JP2013021025A - 多層プリント配線板用接着フィルム - Google Patents
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Landscapes
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Abstract
【解決手段】層間絶縁層用樹脂組成物層(A層)、熱硬化性樹脂組成物層(B層)および支持体フィルム(C層)からなる層が、C層、A層、B層の順に層構成され、(1)A層が、熱硬化性樹脂(a1)および比表面積が20m2/g以上の無機充填材(b1)を、熱硬化性樹脂(a1)と無機充填材(b1)の質量比が30:1〜2:1の範囲で含む樹脂組成物であり、(2)B層が、40℃以下で固形であり、40〜140℃で溶融する熱硬化性樹脂(a2)を含む樹脂組成物である多層プリント配線板用の接着フィルム、該接着フィルムを用いて作製された多層プリント配線板、及び該多層プリント配線板の製造方法である。
【選択図】なし
Description
従来よりも無電解銅めっきとの接着を確保することを目的として、無電解銅めっき触媒を含む接着担当層と、絶縁樹脂層の2層化構造の絶縁フィルムも開示されているが、表面の粗化形状を平滑にすることを目的としておらず、近年の微細配線形成の半導体パッケージ基板としては、不十分であった(例えば、特許文献7参照)。
一方、ビルドアップ層の2層化構造に対して、ビルドアップ層の表面付近(導体層との界面付近)の機械強度を上げる樹脂組成が提案されている(例えば、特許文献8参照)。
すなわち、回路基板に多層プリント配線板用の接着フィルムをラミネートし、熱硬化してビルドアップ層(層間絶縁層)を形成した後のレーザー加工において、接着担当層に使用している樹脂組成物がレーザー加工部周辺に飛散し、その後のデスミア工程で、飛散物が除去できない。また、レーザー加工によって、層間絶縁層の接着担当層と埋め込み担当層に加工差が発生し、デスミア工程後に接着担当層が残ってしまうという問題が発生する。
1.層間絶縁層用樹脂組成物層(A層)、熱硬化性樹脂組成物層(B層)および支持体フィルム(C層)からなる層が、C層、A層、B層の順に層構成され、
(1)A層が、熱硬化性樹脂(a1)および比表面積が20m2/g以上の無機充填材(b1)を、熱硬化性樹脂(a1)と無機充填材(b1)の質量比が30:1〜2:1の範囲で含む樹脂組成物であり、
(2)B層が、40℃以下で固形であり、40〜140℃で溶融する熱硬化性樹脂(a2)を含む樹脂組成物である
ことを特徴とする多層プリント配線板用の接着フィルム。
2.A層の無機充填材(b1)がヒュームドシリカおよび/またはコロイダルシリカである上記1の多層プリント配線板用接着フィルム。
3.A層の無機充填材(b1)が球状であって、溶剤中および/または有機樹脂に均一に分散するよう表面処理を施されているシリカフィラーである上記2の多層プリント配線板用接着フィルム。
4.A層が、さらに、ポリアミド樹脂、ポリアミドイミド樹脂およびポリイミド樹脂から選ばれる1種以上で有機溶剤に溶解する耐熱樹脂(c1)を、熱硬化性樹脂(a1)と耐熱樹脂(c1)の質量比が20:1〜3:1の範囲で含む樹脂組成物である上記1〜3いずれかの多層プリント配線板用接着フィルム。
5.A層が、さらに、平均一次粒径が1μm以下の架橋有機フィラー(d1)を、熱硬化性樹脂(a1)と耐熱樹脂(d1)の質量比が20:1〜3:1の範囲で含む樹脂組成物である上記1〜4いずれかの多層プリント配線板用の接着フィルム。
6.B層が、無機充填材(b2)を10〜85質量%含む樹脂組成物である上記1〜5いずれかの多層プリント配線板用接着フィルム。
7.B層の無機充填材(b2)として、平均粒径が1μm以下の球状のシリカを、B層の全無機充填材中の50質量%以上で含む上記6の多層プリント配線板用の接着フィルム。
8.A層の熱硬化性樹脂(a1)として多官能エポキシ樹脂を含む上記1〜7いずれかの多層プリント配線板用接着フィルム。
9.B層の熱硬化性樹脂(a2)が多官能エポキシ樹脂である上記1〜8いずれかの多層プリント配線板用接着フィルム。
10.A層の厚さが1〜15μm、B層の厚さが10〜100μm、C層の厚さが10〜150μmである上記1〜9いずれかの多層プリント配線板用接着フィルム。
11.B層の外部表面に保護フィルムを有する上記1〜10いずれかの多層プリント配線板用の接着フィルム。
12.上記1〜11いずれかの多層プリント配線板用の接着フィルムを用いて作製されたことを特徴とする多層プリント配線板。
13.下記の工程(1)〜(6)の工程を含み、工程(1)、(2)又は(3)の後でC層を剥離又は除去することを特徴とする多層プリント配線板の製造方法、
(1)上記1〜11いずれかの多層プリント配線板用の接着フィルムを回路基板の片面又は両面にラミネートする工程、
(2)ラミネートされたA層およびB層を熱硬化し、絶縁層を形成する工程、
(3)絶縁層を形成した回路基板に穴あけする工程、
(4)絶縁層の表面を酸化剤によって粗化処理する工程、
(5)粗化された絶縁層の表面にめっきによって導体層を形成する工程、および
(6)導体層に回路形成する工程。
14.多層プリント配線板用の接着フィルムのラミネートが、真空ラミネーターを用いて行われる上記13の多層プリント配線板の製造方法。
また、本発明の接着フィルムを用いて、上記特性を有する多層プリント配線板を、酸化剤による粗化工程とめっきによる導体層形成工程を経て簡便に製造することができる。
先ず、本発明の多層プリント配線板用の接着フィルムは、層間絶縁層用樹脂組成物層(A層)、熱硬化性樹脂組成物層(B層)および支持体フィルム(C層)からなる層が、C層、A層、B層の順に層構成され、以下の特徴を有するものである。
(1)A層が、熱硬化性樹脂(a1)と比表面積が20m2/g以上の無機充填材(b1)を、熱硬化性樹脂(a1)と無機充填材(b2)の質量比が30:1〜2:1の範囲で含む樹脂組成物である。
(2)B層が、40℃以下で固形であり、40〜140℃で溶融する熱硬化性樹脂(a2)を含む樹脂組成物である。
A層の熱硬化性樹脂(a1)は、多層プリント配線板の絶縁層形成において、通常用いられる熱硬化温度150〜200℃の範囲で熱硬化するものであれば、特に限定されない。熱硬化性樹脂(a1)としては、例えば、1分子中に2個以上エポキシ基を有するエポキシ樹脂、ビスマレイミド化合物とジアミン化合物の重合物、シアネートエステル化合物、ビスマレイミド化合物、ビスアリルナジド樹脂、ベンゾオキサジン化合物などの熱硬化性樹脂を挙げることができる。中でも、1分子中に2個以上のエポキシ基を有するエポキシ樹脂、ビスマレイミド化合物とジアミン化合物の重合物、シアネートエステル化合物が好ましく、耐酸、耐アルカリなどの耐薬品性に優れるエポキシ樹脂、特に1分子中に2個よりも多いエポキシ基を有する多官能エポキシ樹脂が最も好ましい。
多層プリント配線板の信頼性を向上させるためには、ノボラック型フェノール樹脂であることが好ましく、トリアジン環含有ノボラック型フェノール樹脂やジシアンジアミドであると金属箔の引き剥がし強さや化学粗化後の無電解めっきの引き剥がし強さが向上し、さらに好ましい。
また、エポキシ樹脂とエポキシ硬化剤の反応を速めるために、イミダゾール類、トリフェニルホスフィン、ホスホニウムボレート、3−(3,4−ジクロロフェニル)−1,1−ジメチルウレア等の硬化促進剤を併用しても構わない。
シアネートエステル化合物としては、ビスフェノールシアネートエステルである「プリマセット(Primaset)BA200」(ロンザ株式会社製)、「プリマセット(Primaset)BA230S」(ロンザ株式会社製)、「プリマセット(Primaset)LECY」(ロンザ株式会社製)、「アロシー(Arocy)L10」(バンティコ株式会社製)、ノボラック型シアネートエステルである「プリマセット(Primaset)PT30」(ロンザ株式会社製)、「アロシー(Arocy)XU−371」(バンティコ株式会社製)、ジシクロペンタジエン型シアネートエステルである「アロシー(Arocy)XP71787.02L」(バンティコ株式会社製)などが挙げられる。
ビスマレイミド化合物としては、4,4'-ジフェノルメタンビスマレイミドである「BMI−S」(三井化学株式会社製)、ポリフェニルメタンマレイミドである「BMI−20」(三井化学株式会社製)などが挙げられる。
ビスアリルナジド樹脂としては、ジフェニルメタン-4,4'-ビスアリルナジックイミドである「BANI−M」(丸善石油化学株式会社製)などが挙げられる。
ベンゾオキサジン樹脂としては、「B−a型ベンゾオキサジン」(四国化成株式会社製)などが挙げられる。
比表面積の測定方法としては、たとえば、粉体粒子に吸着占有面積の分かった分子を吸着させ、その量から試料の比表面積を求めるBET法による方法が挙げられる。
また、無機充填材(b1)は、耐湿性を向上させるために、シランカップリング剤等の表面処理剤で表面処理している無機充填材であることが好ましい。
また、アドマテックス社製の球状シリカでは例えば同社のSO−C1(商品名)であると、比表面積が17m2/g(カタログ値)であり、酸化剤による粗化処理後の表面形状が大きくなり、A層に含有させる無機充填材(b1)として好ましくない。
以上の無機充填材は、1種類のみでも、2種類以上の無機充填材を併用して使用しても構わない。
また、耐熱樹脂(c1)は各々単独で用いてもよく、2種類以上を組み合わせて用いても良い。
耐熱樹脂(c1)を溶解させる有機溶剤は特に限定されないが、20〜30℃の常温で液体であり、耐熱樹脂を溶解する性質を有するものが用いられる。また、耐熱樹脂や熱硬化性樹脂と反応しない有機溶剤であることが必要であり、例えば、フェノール性水酸基を有するクレゾール等は除かれる。
該質量比が3:1以上とすることより、酸化剤による粗化処理工程後に、表面の凹凸が大きくならず、脆い層とならず、導体層と層間絶縁層間での接着強度が低下しないため、好ましい。
これらの耐熱樹脂の中で、「BPAM−01」および「BPAM−155」が好ましく、接着フィルムを硬化してなる層間絶縁層と導体層の接着性の観点、層間絶縁層を酸化剤を用いて粗化処理を施した際の表面の凹凸の観点から最も好ましい結果が得られる。
B層を形成する熱硬化性樹脂組成物に含まれる熱硬化性樹脂(a2)は、接着フィルム中に層形成させて用いるために、通常40℃以下では固体であるものが用いられる。また、B層は真空ラミネートを140℃以下で行うことから、熱硬化性樹脂(a2)は40〜140℃で溶融することが必要である。真空ラミネーターの省エネ上、また、量産上、120℃以下で溶融することが好ましく、100℃以下で溶融することがさらに好ましい。従って、真空ラミネートの場合、60〜140℃、より好ましくは70〜120℃で溶融し、回路基板をラミネートできることが好ましい。
B層には、上記の溶融粘度特性によって決めた実際のラミネート温度よりも、軟化点の低い樹脂を5質量%以上、より好ましくは10質量%以上含有するように調製することが好ましい。5質量%以上含有することにより、ラミネート時にB層が溶融する際に、回路間やビアホール、スルーホールなどに、樹脂をボイド無く充填するだけの溶融粘度を得ることができる。
無機充填材(b2)を添加する場合の添加量は、本発明の接着フィルムを硬化して形成される層間絶縁層の特性や、求める機能によっても大きく異なるが、低熱膨張係数の材料が求められていることから、B層において10〜85質量%、より好ましくは30〜85質量%配合することが好ましい。
無機充填材(b2)は、特に球形である必要はないが、溶融した際の粘度を下げ、回路埋め込み性を向上させるために、球形であることが好ましい。
B層の無機充填材(b2)は、平均粒径が1μm以下の球状のシリカを、B層の全無機充填材(b2)中の50質量%以上で含むようにすることが好ましい。
B層に有機充填材を添加する場合には、A層の架橋有機フィラー(d1)と同様のものを用いることができる。
B層の厚さは、A層との合計の厚さが要求される厚さとなるように調整することが好ましい。回路基板を有する導体層の厚さが、通常5〜70μmの範囲であることから、B層の厚さは10〜100μmの範囲とすることが好ましい。
樹脂難燃剤としては、充填材として配合するものと、熱硬化性樹脂組成物と反応する官能基を持っているものがある。充填材として配合する樹脂難燃剤としては、例えば、芳香族リン酸エステル系難燃剤である第八化学工業株式会社製のPX−200(商品名)やポリリン酸塩化合物であるクラリアントジャパン株式会社製のExolit OP 930(商品名)などがある。熱硬化性樹脂組成物と反応する官能基を持っている樹脂難燃剤としては、エポキシ系リン含有難燃剤や、フェノール系リン含有難燃剤がある。エポキシ系リン含有難燃剤としては、例えば、東都化成株式会社製のFX−305(商品名)やなどがある。フェノール系リン含有難燃剤としては、例えば三光株式会社製のHCA−HQ(商品名)、ダウケミカル株式会社製のXZ92741(商品名)などがある。
これらの難燃剤は1種類のみでも、2種類以上を組み合わせて使用しても構わない。
C層の支持体フィルムとしては、例えば、ポリエチレン、ポリ塩化ビニルなどのポリオレフィン、ポリエチレンテレフタレート(「PET」と省略することがある。)、ポリエチレンナフタレートなどのポリエステル、ポリカーボネート、ポリイミド、更には離型紙や銅箔、アルミニウム箔などの金属箔などを挙げることができる。
支持体フィルムに銅箔を用いた場合には、銅箔をそのまま導体層とし、回路形成することもできる。この場合、銅箔としては、圧延銅、電解銅箔などが挙げられ、厚さが2〜36μmのものが一般的に用いられる。厚さの薄い銅箔を用いる場合には、作業性を向上させるために、キャリア付き銅箔を使用してもよい。
この保護フィルムはラミネートや熱プレスの前に剥離される。保護フィルムとしては、支持体フィルムと同様の材料も用いることができる。保護フィルムの厚さは特に限定されるものではないが、好ましくは1〜40μumである。
もう1つの方法としては、支持体フィルム(C層)の上に、別途B層を形成させておき、C層およびA層からなるフィルムと、B層およびC層からなるフィルムをラミネートして、製造することができる。この場合、本発明の接着フィルムは、C層、A層、B層、C層の順の層構成となり、B層に隣接するC層は保護フィルムとして機能する。
なお、A層およびB層は半硬化させておいても良い。
ワニス中の有機溶剤量によっても異なるが、例えば、30〜80質量%の有機溶剤を含むワニスを50〜150℃で3〜10分程度乾燥させることができる。当業者、簡単な実験により適宜、好適な乾燥条件を設定することができる。
前記のように、A層の厚さは1〜15μmであり、また、B層の厚さは10〜100μmであることが好ましい。
また、接着フィルムは、ロール状に巻き取って、保存、貯蔵することができる。
多層プリント配線板は、次の工程(1)〜(6)の工程を含み、工程(1)、(2)又は(3)の後でC層を剥離又は除去することが好ましい。
(1)本発明の接着フィルムを回路基板の片面又は両面にラミネートする工程。
(2)ラミネートされたA層およびB層を熱硬化し、絶縁層を形成する工程。
(3)絶縁層を形成した回路基板に穴あけする工程。
(4)絶縁層の表面を酸化剤によって粗化処理する工程。
(5)粗化された絶縁層の表面にめっきによって導体層を形成される工程。
(6)導体層に回路形成する工程。
ラミネートの条件は、接着フィルムおよび回路基板を必要によりプレヒートし、圧着温度(ラミネート温度)を60〜140℃、圧着圧力を0.1〜1.1mPa(9.8×104〜107.9×104 N/m2)、空気圧20mmHg(26.7hPa)以下の減圧下でラミネートすることが好ましい。また、ラミネートの方法は、バッチ式であっても、ロールでの連続式であっても良い。
なお、本発明ではA層とB層という名称で区別をしているが、熱硬化性樹脂によっては、A層とB層の間に明確な界面は存在せず、例えば、A層の構成成分の一部がB層の中に流動したり、B層の構成成分の一部がA層の中に流動しても構わない。
酸化剤としては、過マンガン酸塩(過マンガン酸カリウム、過マンガン酸ナトリウムなど)、重クロム酸塩、オゾン、過酸化水素、硫酸、硝酸などがある。好ましくは、ビルドアップ工法による多層プリント配線板の製造における絶縁層の粗化に汎用されている酸化剤であるアルカリ性過マンガン酸溶液(例えば過マンガン酸カリウム、過マンガン酸ナトリウムの水酸化ナトリウム水溶液)を用いて粗化、およびスミアの除去を行うことが好ましい。
(6)の導体層に回路形成する工程において、導体層をパターン加工し、回路形成する方法としては、例えば、当業者に公知のサブトラクディブ法、セミアディティブ法などを用いることができる。
また、導体層と絶縁層が交互に層形成され、片面または両面がパターン加工された導体層(回路)となっている多層プリント配線板も、本発明における回路基板に含まれる。
さらに、これらの回路基板の片面、または両面に、本発明の接着フィルムを硬化して形成された層間絶縁層上に、回路パターン加工された導体層(回路)となっているものも、本発明における回路基板に含まれる。
本発明における回路基板には、接着フィルムを張り合わせて硬化して形成した硬化物、即ち、接着フィルムのB層同士を張り合わせて形成した硬化物(層構造としては、A層、B層、B層、A層の順番となる)の片面、若しくは両面にパターン加工された導体層(回路)となっているものも含まれる。
なお、導体回路層表面は、黒化処理などにより、予め粗化処理が施されていたほうが、層間絶縁層の回路基板への接着性の観点から好ましい。
予め回路基板を形成した銅箔18μm、板厚0.4mmの銅張り積層板 MCL−E−679F(日立化成工業製、商品名)に、実施例及び比較例で得られた接着フィルムを用いて、バッチ式の真空加圧ラミネーターMVLP−500(名機株式会社製、商品名)を用いてラミネートによって積層した。この際の真空度は4kPa(30mmHg)以下であり、温度は90℃、圧力は0.5MPa設定とした。
室温に冷却後、支持体フィルム(C)を剥がし、180℃設定の乾燥気中で60分間硬化することによって、層間絶縁層付き基板を得た。次に、この層間絶縁層の必要な箇所に層間接続用のビアホールを形成した。ビアホールは、日立ビアメカニクス株式会社製の炭酸ガスレーザー加工機(LCO−1B21型)を用い、ビーム径60μm、周波数500Hz、パルス幅5μs、ショット数2ショットの条件で加工し、作成した。
レーザー加工基板の一部を試験片として用いて、粗化処理を行った。膨潤液としてローム・アンド・ハース電子材料社製 CIRCUPOSIT MLB CONDITIONER211を用い、80℃に加温して3分間浸漬処理した。次に、粗化液として、ローム・アンド・ハース電子材料社製 CIRCUPOSIT MLB PROMOTER213を用いて、80℃に加温して8分間浸漬処理した。引き続き、中和液としてローム・アンド・ハース電子材料社製 CIRCUPOSIT MLB NEUTRALIZER MLB216を用い,45℃に加温して5分間浸漬処理して中和した。
このようにして、層間絶縁層の表面を粗化処理した、表面粗さ測定用基板を作製した。
表面粗さ測定用基板の一部を試験片として用いて、無電解めっき処理を施し、電解めっきと組み合わせて銅層を形成し、層間絶縁層と導体層(銅層)の接着強度(ピール強度)を測定する基板を作製した。まず、PdCl2を含む無電解めっき用触媒液(HS−202B:商品名,日立化成工業株式会社製)に、室温(25℃)−10分間浸漬処理し、水洗し、無電解銅めっき用であるめっき液(CUST−201:商品名、日立化成工業株式会社製)に室温にて15分間浸漬して、粗化処理を施した層間絶縁層の表面に約0.5μmの無電解めっきを施した。さらに,電解めっきを用いて、約25μmの銅層を形成した。
これらを銅層の接着強度を測定するために、1mm幅のレジストを形成し、塩化第二鉄で銅層をエッチングすることにより、接着強度測定用基板を得た。
前記のレーザー加工基板の作製で得たレーザー加工基板を用いてレーザー加工基板の評価を行った。レーザー加工基板のレーザー加工部を用いて、前記の「表面粗さ測定用基板の作製」で示した粗化条件と同様の粗化処理を基板に施した。その後、ビア部の表面観察を行うと共に、一部のビアについて、断面の形状を観察した。
観察・評価は株式会社日立製作所社製の電子顕微鏡(SEM) S4700(商品名)を用いて観察し、粗化処理後に、表面観察時に樹脂の飛散が見られたもの、いびつなビア形状になったものに関して不良とした。また、これらの観察が良好であったものについては、良好とした。
前記により得られた表面粗さ測定用基板を用いて、粗化処理が施されたベタ部の層間絶縁層部分の表面粗さを測定した。菱化システム社製マイクロマップMN5000型を用い、表面粗さRaを測定した。Raは、本発明の趣旨から、微細配線を形成するために、小さいほうが好ましく、0.3μm未満を合格とした。
前記により得られたピール強度測定用基板を用いて、層間絶縁層と導体層の接着強度測定を行った。銅の一端を銅層/層間絶縁層界面で剥がしてつかみ具でつかみ、垂直方向に引張り速度50mm/分,室温中で引き剥がした時の荷重を測定した。接着強度は、本発明の趣旨から、強いほうが好ましく、0.6kN/mより強い接着強度が得られたものを合格とした。
製造例1(樹脂フィルム1の製造)
A層の熱硬化性樹脂(a1)におけるエポキシ樹脂として日本化薬株式会社製の多官能エポキシ樹脂 NC3000−H(商品名、固形分濃度100質量%)を62.7質量部、硬化剤としてDIC株式会社製のトリアジン含有フェノール性ノボラック樹脂 LA−1356−60P(商品名、固形分濃度60質量%)を23.7質量部、硬化促進剤として四国化成工業株式会社製の2−フェニルイミダゾール(商品名、固形分濃度100質量%、2PZと称す)を0.6質量部、A層の無機充填材(b1)として日本アエロジル株式会社製のヒュームドシリカ AEROSIL R972(商品名、固形分濃度100%、比表面積は110±20m2/g(カタログ値))を8.8質量部、A層の耐熱樹脂(c1)として、ジメチルアセトアミド溶剤で固形分濃度10質量%になるように溶解した日本化薬株式会社製ポリアミド樹脂 BPAM−155(商品名)を136.8質量部、更に、ジメチルアセトアミド溶剤を51.0質量部、メチルエチルケトン溶剤を121.4質量部追加し、溶解、混合、ビーズミル分散処理を施して、ワニスを作製した。
支持体フィルム(C層)として、厚さ38μmのポリエチレンテレフタレートフィルム(PETフィルム)を用い、コンマコーターにてこのワニスを塗工・乾燥した。塗工厚さは5μmの厚さになるように設定し、乾燥温度;140℃,乾燥時間3分になるように設定し、樹脂フィルム1を得た。
A層の熱硬化性樹脂(a1)におけるエポキシ樹脂としてNC3000−H(固形分濃度100%質量)を57.1質量部、硬化剤としてLA−1356−60P(固形分濃度60質量%)を21.6質量部、硬化促進剤として2PZ(固形分濃度100質量%)を0.6質量部、A層の無機充填材(b1)としてAEROSIL R972(商品名、固形分濃度100質量%)を16.9質量部、A層の耐熱樹脂(c1)として、ジメチルアセトアミド溶剤で濃度10質量%になるように溶解したBPAM−155を124.6質量部、更に、ジメチルアセトアミド溶剤を59.5質量部、メチルエチルケトン溶剤を106.1質量部追加し、製造例1と同様の方法で、樹脂フィルム2を得た。
A層の熱硬化性樹脂(a1)におけるエポキシ樹脂としてNC3000−H(固形分濃度100%質量)を65.0質量部、硬化剤としてLA−1356−60P(固形分濃度60質量%)を24.6質量部、硬化促進剤として2PZ(固形分濃度100質量%)を0.7質量部、A層の無機充填材(b1)としてAEROSIL R972(商品名、固形分濃度100質量%)を5.4質量部、A層の耐熱樹脂(c1)として、ジメチルアセトアミド溶剤で、固形分濃度10質量%になるように溶解したBPAM−155を142.0質量部、更に、ジメチルアセトアミド溶剤を52.3質量部、メチルエチルケトン溶剤を120.8質量部追加し、製造例1と同様の方法で、樹脂フィルム3を得た。
A層の熱硬化性樹脂(a1)におけるエポキシ樹脂としてNC3000−H(固形分濃度100%質量)を59.0質量部、硬化剤としてLA−1356−60P(固形分濃度60質量%)を22.3質量部、硬化促進剤として2PZ(固形分濃度100質量%)を0.6質量部、A層の無機充填材(b1)としてAEROSIL R972(商品名、固形分濃度100質量%)を8.8質量部、A層の架橋有機フィラー(d1)としてローム・アンド・ハース電子材料株式会社製のコアシェルゴム粒子であるEXL−2655(商品名、固形分濃度100質量%、平均粒径0.5μm)を18.2質量部、更に、ジメチルアセトアミド溶剤を43.9質量部、メチルエチルケトン溶剤を213.5質量部追加し、製造例1と同様の方法で、樹脂フィルム4を得た。
A層の熱硬化性樹脂(a1)におけるエポキシ樹脂としてNC3000−H(固形分濃度100%質量)を62.7質量部、硬化剤としてLA−1356−60P(固形分濃度60質量%)を23.7質量部、硬化促進剤として2PZ(固形分濃度100質量%)を0.6質量部、A層の無機充填材(b1)として日本アエロジル株式会社製のヒュームドシリカ AEROSIL R202(商品名、固形分濃度100質量%、比表面積は100±20m2/g(カタログ値))を8.8質量部、A層の耐熱樹脂(c1)として、ジメチルアセトアミド溶剤で、固形分濃度10質量%になるように溶解したBPAM−155を136.8質量部、更に、ジメチルアセトアミド溶剤を51.0質量部、メチルエチルケトン溶剤を121.4質量部を追加し、製造例1と同様の方法で、樹脂フィルム5を得た。
A層の熱硬化性樹脂(a1)におけるエポキシ樹脂としてNC3000−H(固形分濃度100%質量)を62.7質量部、硬化剤としてLA−1356−60P(固形分濃度60質量%)を23.7質量部、硬化促進剤として2PZ(固形分濃度100質量%)を0.6質量部、A層の無機充填材(b1)として株式会社アドマテックス社製の球状シリカSO−C2(商品名、比表面積は6.8m2/g(カタログ値))にアミノシランカップリング剤処理を施し、固形分濃度が70質量%になるようにメチルイソブチルケトン溶剤を追加して作製したものを12.6部、A層の耐熱樹脂(c1)として、ジメチルアセトアミド溶剤で、濃度10質量%になるように溶解したBPAM−155を136.8質量部、更に、ジメチルアセトアミド溶剤を51.0質量部、メチルエチルケトン溶剤を117.6質量部追加し、製造例1と同様の方法で、樹脂フィルム6を得た。
A層の熱硬化性樹脂(a1)におけるエポキシ樹脂としてNC3000−H(固形分濃度100%質量)を62.7質量部、硬化剤としてLA−1356−60P(濃度60質量%)を23.7質量部、硬化促進剤として2PZ(固形分濃度100質量%)を0.6質量部、A層の無機充填材(b1)として株式会社アドマテックス社製の球状シリカSO−C1(商品名、比表面積は17.4m2/g(カタログ値))にアミノシランカップリング剤処理を施し、固形分濃度が70質量%になるようにメチルイソブチルケトン溶剤を追加して作製したものを12.6部、A層の耐熱樹脂(c1)として、ジメチルアセトアミド溶剤で、濃度10質量%になるように溶解したBPAM−155を136.8質量部、更に、ジメチルアセトアミド溶剤を51.0質量部、メチルエチルケトン溶剤を117.6質量部追加し、製造例1と同様の方法で、樹脂フィルム7を得た。
A層の熱硬化性樹脂(a1)におけるエポキシ樹脂としてNC3000−H(固形分濃度100%質量)を68.7質量部、硬化剤としてLA−1356−60P(固形分濃度60質量%)を26.0質量部、硬化促進剤として2PZ(固形分濃度100質量%)を0.7質量部、A層の耐熱樹脂(c1)として、ジメチルアセトアミド溶剤で、固形分濃度10質量%になるように溶解したBPAM−155を150.0質量部、更に、ジメチルアセトアミド溶剤を54.3質量部、メチルエチルケトン溶剤を119.9質量部追加し、無機充填材(b1)を配合せずに、製造例1と同様の方法で、樹脂フィルム8を得た。
A層の熱硬化性樹脂(a1)におけるエポキシ樹脂としてNC3000−H(固形分濃度100%質量)を42.6質量部、硬化剤としてLA−1356−60P(固形分濃度60質量%)を16.2質量部、硬化促進剤として2PZ(固形分濃度100質量%)を0.4質量部、A層の無機充填材(b1)として日本アエロジル株式会社製のヒュームドシリカ AEROSIL R972(商品名、固形分濃度100質量%、比表面積は100±20m2/g(カタログ値))を37.9質量部、耐熱樹脂(c1)として、ジメチルアセトアミド溶剤で、固形分濃度10質量%になるように溶解したBPAM−155を93.1質量部、更に、ジメチルアセトアミド溶剤を42.5質量部、メチルエチルケトン溶剤を126.4質量部追加し、製造例1と同様の方法で、樹脂フィルム9を得た。
B層の熱硬化性樹脂(a2)におけるエポキシ樹脂としてエポキシ樹脂としてNC3000−H(固形分濃度100%質量)を31.8質量部、硬化剤としてDIC株式会社製のトリアジン含有クレゾールノボラック LA−3018−50P(商品名、固形分濃度;50質量%)を7.2質量部、リン含有のフェノール性樹脂として三光株式会社製のHCA−HQ(商品名、固形分濃度;100質量%)を5.1質量部、DIC株式会社製のフェノールノボラック TD2131(固形分濃度;100質量%) を4.4質量部、硬化促進剤として四国化成工業株式会社製の1−シアノエチル−2−フェニルイミダゾリウムトリメリテイト2PZCNS−PW(商品名、固形分濃度100質量%)を0.1質量部、無機充填材(b2)として、アミノシランカップリング剤処理を施したシリカフィラーSO−C2(メチルイソブチルケトン溶剤、固形分濃度70質量%)を78.6質量部、更に固形分濃度70質量%となるように追加溶剤としてメチルエチルケトン42.7質量部を配合し、製造例1と同様に、溶解、混合、ビーズミル分散処理を施して、B層用ワニスを作製した。
なお、上記のシリカフィラーSO−C2はB層用樹脂組成物中で55質量%である。
得られたB層の熱硬化性樹脂(a2)の最低溶融温度は80℃であった。なお、得られたB層の熱硬化性樹脂(a2)を前述のようにWO01/97582号に開示されている測定方法に従って測定した。測定装置はTAインスツルメンツ社製 レオメータ(ARES−2KSTD)を用い、測定開始温度40℃、昇温速度5℃/分で測定した。
製造例1〜5および製造比較例1〜4で得られた樹脂フィルム1〜9の上に製造例Bで得られたB層用ワニスを用いて以下の方法により接着フィルムを製造した。
即ち、コンマコーターを用いて樹脂フィルム1〜9のA層側にB層用ワニスを塗工・乾燥した。塗工厚さはA層を35μm、B層を35μmとなるように設定し、乾燥温度を105℃、乾燥時間を1.2分とした。
得られた接着フィルムのA層の熱硬化性樹脂(a1)の組成(固形分質量比)と、性能の測定・評価結果を第1表に示す。
従って本発明の接着フィルムを用いることにより、平滑な層間絶縁層上に、高接着強度を有する導体層を形成することが可能となる。
一方、第1表から比較例の接着フィルムは、支持体フィルム上に層間絶縁層用樹脂組成物を形成した場合、粗化処理後のレーザー加工部で樹脂飛散が見られたり、ビアが良好でない形状を示している。また、粗化形状が大きかったり、若しくは、導体層と層間絶縁層との接着強度が低かったりしており、微細配線を形成するのに適さないことが分かる。
Claims (14)
- 層間絶縁層用樹脂組成物層(A層)、熱硬化性樹脂組成物層(B層)および支持体フィルム(C層)からなる層が、C層、A層、B層の順に層構成され、
(1)A層が、熱硬化性樹脂(a1)および比表面積が20m2/g以上の無機充填材(b1)を、熱硬化性樹脂(a1)と無機充填材(b1)の質量比が30:1〜2:1の範囲で含む樹脂組成物であり、
(2)B層が、40℃以下で固形であり、40〜140℃で溶融する熱硬化性樹脂(a2)を含む樹脂組成物である
ことを特徴とする多層プリント配線板用接着フィルム。 - A層の無機充填材(b1)がヒュームドシリカおよび/またはコロイダルシリカである請求項1に記載の多層プリント配線板用接着フィルム。
- A層の無機充填材(b1)が球状であって、溶剤中および/または有機樹脂に均一に分散するよう表面処理を施されているシリカフィラーである請求項2に記載の多層プリント配線板用接着フィルム。
- A層が、さらに、ポリアミド樹脂、ポリアミドイミド樹脂およびポリイミド樹脂から選ばれる1種以上で有機溶剤に溶解する耐熱樹脂(c1)を含み、熱硬化性樹脂(a1)と耐熱樹脂(c1)の質量比が20:1〜3:1の範囲である樹脂組成物である請求項1〜3いずれかに記載の多層プリント配線板用接着フィルム。
- A層が、さらに、平均一次粒径が1μm以下の架橋有機フィラー(d1)を、熱硬化性樹脂(a1)と架橋有機フィラー(d1)の質量比が20:1〜3:1の範囲で含む樹脂組成物である請求項1〜4いずれかに記載の多層プリント配線板用接着フィルム。
- B層が、無機充填材(b2)を10〜85質量%含む樹脂組成物である請求項1〜5いずれかに記載の多層プリント配線板用接着フィルム。
- B層の無機充填材(b2)として、平均粒径が1μm以下の球状のシリカを、B層の全無機充填材中の50質量%以上で含む請求項6に記載の多層プリント配線板用接着フィルム。
- A層の熱硬化性樹脂(a1)として多官能エポキシ樹脂を含む請求項1〜7いずれかに記載の多層プリント配線板用接着フィルム。
- B層の熱硬化性樹脂(a2)が多官能エポキシ樹脂である請求項1〜8いずれかに記載の多層プリント配線板用接着フィルム。
- A層の厚さが1〜15μm、B層の厚さが10〜100μm、C層の厚さが10〜150μmである請求項1〜9いずれかに記載の多層プリント配線板用接着フィルム。
- B層の外部表面に保護フィルムを有する請求項1〜10いずれかに記載の多層プリント配線板用接着フィルム。
- 請求項1〜11いずれかに記載の多層プリント配線板用接着フィルムを用いて作製されたことを特徴とする多層プリント配線板。
- 下記の工程(1)〜(6)の工程を含み、工程(1)、(2)又は(3)の後でC層を剥離、又は除去することを特徴とする多層プリント配線板の製造方法:
(1)請求項1〜11いずれかに記載の多層プリント配線板用の接着フィルムを回路基板の片面又は両面にラミネートする工程、
(2)ラミネートされたA層およびB層を熱硬化し、絶縁層を形成する工程、
(3)絶縁層を形成した回路基板に穴あけする工程、
(4)絶縁層の表面を酸化剤によって粗化処理する工程、
(5)粗化された絶縁層の表面にめっきによって導体層を形成する工程、および
(6)導体層に回路形成する工程。 - 多層プリント配線板用の接着フィルムのラミネートが、真空ラミネーターを用いて行われる請求項13に記載の製造方法。
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