JP2015181973A - 膜ろ過システム、膜ろ過方法、および水中生物の飼育水の製造装置 - Google Patents

膜ろ過システム、膜ろ過方法、および水中生物の飼育水の製造装置 Download PDF

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Abstract

【課題】ファウリングを抑制し、安定した運転が可能な、ハロゲン化物イオンおよびアンモニア態窒素を含むハロゲン化物イオン含有水中の懸濁物質を除去する膜ろ過システムおよび膜ろ過方法を提供する。
【解決手段】ハロゲン化物イオンおよびアンモニア態窒素を含むハロゲン化物イオン含有水中の懸濁物質を除去する膜ろ過システムであって、ハロゲン化物イオン含有水中に過酸化物を発生させる過酸化物発生手段としてのオゾン処理装置12と、過酸化物を発生させた過酸化物含有水を限外ろ過膜または精密ろ過膜を用いてろ過する膜ろ過装置16と、を備える膜ろ過システム1である。
【選択図】図1

Description

本発明は、ハロゲン化物イオンおよびアンモニア態窒素を含むハロゲン化物イオン含有水中の懸濁物質を除去する膜ろ過システムおよび膜ろ過方法に関する。また、本発明は、その膜ろ過方法を利用した、水中生物の飼育水の製造装置に関する。
膜のファウリングを抑制する方法あるいは膜を洗浄する方法として、一般的には次亜塩素酸ナトリウム水溶液を膜の2次側から1次側に逆流させる方法が用いられる。さらに膜の洗浄を高める方法として、塩素を含む水を膜の2次側から逆流させた後、その水を所定時間保持することで膜を洗浄する方法(特許文献1参照)や、マイクロバブルやナノバブルの微細気泡を用いた方法(特許文献2参照)等がある。
海水中の懸濁物質を限外ろ過膜や精密ろ過膜で除去しようとする場合、海水中に生息する細菌の繁殖や、海水中の有機物等により、膜の表面が汚染され、細孔が塞がれてしまう現象(ファウリング)が生じる場合がある。
特に、養殖や水族館のようなアンモニア等のアンモニア態窒素が含まれる海水を処理しようとする場合、窒素が細菌の栄養源となり、ファウリングを助長してしまう可能性がある。また、海水中のアンモニア濃度が高くなると、それ自体が魚等に毒性を示すため、除去することが望ましい。その対策として膜の前段でアンモニアを除去しようとすると、一般的に生物処理を用いるが、システム全体が大規模になり、広い設置スペースが必要となってしまう。また、ファウリングが起きた場合、膜モジュール内の圧力が急激に上昇し、安定した処理が出来なくなる可能性がある。さらに、一度ファウリングを起こしてしまった膜は、酸やアルカリ等を用いた薬品洗浄を行う必要があり、洗浄にかかるメンテナンス費用や、装置停止を見込んだ予備系列の設置等、コストが膨らむ要因となる。
特開平10−015365号公報 特開2010−253457号公報
本発明の目的は、ファウリングを抑制し、安定した運転が可能な、ハロゲン化物イオンおよびアンモニア態窒素を含むハロゲン化物イオン含有水中の懸濁物質を除去する膜ろ過システムおよび膜ろ過方法を提供することである。また、本発明の目的は、その膜ろ過方法を利用した、水中生物の飼育水の製造装置を提供することである。
本発明は、ハロゲン化物イオンおよびアンモニア態窒素を含むハロゲン化物イオン含有水中の懸濁物質を除去する膜ろ過システムであって、前記ハロゲン化物イオン含有水中に過酸化物を発生させる過酸化物発生手段と、前記過酸化物を発生させた過酸化物含有水を限外ろ過膜または精密ろ過膜を用いてろ過する膜ろ過手段と、を備える膜ろ過システムである。
また、前記膜ろ過システムにおいて、前記過酸化物発生手段がオゾン処理装置であることが好ましい。
また、前記膜ろ過システムにおいて、前記ハロゲン化物イオン含有水中のアンモニア態窒素の濃度(ppm)に対して、ハロゲン化物イオンの濃度が5〜50倍、オゾンの注入率が2〜20倍の濃度比となるように、ハロゲン化物塩およびオゾンのうち少なくとも1つの注入量を調整する調整手段を備えることが好ましい。
また、前記膜ろ過システムにおいて、前記膜ろ過手段の後段に、過酸化物を分解処理する過酸化物分解手段を備えることが好ましい。
また、前記膜ろ過システムにおいて、前記過酸化物分解手段により分解処理した処理水の少なくとも一部を返送して前記ハロゲン化物イオン含有水に添加する返送手段を備えることが好ましい。
また、本発明は、水中生物の飼育水の製造装置であって、前記水中生物を飼育する水槽と、前記水槽からの飼育水中にオゾン処理により過酸化物を発生させる過酸化物発生手段と、前記過酸化物を発生させた過酸化物含有水を限外ろ過膜または精密ろ過膜を用いてろ過する膜ろ過手段と、前記ろ過された水中の過酸化物を分解処理する過酸化物分解手段と、前記過酸化物分解手段により分解処理した処理水の少なくとも一部を前記水槽に返送する返送手段と、を備える水中生物の飼育水の製造装置である。
また、本発明は、ハロゲン化物イオンおよびアンモニア態窒素を含むハロゲン化物イオン含有水中の懸濁物質を除去する膜ろ過方法であって、前記ハロゲン化物イオン含有水中に過酸化物を発生させる過酸化物発生工程と、前記過酸化物を発生させた過酸化物含有水を限外ろ過膜または精密ろ過膜を用いてろ過する膜ろ過工程と、を含む膜ろ過方法である。
また、前記膜ろ過方法において、前記ハロゲン化物イオン含有水中のアンモニア態窒素の濃度(ppm)に対して、ハロゲン化物イオンの濃度が5〜50倍、オゾンの注入率が2〜20倍の濃度比となるように、ハロゲン化物塩およびオゾンのうち少なくとも1つの注入量を調整することが好ましい。
また、前記膜ろ過方法において、前記膜ろ過工程の後段に、過酸化物を分解処理する過酸化物分解工程を含むことが好ましい。
また、前記膜ろ過方法において、前記過酸化物分解工程において分解処理した処理水の少なくとも一部を返送して前記ハロゲン化物イオン含有水に添加する返送工程を含むことが好ましい。
本発明では、ハロゲン化物イオンおよびアンモニア態窒素を含むハロゲン化物イオン含有水中の懸濁物質を除去する膜ろ過システムおよび膜ろ過方法において、ハロゲン化物イオン含有水中に過酸化物を発生させて限外ろ過膜または精密ろ過膜を用いてろ過することにより、ファウリングを抑制し、安定した運転が可能となる。また、その膜ろ過方法を利用した、水中生物の飼育水の製造装置を提供することができる。
本発明の実施形態に係る膜ろ過システムの一例を示す概略構成図である。 比較例で用いた膜ろ過システムを示す概略構成図である。 実施例および比較例における温度補正膜間差圧を示す図である。 臭化物イオン濃度を固定して、アンモニア態窒素の濃度に対してオゾン注入量を変化させた場合の全窒素(T−N)除去率を示す図である。 オゾン注入量を固定して、アンモニア態窒素の濃度に対して臭化物イオン濃度を変化させた場合の全窒素(T−N)除去率を示す図である。
本発明の実施の形態について以下説明する。本実施形態は本発明を実施する一例であって、本発明は本実施形態に限定されるものではない。
本発明の実施形態に係る膜ろ過システムの一例の概略を図1に示し、その構成について説明する。膜ろ過システム1は、過酸化物発生手段として、オゾン発生装置24を備えるオゾン処理装置12と、膜ろ過手段として、限外ろ過膜または精密ろ過膜を有する膜ろ過装置16とを備える。膜ろ過システム1は、原水槽10と、過酸化物含有水槽14と、膜ろ過水槽18と、過酸化物分解手段として活性炭処理装置20と、処理水槽22とを備えてもよい。
図1の膜ろ過システム1において、原水槽10の出口とオゾン処理装置12の入口とがポンプ28およびストレーナ26を介して原水配管38により接続され、オゾン処理装置12の出口と過酸化物含有水槽14の入口とが過酸化物含有水配管40により接続され、過酸化物含有水槽14の出口と膜ろ過装置16の入口とがポンプ30を介して過酸化物含有水供給配管42により接続され、膜ろ過装置16の出口と膜ろ過水槽18の入口とが膜ろ過水配管44より接続され、膜ろ過水槽18の出口と活性炭処理装置20の入口とがポンプ34を介して膜ろ過水供給配管46により接続され、活性炭処理装置20の出口と処理水槽22の入口とが処理水配管48より接続され、処理水槽22の出口と原水槽10とがポンプ36を介して返送配管50により接続されている。オゾン処理装置12の下部にはオゾン発生装置24がオゾン供給配管52により接続されている。膜ろ過水槽18の下部と膜ろ過装置16の2次側とはポンプ32を介して逆洗水配管54により接続されている。
本実施形態に係る膜ろ過方法および膜ろ過システム1の動作について説明する。
原水槽10に貯留された、懸濁物質を含み、ハロゲン化物イオンおよびアンモニア態窒素を含むハロゲン化物イオン含有水は、ポンプ28により原水配管38を通してオゾン処理装置12に供給される。必要に応じて原水配管38の途中にストレーナ26を設置し、ハロゲン化物イオン含有水中の比較的大きめの固形物が除去されてもよい。
オゾン処理装置12には、一方で、オゾン発生装置24で発生させたオゾンがオゾン供給配管52を通して供給される。オゾン処理装置12において、下記式1に示すように、ハロゲン化物イオン含有水に含まれるハロゲン化物イオンとオゾンとの反応により、過酸化物である次亜ハロゲン酸(HXO)等のハロゲンオキソ酸が発生する(過酸化物発生工程)。次亜ハロゲン酸等のハロゲンオキソ酸は酸化力を有し、有機物の酸化や殺菌等に効果がある。なお、排オゾンは、オゾン排出配管58を通して排出される。
[式1]
+ O → O + OX
OX + HO → HXO + OH
(ここで、Xは、塩化物イオン(Cl)、臭化物イオン(Br)、ヨウ化物イオン(I)等のハロゲン化物イオンであり、Xは、Cl,Br,I等のハロゲンである。)
が塩化物イオンの場合、下記式2に示すように、ハロゲン化物イオン含有水に含まれる塩化物イオンとオゾンとの反応により、過酸化物である次亜塩素酸(HClO)等のハロゲンオキソ酸が発生する。
[式2]
Cl + O → O + OCl
OCl + HO → HClO + OH
また、Xが臭化物イオンの場合、下記式3に示すように、ハロゲン化物イオン含有水に含まれる臭化物イオンとオゾンとの反応により、過酸化物である次亜臭素酸(HBrO)等のハロゲンオキソ酸が発生する。
[式3]
Br + O → O + OBr
OBr + HO → HBrO + OH
過酸化物を発生させた過酸化物含有水は、過酸化物含有水配管40を通して必要に応じて過酸化物含有水槽14に貯留された後、ポンプ30により過酸化物含有水供給配管42を通して膜ろ過装置16に供給される。膜ろ過装置16において、過酸化物含有水中の懸濁物質、すなわち原水であるハロゲン化物イオン含有水に含まれていた懸濁物質が限外ろ過膜または精密ろ過膜を用いてろ過されて除去される(膜ろ過工程)。
膜ろ過された膜ろ過水は、膜ろ過水配管44を通して必要に応じて膜ろ過水槽18に貯留された後、ポンプ34により膜ろ過水供給配管46を通して活性炭処理装置20に供給される。活性炭処理装置20において、膜ろ過水中の過酸化物であるハロゲンオキソ酸が活性炭により分解処理され、ハロゲン化物イオンとなる(過酸化物分解工程)。
過酸化物が分解処理され、ハロゲン化物イオンを含む処理水は、処理水配管48を通して必要に応じて処理水槽22に貯留された後、ポンプ36により返送配管50を通して原水槽10に返送され、ハロゲン化物イオン含有水に添加される(返送工程)。
膜ろ過装置16の洗浄が必要になった場合は、膜ろ過水が膜ろ過水槽18からポンプ32により逆洗水配管54を通して膜ろ過装置16の2次側から1次側に逆流されて、膜が洗浄されてもよい(逆洗工程)。逆洗排水は、逆洗排水配管56を通して排出される。
本実施形態に係る膜ろ過システム1において、オゾン発生装置24を備えるオゾン処理装置12等の過酸化物発生装置より生じる次亜臭素酸や臭素酸等の酸化殺菌力を有するハロゲンオキソ酸を含むハロゲン化物イオン含有水を膜ろ過装置16の膜に供給することによって、有機物や生物等による膜のファウリングを抑制し、膜ろ過装置16をより安定に運転することができる。
また、下記式4に示すように、発生させた次亜ハロゲン酸等のハロゲンオキソ酸がハロゲン化物イオン含有水に含まれるアンモニア態窒素の脱窒反応を起こす(脱窒工程)ため、膜による除濁とハロゲン化物イオン含有水の窒素除去が同時に可能となる。
[式4]
HXO + NH → NHX + H
3HXO + 2NH → 2N + 3HX + 3H
(ここで、Xは、Cl,Br,I等のハロゲンである。)
特に、XがBrの場合、下記式5に示すような、発生させた次亜臭素酸がハロゲン化物イオン含有水に含まれるアンモニア態窒素の脱窒反応を起こしやすい。
[式5]
HBrO + NH → NHBr + H
3HBrO + 2NH → 2N + 3HBr + 3H
膜ろ過水中の次亜臭素酸等のハロゲンオキソ酸の濃度が高く、生態等に影響を及ぼすことが懸念される場合は、膜ろ過装置16の後段に活性炭処理装置20等の過酸化物分解手段を設けることが好ましい。膜ろ過装置16の後段に過酸化物分解手段を備えることにより、次亜臭素酸等のハロゲンオキソ酸による生態等への影響を低減することができる。このため、原水が養殖や水族館等の飼育水等である場合に、処理水を原水槽10へ返送しても、生物への影響を低減することができる。
図1の例では、処理水の全てが原水槽10に返送されてハロゲン化物イオン含有水に添加されているが、処理水の少なくとも一部が原水槽10に返送されてハロゲン化物イオン含有水に添加されればよく、処理水の一部が原水槽10に返送されてハロゲン化物イオン含有水に添加されてもよいし、処理水の全てが系外に排出されてもよい。使用する水量を低減する等の観点から、処理水の一部が原水槽10に返送されることが好ましく、処理水の全てが原水槽10に返送されることがより好ましい。処理水の全てが原水槽10に返送される閉鎖循環系とすることにより、使用する水量を低減することができる等の利点がある。
過酸化物発生手段としては、オゾン発生装置を備えるオゾン処理装置の他に、UV照射装置を備えたUV酸化装置等が挙げられる。処理性能等の観点から、オゾン発生装置を備えるオゾン処理装置が好ましい。
膜ろ過装置16としては、限外ろ過膜(UF膜)または精密ろ過膜(MF膜)を有するものであればよく特に制限はない。
過酸化物分解手段としては、活性炭を充填した活性炭充填塔等の活性炭処理装置20の他に、Pd担持担体、酸化チタン、白金等の過酸化物分解触媒を充填した充填塔等が挙げられ、コスト等の観点から活性炭充填塔等の活性炭処理装置が好ましい。また、過酸化物分解触媒を充填した充填塔への通水方向は、下向流と上向流のどちらでもよいが、過酸化物の分解率を高めるためには下向流が望ましい。
本実施形態に係る膜ろ過システム1および膜ろ過方法は、ハロゲン化物イオンおよびアンモニア態窒素を含むハロゲン化物イオン含有水中の懸濁物質の除去に適用され、ハロゲン化物イオン含有水は海水であっても、淡水であってもよい。特に、アンモニア態窒素を含む海水の処理に適しており、魚類等の水中生物の養殖や水族館等の魚類等の水中生物の飼育水処理に用いられる閉鎖系循環処理により適している。すなわち、本実施形態に係る膜ろ過システム1は、水中生物の飼育水の製造装置または処理装置として、好適に用いることができる。海水には臭化物イオンが通常含まれ、魚類等の水中生物からはアンモニア態窒素が通常排出される。アンモニア態窒素を硝化および脱窒しようとする場合、まず、好気性生物処理によりアンモニア態窒素を硝酸にした後、嫌気性生物処理により硝酸を窒素ガスへ還元して水中から窒素を除去するのが通常であった。このような生物処理を用いる場合、好気条件の硝化槽と嫌気条件の脱窒槽を必要とするため、広い設置スペースが必要である。それに対して、本実施形態に係る膜ろ過システム1では、硝化および脱窒を一つの装置(オゾン処理装置12)で行うことができるため、省スペース化が可能となる。
オゾン処理装置12において、ハロゲン化物イオン含有水中のアンモニア態窒素の濃度(ppm)に対して、ハロゲン化物イオンの濃度が5〜50倍、オゾンの注入率が2〜20倍の濃度比となるように、ハロゲン化物塩およびオゾンのうち少なくとも1つの注入量を調整することが好ましく、ハロゲン化物イオンの濃度が5〜25倍、オゾンの注入率が2〜10倍の濃度比となるように、ハロゲン化物塩およびオゾンのうち少なくとも1つの注入量を調整することがより好ましい。これは、ハロゲン化物イオン含有水中のアンモニア態窒素の濃度に対して、次亜臭素酸等のハロゲンオキソ酸の量比を1.5モル以上とするために、処理に用いるオゾンの注入率を最適化するものである。オゾン注入率の算出式を下記式6に示す。
[式6]
オゾン注入率[mg−O/L] =
オゾン発生装置出口オゾン濃度[mg−O/NL]×(オゾン流量[NL/h]/原水流量[L/h])
オゾンの注入率が過剰になると、排オゾン量が多くなり、排オゾンの除去装置が大型化してしまう可能性がある。また、ハロゲン化物イオン含有水中のアンモニア態窒素濃度が上昇した場合は、オゾン注入率を上げるとともに、臭化物塩等のハロゲン化物塩等をハロゲン化物イオン含有水に添加することで処理することができる。ハロゲン化物イオン含有水中のアンモニア態窒素濃度が低下した場合は、オゾン注入率を下げればよい。
ハロゲン化物塩としては、塩化ナトリウム等の塩化物塩、臭化ナトリウム等の臭化物塩等が挙げられる。
海水の飼育水中のアンモニア態窒素の濃度は通常1ppm以下であり、臭化物イオンの濃度は通常50〜60ppm程度、塩化物イオンの濃度は通常18,000〜22,000ppm程度である。本実施形態に係る膜ろ過システム1および膜ろ過方法は、アンモニア態窒素の濃度が10ppm以下程度であり、臭化物イオンの濃度が50ppm〜60ppm程度のハロゲン化物イオン含有水の処理に好適に適用することができる。
以下、実施例および比較例を挙げ、本発明をより具体的に詳細に説明するが、本発明は、以下の実施例に限定されるものではない。
<実施例>
(実験方法)
図1に示す膜ろ過システム1を用いて、魚の飼育水(アンモニア態窒素濃度:0.1〜0.5ppm、臭化物イオン濃度:60〜65ppm)について約30日間の連続通水を行い、膜(限外ろ過膜)の差圧上昇を確認した。また、オゾン処理による硝化および脱窒効果を確認するため、膜ろ過水中のアンモニア態窒素濃度、硝酸性窒素濃度をイオンクロマトグラフィ装置(メトローム社製、761CompactIC型)を用いて測定した。臭化物イオン濃度は、イオンクロマトグラフィ装置(メトローム社製、761CompactIC型)を用いて測定した。実験条件を表1に示す。なお、処理水は原水槽へ全量返送した。
<比較例>
(実験方法)
また、比較例には、特開平10−015365号公報「膜の洗浄方法」に記載の方法を用いた。比較例で用いた膜ろ過システムの概略構成を図2に示す。実験条件を表2に示し、膜ろ過の運転工程を表3に示す。
比較例で用いた膜ろ過システムでは、原水が原水槽60からポンプによりストレーナ68を通して膜ろ過装置62に供給され、膜ろ過処理された後、処理水が処理水槽64に貯留され、処理水はポンプにより原水槽60に返送される。処理水槽64からの処理水に次亜塩素酸ナトリウムが貯槽66より供給され、膜ろ過装置62の逆洗水として用いられる。
(実験結果)
実施例と比較例の膜間差圧の変化を図3に示す。約30日間の連続通水により生じた温度補正膜間差圧の上昇値を比較すると、比較例が約30kPaなのに対し、実施例は約10kPaであった。実施例の膜ろ過システムにより、膜の差圧上昇が抑制できることを確認した。
次に、通水開始から10日、20日、30日後に採水した、実施例の処理水に含まれるアンモニア態窒素濃度、硝酸性窒素濃度の変化を表4、比較例の水質変化を表5に示す。
表4に示すように、実施例の膜ろ過システムにより、アンモニア態窒素および硝酸性窒素が低減されていることを確認した。
実施例の膜ろ過システムを用いて、臭化物イオン濃度(Br)を固定して、アンモニア態窒素の濃度(NH−N)に対してオゾン注入量(O)を変化させた場合の全窒素(T−N)除去率(%)、および、オゾン注入量(O)を固定して、アンモニア態窒素の濃度(NH−N)に対して臭化物イオン濃度(Br)を変化させた場合の全窒素(T−N)除去率(%)を測定した。それぞれの結果を図4および図5に示す。図4および図5において、横軸は、アンモニア態窒素濃度:臭素イオン濃度:オゾン注入率(NH−N:Br:O)(モル比)を示し、縦軸は、全窒素(T−N)除去率(%)を示す。
図4および図5に示すように、臭化物イオン濃度、オゾン注入率をそれぞれ増やしていくと、T−N除去率が下降し始める条件が存在することから、アンモニア態窒素濃度:臭素イオン濃度:オゾン注入率は1:5:2〜1:50:20の範囲がより適していると判断される。
1 膜ろ過システム、10,60 原水槽、12 オゾン処理装置、14 過酸化物含有水槽、16,62 膜ろ過装置、18 膜ろ過水槽、20 活性炭処理装置、22,64 処理水槽、24 オゾン発生装置、26,68 ストレーナ、28,30,32,34,36 ポンプ、38 原水配管、40 過酸化物含有水配管、42 過酸化物含有水供給配管、44 膜ろ過水配管、46 膜ろ過水供給配管、48 処理水配管、50 返送配管、52 オゾン供給配管、54 逆洗水配管、56 逆洗排水配管、58 オゾン排出配管、66 貯槽。

Claims (10)

  1. ハロゲン化物イオンおよびアンモニア態窒素を含むハロゲン化物イオン含有水中の懸濁物質を除去する膜ろ過システムであって、
    前記ハロゲン化物イオン含有水中に過酸化物を発生させる過酸化物発生手段と、
    前記過酸化物を発生させた過酸化物含有水を限外ろ過膜または精密ろ過膜を用いてろ過する膜ろ過手段と、
    を備えることを特徴とする膜ろ過システム。
  2. 請求項1に記載の膜ろ過システムであって、
    前記過酸化物発生手段がオゾン処理装置であることを特徴とする膜ろ過システム。
  3. 請求項2に記載の膜ろ過システムであって、
    前記ハロゲン化物イオン含有水中のアンモニア態窒素の濃度(ppm)に対して、ハロゲン化物イオンの濃度が5〜50倍、オゾンの注入率が2〜20倍の濃度比となるように、ハロゲン化物塩およびオゾンのうち少なくとも1つの注入量を調整する調整手段を備えることを特徴とする膜ろ過システム。
  4. 請求項1〜3のいずれか1項に記載の膜ろ過システムであって、
    前記膜ろ過手段の後段に、過酸化物を分解処理する過酸化物分解手段を備えることを特徴とする膜ろ過システム。
  5. 請求項4に記載の膜ろ過システムであって、
    前記過酸化物分解手段により分解処理した処理水の少なくとも一部を返送して前記ハロゲン化物イオン含有水に添加する返送手段を備えることを特徴とする膜ろ過システム。
  6. 水中生物の飼育水の製造装置であって、
    前記水中生物を飼育する水槽と、
    前記水槽からの飼育水中にオゾン処理により過酸化物を発生させる過酸化物発生手段と、
    前記過酸化物を発生させた過酸化物含有水を限外ろ過膜または精密ろ過膜を用いてろ過する膜ろ過手段と、
    前記ろ過された水中の過酸化物を分解処理する過酸化物分解手段と、
    前記過酸化物分解手段により分解処理した処理水の少なくとも一部を前記水槽に返送する返送手段と、
    を備えることを特徴とする水中生物の飼育水の製造装置。
  7. ハロゲン化物イオンおよびアンモニア態窒素を含むハロゲン化物イオン含有水中の懸濁物質を除去する膜ろ過方法であって、
    前記ハロゲン化物イオン含有水中に過酸化物を発生させる過酸化物発生工程と、
    前記過酸化物を発生させた過酸化物含有水を限外ろ過膜または精密ろ過膜を用いてろ過する膜ろ過工程と、
    を含むことを特徴とする膜ろ過方法。
  8. 請求項7に記載の膜ろ過方法であって、
    前記ハロゲン化物イオン含有水中のアンモニア態窒素の濃度(ppm)に対して、ハロゲン化物イオンの濃度が5〜50倍、オゾンの注入率が2〜20倍の濃度比となるように、ハロゲン化物塩およびオゾンのうち少なくとも1つの注入量を調整することを特徴とする膜ろ過方法。
  9. 請求項6〜8のいずれか1項に記載の膜ろ過方法であって、
    前記膜ろ過工程の後段に、過酸化物を分解処理する過酸化物分解工程を含むことを特徴とする膜ろ過方法。
  10. 請求項9に記載の膜ろ過方法であって、
    前記過酸化物分解工程において分解処理した処理水の少なくとも一部を返送して前記ハロゲン化物イオン含有水に添加する返送工程を含むことを特徴とする膜ろ過方法。
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