ｒ５－Ｎ＋Ｒ３Ｒ４ （ＩＩ）
式（ＩＩＩ）を有する化合物
Ｒａ－Ｒ６－Ｒｂ （ＩＩＩ）
および溶媒系を含む反応混合物を製造して、反応混合物を得る工程、
（ｂ） 反応混合物を加熱して、１種または複数の有機テンプレートを含む混合物を得る工程
を含む方法に従って製造される
［式中、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、およびＲ４は互いに独立に、（Ｃ１～Ｃ４）アルキル、好ましくは（Ｃ１～Ｃ３）アルキル、より好ましくはエチルまたはメチル、より好ましくはメチルであり、
Ｒ５は、テトラメチレン、ペンタメチレン、ヘキサメチレン、およびヘプタメチレンからなる群から選択され、好ましくはＲ５は、ペンタメチレンまたはヘキサメチレンであり、より好ましくはＲ５はヘキサメチレンであり、
Ｒ６は、トリメチレン、テトラメチレン、およびペンタメチレンからなる群から選択され、好ましくはＲ６は、トリメチレンまたはテトラメチレンであり、より好ましくはＲ６はテトラメチレンであり、
ＲａおよびＲｂは互いに独立に、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉ、トシル（ＯＴｓ）、メシル、トリフルオロメタンスルホネート（ＯＴｆ）、およびＯＨからなる群から、好ましくはＦ、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉ、およびＯＨからなる群から、より好ましくはＢｒ、Ｉ、およびＯＨからなる群から選択され、より好ましくはＲａおよびＲｂは互いに独立にＢｒである］。
１種または複数の有機テンプレートが本明細書に開示される方法に従って製造される場合、好ましくは、（ａ）における混合物中の式（ＩＩ）を有する化合物対式（ＩＩＩ）を有する化合物のモル比は、０．１：１～１０：１の範囲、より好ましくは０．５：１～２：１の範囲、より好ましくは０．９：１～１．１：１の範囲である。
さらに、１種または複数の有機テンプレートが本明細書に開示される方法に従って製造される場合、好ましくは、（ｂ）において溶媒系の還流という加熱が実施され、より好ましくは（ｂ）における加熱は、５０～１１０℃の範囲、好ましくは７０～９０℃の範囲、より好ましくは７５～８５℃の範囲の温度で実施される。
さらに、１種または複数の有機テンプレートが本明細書に開示される方法に従って製造される場合、好ましくは、（ｂ）における加熱は、１～２５時間、より好ましくは９～１５時間、より好ましくは１１～１３時間の範囲の期間実施される。
さらに、１種または複数の有機テンプレートが本明細書に開示される方法に従って製造される場合、好ましくは、溶媒系は、水、メタノール、エタノール、プロパノール、およびテトラヒドロフランの１種または複数、より好ましくはメタノール、エタノール、およびプロパノールの１種または複数、より好ましくはエタノールを含み、より好ましくは溶媒系はエタノールからなる。
さらに、１種または複数の有機テンプレートが本明細書に開示される方法に従って製造される場合、好ましくは、方法は、
（ｃ） （ｂ）において得られた混合物から、１種もしくは複数の有機テンプレートを分離する工程、および／または
（ｄ） （ｂ）もしくは（ｃ）において得られた１種または複数の有機テンプレートを洗浄する工程
をさらに含む。
１種または複数の有機テンプレートが（ｃ）を含む方法に従って製造される場合、好ましくは、（ｃ）における分離は、濾過によって実施される。
１種または複数の有機テンプレートが（ｄ）を含む方法に従って製造される場合、好ましくは、（ｄ）における洗浄は、ジエチルエーテル、テトラヒドロフラン、および酢酸エチルの１種または複数、より好ましくはジエチルエーテルを用いて実施される。
好ましくは、方法は、
（３） （２）において得られたゼオライト材料を分離する工程、および／または
（４） （２）もしくは（３）において得られたゼオライト材料を洗浄する工程、および／または
（５） （２）、（３）、もしくは（４）において得られたゼオライト材料をガス雰囲気中で乾燥する工程、および／または
（６） （２）、（３）、（４）、もしくは（５）において得られたゼオライト材料をガス雰囲気中でか焼する工程、および／または
（７） （２）、（３）、（４）、（５）、もしくは（６）において得られたゼオライト材料を１種もしくは複数の金属カチオンＭを用いたイオン交換手順にかける工程
をさらに含み、工程（３）および／または（４）および／または（５）および／または（６）および／または（７）は、任意の順序でも実施することができ、
前記工程の１つまたは複数は、好ましくは１回または複数回繰り返される。
方法が（７）を含む場合、好ましくは、１種または複数の金属カチオンＭは、Ｓｒ、Ｚｒ、Ｃｒ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｍｏ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｃｕ、Ｚｎ、Ｒｕ、Ｒｈ、Ｐｄ、Ａｇ、Ｏｓ、Ｉｒ、Ｐｔ、Ａｕ、Ｌａ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｙｂ、Ｌｕ、Ｙ、Ｓｃ、およびそれらの２種以上の混合物からなる群から選択され、より好ましくはＳｒ、Ｚｒ、Ｃｒ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｍｏ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｃｕ、Ｚｎ、Ｒｕ、Ｒｈ、Ｐｄ、Ａｇ、Ｏｓ、Ｉｒ、Ｐｔ、Ａｕ、Ｌａ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｙｂ、Ｌｕ、Ｙ、Ｓｃ、およびそれらの２種以上の混合物からなる群から、より好ましくはＳｒ、Ｃｒ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｍｏ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｃｕ、Ｚｎ、Ａｇ、Ｌａ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｙｂ、Ｌｕ、Ｙ、Ｓｃ、およびそれらの２種以上の混合物からなる群から、より好ましくはＣｒ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｍｏ、Ｆｅ、Ｎｉ、Ｃｕ、Ｚｎ、Ａｇ、Ｌａ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｙｂ、Ｌｕ、Ｙ、Ｓｃ、およびそれらの２種以上の混合物からなる群から、より好ましくはＭｇ、Ｃａ、Ｍｏ、Ｆｅ、Ｎｉ、Ｃｕ、Ｚｎ、Ａｇ、Ｌａ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｙｂ、Ｌｕ、Ｙ、Ｓｃ、およびそれらの２種以上の混合物からなる群から、より好ましくはＦｅ、Ｃｕ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｚｎ、Ｍｏ、Ｌａ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｙｂ、Ｌｕ、Ｙ、Ｓｃ、およびそれらの２種以上の混合物からなる群から選択され、１種または複数の金属カチオンＭは、ゼオライト材料の骨格構造のイオン交換部位に位置している。
方法が（５）をさらに含む場合、好ましくは、（５）における乾燥は、６０～１４０℃、好ましくは８０～１２０℃、より好ましくは９０～１１０℃の範囲のガス雰囲気温度で実施される。
さらに、方法が（５）をさらに含む場合、好ましくは、（５）における乾燥のためのガス雰囲気は、窒素、酸素、またはそれらの混合物を含み、ガス雰囲気は、好ましくは酸素、空気、またはリーン空気である。
さらに、方法が（６）を含む場合、好ましくは、（６）におけるか焼は、０．５～１５時間、より好ましくは１～１０時間、より好ましくは２～８時間、より好ましくは３～７時間、より好ましくは３．５～６．５時間、より好ましくは４～６時間、より好ましくは４．５～５．５時間の範囲の期間実施される。
さらに、方法が（６）を含む場合、好ましくは、（６）におけるか焼のためのガス雰囲気は、窒素、酸素、またはそれらの混合物を含み、より好ましくは、ガス雰囲気は、酸素、空気、またはリーン空気である。
さらに、方法が（６）を含む場合、好ましくは、（６）におけるか焼は、３００～８００℃、より好ましくは３７５～７２５℃、より好ましくは４２５～６７５℃、より好ましくは４７５～６２５℃、より好ましくは５２５～５７５℃の範囲のガス雰囲気温度で実施される。
さらに、本発明は、本明細書に開示の実施形態のいずれか１つの方法で得ることができるおよび／または得られる、骨格構造型ＩＴＨを有するゼオライト材料に関する。
さらに、本発明は、酸素化物をオレフィンに転化する方法であって、
（ｉ） 本明細書に開示の実施形態のいずれか１つによる触媒を用意する工程、
（ｉｉ） １種または複数の酸素化物、ならびに任意に１種もしくは複数のオレフィンおよび／または任意に１種もしくは複数の炭化水素を含むガス流を用意する工程、
（ｉｉｉ） （ｉ）において用意された触媒を（ｉｉ）において用意されたガス流と接触させ、１種または複数の酸素化物を１種または複数のオレフィンおよび任意に１種または複数の炭化水素に転化させる工程、
（ｉｖ） 任意に、（ｉｉｉ）において得られたガス流中に含有される１種もしくは複数のオレフィンおよび／または１種もしくは複数の炭化水素のうちの１種または複数を（ｉｉ）に再循環させる工程
を含む方法に関する。
好ましくは、触媒は、固定床または流動床で用意される。
好ましくは、（ｉｉ）において用意されたガス流は、脂肪族アルコール、エーテル、カルボニル化合物およびそれらの２種以上の混合物からなる群から、より好ましくは（Ｃ１～Ｃ６）アルコール、ジ（Ｃ１～Ｃ３）アルキルエーテル、（Ｃ１～Ｃ６）アルデヒド、（Ｃ２～Ｃ６）ケトンおよびそれらの２種以上の混合物からなる群から、より好ましくは（Ｃ１～Ｃ４）アルコール、ジ（Ｃ１～Ｃ２）アルキルエーテル、（Ｃ１～Ｃ４）アルデヒド、（Ｃ２～Ｃ４）ケトンおよびそれらの２種以上の混合物からなる群から、より好ましくはメタノール、エタノール、ｎ－プロパノール、イソプロパノール、ブタノール、ジメチルエーテル、ジエチルエーテル、エチルメチルエーテル、ジイソプロピルエーテル、ジ－ｎ－プロピルエーテル、ホルムアルデヒド、ジメチルケトンおよびそれらの２種以上の混合物からなる群から、より好ましくはメタノール、エタノール、ジメチルエーテル、ジエチルエーテル、エチルメチルエーテルおよびそれらの２種以上の混合物からなる群から選択される１種または複数の酸素化物を含み、より好ましくはガス流は、メタノールおよび／またはジメチルエーテル、より好ましくはメタノールを含む。
好ましくは、（ｉｉ）において用意されたガス流中の酸素化物の含有量は、全体積に対して２～１００体積％、より好ましくは３～９９体積％、より好ましくは４～９５体積％、より好ましくは５～８０体積％、より好ましくは６～５０体積％の範囲である。
好ましくは、（ｉｉ）において用意されたガス流は水を含み、より好ましくは、（ｉｉ）において用意されたガス流中の含水量は、５～６０体積％、より好ましくは１０～５０体積％の範囲である。
好ましくは、（ｉｉ）において用意されたガス流は、１種または複数の希釈ガスをさらに含み、より好ましくは１種または複数の希釈ガスを０．１～９０体積％、より好ましくは１～８５体積％、より好ましくは５～８０体積％、より好ましくは１０～７５体積％の範囲の量でさらに含む。
好ましくは、１種または複数の希釈ガスは、Ｈ２Ｏ、ヘリウム、ネオン、アルゴン、クリプトン、窒素、一酸化炭素、二酸化炭素、およびそれらの２種以上の混合物からなる群から、より好ましくはＨ２Ｏ、アルゴン、窒素、二酸化炭素、およびそれらの２種以上の混合物からなる群から選択され、より好ましくは１種または複数の希釈ガスはＨ２Ｏを含み、より好ましくは１種または複数の希釈ガスはＨ２Ｏである。
好ましくは、（ｉｉｉ）による接触は、２２５～７００℃、より好ましくは２７５～６５０℃、より好ましくは３２５～６００℃、より好ましくは３７５～５５０℃、より好ましくは４２５～５２５℃、より好ましくは４５０～５００℃の範囲の温度で行われる。
好ましくは、（ｉｉｉ）による接触は、０．０１～２５バール、より好ましくは０．１～２０バール、より好ましくは０．２５～１５バール、より好ましくは０．５～１０バール、より好ましくは０．７５～５バール、より好ましくは０．８～２バール、より好ましくは０．８５～１．５バール、より好ましくは０．９～１．１バールの範囲の圧力で行われる。
好ましくは、方法は連続法である。方法が連続法である場合、好ましくは、（ｉｉｉ）における接触のガス毎時空間速度（ＧＨＳＶ）は、好ましくは１～３０，０００／時間、より好ましくは５００～２５，０００／時間、好ましくは１，０００～２０，０００／時間、より好ましくは１，５００～１０，０００／時間、より好ましくは２，０００～５，０００／時間の範囲である。
好ましくは、（ｉｉ）において任意に用意され、および／または（ｉｉ）に任意に再循環される、１種もしくは複数のオレフィンおよび／または１種もしくは複数の炭化水素は、エチレン、（Ｃ４～Ｃ７）オレフィン、（Ｃ４～Ｃ７）炭化水素、およびそれらの２種以上の混合物からなる群から、より好ましくはエチレン、（Ｃ４～Ｃ５）オレフィン、（Ｃ４～Ｃ５）炭化水素、およびそれらの２種以上の混合物からなる群から選択される１種または複数を含む。
さらに、本発明は、本明細書に開示の実施形態のいずれか１つによるゼオライト材料を、モレキュラーシーブとして、イオン交換用の吸着剤として、または触媒および／または触媒担体として、より好ましくは酸化窒素ＮＯｘの選択的接触還元（ＳＣＲ）のための；ＮＨ３の酸化のための、特にディーゼルシステムにおけるＮＨ３スリップの酸化のための；Ｎ２Ｏの分解のための触媒として；流動接触分解（ＦＣＣ）法における添加剤として；および／または有機転化反応における触媒として、好ましくは水素化分解触媒として、アルキル化触媒として、異性化触媒として、またはアルコールのオレフィンへの転化、より好ましくは酸素化物のオレフィンへの転化における触媒として使用する方法に関する。
好ましくは、ゼオライト材料は、メタノールツーオレフィンプロセス（ＭＴＯプロセス）、ジメチルエーテルツーオレフィンプロセス（ＤＴＯプロセス）、メタノールツーガソリンプロセス（ＭＴＧプロセス）、メタノールツー炭化水素プロセス、メタノールツー芳香族化合物プロセス、バイオマスツーオレフィンおよび／またはバイオマスツー芳香族化合物プロセス、芳香族化合物のアルキル化のためのメタンツーベンゼンプロセス、または流動接触分解プロセス（ＦＣＣプロセス）、より好ましくはメタノールツーオレフィンプロセス（ＭＴＯプロセス）および／またはジメチルエーテルツーオレフィンプロセス（ＤＴＯプロセス）、より好ましくはメタノールツープロピレンプロセス（ＭＴＰプロセス）、メタノールツープロピレン／ブチレンプロセス（ＭＴ３／４プロセス）、ジメチルエーテルツープロピレンプロセス（ＤＴＰプロセス）、ジメチルエーテルツープロピレン／ブチレンプロセス（ＤＴ３／４プロセス）、および／またはジメチルエーテルツーエチレン／プロピレンプロセス（ＤＴ２／３プロセス）において使用される。
単位バール（ａｂｓ）は、１０５Ｐａの絶対圧力を指し、単位オングストロームは、１０－１０ｍの長さを指す。
ＭＴＯ反応における触媒性能について本発明によるゼオライト材料と通常のＺＳＭ－５ゼオライトの比較を示す図である。特に、４８０℃でのＭＴＯにおけるＣＯＥ－７ゼオライト（中空でない標識）およびＺＳＭ－５（中空標識）のメタノール転化率および生成物選択率の反応時間に対する依存性を示す。 実施例７によるゼオライト材料の粉末Ｘ線回折パターンを示す図である。横軸に、２θ角を°で示し、縦軸に、強度を任意単位で示す。
示された従属関係および後方参照から生じる以下に示す実施形態の一群および実施形態の組合せによって、本発明をさらに説明する。特に、ある範囲の実施形態が記載されているどの場合にも、例えば「実施形態１から４のいずれか１つのゼオライト材料」などの用語の文脈の中で、この範囲のあらゆる実施形態は、当業者にとって明確に開示されていることになっており、すなわち、この用語の表現は、当業者によって「実施形態１、２、３、および４のいずれか１つのゼオライト材料」と同義であると理解されるものとすることが認められている。さらに、以下の実施形態の一群は、保護の範囲を決定するクレームの一群ではないが、本発明の一般的な態様および好ましい態様を対象にする明細書の好適に構造化された部分を表すことがはっきりと認められている。
１．好ましくは実施形態２１から５９のいずれか１つの方法に従って得ることができるおよび／または得られる、骨格構造型ＩＴＨを有するゼオライト材料であって、
ゼオライト材料は、その骨格構造にＹＯ２および任意にＸ２Ｏ３を含み、Ｙは４価の元素であり、Ｘは３価の元素であり、
ゼオライト材料の骨格構造は、ＧｅをＧｅＯ２として算出して、骨格構造に含有されるＹＯ２の１００質量％に対して４質量％未満含み、
ゼオライト材料は、ＢをＢ２Ｏ３として算出して、骨格構造に含有されるＸ２Ｏ３の１００質量％に対して１．５質量％未満含み、
ゼオライト材料は、ＹＯ２：Ｘ２Ｏ３のモル比が５０以上である、
ゼオライト材料。
２．ゼオライト材料は、その骨格構造にＹＯ２およびＸ２Ｏ３を含み、ゼオライト材料は、ＹＯ２：Ｘ２Ｏ３のモル比が６０以上であり、ゼオライト材料は、好ましくはＹＯ２：Ｘ２Ｏ３のモル比が１００以上、より好ましくは１００～２５０の範囲、より好ましくは１０５～２２５の範囲、より好ましくは１１０～２００の範囲、より好ましくは１２０～１５０の範囲、より好ましくは１３５～１４５の範囲である、実施形態１のゼオライト材料。
３．ゼオライト材料の骨格構造は、ＧｅをＧｅＯ２として算出して、骨格構造に含有されるＹＯ２の１００質量％に対して３質量％未満、好ましくは１質量％未満、より好ましくは０．５質量％未満、より好ましくは０．１質量％未満、より好ましくは０．０５質量％未満、より好ましくは０．０１質量％未満、より好ましくは０．００５質量％未満、より好ましくは０．００１質量％未満含む、実施形態１または２のゼオライト材料。
４．ゼオライト材料は、ＢをＢ２Ｏ３として算出して、骨格構造に含有されるＸ２Ｏ３の１００質量％に対して３質量％未満、好ましくは１質量％未満、より好ましくは０．５質量％未満、より好ましくは０．１質量％未満、より好ましくは０．０５質量％未満、より好ましくは０．０１質量％未満、より好ましくは０．００５質量％未満、より好ましくは０．００１質量％未満含む、実施形態１から３のいずれか１つのゼオライト材料。
５．Ｙは、Ｓｉ、Ｓｎ、Ｔｉ、Ｚｒ、およびそれらの２種以上の混合物からなる群から選択され、Ｙは、好ましくはＳｉおよび／またはＴｉであり、Ｙはより好ましくはＳｉである、実施形態１から４のいずれか１つのゼオライト材料。
６．Ｘは、Ａｌ、Ｉｎ、Ｇａ、Ｆｅ、およびそれらの２種以上の混合物からなる群から選択され、Ｘは、好ましくはＡｌおよび／またはＧａであり、Ｘはより好ましくはＡｌである、実施形態１から５のいずれか１つのゼオライト材料。
７．ＹはＳｉを含み、好ましくはＳｉからなり、ゼオライト材料の２９Ｓｉ ＭＡＳ ＮＭＲは、
－１０１．０～－１０７．０ｐｐｍ、好ましくは－１０２．０～－１０６．５ｐｐｍ、より好ましくは－１０３．０～－１０６．２ｐｐｍ、より好ましくは－１０４．０～－１０６．０ｐｐｍ、より好ましくは－１０５．０～－１０５．７ｐｐｍ、より好ましくは－１０５．３～－１０５．５ｐｐｍの範囲に最大値を有する第１のピーク、
－１０５．０～－１１２．７ｐｐｍ、好ましくは－１０６．５～－１１２．２ｐｐｍ、より好ましくは－１０７．５～－１１１．０ｐｐｍ、より好ましくは－１１０．０～－１１１．７ｐｐｍ、より好ましくは－１１１．０～－１１１．６ｐｐｍ、より好ましくは－１１１．２～－１１１．４ｐｐｍの範囲に最大値を有する第２のピーク、
－１１１．０～－１１６．０ｐｐｍ、好ましくは－１１２．０～－１１５．５ｐｐｍ、より好ましくは－１１３．０～－１１５．２ｐｐｍ、より好ましくは－１１３．５～－１１５．０ｐｐｍ、より好ましくは－１１４．１～－１１４．７ｐｐｍ、より好ましくは－１１４．３～－１１４．５ｐｐｍの範囲に最大値を有する第３のピーク、および
－１１５．１～－１１８．４ｐｐｍ、好ましくは－１１５．６～－１１７．９ｐｐｍ、より好ましくは－１１６．１～－１１７．４ｐｐｍ、より好ましくは－１１６．４～－１１７．１ｐｐｍ、より好ましくは－１１６．６～－１１６．９ｐｐｍの範囲に最大値を有する第４のピーク
を含み、好ましくはゼオライト材料の２９Ｓｉ ＭＡＳ ＮＭＲは、－８０～－１３０ｐｐｍの範囲に４本のピークしか含まず、
ゼオライト材料の２９Ｓｉ ＭＡＳ ＮＭＲは、好ましくは参考例６に従って決定される、
実施形態１から６のいずれか１つのゼオライト材料。
８．ゼオライト材料はＦを含み、ゼオライト材料の１９Ｆ ＭＡＳ ＮＭＲは、
－３２～－３８ｐｐｍの範囲、好ましくは－３３．０～－３７．４ｐｐｍの範囲、より好ましくは－３４．０～－３６．０ｐｐｍの範囲、より好ましくは－３５．０～－３６．０ｐｐｍの範囲に最大値を有する第１のピーク、
－６１．３～－６６．３ｐｐｍの範囲、好ましくは－６１．０～－６５．８ｐｐｍ、より好ましくは－６２．３～－６５．３ｐｐｍ、より好ましくは－６２．８～－６４．８ｐｐｍ、より好ましくは－６３．３～－６４．３ｐｐｍの範囲に最大値を有する第２のピーク
を含み、好ましくはゼオライト材料の１９Ｆ ＭＡＳ ＮＭＲは、０～－１００ｐｐｍの範囲に２本のピークしか含まず、
ゼオライト材料の１９Ｆ ＭＡＳ ＮＭＲは、好ましくは参考例６に従って決定される、実施形態１から７のいずれか１つのゼオライト材料。
９．ゼオライト材料は、その骨格構造にＸ２Ｏ３を含み、ＸはＡｌを含み、好ましくはＡｌからなり、ゼオライト材料の２７Ａｌ ＭＡＳ ＮＭＲは、
５０～５８ｐｐｍ、好ましくは５１～５７ｐｐｍ、より好ましくは５２～５６ｐｐｍ、より好ましくは５２．５～５５．５ｐｐｍ、より好ましくは５３～５５ｐｐｍの範囲に最大値を有するピーク
を含み、好ましくはゼオライト材料の２７Ａｌ ＭＡＳ ＮＭＲは、－４０～１４０ｐｐｍの範囲に最大値を有する単一のピークを含み、
ゼオライト材料の２７Ａｌ ＭＡＳ ＮＭＲは、好ましくは参考例６に従って決定される、実施形態１から８のいずれか１つのゼオライト材料。
１０．ゼオライト材料、好ましくはか焼したゼオライト材料は、少なくとも以下の反射を含む粉末Ｘ線回折パターンを示し、
Figure 2022548975000006
 １００％は、粉末Ｘ線回折パターンにおける最大ピークの強度に符合し、粉末Ｘ線回折パターンは、好ましくは本明細書に開示される参考例２に従って決定され、
好ましくはゼオライト材料、より好ましくはか焼したゼオライト材料は、少なくとも以下の反射を含む粉末Ｘ線回折パターンを示し、
Figure 2022548975000007
 １００％は、粉末Ｘ線回折パターンにおける最大ピークの強度に符合し、粉末Ｘ線回折パターンは、好ましくは本明細書に開示される参考例２に従って決定される、実施形態１から９のいずれか１つのゼオライト材料。
１１．ゼオライト材料、好ましくはか焼したゼオライト材料は、少なくとも以下の反射を含む粉末Ｘ線回折パターンを示し、
Figure 2022548975000008
 １００％は、粉末Ｘ線回折パターンにおける最大ピークの強度に符合し、粉末Ｘ線回折パターンは、好ましくは本明細書に開示される参考例２に従って決定され、
好ましくはゼオライト材料、より好ましくはか焼したゼオライト材料は、少なくとも以下の反射を含む粉末Ｘ線回折パターンを示し、
Figure 2022548975000009
 １００％は、粉末Ｘ線回折パターンにおける最大ピークの強度に符合し、粉末Ｘ線回折パターンは、好ましくは本明細書に開示される参考例２に従って決定される、実施形態１から９のいずれか１つのゼオライト材料。
１２．ゼオライト材料のＢＥＴ表面積は、５０～８００ｍ２／ｇ、好ましくは１００～７００ｍ２／ｇ、より好ましくは２００～６００ｍ２／ｇ、より好ましくは３００～５００ｍ２／ｇ、より好ましくは３５０～４５０ｍ２／ｇ、より好ましくは３７５～４２５ｍ２／ｇ、より好ましくは３９０～４１０ｍ２／ｇ、より好ましくは３９５～４０５ｍ２／ｇの範囲であり、好ましくはＢＥＴ表面積は、ＩＳＯ ９２７７：２０１０に従って決定される、実施形態１から１１のいずれか１つのゼオライト材料。
１３．ゼオライト材料のミクロ孔容積は、０．０５～０．５ｃｍ３／ｇ、好ましくは０．０７５～０．３ｃｍ３／ｇ、より好ましくは０．１～０．２５ｃｍ３／ｇ、より好ましくは０．１１～０．１９ｃｍ３／ｇ、より好ましくは０．１３～０．１７ｃｍ３／ｇ、より好ましくは０．１４～０．１６ｃｍ３／ｇの範囲であり、好ましくはミクロ孔容積は、ＩＳＯ １５９０１－１：２０１６に従って決定される、実施形態１から１２のいずれか１つのゼオライト材料。
１４．ゼオライト材料のメソ孔容積は、０．０５～０．５ｃｍ３／ｇ、好ましくは０．１～０．３ｃｍ３／ｇ、より好ましくは０．１８～０．２６ｃｍ３／ｇ、より好ましくは０．２０～０．２４ｃｍ３／ｇ、より好ましくは０．２１～０．２３ｃｍ３／ｇの範囲であり、好ましくはメソ孔容積は、ＩＳＯ １５９０１－３：２００７に従って決定される、実施形態１から１３のいずれか１つのゼオライト材料。
１５．ナノシート様の結晶形態を有し、好ましくはナノシートの厚さは、好ましくは参考例４および／または参考例５に従って決定して、５～１００ｎｍの範囲、好ましくは１０～５０ｎｍの範囲、より好ましくは２５～３５ｎｍの範囲である、実施形態１から１４のいずれか１つのゼオライト材料。
１６．アンモニアの昇温脱着（ＮＨ３－ＴＰＤ）において、好ましくは参考例７に従って決定して、
１７０～２００℃の範囲、好ましくは１８０～１９０℃の範囲、より好ましくは１８３～１８７℃の範囲を中心とする第１の脱着ピーク、および
３７０～４１０℃の範囲、好ましくは３８０～４００℃の範囲、より好ましくは３８５～３９５℃の範囲を中心とする第２の脱着ピーク
を示す、実施形態１から１５のいずれか１つのゼオライト材料。
１７．ゼオライト材料は、ゼオライト材料の骨格構造のイオン交換部位において１種または複数の金属カチオンＭを含み、１種または複数の金属カチオンＭは、好ましくはＳｒ、Ｚｒ、Ｃｒ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｍｏ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｃｕ、Ｚｎ、Ｒｕ、Ｒｈ、Ｐｄ、Ａｇ、Ｏｓ、Ｉｒ、Ｐｔ、Ａｕ、Ｌａ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｙｂ、Ｌｕ、Ｙ、Ｓｃ、およびそれらの２種以上の混合物からなる群から選択され、好ましくはＳｒ、Ｚｒ、Ｃｒ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｍｏ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｃｕ、Ｚｎ、Ｒｕ、Ｒｈ、Ｐｄ、Ａｇ、Ｏｓ、Ｉｒ、Ｐｔ、Ａｕ、Ｌａ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｙｂ、Ｌｕ、Ｙ、Ｓｃ、およびそれらの２種以上の混合物からなる群から、より好ましくはＳｒ、Ｃｒ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｍｏ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｃｕ、Ｚｎ、Ａｇ、Ｌａ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｙｂ、Ｌｕ、Ｙ、Ｓｃ、およびそれらの２種以上の混合物からなる群から、より好ましくはＣｒ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｍｏ、Ｆｅ、Ｎｉ、Ｃｕ、Ｚｎ、Ａｇ、Ｌａ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｙｂ、Ｌｕ、Ｙ、Ｓｃ、およびそれらの２種以上の混合物からなる群から、より好ましくはＭｇ、Ｃａ、Ｍｏ、Ｆｅ、Ｎｉ、Ｃｕ、Ｚｎ、Ａｇ、Ｌａ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｙｂ、Ｌｕ、Ｙ、Ｓｃ、およびそれらの２種以上の混合物からなる群から、より好ましくはＦｅ、Ｃｕ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｚｎ、Ｍｏ、Ｌａ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｙｂ、Ｌｕ、Ｙ、Ｓｃ、およびそれらの２種以上の混合物からなる群から選択される、実施形態１から１６のいずれか１つのゼオライト材料。
１８．ゼオライト材料は、１種または複数の金属カチオンＭを、ＳｉＯ２として算出されたゼオライト材料中のＳｉの１００質量％に対して０．０１～１０質量％の範囲、好ましくは０．０５～７質量％の範囲、より好ましくは０．１～５質量％の範囲、より好ましくは０．５～４．５質量％の範囲、より好ましくは１～４質量％の範囲、より好ましくは１．５～３．５質量％の範囲の量で含む、実施形態１７のゼオライト材料。
１９．ゼオライト材料は、ゼオライト材料の全質量に対して算出して９５～１００質量％、好ましくは９７～１００質量％、より好ましくは９９～１００質量％が、Ｓｉ、任意にＡｌ、Ｏ、Ｈ、および１種または複数の金属カチオンＭからなる、実施形態１から１８のいずれか１つのゼオライト材料。
２０．ゼオライト材料の骨格は、ゼオライト材料の骨格の全質量に対して９５～１００質量％、好ましくは９７～１００質量％、より好ましくは９９～１００質量％が、Ｓｉ、任意にＡｌ、Ｏ、およびＨからなる、実施形態１から１９のいずれか１つのゼオライト材料。
２１．骨格構造型ＩＴＨを有するゼオライト材料、好ましくは実施形態１から２０のいずれか１つによるゼオライト材料を製造する方法であって、
（１） 構造指向剤として１種または複数の有機テンプレート、１種または複数のＹＯ２源、任意に１種または複数のＸ２Ｏ３源、種結晶、および溶媒系を含む混合物を製造する工程であって、Ｙは４価の元素であり、Ｘは３価の元素である、工程、
（２） その骨格構造にＹＯ２および任意にＸ２Ｏ３を含む骨格構造型ＩＴＨを有するゼオライト材料を結晶化させるために、（１）において得られた混合物を加熱する工程
を含み、１種または複数の有機テンプレートは、式（Ｉ）の単位を含むポリマーカチオンを含む、方法
［Ｒ１Ｒ２Ｎ＋－Ｒ５－Ｎ＋Ｒ３Ｒ４－Ｒ６］ｎ （Ｉ）
［式中、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、およびＲ４は互いに独立に、（Ｃ１～Ｃ４）アルキル、好ましくは（Ｃ１～Ｃ３）アルキル、より好ましくはエチルまたはメチル、より好ましくはメチルであり、
Ｒ５は、テトラメチレン、ペンタメチレン、ヘキサメチレン、およびヘプタメチレンからなる群から選択され、好ましくはＲ５は、ペンタメチレンまたはヘキサメチレンであり、より好ましくはＲ５はヘキサメチレンであり、
Ｒ６は、トリメチレン、テトラメチレン、およびペンタメチレンからなる群から選択され、好ましくはＲ６は、トリメチレンまたはテトラメチレンであり、より好ましくはＲ６はテトラメチレンであり、
ｎは、１～５０の範囲、好ましくは２～４０の範囲、より好ましくは５～３０の範囲、より好ましくは１０～２３の範囲、より好ましくは１１～２２の範囲の自然数である］。
２２．（１）において製造され、（２）において加熱された混合物中の１種または複数の有機テンプレート対ＹＯ２として算出された１種または複数のＹＯ２源の有機テンプレート：ＹＯ２のモル比は、０．００１～０．５、好ましくは０．００１２～０．２７、より好ましくは０．００１５～０．２４、より好ましくは０．００２～０．２、より好ましくは０．００２５～０．１、より好ましくは０．００３～０．０２、より好ましくは０．００３５～０．０１５、より好ましくは０．００４～０．０１、より好ましくは０．００４５～０．００６の範囲である、実施形態２１の方法。
２３．１種または複数の有機テンプレートは、塩として、好ましくはハロゲン化物、硫酸塩、硝酸塩、リン酸塩、酢酸塩、水酸化物、およびそれらの２種以上の混合物からなる群から、より好ましくは臭化物、塩化物、水酸化物、硫酸塩、およびそれらの２種以上の混合物からなる群から選択される１種または複数の塩として用意され、より好ましくは、１種または複数の有機テンプレートは、水酸化物および／または臭化物として、より好ましくは水酸化物として用意される、実施形態２１または２２の方法。
２４．Ｙは、Ｓｉ、Ｓｎ、Ｔｉ、Ｚｒ、Ｇｅ、およびそれらの２種以上の混合物からなる群から選択され、Ｙは、好ましくはＳｉおよび／またはＴｉであり、Ｙはより好ましくはＳｉである、実施形態２１から２３のいずれか１つの方法。
２５．Ｘは、Ａｌ、Ｂ、Ｉｎ、Ｇａ、およびそれらの２種以上の混合物からなる群から、好ましくはＡｌ、Ｂ、Ｇａ、およびそれらの２種以上の混合物からなる群から選択され、Ｘは、より好ましくはＡｌおよび／またはＢであり、Ｘはより好ましくはＡｌである、実施形態２１から２４のいずれか１つの方法。
２６．種結晶は、骨格構造型ＩＴＨを有する１種または複数のゼオライト材料を含み、好ましくは種結晶はＩＴＱ－１３を含み、より好ましくは種結晶は骨格構造型ＩＴＨを有する１種または複数のゼオライト材料からなり、より好ましくは種結晶はＩＴＱ－１３からなる、実施形態２１から２５のいずれか１つの方法。
２７．種結晶は、骨格構造型ＩＴＨを有する１種または複数のゼオライト材料、好ましくは実施形態１から２０および６０のいずれか１つによる１種または複数のゼオライト材料を含み、より好ましくは種結晶は、骨格構造型ＩＴＨを有する１種または複数のゼオライト材料からなり、より好ましくは種結晶は、実施形態１から２０および６０のいずれか１つによる１種または複数のゼオライト材料からなる、実施形態２１から２６のいずれか１つの方法。
２８．種結晶は、骨格構造型ＩＴＨを有する１種または複数のゼオライト材料を含み、好ましくは骨格構造型ＩＴＨを有する１種または複数のゼオライト材料の９５～１００質量％、より好ましくは９７～１００質量％、より好ましくは９９～１００質量％がＳｉ、Ｏ、およびＨからなる、骨格構造型ＩＴＨを有する１種または複数のゼオライト材料を含む、実施形態２１から２７のいずれか１つの方法。
２９．（１）において製造された混合物中に含まれる種結晶の量は、ＹＯ２として算出された１種または複数のＹＯ２源の１００質量％に対して、０．１～１５質量％、好ましくは０．５～１２質量％、より好ましくは１～１０質量％、より好ましくは２～８質量％、より好ましくは３～７質量％、より好ましくは５～６質量％の範囲である、実施形態２１から２８のいずれか１つの方法。
３０．（１）において製造され、（２）において加熱された混合物は、ＧｅをＧｅＯ２として算出して、ＹＯ２として算出された１種または複数のＹＯ２源の１００質量％に対して、５質量％未満、好ましくは３質量％未満、より好ましくは１質量％未満、より好ましくは０．５質量％未満、より好ましくは０．１質量％未満、より好ましくは０．０５質量％未満、より好ましくは０．０１質量％未満、より好ましくは０．００５質量％未満、より好ましくは０．００１質量％未満含有する、実施形態２１から２９のいずれか１つの方法。
３１．（１）において製造され、（２）において加熱された混合物は、ＢをＢ２Ｏ３として算出して、Ｘ２Ｏ３として算出された１種または複数のＸ２Ｏ３源の１００質量％に対して、５質量％未満、好ましくは３質量％未満、より好ましくは１質量％未満、より好ましくは０．５質量％未満、より好ましくは０．１質量％未満、より好ましくは０．０５質量％未満、より好ましくは０．０１質量％未満、より好ましくは０．００５質量％未満、より好ましくは０．００１質量％未満含有する、実施形態２１から３０のいずれか１つの方法。
３２．混合物は、１種または複数のＸ２Ｏ３源を含み、（１）において製造され、（２）において加熱された混合物中のＸ２Ｏ３として算出された１種または複数のＸ２Ｏ３源対ＹＯ２として算出された１種または複数のＹＯ２源のＸ２Ｏ３：ＹＯ２のモル比は、０．００１～０．１、好ましくは０．００１５～０．０５、より好ましくは０．００１７～０．０３０、より好ましくは０．００１９～０．０１５、より好ましくは０．００２～０．０１、より好ましくは０．００２５～０．００７の範囲である、実施形態２１から３１のいずれか１つの方法。
３３．（１）において製造された混合物は、１種または複数のフルオリド源をさらに含み、好ましくは（１）において製造され、（２）において加熱された混合物中の元素として算出された１種または複数のフルオリド源対ＹＯ２として算出された１種または複数のＹＯ２源のフルオリド：ＹＯ２のモル比は、０．０１～２、好ましくは０．０５～１．５、より好ましくは０．１～１、より好ましくは０．１３～０．５５、より好ましくは０．１４～０．４５、より好ましくは０．１５～０．４、より好ましくは０．２～０．３の範囲である、実施形態２１から３２のいずれか１つの方法。
３４．１種または複数のフルオリド源は、フルオリド塩、ＨＦ、およびそれらの２種以上の混合物から、好ましくはフッ化アルカリ金属塩、フッ化アンモニウム塩、ＨＦ、およびそれらの２種以上の混合物からなる群から選択され、より好ましくは１種または複数のフルオリド源は、ＨＦまたはフッ化アンモニウムを含み、より好ましくは１種または複数のフルオリド源はＨＦを含み、より好ましくは１種または複数のフルオリド源はＨＦからなる、実施形態３３の方法。
３５．１種または複数のＹＯ２源は、ヒュームドシリカ、シリカヒドロゾル、反応性非結晶固体シリカ、シリカゲル、ケイ酸、水ガラス、メタケイ酸ナトリウム水和物、セスキシリケート、ジシリケート、コロイダルシリカ、ケイ酸エステル、およびそれらの２種以上の混合物からなる群から、
好ましくはヒュームドシリカ、シリカヒドロゾル、シリカゲル、ケイ酸、水ガラス、メタケイ酸ナトリウム水和物、セスキシリケート、ジシリケート、コロイダルシリカ、テトラ（Ｃ１～Ｃ４）アルキルオルトシリケート、およびそれらの２種以上の混合物からなる群から、
より好ましくはヒュームドシリカ、シリカヒドロゾル、ケイ酸、テトラ（Ｃ２～Ｃ３）アルキルオルトシリケート、およびそれらの２種以上の混合物からなる群から
選択される１種または複数の化合物を含み、より好ましくは１種または複数のＹＯ２源は、ヒュームドシリカを含み、より好ましくは１種または複数のＹＯ２源は、ヒュームドシリカからなる、実施形態２１から３４のいずれか１つの方法。
３６．１種または複数のＸ２Ｏ３源は、アルミナ、アルミネート、アルミニウム塩、およびそれらの２種以上の混合物からなる群から、好ましくはアルミナ、アルミニウム塩、およびそれらの２種以上の混合物からなる群から、より好ましくはアルミナ、アルミニウムトリ（Ｃ１～Ｃ５）アルコキシド、ＡｌＯ（ＯＨ）、Ａｌ（ＯＨ）３、ハロゲン化アルミニウム、好ましくはフッ化アルミニウムおよび／または塩化アルミニウムおよび／または臭化アルミニウム、より好ましくはフッ化アルミニウムおよび／または塩化アルミニウム、さらにより好ましくは塩化アルミニウム、硫酸アルミニウム、リン酸アルミニウム、フルオロケイ酸アルミニウム、およびそれらの２種以上の混合物からなる群から、より好ましくはアルミニウムトリ（Ｃ２～Ｃ４）アルコキシド、ＡｌＯ（ＯＨ）、Ａｌ（ＯＨ）３、塩化アルミニウム、硫酸アルミニウム、リン酸アルミニウム、およびそれらの２種以上の混合物からなる群から、より好ましくはアルミニウムトリ（Ｃ２～Ｃ３）アルコキシド、ＡｌＯ（ＯＨ）、Ａｌ（ＯＨ）３、塩化アルミニウム、硫酸アルミニウム、およびそれらの２種以上の混合物からなる群から、より好ましくはアルミニウムトリプロポキシド、ＡｌＯ（ＯＨ）、硫酸アルミニウム、およびそれらの２種以上の混合物からなる群から選択される１種または複数の化合物を含み、より好ましくは１種または複数のＸ２Ｏ３源はＡｌＯ（ＯＨ）を含み、より好ましくは１種または複数のＸ２Ｏ３源はＡｌＯ（ＯＨ）、好ましくはγ－ＡｌＯ（ＯＨ）からなる、実施形態２１から３５のいずれか１つの方法。
３７．１種または複数のＸ２Ｏ３源は、その骨格構造にＹＯ２およびＸ２Ｏ３を含むゼオライト材料を含み、Ｙは４価の元素であり、Ｘは３価の元素であり、
Ｙは、好ましくはＳｉ、Ｓｎ、Ｔｉ、Ｚｒ、Ｇｅ、およびそれらの２種以上の混合物からなる群から選択され、Ｙは、より好ましくはＳｉおよび／またはＴｉであり、より好ましくはＳｉであり、
Ｘは、好ましくはＡｌ、Ｂ、Ｉｎ、Ｇａ、およびそれらの２種以上の混合物からなる群から、より好ましくはＡｌ、Ｂ、Ｇａ、およびそれらの２種以上の混合物からなる群から選択され、Ｘは、より好ましくはＡｌおよび／またはＢであり、より好ましくはＡｌであり、
ゼオライト材料は、ＹＯ２：Ｘ２Ｏ３のモル比が０．１以上、好ましくは０．３～１００の範囲、より好ましくは０．５～５０の範囲、より好ましくは０．７～１０の範囲、より好ましくは０．９～５の範囲、より好ましくは１～３の範囲であり、
ゼオライト材料は好ましくは、ＦＡＵ、ＧＩＳ、ＭＯＲ、ＬＴＡ、ＦＥＲ、ＴＯＮ、ＭＴＴ、ＢＥＡ、ＭＥＬ、ＭＷＷ、ＭＦＳ、ＭＦＩ、それらの２種以上の混合構造、およびそれらの２種以上の混合物からなる群から選択され、より好ましくはＦＡＵ、ＧＩＳ、ＭＯＲ、ＬＴＡ、ＦＥＲ、ＴＯＮ、ＭＴＴ、ＢＥＡ、ＭＥＬ、ＭＷＷ、ＭＦＳ、ＭＦＩ、それらの２種以上の混合構造、およびそれらの２種以上の混合物からなる群から選択される骨格構造型、より好ましくは骨格構造型ＦＡＵおよび／またはＬＴＡを有する、実施形態２１から３５のいずれか１つの方法。
３８．ＬＴＡ型骨格構造型を有するゼオライト材料は、Ｌｉｎｄｅ Ｔｙｐｅ Ａ（ゼオライトＡ）、アルファ、［Ａｌ－Ｇｅ－Ｏ］－ＬＴＡ、Ｎ－Ａ、ＬＺ－２１５、ＳＡＰＯ－４２、ＺＫ－４、ＺＫ－２１、脱水Ｌｉｎｄｅ Ｔｙｐｅ Ａ（脱水ゼオライトＡ）、ＺＫ－２２、ＩＴＱ－２９、ＵＺＭ－９、およびそれらの２種以上の混合物からなる群から、好ましくはＬｉｎｄｅ Ｔｙｐｅ Ａ、アルファ、Ｎ－Ａ、ＬＺ－２１５、ＳＡＰＯ－４２、ＺＫ－４、ＺＫ－２１、脱水Ｌｉｎｄｅ Ｔｙｐｅ Ａ、ＺＫ－２２、ＩＴＱ－２９、ＵＺＭ－９、およびそれらの２種以上の混合物からなる群から、より好ましくはＬｉｎｄｅ Ｔｙｐｅ Ａ、アルファ、Ｎ－Ａ、ＬＺ－２１５、ＺＫ－４、ＺＫ－２１、脱水Ｌｉｎｄｅ Ｔｙｐｅ Ａ、ＺＫ－２２、ＩＴＱ－２９、ＵＺＭ－９、およびそれらの２種以上の混合物からなる群から、より好ましくはＬｉｎｄｅ Ｔｙｐｅ Ａ、アルファ、Ｎ－Ａ、ＬＺ－２１５、ＺＫ－４、ＺＫ－２１、ＺＫ－２２、ＩＴＱ－２９、ＵＺＭ－９、およびそれらの２種以上の混合物からなる群から選択される、実施形態３７の方法。
３９．骨格構造型ＦＡＵを有するゼオライト材料は、ＺＳＭ－３、フォージャサイト、［Ａｌ－Ｇｅ－Ｏ］－ＦＡＵ、ＣＳＺ－１、ＥＣＲ－３０、ゼオライトＸ、ゼオライトＹ、ＬＺ－２１０、ＳＡＰＯ－３７、ＺＳＭ－２０、Ｎａ－Ｘ、ＵＳ－Ｙ、Ｎａ－Ｙ、［Ｇａ－Ｇｅ－Ｏ］－ＦＡＵ、Ｌｉ－ＬＳＸ、［Ｇａ－Ａｌ－Ｓｉ－Ｏ］－ＦＡＵ、［Ｇａ－Ｓｉ－Ｏ］－ＦＡＵ、およびそれらの２種以上の混合物からなる群から、好ましくはＺＳＭ－３、フォージャサイト、ＣＳＺ－１、ＥＣＲ－３０、ゼオライトＸ、ゼオライトＹ、ＬＺ－２１０、ＺＳＭ－２０、Ｎａ－Ｘ、ＵＳ－Ｙ、Ｎａ－Ｙ、Ｌｉ－ＬＳＸ、およびそれらの２種以上の混合物からなる群から、より好ましくはフォージャサイト、ゼオライトＸ、ゼオライトＹ、Ｎａ－Ｘ、ＵＳ－Ｙ、Ｎａ－Ｙ、およびそれらの２種以上の混合物からなる群から、より好ましくはフォージャサイト、ゼオライトＸ、ゼオライトＹ、およびそれらの２種以上の混合物からなる群から選択され、より好ましくは骨格構造型ＦＡＵを有するゼオライト材料は、ゼオライトＸおよび／またはゼオライトＹ、好ましくはゼオライトＸを含み、より好ましくは骨格構造型ＦＡＵを有するゼオライト材料は、ゼオライトＸおよび／またはゼオライトＹ、好ましくはゼオライトＸである、実施形態３７の方法。
４０．溶媒系は、任意に分岐状の（Ｃ１～Ｃ４）アルコール、蒸留水、およびそれらの混合物からなる群から、好ましくは任意に分岐状の（Ｃ１～Ｃ３）アルコール、蒸留水、およびそれらの混合物からなる群から、より好ましくはメタノール、エタノール、蒸留水、およびそれらの混合物からなる群から選択され、より好ましくは溶媒系は蒸留水を含み、より好ましくは溶媒系は蒸留水からなる、実施形態２１から３９のいずれか１つの方法。
４１．（１）において製造され、（２）において加熱された混合物中のＨ２Ｏ対ＹＯ２として算出された１種または複数のＹＯ２源のＨ２Ｏ：ＹＯ２のモル比は、０．１～１５、好ましくは０．２～７．５、より好ましくは０．４～５、より好ましくは０．５～４、より好ましくは０．９～３．１、より好ましくは１～３の範囲である、実施形態４０の方法。
４２．（２）における加熱は、１０分～３５日、好ましくは１時間～３０日、より好ましくは２日～２５日、より好ましくは５日～２０日、より好ましくは６日～１５日、より好ましくは７日～１３日、より好ましくは９日～１１日、より好ましくは９．５～１０．５日の範囲の期間実施される、実施形態２１から４１のいずれか１つの方法。
４３．（２）における加熱は、８０～２２０℃、好ましくは１１０～２００℃、より好ましくは１３０～１９０℃、より好ましくは１４０～１８０℃、より好ましくは１４５～１７５℃、より好ましくは１５０～１７０℃、より好ましくは１５５～１６５℃の範囲の温度で実施される、実施形態２１から４２のいずれか１つの方法。
４４．（２）における加熱は、自生圧力下で、好ましくはソルボサーマル条件下で、より好ましくは水熱条件下で実施され、好ましくは（２）における加熱は、耐圧性容器、好ましくはオートクレーブ中で行われる、実施形態２１から４３のいずれか１つの方法。
４５．１種または複数の有機テンプレートは、
（ａ） 式（ＩＩ）を有する化合物
Ｒ１Ｒ２Ｎ＋－Ｒ５－Ｎ＋Ｒ３Ｒ４ （ＩＩ）
式（ＩＩＩ）を有する化合物
Ｒａ－Ｒ６－Ｒｂ （ＩＩＩ）
および溶媒系を含む反応混合物を製造して、反応混合物を得る工程、
（ｂ） 反応混合物を加熱して、１種または複数の有機テンプレートを含む混合物を得る工程
を含む方法に従って製造される、実施形態２１から４４のいずれか１つの方法
［式中、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、およびＲ４は互いに独立に、（Ｃ１～Ｃ４）アルキル、好ましくは（Ｃ１～Ｃ３）アルキル、より好ましくはエチルまたはメチル、より好ましくはメチルであり、
Ｒ５は、テトラメチレン、ペンタメチレン、ヘキサメチレン、およびヘプタメチレンからなる群から選択され、好ましくはＲ５は、ペンタメチレンまたはヘキサメチレンであり、より好ましくはＲ５はヘキサメチレンであり、
Ｒ６は、トリメチレン、テトラメチレン、およびペンタメチレンからなる群から選択され、好ましくはＲ６は、トリメチレンまたはテトラメチレンであり、より好ましくはＲ６はテトラメチレンであり、
ＲａおよびＲｂは互いに独立に、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉ、トシル（ＯＴｓ）、メシル、トリフルオロメタンスルホネート（ＯＴｆ）、およびＯＨからなる群から、好ましくはＦ、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉ、およびＯＨからなる群から、より好ましくはＢｒ、Ｉ、およびＯＨからなる群から選択され、より好ましくはＲａおよびＲｂは互いに独立にＢｒである］。
４６．（ａ）における混合物中の式（ＩＩ）を有する化合物対式（ＩＩＩ）を有する化合物のモル比は、０．１：１～１０：１の範囲、好ましくは０．５：１～２：１の範囲、より好ましくは０．９：１～１．１：１の範囲である、実施形態４５の方法。
４７．（ｂ）において溶媒系の還流という加熱が実施され、好ましくは（ｂ）における加熱は、５０～１１０℃の範囲、好ましくは７０～９０℃の範囲、より好ましくは７５～８５℃の範囲の温度で実施される、実施形態４５または４６の方法。
４８．（ｂ）における加熱は、１～２５時間、好ましくは９～１５時間、より好ましくは１１～１３時間の範囲の期間実施される、実施形態４５から４７のいずれか１つの方法。
４９．溶媒系は、水、メタノール、エタノール、プロパノール、およびテトラヒドロフランの１種または複数、好ましくはメタノール、エタノール、およびプロパノールの１種または複数、より好ましくはエタノールを含み、より好ましくは溶媒系はエタノールからなる、実施形態４５から４８のいずれか１つの方法。
５０．方法は、
（ｃ） （ｂ）において得られた混合物から、１種もしくは複数の有機テンプレートを分離する工程、および／または
（ｄ） （ｂ）もしくは（ｃ）において得られた１種または複数の有機テンプレートを洗浄する工程
をさらに含む、実施形態４５から４９のいずれか１つの方法。
５１．（ｃ）における分離は、濾過によって実施される、実施形態５０の方法。
５２．（ｄ）における洗浄は、ジエチルエーテル、テトラヒドロフラン、および酢酸エチルの１種または複数、好ましくはジエチルエーテルを用いて実施される、実施形態５０または５１の方法。
５３．方法は、
（３） （２）において得られたゼオライト材料を分離する工程、および／または
（４） （２）もしくは（３）において得られたゼオライト材料を洗浄する工程、および／または
（５） （２）、（３）、もしくは（４）において得られたゼオライト材料をガス雰囲気中で乾燥する工程、および／または
（６） （２）、（３）、（４）、もしくは（５）において得られたゼオライト材料をガス雰囲気中でか焼する工程、および／または
（７） （２）、（３）、（４）、（５）、もしくは（６）において得られたゼオライト材料を１種または複数の金属カチオンＭを用いたイオン交換手順にかける工程
をさらに含み、工程（３）および／または（４）および／または（５）および／または（６）および／または（７）は、任意の順序でも実施することができ、
前記工程の１つまたは複数は、好ましくは１回または複数回繰り返される、実施形態２１から５２のいずれか１つの方法。
５４．１種または複数の金属カチオンＭは、Ｓｒ、Ｚｒ、Ｃｒ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｍｏ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｃｕ、Ｚｎ、Ｒｕ、Ｒｈ、Ｐｄ、Ａｇ、Ｏｓ、Ｉｒ、Ｐｔ、Ａｕ、Ｌａ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｙｂ、Ｌｕ、Ｙ、Ｓｃ、およびそれらの２種以上の混合物からなる群から選択され、好ましくはＳｒ、Ｚｒ、Ｃｒ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｍｏ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｃｕ、Ｚｎ、Ｒｕ、Ｒｈ、Ｐｄ、Ａｇ、Ｏｓ、Ｉｒ、Ｐｔ、Ａｕ、Ｌａ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｙｂ、Ｌｕ、Ｙ、Ｓｃ、およびそれらの２種以上の混合物からなる群から、より好ましくはＳｒ、Ｃｒ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｍｏ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｃｕ、Ｚｎ、Ａｇ、Ｌａ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｙｂ、Ｌｕ、Ｙ、Ｓｃ、およびそれらの２種以上の混合物からなる群から、より好ましくはＣｒ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｍｏ、Ｆｅ、Ｎｉ、Ｃｕ、Ｚｎ、Ａｇ、Ｌａ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｙｂ、Ｌｕ、Ｙ、Ｓｃ、およびそれらの２種以上の混合物からなる群から、より好ましくはＭｇ、Ｃａ、Ｍｏ、Ｆｅ、Ｎｉ、Ｃｕ、Ｚｎ、Ａｇ、Ｌａ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｙｂ、Ｌｕ、Ｙ、Ｓｃ、およびそれらの２種以上の混合物からなる群から、より好ましくはＦｅ、Ｃｕ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｚｎ、Ｍｏ、Ｌａ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｙｂ、Ｌｕ、Ｙ、Ｓｃ、およびそれらの２種以上の混合物からなる群から選択され、１種または複数の金属カチオンＭは、ゼオライト材料の骨格構造のイオン交換部位に位置している、実施形態５３の方法。
５５．（５）における乾燥は、６０～１４０℃、好ましくは８０～１２０℃、より好ましくは９０～１１０℃の範囲のガス雰囲気温度で実施される、実施形態５３または５４の方法。
５６．（５）における乾燥のためのガス雰囲気は、窒素、酸素、またはそれらの混合物を含み、ガス雰囲気は、好ましくは酸素、空気、またはリーン空気である、実施形態５３から５５のいずれか１つの方法。
５７．（６）におけるか焼は、０．５～１５時間、好ましくは１～１０時間、より好ましくは２～８時間、より好ましくは３～７時間、より好ましくは３．５～６．５時間、より好ましくは４～６時間、より好ましくは４．５～５．５時間の範囲の期間実施される、実施形態５３から５６のいずれか１つの方法。
５８．（６）におけるか焼のためのガス雰囲気は、窒素、酸素、またはそれらの混合物を含み、ガス雰囲気は、好ましくは酸素、空気、またはリーン空気である、実施形態５３から５７のいずれか１つの方法。
５９．（６）におけるか焼は、３００～８００℃、好ましくは３７５～７２５℃、より好ましくは４２５～６７５℃、より好ましくは４７５～６２５℃、より好ましくは５２５～５７５℃の範囲のガス雰囲気温度で実施される、実施形態５３から５８のいずれか１つの方法。
６０．実施形態２１から５９のいずれか１つの方法で得ることができるおよび／または得られる、骨格構造型ＩＴＨを有するゼオライト材料。
６１．酸素化物をオレフィンに転化する方法であって、
（ｉ） 実施形態１から２０および６０のいずれか１つによる触媒を用意する工程、
（ｉｉ） １種もしくは複数の酸素化物、ならびに任意に１種もしくは複数のオレフィンおよび／または任意に１種もしくは複数の炭化水素を含むガス流を用意する工程、
（ｉｉｉ） （ｉ）において用意された触媒を（ｉｉ）において用意されたガス流と接触させ、１種または複数の酸素化物を１種または複数のオレフィンおよび任意に１種または複数の炭化水素に転化させる工程、
（ｉｖ） 任意に、（ｉｉｉ）において得られたガス流中に含有される１種もしくは複数のオレフィンおよび／または１種もしくは複数の炭化水素のうちの１種または複数を（ｉｉ）に再循環させる工程
を含む方法。
６２．触媒は、固定床または流動床で用意される、実施形態６１の方法。
６３．（ｉｉ）において用意されたガス流は、脂肪族アルコール、エーテル、カルボニル化合物およびそれらの２種以上の混合物からなる群から、好ましくは（Ｃ１～Ｃ６）アルコール、ジ（Ｃ１～Ｃ３）アルキルエーテル、（Ｃ１～Ｃ６）アルデヒド、（Ｃ２～Ｃ６）ケトンおよびそれらの２種以上の混合物からなる群から、より好ましくは（Ｃ１～Ｃ４）アルコール、ジ（Ｃ１～Ｃ２）アルキルエーテル、（Ｃ１～Ｃ４）アルデヒド、（Ｃ２～Ｃ４）ケトンおよびそれらの２種以上の混合物からなる群から、より好ましくはメタノール、エタノール、ｎ－プロパノール、イソプロパノール、ブタノール、ジメチルエーテル、ジエチルエーテル、エチルメチルエーテル、ジイソプロピルエーテル、ジ－ｎ－プロピルエーテル、ホルムアルデヒド、ジメチルケトンおよびそれらの２種以上の混合物からなる群から、より好ましくはメタノール、エタノール、ジメチルエーテル、ジエチルエーテル、エチルメチルエーテルおよびそれらの２種以上の混合物からなる群から選択される１種または複数の酸素化物を含み、ガス流は、より好ましくはメタノールおよび／またはジメチルエーテル、より好ましくはメタノールを含む、実施形態６１または６２の方法。
６４．（ｉｉ）において用意されたガス流中の酸素化物の含有量は、全体積に対して２～１００体積％、好ましくは３～９９体積％、より好ましくは４～９５体積％、より好ましくは５～８０体積％、より好ましくは６～５０体積％の範囲である、実施形態６１から６３のいずれか１つの方法。
６５．（ｉｉ）において用意されたガス流は水を含み、（ｉｉ）において用意されたガス流中の含水量は、好ましくは５～６０体積％、より好ましくは１０～５０体積％の範囲である、実施形態６１から６４のいずれか１つの方法。
６６．（ｉｉ）において用意されたガス流は、１種または複数の希釈ガス、好ましくは１種または複数の希釈ガスを０．１～９０体積％、より好ましくは１～８５体積％、より好ましくは５～８０体積％、より好ましくは１０～７５体積％の範囲の量でさらに含む、実施形態６１から６５のいずれか１つの方法。
６７．１種または複数の希釈ガスは、Ｈ２Ｏ、ヘリウム、ネオン、アルゴン、クリプトン、窒素、一酸化炭素、二酸化炭素、およびそれらの２種以上の混合物からなる群から、好ましくはＨ２Ｏ、アルゴン、窒素、二酸化炭素、およびそれらの２種以上の混合物からなる群から選択され、より好ましくは１種または複数の希釈ガスはＨ２Ｏを含み、より好ましくは１種または複数の希釈ガスはＨ２Ｏである、実施形態６１から６６のいずれか１つの方法。
６８．（ｉｉｉ）による接触は、２２５～７００℃、好ましくは２７５～６５０℃、より好ましくは３２５～６００℃、より好ましくは３７５～５５０℃、より好ましくは４２５～５２５℃、より好ましくは４５０～５００℃の範囲温度で行われる、実施形態６１から６７のいずれか１つの方法。
６９．（ｉｉｉ）による接触は、０．０１～２５バール、好ましくは０．１～２０バール、より好ましくは０．２５～１５バール、より好ましくは０．５～１０バール、より好ましくは０．７５～５バール、より好ましくは０．８～２バール、より好ましくは０．８５～１．５バール、より好ましくは０．９～１．１バールの範囲の圧力で行われる、実施形態６１から６８のいずれか１つの方法。
７０．方法は連続法であり、（ｉｉｉ）における接触のガス毎時空間速度（ＧＨＳＶ）は、好ましくは１～３０，０００／時間、好ましくは５００～２５，０００／時間、好ましくは１，０００～２０，０００／時間、より好ましくは１，５００～１０，０００／時間、より好ましくは２，０００～５，０００／時間の範囲である、実施形態６１から６９のいずれか１つの方法。
７１．（ｉｉ）において任意に用意され、および／または（ｉｉ）に任意に再循環される、１種または複数のオレフィンおよび／または１種または複数の炭化水素は、エチレン、（Ｃ４～Ｃ７）オレフィン、（Ｃ４～Ｃ７）炭化水素、およびそれらの２種以上の混合物からなる群から、好ましくはエチレン、（Ｃ４～Ｃ５）オレフィン、（Ｃ４～Ｃ５）炭化水素、およびそれらの２種以上の混合物からなる群から選択される１種または複数を含む、実施形態６１から７０のいずれか１つの方法。
７２．実施形態１から２０および６０のいずれか１つによるゼオライト材料を、モレキュラーシーブとして、イオン交換用の吸着剤として、または触媒および／または触媒担体として、好ましくは酸化窒素ＮＯｘの選択的接触還元（ＳＣＲ）のための；ＮＨ３の酸化のための、特にディーゼルシステムにおけるＮＨ３スリップの酸化のための；Ｎ２Ｏの分解のための触媒として；流動接触分解（ＦＣＣ）法における添加剤として；および／または有機転化反応における触媒として、好ましくは水素化分解触媒として、アルキル化触媒として、異性化触媒として、またはアルコールのオレフィンへの転化、より好ましくは酸素化物のオレフィンへの転化における触媒として使用する方法。
７３．ゼオライト材料は、メタノールツーオレフィンプロセス（ＭＴＯプロセス）、ジメチルエーテルツーオレフィンプロセス（ＤＴＯプロセス）、メタノールツーガソリンプロセス（ＭＴＧプロセス）、メタノールツー炭化水素プロセス、メタノールツー芳香族化合物プロセス、バイオマスツーオレフィンおよび／またはバイオマスツー芳香族化合物プロセス、芳香族化合物のアルキル化のためのメタンツーベンゼンプロセス、または流動接触分解プロセス（ＦＣＣプロセス）、好ましくはメタノールツーオレフィンプロセス（ＭＴＯプロセス）および／またはジメチルエーテルツーオレフィンプロセス（ＤＴＯプロセス）、より好ましくはメタノールツープロピレンプロセス（ＭＴＰプロセス）、メタノールツープロピレン／ブチレンプロセス（ＭＴ３／４プロセス）、ジメチルエーテルツープロピレンプロセス（ＤＴＰプロセス）、ジメチルエーテルツープロピレン／ブチレンプロセス（ＤＴ３／４プロセス）、および／またはジメチルエーテルツーエチレン／プロピレンプロセス（ＤＴ２／３プロセス）において使用される、実施形態７２の使用する方法。
以下の実施例および参考例により、本発明をさらに説明する。
実験セクション
［参考例１］
有機テンプレートの分子量の決定
ＣＧｕａｒｄ＋１×Ｃ－ＬカラムセットおよびＲＩ／ＲＡＬＳ／ＩＶ－ＤＰ検出器を装備したＶｉｓｃｏｔｅｋ ＴＤＡ３０５ｍａｘ ＧＰＣ Ｓｙｓｔｅｍを用いて、テンプレートの臭化物塩の形の分子量を測定した。プルラン（Ｍａｌｖｅｒｎ社）を標準試料として使用した。酢酸の水性溶液（５体積％のＨＡｃ水溶液）を溶媒として使用した。注入量は１００μＬであった。カラムおよび検出器の温度は４５℃であった。
［参考例２］
Ｘ線回折パターンの決定
ＣｕＫα（λ＝０．１５４０６ｎｍ（１．５４０６Å））線を使用するＲｉｇａｋｕ Ｕｌｔｉｍａｔｅ ＶＩ Ｘ線回折装置（４０ｋＶ、４０ｍＡ）を用いて、か焼したゼオライト材料の粉末Ｘ線回折（ＸＲＤ）パターンを測定した。
［参考例３］
試料組成の決定
Ｐｅｒｋｉｎ－Ｅｌｍｅｒ ３３００ＤＶ発光分光計を用いて、試料組成をＩＣＰ質量分析法によって測定した。
［参考例４］
走査型電子顕微鏡法
走査型電子顕微鏡法（ＳＥＭ）実験は、Ｈｉｔａｃｈｉ ＳＵ－８０１０電子顕微鏡で行った。
［参考例５］
透過型電子顕微鏡法
透過型電子顕微鏡法実験は、ＴＶＩＰＳ Ｆ４１６カメラを備えたＪＥＯＬ ２１００Ｐｌｕｓを用いて２００ｋＶで行った。［００１］および［１００］ゾーン軸に沿った高分解能ＴＥＭ画像の平面群対称性は、それぞれｐ２ｍｍおよびｃｍである。ｅＭａｐを使用して、高分解能ＴＥＭ画像をシミュレートした（［００１］：焦点－２０ｎｍおよび厚さ２８．６ｎｍ；［１００］：焦点－１２０ｎｍおよび厚さ２．６ｎｍ）。
［参考例６］
ＭＡＳ ＮＭＲ
２７Ａｌ、２９Ｓｉおよび１９Ｆおよび固体ＭＡＳ ＮＭＲスペクトルは、Ｖａｒｉａｎ Ｉｎｆｉｎｉｔｙ Ｐｌｕｓ ４００分光計で記録した。１３Ｃ液体ＮＭＲスペクトルは、ｚの傾斜磁場コイルを装備した、５ｍｍのＱＮＰプローブを使用するＢｒｕｋｅｒ Ａｖａｎｃｅ ５００分光計で記録した。
［参考例７］
ＮＨ３－ＴＰＤによる酸性度の決定
ＣＯＥ－７ゼオライトの酸性度は、ＴＣＤ検出器を装備したＴＰ－５０７６機器（Ｘｉａｎｑｕａｎ社、Ｔｉａｎｊｉｎ、Ｃｈｉｎａ）で実施したＮＨ３の昇温脱着（ＮＨ３－ＴＰＤ）によって測定した。典型的には、０．２ｇの触媒を石英管反応器に導入し、Ｈｅ中６００℃で３０分間前処理した。１２０℃に冷却した後、試料をＮＨ３に３０分間曝露した。この後に、１２０℃でＨｅフローを用いて３０分間パージして、物理吸着ＮＨ３を除去した。次いで、試料を１２０℃から６００℃に１０℃／分の速度で加熱し、脱着ＮＨ３をＴＣＤによってモニタリングした。ＴＧ－ＤＴＡ分析は、ＳＤＴ Ｑ６００熱分析システムで空気条件下に１０℃／分の上昇速度で室温から８００℃で終えた。
［参考例８］
有機テンプレートＯＳＤＡ１の合成
有機テンプレートの合成に典型的な例として、１７．２３１ｇのＮ，Ｎ，Ｎ’，Ｎ’－テトラメチルヘキサン－１，６－ジアミン（０．１ｍｏｌ；Ｃ１０Ｈ２４Ｎ２；ＡＲ；９８％；Ｓｈａｎｇｈａｉ Ｍａｃｋｌｉｎ Ｂｉｏｃｈｅｍｉｃａｌ Ｃｏ．，Ｌｔｄ．社）を、２１．５９１ｇの１，４－ジブロモブタン（０．１ｍｏｌ；Ｃ４Ｈ８Ｂｒ２；ＡＲ；９８％；Ａｌａｄｄｉｎ Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ｃｏ．，Ｌｔｄ．社）および５０ｍＬのエタノール（Ｃ２Ｈ５ＯＨ；ＡＲ；Ｓｉｎｏｐｈａｒｍ Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ｒｅａｇｅｎｔ Ｃｏ．，Ｌｔｄ．社）と混合した。混合物を還流下で１２時間加熱した。次いで、溶媒を蒸発させ、白色固体沈殿物をエーテルで洗浄し、真空乾燥した。ゲル浸透クロマトグラフィー（ＧＰＣ）分析により、テンプレートの臭化物塩の形は、４２９１～８６６９の分子量を有した（ｎ＝１１～２２）ことが示された。脱イオン水中アニオン交換樹脂（ＩＲＮ－７８；Ｓｉｇｍａ－Ａｌｄｒｉｃｈ Ｃｏ．、Ｌｔｄ．社）を使用して、ブロミドカチオンをヒドロキシド形に転化し、０．１Ｍ ＨＣｌを使用して、得られた溶液を滴定した。本明細書で有機構造指向剤として使用される有機テンプレートは、本明細書でＯＳＤＡ１とも呼ばれる。
［参考例９］
種結晶の合成
骨格構造型ＩＴＨを有するゼオライト材料を製造するのに使用される種結晶は、Ｃｈｉｎｅｓｅ Ｊｏｕｒｎａｌ ｏｆ Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ、２０１７、３５（５）、５７２～５７６に開示された方法に従って製造した。したがって、種結晶は、その骨格構造にアルミナがないオールシリカゼオライトであった。
［実施例１］
骨格構造型ＩＴＨを有するゼオライト材料（ＣＯＥ－７ゼオライト）の合成
ＣＯＥ－７ゼオライトの合成に典型的な試行として、ベーム石（１～２４ｍｇ；０．０１～０．１６ｍｍｏｌ Ａｌ２Ｏ３；Ａｌ２Ｏ３含有量７０質量％；Ｌｉａｏｎｉｎｇ Ｈｙｄｒａｔｉｇｈｔ Ｃｏ．、Ｌｔｄ．社）および１０．６７ｇの有機テンプレート溶液（ＯＳＤＡ１、０．３６ｍｏｌ／ＯＨ－ １Ｌ）を混合した。次いで、０．９３５ｇのヒュームドシリカ（１５．５８ｍｍｏｌ；Ｓｈａｎｇｈａｉ Ｔｅｎｇｍｉｎ Ｉｎｄｕｓｔｒｉａｌ Ｃｏ．，Ｌｔｄ．社）を撹拌条件下で添加した。混合物をさらに６時間撹拌した後、参考例９に従って製造した０．０５ｇのシリカ系ＩＴＨゼオライト種、および０．１９０ｍＬのＨＦ（４０質量％；３．３ｍｍｏｌ；ＡＲ；Ａｌａｄｄｉｎ Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ｃｏ．，Ｌｔｄ．社）を添加した。一部分の水を蒸発させた後、反応混合物の最終モル比は、１．０のＳｉＯ２：０～０．０１のＡｌ２Ｏ３：０．００５のＯＳＤＡ１：０．２のＨＦ：１～３のＨ２Ｏであった。最後に、混合物をＴｅｆｌｏｎライニングオートクレーブに移し、回転条件（５０ｒｐｍ）下に１６０℃で１０日間加熱した。その後、固体ゼオライト生成物を濾過し、脱イオン水で洗浄し、１００℃で乾燥し、５５０℃で５時間か焼した。得られたゼオライトをＣＯＥ－７－ｘとして表わし、ｘは、反応混合物中のＳｉ／Ａｌ比であった。Ｈ－ＣＯＥ－７ゼオライト試料を８００℃にて１０％Ｈ２Ｏで５時間水熱処理した後、か焼したゼオライト生成物が得られた。
［実施例２］
骨格構造型ＩＴＨを有するゼオライト材料（ＣＯＥ－７－１００）の合成
フッ化水素対シリカのモル比ＨＦ：ＳｉＯ２が０．２５であり、水対シリカのモル比Ｈ２Ｏ：ＳｉＯ２が３である反応混合物を使用して、実施例１の製造方法に従って、ＣＯＥ－７－１００を得た。ＣＯＥ－７－１００は、シリカ対アルミナのモル比ＳｉＯ２：Ａｌ２Ｏ３が１４０であった。あるいは、水対シリカのモル比Ｈ２Ｏ：ＳｉＯ２が１であるものを使用して、シリカ対アルミナのモル比ＳｉＯ２：Ａｌ２Ｏ３が１４０であるＣＯＥ－７－１００も得た。それぞれ参考例４および５によるＳＥＭおよびＴＥＭ測定は、ＣＯＥ－７－１００ゼオライトが厚さ約３０ｎｍのナノシート様の形態を有したことを示した。ＢＥＴ表面積は、測定して、約４００ｍ２／ｇであり、ミクロ孔容積は、０．１５ｃｍ３／ｇであった。さらに、決定したメソ孔容積は、０．２２ｃｍ３／ｇであった。ＣＯＥ－７－１００ゼオライトの２９Ｓｉ ＭＡＳ ＮＭＲスペクトルは、４本のピークが－１１６．８、－１１４．２、－１１１．３、および－１０５．４ｐｐｍを中心とする化学シフトを有することを明らかにした。最初の３本のピークはＳｉ（４Ｓｉ）種に帰属し、４番目のピークはＳｉ（３Ｓｉ，ＯＨ）および／またはＳｉ（３Ｓｉ，１Ａｌ）に帰する。ＣＯＥ－７－１００ゼオライトの１９Ｆ ＭＡＳ ＮＭＲスペクトルは、－３５．５および－６３．８ｐｐｍに２本のピークを示した。それらは、それぞれ二重４員環および［４１５２６２］かごにおけるフルオリド種に帰属する。ＣＯＥ－７－１００ゼオライトの２７Ａｌ ＭＡＳ ＮＭＲスペクトルは、ＩＴＨゼオライト骨格における四配位アルミニウム種に関連して５３．３ｐｐｍにおいて最大値を有するピークを示し、約０ｐｐｍにおいては、ピークは観察されなかった。Ｈ－ＣＯＥ－７－１００ゼオライトのアンモニアの昇温脱着（ＮＨ３－ＴＰＤ）曲線は、約１８５℃および３９０℃を中心とする２本の脱着ピークを示した。
［実施例３］
骨格構造型ＩＴＨを有するゼオライト材料（ＣＯＥ－７－７５）の合成
反応混合物中のフッ化水素対シリカのモル比ＨＦ：ＳｉＯ２が０．２５であり、水対シリカのモル比Ｈ２Ｏ：ＳｉＯ２が１であるものを使用して、実施例１の製造方法に従って、ＣＯＥ－７－７５を得た。ＣＯＥ－７－７５は、シリカ対アルミナのモル比ＳｉＯ２：Ａｌ２Ｏ３が１１４であった。
［実施例４］
骨格構造型ＩＴＨを有するゼオライト材料（ＣＯＥ－７－１５０）の合成
反応混合物中のフッ化水素対シリカのモル比ＨＦ：ＳｉＯ２が０．２５であり、水対シリカのモル比Ｈ２Ｏ：ＳｉＯ２が３であるものを使用して、実施例１の製造方法に従って、ＣＯＥ－７－１５０を得た。ＣＯＥ－７－１５０は、シリカ対アルミナのモル比ＳｉＯ２：Ａｌ２Ｏ３が１８８であった。
［実施例５］
骨格構造型ＩＴＨを有するゼオライト材料（ＣＯＥ－７－２００）の合成
反応混合物中のフッ化水素対シリカのモル比ＨＦ：ＳｉＯ２が０．２５であり、水対シリカのモル比Ｈ２Ｏ：ＳｉＯ２が３であるものを使用して、実施例１の製造方法に従って、ＣＯＥ－７－２００を得た。ＣＯＥ－７－２００は、シリカ対アルミナのモル比ＳｉＯ２：Ａｌ２Ｏ３が２４０であった。
［実施例６］
骨格構造型ＩＴＨを有するゼオライト材料（ＣＯＥ－７－Ｓｉ）の合成
反応混合物中のフッ化水素対シリカのモル比ＨＦ：ＳｉＯ２が０．２５であり、水対シリカのモル比Ｈ２Ｏ：ＳｉＯ２が３であるものを使用して、実施例１の製造方法に従って、ＣＯＥ－７－Ｓｉを得た。ＣＯＥ－７－Ｓｉのシリカ対アルミナのモル比ＳｉＯ２：Ａｌ２Ｏ３は決定しなかった。
［実施例７］
骨格構造型ＩＴＨを有するゼオライト材料の合成
骨格構造型ＬＴＡを有するゼオライト材料をＸ２Ｏ３源として使用して、ＳｉＯ２／Ａｌ２Ｏ３のモル比が１２２である、骨格構造型ＩＴＨを有するＡｌ２Ｏ３含有ゼオライト材料（ＣＯＥ－７－５０）を合成するために、０．０４３ｇのゼオライトＬＴＡ（Ｓｉ／Ａｌ＝１）および１０．６７ｇの有機テンプレート溶液（ＯＳＤＡ１、０．３６ｍｏｌ／ＯＨ－ １Ｌ）を混合した。次いで、０．９１２ｇのヒュームドシリカ（Ｓｈａｎｇｈａｉ Ｔｅｎｇｍｉｎ Ｉｎｄｕｓｔｒｉａｌ Ｃｏ．，Ｌｔｄ．社）を撹拌下で添加した。混合物をさらに６時間撹拌した後、参考例９に従って製造された０．０５ｇのシリカ系ＩＴＨゼオライト種、および０．１９０ｍＬのＨＦ（水中４０質量％、３．３ｍｍｏｌ；ＡＲ；Ａｌａｄｄｉｎ Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ｃｏ．，Ｌｔｄ．社）を添加した。一部分の水を出発物のゲル（Ｈ２Ｏ：ＳｉＯ２＞３０）から蒸発させた後、混合物の最終モル比は、１．０のＳｉＯ２：０．０１のＡｌ２Ｏ３：０．００５のＯＳＤＡ１：０．２のＨＦ：１のＨ２Ｏであった。最後に、混合物をＴｅｆｌｏｎライニングオートクレーブに移し、回転条件（５０ｒｐｍ）下に１７５℃で７日間加熱した。その後、固体ゼオライト生成物を濾過し、脱イオン水で洗浄し、１００℃で乾燥し、５５０℃で５時間か焼した。得られたゼオライトのＢＥＴ表面積は、測定して、約３２０ｍ２／ｇであり、ミクロ孔容積は、０．１３ｃｍ３／ｇであった。さらに、決定したメソ孔容積は、０．２９ｃｍ３／ｇであった。得られたゼオライト材料も、参考例２によるＸ線回折分析を介して特徴付けた。その粉末Ｘ線回折パターンを図２に示す。
［実施例８］
骨格構造型ＩＴＨを有するゼオライト材料の合成
骨格構造型ＬＴＡを有するゼオライト材料をＸ２Ｏ３源として使用して、ＳｉＯ２／Ａｌ２Ｏ３のモル比が６４である、骨格構造型ＩＴＨを有するＡｌ２Ｏ３含有ゼオライト材料（ＣＯＥ－７－２０）を合成するために、０．０８６ｇのゼオライトＬＴＡ（Ｓｉ／Ａｌ＝１）および１０．６７ｇの有機テンプレート溶液（ＯＳＤＡ１、０．３６ｍｏｌ／ＯＨ－ １Ｌ）を混合した。次いで、０．８８８ｇのヒュームドシリカ（Ｓｈａｎｇｈａｉ Ｔｅｎｇｍｉｎ Ｉｎｄｕｓｔｒｉａｌ Ｃｏ．，Ｌｔｄ．社）を撹拌下で添加した。混合物をさらに６時間撹拌した後、参考例９に従って製造された０．０５ｇのシリカ系ＩＴＨゼオライト種、および０．１９０ｍＬのＨＦ（水中４０質量％、３．３ｍｍｏｌ；ＡＲ；Ａｌａｄｄｉｎ Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ｃｏ．，Ｌｔｄ．社）を添加した。一部分の水を出発物のゲル（Ｈ２Ｏ：ＳｉＯ２＞３０）から蒸発させた後、混合物の最終モル比は、１．０のＳｉＯ２：０．０２５のＡｌ２Ｏ３：０．００５のＯＳＤＡ１：０．２のＨＦ：１のＨ２Ｏであった。最後に、混合物をＴｅｆｌｏｎライニングオートクレーブに移し、回転条件（５０ｒｐｍ）下に１７５℃で７日間加熱した。その後、固体ゼオライト生成物を濾過し、脱イオン水で洗浄し、１００℃で乾燥し、５５０℃で５時間か焼した。得られたゼオライトのＢＥＴ表面積は、測定して、約３２４ｍ２／ｇであり、ミクロ孔容積は、０．１４ｃｍ３／ｇであった。さらに、決定したメソ孔容積は、０．２９ｃｍ３／ｇであった。
［実施例９］
骨格構造型ＩＴＨを有するゼオライト材料の合成
骨格構造型ＬＴＡを有するゼオライト材料をＸ２Ｏ３源として使用して、ＳｉＯ２／Ａｌ２Ｏ３のモル比が１３６である、骨格構造型ＩＴＨを有するＡｌ２Ｏ３含有ゼオライト材料（ＣＯＥ－７－５０）を合成するために、０．０４３ｇのゼオライトＬＴＡ（Ｓｉ／Ａｌ＝１）および１０．６７ｇの有機テンプレート溶液（ＯＳＤＡ１、０．３６ｍｏｌ／ＯＨ－ １Ｌ）を混合した。次いで、０．９１２ｇのヒュームドシリカ（Ｓｈａｎｇｈａｉ Ｔｅｎｇｍｉｎ Ｉｎｄｕｓｔｒｉａｌ Ｃｏ．，Ｌｔｄ．社）を撹拌下で添加した。混合物をさらに６時間撹拌した後、参考例９に従って製造された０．０５ｇのシリカ系ＩＴＨゼオライト種、および０．１９０ｍＬのＨＦ（水中４０質量％、３．３ｍｍｏｌ；ＡＲ；Ａｌａｄｄｉｎ Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ｃｏ．，Ｌｔｄ．社）を添加した。一部分の水を出発物のゲル（Ｈ２Ｏ：ＳｉＯ２＞３０）から蒸発させた後、混合物の最終モル比は、１．０のＳｉＯ２：０．０１のＡｌ２Ｏ３：０．００５のＯＳＤＡ１：０．２のＨＦ：１のＨ２Ｏであった。最後に、混合物をＴｅｆｌｏｎライニングオートクレーブに移し、回転条件（５０ｒｐｍ）下に１７５℃で７日間加熱した。その後、固体ゼオライト生成物を濾過し、脱イオン水で洗浄し、１００℃で乾燥し、５５０℃で５時間か焼した。得られたゼオライトのＢＥＴ表面積は、測定して、約３０４ｍ２／ｇであり、ミクロ孔容積は、０．１４ｃｍ３／ｇであった。さらに、決定したメソ孔容積は、０．２９ｃｍ３／ｇであった。
［比較例１］
Ａｌ－Ｇｅ－ＩＴＨゼオライトの合成
通常のＡｌ－Ｇｅ－ＩＴＨゼオライトを水熱条件下で合成した。通常のＡｌ－Ｇｅ－ＩＴＨゼオライトを合成するのに典型的な試行において、０．０７８ｇのＧｅＯ２（９９．９９９％；金属基準；２００メッシュ；Ａｌａｄｄｉｎ Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ｃｏ．，Ｌｔｄ．社）を１．９４６ｇのヘキサメトニウムヒドロキシド水溶液（ＨＭ（ＯＨ）２；２５質量％；Ｋｅｎｔｅ Ｃａｔａｌｙｓｉｓ Ｃｏ．，Ｌｔｄ．社）に溶解した。次いで、０．０３４ｇのアルミニウムイソプロポキシド（２４．７質量％のＡｌ２Ｏ３；Ｓｉｎｏｐｈａｒｍ Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ｒｅａｇｅｎｔ Ｃｏ．，Ｌｔｄ．社）を上記の溶液に添加した。１時間撹拌した後、３．１０５ｇのオルトケイ酸テトラエチル（ＴＥＯＳ、９９％、Ａｌａｄｄｉｎ Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ｃｏ．，Ｌｔｄ．社）を添加した。その後、混合物を終夜撹拌した。最後に、０．１９０ｍＬのフッ化水素酸水溶液（ＨＦ；ＡＲ；４０質量％；Ａｌａｄｄｉｎ Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ｃｏ．，Ｌｔｄ．社）を混合物に添加し、次いで、ゲルを秤量し、室温に置いて、３．９２９ｇの水を蒸発させた。最終ゲルをＴｅｆｌｏｎライニングオートクレーブに移し、回転条件（５０ｒｐｍ）下に１５０℃で７日間置いた。固体ゼオライト生成物を濾過し、脱イオン水で洗浄し、１００℃で乾燥し、５５０℃で５時間か焼した。Ｈ－Ａｌ－Ｇｅ－ＩＴＨゼオライトを８００℃にて１０％Ｈ２Ｏで５時間水熱処理した後、か焼したゼオライト生成物が得られた。
［比較例２］
ＺＳＭ－５ゼオライトの合成
Ｃ．Ｚｈａｎｇら、「Ａｎ Ｅｆｆｉｃｉｅｎｔ，Ｒａｐｉｄ，ａｎｄ Ｎｏｎ－Ｃｅｎｔｒｉｆｕｇａｔｉｏｎ Ｓｙｎｔｈｅｓｉｓ ｏｆ Ｎａｎｏｓｉｚｅｄ Ｚｅｏｌｉｔｅｓ ｂｙ Ａｃｃｅｌｅｒａｔｉｎｇ ｔｈｅ Ｎｕｃｌｅａｔｉｏｎ Ｒａｔｅ」、Ｊ．Ｍａｔｅｒ．Ｃｈｅｍ．Ａ、２０１８、６（４２）、２１１５６～２１１６１によって開示された方法に従って、通常のＺＳＭ－５ゼオライトを合成した。
［実施例１０］
触媒試験－メタノールツーオレフィン反応
メタノールツーオレフィン（ＭＴＯ）反応を、固定床マイクロ反応器中、４８０℃および１気圧（１０１．３２５Ｐａ）で実施した。ゼオライト試料（５００ｍｇ、２０－４０メッシュ）を、流動窒素中５００℃で２時間前処理し、次いで反応温度に冷却した。メタノールをポンプによって触媒床に１／時間の質量空間速度（ＷＨＳＶ）で連続注入した。ＰＬＯＴ－Ａｌ２Ｏ３カラムを使用して、ＦＩＤ検出器を備えたオンラインガスクロマトグラフィー（Ａｇｉｌｅｎｔ ６８９０Ｎ）によって、生成物を分析した。
触媒試験の結果を以下の表１に示す。表１から推測することができるように、本発明によるゼオライト材料は通常のＺＳＭ－５ゼオライトと比べて、特にプロピレンおよびブチレンに比較的高い選択率を示すが、全転化率は同程度である。
Figure 2022548975000010
さらに、図１から推測することができるように、本発明によるゼオライト材料（ＣＯＥ－７－１００ゼオライト）は通常のＺＳＭ－５ゼオライトより、プロペンに対する選択性が高く、触媒寿命が長く、工業用途におけるプロピレンの選択的生産に関してその潜在的な重要性を示す。
引用文献
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- P. Zeng et al. “On the synthesis and catalytic cracking properties of Al-ITQ-13 zeolites” in Microporous and Mesoporous Materials 2017, 246, 186
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- X. Liu et al. “Synthesis of all-silica zeolites from highly concentrated gels containing hexamethonium cations” in Microporous and Mesoporous Materials 2012, 156, 257
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- H. Ma, “Reaction mechanism for the conversion of methanol to olefins over H-ITQ-13 zeolite: a density functional theory study” in Catalysis Science and Technology 2018, 8, 521
- A. Corma et al. “A Zeolite Structure (ITQ-13) with Three Sets of Medium-Pore Crossing Channels Formed by 9- and 10-Rings” in Angew. Chem. Int. Ed. 2003, 42 (10), 1156-1159
- Q. Wu et al. “Solvent-Free Synthesis of ITQ-12, ITQ-13, and ITQ-17 zeolites” in Chin. J. Chem. 2017, 35, 572

Claims (15)

  1. 骨格構造型ＩＴＨを有するゼオライト材料であって、
    ゼオライト材料は、その骨格構造にＹＯ２および任意にＸ２Ｏ３を含み、Ｙは４価の元素であり、Ｘは３価の元素であり、
    ゼオライト材料の骨格構造は、ＧｅをＧｅＯ２として算出して、骨格構造に含まれるＹＯ２の１００質量％に対して４質量％未満含み、
    ゼオライト材料は、ＢをＢ２Ｏ３として算出して、骨格構造に含有されるＸ２Ｏ３の１００質量％に対して１．５質量％未満含み、
    ゼオライト材料は、ＹＯ２：Ｘ２Ｏ３のモル比が５０以上である、
    ゼオライト材料。
  2. ゼオライト材料は、その骨格構造にＹＯ２およびＸ２Ｏ３を含み、ゼオライト材料は、ＹＯ２：Ｘ２Ｏ３のモル比が１００～２５０の範囲である、請求項１に記載のゼオライト材料。
  3. ＹはＳｉを含み、ゼオライト材料の２９Ｓｉ ＭＡＳ ＮＭＲは、
    －１０１．０～－１０７．０ｐｐｍの範囲に最大値を有する第１のピーク、
    －１０５．０～－１１２．７ｐｐｍの範囲に最大値を有する第２のピーク、
    －１１１．０～－１１６．０ｐｐｍの範囲に最大値を有する第３のピーク、および
    －１１５．１～－１１８．４ｐｐｍの範囲に最大値を有する第４のピーク
    を含む、請求項１または２に記載のゼオライト材料。
  4. ゼオライト材料は、少なくとも以下の反射を含む粉末Ｘ線回折パターンを示し、
    Figure 2022548975000011
     １００％は、粉末Ｘ線回折パターンにおける最大ピークの強度に符合する、請求項１から３のいずれか一項に記載のゼオライト材料。
  5. 骨格構造型ＩＴＨを有するゼオライト材料を製造する方法であって、
    （１） 構造指向剤として１種または複数の有機テンプレート、１種または複数のＹＯ２源、任意に１種または複数のＸ２Ｏ３源、種結晶、および溶媒系を含む混合物を製造する工程であって、Ｙは４価の元素であり、Ｘは３価の元素である、工程、
    （２） その骨格構造にＹＯ２および任意にＸ２Ｏ３を含む骨格構造型ＩＴＨを有するゼオライト材料を結晶化させるために、（１）において得られた混合物を加熱する工程
    を含み、１種または複数の有機テンプレートは、式（Ｉ）の単位を含むポリマーカチオンを含む、方法
    ［Ｒ１Ｒ２Ｎ＋－Ｒ５－Ｎ＋Ｒ３Ｒ４－Ｒ６］ｎ （Ｉ）
    ［式中、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、およびＲ４は互いに独立に、（Ｃ１～Ｃ４）アルキルであり、
    Ｒ５は、テトラメチレン、ペンタメチレン、ヘキサメチレン、およびヘプタメチレンからなる群から選択され、
    Ｒ６は、トリメチレン、テトラメチレン、およびペンタメチレンからなる群から選択され、
    ｎは、１～５０の範囲の自然数である］。
  6. （１）において製造され、（２）において加熱された混合物中の１種または複数の有機テンプレート対ＹＯ２として算出された１種または複数のＹＯ２源の有機テンプレート：ＹＯ２のモル比は、０．００１～０．５の範囲である、請求項５に記載の方法。
  7. 種結晶は、骨格構造型ＩＴＨを有する１種または複数のゼオライト材料を含む、請求項５または６に記載の方法。
  8. （１）において製造された混合物中に含まれる種結晶の量は、ＹＯ２として算出された１種または複数のＹＯ２源の１００質量％に対して０．１～１５質量％の範囲である、請求項５から７のいずれか一項に記載の方法。
  9. 混合物は、１種または複数のＸ２Ｏ３源を含み、（１）において製造され、（２）において加熱された混合物中のＸ２Ｏ３として算出された１種または複数のＸ２Ｏ３源対ＹＯ２として算出された１種または複数のＹＯ２源のＸ２Ｏ３：ＹＯ２のモル比は、０．００１～０．１の範囲である、請求項５から８のいずれか一項に記載の方法。
  10. （１）において製造された混合物は、１種または複数のフルオリド源をさらに含み、（１）において製造され、（２）において加熱された混合物中の元素として算出された１種または複数のフルオリド源対ＹＯ２として算出された１種または複数のＹＯ２源のフルオリド：ＹＯ２のモル比は、０．０１～２の範囲である、請求項５から９のいずれか一項に記載の方法。
  11. １種または複数の有機テンプレートは、
    （ａ） 式（ＩＩ）を有する化合物
    Ｒ１Ｒ２Ｎ＋－Ｒ５－Ｎ＋Ｒ３Ｒ４ （ＩＩ）
    式（ＩＩＩ）を有する化合物
    Ｒａ－Ｒ６－Ｒｂ （ＩＩＩ）
    および溶媒系を含む反応混合物を製造して、反応混合物を得る工程、
    （ｂ） 反応混合物を加熱して、１種または複数の有機テンプレートを含む混合物を得る工程
    を含む方法に従って製造される、請求項５から１０のいずれか一項に記載の方法
    ［式中、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、およびＲ４は互いに独立に、（Ｃ１～Ｃ４）アルキルであり、
    Ｒ５は、テトラメチレン、ペンタメチレン、ヘキサメチレン、およびヘプタメチレンからなる群から選択され、
    Ｒ６は、トリメチレン、テトラメチレン、およびペンタメチレンからなる群から選択され、
    ＲａおよびＲｂは互いに独立に、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉ、トシル（ＯＴｓ）、メシル、トリフルオロメタンスルホネート（ＯＴｆ）、およびＯＨからなる群から選択される］。
  12. 方法は、
    （３） （２）において得られたゼオライト材料を分離する工程、および／または
    （４） （２）もしくは（３）において得られたゼオライト材料を洗浄する工程、および／または
    （５） （２）、（３）、もしくは（４）において得られたゼオライト材料をガス雰囲気中で乾燥する工程、および／または
    （６） （２）、（３）、（４）、もしくは（５）において得られたゼオライト材料をガス雰囲気中でか焼する工程、および／または
    （７） （２）、（３）、（４）、（５）、もしくは（６）において得られたゼオライト材料を１種または複数の金属カチオンＭを用いたイオン交換手順にかける工程
    をさらに含み、工程（３）および／または（４）および／または（５）および／または（６）および／または（７）は、任意の順序でも実施することができる、請求項５から１１のいずれか一項に記載の方法。
  13. 請求項５から１２のいずれか一項に記載の方法で得ることができるおよび／または得られる骨格構造型ＩＴＨを有するゼオライト材料。
  14. 酸素化物をオレフィンに転化する方法であって、
    （ｉ） 請求項１から４および１３のいずれか一項に記載の触媒を用意する工程、
    （ｉｉ） １種または複数の酸素化物、ならびに任意に１種もしくは複数のオレフィンおよび／または任意に１種もしくは複数の炭化水素を含むガス流を用意する工程、
    （ｉｉｉ） （ｉ）において用意された触媒を（ｉｉ）において用意されたガス流と接触させ、１種または複数の酸素化物を１種または複数のオレフィンおよび任意に１種または複数の炭化水素に転化させる工程、
    （ｉｖ） 任意に、（ｉｉｉ）において得られたガス流中に含有される１種もしくは複数のオレフィンおよび／または１種もしくは複数の炭化水素のうちの１種または複数を（ｉｉ）に再循環させる工程
    を含む方法。
  15. 請求項１から４および１３のいずれか一項に記載のゼオライト材料をモレキュラーシーブ、イオン交換用の吸着剤、または触媒および／または触媒担体として使用する方法。
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