JP2013255911A - 合成ガス製造用触媒および合成ガスの製造方法 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】Mnやアルカリ土類金属等を含む酸素欠損ペロブスカイト型の所定の複合酸化物にNiを担持してなる合成ガス製造用触媒とする。
【選択図】なし
Description
CH4+CO2 → 2CO+2H2
しかしながら、特許文献1に開示された技術にあっては、担持金属として希土類酸化物や白金族金属が必要となるため非常に高価なものであり、製造コスト上の問題があった。また、反応条件として炭酸ガスを大過剰に使用することが必要であり非効率であった。
しかしながら、特許文献2に開示された技術にあっては、高純度超微粉単結晶マグネシウムを得るためには、酸化マグネシウム蒸気を用いた気相酸化等の複雑な製造工程が必要であり、触媒の製造方法として実用的なものではなかった。
第1の本発明は、炭素数1〜5の炭化水素を含む原料ガスおよび二酸化炭素に接触させ、一酸化炭素と水素とを主成分とする合成ガスを製造する合成ガス製造用触媒であって、触媒が、下記式(1)または(2)で表される金属酸化物に、Niを担持したものであることを特徴とする合成ガス製造用触媒である。
(Ba1−xAx)(1−y)B(1+y)(Mn2−zCz)O5+α…(1)
(式(1)において、
A:Ba以外のアルカリ土類金属の1種または2種以上、
B:Y、希土類元素およびCaのうちの1種または2種以上、
C:FeおよびCoのうちの1種または2種、
x:0≦x≦1.0、
y:0≦y≦0.5、
z:0≦z≦2.0、
α:0≦α≦1.0である。)
(Ca2−pDp)(Mn2−qEq)O5+β…(2)
(式(2)において、
D:Ca以外のアルカリ土類金属の1種または2種以上、
E:Al、Fe、CoおよびGaのうちの1種または2種以上、
p:0≦p≦2.0、
q:0≦q≦2.0、
β:0≦β≦0.5である。)
本発明に係る合成ガス製造用触媒は、下記式(1)または(2)で表される金属酸化物に、Niを担持したものであることを特徴とする。
(Ba1−xAx)(1−y)B(1+y)(Mn2−zCz)O5+α…(1)
(式(1)において、
A:Ba以外のアルカリ土類金属の1種または2種以上、
B:Y、希土類元素およびCaのうちの1種または2種以上、
C:FeおよびCoのうちの1種または2種、
x:0≦x≦1.0、
y:0≦y≦0.5、
z:0≦z≦2.0、
α:0≦α≦1.0である。)
(Ca2−pDp)(Mn2−qEq)O5+β…(2)
(式(2)において、
D:Ca以外のアルカリ土類金属の1種または2種以上、
E:Al、Fe、CoおよびGaのうちの1種または2種以上、
p:0≦p≦2.0、
q:0≦q≦2.0、
β:0≦β≦0.5である。)
本発明に係る合成ガスの製造方法は、上記した合成ガス製造用触媒を用いてドライリフォーミング反応により合成ガスを製造する方法であり、具体的には、炭素数1〜5の炭化水素を含む原料ガスおよび二酸化炭素を、本発明の合成ガス製造用触媒と接触させることに特徴を有する。
(実施例1)
担体としてBaYMn2O5+αを準備した。BaYMn2O5+αは特開2011−16684号公報に記載された方法にしたがって合成した。得られたBaYMn2O5+αに以下の通りにNiを担持させた。
担体としてCa2AlMn2O5+βを用いたこと以外は、実施例1と同様にしてNiを担持し、実施例2に係る触媒(担体:Ca2AlMn2O5+β、Ni担持量:3重量%)を得た。なお、Ca2AlMn2O5+βは特開2011−121829号公報に記載された方法にしたがって合成した。
担体としてマグネシア(MgO)を用いたこと以外は、実施例1と同様にしてNiを担持し、比較例1に係る触媒(担体:MgO、Ni担持量:3重量%)を得た。なお、マグネシアは、水酸化マグネシウム(キシダ化学社製)を空気雰囲気下、800℃で2時間焼成して得られたものである。
実施例1、2および比較例1に係る触媒について、それぞれ触媒活性評価を行った。
触媒0.1gをガラス反応管に充填し、4%水素気流中、750℃で1時間還元処理を行った。その後、モル比でCO2/CH4=1とした原料ガスを、大気圧下、反応温度600℃、650℃、700℃または800℃、SV値6000hr−1の条件で触媒層に流通させた。触媒層を通過したガスをmicro−GC装置(VARIAN社製CP−4900)で分析し、CH4転化率およびH2/CO比を求めた。なお、CH4転化率は下記式により算出した。結果を表1に示す。
CH4転化率=(1−生成物中のCH4のモル数/原料ガス中のCH4のモル数)×100
実施例1、2の触媒について、触媒寿命試験を行った。具体的には、上記の触媒活性評価の場合と同様にして触媒を充填し、水素還元処理の後、CO2/CH4=1(モル比)とした原料ガスを大気圧下、反応温度700℃、SV値6000hr−1にて触媒層に流通させ、1時間後および10時間後の生成ガスをmicro−GC装置(VARIAN社製CP−4900)で分析し、CH4の転化率を求めた。結果を表2に示す。
Claims (7)
- 炭素数1〜5の炭化水素を含む原料ガスおよび二酸化炭素に接触させ、一酸化炭素と水素とを主成分とする合成ガスを製造する合成ガス製造用触媒であって、
前記触媒が、下記式(1)または(2)で表される金属酸化物に、Niを担持したものであることを特徴とする、合成ガス製造用触媒。
(Ba1−xAx)(1−y)B(1+y)(Mn2−zCz)O5+α…(1)
(式(1)において、
A:Ba以外のアルカリ土類金属の1種または2種以上、
B:Y、希土類元素およびCaのうちの1種または2種以上、
C:FeおよびCoのうちの1種または2種、
x:0≦x≦1.0、
y:0≦y≦0.5、
z:0≦z≦2.0、
α:0≦α≦1.0である。)
(Ca2−pDp)(Mn2−qEq)O5+β…(2)
(式(2)において、
D:Ca以外のアルカリ土類金属の1種または2種以上、
E:Al、Fe、CoおよびGaのうちの1種または2種以上、
p:0≦p≦2.0、
q:0≦q≦2.0、
β:0≦β≦0.5である。) - 前記金属酸化物がBaYMn2O5+αであることを特徴とする、請求項1に記載の合成ガス製造用触媒。
- 前記金属酸化物がCa2AlMnO5+βであることを特徴とする、請求項1に記載の合成ガス製造用触媒。
- 炭素数1〜5の炭化水素を含む原料ガスおよび二酸化炭素を、請求項1〜3のいずれか一項に記載の合成ガス製造用触媒と接触させ、一酸化炭素と水素とを主成分とする合成ガスを製造することを特徴とする、合成ガスの製造方法。
- 前記原料ガスと前記二酸化炭素とを接触させる際に、空気または酸素を共存させることを特徴とする、請求項4に記載の合成ガスの製造方法。
- 前記原料ガスがメタンを含むものであることを特徴とする、請求項4または5に記載の合成ガスの製造方法。
- 二酸化炭素の前記メタンに対するモル比(CO2/CH4)が1以上5以下であることを特徴とする、請求項6に記載の合成ガスの製造方法。
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