JP2011108621A - 接合剤 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】スピネル型結晶構造を有する遷移金属酸化物(MnCo2O4)を構成する各金属元素(Mn,Co)の粉末の混合物を含むペーストを、空気極とインターコネクタとの間に介在させた状態で焼成した接合剤。この接合剤は「共連続構造」を有し、「共連続構造」において多数の基部同士を互いに連結する腕部の太さが0.3〜2.5μm、さらに複数の結晶面が表面に露呈する球状の粒子であって結晶面の輪郭を構成する複数の辺のうちで長さが1μm以上の辺を有する直径が5〜80μmである粒子を含む。
【選択図】図2
Description
(1/2)・O2+2e−→O2− (於:空気極) …(1)
H2+O2−→H2O+2e− (於:燃料極) …(2)
1.十分に緻密化されて高い導電率が得られること(電気抵抗が小さいこと)。
2.高い接合強度が得られること。
図1は、本発明の実施形態に係る接合剤によりSOFCのセルの空気極とインターコネクタとが接合された構成(接合体)の一例を示す。図1に示す接合体では、SOFCのセル100は、燃料極110と、燃料極110の上に積層された電解質120と、電解質120の上に積層された反応防止層130と、反応防止層130の上に積層された空気極140と、からなる積層体である。このセル100を上方からみた形状は、例えば、1辺が1〜30cmの正方形、長辺が5〜30cmで短辺が3〜15cmの長方形、又は直径が1〜30cmの円形である。セル100の厚さは0.1〜3mmである。
次に、図1に示した接合体の製造方法の一例について説明する。先ず、セル100の製造方法の一例について説明する。
次に、上記実施形態に係る接合剤300、即ち、スピネル系材料(MnCo2O4)を構成する各金属元素の粉末(出発原料)が焼成時に酸化させられて形成された接合剤の特徴について図2〜図6を参照しながら説明する。図2は接合剤300の表面を走査型電子顕微鏡(SEM)で1000倍に、図3、図5は5000倍に、図4,図6は10000倍に拡大して観察した様子(SEM画像)を示す。
次に、上記実施形態に係る接合剤300の作用・効果について説明する。接合剤300の作用・効果を説明するため、比較例として、予め合成されたスピネル系材料の粉末を出発原料として形成された接合剤を導入する。比較例に係る接合剤は、以下のように形成された。
本発明者は、比較例に係る接合体に対して本実施形態に係る接合体が、最外層142と接合剤との間での接合強度が大きいことを見出した。以下、このことを確認した試験Aについて説明する。
試験Aでは、本実施形態に係る接合体及び比較例に係る接合体のそれぞれに対して、接合剤の材質、接合剤の出発原料である粉末の平均粒径、及び接合剤形成時の焼成温度(熱処理温度)の組み合わせが異なる複数のサンプルが作製された。具体的には、表1に示すように、18種類の水準(組み合わせ)が準備された。そして、各水準に対して5つのサンプルが作製された。表1において、出発原料がスピネル系材料を構成する各金属元素の粉末(金属粉末)であるもの(水準1〜8,12〜15)が本実施形態に対応し、出発原料が予め合成されたスピネル系材料の粉末(セラミック粉末)であるもの(水準9〜11,16〜18)が比較例に対応する。
本発明者は、比較例に係る接合体に対して本実施形態に係る接合体が、電気抵抗が小さい(導電率が高い)ことを見出した。以下、このことを確認した試験Bについて説明する。
試験Bでも、本実施形態に係る接合体及び比較例に係る接合体のそれぞれに対して、試験Aと同様の組み合わせを有する図1に対応する複数のサンプルがそれぞれ作製された。具体的には、試験Aと同様、上述の表1に示す18種類の水準(組み合わせ)が準備された。そして、各水準に対して3つのサンプルが作製された。試験Aと同様、出発原料がスピネル系材料を構成する各金属元素の粉末(金属粉末)であるもの(水準1〜8,12〜15)が本実施形態に対応し、出発原料が予め合成されたスピネル系材料の粉末(セラミック粉末)であるもの(水準9〜11,16〜18)が比較例に対応する。これらのサンプルにおいて、インターコネクタ及び接合剤を除く部分の形状・寸法は、試験Aにおけるサンプルと同じである。
Claims (9)
- 第1導電性接続部材と、前記第1導電性接続部材とは別体の第2導電性接続部材と、を接合するとともに、前記第1、第2導電性接続部材を電気的に接続する接合剤であって、
スピネル型結晶構造を有する遷移金属酸化物を含んで構成され、共連続構造を有し、且つ、複数の結晶面が表面に露呈する球状の粒子であって前記結晶面の輪郭を構成する複数の辺のうちで長さが1μm以上の辺を有する粒子を含む接合剤。 - 請求項1に記載の接合剤において、
前記共連続構造において多数の基部同士を互いに連結する腕部の太さが0.3〜2.5μmである接合剤。 - 請求項1又は請求項2に記載の接合剤において、
前記粒子の直径が5〜80μmである接合剤。 - 請求項1乃至請求項3の何れか一項に記載の接合剤において、
前記遷移金属酸化物は、MnCo2O4、及びCuMn2O4のうちの1つを含む接合剤。 - 請求項1乃至請求項4の何れか一項に記載の接合剤において、
前記遷移金属酸化物を構成する各金属元素の粉末の混合物を含むペーストを前記第1、第2導電性接続部材の間に介在させた状態で焼成することによって形成された接合剤。 - 請求項1乃至請求項5の何れか一項に記載の接合剤において、
前記遷移金属酸化物に加えて貴金属を含む接合剤。 - 請求項1乃至請求項6の何れか一項に記載の接合剤において、
前記第1導電性接続部材が、
固体電解質、前記固体電解質と一体的に配置されるとともに燃料ガスと接触して前記燃料ガスを反応させる燃料極、及び前記固体電解質と一体的に配置されるとともに酸素を含むガスと接触して前記酸素を含むガスを反応させる空気極を備えた固体酸化物形燃料電池のセルにおける前記空気極である、接合剤。 - 請求項1乃至請求項6の何れか一項に記載の接合剤において、
前記第1導電性接続部材が、
固体電解質、前記固体電解質と一体的に配置されるとともに燃料ガスと接触して前記燃料ガスを反応させる燃料極、及び前記固体電解質と一体的に配置されるとともに酸素を含むガスと接触して前記酸素を含むガスを反応させる空気極を備えた固体酸化物形燃料電池のセルにおける前記燃料極に固定され且つ前記燃料極と電気的に接続された化学式La1−xAxCr1−y+zByO3(ただし、A:Ca,Sr,Baから選択される少なくとも1種類の元素、B:Co,Ni,Alから選択される少なくとも1種類の元素、xの範囲:0.05〜0.2、yの範囲:0.02〜0.22、zの範囲:0.02〜0.05)で表わされるランタンクロマナイトを含んで構成される導電部である、接合剤。 - 請求項1乃至請求項6の何れか一項に記載の接合剤において、
前記第1導電性接続部材が、
固体電解質、前記固体電解質と一体的に配置されるとともに燃料ガスと接触して前記燃料ガスを反応させる燃料極、及び前記固体電解質と一体的に配置されるとともに酸素を含むガスと接触して前記酸素を含むガスを反応させる空気極を備えた固体酸化物形燃料電池のセルにおける前記燃料極に固定され且つ前記燃料極と電気的に接続された化学式(A1−x,Bx)1−z(Ti1−y,Dy)O3(ただし、A:アルカリ土類元素から選択される少なくとも1種類の元素、B:Sc,Y,及びランタノイド元素から選択される少なくとも1種類の元素、D:第4周期、第5周期、第6周期の遷移金属、及びAl,Si,Zn,Ga,Ge,Sn,Sb,Pb,Biから選択される少なくとも1種類の元素、xの範囲:0〜0.5、yの範囲:0〜0.5、zの範囲:−0.05〜0.05)で表わされるチタン酸化物を含んで構成される導電部である、接合剤。
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