JP2014061518A

JP2014061518A - 急冷チャンバ、凝縮装置及び冷却方法

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Publication number: JP2014061518A
Application number: JP2013216969A
Authority: JP
Inventors: Maximilian A Biberger; ビーバーガー、マクシミリアン、エー．; P Layman Frederick; レイマン、フレデリック、ピー．
Original assignee: SDC Materials Inc
Current assignee: SDC Materials Inc
Priority date: 2007-05-11
Filing date: 2013-10-18
Publication date: 2014-04-10
Also published as: WO2008140819A1; JP6069454B2; US8076258B1; US8956574B2; US8906316B2; US20140151939A1; EP2152453A4; EP2152442A1; US20080280756A1; EP2150641A4; JP2010537796A; US8663571B2; WO2008140784A1; US9023754B2; US20160138870A1; US20080277267A1; JP5792776B2; JP6174635B2; WO2008140785A1; US9132404B2

Abstract

【課題】気体粒子生成物の効率的な冷却と輸送をバランスさせた気体又は気相粒子を含む反応媒体を急冷する方法及び装置を提供する。
【解決手段】反応混合物を形成する反応器２３０と、広い端部と、狭い端部と、広い端部と狭い端部間に形成された急冷領域とを有する截頭円錐本体を有する急冷チャンバ２４５と、急冷チャンバから冷却粒子混合気体を吸い出す吸気発生器２９５とを備え、急冷チャンバには、プラズマ反応器から反応混合物を反応混合物インレット２４０を介して供給し、調整流体を少なくとも１つの流体供給インレット２９０を介して供給し、急冷チャンバの截頭円錐本体内において、調整流体の流れによって乱流を生成し、これによって、反応混合物の冷却を促進し、冷却粒子混合気体を形成する。
【選択図】図２

Description

関連出願

本出願は、２００５年４月１９日に出願され、係属中の米国特許出願番号第１１／１１０，３４１号、発明の名称「HIGH THROUGHPUT DISCOVERY OF MATERIALS THROUGH VAPOR PHASE SYNTHESIS」及び２００７年５月１１日に出願され、係属中の米国仮特許出願番号第６０／９２８，９４６号、発明の名称「MATERIAL PRODUCTION SYSTEM AND METHOD」の優先権を主張し、これらは何れも、引用することによって、本願に援用される。

気体又は気相粒子生成（gas or vapor phase particle production）は、人工材料（engineered materials）を生成するための重要な技術である。本発明は、気体又は気相粒子を含む反応媒体を急冷（quenching）する方法及び装置に関する。

粒子生成反応器（particle producing reactor）では、基本的な生成種（basic product species）は、エネルギ供給ゾーン（energy delivery zone）から高温の反応媒体が噴出（ejection）された後の非常に短い時間に形成される。反応媒体を噴出した後、更なる形成機構が最終生成物の最終的な特性を決定する。

化学反応、例えば前駆体物質（precursor material）内の核生成及び表面成長は、主にエネルギ供給の間に起こり、これらの形成機構は、噴出に続く第１の短い時間においても活発に行われる。噴出後の時間（post-ejection time period）においてより支配的になるのは、バルク形成機構、例えば、凝固（coagulation）及び凝集（coalescence）であり、これは、既に形成された粒子に対して作用する。エネルギ供給ゾーンからの噴出に続く高温の反応媒体のあらゆる適切な条件は、所望の特性を有する最終生成物を形成するために、これらの及び他の形成機構を考慮する必要がある。ある場合、高過ぎる温度で反応混合物（reactive mixture）を維持すると、最終生成物において、余りにも凝集（agglomerate）した粒子が生じることがある。

粒子形成に加えて、適切な条件では、生成物の形成後処理（post-formation processing）を考慮する必要がある。粒子は、一旦形成されると、放射熱損失によって急速に冷却されるが、形成後に粒子を飛沫同伴させる残留ガスは、特に、閉じ込められている場合、冷却速度が遅い。閉込め（Confinement）は、あらゆる制御環境（controlled environment）の処理システムにおいてもある程度必要であり、通常、経済的配慮のために、小さく閉じ込められた制御環境が要求される。したがって、このような処理システムは、処理システム内の回収点への生成物の効率的な輸送を提供するとともに、気体粒子生成物（gas-particle product）全体の冷却のための効率的な機構を提供しなければならない。

ガス流（gas stream）内での粒子の輸送は、粒子の飛沫同伴（entrainment）に依存し、これは、主に粒子特性（particle properties）、例えば質量、温度、密度及び粒子間反応性（inter-particle reactivity）と、気体物性（gas properties）、例えば密度、速度、温度、粘性と、合成特性（composite properties）、例えば粒子ガス反応性（particle-gas reactivity）との関数である。気体の冷却は、定義上、気体温度に影響するが、質量を除く上に列挙した他の特性も容易に変化させる。以上を鑑み、気体粒子生成物の効率的な冷却と輸送をバランスさせるには、プロセスパラメータの慎重な最適化が必要であり、本発明は、これを達成するものである。

本発明は、一側面として、急冷チャンバ（quench chamber）を提供する。急冷チャンバは、広い端部と、狭い端部と、広い端部と狭い端部間に形成された急冷領域（quench region）とを有する截頭円錐本体（frusto-conical body）を備える。急冷チャンバは、更に、反応混合物が供給され、この反応混合物を、狭い端部の方向に向けて、急冷領域内に供給する反応混合物インレットを備える。急冷チャンバは、更に、調整流体（conditioning fluid）を、狭い端部の方向に向けて、急冷領域内に供給する調整流体インレットを備える。截頭円錐本体は、急冷領域に調整流体を供給することによって、急冷領域内に乱流を生成し、これによって、調整流体による反応混合物の冷却を促進し、冷却粒子混合気体（cooled gas-particle mixture）を形成する。急冷チャンバは、更に、狭い端部に配置された粒子混合気体アウトレットを備える。粒子混合気体アウトレットは、急冷領域から冷却粒子混合気体が供給される。

本発明は、他の側面として、反応混合物を冷却して、反応混合物から粒子を凝縮する（condense）凝縮装置を提供する。凝縮装置は、プラズマと前駆体物質から反応混合物を形成するプラズマ反応器を備える。凝縮装置は、更に、広い端部と、狭い端部と、広い端部と狭い端部間に形成された急冷領域とを有する截頭円錐本体を有する急冷チャンバを備える。急冷チャンバは、プラズマ反応器から、反応混合物が反応混合物インレットを介して急冷領域内に供給され、調整流体供給源から、調整流体が少なくとも１つの流体供給インレットを介して供給され、調整流体を急冷領域に流す。截頭円錐本体は、急冷領域に調整流体を流すことによって、急冷領域内に乱流を生成し、これによって、調整流体による反応混合物の冷却を促進し、冷却粒子混合気体を形成する。凝縮装置は、更に、急冷領域の狭い端部におけるアウトレットに流体的に接続され、狭い端部において吸気を発生し、急冷チャンバから、冷却粒子混合気体を、アウトレットを介して吸い出す吸気発生器（suction generator）を備える。

本発明は、更に他の側面として、急冷チャンバ内で反応混合物を冷却する冷却方法を提供する。この冷却方法は、反応器から反応混合物を、反応混合物インレットを介して、広い端部及び狭い端部を有する截頭円錐形状を有する急冷領域に流すステップを有する。急冷領域は、截頭円錐面を有する急冷チャンバの一部内に形成され、反応混合物の流れが、広い端部から狭い端部に向かう混合物運動量ベクトルを形成する。調整流体は、少なくとも１つの流体供給インレットを介して、急冷領域に流される。急冷領域への調整流体の流れは、急冷領域内に乱流を形成する。調整流体と反応混合物は、急冷領域の乱流内で混合され、これにより、調整流体によって反応混合物を急冷して、冷却粒子混合気体を形成する。冷却粒子混合気体は、急冷領域の狭い端部におけるアウトレットから流される。冷却粒子混合気体は、流体に飛沫同伴された複数の粒子を含む。

好ましい実施の形態においては、急冷領域に調整流体を供給することにより、少なくとも１０００のレイノルズ数を有する流れを生成する。

一実施の形態においては、截頭円錐本体は、調整流体を、複数の運動量ベクトルに沿って急冷領域内に供給し、複数の運動量ベクトルのうちの少なくとも２つは、互いの間に９０度以上の角度を形成する。

他の実施の形態においては、反応混合物インレットは、反応混合物を、第１の運動量ベクトルに沿って急冷領域内に供給し、截頭円錐本体は、調整流体を、第２の運動量ベクトルに沿って急冷領域内に供給し、第２の運動量ベクトルは、第１の運動量ベクトルに対して、２０度よりも大きい斜角を有する。

更に、粒子混合気体アウトレットは、反応混合物インレットの中心から第１の距離だけ離れて配置され、截頭円錐本体は、反応混合物インレットの縁から少なくとも第２の距離だけ離れて配置されて、その間に間隙を形成する。第１の距離は、好ましくは、第２の距離よりも長い。截頭円錐本体と反応混合物インレットとの相対的位置は、調整可能であり、これによって、第１の距離及び第２の距離を調整することができる。

また、同様に、本発明の他の部品及び側面は、調整可能とすることができる。例えば、急冷領域の容積は、調整可能にすることができる。

更に、截頭円錐本体は、好ましくは、調整流体を、複数の運動量ベクトルに沿って急冷領域内に供給する。截頭円錐本体が調整流体を急冷領域内に供給する角度は、調整可能とすることができる。

更に、截頭円錐本体に冷却装置を接続することができ、冷却装置は、截頭円錐本体の温度を調整する。また、流体供給要素を設けることができ、流体供給要素は、急冷領域への調整流体の流速を調整する。

本発明の原理に基づく粒子生産システムの一実施の形態の断面図である。本発明の原理に基づく高乱流急冷チャンバを備える粒子生産システムの一実施の形態の断面図である。（Ａ）は、本発明の原理に基づく粒子生産システムの一部の概要の断面図及び対応する急冷速度のグラフを組み合わせて示す図である。（Ｂ）は、本発明の原理に基づく高乱流急冷チャンバを備える粒子生産システムの一部の概要の断面図及び対応する急冷速度のグラフを組み合わせて示す図である。（Ａ）は、本発明の原理に基づく急冷チャンバの急冷領域内の調整流体の運動量ベクトルの一実施の形態の断面図である。（Ｂ）は、本発明の原理に基づく急冷チャンバの高乱流急冷領域内の調整流体の運動量ベクトルの一実施の形態の断面図である。本発明の原理に基づき、反応混合物を急冷し、粒子を凝縮及び形成する方法の一実施の形態を示すフローチャートである。

以下の説明は、本発明の幾つかの実施の形態に関するものである。好ましい実施の形態について、図面を参照しながら説明する。しかしながら、本発明の範囲は、図示する実施の形態にも、説明する実施の形態にも制限されず、本発明の範囲は、特許請求の範囲の文言に基づいて、可能な限り広く解釈される。

以下の説明では、説明の目的のために、数多くの詳細及び代替を説明する。なお、本発明が、これらの具体的詳細を使用することなく、実施できることは当業者には明らかである。他の例では、不要な詳細によって本発明の説明が不明瞭になることを避けるために、周知の構造及び機器は、ブロック図の形式で示している。

この説明では、粒子（particles）及び粉末（powders）の両方について言及する。この２つの用語は、単一の「粉末」が粒子の集合を示すとの特別な記載がある場合を除き、同義である。本発明は、様々な粉末及び粒子に適用することができる。本発明の範囲に含まれる粉末としては、以下に限定されるものではないが、例えば、以下のような粉末がある。（ａ）平均粒径が２５０ｎｍ未満、アスペクト比が１〜１００万のナノ構造粉末（nano-structured powders、ナノ粉末）。（ｂ）平均粒径が１μｍ未満、アスペクト比が１〜１００万のサブミクロン粉末（submicron powders）。（ｃ）平均粒径が１００μｍ未満、アスペクト比が１〜１００万の超微粉末（ultra-fine powders）。（ｄ）平均粒径が５００μｍ未満、アスペクト比が１〜１００万の微粉末（fine powders）。

図１は、気相粒子生産システム（gas phase particle production system）１００を示している。気相粒子生産システム１００は、前駆体供給装置（precursor supply device）１１０と、処理ガス供給装置（working gas supply device）１２０とを備え、これらは、エネルギ供給ゾーン１３５がその内部に形成されるプラズマ生成チャンバ１３０に流体的に接続されている。プラズマ生成チャンバ１３０は、狭窄急冷チャンバ（constricting quench chamber、以下、単に急冷チャンバともいう）１４５の噴射口（injection port）１４０に流体的に接続され、これにより、エネルギ供給ゾーン１３５は、急冷チャンバ１４５と流体連通する（fluidly communicate）ことができる。また、１つ以上のポート１９０により、急冷チャンバ１４５は、制御空気装置（controlled atmosphere system）１７０（点線で示す）と流体連通（fluid communication）することができる。また、急冷チャンバ１４５は、排出口（ejection port）１６５に流体的に接続されている。

通常、プラズマ生成チャンバ１３０は、反応器として機能し、ガス流内に粒子を含む出力を生成する。粒子生成（Particle production）は、混合（combination）と、反応（reaction）と、調整（conditioning）との処理を含む。例示的な実施の形態では、本発明は、２００５年４月１９日に出願された米国特許出願番号第１１／１１０，３４１号、発明の名称「HIGH THROUGHPUT DISCOVERY OF MATERIALS THROUGH VAPOR PHASE SYNTHESIS」に開示されているものと同様のナノ粉末生産システム（nano-powder production system）を使用しており、この文献は、米国特許公開番号第２００５−０２３３３８０Ａ号として公開されている。このようなナノ粉末生産システムでは、ガス源から、処理ガスがプラズマ反応器内に供給される。プラズマ反応器内では、処理ガスにエネルギが供給され、これによって、プラズマが生成される。このエネルギを供給するために、以下に限定されるものではないが、直流結合、容量結合、誘導結合及び共振結合を含む様々な異なる手段を用いることができる。１つ以上の材料投入装置（material dispensing device）は、少なくとも１つの材料を、好ましくは粉末状態でプラズマ反応器に導入する。プラズマ反応器内におけるプラズマと、材料投入装置によって導入された材料との混合により、反応性が非常に高く、粉末を蒸発できる高いエネルギの混合物が形成される。蒸発粉末（vaporized powder）のこの混合物は、プラズマ反応器内で処理ガスの流れる方向に移動する。混合物は、移動しながら冷却され、そこに粒子が形成される。高温ガス及び高エネルギ粒子を含む未だエネルギが高い出力混合物は、プラズマ反応器から放出される。

例示的な実施の形態では、プラズマ生成チャンバ１３０は、前駆体供給装置１１０から供給される前駆体物質（好ましくは粉末状態で）と、処理ガス供給装置１２０から供給される処理ガスとをエネルギ供給ゾーン１３５内で混合（combines）し、ここにおいては、処理ガスは、励起されて、プラズマを形成している。プラズマは、エネルギ供給ゾーン１３５内の前駆体物質に作用し、励起反応混合物（energized reactive mixture）を形成する。この励起反応混合物は、１つ以上の物質を、蒸気（vapor）、気体（gas）及びプラズマを含む複数の相のうちの少なくとも１つの相で含んでいる。

励起反応混合物は、エネルギ供給ゾーン１３５から、噴射口１４０を介して、狭窄急冷チャンバ１４５内に流れる。高温の混合物は、エネルギ供給ゾーン１３５から出ると、急冷チャンバ１４５内で急速に膨張し、冷える。混合物が急冷チャンバ１４５内を流れている間、ポート１９０は、調整流体（conditioning fluid）を急冷チャンバ１４５の内面（interior surface）に沿って供給する。調整流体は、混合物と少なくともある程度混合し、急冷チャンバ１４５から、排出口１６５を介して流れ出る。

急冷チャンバ１４５に入った直後の期間中に、粒子形成（particle formation）が起こる。更に、急冷チャンバ１４５の内面に沿って供給される調整流体は、反応混合物を調整し、その中で粒子の飛沫同伴（entrainment）を維持し、物質が急冷チャンバ１４５の内面に付着（depositing）することを防止する。

更に図１を参照して説明すると、急冷チャンバ１４５の構造は、かなりの熱を放散できる比較的薄い壁で囲まれた部品（以下、薄肉部品（thin-walled component）という）で形成することができる。例えば、薄肉部品は、急冷チャンバ１４５内から熱を伝導し、熱を周囲に放射することができる。急冷チャンバ１４５は、略円筒状の円筒面（substantially cylindrical surface）１５０と、円錐状面（cone-like surface、以下、截頭円錐面（frusto-conical surface）ともいう）１５５と、噴射口１４０を円筒面１５０に接続する環状面（annular surface）１６０とを有する。噴射口１４０の大きさに比べて大きな直径を有する円筒面１５０は、反応混合物が急冷チャンバ１４５内に流れ込んだ後に起こる反応混合物の膨張を収容する。円錐状面１５５は、噴射口１４０の反対側の円筒面１５０から排出口１６５に向かって延びている。円錐状面１５５は、急冷チャンバ１４５を通して排出口１６５に流れる流体を不必要に圧縮しないように十分に滑らかに変化している。

混合物が急冷チャンバ１４５に入った後、混合物から、かなりの熱が主に放射の形で放出される。急冷チャンバ１４５は、好ましくは、この熱を効率的に放散するように設計される。例えば、急冷チャンバ１４５の表面は、好ましくは、冷却装置（図示せず）に露出されている。

更に図１を参照して説明すると、制御空気装置１７０は、好ましくは、チャンバ１８５を備え、チャンバ１８５には、タンク（reservoir）１７５から調整流体が導管１８０を介して導入される。調整流体は、好ましくは、アルゴンである。なお、比較的重い他の不活性ガスも同様に用いることができる。更に、調整流体を急冷チャンバ１４５内に供給する好ましい機構は、急冷チャンバ１４５と排出口１６５間に圧力差を形成することである。このような圧力差により、調整流体は、ポート１９０を介して急冷チャンバ１４５内に引き込まれる。これには劣るが、調整流体を供給する別の方法としては、以下に限定されるものではないが、チャンバ１８５内に正圧を形成することである。

急冷チャンバ１４５の截頭円錐形状により、急冷領域内に適度の乱流を起こすことができ、それによって、調整流体と反応混合物の混合（mixing）を促進し、従来のシステムよりも急冷速度（quenching rate）を高める。なお、幾つかの状況では、急冷速度を更に高めることが望まれる。このような急冷速度の増加は、調整流体が反応混合物と混合される急冷チャンバの領域内により高い乱流を発生させることによって達成することができる。

図２は、高乱流急冷チャンバ（highly turbulent quench chamber、以下、狭窄急冷チャンバ（constricting quench chamber）又は単に急冷チャンバともいう）２４５を備える気相粒子生産システム２００を示している。気相粒子生産システム２００は、前駆体供給装置２１０と、処理ガス供給装置２２０とを備え、これらは、図１を参照して説明したプラズマ生成チャンバ１３０と同様のプラズマ生成及び反応チャンバ２３０に流体的に接続されている。また、プラズマ生成及び反応チャンバ２３０には、エネルギ供給装置２２５も接続されている。プラズマ生成及び反応チャンバ２３０は、狭窄急冷チャンバ２４５に流体連通した噴射口２４０を備える。また、１つ以上のポート２９０により、急冷チャンバ２４５と、図１の制御空気装置１７０と同様の制御空気装置２７０とは、流体連通することができる。また、急冷チャンバ２４５は、アウトレット２６５に流体的に接続されている。

通常、プラズマ生成及び反応チャンバ２３０は、図１のプラズマ生成チャンバ１３０と同様に、反応器として機能し、ガス流内に粒子を含む出力を生成する。生成は、後述するように、混合と、反応と、調整との基本的な処理を含む。この気相粒子生産システム２００は、前駆体供給装置２１０から供給される前駆体物質と、処理ガス供給装置２２０から供給される処理ガスとをプラズマ生成及び反応チャンバ２３０のエネルギ供給ゾーン内で混合する。気相粒子生産システム２００は、エネルギ供給装置２２５からのエネルギを用いて、プラズマ生成及び反応チャンバ２３０内の処理ガスを励起し、それによって、プラズマを生成する。プラズマは、プラズマ生成及び反応チャンバ２３０内の前駆体物質に作用し、励起反応混合物を形成する。この励起反応混合物は、１つ以上の物質を、蒸気（vapor）、気体（gas）、プラズマを含む複数の相のうちの少なくとも１つの相で含んでいる。励起反応混合物は、プラズマ生成及び反応チャンバ２３０から、噴射口２４０を介して、急冷チャンバ２４５内に流れる。

急冷チャンバ２４５は、好ましくは、略円筒状の円筒面２５０と、截頭円錐面２５５と、噴射口２４０を円筒面２５０に接続する環状面２６０とを有する。截頭円錐面２５５は、アウトレット２６５に合うように狭くなっている。プラズマ生成及び反応チャンバ２３０は、その端部に噴射口２４０が配置された拡張部分を含む。この拡張部分は、噴射口２４０とアウトレット２６５間の距離を短くし、反応混合物と調整流体を混合する急冷領域と呼ばれる領域の容積を減少させる。好ましい実施の形態では、噴射口２４０は、アウトレット２６５と同軸上に配置されている。噴射口２４０の中心は、アウトレット２６５から第１の距離ｄ１離間して配置されている。噴射口２４０の縁は、截頭円錐面２５５の一部から第２の距離ｄ２離間して配置されている。噴射口２４０及び截頭円錐面２５５は、それらの間に上述した急冷領域を形成している。噴射口２４０の縁と截頭円錐面２５５の間の空間は、調整流体を急冷領域内に供給するためのチャンネルとして機能する間隙を形成している。截頭円錐面２５５は、間隙を介して急冷領域内に流体を流す漏斗面（funneling surface）として機能する。

反応混合物が急冷チャンバ２４５内を流れている間、ポート２９０は、調整流体を急冷チャンバ２４５内に供給する。そして、調整流体は、截頭円錐面２５５に沿って移動し、噴射口２４０と截頭円錐面２５５間の間隙を介して、急冷領域内に流れ込む。幾つかの実施の形態では、制御空気装置２７０は、急冷領域内に供給される調整流体の体積流量（volume flow rate）又は質量流量（mass flow rate）を制御する。

反応混合物は、噴射口２４０から出ると、膨張し、調整流体と混合される。好ましくは、調整流体が供給される角度によっては、高い度合の乱流が生成され、反応混合物との混合が促進される。この乱流は、多くのパラメータによって決定することができる。好ましい実施の形態では、これらのパラメータの１つ以上を調整して、乱流の程度を制御する。これらの要因には、調整流体の流速と、截頭円錐面２５５の温度と、截頭円錐面２５５の角度（調整流体が急冷領域内に供給される角度に影響する）と、急冷領域の大きさとが含まれる。例えば、截頭円錐面２５５と噴射口２４０との相対的位置は、調整可能であり、これを用いて、急冷領域の容積を調整することができる。これらの調整は、以下に限定されるわけではないが、自動手段及び手動手段を含む様々な異なる機構を用いて、様々な異なる方法で行うことができる。

急冷チャンバ２４５に入った直後の短い期間に、粒子形成（particle formation）が起こる。粒子が凝集（agglomerate）する度合は、冷却速度によって異なる。冷却速度は、急冷領域内の流れの乱流によって定まる。気相粒子生産システム２００は、好ましくは、高乱流を形成し、非常に分散された粒子を形成するように調整される。例えば、好ましい実施の形態では、急冷領域内の流れの乱流度（turbidity）は、流れが少なくとも１０００のレイノルズ数を有するようにされる。

更に図２を参照して説明すると、急冷チャンバ２４５の構造は、好ましくは、かなりの熱を放散できる比較的薄い壁で囲まれた部品で形成する。例えば、薄肉部品は、急冷チャンバ２４５内から熱を伝導し、熱を周囲に放射することができる。

混合物が急冷チャンバ２４５に入った後、混合物から、かなりの熱が主に放射の形で放出される。急冷チャンバ２４５は、この熱を効率的に放散するように設計されている。急冷チャンバ２４５の表面は、好ましくは、冷却装置（図示せず）に露出されている。好ましい実施の形態では、冷却装置は、截頭円錐面２５５の温度を調整する。

急冷領域への噴射、冷却、粒子形成の後、混合物は、急冷チャンバ２４５からアウトレット２６５を介して流れる。吸気発生器（suction generator）２９５によって発生された吸気により、急冷領域から混合物及び調整流体が導管２９２内に移動される。混合物は、アウトレット２６５から、導管２９２に沿って、吸気発生器２９５に向かって流れる。粒子は、好ましくは、吸気発生器２９５に到達する前に、回収又は抽出装置（collection or sampling system、図示せず）によって、混合物から取り出される。

更に図２を参照して説明すると、制御空気装置２７０は、ポート２９０を介して急冷領域に流体的に接続されたチャンバ２８５を備え、チャンバ２８５には、タンク、例えばタンク１７５から調整流体が、導管２８０を介して導入される。上述したように、調整流体は、好ましくは、アルゴンである。なお、比較的重い他の不活性ガスも同様に用いることができる。また、上述したように、調整流体を急冷チャンバ２４５内に供給する好ましい機構は、急冷チャンバ２４５とアウトレット２６５間に圧力差を形成することである。このような圧力差により、調整流体は、ポート２９０を介して急冷チャンバ２４５内に引き込まれる。調整流体を供給する別の方法としては、以下に限定されるものではないが、チャンバ２８５内に正圧を形成することである。

図３Ａ及び図３Ｂは、気相粒子生産システム内の急冷速度に関する、本発明の実施の形態において行われる調整の効果を示している。図３Ａは、低乱流システム３００の一部を示している。反応混合物は、反応器３３０から、噴射口３４０を介して、噴射口３４０と截頭円錐面３５５間に形成された急冷領域内に流れ込む。反応混合物は、截頭円錐面３５５の狭い端部に向かって流れる。急冷領域は、噴射口３４０の中心と急冷領域の狭い端部間の距離ｄ_１と、噴射口３４０の縁と截頭円錐面３５５間の距離ｄ_２とのパラメータによって定義される。

図３Ａのグラフ部分は、反応器３３０から、噴射口３４０を介して、急冷領域に入り、急冷領域の狭い端部に向かう混合物の温度の例示的な変化をプロットしている。反応器３３０内の領域Ｚ_１では、温度は、略一定に保たれている。混合物は、噴射されて、急冷領域Ｚ２に一旦入ると、膨張して、最初は急速に冷却される。この最初の冷却中に、粒子の形成が開始される。

しかしながら、屈曲点Ｉ_１において、混合物を膨張させるのに貢献する力と、低乱流気体の慣性力とが均衡し始める。この屈曲点Ｉ_１では、高温の混合物と調整流体との混合は殆ど行われない。混合物の温度は、低下し続けるが、その割合は非常に小さい。この間は、温度は十分高く維持され、粒子は、互いに凝集（agglomerate）することができ、大質量の粒子を形成する。

最終的には、これらの粒子と高温ガスは、混合され、調整流体に同伴され、狭い端部から導管領域Ｚ３に出て、温度は、更なる凝集が起こらない十分低い温度となる。

図３Ｂは、高乱流システム３００’の一部を示している。反応混合物は、反応器３３０’から、噴射口３４０’を介して、噴射口３４０’と截頭円錐面３５５’間に形成された急冷領域内に流れ込む。反応混合物は、截頭円錐面３５５’の狭い端部に向かって流れる。急冷領域は、噴射口３４０’の中心と急冷領域の狭い端部間の距離ｄ’_１と、噴射口３４０’の縁と截頭円錐面３５５’間の距離ｄ’_２とのパラメータによって定義される。

図３Ｂのグラフ部分は、反応器３３０’から、噴射口３４０’を介して、急冷領域に入り、急冷領域の狭い端部に向かう混合物の温度の例示的な変化をプロットしている。反応器３３０’内の領域Ｚ’_１では、温度は、略一定に保たれている。混合物は、噴出されて、急冷領域Ｚ’_２に一旦入ると、僅かに膨張して、急速に冷却される。急冷領域内の高乱流により、調整流体と反応混合物はＺ’_２領域に亘って混合され続け、調整流体及び反応混合物が熱平衡に達するまで、混合物は滑らか且つ急速に冷却される。この冷却中に、粒子が形成される。図３Ａの低乱流システム３００に比べ、図３Ｂの高乱流システム３００’では、混合物がより急速に冷却されるので、凝集が起こることができる期間は、より短い。

粒子と高温ガスの混合物は、調整流体と混合されながら、混合気体（mixture of gas）と粒子は、狭い端部から流れ出て、導管領域Ｚ’_３内に入る。本発明の幾つかの実施の形態としての高乱流急冷領域（highly turbulent quench region）内における全体の急冷時間は、低乱流急冷領域よりも非常に短い。

したがって、本発明の実施の形態によって生成される高乱流により、形成された粒子が互いに凝集できる時間が短縮され、それによって、より均一な大きさの粒子を生成し、ある場合には、より小さい大きさの粒子を生成する。これらの特徴の両方によって、分散性が高く、表面積対体積比が高い粒子が形成される。

上述のように、截頭円錐面の角度は、調整流体を急冷領域内に供給する角度に影響し、これは、急冷領域内の乱流の程度に影響する。調整流体は、好ましくは、複数の運動量ベクトルに沿って急冷領域内に流れ込む。運動量ベクトル間の角度が大きい程、生成される乱流の程度が高くなる。好ましい実施の形態では、高乱流急冷チャンバは、截頭円錐面を有し、この截頭円錐面は、２つの運動量ベクトル間の角度が少なくとも９０度となるように、調整流体を、少なくとも２つの調整流体の運動量ベクトルで急冷領域に送る。

図４Ａは、低乱流急冷チャンバ、例えば図１又は図３Ａに示す急冷チャンバの急冷領域内の調整流体の運動量ベクトルの一実施の形態４００の断面図である。図４Ａでは、調整流体は、矢印で示す運動量ベクトルに沿って急冷領域内に流れ込む。この図からわかるように、運動量ベクトルの角度は、截頭円錐面４５５の角度に対応している。図４Ａでは、運動量ベクトル間に形成される角度は、９０度より小さい。

図４Ｂは、高乱流急冷チャンバ、例えば図２又は図３Ｂに示す急冷チャンバの急冷領域内の調整流体の運動量ベクトルの一実施の形態４００’の断面図である。図４Ｂでは、調整流体は、矢印で示す運動量ベクトルに沿って急冷領域内に流れ込む。この図からわかるように、運動量ベクトルの角度は、截頭円錐面４５５’の角度に対応している。図４Ｂでは、運動量ベクトル間に形成される角度は、９０度以上である。

なお、他の角度の閾値を適用してもよいことは明らかである。例えば、調整流体の運動量ベクトルのうちの少なくとも１つと、反応混合物の運動量ベクトルとの間に形成される角度を用いることができる。高乱流急冷チャンバの一実施の形態においては、反応混合物インレットは、反応混合物を第１の運動量ベクトルに沿って急冷領域内に供給し、截頭円錐面は、調整流体を第２の運動量ベクトルに沿って急冷領域内に供給し、第２の運動量ベクトルは、第１の運動量ベクトルに対して、２０度よりも大きい斜角（oblique angle）を有する。

図５は、本発明の原理に基づいて、反応混合物を冷却して、反応混合物から粒子を凝縮及び形成する（condense and form）方法５００の一実施の形態を示すフローチャートである。ステップ５１０において、急冷領域内の乱流を調整するか（及びどのように調整するか）を決定する。

乱流を、より高い乱流に調整すべきと決定した場合、処理は、ステップ５１５ａに進み、ここにおいて、急冷チャンバを高乱流設定となるように調整する。このような調整には、以下に限定されるものではないが、調整流体の流速の増加、截頭円錐面の角度の増大（したがって、運動量ベクトル間の角度の増大）、急冷領域の容積の縮小（例えば噴射口とアウトレット間の距離の短縮による）及び温度調整装置（temperature control system）を用いた截頭円錐面の温度の低下が含まれる。

一方、乱流を、より低い乱流に調整すべきと決定した場合、処理は、ステップ５１５ｂに進み、ここにおいて、急冷チャンバを低乱流設定となるように調整する。このような調整には、以下に限定されるものではないが、調整流体の流速の低減、截頭円錐面の角度の減少（したがって、運動量ベクトル間の角度の減少）、急冷領域の容積の拡大（例えば噴射口とアウトレット間の距離の増大による）及び温度調整装置を用いた截頭円錐面の温度の上昇が含まれる。

急冷チャンバの乱流を調整するか否かに拘わらず、ステップ５２０において、反応器は、好ましくは、処理ガス供給装置から供給される処理ガスと、前駆体供給装置から供給される前駆体物質とを用いて、反応混合物を生成する。好ましい実施の形態では、処理ガスは、反応器内に流れ込み、エネルギが処理ガスに供給され、これによって、プラズマが生成される。プラズマは、反応器内に流れ込んだ前駆体物質に作用する。前駆体物質とプラズマの混合によって、反応混合物が形成される。

ステップ５３０において、反応混合物は、反応器から急冷チャンバの急冷領域内に、好ましくは反応器を急冷領域に流体的に接続する噴射口を介して流れ込む。

ステップ５４０において、調整流体は、急冷領域内に、好ましくは、調整流体供給装置、すなわち調整流体を一時的に保持するチャンバを急冷領域に流体的に接続する１つ以上のインレットを介して流れ込む。

フローチャートでは、反応混合物が急冷領域内に流れ込むステップの後に、調整流体が急冷領域内に流れ込むステップを示しているが、調整流体は、反応混合物と同時に又は反応混合物より前に、急冷領域内に流れ込んでもよい。更に、急冷チャンバの構造は、反応混合物及び調整流体を急冷領域に導入する方法に影響する。上述のように、所望の乱流の度合に応じて、以下に限定されるわけではないが、調整流体の流速、截頭円錐面の角度（したがって、運動量ベクトル間の角度）、急冷領域の容積、噴射口とアウトレット間の距離、截頭円錐面の温度を含む幾つかの要素を変化させることができる。

ステップ５５０において、調整流体と反応混合物を急冷領域内で混合するときに、調整流体は、反応混合物を急冷する。上述したように、乱流の程度が高い程、急冷速度は速い。

そして、処理は終了する。あるいは、ステップ５１０に戻り、適切であれば、反応混合物を生成し、急冷する前に、乱流レベルに関する調整を行って、処理を繰り返してもよい。

本発明の構造及び動作の原理を明瞭にするために、詳細を組み込んだ特定の実施の形態に関連して本発明を説明した。したがって、ここにおける特定の実施の形態及び詳細な説明は、特許請求の範囲を限定するものではない。本発明の精神及び範囲から逸脱することなく、ここに例示した実施の形態を変更できることは当業者にとって明らかである。

本発明は、一側面として、急冷チャンバ（quench chamber）を提供する。急冷チャンバは、広い端部と、狭い端部と、広い端部と狭い端部間に形成された急冷領域（quench region）とを有する截頭円錐本体（frusto-conical body）を備える。急冷チャンバは、更に、反応混合物が供給され、この反応混合物を、狭い端部の方向に向けて、急冷領域内に供給する、截頭円錐本体内に位置する反応混合物インレットを備える。急冷チャンバは、更に、調整流体（conditioning fluid）を、狭い端部の方向に向けて、急冷領域内に供給する調整流体インレットを備える。截頭円錐本体は、急冷領域に調整流体を供給することによって、急冷領域内に乱流を生成し、これによって、調整流体による反応混合物の冷却を促進し、冷却粒子混合気体（cooled gas-particle mixture）を形成する。急冷チャンバは、更に、狭い端部に配置された粒子混合気体アウトレットを備える。粒子混合気体アウトレットは、急冷領域から冷却粒子混合気体が供給される。

本発明は、他の側面として、反応混合物を冷却して、反応混合物から粒子を凝縮する（condense）凝縮装置を提供する。凝縮装置は、プラズマと前駆体物質から反応混合物を形成するプラズマ反応器を備える。凝縮装置は、更に、広い端部と、狭い端部と、広い端部と狭い端部間に形成された急冷領域とを有する截頭円錐本体を有する急冷チャンバを備える。急冷チャンバは、プラズマ反応器から、反応混合物が反応混合物インレットを介して急冷領域内に供給され、調整流体供給源から、調整流体が少なくとも１つの流体供給インレットを介して供給され、調整流体を急冷領域に流す。反応混合物インレットは截頭円錐本体内に位置し、截頭円錐本体は、急冷領域に調整流体を流すことによって、急冷領域内に乱流を生成し、これによって、調整流体による反応混合物の冷却を促進し、冷却粒子混合気体を形成する。凝縮装置は、更に、急冷領域の狭い端部におけるアウトレットに流体的に接続され、狭い端部において吸気を発生し、急冷チャンバから、冷却粒子混合気体を、アウトレットを介して吸い出す吸気発生器（suction generator）を備える。

本発明は、更に他の側面として、急冷チャンバ内で反応混合物を冷却する冷却方法を提供する。この冷却方法は、反応器から反応混合物を、截頭円錐本体内に位置する反応混合物インレットを介して、広い端部及び狭い端部を有する截頭円錐形状を有する急冷領域に流すステップを有する。急冷領域は、截頭円錐面を有する急冷チャンバの一部内に形成され、反応混合物の流れが、広い端部から狭い端部に向かう混合物運動量ベクトルを形成する。調整流体は、少なくとも１つの流体供給インレットを介して、急冷領域に流される。急冷領域への調整流体の流れは、急冷領域内に乱流を形成する。調整流体と反応混合物は、急冷領域の乱流内で混合され、これにより、調整流体によって反応混合物を急冷して、冷却粒子混合気体を形成する。冷却粒子混合気体は、急冷領域の狭い端部におけるアウトレットから流される。冷却粒子混合気体は、流体に飛沫同伴された複数の粒子を含む。

Claims

広い端部と、狭い端部と、該広い端部と該狭い端部間に形成された急冷領域とを有する截頭円錐本体と、
反応混合物が供給され、該反応混合物を、上記狭い端部の方向に向けて、上記急冷領域内に供給する反応混合物インレットと、
調整流体を、上記狭い端部の方向に向けて、上記急冷領域内に供給する調整流体インレットと、
上記狭い端部に配置され、上記急冷領域から冷却粒子混合気体が供給される粒子混合気体アウトレットとを備え、
上記截頭円錐本体は、上記急冷領域に上記調整流体を供給することによって、該急冷領域内に乱流を生成して、該調整流体による上記反応混合物の冷却を促進し、上記冷却粒子混合気体を形成することを特徴する急冷チャンバ。
上記截頭円錐本体は、上記調整流体を、複数の運動量ベクトルに沿って上記急冷領域内に供給し、該複数の運動量ベクトルのうちの少なくとも２つは、互いの間に９０度以上の角度を形成することを特徴とする請求項１記載の急冷チャンバ。
上記反応混合物インレットは、上記反応混合物を、第１の運動量ベクトルに沿って上記急冷領域内に供給し、上記截頭円錐本体は、上記調整流体を、第２の運動量ベクトルに沿って該急冷領域内に供給し、該第２の運動量ベクトルは、該第１の運動量ベクトルに対して、２０度よりも大きい斜角を有することを特徴とする請求項１記載の急冷チャンバ。
上記粒子混合気体アウトレットは、上記反応混合物インレットの中心から第１の距離だけ離れて配置され、上記截頭円錐本体は、該反応混合物インレットの縁から少なくとも第２の距離だけ離れて配置され、その間に間隙を形成し、該第１の距離は、該第２の距離よりも長いことを特徴とする請求項１記載の急冷チャンバ。
上記截頭円錐本体と上記反応混合物インレットとの相対的位置は、調整可能であり、これによって、上記第１の距離及び上記第２の距離は、調整可能であることを特徴とする請求項４記載の急冷チャンバ。
上記急冷領域に上記調整流体を供給することにより、少なくとも１０００のレイノルズ数を有する流れを生成することを特徴とする請求項１記載の急冷チャンバ。
上記急冷領域の容積は、調整可能であることを特徴とする請求項１記載の急冷チャンバ。
上記截頭円錐本体は、上記調整流体を、複数の運動量ベクトルに沿って上記急冷領域内に供給し、該截頭円錐本体が該調整流体を該急冷領域内に供給する角度は、調整可能であることを特徴とする請求項１記載の急冷チャンバ。
上記截頭円錐本体の温度を調整する冷却装置を更に備える請求項１記載の急冷チャンバ。
反応混合物を冷却して、該反応混合物から粒子を凝縮する凝縮装置において、
プラズマと前駆体物質から上記反応混合物を形成するプラズマ反応器と、
広い端部と、狭い端部と、該広い端部と該狭い端部間に形成された急冷領域とを有する截頭円錐本体を有する急冷チャンバと、
上記急冷領域の狭い端部におけるアウトレットに流体的に接続され、該狭い端部において吸気を発生し、上記急冷チャンバから冷却粒子混合気体を、該アウトレットを介して吸い出す吸気発生器とを備え、
上記急冷チャンバは、上記プラズマ反応器から、上記反応混合物が反応混合物インレットを介して上記急冷領域内に供給され、調整流体供給源から、調整流体が少なくとも１つの流体供給インレットを介して供給され、該調整流体を上記急冷領域に流し、
上記截頭円錐本体は、上記急冷領域に上記調整流体を流すことによって、該急冷領域内に乱流を生成して、該調整流体による上記反応混合物の冷却を促進し、上記冷却粒子混合気体を形成することを特徴する凝縮装置。
上記截頭円錐本体は、上記調整流体を、複数の運動量ベクトルに沿って上記急冷領域内に供給し、該複数の運動量ベクトルのうちの少なくとも２つは、互いの間に９０度以上の角度を形成することを特徴とする請求項１０記載の凝縮装置。
上記反応混合物インレットは、上記反応混合物を、第１の運動量ベクトルに沿って上記急冷領域内に供給し、上記截頭円錐本体は、上記調整流体を、第２の運動量ベクトルに沿って該急冷領域内に供給し、該第２の運動量ベクトルは、該第１の運動量ベクトルに対して、２０度よりも大きい斜角を有することを特徴とする請求項１０記載の凝縮装置。
上記アウトレットは、上記反応混合物インレットの中心から第１の距離だけ離れて配置され、上記截頭円錐本体は、該反応混合物インレットの縁から少なくとも第２の距離だけ離れて配置され、その間に間隙を形成し、該第１の距離は、該第２の距離よりも長いことを特徴とする請求項１０記載の凝縮装置。
上記截頭円錐本体と上記反応混合物インレットとの相対的位置は、調整可能であり、これによって、上記第１の距離及び上記第２の距離は、調整可能であることを特徴とする請求項１３記載の凝縮装置。
上記急冷領域に上記調整流体を供給することにより、少なくとも１０００のレイノルズ数を有する流れを生成することを特徴とする請求項１０記載の凝縮装置。
上記急冷領域の容積は、調整可能であることを特徴とする請求項１０記載の凝縮装置。
上記截頭円錐本体は、上記調整流体を、複数の運動量ベクトルに沿って上記急冷領域内に供給し、該截頭円錐本体が該調整流体を該急冷領域内に供給する角度は、調整可能であることを特徴とする請求項１０記載の凝縮装置。
上記截頭円錐本体の温度を調整する冷却装置を更に備える請求項１０記載の凝縮装置。
上記急冷領域への上記調整流体の流速を調整する流体供給要素を更に備える請求項１０記載の凝縮装置。
急冷チャンバ内で反応混合物を冷却する冷却方法において、
反応器から上記反応混合物を、反応混合物インレットを介して、截頭円錐面を有する上記急冷チャンバの一部内に形成され、広い端部及び狭い端部を有する截頭円錐形状を有する急冷領域に流し、該反応混合物の流れが、該広い端部から該狭い端部に向かう混合物運動量ベクトルを形成するステップと、
調整流体を、少なくとも１つの流体供給インレットを介して、上記急冷領域に流し、該急冷領域への該調整流体の流れが、該急冷領域内に乱流を形成するステップと、
上記調整流体と上記反応混合物を、上記急冷領域の乱流内で混合して、該調整流体によって該反応混合物を急冷して、流体に飛沫同伴された複数の粒子を含む冷却粒子混合気体を形成するステップと、
上記冷却粒子混合気体を、上記急冷領域の狭い端部におけるアウトレットから流すステップとを有する冷却方法。
上記調整流体を、少なくとも１つの流体供給インレットを介して、上記急冷領域に流すことによって生ずる流れは、上記広い端部から上記狭い端部に向かう複数の調整運動量ベクトルに沿って生ずることを特徴とする請求項２０記載の冷却方法。
上記複数の調整運動量ベクトルのうちの少なくとも２つは、互いの間に９０度以上の角度を形成することを特徴とする請求項２０記載の冷却方法。
上記複数の調整運動量ベクトルのうちの少なくとも１つは、上記混合物運動量ベクトルに対して、２０度よりも大きい斜角を有することを特徴とする請求項２０記載の冷却方法。
上記アウトレットは、上記反応混合物インレットの中心から第１の距離だけ離れて配置され、上記截頭円錐面は、該反応混合物インレットの縁から少なくとも第２の距離だけ離れて配置され、その間に間隙を形成し、該第１の距離は、該第２の距離よりも長いことを特徴とする請求項２０記載の冷却方法。
上記截頭円錐面と上記反応混合物インレットとの相対的位置を調整して、上記第１の距離及び上記第２の距離を調整するステップを更に有する請求項２４記載の冷却方法。
上記急冷領域内の乱流は、少なくとも１０００のレイノルズ数を有することを特徴する請求項２０記載の冷却方法。
上記急冷領域の容積を調整するステップを更に有する請求項２０記載の冷却方法。
上記複数の調整運動量ベクトルのうちの少なくとも１つの角度を調整するステップを更に有する請求項２０記載の冷却方法。
上記截頭円錐面の温度を調整するステップを更に有する請求項２０記載の冷却方法。
上記急冷領域への上記調整流体の流速を調整するステップを更に有する請求項２０記載の冷却方法。
上記調整流体は、不活性ガスであることを特徴とする請求項２０記載の冷却方法。
上記調整流体は、アルゴンであることを特徴とする請求項３１記載の冷却方法。
上記反応器から反応混合物を急冷領域に流すステップの前に、該反応混合物を該反応器内で生成するステップを有し、
上記反応混合物を生成するステップは、
上記反応器内に処理ガスを流すステップと、
上記処理ガスにエネルギを供給して、プラズマを形成するステップと、
上記反応器内に前駆体物質を流すステップと、
上記反応器内で上記前駆体物質に上記プラズマを作用させて、上記反応混合物を形成するステップとを有することを特徴とする請求項２０記載の冷却方法。