JP2012504927A - 電気発生のためのデバイスおよび方法 - Google Patents
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Abstract
【選択図】 図1A−1H
Description
理論的考察
ガス分子は、温度依存的なマックスウエル・ボルツマン分布関数によって定義される範囲に含まれる様々な速度でランダムな方向に運動することが、ガスの運動理論から証明され、この場合、そのようなマックスウエル・ボルツマン分布関数は、統計力学の方法を使用して導くことができる。マックスウエル・ボルツマン分布関数により、量子的影響が無視できる、非常に多数の非相互作用粒子からなる衝突支配系における速度分布が記述される。
式中、Rは一般ガス定数であり(R=0.082atm・L・mol−1・°K−1)、Nはアボガドロ数である。したがって、所与の圧力および温度について、ガス分子の平均自由工程はガス分子の直径に依存し、この場合、より小さい分子は、より大きい分子と比較して、より大きい平均自由工程を有する。
アルゴン(σ=4.0Å、λ=11.2nm)、CF4(σ=4.2Å、λ=10.3nm)、C3F8(σ=4.8Å、λ=7.9nm)、CH4(σ=4.4Å、λ=9.6nm)、ヘリウム(σ=2.4Å、λ=31.5nm)、クリプトン(σ=4.6Å、λ=8.6nm)、ネオン(σ=2.9Å、λ=22.2nm)、N2(σ=3.8Å、λ=13.0nm)、SF6(σ=5.5Å、λ=6.0nm)およびキセノン(σ=5.4Å、λ=6.2nm)。これらの計算は、一般的なガスの平均自由工程の値が、示された条件のもとでは、一般にナノメートル範囲の距離にあることを示している。より高い温度(25℃超)および/またはより低い圧力(5気圧未満)については、これらの分子の平均自由工程がより長くなる。
式中、Tは温度であり、Mはガスの分子量である。式3から計算されるときのいくつかの代表的なガスについての25℃の温度における平均速度(m/秒)が下記の通りである:
アルゴン(398m/s)、CF4(268m/s)、C3F8(183m/s)、CH4(627m/s)、ヘリウム(1256m/s)、クリプトン(274m/s)、ネオン(559m/s)、N2(474m/s)、SF6(208m/s)およびキセノン(219m/s)。これらの平均速度のいくつかは音速(25℃において空気中で約346m/s、これはまた、マッハ1として定義される)を超えている。
式中、mは分子の質量である。この値を超える速度を有するガス分子が、電荷を表面間において輸送できることが予想される。
νminは、上記の式4に従ってVmaxから計算することができる。十分に速い分子の割合xの計算値は、電荷移動効率が100%である理想的な状況を反映する。実際には、著しくより少ない割合の分子が電荷移動プロセスに関与することが予想される。例えば、表面に対して垂直でない方向に運動する分子については、要求される脱出速度が、表面に対して垂直に運動する分子の場合よりも大きくなる。
超音速ガス流による電荷移動性の測定
本実施例は、ガス媒体の存在下における表面の電荷移動性を測定するために本発明のいくつかの実施形態に従って行われる実験を記載する。本実施例における電荷移動性は、メッシュを通り抜ける超音速ガスジェットに応答して、標的メッシュとジェットノズルとの間で発生する電流に関して表される。
図3は、測定のための実験構成の概略的例示である。この構成では、ガスで満たされるガス供給ユニット302、標的ワイヤメッシュ306、ジェットノズル312、およびメッシュ306とノズル312との間において1対の接続配線314を介して接続される電流計304が含まれた。
表1には、六フッ化イオウ(SF6;BOC Gases;99.999%の純度)のガス媒体および46種の目的とする材料についてピコアンメーターによって測定されるピーク電流がまとめられる。SF6を本実験で使用することの動機が、SF6は無毒性のガスであり、また、(L.G.GerchikovおよびG.F.Gribakinによって、「SF6への電子結合およびSF6 −負イオンの寿命」、Phys.Rev.A77(2008)042724 1〜15に記載されるように)低エネルギー電子結合が可能であることが知られていることであった。
この一連の実験で得られた結果は、固体材料とガス分子との間における電荷移動に関する情報を提供する。ガス分子は電荷(正または負)を被覆されたメッシュから獲得し、これにより、被覆されたメッシュを逆電荷に帯電させる。細いワイヤメッシュの表面の至るところを通り抜けるガス分子の少なくとも一部の大きい速度は、それらが、表面とガス分子との間の引力として現れる虚像電荷電位に打ち勝つことを可能にする。
ケルビンプローブによる測定
本実施例は、表面の電荷移動性をケルビンプローブによって評価するために本発明のいくつかの実施形態に従って行われる実験を記載する。
ケルビンプローブ(Kelvin Control 07、Besocke Delta Phi)を、ガス環境が制御される密閉可能なチャンバーに入れた。測定を、真空中、または、様々な圧力での周囲空気中もしくは様々なガスの存在下のいずれかで行った。すべての測定を室温で行った。
表2には、室温および1気圧(4Atmで試験されたNF3ガスを除く)においてケルビンプローブによって評価されたときの接触電位差(eV)がまとめられる。これらのガス媒体のいくつか(空気、NF3、Xe、O2およびSF6)についての結果が図5に示される。
ガス分子の熱運動による電流の発生
本実施例は、直接に接触しているか、または、スペーサーをその間に有するかのどちらでもない隣接する表面の間におけるガス分子の熱運動によって電流を発生させるために本発明のいくつかの実施形態に従って行われる実験を記載する。
実験構成が図6に概略的に例示される。ステンレススチールから作製される2つの向かい合う円盤形状の保持電極(601および602)を、ステンレススチールから作製される加圧可能かつ密閉可能なチャンバー607に試験ガスと一緒に入れた。代替では、保持電極およびチャンバーを、熱膨張係数が低い材料(例えば、Super Invar32−5など)から作製することができる。チャンバー607は形状が円筒状であり、直径が9cmで、高さが4.3cmで、ガス容量が14cm3であった。チャンバー607の壁の厚さは少なくとも2.3cmであった。入口バルブ622を有する入口ポート605、および出口バルブ624を有する出口ポート606が、チャンバー内のガスの組成および圧力を制御するために設けられた。チャンバー607は10Atmの最大圧力に耐えることができた。チャンバー607における圧力を入口ポート605および出口ポート606によって変化させ、マノメーター620(モデルATM0−10Bar;STS)を使用してモニターした。
図7A〜図7Cは、3つの異なる実験におけるオシロスコープ出力である。
電解析出
本実施例は、電解析出(ED)による被覆を記載する。電解析出は、電気活性化学種(一般には塩)が溶媒内でイオンに解離させられる電気化学的析出(ECD)と、電気活性化学種が溶媒内で帯電させられる電気泳動的析出(EPD)とに分けることができる。両方の場合において、溶媒は極性または非極性であり得る。
図8は、本発明のいくつかの実施形態に従って仕事関数の改変のために使用された実験構成の概略的例示である。
下記の表4には、結果の一部がまとめられる。表4のすべての項目において、基板材料はEDセルの陰極部位および陽極部位について同一であった。実施例3に記載されるようにケルビンプローブを使用して真空中で測定されたときの、析出後の陽極および陰極の仕事関数が、絶対値(それぞれ、第5欄および第7欄)および相対値(それぞれ、第6欄および第8欄)の両方で表4に示される。相対値は、差Δ=Wf−Wiを示す(式中、Wiは(析出前の)支持体材料の初めの仕事関数であり、Wfは析出後の陽極または陰極の最終的な仕事関数である)。したがって、正の相対値は増大を示し、負の相対値は減少を示す。
非導電性スペーサーの選択
本実施例は、いくつかの材料の電気抵抗を推定するために、また、本発明の実施形態のセルデバイスおよび電源デバイスの可能性のある非導電性スペーサーとしてのそれらの効率を評価するために本発明のいくつかの実施形態に従って行われる実験を記載する。
実験構成が図9に例示される。金属円盤900を、下記の技術の1つを使用してスペーサー試験材料の均一な薄膜によって被覆した:スピンコーティング、ローラーコーティング、スプレーコーティング、または、この技術分野で知られている何らかの他のコーティング方法。均一な被覆に容易に作製することができない不溶性材料の場合には、金属円盤を、試験材料の粉末層が接着された導電性の粘着性樹脂により最初に被覆した。
図10は、この実験で調べられているいくつかの材料についての放電グラフを示す。結果が、時間(秒)に対する残留電荷のパーセントとして表される。示されるように、いくつかの材料、例えば、酢酸マグネシウムおよび酢酸アンモニウムなどは、その初期電荷の約80%を放電後の8分間にわたって失い、一方、他の材料、例えば、酸化アルミニウムおよび酸化カルシウムなどは、その初期電荷の約100%を、全測定期間の期間中、保持した。その電荷を最も良く保持した材料を、本発明の様々な例示的実施形態のセルデバイスおよび電源デバイスにおける非電導性スペーサーとしての可能性のある候補であると見なした。
スパッタリング
本実施例は、材料の電荷移動性を、陰極スパッタリングによって放射される別の材料の薄い層をその表面に堆積させることによって改変するために本発明のいくつかの実施形態に従って行われる実験を記載する。
スパッタリングが、材料をターゲットから基板上に堆積させることによって薄い薄膜を堆積させるために、または、このプロセスを逆にすることで、望まれない薄膜を除くために広く使用される。様々なスパッタリング方法が薄膜被覆の技術分野において知られている(例えば、Milton Ohring(2001)による“Materials science of thin films”の第2版の第4章および第5章を参照のこと)。
そのように調製された被覆基板の選択されたサンプルが表5に示される。表5には、電源装置のタイプおよびその強度(ワット)、ガスの流速(標準立方センチメートル/分、sccm)、チャンバー内の圧力(mbar)、ならびに、スパッタリングの継続期間(秒)を含めて、主なスパッタリング条件が示される。すべての下記の実施例において、ターゲットと、基板との間の距離が146mmであった。得られた均一な薄膜の厚さ(nm)および粗さを表面プロフィロメーターによって測定した。薄膜被覆は十分に薄く、基板の元の平滑度を著しく変えなかった。TGD/AlおよびFGD/Alは、基板の両面がアルミニウムによりもっぱらスパッタリングされた薄いガラス円盤およびフロートガラス円盤をそれぞれ示す。同様に、FGD/Crは、クロムによりもっぱらスパッタリングされたガラス基板を示す。スパッタリングを、所望に応じて、基板の片面または両面で行うことができる。星印は、スパッタリング手順後、サンプルが10−6mbarにおいて500℃で1時間にわたってポストアニーリングされたことを示す。
ガス分子の熱運動による電流の発生
本実施例は、異なる電荷移動性を有する表面の間におけるガス分子の熱運動によって電流を発生させるために本発明のいくつかの実施形態に従って行われる実験を記載する。下記で記載される実験において、表面は、スペーサーによって、または、外向きに突き出る粗さ特徴物によって離されて保たれた。
構成
本実施例のすべての実験で使用される実験構成が図11に概略的に例示される。電気的に接地された構造物1101を密封可能なステンレススチールチャンバー1125(AISI316)の中に設置した。構造物1101を、内部ヒーター1105の電気絶縁性セラミック境界面1103を覆って配置した。コントローラー1107(Ceramisis、1200℃までの制御が可能なサンプルヒーター)を接続配線1128によりヒーター1105に接続した。接地電位への構造物1101の接続が1109において示される。接地されない構造物1111をチャンバー1125内において構造物1101の上方に配置した。構造物1101の表面の電荷移動性が構造物1111の電荷移動性とは異なった。
下記に記載される実験において、構造物1101および1111のために、大きい電気伝導率(103S/m超)、不良な電気伝導率(10−9S/m未満)、または、中程度の電気伝導率(10−9S/m〜103S/mの間)を有する材料を用いた。
表面の粗さが製造者によって提供されなかったとき、構造物1101および1111の表面の粗さを表面プロフィロメーターによって測定した。一般に、金属表面は、研磨用バフ(Struers、MD−NAP)を0.1μmの凝集α−アルミナの懸濁物とともに使用して穏やかに研磨された。したがって、別途述べられない限り、表面は約100nm以下の粗さを有した。
材料および方法
ガドリニウム(Gd;24.7mmの直径および1.5mmの厚さの円盤;99.95%の純度;Testbourne Ltd.)を接地された構造物として使用し、アルミニウム(Al;AL6061−T4;50mmの直径および12mmの厚さの円盤)を接地されない構造物として使用し、C3F8(大きい電子親和性を有するガス)をガス媒体として使用した。ガドリニウムの真空中での測定された仕事関数が3.2eVであり、アルミニウムの真空中での測定された仕事関数が3.9eVであった。平均粒子サイズが約5μmであるアルミナのマイクロ粒子(Al2O3;K.C.A.)をイソプロパノールにおける0.01重量%の懸濁物から2000RPMでガドリニウム円盤上にスピンコーティングし、これにより、高分散スペーサーを円盤の表面に得た。
図12は、測定された電流(pA)を時間(s)の関数として示す。図12に示されるように、一晩の排気の後、真空条件下での電流が約+0.1pAであった。矢印1は、5mbarのC3F8がチャンバーに注入された時点を示す。約30分の一時的な電流増大の後、電流がガスの存在下で安定化して、約−0.2pAの負の値になった。矢印2は、C3F8の圧力が11mbarに上げられた時点を示す。正電流の短いスパイクが再び、測定条件を変更したときに観測されたが、その後は、電流は安定化して、約−0.25pAの負の電流に戻った。矢印3は、C3F8の圧力が23mbarにまでさらに上げられたときを示しており、このときには、(一時的な正のピークの後で)、約−0.4pAの安定した負の電流がもたらされた。観測された電流が負であるという事実は、ガドリニウム−アルミニウムの対の両端における電位が負であることを示している。これらの金属の標準還元電位がGdについては−2.4Vであり、Alについては−1.67Vであるので、上記で記載される構成は、C3F8ガスが液体電解質によって置き換えられたならば、正の電気化学的電流をもたらすことが予想される。したがって、負電流が測定されたことにより、観測された電流が電気化学的反応から生じるという可能性が除外される。
材料および方法
MACOR(登録商標)は、二酸化ケイ素(SiO2)、酸化マグネシウム(MgO)、アルミナ(Al2O3)、酸化カリウム(K2O)、三酸化二ホウ素(B2O3)およびフッ素(F)を含む機械加工可能なガラス−セラミックスである。巨視的スケールで、室温におけるMACOR(登録商標)の電気伝導率が約10−15S/mである。
すべての場合において、測定された電流が正であった。このことは、MACOR(登録商標)が電子アクセプターとして働き、一方、アルミニウムが電子ドナーとして働いたことを示している。ガス圧力に対する電流の絶対値の依存性が認められた。具体的には、それぞれのガスについて、電流が圧力の増大とともに直線的に増大し、ついには、電流が最大値に達し、その後、圧力のある範囲にわたって、一定のままであったか、または、ゆっくり低下した第1の段階が存在した。本実験において、閾値圧力の用語は、最大電流がプラトー段階で最初に測定された最小圧力に関連する。この観測結果が、下記に記載される実験XIにおいて詳述される。様々な純ガスおよび混合ガスを用いて観測された閾値圧力および最大電流が下記の表6において入力番号5〜15として報告される。
材料および方法
本実験には、下記のように運転(a)〜(i)として下記において示されるいくつかの実験運転が含まれた。運転(a)において、ラメラ状キンウンモの薄い円盤(50mmの直径、50μmの厚さ)を接地されない構造物として使用した。キンウンモは、導電性スプリング1115との電気的接触を高めるために、片面がPd/Auによりスパッタリングされた。アルミニウムの円盤(AL6061−T4;40mmの直径、3mmの厚さ)を接地された構造物として使用した。接地された構造物および接地されない構造物は、スペーサーを用いることなく直接に接触していた。内部ヒーターを400℃に加熱した。外部ヒーターのスイッチは切られた。チャンバーを排気し、真空下でのベースライン電流が1fA未満(すなわち、10−15A未満)であった。この段階で、300mbarのヘリウムをチャンバーに注入した。内部温度を約80時間の全期間にわたって変化させ、電流を測定し、記録した。
図14は、キンウンモ−アルミニウムの対を有する運転(a)について、測定された電流(pA)を時間(秒)の関数として示す。それぞれの時間間隔での内部温度が図14の上部部分に示される。内部温度が400℃であったとき、測定された電流が少なくとも7時間にわたって約2.1pAであった。t=194500秒(約54時間)で、内部ヒーターの温度TInを300℃に下げると、電流が約0.2pAに降下し、この場合、この電流が、約10時間にわたる測定の間、安定したままであった。t=231000秒(約64時間)における200℃へのさらなる冷却により、約4fAへの電流降下が生じた。t=280000秒(約78時間)において、温度を300℃に戻すと、電流が約0.25pAに増大し、これは、この温度で以前に得られた値に近かった。
本実験は、2つの構造物を逆にすることにより、電流の方向が逆になるという予測を確認することに関した。本実験は、ガラス円盤を接地された構造物として使用し、アルミニウム円盤を接地されない構造物として使用したことを除いて、実験IIIの運転(c)に類似した。チャンバー排気後、チャンバーをTEx=60℃に外側から加熱しながら、300mbarのヘリウムを注入した。生じた電流が−100fAであった。これは、実験IIIの運転(c)において測定される電流(+65fA)に対して符号が逆であり、一般に類似する大きさである。逆にされた構造物の結果が表6において入力番号27および30として報告される。この発見により、測定された電流が、これら2つの表面の間における違い、およびガス媒体とのそれらの相互作用から生じるのであって、望まれない実験的影響から生じるのではないことが確認される。2つの電流の間における絶対値での差は、間隙の大きさおよび重なり領域におけるわずかな違いなどの数多くの要因に起因すると考えられ得る。
材料および方法
薄いガラス円盤(50mmの直径、100μmの厚さおよび50nm未満の粗さ)に、実施例7で記載されるように、アルミニウムを片面にスパッタリングした。10枚のそのようなアルミニウムスパッタリングされたガラス円盤の積み重ね体を、2つ毎の隣接する円盤について、一方の円盤のスパッタリング面が他方の円盤の露出した(非スパッタリング)面と接触したようにチャンバーに入れた。最も下の円盤を、そのスパッタリング面が内部ヒーターに向かい合い、接地され、かつ、その露出面が最も下から2番目の円盤と向かい合って配置した。したがって、本実験では、接地面がガラスであり、非接地面がアルミニウムであった。ヘリウムをガス媒体として使用した。
図16は、ただ1対だけの構造物(連続線)および10対の積み重ね体(点線)について、電圧を時間の関数として示す。原点(t=0)は、実験構成が、電流測定のために短絡回路から、電圧測定のための開回路に切り換えられた時間点に対応する。時間が、ただ1つだけの対については分単位で示され(下側軸)、積み重ね体については、積み重ね体はより大きい抵抗を有するので、時間単位で示される(上側軸)。実験構成の総キャパシタンスが、すべての実験運転について同じであった測定デバイスによって支配されることは特筆される。したがって、総抵抗が、積み重ね体についてはただ1つだけの対よりも著しく大きいが、キャパシタンスは一般に、両方の場合について同じである。特徴的な応答時間が、キャパシタンスを乗じた抵抗に比例しているので、積み重ね体の応答時間が、ただ1つだけの対の応答時間よりも著しく大きい。
本実験では、累積電圧を、3つの異なるドナー・アクセプターの構造体対について測定した。第1の運転において、ガラス−アルミニウムの対を用い、第2の運転において、アルミニウム−MACOR(登録商標)の対を用い、第3の運転において、ガラス−MACOR(登録商標)の対を用いた。すべての運転において、内部ヒーターが200℃に加熱され、チャンバー排気後、300mbarのヘリウムが注入された。
材料および方法
発生した電流が少なくとも数時間の期間にわたって安定していたこと、および電流がTInまたはTExに依存したことが、前記実験において明らかにされた(例えば、実験III、特に図14および図15を参照のこと)。本実験では、TInおよびTExの両方を、4日間を超えてモニターした。本実験における接地される構造物が、LiClO4ドープされたニトロセルロースによってスピンコーティングされるアルミニウム円盤であり、接地されない構造物がステンレススチールの円盤(40mmの直径、5mmの厚さ)であり、アルゴンをガス媒体として使用した。
図17は電流および外部温度TExを時間の関数として示す。電流が左側の縦座標でpA単位で示され、TExが右側の縦座標で摂氏度単位で示され、時間が横座標で時間単位で示される。電流および外部温度が同じ時間点で記録された。図17において、t=0時間からt=19時間までの期間が、安定化のためのチャンバーからの空気の最初の排気に対応する。実験が、アルゴンをt=19時間でチャンバーに導入することにより開始された。
本実験は、2つの表面の間における間隙のサイズに対する電流(および最大電流が得られる圧力)の依存性を調べることを目的とする。
本実験には、下記のように運転(a)〜(i)として下記において示される9つの実験運転が含まれた。
図18は、使用された3つのガスのそれぞれについて、閾値圧力において測定される電流(pA)を間隔(μm)の関数として示す。四角はヘリウム(σ=2.4Å)に対応し、丸はアルゴン(σ=4.0Å)に対応し、三角はキセノン(σ=5.4Å)に対応する。示されるように、電流が間隔の増大とともに低下した。間隙サイズに対する依存性の非線形により、本発明者は、間隙サイズのさらなる低下が、はるかにより大きい電流を生じさせるという結論に至っている。図18はまた、ガス分子の直径が小さいほど、閾値圧力において測定される電流が大きくなり、このことは、より小さい分子は平均自由工程がより大きく、したがって、電荷を、所与の間隙を横断して輸送する確率がより大きいガス媒介電荷移動モデルと一致していることを明らかにする。
本実験は、電気化学的に由来する電流が故意に発生させられたコントロール実験であった。この目的のために、水蒸気をガス媒体として使用した。他のガス(例えば、上記で記載されるガスなど)とは異なり、水は、実験が行われた温度および圧力において液相で存在することができる。
薄いガラス円盤(100μmの厚さ、50mmの直径および50nm未満の粗さ)を接地された構造物として使用した。ガラス円盤は、接地端子に対する良好な接触を容易にするために、アルミニウムが片面にスパッタリングされた。これらの運転における接地されない構造物がアルミニウムの円盤(7mmの厚さおよび40mmの直径)であり、水蒸気をガス媒体として使用した。ガラス円盤は、非被覆面がスペーサーを伴うことなくアルミニウム円盤と向かい合わせで配置された。
7mbarの水蒸気の存在下で測定される電流が+0.6pAであり、これに対して、27mbarのより高い圧力で測定される電流が−12pAであった(表6の入力番号42〜43を参照のこと)。27mbarの圧力は、チャンバーを室温におけるその蒸気圧にまで水蒸気で飽和することによって達成される圧力に対応する。水凝縮モードにおける電流の方向が、電気化学的に基づく電流と一致しており、一方、水凝縮の非存在下における電流の方向は逆である。本実験により、境界間の間隙が非凝縮ガスによって満たされるときに発生する電流が電気化学的プロセスから生じないことが明らかにされる。
本実験は、出力発生領域を明らかにすること、および最大出力が、本発明のデバイスまたは方法を使用して得られる最適な作用点(電流および電圧)を見出すことに関した。
実験構成(図11を参照のこと)をわずかに改変し、DC電圧源(Yokogawa7651)を、構造物1101と接地1109との間で接続した。DC電圧源は図11には示されない。電圧を加え、電流を、第2の構造物1111に接続される外部の電位計1117によってモニターした。2回の実験運転を行った。運転(a)において、シリカの円盤(接地への接触のためにアルミニウムが前もってプレコーティングされた、40mmの直径、5mmの厚さおよび10nm未満の粗さを有する平坦なガラス円盤に600nmの厚さでスパッタリングされたSiO2)を接地された構造物として使用し、二酸化マンガン(アルミニウムがプレスパッターコーティングされた、50mmの直径、100μmの厚さおよび50nm未満の粗さを有する薄いガラス円盤にスパッタリングされた220nm)が、接地されない構造物として働いた。二酸化マンガンが、スペーサーを何ら用いることなく、接地された構造物のシリカ面と向かい合った。運転(b)において、接地への接触のためにアルミニウムが片面にスパッタリングされる、50mmの直径、100μmの厚さおよび50nm未満の粗さを有する薄いガラス円盤を接地された構造物として使用し、52mmの直径および5mmの厚さを有するステンレススチールの円盤にスピンコーティングされる還元されたグラファイト酸化物(r−GO)が、接地されない構造物として働いた。r−GO円盤の調製が下記でさらに詳述される(実施例XIIを参照のこと)。r−GOは、スペーサーを何ら用いることなく、接地された構造物のガラス面と向かい合った。運転(a)および(b)のために、内部ヒーターを180℃に加熱し、チャンバー排気後、ガス媒体として働いたヘリウムを1100mbarで注入した。
図20Aおよび図20Cは、測定された電流I(pA)を印加電圧V(V)の関数として示し、図20Bおよび図20Dは、計算された出力p(pW)(p=I・V)を印加電圧V(V)の関数として示す。図20Aおよび図20Bは運転(a)に関し、図20Cおよび図20Dは運転(b)に関する。
本実験は、最大電流が、本出願の教示を使用して得られる閾値圧力を求めるために、電流値を圧力の関数として測定することに関した。
接地された構造物および接地されない構造物が、上記で記載される実験VIIIにおいて使用される薄いガラス構造物およびクロム構造物と同じであった。TInを200℃に設定し、TExを50℃に設定し、ヘリウムをガス媒体として使用した。チャンバーの排気およびゼロのベースライン電流の安定化の後、ヘリウムを50mbarから1200mbarを超えるまで50mbarの圧力ステップで注入した。最初の圧力ステップで、システムを少なくとも2時間安定化させ、その後、電流を記録した。それぞれのその後の圧力ステップで、電流を安定化させ、その後、記録した。本実験では、測定が、真空中ではなく、50mbarの圧力で開始されたので、また、50mbarの小さい圧力ステップが加えられたので、15分の安定化期間が十分であった。
図21は、測定された電流(pA)をガス圧力(mbar)の関数として示す。図21に示されるように、電流が、圧力が50mbarの増分で50mbarから約700mbarにまで徐々に上げられる第1の段階において約2.7pAから約5.7pAにまで単調に上昇する。約700mbarから約1250mbarまでの第2の段階において、電流が圧力の関数としてプラトー状態に達する。
実験IIIの運転(a)では、ラメラ状材料が表面として使用され得ることが示された。このことが、表面の一方が、導電率が不良な鉱物であるキンウンモ(天然のケイ酸塩化合物)から作製されたときに明らかにされた。本実験では、使用されるラメラ状材料が、グラフェン(グラファイトを構成する単一層物)に対応する電気伝導性の還元されたグラファイト酸化物(r−GO)であった。
グラファイト(フレークサイズが約25μm〜75μmの範囲にあるAsburyグラファイト3763)を、Hirataの方法を使用して酸化した(例えば、米国特許第6596396号を参照のこと)。得られたグラファイト酸化物(GO)を、Microza(登録商標)メンブランろ過(Pall Corp.、UMP−1047R)を使用して清浄化し、洗浄し、濃縮した。AFM走査により、そのようにして得られたGOナノ小板物は、約1nmの厚さのただ1つだけのGOシートから多数のシートにまで及ぶ厚さを有し、全体の平均厚さが約3nmであったことが明らかにされた。
1100mbarのヘリウムが存在する場合、測定された電流が、下記の表6において入力番号59として報告されるように、約+150pAであった。本構成では、ガラスが電子アクセプターとして働き、r−GOが電子ドナーとして働いた。本実験により、ラメラ状材料が本発明のいくつかの実施形態のデバイスにおいて使用され得ることが明らかにされる。
上記の実験により、様々な範囲のバルク電導率を有する様々な材料が本発明のいくつかの実施形態のデバイスの表面のために好適であることが立証された。本実験では、半導体から作製される表面を7つの実験運転において調べた。
運転(a)において、<100>の表面の結晶学的配向および8Ω・cm〜12Ω・cmの電気抵抗率を有する、リンがドープされたシリコンウエハーの円盤(両面研磨され、50.8mmの直径、300μmの厚さおよび1nm未満の粗さを有する)を接地された構造物として使用した。
実験の結果が下記の表6の入力番号44〜50に示される。
本実験では、本発明のいくつかの実施形態に従った電解析出によるインシトゥー表面活性化を調べた。
接触のためにクロムが片面にスパッタリングされる薄いガラス円盤(50mmの直径、100μmの厚さおよび50nm未満の表面粗さ)を接地された構造物として使用した。(実験XIIにおいて記載されるように調製される)r−GO円盤を接地されない構造物として使用した。0.01重量%のナトリウムペトロナート(登録商標)L(Witco)を電気活性化学種として含有するIsopar(登録商標)Lの溶液をガラス表面に置いた。r−GOを、スペーサーを何ら用いることなく、非極性溶液の上に置いた。最初の段階において、接地されないr−GO構造物を、そのスチール支持体を介して電圧源の正側端子に接続し、+100Vを室温で2時間加えた。
下記の表6に示されるように、入力番号61において、表面の少なくとも一方が電解析出プロセスによって活性化されたとき、測定された電流が約130pAであった。約120℃の同じ温度において、ガラス−r−GOの非活性化セルは約2pAの電流を発生させたことは特筆される。本実験により、本発明のいくつかの実施形態による表面の活性化が発生電流における約2桁の著しい増大を引き起こしたことが明らかにされる。
Claims (72)
- 熱エネルギーを電気に直接に変換するためのセルデバイスであって、
第1および第2の表面であって、間隙を前記表面間に有するものと、これらの表面の間に位置する熱運動しているガス分子を有するガス媒体とを含み、
前記第1の表面が、電荷を、前記第1の表面と相互作用するガス分子に移動させるために作動可能であり、かつ、前記第2の表面が、前記電荷を、前記第2の表面と相互作用するガス分子から受け取るために作動可能であり、
前記表面間の電位差が外部印加電圧の非存在下での前記電荷移動によって発生する、セルデバイス。 - 熱エネルギーを電気に直接に変換するためのセルデバイスであって、
第1および第2の表面であって、間隙を前記表面間に有するものと、これらの表面の間に位置する熱運動しているガス分子を有するガス媒体とを含み、
前記第1の表面が、電荷を、前記第1の表面と相互作用するガス分子に移動させるために作動可能であり、かつ、前記第2の表面が、前記電荷を、前記第2の表面と相互作用するガス分子から受け取るために作動可能であり、
前記間隙が1000nm未満である、セルデバイス。 - 熱エネルギーを電気に直接に変換するためのセルデバイスであって、
第1および第2の表面であって、間隙を前記表面間に有するものと、これらの表面の間に位置する熱運動しているガス分子を有するガス媒体とを含み、
前記第1の表面が、電荷を、前記第1の表面と相互作用するガス分子に移動させるために作動可能であり、かつ、前記第2の表面が、前記電荷を、前記第2の表面と相互作用するガス分子から受け取るために作動可能であり、前記第1および第2の表面が互いに50℃以内である、セルデバイス。 - 熱エネルギーを電気に直接に変換するためのセルデバイスであって、
第1および第2の表面であって、間隙を前記表面間に有するものと、これらの表面の間に位置する熱運動しているガス分子を有するガス媒体とを含み、
前記第1の表面が、電荷を、前記第1の表面と相互作用するガス分子に移動させるために作動可能であり、かつ、前記第2の表面が、前記電荷を、前記第2の表面と相互作用するガス分子から受け取るために作動可能であり、
前記第1および第2の表面が200℃未満の温度である、セルデバイス。 - 前記表面の一方がガス分子を帯電させ、他方の表面が、帯電したガス分子を中和する、請求項1〜4のいずれかに記載のセルデバイス。
- 前記表面の両方がガス分子を帯電させ、この場合、一方がガス分子を正に帯電させ、他方がガス分子を負に帯電させる、請求項1〜4のいずれかに記載のセルデバイス。
- 前記第1の表面が正電荷移動性を有し、前記第2の表面が負電荷移動性を有する、請求項1〜6のいずれかに記載のセルデバイス。
- 電気を発生させるためのセルデバイスであって、
第1の電気接点と電気的に連絡している第1の表面と、第2の電気接点と電気的に連絡し、かつ、前記第1の表面の50℃以内である第2の表面と、これらの表面の間の間隙に位置するガス媒体とを含み、
前記第1の表面が正電荷移動性を有し、かつ、前記電気接点が、前記第1の表面から負荷を経由して前記第2の表面に流れる負荷電流を提供するために前記負荷に対して接続可能である、セルデバイス。 - 前記表面の少なくとも一方が電気伝導性基板の表面である、請求項1〜8のいずれかに記載のセルデバイス。
- 前記表面の少なくとも一方が、10−9S/m未満の電気伝導率を有する基板の表面である、請求項1〜8のいずれかに記載のセルデバイス。
- 請求項1〜10のいずれかに記載の複数のセルデバイスを含み、少なくとも1対の隣接セルデバイスが導体によって相互接続され、その結果、電流が、前記導体を経由して前記対の第1のデバイスの第2の表面から前記対の第2のデバイスの第1の表面に流れるようにされている、電源デバイス。
- 前記複数対の隣接セルデバイスは、電源デバイスの電流がいずれかただ1個だけのセルの電流よりも大きくなるように、また、電源デバイスの電圧がいずれかただ1個だけのセルデバイスの電圧よりも大きくなるように、直列配置および並列配置で配置される、請求項11に記載の電源デバイス。
- 第1および第2の電気伝導性電極;前記電極間の第1および第2のセルデバイス積み重ね体(ただし、それぞれのセルデバイスは請求項1〜10のいずれかに記載される通りのものである)を含み、
それぞれの積み重ね体において、前記積み重ね体の各1対の隣接セルデバイスが導体によって相互接続され、その結果、電流が、前記導体を経由して前記対の第1のセルデバイスの第2の表面から前記対の第2のセルデバイスの第1の表面に流れるようにされており、かつ、前記第1および第2の積み重ね体の両方が電荷を前記第1の電極から前記第2の電極に運搬する、電源デバイス。 - 前記導体は、2つの面を有する電気伝導性基板であり、それらのうちの一方の面が1つのセルデバイスの表面を構成し、かつ、反対側の面が隣接セルデバイスの表面を構成する、請求項11〜13のいずれかに記載の電源デバイス。
- 前記導体は、前記基板の第1の面と第2の面との間の電気伝導を確立するように、導電性材料により被覆される基板であり、前記被覆される基板は、2つの面を有し、それらのうちの一方の面が1つのセルデバイスの表面を構成し、かつ、反対側の面が隣接セルデバイスの表面を構成する、請求項11〜13のいずれかに記載の電源デバイス。
- セルの表面が、ただ1つの基板の表面が少なくとも2つのセルによって部分的に共有されるように、秩序のある様式で、または、無秩序な様式で相互に重なる、請求項11〜15のいずれかに記載の電源デバイス。
- 前記ガス媒体の漏出を防止するための密閉された筺体をさらに含む、請求項1〜16のいずれかに記載のセルデバイス。
- 前記密閉された筺体の内部の圧力が周囲圧力よりも高い、請求項17に記載のセルデバイス。
- 前記密閉された筺体の内部の圧力が周囲圧力よりも低い、請求項17に記載のセルデバイス。
- 前記密閉された筺体の内部の圧力が1.1気圧よりも高い、請求項17に記載のセルデバイス。
- 前記密閉された筺体の内部の圧力が2気圧よりも高い、請求項17に記載のセルデバイス。
- 前記表面間の何らかの電圧が外部印加電圧の非存在下での前記電荷移動によって発生する、請求項2〜21のいずれかに記載のセルデバイス。
- 前記間隙は1000nm未満である、請求項1,3〜20のいずれかに記載のセルデバイス。
- 前記間隔は100nm未満である、請求項1〜23のいずれかに記載のセルデバイス。
- 前記間隔は10nm未満である、請求項1〜24のいずれかに記載のセルデバイス。
- 前記間隔は5nm未満である、請求項1〜25のいずれかに記載のセルデバイス。
- 前記間隔は2nm未満である、請求項1〜26のいずれかに記載のセルデバイス。
- 前記第1および第2の表面は互いに50℃以内である、請求項1,2,4〜7,9〜26のいずれかに記載のセルデバイス。
- 前記第1および第2の表面は互いに10℃以内である、請求項1〜28のいずれかに記載のセルデバイス。
- 前記第1および第2の表面は互いに1℃以内である、請求項1〜29のいずれかに記載のセルデバイス。
- 前記第1および第2の表面は200℃未満の温度である、請求項1〜30のいずれかに記載のセルデバイス。
- 前記第1および第2の表面は100℃未満の温度である、請求項1〜31のいずれかに記載のセルデバイス。
- 前記第1および第2の表面は50℃未満の温度である、請求項1〜32のいずれかに記載のセルデバイス。
- 前記第1および第2の表面は実質的に平滑であり、スペーサーによって離される、請求項1〜33のいずれかに記載のセルデバイス。
- 前記間隙が、前記表面の少なくとも一方から外向きに突き出る粗さ特徴物によって維持される、請求項1〜33のいずれかに記載のセルデバイス。
- 前記表面の少なくとも一方が、金属、半金属、合金、真性またはドープされた無機半導体または有機半導体、誘電性材料、層状材料、真性またはドープされたポリマー、導電性ポリマー、セラミックス、酸化物、金属酸化物、塩、クラウンエーテル、有機分子、第四級アンモニウム化合物、サーメット、ならびに、ガラスおよびケイ酸塩化合物からなる群から選択される少なくとも1つの磁性物質または非磁性物質を含む、請求項1〜35のいずれかに記載のセルデバイス。
- 前記表面がそれぞれ独立して、アルミニウム、カドミウム、クロム、コバルト、銅、ガドリニウム、金、グラファイト、グラフェン、ハフニウム、鉄、鉛、マグネシウム、マンガン、モリブデン、パラジウム、白金、ニッケル、銀、タンタル、スズ、チタン、タングステン、亜鉛;アンチモン、ヒ素、ビスマス;グラファイト酸化物、酸化ケイ素、酸化アルミニウム、二酸化マンガン、マンガンニッケル酸化物、二酸化タングステン、三酸化タングステン、インジウムスズ酸化物、酸化カルシウム、酸化イットリウム、酸化ジルコニウム、酸化ランタン、酸化ストロンチウム、イットリウムカルシウムバリウム銅酸化物;黄銅、青銅、ジュラルミン、インバール、スチール、ステンレススチール;硫化バリウム、硫化カルシウム;真性またはドープされたシリコンウエハー、ゲルマニウム、シリコン、ヒ化ガリウムアルミニウム、セレン化カドミウム、ヒ化ガリウムマンガン、テルル化亜鉛、リン化インジウム、ヒ化ガリウムおよびポリアセチレン;MACOR(登録商標)、窒化アルミニウム、窒化ホウ素、窒化チタン、六ホウ化ランタン;炭化ハフニウム、炭化チタン、炭化ジルコニウム、炭化タングステン;チタン酸バリウム、フッ化カルシウム、カルシウム塩、希土類塩、ジルコニウム塩、マンガン塩、鉛塩、コバルト塩、亜鉛塩;ケイ化クロム、Cr3Si−SiO2、Cr3C2−Ni、TiN−Mo;ガラスおよびキンウンモ、ニグロシン、ナトリウムペトロナート、ポリエチレンイミン、マラガガム、OLOA1200、レシチン、真性およびドープされたニトロセルロース系ポリマー、ポリ塩化ビニル系ポリマー、ならびに、アクリル樹脂からなる群から選択される少なくとも1つの磁性物質または非磁性物質を含む、請求項1〜36のいずれかに記載のセルデバイス。
- 前記表面は、アルミニウム、クロム、ガドリニウム、金、マグネシウム、モリブデン、ステンレススチール、シリカ、二酸化マンガン、マンガンニッケル酸化物、三酸化タングステン、還元されたグラファイト酸化物、グラファイト、グラフェン、クロムシリシドシリカ、フッ化セシウム、HOPG、炭酸カルシウム、塩素酸マグネシウム、ガラス、キンウンモ、窒化アルミニウム、窒化ホウ素、ガラスセラミックス、ドープされたニトロセルロース、ホウ素がドープされたシリコンウエハー、およびリンがドープされたシリコンウエハーからなる群から独立して選択される少なくとも1つ物質を含む、請求項1〜37のいずれかに記載のセルデバイス。
- 前記第1および第2の表面のそれぞれがグラフェン基板によって支持される、請求項1〜38のいずれかに記載のセルデバイス。
- 前記第1および第2の表面のそれぞれがグラファイト基板によって支持される、請求項1〜38のいずれかに記載のセルデバイス。
- 前記第1および第2の表面のそれぞれが、修飾されたグラファイト基板またはグラフェン基板である、請求項1〜38のいずれかに記載のセルデバイス。
- 前記第1および第2の表面のうちの一方が、修飾されたグラファイト基板またはグラフェン基板であり、他方が非修飾のグラファイト基板またはグラフェン基板である、請求項1〜38のいずれかに記載のセルデバイス。
- 前記第1の表面が、金、マグネシウム、フッ化セシウム、HOPG、炭酸カルシウム、アルミニウム、クロム、ガドリニウム、モリブデン、ステンレススチール、シリカ、キンウンモ、二酸化マンガン、マンガンニッケル酸化物、三酸化タングステン、還元されたグラファイト酸化物、グラファイト、グラフェン、クロムシリシドシリカ、ホウ素がドープされたシリコンウエハー、リンがドープされたシリコンウエハー、および窒化ホウ素からなる群から選択される少なくとも1つの物質を含む、請求項1〜38のいずれかに記載のセルデバイス。
- 前記第2の表面が、金、マグネシウム、塩素酸塩、アルミニウム、ガラスセラミックス、ドープされたニトロセルロース、ガラス、シリカ、窒化アルミニウム、およびリンがドープされたシリコンウエハーからなる群から選択される少なくとも1つの物質を含む、請求項1〜38のいずれかに記載のセルデバイス。
- 前記ガス媒体は、ハロゲン、窒素、イオウ、酸素、水素含有ガス、不活性ガス、アルカリガスおよび希ガスからなる群から選択される少なくとも1つの元素を含む、請求項1〜44のいずれかに記載のセルデバイス。
- 前記ガス媒体は、At2、Br2、Cl2、F2、I2、WF6、PF5、SeF6、TeF6、CF4、AsF5、BF3、CH3F、C5F8、C4F8、C3F8、C3F6O、C3F6、GeF4、C2F6、CF3COCl、C2HF5、SiF4、H2FC−CF3、CHF3、Ar、He、Kr、Ne、Rn、Xe、N2、NF3、NH3、NO、NO2、N2O、SF6、SF4、SO2F2、O2、CO、CO2、H2、重水素、i−C4H10、CH4、Cs、Li、Na、K、Cr、RbおよびYbからなる群から選択される少なくとも1つのガスを含む、請求項1〜45のいずれかに記載のセルデバイス。
- 前記ガス媒体は、六フッ化イオウ、アルゴン、ヘリウム、クリプトン、ネオン、キセノン、窒素、メタン、四塩化炭素、オクタフルオロプロパン、水蒸気および空気からなる群から選択される少なくとも1つのガスを含む、請求項1〜46のいずれかに記載のセルデバイス。
- 前記ガス媒体がデバイスの作動期間中に消費されない、請求項1〜47のいずれかに記載のセルデバイス。
- 熱エネルギーを電気に直接に変換する方法であって、
第1および第2の表面であって、間隙を前記表面間に有するものを提供すること;
ガス媒体の分子を、電荷を前記ガス分子の少なくとも一部に移動させるように前記第1の表面と相互作用させること;および、
前記ガス分子の一部を、前記電荷を前記ガス分子の少なくとも一部から前記第2の表面に移動させるように前記第2の表面と相互作用させ、それにより、前記表面間の電位差を発生させることを含み、
前記間隙が1000nm未満である、方法。 - 熱エネルギーを電気に直接に変換する方法であって、
第1および第2の表面であって、間隙を前記表面間に有するものを提供すること;
ガス媒体の分子を、電荷を前記ガス分子の少なくとも一部に移動させるように前記第1の表面と相互作用させること;および、
前記ガス分子の一部を、前記電荷を前記ガス分子の少なくとも一部から前記第2の表面に移動させるように前記第2の表面と相互作用させ、それにより、前記表面間の電位差を発生させることを含み、
前記第1および第2の表面が互いに50℃以内である、方法。 - 熱エネルギーを電気に直接に変換する方法であって、
第1および第2の表面であって、間隙を前記表面間に有するものを提供すること;
ガス媒体の分子を、電荷を前記ガス分子の少なくとも一部に移動させるように前記第1の表面と相互作用させること;および、
前記ガス分子の一部を、前記電荷を前記ガス分子の少なくとも一部から前記第2の表面に移動させるように前記第2の表面と相互作用させ、それにより、前記表面間の電位差を発生させることを含み、
前記第1および第2の表面が200℃未満の温度である、方法。 - 熱エネルギーを電気に直接に変換する方法であって、
第1および第2の表面であって、間隙を前記表面間に有するものを提供すること;
ガス媒体の分子を、電荷を前記ガス分子の少なくとも一部に移動させるように前記第1の表面と相互作用させること;および、
前記ガス分子の一部を、前記電荷を前記ガス分子の少なくとも一部から前記第2の表面に移動させるように前記第2の表面と相互作用させ、それにより、前記表面間の電位差を発生させることを含み、
前記表面間の電位差が外部印加電圧の非存在下での前記電荷移動によって発生する、方法。 - 前記表面の一方がガス分子を帯電させ、他方の表面が、帯電したガス分子を中和する、請求項49〜52のいずれかに記載の方法。
- 前記表面の両方がガス分子を帯電させ、この場合、一方がガス分子を正に帯電させ、他方がガス分子を負に帯電させる、請求項53に記載の方法。
- 前記表面間の何らかの電圧が外部印加電圧の非存在下での前記電荷移動によって発生する、請求項49〜51,53,54のいずれかに記載の方法。
- 前記間隙は1000nm未満である、請求項50〜55のいずれかに記載の方法。
- 前記第1および第2の表面は互いに50℃以内である、請求項49,51〜56のいずれかに記載の方法。
- 前記第1および第2の表面は200℃未満の温度である、請求項50,52〜57のいずれかに記載の方法。
- 前記第1および第2の表面は実質的に平滑であり、スペーサーによって離される、請求項49〜58のいずれかに記載の方法。
- 前記間隙が、前記表面の少なくとも一方から外向きに突き出る粗さ特徴物によって維持される、請求項49〜58のいずれかに記載の方法。
- 前記第1および第2の表面のそれぞれがグラフェン基板によって支持される、請求項49〜60のいずれかに記載の方法。
- 前記第1および第2の表面のそれぞれがグラファイト基板によって支持される、請求項49〜60のいずれかに記載の方法。
- 前記第1および第2の表面のそれぞれが、修飾されたグラファイト基板またはグラフェン基板である、請求項49〜60のいずれかに記載の方法。
- 前記第1および第2の表面のうちの一方が、修飾されたグラファイト基板またはグラフェン基板であり、他方が非修飾のグラファイト基板またはグラフェン基板である、請求項49〜60のいずれかに記載の方法。
- 前記ガス媒体がデバイスの作動期間中に消費されない、請求項49〜64のいずれかに記載の方法。
- 第1および第2の表面であって、間隙を前記表面間に有するものを有し、前記間隙が、電気活性化学種を内部に有する液体媒体で満たされ、かつ50μm未満である少なくとも1つのセルデバイスを提供すること;
電圧を、前記電気活性化学種と、前記表面の少なくとも一方との電気化学的相互作用または電気泳動的相互作用を誘導するように前記第1の表面と、第2の表面との間に加え、それにより、前記相互作用した表面の表面性状を改変すること;および、
前記液体の少なくとも一部を、前記間隙を少なくとも50%減少させるように排出すること
を含む方法。 - 前記少なくとも1つのセルデバイスは複数のセルデバイスである、請求項66に記載の方法。
- 前記排出により、前記間隙が少なくとも90%減少する、請求項66または67に記載の方法。
- 前記第1および第2の表面が前記表面改変の前に同じ材料から作製され、前記電気活性化学種が、前記電気化学的相互作用または電気泳動的相互作用の後、前記第1の表面の特徴的な電荷移動性が前記第2の表面の特徴的な電荷移動性と異なるように選択される、請求項66〜68のいずれかに記載の方法。
- 前記同じ材料はグラフェンである、請求項69に記載の方法。
- 前記同じ材料はグラファイトである、請求項69に記載の方法。
- 前記電気活性化学種が、塩および色素からなる群から選択される、請求項66〜71のいずれかに記載の方法。
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