JP2019021538A - ポリマ電解質組成物及びポリマ二次電池 - Google Patents
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Abstract
Description
[EMI]+:1−エチル−3−メチルイミダゾリウムカチオン
[DEME]+:N,N−ジエチル−N−メチル−N−(2−メトキシエチル)アンモニウムカチオン
[Py12]+:N−エチル−N−メチルピロリジニウムカチオン
[Py13]+:N−メチル−N−プロピルピロリジニウムカチオン
[PP13]+:N−メチル−N−プロピルピペリジニウムカチオン
[LiG4]+:テトラエチレングリコールジメチルエーテルリチウムカチオン
[FSI]−:ビス(フルオロスルホニル)イミドアニオン
[TFSI]−:ビス(トリフルオロメタンスルホニル)イミドアニオン
[f3C]−:トリス(フルオロスルホニル)カルボアニオン
[BOB]−:ビスオキサレートボラートアニオン
[P(DADMA)][Cl]:ポリ(ジアリルジメチルアンモニウム)クロライド
[P(DADMA)][TFSI]:ポリ(ジアリルジメチルアンモニウム)ビス(トリフルオロメタンスルホニル)イミド
LAGP:リン酸リチウムアルミニウムゲルマニウム
LATP:リン酸リチウムアルミニウムチタン
図1は、第1実施形態に係るポリマ二次電池を示す斜視図である。図1に示すように、ポリマ二次電池1は、正極、負極、及び電解質層から構成される電極群2と、電極群2を収容する袋状の電池外装体3とを備えている。正極及び負極には、それぞれ正極集電タブ4及び負極集電タブ5が設けられている。正極集電タブ4及び負極集電タブ5は、それぞれ正極及び負極がポリマ二次電池1の外部と電気的に接続可能なように、電池外装体3の内部から外部へ突き出している。
ポリマ電解質組成物は、下記一般式(1)で表される構造単位を有するポリマを含有する。
ポリマ電解質組成物は、リチウム塩、ナトリウム塩、マグネシウム塩、及びカルシウム塩からなる群より選ばれる少なくとも1種の電解質塩を含有する。ここで、電解質塩には、リチウム元素、アルミニウム元素、及びリン元素を含む無機酸化物は包含されない。
ポリマ電解質組成物は、リチウム元素、アルミニウム元素、及びリン元素を含む無機酸化物を含有する。無機酸化物を含有することによって、ポリマ電解質組成物は、組成物の成分保持性に優れたものとなり得る。組成物の成分保持性が向上することによって、電解質と電極との界面が形成され易くなり、電池内の抵抗が低減できるため、電池特性をより向上させることが可能となる。また、これによって、ポリマ電解質組成物のイオン伝導度をより向上させることができる。
0.05≦M(Al)/M(P)≦0.45 (2)
ポリマ電解質組成物は、必要に応じて、溶融塩をさらに含有してもよい。
R1O−(CH2CH2O)m−R2 (A)
[式(A)中、R1及びR2は、それぞれ独立に、炭素数4以下のアルキル基を示し、mは1〜6の整数を示す。]
次に、第2実施形態に係るポリマ二次電池について説明する。図5は、第2実施形態に係るポリマ二次電池における電極群の一実施形態を示す模式断面図である。図5に示すように、第2実施形態におけるポリマ二次電池が第1実施形態におけるポリマ二次電池と異なる点は、電極群2Bが、バイポーラ電極16を備えている点である。すなわち、電極群2Bは、正極6と、第1の電解質層7と、バイポーラ電極16と、第2の電解質層7と、負極8とをこの順に備えている。
一般式(1)で表される構造単位を有するポリマは、ポリ(ジアリルジメチルアンモニウム)クロライドの対アニオンCl−を[TFSI]−に変換することによって合成した。
[ポリマ電解質シートの調製]
得られたポリマ80質量部に対して、電解質塩としてLi[TFSI]を20質量部、無機酸化物としてLAGP(株式会社豊島製作所社製、結晶化ガラス、平均粒径0.49μm)を10質量部、溶融塩として[LiG4][TFSI]を40質量部、及び分散媒としてアセトンを150質量部加えて撹拌し、スラリを調製した。なお、[LiG4][TFSI]は、予めテトラエチレングリコールジメチルエーテル(Sigma−Aldrich社製)及びLi[TFSI](キシダ化学株式会社製)をモル比1:1で混合したものを用いた。スラリをアルミニウム箔上に、ドクターブレード法にて、ギャップ250μmでアルミニウム箔上に塗布し、60℃、1時間乾燥させ、アセトンを揮発させた。その後、60℃、1.0×104Pa以下(0.1気圧以下)の減圧環境下で10時間乾燥し、厚さ60μmのポリマ電解質シートを得た。
得られたポリマ電解質シートを、φ16mmに打抜き、φ19mmの薬包紙及びφ20mmの鏡面板で挟み込み、フォースゲージで圧力を調整して1.0kg/cm2で加圧した。ポリマ電解質シートに圧力を加える前後の薬包紙の質量変化から、ポリマ電解質シートの成分(溶融塩)の保持性を評価した。成分保持性は下記式に基づき算出した。
成分保持性(%)={1−(薬包紙の質量増加量/ポリマ電解質シートに用いた溶融塩の質量)}×100
得られたポリマ電解質シートをφ10mmに打ち抜き、イオン伝導度測定用試料を作製した。この試料を、2極式の密閉セル(HSセル、宝泉株式会社製)内に配置し、交流インピーダンス測定装置(Solartron社製、1260型)を用いて測定した。室温(25℃)にて、10mVで1Hz〜10MHzの範囲で交流インピーダンスを測定した。ナイキストプロットの円弧の幅から抵抗値を算出し、抵抗値からイオン伝導度を算出した。なお、密閉セルへの試料の配置は、ドライルーム内で実施した。
無機酸化物としてLAGP(株式会社豊島製作所社製、結晶、平均粒径0.36μm)を用いた以外は実施例1と同様にして、ポリマ電解質シートを作製した。ポリマ電解質シートの厚さは60μmであった。
無機酸化物としてLATP(株式会社豊島製作所社製、結晶化ガラス、平均粒径0.36μm)を用いた以外は実施例1と同様にして、ポリマ電解質シートを作製した。ポリマ電解質シートの厚さは60μmであった。
無機酸化物であるLAGPを加えなかった以外は実施例1と同様にして、ポリマ電解質シートを作製した。ポリマ電解質シートの厚さは60μmであった。実施例1と同様の評価を行ったところ、成分保持性が79%であり、イオン伝導度(25℃)が1.1×10−5S/cm2であった。
Claims (6)
- 前記無機酸化物が、ゲルマニウム元素又はチタン元素をさらに含む、請求項1に記載のポリマ電解質組成物。
- 前記無機酸化物が、X線回折において、2θ=21±2°、2θ=25±2°、及び2θ=30±2°の回折ピークを示す、請求項1又は2に記載のポリマ電解質組成物。
- シート状に形成された、請求項1〜3のいずれか一項に記載のポリマ電解質組成物。
- 前記シートの厚さが1〜200μmである、請求項4に記載のポリマ電解質組成物。
- 正極と、
負極と、
前記正極及び前記負極の間に設けられた、請求項1〜5のいずれか一項に記載のポリマ電解質組成物を含む電解質層と、
を備える、ポリマ二次電池。
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