JP2016160567A - 繊維集束剤ならびに集束されたガラス繊維及び炭素繊維 - Google Patents
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Abstract
Description
酸、ピロメリット酸、ベンゾフェノンテトラカルボン酸、無水トリメリット酸、無水ピロメリット酸、無水ベンゾフェノンテトラカルボン酸、トリメシン酸、エチレングリコールビス(アンヒドロトリメリテート)、グリセロールトリス(アンヒドロトリメリテート)、1,2,3,4−ブタンテトラカルボン酸等の3以上のカルボキシル基を有するものを使用することもできる。
及びイソプロパノール等のアルコール化合物;アセトン、メチルエチルケトン等のケトン化合物;エチレングリコール、ジエチレングリコール、プロピレングリコール等のポリアルキレングリコール化合物;ポリアルキレングリコールのアルキルエーテル化合物;N-メチル-2-ピロリドン等のラクタム化合物、などが挙げられる。本発明では、水のみを用いても良く、また水及び水と混和する有機溶剤との混合物を用いても良く、水と混和する有機溶剤のみを用いても良い。安全性や環境に対する負荷の点から、水のみ、又は、水及び水と混和する有機溶剤との混合物が好ましく、水のみが特に好ましい。
測定装置:高速GPC装置(東ソー株式会社製「HLC−8220GPC」)
カラム:東ソー株式会社製の下記のカラムを直列に接続して使用した。
「TSKgel G5000」(7.8mmI.D.×30cm)×1本
「TSKgel G4000」(7.8mmI.D.×30cm)×1本
「TSKgel G3000」(7.8mmI.D.×30cm)×1本
「TSKgel G2000」(7.8mmI.D.×30cm)×1本
検出器:RI(示差屈折計)
カラム温度:40℃
溶離液:テトラヒドロフラン(THF)
流速:1.0mL/分
注入量:100μL(試料濃度4mg/mLのテトラヒドロフラン溶液)
標準試料:下記の単分散ポリスチレンを用いて検量線を作成した。
東ソー株式会社製「TSKgel 標準ポリスチレン A−500」
東ソー株式会社製「TSKgel 標準ポリスチレン A−1000」
東ソー株式会社製「TSKgel 標準ポリスチレン A−2500」
東ソー株式会社製「TSKgel 標準ポリスチレン A−5000」
東ソー株式会社製「TSKgel 標準ポリスチレン F−1」
東ソー株式会社製「TSKgel 標準ポリスチレン F−2」
東ソー株式会社製「TSKgel 標準ポリスチレン F−4」
東ソー株式会社製「TSKgel 標準ポリスチレン F−10」
東ソー株式会社製「TSKgel 標準ポリスチレン F−20」
東ソー株式会社製「TSKgel 標準ポリスチレン F−40」
東ソー株式会社製「TSKgel 標準ポリスチレン F−80」
東ソー株式会社製「TSKgel 標準ポリスチレン F−128」
東ソー株式会社製「TSKgel 標準ポリスチレン F−288」
東ソー株式会社製「TSKgel 標準ポリスチレン F−550」
温度計、撹拌装置、還流冷却管、滴下装置を備えた4ツ口フラスコに、オルソクレゾールノボラック型エポキシ樹脂(DIC株式会社製「エピクロンN−673−80M」、エポキシ当量:209g/当量)244質量部、メチルエチルケトンを37質量部加え、次いで、アジピン酸6.6質量部を加えて、充分に撹拌混合した後、75℃で10時間反応させた。水酸化カリウム水溶液により、酸価を測定しその消失を確認した。次いで、50℃に冷却して、メチルエチルケトン50質量部、次いで、ポリエチレングリコールモノメチルエーテル(水酸基価:56)100質量部を加えて、充分に撹拌溶解した後、トリレンジイソシアネート17質量部を加え、60℃で4時間反応させることによって、メトキシポリオキシエチレン構造とエポキシ基とを有するウレタン樹脂(B−1)を得た。なお、ウレタン樹脂(B−1)の重量平均分子量は30,000であった。
製造例1と同様のフラスコに、ポリエチレングリコール(水酸基価:187)10質量部、メチルエチルケトン100質量部加え、40℃で十分に攪拌溶解後、40℃でトリレンジイソシアネート30質量部を添加し、60〜65℃で4時間反応させた。次いで、ビスフェノールA型エポキシ樹脂(DIC株式会社製「エピクロン1050」、エポキシ当量:477g/当量)80質量部およびポリエチレングリコールモノメチルエーテル(水酸基価:102)70質量部を加えて60〜65℃で4時間反応させることによって、メトキシポリオキシエチレン構造とエポキシ基とを有するウレタン樹脂(B−2)を得た。なお、ウレタン樹脂(B−2)の重量平均分子量は、10,000であった。
製造例1と同様のフラスコに、ポリオキシエチレンポリオキシプロピレンモノブチルエーテル(日油株式会社製「ユニルーブ50MB−26」、エチレンオキサイド付加モル数:17、プロピレンオキサイド付加モル数:17、水酸基価:29)80質量部、ビスフェノールA型エポキシ樹脂(DIC株式会社製「エピクロン1050」、エポキシ当量:477g/当量)80質量部およびメチルエチルケトン100質量部加え、40℃で十分に攪拌溶解した。次いで、40℃でトリレンジイソシアネート20質量部を添加し、60〜65℃で6時間反応させることによって、ブトキシポリオキシエチレンポリオキシプロピレン構造とエポキシ基とを有するウレタン樹脂(B−3)を得た。なお、ウレタン樹脂(B−3)の重量平均分子量は、15,000であった。
製造例1と同様のフラスコを180℃に調整し、エチレングリコール558質量部、ジエチレングリコール478質量部、テレフタル酸896質量部、イソフタル酸478質量部及びブチルヒドロキシ錫オキシド0.5質量部を仕込み、4時間かけて240℃まで昇温し、その後240℃で反応を継続し、260質量部の溜出液をトラップした。次いで、5−ナトリウムスルホイソフタル酸ジメチル213質量部、テトライソプロピルチタネート0.5質量部を仕込み、更に、260℃まで昇温し2mmHgの減圧下で1時間重縮合反応させることによって、ポリエステル樹脂(C−1)を得た。ポリエステル樹脂(C−1)の重量平均分子量は8,900、ガラス転移温度は44℃であった。
製造例1と同様のフラスコに、ウレタン樹脂(B−1)454.6質量部、ポリエステル樹脂(C−1)35質量部、フェノールノボラック型エポキシ樹脂(DIC株式会社製「エピクロンN−740−80M」、エポキシ当量:180g/当量、不揮発分80質量%のメチルエチルケトン溶液)150質量部、及びポリオキシエチレンスチレン化フェニルエーテル(第一工業製薬株式会社製「ノイゲンEA−177」)40質量部を加え十分に攪拌溶解した。更にイオン交換水を1890質量部添加することにより、乳白色の水分散体を得た。この水分散体から溶剤を減圧留去し、不揮発分30質量%に濃縮することによって繊維集束剤(1)を得た。
実施例1で得られた繊維集束剤(1)を40℃で30日間保存し、沈殿物の発生や液の固化現象の有無を観察し、以下の評価基準で保存安定性を評価した。
○:沈殿物なし
△:少量の沈殿物あり
×:多量の沈殿物あり、または液の固化現象あり
ポリアクリロニトリル系炭素繊維(直径7μm/7000本)のノーサイズ糸を束ね、繊維集束剤(1)をイオン交換水で不揮発分5質量%に希釈したものを浸漬法で含浸し、ローラーで絞ることで有効成分の付着量を1質量%に調整し、次いで、150℃で30分間熱処理することによって、繊維集束剤(1)によって表面処理の施された炭素繊維束(1)を得た。
TM式摩擦抱合力試験機TM−200(大栄科学精機製作所製)を用い、ジグザグに配置した鏡面クロムメッキステンレス針3本を介して50gの張力で、炭素繊維束(1)を1000回擦過させ(往復運動速度300回/分)、炭素繊維束(1)の毛羽立ちの状態を下記の基準で目視判定した。
○:数本の毛羽は見られたものの、実用上問題ないレベルであった。
△:毛羽立ちが確認でき、糸切れも若干見られた。
×:毛羽立ち及び単糸の糸切れが非常に多く確認できた。
ビスフェノールA型エポキシ樹脂(DIC株式会社製「エピクロン850S」)50質量部、ビスフェノールA型エポキシ樹脂(DIC株式会社製「エピクロン1050」)20質量部、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂(DIC株式会社製「エピクロン673」)30質量部に、ジシアンジアミド4質量部及びN−(3,4−ジクロロフェニル)−N’,N’−ジメチルウレア4質量部を調合し離型紙上に塗布した。塗布した樹脂フィルム上に前記で得た炭素繊維束(1)を等間隔で一方向に引き揃え並べた後、加熱してエポキシ樹脂を含浸し、炭素繊維含有率が60体積%のプリプレグを作成した。作成したプリプレグを積層し、150℃加圧下で1時間、続いて140℃で4時間処理することによって成形品(1)を作成した。
成形品(1)の厚さ2.5mm、幅6.0mmの試験板について、ASTM D−2344に準拠した方法で層間せん断強度を測定した。また、同様の試験板を蒸留水中で72時間煮沸処理した後のものについても、同様に層間せん断強度を測定した。
製造例1と同様のフラスコに、ウレタン樹脂(B−2)290質量部、ポリエステル樹脂(C−1)22質量部、フェノールノボラック型エポキシ樹脂(DIC株式会社製「エピクロンN−740−80M」、エポキシ当量:180g/当量、不揮発分80質量%のメチルエチルケトン溶液)244質量部、及びポリオキシエチレンスチレン化フェニルエーテル(第一工業製薬株式会社製「ノイゲンEA−177」)36質量部を加え十分に攪拌溶解した。更にイオン交換水を1620質量部添加することにより、乳白色の水分散体を得た。この水分散体から溶剤を減圧留去し、不揮発分30質量%に濃縮することによって繊維集束剤(2)を得た。
製造例1と同様のフラスコに、ウレタン樹脂(B−3)280質量部、ポリエステル樹脂(C−1)30質量部、フェノールノボラック型エポキシ樹脂(DIC株式会社製「エピクロンN−740−80M」、エポキシ当量:180g/当量、不揮発分80質量%のメチルエチルケトン溶液)150質量部、及びポリオキシエチレンポリオキシプロピレントリスチレン化フェニルエーテル(ローディア社製「ソプロフォール796/P」)35質量部を加え十分に攪拌溶解した。更にイオン交換水を1330質量部添加することにより、乳白色の水分散体を得た。この水分散体から溶剤を減圧留去し、不揮発分30質量%に濃縮することによって繊維集束剤(3)を得た。
製造例1と同様のフラスコに、ウレタン樹脂(B−1)454.6質量部、フェノールノボラック型エポキシ樹脂(DIC株式会社製「エピクロンN−740−80M」、エポキシ当量:180g/当量、不揮発分80質量%のメチルエチルケトン溶液)150質量部、及びポリオキシエチレンスチレン化フェニルエーテル(第一工業製薬株式会社製「ノイゲンEA−177」)40質量部を加え十分に攪拌溶解した。更にイオン交換水を1890質量部添加することにより、乳白色の水分散体を得た。この水分散体から溶剤を減圧留去し、不揮発分30質量%に濃縮することによって繊維集束剤(R2)を得た。
製造例1と同様のフラスコに、ウレタン樹脂(B−2)290質量部、フェノールノボラック型エポキシ樹脂(DIC株式会社製「エピクロンN−740−80M」、エポキシ当量:180g/当量、不揮発分80質量%のメチルエチルケトン溶液)244質量部、及びポリオキシエチレンスチレン化フェニルエーテル(第一工業製薬株式会社製「ノイゲンEA−177」)36質量部を加え十分に攪拌溶解した。更にイオン交換水を1620質量部添加することにより、乳白色の水分散体を得た。この水分散体から溶剤を減圧留去し、不揮発分30質量%に濃縮することによって繊維集束剤(R2)を得た。
Claims (3)
- エポキシ樹脂(A)、アルコキシポリオキシアルキレン構造とエポキシ基とを有するウレタン樹脂(B)、スルホン酸塩基を有するポリエステル樹脂(C)、及び水性媒体を含有することを特徴とする繊維集束剤。
- 前記エポキシ樹脂(A)が、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂またはフェノールノボラック型エポキシ樹脂である請求項1記載の繊維集束剤。
- 請求項1又は2記載の繊維集束剤によって集束されたものであることを特徴とする炭素繊維又はガラス繊維。
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