JP2011068713A - Coverlay film - Google Patents

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Satoko Takahashi
Shin Teraki
Maki Yoshida
真樹 吉田
慎 寺木
英典 飯田
聡子 高橋
Original Assignee
Namics Corp
ナミックス株式会社
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Abstract

<P>PROBLEM TO BE SOLVED: To provide a coverlay film that has excellent adhesive strength to an FPC substrate material, such as metal foil wiring an FPC and a polyimide film, and has excellent electrical properties at high frequency. <P>SOLUTION: The coverlay film comprises: (A) a vinyl compound represented by general formula (1), (B) at least one of a polystyrene-poly(ethylene/butylene) block copolymer and a polystyrene-poly(ethylene-ethylene/propylene) block copolymer, (C) an epoxy resin, and (D) a curing catalyst, wherein assuming that the component (A) is 100 pts.mass, 70-500 pts.mass of the component (B), 1-9 pts.mass of the component (C), and 0.001-5 pts.mass of the component (D) are included. <P>COPYRIGHT: (C)2011,JPO&INPIT

Description

本発明は、カバーレイフィルムに関する。 The present invention relates to a cover lay film. より具体的には、フレキシブルプリント配線板用のカバーレイフィルムに関する。 More specifically, to a coverlay film for a flexible printed wiring board.

近年、電子機器の高性能化、高機能化、小型化が急速に進んでおり、電子機器に用いられる電子部品の高密度化、小型化、薄型化の要請が高まっている。 Recently, high-performance electronic devices, high performance, miniaturization has progressed rapidly, a high density of electronic components used in electronic devices, miniaturization, there is an increasing demand for thinner. これに伴い、電子部品の素材についても、耐熱性、機械的強度、電気特性等の諸物性の更なる改善が要求されるようになってきている。 Accordingly, for the material of the electronic component, heat resistance, it has become as mechanical strength, further improvement of physical properties such as electrical properties are required. 例えば、半導体素子を実装するプリント配線板についても、より高密度、高機能、高性能なものが求められている。 For example, for the printed wiring board for mounting a semiconductor element, higher density, higher function, of high performance is required.

こうした状況の中、狭い空間に立体的な配線、実装が可能なフレキシブルプリント配線板(以下、FPCという)の需要が増大している。 Under such circumstances, three-dimensional wiring in a narrow space, mounting capable flexible printed wiring board (hereinafter, referred to as FPC) demand is increasing. 一般に、FPCは耐熱性、屈曲性に優れるポリイミドフィルム上に回路パターンを形成し、その表面は接着剤層を持つカバー層、所謂カバーレイフィルムが貼りあわされた構造を有している。 In general, FPC heat resistance, to form a circuit pattern on the polyimide film having excellent flexibility, the cover layer the surface thereof with an adhesive layer, and a so-called cover lay film is bonded to each other structure.

FPCのカバーレイフィルムには、FPCの配線をなす金属箔や、ポリイミドフィルム等のFPCの基板材料に対して優れた接着強度を有することが要求されており、これを達成するカバーレイフィルムが、例えば特許文献1〜3で提案されている。 The cover lay film of the FPC, and the metal foil forming the wiring of the FPC, it has excellent bond strength to the substrate material of the FPC, such as a polyimide film has been required, the cover lay film to achieve this, for example, it proposed in Patent documents 1 to 3.

近年、FPCにおける伝送信号の高周波化が顕著に進んでいることから、FPCに用いる材料には高周波領域、具体的には、周波数1〜10GHzの領域での電気信号損失を低減できることが求められる。 Recently, since the frequency of the transmission signal in the FPC is proceeding significantly, the material used for the FPC high frequency region, specifically, it is required to be reduced the electrical signal loss in the region of frequency 1~10GHz. カバーレイフィルムについても、高周波領域で優れた電気特性(低誘電率(ε)、低誘電正接(tanδ))を示すことが求められる。 For even coverlay film, excellent electrical properties in high frequency region (low dielectric constant (epsilon), low dielectric loss tangent (tan [delta)) is required to exhibit.
しかしながら、特許文献1〜3では、高周波領域での電気信号損失の損失は問題視されておらず、高周波領域でのカバーレイフィルムの電気特性は全く検討されていなかった。 However, Patent Documents 1 to 3, the loss of the electrical signal loss in a high frequency region is not viewed as a problem, the electrical characteristics of the cover lay film in a high frequency range has not been studied at all.

一方、特許文献4には、低誘電率、低誘電正接で、耐熱性、機械特性、耐薬品性、難燃性に優れた硬化物を与え、酸素存在下でも硬化性に優れ、また低温で硬化できる硬化性樹脂組成物、およびこれを用いた硬化性フィルム、およびこれらを硬化してなる硬化物、フィルムが開示されている。 On the other hand, Patent Document 4, a low dielectric constant, low dielectric loss tangent, heat resistance, mechanical properties, chemical resistance, gives a cured product excellent in flame retardancy, excellent in curability even in the presence of oxygen, also at low temperatures curable resin composition can be cured, and a curable film using the same, and a cured product obtained by curing these, film is disclosed.
しかしながら、特許文献4に記載の硬化性樹脂組成物を用いて作成したフィルムをカバーレイフィルムとして使用した場合、FPCの配線をなす金属箔や、ポリイミドフィルム等のFPCの基板材料に対して優れた接着強度が不十分であるという問題がある。 However, when using the film prepared by using the curable resin composition described in Patent Document 4 as a cover lay film, and a metal foil forming the wiring of the FPC, superior to the substrate material of the FPC, such as a polyimide film there is a problem that the adhesive strength is insufficient.

特開2008−248141号公報 JP 2008-248141 JP 特開2006−169446号公報 JP 2006-169446 JP 特開2006−248048号公報 JP 2006-248048 JP 特開2009−161725号公報 JP 2009-161725 JP

本発明は上記した従来技術の問題点を解決するため、FPCの配線をなす金属箔や、ポリイミドフィルム等のFPCの基板材料に対して優れた接着強度を有し、かつ、高周波領域での電気特性、具体的には、周波数1〜10GHzの領域で低誘電率(ε)、および、低誘電正接(tanδ)を示すカバーレイフィルムを提供することを目的とする。 Since the present invention is to solve the problems of the prior art described above, and metal foil forming the wiring of the FPC, it has excellent adhesive strength to the substrate material of the FPC, such as a polyimide film, and electrically in a high frequency region properties, specifically, a low dielectric constant in the region of the frequency 1~10GHz (ε), and aims to provide a coverlay film showing a low dielectric loss tangent (tan [delta).

上記の目的を達成するため、本発明は、 To achieve the above object, the present invention is,
(A)下記一般式(1)で示されるビニル化合物、 (A) a vinyl compound represented by the following general formula (1),

(式中、R 1 ,R 2 ,R 3 ,R 4 ,R 5 ,R 6 ,R 7は、同一または異なってもよく、水素原子、ハロゲン原子、アルキル基、ハロゲン化アルキル基またはフェニル基である。−(O−X−O)−は下記構造式(2)で示される。 (Wherein, R 1, R 2, R 3, R 4, R 5, R 6, R 7 are the same or different, a hydrogen atom, a halogen atom, an alkyl group, a halogenated alkyl group or a phenyl group there .- (O-X-O) - is represented by the following structural formula (2).

8 ,R 9 ,R 10 ,R 14 ,R 15は、同一または異なってもよく、ハロゲン原子または炭素数6以下のアルキル基またはフェニル基である。 R 8, R 9, R 10 , R 14, R 15 are the same or different, is a halogen atom or an alkyl group or a phenyl group having 6 or less carbon atoms. 11 ,R 12 ,R 13は、同一または異なってもよく、水素原子、ハロゲン原子または炭素数6以下のアルキル基またはフェニル基である。 R 11, R 12, R 13 are the same or different, it is a hydrogen atom, a halogen atom or more than 6 alkyl group or a phenyl group having a carbon. −(Y−O)−は下記構造式(3)で定義される1種類の構造、または下記構造式(3)で定義される2種類以上の構造がランダムに配列したものである。 - (Y-O) - are those one structure defined by the structural formula (3) or two or more kinds of structures defined by the following structural formula (3), randomly arranged.

16 ,R 17は、同一または異なってもよく、ハロゲン原子または炭素数6以下のアルキル基またはフェニル基である。 R 16, R 17 are the same or different, is a halogen atom or an alkyl group or a phenyl group having 6 or less carbon atoms. 18 ,R 19は、同一または異なってもよく、水素原子、ハロゲン原子または炭素数6以下のアルキル基またはフェニル基である。 R 18, R 19 are the same or different, it is a hydrogen atom, a halogen atom or an alkyl group or a phenyl group having 6 or less carbon atoms. Zは、炭素数1以上の有機基であり、酸素原子、窒素原子、硫黄原子、ハロゲン原子を含むこともある。 Z is the number 1 or more organic groups carbon is an oxygen atom, a nitrogen atom, a sulfur atom, also comprise halogen atoms. a,bは、少なくともいずれか一方が0でない、0〜300の整数を示す。 a, b is at least one is not 0, an integer from 0 to 300. c,dは、0または1の整数を示す。 c, d is an integer of 0 or 1. )
(B)ポリスチレン−ポリ(エチレン/ブチレン)ブロック共重合体、および、ポリスチレン−ポリ(エチレン−エチレン/プロピレン)ブロック共重合体の少なくとも一方、 (B) Polystyrene - Poly (ethylene / butylene) block copolymers, and polystyrene - poly - at least one of (ethylene ethylene / propylene) block copolymer,
(C)エポキシ樹脂、 (C) an epoxy resin,
(D)硬化触媒よりなるカバーレイフィルムであって、 (D) a coverlay film consisting of a curing catalyst,
上記成分(A)を100質量部とする時、上記成分(B)を70〜500質量部含み、上記成分(C)を1〜9質量部含み、上記成分(D)を0.001〜5質量部含むことを特徴とするカバーレイフィルムを提供する。 When 100 parts by mass of the component (A), the component (B) comprises 70 to 500 parts by mass, the component (C) comprises 1-9 parts by weight, the component (D) 0.001 to 5 providing a cover lay film, which comprises parts by weight.

本発明のカバーレイフィルムは、さらに、(E)硬化剤を有効量含むことが好ましい。 Coverlay film of the present invention preferably further comprise an effective amount of (E) a curing agent.

本発明のカバーレイフィルムにおいて、前記成分(A)の−(O−X−O)−が、下記構造式(4)で示され、前記成分(A)の−(Y−O)−が下記構造式(5)、若しくは、下記構造式(6)で示される構造、または、下記構造式(5)で示される構造および下記構造式(6)で示される構造がランダムに配列した構造を有することが好ましい。 In the cover-lay film of the present invention, the components (A) - (O-X-O) - is represented by the following structural formula (4), said components (A) - (Y-O) - is the following structural formula (5), or the structure represented by the following structural formula (6), or has a structure which the structure represented by the following structural formula structure and the following structural formula represented by (5) (6) are arranged in random it is preferable.

本発明のカバーレイフィルムにおいて、前記成分(A)の−(Y−O)−が前記構造式(6)で示される構造を有することが好ましい。 In the cover-lay film of the present invention, the components (A) - (Y-O) - preferably has a structure are represented by the structural formula (6).

本発明のカバーレイフィルムにおいて、前記成分(C)が、ノボラック型エポキシ樹脂、ビスフェノールA型エポキシ樹脂、ビスフェノールF型エポキシ樹脂およびビフェニル型エポキシ樹脂からなる群から選択される少なくとも1つであることが好ましい。 In the cover-lay film of the present invention, the ingredients (C), novolak epoxy resins, bisphenol A type epoxy resin, be at least one selected from the group consisting of bisphenol F type epoxy resins and biphenyl type epoxy resin preferable.

本発明のカバーレイフィルムにおいて、前記成分(D)が、イミダゾール系硬化触媒であることが好ましい。 In the cover-lay film of the present invention, the component (D) is preferably an imidazole curing catalyst.

本発明のカバーレイフィルムにおいて、前記成分(E)が、フェノール系硬化剤、アミン系硬化剤、マレイミド系硬化剤、および、酸無水物系硬化剤からなる群から選択される少なくとも一つの硬化剤であることが好ましい。 In the cover-lay film of the present invention, the component (E) is a phenol type curing agent, amine curing agent, a maleimide type curing agent, and at least one curing agent selected from the group consisting of acid anhydride curing agent it is preferable that.

本発明のカバーレイフィルムは、難燃剤を含有してもよい。 Coverlay film of the present invention may contain a flame retardant.

本発明のカバーレイフィルムは、改質剤を含有してもよい。 Coverlay film of the present invention may contain a modifying agent.

また、本発明は、本発明のカバーレイフィルムを有するフレキシブルプリント配線板を提供する。 Further, the present invention provides a flexible printed wiring board having a cover lay film of the present invention.

本発明のカバーレイフィルムは、FPCの配線をなす金属箔や、ポリイミドフィルム等のFPCの基板材料に対して優れた接着強度を有し、かつ、高周波領域で優れた電気特性、具体的には、周波数1〜10GHzの領域で低誘電率(ε)、および、低誘電正接(tanδ))を示すので、FPC用のカバーレイフィルムとして好適である。 Coverlay film of the present invention, or a metal foil forming the wiring of the FPC, has excellent adhesive strength to the substrate material of the FPC, such as a polyimide film, and excellent electrical properties in high frequency region, specifically, , a low dielectric constant in the region of the frequency 1~10GHz (ε), and exhibits a low dielectric loss tangent (tan [delta)), it is suitable as a cover lay film for FPC.
また、本発明のカバーレイフィルムは、基板上に接着する際のしみだし量が適切であることから、カバーレイフィルムを接着する際の作業性に優れ、かつ、回路の埋込み性が損なわれることがない。 The cover lay film of the present invention, since the exudation amount when bonded onto a substrate is appropriate, excellent workability in bonding the cover lay film and the embedding of the circuit is impaired there is no.

以下、本発明のカバーレイフィルムについて詳細に説明する。 It will be described in detail below the cover lay film of the present invention.
本発明のカバーレイフィルムは、以下に示す成分(A)〜(D)を必須成分として含有する。 Coverlay film of the present invention, the components shown below (A) ~ (D) as essential components.

成分(A):下記一般式(1)で示されるビニル化合物、 Component (A): a vinyl compound represented by the following general formula (1),

一般式(1)中、R 1 ,R 2 ,R 3 ,R 4 ,R 5 ,R 6 ,R 7は、同一または異なってもよく、水素原子、ハロゲン原子、アルキル基、ハロゲン化アルキル基またはフェニル基である。 In the general formula (1), R 1, R 2, R 3, R 4, R 5, R 6, R 7 are the same or different, a hydrogen atom, a halogen atom, an alkyl group, a halogenated alkyl group, or a phenyl group. これらの中でも、R 1 ,R 2 ,R 3 ,R 4 ,R 5 ,R 6 ,R 7が水素原子であることが好ましい。 Among these, R 1, R 2, R 3, R 4, R 5, is preferably R 6, R 7 is a hydrogen atom.
式中、−(O−X−O)−は下記構造式(2)で示される。 Wherein, - (O-X-O) - is represented by the following structural formula (2).

構造式(2)中、R 8 ,R 9 ,R 10 ,R 14 ,R 15は、同一または異なってもよく、ハロゲン原子または炭素数6以下のアルキル基またはフェニル基である。 In the structural formula (2), R 8, R 9, R 10, R 14, R 15 are the same or different, is a halogen atom or an alkyl group or a phenyl group having 6 or less carbon atoms. これらの中でも、R 8 ,R 9 ,R 10 ,R 14 ,R 15が炭素数6以下のアルキル基であることが好ましい。 Among them, R 8, R 9, R 10, R 14, R 15 is preferably an alkyl group having 6 or less carbon atoms.
11 ,R 12 ,R 13は、同一または異なってもよく、水素原子、ハロゲン原子または炭素数6以下のアルキル基またはフェニル基である。 R 11, R 12, R 13 are the same or different, it is a hydrogen atom, a halogen atom or more than 6 alkyl group or a phenyl group having a carbon. これらの中でも、R 11 ,R 12 ,R 13は、水素原子、ハロゲン原子または炭素数6以下のアルキル基であることが好ましい。 Among these, R 11, R 12, R 13 is a hydrogen atom, is preferably a halogen atom or an alkyl group having 6 or less carbon atoms.
一般式(1)中、−(Y−O)−は下記構造式(3)で定義される1種類の構造、または下記構造式(3)で定義される2種類以上の構造がランダムに配列したものである。 In the general formula (1), - (Y-O) - is represented by the following general formula (3) with one type of structure to be defined or the following structural formula (3) two or more of the structures defined by the random arrangement, one in which the. これらの中でも、−(Y−O)−は下記構造式(3)で定義される1種類の構造が配列したものであることが好ましい。 Among them, - (Y-O) - is preferably intended one kind of structure defined by the structural formula (3) are aligned.

構造式(3)中、R 16 ,R 17は、同一または異なってもよく、ハロゲン原子または炭素数6以下のアルキル基またはフェニル基である。 In the structural formula (3), R 16, R 17 are the same or different, is a halogen atom or an alkyl group or a phenyl group having 6 or less carbon atoms. これらの中でも、R 16 ,R 17が炭素数6以下のアルキル基であることが好ましい。 Among these, it is preferred R 16, R 17 is an alkyl group having 6 or less carbon atoms.
18 ,R 19は、同一または異なってもよく、水素原子、ハロゲン原子または炭素数6以下のアルキル基またはフェニル基である。 R 18, R 19 are the same or different, it is a hydrogen atom, a halogen atom or an alkyl group or a phenyl group having 6 or less carbon atoms. これらの中でも、R 18 ,R 19が水素原子または炭素数3以下のアルキル基であることが好ましい。 Among these, R 18, R 19 is preferably a alkyl group having 3 or less hydrogen atoms or carbon.
一般式(1)中、Zは、炭素数1以上の有機基であり、酸素原子、窒素原子、硫黄原子、ハロゲン原子を含むこともある。 In Formula (1), Z is the number 1 or more organic groups carbon is an oxygen atom, a nitrogen atom, a sulfur atom, also comprise halogen atoms. これらの中でも、Zがメチレン基であることが好ましい。 Among these, it is preferable Z is a methylene group.
a,bは、少なくともいずれか一方が0でない、0〜300の整数を示す。 a, b is at least one is not 0, an integer from 0 to 300.
c,dは、0または1の整数を示す。 c, d is an integer of 0 or 1. これらの中でも、c,dが1であることが好ましい。 Among them, c, is preferably d is one.
これらのなかでも好ましくは、R 8 ,R 9 ,R 10 ,R 14 ,R 15は炭素数3以下のアルキル基、R 11 ,R 12 ,R 13は水素原子または炭素数3以下のアルキル基、R 16 ,R 17は炭素数3以下のアルキル基、R 18 ,R 19は水素原子である。 Preferably Among these, R 8, R 9, R 10, R 14, R 15 is alkyl group having 3 or less carbon atoms, R 11, R 12, R 13 is a hydrogen atom or alkyl group having 3 or less carbon atoms, R 16, R 17 is alkyl group having 3 or less carbon atoms, R 18, R 19 is a hydrogen atom.

また、上記一般式(1)中の−(O−X−O)−は、下記構造式(4)で示されることが好ましい。 Similarly, the general formula (1) in the - (O-X-O) - is preferably represented by the following structural formula (4).

また、一般式(1)中の−(Y−O)−が下記構造式(5)、若しくは、下記構造式(6)で示される構造、または、下記構造式(5)で示される構造および下記構造式(6)で示される構造がランダムに配列した構造を有することが好ましい。 In general formula (1) in the - (Y-O) - is represented by the following structural formula (5), or the structure represented by the following structural formula (6) or a structure and represented by the following structural formula (5) preferably it has a structure represented by the following structural formula (6) are arranged in a random structure. これらの中でも、−(Y−O)−は下記構造式(6)で定義される構造が配列した構造を有することが好ましい。 Among them, - (Y-O) - preferably has the structure structure defined by the following structural formula (6) is arranged.

本発明のカバーレイフィルムにおいて、成分(A)はカバーレイフィルムの熱硬化性、耐熱性、および、高周波での優れた電気特性、すなわち、周波数1〜10GHzの領域での低誘電率(ε)、および、低誘電正接(tanδ))に寄与する。 In the cover-lay film of the present invention, component (A) thermosetting the cover lay film, heat resistance, and excellent electrical properties at high frequencies, i.e., a low dielectric constant in the region of the frequency 1~10GHz (ε) , and contributes to the low dielectric loss tangent (tanδ)).
また、成分(A)は、後述する成分(B)、成分(C)および成分(D)の相溶化剤として作用する。 Further, component (A) acts as a compatibilizing agent described later component (B), (C) and component (D).

上記一般式(1)で表されるビニル化合物の製法は、特に限定されず、いかなる方法で製造してもよい。 Preparation of vinyl compounds represented by the above general formula (1) is not particularly limited, and may be produced by any method. 例えば、下記一般式(7)で示される化合物に対してクロロメチルスチレンを水酸化ナトリウム、炭酸カリウム、ナトリウムエトキサイド等のアルカリ触媒存在下で、必要に応じてベンジルトリn−ブチルアンモニウムブロマイド、18−クラウン−6−エーテル等の相間移動触媒を用いて反応させることにより得ることができる。 For example, sodium hydroxide chloromethylstyrene the compound represented by the following general formula (7), potassium carbonate, an alkali catalyst presence, such as sodium ethoxide, optionally benzyltri n- butylammonium bromide, 18- it can be obtained by reacting with a phase transfer catalyst-crown-6-ether and the like.

一般式(7)中の−(O−X−O)、および、−(Y−O)−については、一般式(1)について上述した通りである。 Formula (7) in the - (O-X-O), and, - (Y-O) - For, as described above for the general formula (1).

成分(B):ポリスチレン−ポリ(エチレン/ブチレン)ブロック共重合体、ポリスチレン−ポリ(エチレン−エチレン/プロピレン)ブロック共重合体 本発明のカバーレイフィルムは、成分(B)として、ポリスチレン−ポリ(エチレン/ブチレン)ブロック共重合体、および、ポリスチレン−ポリ(エチレン−エチレン/プロピレン)ブロック共重合体の少なくとも一方を含有する。 Component (B): Polystyrene - Poly (ethylene / butylene) block copolymer, polystyrene - poly - coverlay film (ethylene ethylene / propylene) block copolymer present invention, as component (B), polystyrene - poly ( ethylene / butylene) block copolymers, and polystyrene - contains at least one of ethylene / propylene) block copolymer - poly (ethylene. したがって、本発明のカバーレイフィルムは、ポリスチレン−ポリ(エチレン/ブチレン)ブロック共重合体、および、ポリスチレン−ポリ(エチレン−エチレン/プロピレン)ブロック共重合体のうち、いずれか一方のみを含有してもよく、これらの両方を含有してもよい。 Accordingly, the cover lay film of the present invention, polystyrene - poly (ethylene / butylene) block copolymers, and polystyrene - poly (ethylene - ethylene / propylene) of the block copolymer, containing only one At best, it may contain both of them.
両者のうち、いずれを使用するかは、カバーレイフィルムに付与する特性に応じて適宜選択することができる。 Among them, the decision to use, can be appropriately selected depending on the properties to be imparted to the cover lay film. ポリスチレン−ポリ(エチレン/ブチレン)ブロック共重合体は、ポリ(エチレン/ブチレン)部分の結晶性が高いため耐熱性が高く、カバーレイフィルムに耐熱性を付与するうえで好ましい。 Polystyrene - Poly (ethylene / butylene) block copolymer, poly (ethylene / butylene) part of high crystallinity for high heat resistance, preferable for imparting heat resistance to the cover lay film. 一方、ポリスチレン−ポリ(エチレン−エチレン/プロピレン)ブロック共重合体は、ポリ(エチレン−エチレン/プロピレン)部分の結晶性が、ポリスチレン−ポリ(エチレン/ブチレン)ブロック共重合体の対応する部分(ポリ(エチレン/ブチレン)部分)に比べて低いため、ポリスチレン−ポリ(エチレン/ブチレン)ブロック共重合体に比べて基材に対する接着強度が高い。 On the other hand, polystyrene - poly (ethylene - ethylene / propylene) block copolymer, poly - crystalline (ethylene ethylene / propylene) moiety is polystyrene - poly corresponding portion of the (ethylene / butylene) block copolymers (poly since lower than (ethylene / butylene) part), polystyrene - poly (adhesive strength to ethylene / butylene) block copolymer substrate as compared to high.

本発明のカバーレイフィルムにおいて、成分(B)は特にカバーレイフィルムの高周波での優れた電気特性(周波数1〜10GHzの領域での低誘電率(ε)、および、低誘電正接(tanδ))、フィルム性状、および、耐熱性に寄与する。 In the cover-lay film of the present invention, component (B) superior electrical characteristics at high frequency particularly coverlay film (low dielectric constant in the region of the frequency 1~10GHz (ε), and low dielectric loss tangent (tan [delta)) , film properties, and contribute to heat resistance.

本発明のカバーレイフィルムは、上記成分(A)を100質量部とする時、上記成分(B)を70〜500質量部含有する。 Coverlay film of the present invention, when 100 parts by mass of the component (A), the component (B) containing 70 to 500 parts by weight.
上記成分(B)が70質量部未満だと、フィルム性状、具体的には、フィルム単体での耐折性に劣り、FPC用のカバーレイフィルムとして使用することができない等の問題がある。 If it is less than the component (B) is 70 parts by weight, the film properties, in particular, poor folding endurance in the film itself, there is a problem that can not be used as a cover lay film for FPC.
上記成分(B)が500質量部超だと、カバーレイフィルムにおける成分(A)の含有量が少なくなることから、カバーレイフィルムの耐熱性が低下する。 That's the component (B) is 500 parts by mass, since the content of the component (A) in the coverlay film is reduced, the heat resistance of the cover lay film is lowered. また、カバーレイフィルムにおける成分(B)および(D)の相溶性が低下するので、カバーレイフィルムの組成が不均一になり、カバーレイフィルムの接着性や機械的強度が低下する。 Also, since the compatibility of the components in the coverlay film (B) and (D) is reduced, the composition of the cover lay film becomes uneven, adhesion and mechanical strength of the cover lay film is lowered.
本発明のカバーレイフィルムは、上記成分(A)を100質量部とする時、上記成分(B)を70〜200質量部含有することが好ましく、80〜130質量部含有することがより好ましい。 Coverlay film of the present invention, when 100 parts by mass of the component (A), is preferably in the contain 70 to 200 parts by mass of the component (B), and more preferably contains 80 to 130 parts by weight.

成分(C):エポキシ樹脂 本発明のカバーレイフィルムにおいて、成分(C)はカバーレイフィルムの熱硬化性、および、接着性に寄与する。 Component (C): In the coverlay film of epoxy resin present invention, component (C) is a thermosetting coverlay films, and contribute to adhesiveness.
本発明のカバーレイフィルムは、上記成分(A)を100質量部とする時、上記成分(C)を1〜9質量部含有する。 Coverlay film of the present invention, when the component (A) and 100 parts by weight, the component (C) contains 1-9 weight parts.
上記成分(C)が1質量部未満だと、カバーレイフィルムの接着性が不十分となる等の問題がある。 If it is less than the above component (C) is 1 part by weight, there is such adhesion of the cover lay film may be insufficient in question.
上記成分(C)が9質量部超だと、カバーレイフィルムの接着時のしみ出し量が過剰に大きくなる。 That's the component (C) is 9 parts by mass, exudation amount of time of bonding the cover lay film is excessively large. また、全成分中に占める成分(C)の割合が多くなるため、耐熱性に劣る成分(C)の特性がカバーレイフィルム全体に影響する。 Moreover, since the proportion of the component (C) in the total composition is increased, the characteristics of the component (C) inferior in heat resistance can affect the entire cover lay film. そのため、カバーレイフィルムの耐熱性や硬化性が低下するおそれがある。 Therefore, there is a possibility that heat resistance and curability of the cover lay film is lowered.
本発明のカバーレイフィルムは、上記成分(A)を100質量部とする時、上記成分(C)を1〜6質量部含有することが好ましい。 Coverlay film of the present invention, when 100 parts by mass of the component (A), the component (C) may contain 1 to 6 parts by weight preferred.

成分(C)として使用するエポキシ樹脂は特に限定されず、ノボラック型エポキシ樹脂、ビスフェノールA型エポキシ樹脂、ビスフェノールF型エポキシ樹脂およびビフェニル型エポキシ樹脂等の各種エポキシ樹脂を用いることができる。 Epoxy resins used as component (C) is not particularly limited, can be used novolac type epoxy resin, bisphenol A type epoxy resin, various epoxy resins such as bisphenol F type epoxy resin and biphenyl epoxy resin.
ノボラック型エポキシ樹脂の具体例としては、JER 152(ジャパンエポキシレジン株式会社製)が挙げられる。 Specific examples of the novolak type epoxy resins, JER 152 (manufactured by Japan Epoxy Resins Co., Ltd.) and the like.
ビスフェノールA型エポキシ樹脂の具体例としては、JER 828(ジャパンエポキシレジン株式会社製)が挙げられる。 Specific examples of bisphenol A type epoxy resin, JER 828 (manufactured by Japan Epoxy Resins Co., Ltd.) and the like.
ビスフェノールF型エポキシ樹脂の具体例としては、JER 806(ジャパンエポキシレジン株式会社製)が挙げられる。 Specific examples of bisphenol F type epoxy resin, JER 806 (manufactured by Japan Epoxy Resins Co., Ltd.) and the like.
ビフェニル型エポキシ樹脂の具体例としては、JER FX4000(ジャパンエポキシレジン株式会社製)、NC3000H(日本化薬株式会社製)が挙げられる。 Specific examples of the biphenyl type epoxy resin, JER FX4000 (manufactured by Japan Epoxy Resins Co., Ltd.), and NC3000H (manufactured by Nippon Kayaku Co., Ltd.) is.
なお、上記のエポキシ樹脂のうち、いずれか1種を使用してもよく、2種以上を併用してもよい。 Among the above epoxy resins may be used either singly or in combination of two or more kinds.
また、上記のエポキシ樹脂の中でも、接着力が優れる点からビスフェノールA型エポキシ樹脂及びビフェニル型エポキシ樹脂が好ましく、ビフェニル型エポキシ樹脂がより好ましい。 Among the above epoxy resins, bisphenol A type epoxy resin and biphenyl type epoxy resins are preferable from the viewpoint of adhesive strength is excellent, biphenyl type epoxy resin is more preferable.

成分(C)として使用するエポキシ樹脂は、数平均分子量(Mn)が150〜2500であることが熱硬化性、接着性、硬化後の機械的特性の理由から好ましい。 The epoxy resin used as component (C), number average molecular weight (Mn) is thermosetting is 150 to 2500, adhesion property, preferred for reasons of mechanical properties after curing.

成分(D):硬化触媒 本発明のカバーレイフィルムは、上記成分(A)を100質量部とする時、成分(D)として硬化触媒を0.001〜5質量部含有する。 Component (D): a cover lay film of the curing catalyst present invention, when 100 parts by mass of the component (A), a curing catalyst as component (D) contains 0.001 to 5 parts by weight.
上記成分(D)が0.001質量部未満だと、カバーレイフィルムの短時間での熱硬化ができないため、接着性が不十分となる等の問題がある。 If it is less than the above components (D) 0.001 parts by weight, because it can not heat curing in a short time of the coverlay film, there is a problem that adhesion becomes insufficient.
上記成分(D)が5質量部超だと、硬化触媒がフィルム化後に析出する等の問題がある。 That's the component (D) is 5 parts by mass, there is a problem that the curing catalyst is deposited after film formation.
本発明のカバーレイフィルムは、上記成分(A)を100質量部とする時、上記成分(D)を0.01〜3質量部含有することが好ましい。 Coverlay film of the present invention, when 100 parts by mass of the component (A), it is preferable that the component (D) is 0.01 to 3 parts by weight.

成分(D)として使用する硬化触媒は、エポキシ樹脂の硬化触媒であれば、特に限定されず、公知のものを使用することができる。 Curing catalyst used as component (D), if a curing catalyst for the epoxy resin is not particularly limited, and may be a known. 例えば、イミダゾール系硬化触媒、アミン系硬化触媒、リン系硬化触媒等が挙げられる。 For example, imidazole curing catalyst, an amine-based curing catalysts, phosphorus-based curing catalyst and the like.

イミダゾール系硬化触媒としては、2−メチルイミダゾール、2−ウンデシルイミダゾール、1−シアノエチル−2−ウンデシルイミダゾール、2−ヘプタデシルイミダゾール、2−エチル−4−メチルイミダゾール、1−シアノエチル−2−エチル−4−イミダゾール、2−フェニルイミダゾール、2−フェニル−4−メチルイミダゾール等のイミダゾール化合物が挙げられる。 As the imidazole curing catalyst, 2-methylimidazole, 2-undecyl imidazole, 1-cyanoethyl-2-undecyl imidazole, 2-heptadecyl imidazole, 2-ethyl-4-methylimidazole, 1-cyanoethyl-2-ethyl 4-imidazole, 2-phenylimidazole, imidazole compounds such as 2-phenyl-4-methylimidazole. 中でも、2−エチル−4−メチルイミダゾール、1−シアノエチル−2−ウンデシルイミダゾール、および、1−シアノエチル−2−エチル−4−イミダゾールが好ましい。 Among them, 2-ethyl-4-methylimidazole, 1-cyanoethyl-2-undecyl imidazole, and 1-cyanoethyl-2-ethyl-4-imidazole preferred.
アミン系硬化触媒としては、2,4−ジアミノ−6−〔2'―メチルイミダゾリル−(1')〕エチル−s−トリアジン等のトリアジン化合物、1,8−ジアザビシクロ[5,4,0]ウンデセン−7(DBU)、トリエチレンジアミン、ベンジルジメチルアミン、トリエタノールアミン等の第三級アミン化合物が挙げられる。 Examples of the amine curing catalyst, 2,4-diamino-6- [2'-methylimidazolyl- - (1 ')] triazine compounds such as ethyl -s- triazine, 1,8-diazabicyclo [5,4,0] undecene -7 (DBU), triethylenediamine, benzyldimethylamine, tertiary amine compounds such as triethanolamine. 中でも、2,4−ジアミノ−6−〔2'―メチルイミダゾリル−(1')〕エチル−s−トリアジンが好ましい。 Among them, 2,4-diamino-6- [2'-methylimidazolyl- - (1 ')] ethyl -s- triazine are preferred.
また、リン系硬化触媒としては、トリフェニルホスフィン、トリブチルホスフィン、トリ(p−メチルフェニル)ホスフィン、トリ(ノニルフェニル)ホスフィン等が挙げられる。 As the phosphorus-based curing catalyst, triphenylphosphine, tributylphosphine, tri (p- methylphenyl) phosphine, tri (nonylphenyl) phosphine and the like.

これらの中でもイミダゾール系硬化触媒が、有機成分のみで低温硬化促進させることから特に好ましい。 Imidazole curing catalyst Among these, particularly preferred be low temperature cure accelerator only organic components.

成分(E):硬化剤 本発明のカバーレイフィルムは、さらに、成分(E)として硬化剤を有効量含有することが好ましい。 Component (E): a cover lay film of the curing agent present invention preferably further contains an effective amount of curing agent as the component (E).
成分(E)として使用する硬化剤は特に限定されず、硬化剤としては、フェノール系硬化剤、アミン系硬化剤、マレイミド系硬化剤、酸無水物系硬化剤等の各種硬化剤を用いることができる。 Curing agent used as component (E) is not particularly limited, the curing agent, phenol type curing agent, amine curing agent, a maleimide type curing agent, the use of various curing agents such as acid anhydride-based curing agent it can.
フェノール系硬化剤の具体例としては、フェノール樹脂、アセチル変性フェノール、フェノールノボラックが挙げられ、これらの中でも、アセチル変性フェノールが誘電特性の保持、接着力の付与及び高Tg(ガラス転移点)化の観点から好ましい。 Specific examples of the phenolic curing agent, a phenol resin, an acetyl-modified phenol, phenol novolac. Among these, acetyl-modified phenol retention of dielectric properties of the grant and the high Tg (glass transition temperature) of the adhesive strength from the viewpoint.
アミン系硬化剤の具体例としては、JER W(ジャパンエポキシレジン株式会社製)が挙げられる。 Specific examples of amine curing agents include JER W (manufactured by Japan Epoxy Resins Co., Ltd.).
酸無水物系硬化剤の具体例としては、YH306(ジャパンエポキシレジン株式会社製)が挙げられる。 Specific examples of the acid anhydride curing agents include YH306 (manufactured by Japan Epoxy Resins Co., Ltd.).
マレイミド系硬化剤は、ビスマレイミド(BMI,BMI−70,BMI−80(ケイ・アイ化成株式会社製))、ビニルフェニルマレイミドが挙げられ、これらの中でも、ビスマレイミドが誘電特性の保持、接着力付与及び高Tg(ガラス転移点)化の観点から好ましい。 Maleimide curing agent, bismaleimide (BMI, BMI-70, BMI-80 (manufactured by KI Chemical Industry Co., Ltd.)), include vinylphenyl maleimide, among these, the holding bismaleimide dielectric properties, adhesion grant and high Tg (glass transition point) from the viewpoint of reduction.

なお、上記の硬化剤のうち、いずれかの硬化剤を使用するかは、カバーレイフィルムに求められる特性に応じて適宜選択することができる。 Among the above curing agents, the choice to use either the curing agent, it can be appropriately selected depending on the characteristics required for the coverlay film.
例えば、マレイミド系硬化剤は、主として、成分(A)のビニル化合物の硬化反応に関与し、本発明のカバーレイフィルムの加熱硬化をより低い温度(例えば、通常200℃で硬化させるものを150℃で硬化)で進行させることができる。 For example, maleimide-based curing agent are primarily involved in the curing reaction of the vinyl compound component (A), the heat curing of the cover lay film of the present invention lower temperatures (e.g., 0.99 ° C. those cured at normal 200 ° C. in the reaction can progress at curing). 一方、フェノール系硬化剤、アミン系硬化剤、および、酸無水物系硬化剤は、主として、成分(C)のエポキシ樹脂の硬化反応に関与する。 On the other hand, phenolic curing agents, amine curing agent, and an acid anhydride curing agent is primarily responsible for the curing reaction of the epoxy resin of component (C).
したがって、本発明のカバーレイフィルムをより低温で加熱硬化することが求められる場合、成分(E)としてマレイミド系硬化剤を使用することが好ましい。 Therefore, if it is desired to heat cure the cover lay film of the present invention at lower temperature, it is preferable to use a maleimide-based curing agent as the component (E).
しかしながら、マレイミド系硬化剤を使用した場合、フェノール系硬化剤、アミン系硬化剤、もしくは、酸無水物系硬化剤を使用した場合に比べて、加熱硬化後のカバーレイフィルムが柔軟性に劣る傾向がある。 However, when using a maleimide curing agent, tends to phenolic curing agent, amine curing agents, or, in comparison with the case of using an acid anhydride curing agent, poor coverlay film flexible heat cured there is. したがって、加熱硬化後のカバーレイフィルが柔軟性に優れることが求められる場合、成分(E)として、マレイミド系硬化剤ではなく、フェノール系硬化剤、アミン系硬化剤、または、酸無水物系硬化剤を使用することが好ましい。 Therefore, if the coverlay fill after heat curing is required to be excellent in flexibility, as component (E), rather than the maleimide-based curing agents, phenolic curing agents, amine curing agent, or an acid anhydride curing it is preferred to use the agent.
本発明のカバーレイフィルムでは、上記の硬化剤のうち、いずれか1種を使用してもよく、2種以上を併用してもよい。 The coverlay film of the present invention, among the above curing agents may be used either singly or in combination of two or more kinds.

硬化剤の有効量は硬化剤の種類によって異なる。 Effective amount of the curing agent depends on the type of curing agent. 硬化剤の種類ごとに、その有効量を以下に示す。 For each type of curing agent, it shows the effective amount or less.
上述したように、マレイミド系硬化剤は、主として成分(A)のビニル化合物の硬化反応に関与するので、成分(A)のビニル化合物のビニル基に対する当量比で有効量を規定する。 As described above, maleimide curing agent, mainly because it participates in the curing reaction of the vinyl compound component (A), defining an effective amount in an equivalent ratio to vinyl group of the vinyl compound component (A). 具体的には、成分(A)のビニル化合物のビニル基1当量に対して硬化剤が0.1〜3当量であり、0.5〜1.5当量であることが好ましく、0.8〜1.3当量であることがより好ましい。 Specifically, a 0.1 to 3 equivalents curing agent to a vinyl group equivalent of the vinyl compounds of component (A), preferably 0.5 to 1.5 equivalents, 0.8 and more preferably 1.3 is equivalent.
一方、フェノール系硬化剤、アミン系硬化剤、および、酸無水物系硬化剤は、主として成分(C)のエポキシ樹脂の硬化反応に関与するので、成分(C)のエポキシ樹脂のエポキシ基に対する当量比で有効量を規定する。 On the other hand, phenolic curing agents, amine curing agent, and an acid anhydride curing agent is so primarily responsible for the curing reaction of the epoxy resin of component (C), equivalent to the epoxy group of the epoxy resin of component (C) defining an effective amount of a ratio.
フェノール系硬化剤の場合、その有効量は、エポキシ樹脂のエポキシ基1当量に対して硬化剤が0.1〜10当量であり、0.5〜5当量であることが好ましく、0.8〜2.5当量であることがより好ましい。 For phenolic curing agent, the effective amount is a curing agent is 0.1 to 10 equivalents relative to one epoxy group equivalent of the epoxy resin, preferably from 0.5 to 5 equivalents, 0.8 2.5 and more preferably equivalent.
アミン系硬化剤の場合、その有効量は、エポキシ樹脂のエポキシ基1当量に対して硬化剤が0.01〜1当量であり、0.05〜0.5当量であることが好ましく、0.1〜0.2当量であることがより好ましい。 For amine-based curing agent, an effective amount is a curing agent is 0.01 to 1 equivalent relative to the epoxy group 1 equivalent of the epoxy resin, preferably from 0.05 to 0.5 equivalents, 0. 1 to 0.2 and more preferably equivalent.
酸無水物系硬化剤の場合、その有効量は、エポキシ樹脂のエポキシ基1当量に対して硬化剤が0.1〜10当量であり、0.25〜5当量であることが好ましく、0.5〜2当量であることがより好ましい。 When an acid anhydride curing agent, an effective amount is 0.1 to 10 equivalents curing agent to the epoxy group 1 equivalent of the epoxy resin, preferably from 0.25 to 5 it is equivalent, 0. 5-2 and more preferably equivalent.
なお、2種以上の硬化剤を併用する場合、それぞれの硬化剤が、上記の有効量となるようにする。 In the case of using two or more curing agent, each of the curing agent, so that the effective amount of the above.

本発明のカバーレイフィルムは、上記(A)〜(E)以外の成分を必要に応じて含有してもよい。 Coverlay film of the present invention may optionally contain components other than the above (A) ~ (E). このような成分の具体例としては、難燃剤、改質剤、フィラーが挙げられる。 Specific examples of such components, flame retardants, modifiers, and fillers.
また、基板への接着性を向上させるために、シリコーンアルコキシオリゴマーであり、官能基として、水酸基、エポキシ、ビニル、メチル、アミノ、イソシアネート等を有するシランカップリング剤を含有させてもよい。 In order to improve the adhesion to the substrate, a silicone alkoxy oligomer, as a functional group, hydroxyl group, epoxy, vinyl, methyl, amino, may contain a silane coupling agent having an isocyanate.

(難燃剤) (Flame retardants)
難燃剤としては、リン酸エステル、例えば、トリメチルホスファーレ、トリフェニルホスファーレ、トリクレジルホスファーレ等の公知の難燃剤を使用できる。 The flame retardant, phosphoric acid esters, for example, trimethyl phosphite Faret, triphenyl Faret, a known flame retardant such as tricresyl Faret be used.
難燃剤を含有させる場合、上記成分(A)を100質量部とする時、難燃剤を1〜200質量部含有させることが好ましく、5〜100質量部含有させることがより好ましく、10〜50質量部含有させることがさらに好ましい。 When the flame retardant, when the component (A) and 100 parts by weight, preferably contained 1 to 200 parts by weight of a flame retardant, more preferably be contained 5 to 100 parts by mass, 10 to 50 mass it is further preferred to contain parts.

本発明のカバーレイフィルムは、上記成分(A)〜(D)が所望の含有割合となるように(カバーレイフィルムが成分(E)や上記した成分(A)〜(E)以外の成分を含有する場合は、成分(E)あるいは当該他の成分が所望の含有割合となるように)、溶剤中に溶解若しくは分散させた溶液を基材に塗布した後、加熱して溶剤を除去し、その後、基材から剥離することによって得ることができる。 Coverlay film of the present invention, the above components (A) ~ (D) is a component other than a desired so that the proportion (coverlay film component (E) and the above-mentioned component (A) ~ (E) when containing, as component (E) or the other component is desired proportion), after coating the solution prepared by dissolving or dispersing in a solvent to a substrate, heated to remove the solvent, Thereafter, it can be obtained by peeling off from the substrate.
この際に使用する溶剤としては、比較的沸点の低いメチルエチルケトン、アセトン、メチルイソブチルケトン、トルエン、ブチルセロソルブ、2−エトキシエタノール、メタノール、エタノール、イソプロピルアルコール等を挙げることができる。 The solvent used in this, may be mentioned relatively boiling low methyl ethyl ketone, acetone, methyl isobutyl ketone, toluene, butyl cellosolve, 2-ethoxyethanol, methanol, ethanol, isopropyl alcohol or the like.

基材としては、ポリエチレンテレフタレート(PET)、ポリエチレンナフタレート(PEN)、ポリイミド等の機械的強度に優れた基材が好ましく用いられる。 As the substrate, a polyethylene terephthalate (PET), polyethylene naphthalate (PEN), excellent substrate in mechanical strength such as a polyimide is preferably used.

使用前の本発明のカバーレイフィルムは、異物が付着することを防止するため、保護フィルムではさんだ状態で保管される。 Coverlay film before the present invention use, in order to prevent foreign matter from adhering, it is kept in a state sandwiched with a protective film. 保護フィルムとしては、基材として記載したものを用いることができる。 As the protective film, there can be used those described as the substrate.

本発明のカバーレイフィルムの使用手順は以下の通り。 Procedure is as follows use of cover-lay film of the present invention.
本発明のカバーレイフィルムを、FPCの所定の位置、すなわち、カバーレイフィルムで被覆する位置に載置した後、熱圧着させる。 The coverlay film of the present invention, the predetermined position of the FPC, i.e., after placing in a position covered by the cover lay film is thermally bonding. 熱圧着した後、カバーレイフィルムは加熱硬化して、FPCに接着される。 After thermocompression bonding, the cover lay film cures heated is adhered to the FPC.
熱圧着時の温度は好ましくは100〜200℃である。 Temperature during thermocompression bonding is preferably 100 to 200 ° C.. 熱圧着の時間は好ましくは1〜10分である。 Time of thermocompression bonding is preferably 1 to 10 minutes.
加熱硬化の温度は、好ましくは180〜210℃である。 Temperature of heat curing is preferably 180-210 ° C.. 加熱硬化時間は、好ましくは30〜120分である。 Heat curing time is preferably 30 to 120 minutes.

本発明のカバーレイフィルムは、以下に示すようにFPC用のカバーレイフィルムとして好適な特性を有している。 Coverlay film of the present invention has properties suitable for use as a cover lay film for FPC as shown below.

本発明のカバーレイフィルムは、加熱硬化後において、高周波での電気特性に優れている。 Coverlay film of the present invention, after heat curing, it is excellent in electrical properties at high frequencies. 具体的には、加熱硬化後のカバーレイフィルムは、周波数1〜10GHzの領域での誘電率(ε)が3.0以下であることが好ましく、2.5以下であることがより好ましい。 Specifically, the cover lay film after heat curing is preferably a dielectric constant in the region of the frequency 1~10GHz (ε) is 3.0 or less, more preferably 2.5 or less. また、周波数1〜10GHzの領域での誘電正接(tanδ)が0.01以下であることが好ましく、0.0025以下であることがより好ましい。 It is preferable that the dielectric loss tangent in the frequency region 1~10GHz (tanδ) is 0.01 or less, more preferably 0.0025 or less.
周波数1〜10GHzの領域での誘電率(ε)および誘電正接(tanδ)が上記の範囲であることにより、周波数1〜10GHzの領域での電気信号損失を低減することができる。 By dielectric constant at the frequency region 1~10GHz (ε) and dielectric loss tangent (tan [delta) is in the above range, it is possible to reduce the electrical signal loss in the region of frequency 1~10GHz.

本発明のカバーレイフィルムは、加熱硬化後において、十分な接着強度を有している。 Coverlay film of the present invention is the heat cured, has sufficient adhesive strength. 具体的には、加熱硬化後のカバーレイフィルムは、JIS C5416に準拠して測定した銅箔粗化面に対するピール強度(180度ピール)が6.5N/cm以上あることが好ましく、より好ましくは7N/cm以上あり、さらに好ましくは10N/cm以上である。 Specifically, the cover lay film after heat curing, it is preferred that the peel strength (180 degree peel) of more than 6.5 N / cm for the copper foil roughened surface was measured in accordance with JIS C5416, and more preferably There are over 7N / cm, further preferably 10 N / cm or more.

本発明のカバーレイフィルムは、加熱硬化後において、十分な機械的強度を有している。 Coverlay film of the present invention is the heat cured, has sufficient mechanical strength. 具体的には、加熱硬化後のカバーレイフィルムは、JIS C2318に準拠して測定した引張破断強度が30MPa以上あることが好ましく、より好ましくは35MPa以上あり、さらに好ましくは40MPa以上である。 Specifically, the cover lay film after heat curing, it is preferred that the tensile strength at break was measured according to JIS C2318 is not less than 30 MPa, more preferably in more than 35 MPa, more preferably not less than 40 MPa.
また、加熱硬化後のカバーレイフィルムは、JIS C6471に準拠してカバーレイフィルム単体での耐折性試験を実施した際の耐折回数が1000回以上であることが好ましい。 The cover lay film after heat curing, it is preferable folding number at the time of performing the folding endurance test of a cover lay film itself in conformity with JIS C6471 is not less than 1000 times.
また、カバーレイフィルムを、FPCの基板をなすポリイミド製の基板に接着したものについて、JIS C6471に準拠して耐折性試験を実施した際の耐折回数が100回以上であることが好ましく、200回以上であることがより好ましく、300回以上であることがさらに好ましい。 Further, a cover lay film, for those adhered to polyimide of the substrate constituting the substrate of the FPC, it is preferable that folding number at the time of performing the folding endurance test according to JIS C6471 is not less than 100 times, more preferably at least 200 times, more preferably at least 300 times.

本発明のカバーレイフィルムは、FPCに接着する際のしみだし量が適切であることから、カバーレイフィルムを接着する際の作業性に優れ、かつ、回路の埋込み性が損なわれることがない。 Coverlay film of the present invention, since the exudation amount when adhering the FPC is appropriate, excellent workability in bonding the cover lay film, and is not impaired embedding of the circuit. 具体的には、日本電子回路工業会のフレキシブルプリント配線板用カバーレイ試験方法(JPCA−BM02)に準拠してしみだし試験を実施した際のしみだし量が10〜3000μmであることが好ましく、10〜300μmであることがより好ましい。 Specifically, oozing amount when the test was carried out exuded in conformity with Japanese electronics Association for flexible printed circuit boards coverlay test method (JPCA-BM02) is preferably a 10~3000Myuemu, and more preferably from 10~300μm.
しみだし量が10μm未満だと回路埋め込み不良が発生するおそれがある、カバーレイフィルムの接着時の作業性に劣る等の問題がある。 Shimidashi amount is likely to defective filling occurs circuit and less than 10 [mu] m, and the like inferior in workability during adhesion of the cover lay film in question.
しみだし量が3000μm超だとカバーレイフィルム開口端部近傍の配線やランドへの不要な被覆が起こる等の問題がある。 Shimidashi amount there are problems such as unwanted coating to 3000μm than it coverlay film open end near the wiring and the lands occurs.

以下、実施例により、本発明を詳細に説明するが、本発明はこれらに限定されるものではない。 Following examples, the present invention will be described in detail, the present invention is not limited thereto.

表1〜8に示す配合割合(質量部)になるように各成分を溶剤(トルエン)中に溶解若しくは溶解分散させた溶液を基材(PETフィルム)に塗布した後、加熱して溶剤を除去し、その後、基材から剥離することによりカバーレイフィルムを得た。 After applying the solution of the respective components so that the proportion (parts by weight) were dissolved or dissolved and dispersed in a solvent (toluene) shown in Table 1-8 to a substrate (PET film), heated to remove the solvent and, subsequently, to obtain a cover lay film by peeling from the substrate.
なお、表中の略号はそれぞれ以下を表わす。 Abbreviations in the tables represent the following, respectively.
成分(A) Component (A)
OPE2St−1200:オリゴフェニレンエーテル(上記一般式(1)で示されるビニル化合物)(Mn=1200)、三菱ガス化学株式会社製OPE2St−2200:オリゴフェニレンエーテル(上記一般式(1)で示されるビニル化合物)(Mn=2200)、三菱ガス化学株式会社製 OPE2St-1200: Vinyl represented by oligo phenylene ether (the above general formula (1): oligo phenylene ether (vinyl compound represented by the general formula (1)) (Mn = 1200), Mitsubishi Gas Chemical Co. OPE2St-2200 compound) (Mn = 2200), manufactured by Mitsubishi Gas chemical Company, Inc.
成分(B) Component (B)
SEPTON8007L:ポリスチレン−ポリ(エチレン/ブチレン)ブロック共重合体、株式会社クラレ製SEPTON HG252:ポリスチレン−ポリ(エチレン−エチレン/プロピレン)ブロック共重合体、株式会社クラレ製SEPTON4044:ポリスチレン−ポリ(エチレン−エチレン/プロピレン)ブロック−ポリスチレン、株式会社クラレ製SEPTON4033:ポリスチレン−ポリ(エチレン−エチレン/プロピレン)ブロック−ポリスチレン、株式会社クラレ製タフテックH1031:スチレン/エチレン/ブチレン/スチレンブロック共重合体、旭化成株式会社製 SEPTON8007L: Polystyrene - Poly (ethylene / butylene) block copolymer, manufactured by Kuraray Co., Ltd. SEPTON HG252: Polystyrene - Poly (ethylene - ethylene / propylene) block copolymer, manufactured by Kuraray Co. SEPTON4044: Polystyrene - Poly (ethylene - ethylene / propylene) block - a polystyrene, produced by Kuraray Co., Ltd. SEPTON4033: polystyrene - poly (ethylene - ethylene / propylene) block - a polystyrene, produced by Kuraray Co., Ltd. Tuftec H1031: styrene / ethylene / butylene / styrene block copolymer, manufactured by Asahi Kasei Corporation
成分(C) Component (C)
jER152:ノボラック型エポキシ樹脂、ジャパンエポキシレジン株式会社(jER)製jER828:液状ビスフェノールA型エポキシ樹脂、jER製jER1001:固形ビスフェノールA型エポキシ樹脂、jER製NC3000H:ビフェニル型エポキシ樹脂、日本化薬株式会社製 JER152: novolak type epoxy resins, Japan Epoxy Resins Co., Ltd. (jER) manufactured jER828: liquid bisphenol A type epoxy resin, jER made JER1001: Solid bisphenol A type epoxy resin, jER made NC3000H: biphenyl type epoxy resin, manufactured by Nippon Kayaku Co., Ltd. made by
成分(D) Component (D)
2E4MZ:2−エチル−4−メチルイミダゾール、四国化成工業株式会社製2E4MZ−CN:1−シアノエチル−2−エチル−4−イミダゾール、四国化成工業株式会社製C11Z−CN:1−シアノエチル−2−ウンデシルイミダゾール、四国化成工業株式会社製 2E4MZ: 2-ethyl-4-methylimidazole, manufactured by Shikoku Corp. 2E4MZ-CN: 1-cyanoethyl-2-ethyl-4-imidazole, Shikoku Chemicals Corp. C11Z-CN: 1-cyanoethyl-2-undecyl decyl imidazole, Shikoku Chemicals Co., Ltd.
成分(E) Component (E)
DC808:アセチル変性フェノール、ジャパンエポキシレジン株式会社製TD−2090:フェノールノボラック、DIC株式会社製YH306:酸無水物系硬化剤、jER製W:変性芳香族アミン、jER製BMI−70:ビスマレイミド、ケイ・アイ化成株式会社製 DC808:-modified phenol, Japan Epoxy Resins Co., Ltd. TD-2090: phenol novolac, manufactured by DIC Corporation YH306: acid anhydride curing agent, jER manufactured W: modified aromatic amine, jER Ltd. BMI-70: bismaleimide, KI Chemical Industry Co., Ltd.
難燃剤 Flame retardants
PX-200:芳香族縮合リン酸エステル、大八化学工業製 PX-200: aromatic condensed phosphoric acid ester, manufactured by Daihachi Chemical Industry Co., Ltd.
シランカップリング剤 Silane coupling agent
X−40−9271:シリコーンアルコキシオリゴマー(信越シリコーン製) X-40-9271: silicone alkoxy oligomer (manufactured by Shin-Etsu Silicone)

作成したカバーレイフィルムについて以下の評価を実施した。 The cover lay film that was created was carried out the following evaluation.
相溶性:適度な濃度に溶剤(トルエン)にて希釈し、剥離可能な基材へ塗布し、100℃×10min乾燥した後、20μmの厚みのフィルムになるようにした。 Compatibility: diluted to a suitable concentration with a solvent (toluene) was applied to the releasable substrate, after 100 ° C. × 10min dried, was set to a film of 20μm thickness. その表面をCCDカメラ(×100倍)にて観察し、100μm以上の斑模様がある場合×とした。 Observe the surface by the CCD camera (100 × ×), was × if there is more than mottled 100 [mu] m. 100μm以上の斑模様が有る場合、カバーレイフィルムの接着性及び機械的強度が低下する。 If there is more mottled 100 [mu] m, adhesion and mechanical strength of the cover lay film is lowered.
フィルム化:乾燥させたカバーレイフィルムを200℃×1hr加熱硬化させた後、JIS C6471に準拠してカバーレイフィルム単体での耐折性試験(R=0.38mm)を実施した。 A film: After dried coverlay film was 200 ° C. × 1hr heat curing were carried out folding endurance test of a cover lay film alone (R = 0.38 mm) in compliance with JIS C6471. 試験時の耐折回数が1000回以上の場合、OKと判断した。 If the folding number at the time of the test is greater than or equal to 1000 times, it is determined that the OK.
誘電率(ε)、誘電正接(tanδ):乾燥させたカバーレイフィルムを200℃×1hr加熱硬化させた後、試験片(40±0.5mm×100±2mm)を切り出し、厚みを測定した。 Dielectric constant (epsilon), dielectric loss tangent (tan [delta): After dried coverlay film was 200 ° C. × 1hr heat curing, was cut out (40 ± 0.5mm × 100 ± 2mm), to measure the thickness. 試験片を長さ100mm、直径2mm以下の筒状に丸めて、空洞共振器摂動法(2GHz)にて、誘電率(ε)および誘電正接(tanδ)を測定した。 Specimen length 100 mm, rounded to the following cylindrical diameter 2 mm, a cavity resonator perturbation method at (2 GHz), was measured dielectric constant (epsilon) and dielectric loss tangent (tan [delta).
ガラス転移点Tg:動的粘弾性測定(DMA)にて測定した。 Glass transition temperature Tg: was measured by a dynamic viscoelasticity measurement (DMA). カバーレイフィルムから試験片(10±0.5mm×40±1mm)を切り出し、試験片の幅、厚みを測定した。 Cut test piece from the cover lay film (10 ± 0.5mm × 40 ± 1mm), the width of the test piece, the thickness was measured. その後、DMS6100にて測定を行った(3℃/min 25−220℃)。 Thereafter, measurement was carried out DMS6100 (3 ℃ / min 25-220 ℃). tanDのピーク温度を読み取り、Tgとした。 Read the peak temperature of tanD, was Tg.
ピール強度 ピール(1):銅箔(CF−T8、福田金属箔粉工業株式会社製、厚さ18μm)の粗化面に、乾燥させたカバーレイフィルムを、熱圧着硬化(熱圧着:130℃ 3分,熱硬化:200℃×1hr)させた後、JIS C6471に準拠してピール強度(180度ピール)を測定した。 Peel strength Peel (1): copper (CF-T8, Fukuda Metal Foil Powder Co., Ltd., thickness 18 [mu] m) on the roughened surface of the coverlay film was dried, thermocompression bonding curing (thermocompression bonding: 130 ° C. 3 minutes, thermoset: after 200 ° C. × 1hr) is allowed, the peel strength was measured (180 degree peel) in compliance with JIS C6471. 銅箔面から、10mm幅でカバーレイフィルムをカットし、オートグラフで引きはがして、ピール強度(180度ピール)を測定した。 A copper foil surface, and cut the cover lay film in 10mm width, and peeled off at an autograph, to measure the peel strength (180 ° peel).
ピール(2):銅箔(CF−T8、福田金属箔粉工業株式会社製、厚さ18μm)の光沢面に、乾燥させたカバーレイフィルムを、熱圧着硬化(熱圧着:130℃ 3分,熱硬化:200℃×1hr)させた後、JIS C6471に準拠してピール強度(180度ピール)を測定した。 Peel (2): copper (CF-T8, Fukuda Metal Foil Powder Co., Ltd., thickness 18 [mu] m) on the glossy surface of the coverlay film was dried, thermocompression bonding curing (thermocompression bonding: 130 ° C. 3 min, thermoset: after 200 ° C. × 1hr) is allowed, the peel strength was measured (180 degree peel) in compliance with JIS C6471. 銅箔面から、10mm幅でカバーレイフィルムをカットし、オートグラフで引きはがして、ピール強度(180度ピール)を測定した。 A copper foil surface, and cut the cover lay film in 10mm width, and peeled off at an autograph, to measure the peel strength (180 ° peel).
ピール(3):ポリイミドフィルム(K100EN、東レ・デュポン株式会社製、25μm)に、乾燥させたカバーレイフィルムを、熱圧着硬化(熱圧着:130℃ 3分,熱硬化:200℃×1hr)させた後、JIS C6471に準拠してピール強度(180度ピール)を測定した。 Peel (3): Polyimide film (K100EN, Du Pont-Toray Co., Ltd., 25 [mu] m), the cover lay film was dried, thermocompression bonding curing (thermocompression bonding: 130 ° C. 3 min, thermoset: 200 ° C. × 1hr) is allowed and then, the peel strength was measured (180 degree peel) in compliance with JIS C6471. カプトン製のフィルム面から、10mm幅でカバーレイフィルムをカットし、オートグラフで引きはがして、ピール強度(180度ピール)を測定した。 Kapton film made of surface, to cut the cover lay film in 10mm width, and peeled off at an autograph, to measure the peel strength (180 ° peel).
引張破断強度:JIS C2318に準拠して測定した。 Tensile strength at break: It was measured according to JIS C2318. カバーレイフィルムから試験片(15×150mm)をMD方向に5枚作成し、厚みを測定した。 Specimens from the cover lay film (15 × 150 mm) to create five in the MD direction, thickness was measured. オートグラフにて、強度を測定した。 Autograph, the strength was measured. 測定値から以下の計算式で引張破断強度を求めた。 The obtained tensile strength by equation below from the measured values.
引張破断強度(MPa)=強度(測定値)(gf)×9.8/断面積(mm 2 Tensile strength at break (MPa) = intensity (measured value) (gf) × 9.8 / cross-sectional area (mm 2)
碁盤目試験:カバーレイフィルムの密着性を評価するため、乾燥させたカバーレイフィルムを熱圧着硬化(熱圧着:130℃ 3分,熱硬化:200℃×1hr)させた後、JIS C5012に準拠して実施した。 Cross-cut adhesion test: To evaluate the adherence of the cover lay film, thermocompression bonding cured coverlay film dried (thermocompression bonding: 130 ° C. 3 min, thermoset: 200 ° C. × 1hr) After, compliant JIS C5012 It was carried out. 碁盤目からフィルムの剥離が確認された場合、NGとした。 If the peeling of the film has been confirmed from the cross-cut, was NG.
しみだし量:日本電子回路工業会のフレキシブルプリント配線板用カバーレイ試験方法(JPCA−BM02)に準拠してしみだし試験を実施し、しみだし量を測定した。 Shimidashi weight: implement compliance with stain out tests on Japanese electronics Association for flexible printed circuit boards coverlay test method (JPCA-BM02), it was measured Shimidashi amount.
耐折性(PI基板):ポリイミド基材の耐折性用試験片上にカバーレイフィルムを熱圧着硬化(熱圧着:130℃ 3分,熱硬化:200℃×1hr)させた後、JIS C6471に準拠して耐折性試験(R=0.38mm)を実施した。 Folding endurance (PI substrate): thermocompression bonding cured coverlay film on a piece folding endurance test of the polyimide base material (thermal compression: 130 ° C. 3 min, thermoset: 200 ° C. × 1hr) after the allowed, the JIS C6471 It was performed folding endurance test (R = 0.38 mm) in compliance.

実施例1〜27のカバーレイフィルムは、相溶性、フィルム化、高周波領域の電気特性(誘電率ε、誘電正接Tanδ)、ピール強度、引張破断強度、密着性(碁盤目試験)、しみだし量、耐折性のいずれも優れていた。 Coverlay film of Example 1-27, the compatibility, film formation, electrical properties of the high frequency region (dielectric constant epsilon, the dielectric loss tangent Tan?), Peel strength, tensile strength, adhesion (cross cut test), Shimidashi amount , none of the folding endurance was excellent.
成分(C)を含まない比較例1のカバーレイフィルムは、密着性(碁盤目試験)が劣っていた。 Coverlay film of Comparative Example 1 containing no component (C), adhesion (cross cut test) was inferior.
成分(A)を含まない比較例2は、相溶性に劣り、FPC用のカバーレイフィルムとして使用することができなかった。 Comparative Example 2 containing no Component (A) is inferior in compatibility, can not be used as a cover lay film for FPC.
成分(C)の含有量が9質量部超の比較例3〜12、17はしみだし量が過剰であった。 Comparative Example 3~12,17 Hashimi out of content 9 parts by mass of the component (C) was excessive. また、成分(C)の含有量が120質量部の比較例13は、相溶性に劣り、FPC用のカバーレイフィルムとして使用することができなかった。 In Comparative Example 13 content is 120 parts by weight of component (C) has poor compatibility, can not be used as a cover lay film for FPC.
成分(D)の含有量が過剰な比較例14は、相溶性に劣るためフィルム化できなかった。 Excess Comparative Example the content of the component (D) 14 could not be a film have poor compatibility.
成分(B)の含有量が70質量部未満の比較例15は、フィルム性状に劣り、FPC用のカバーレイフィルムとして使用することができなかった。 Comparative Example 15 content of less than 70 parts by weight of component (B) has poor film properties, could not be used as a cover lay film for FPC.
成分(B)の含有量が70質量部と低く、成分(C)の含有量が13質量部と高い比較例16は、相溶性に劣り、FPC用のカバーレイフィルムとして使用することができなかった。 Low and content of 70 parts by weight of component (B), Comparative Example 16 content of 13 parts by weight of high component (C) is inferior in compatibility, can not be used as a cover lay film for FPC It was.

Claims (10)

  1. (A)下記一般式(1)で示されるビニル化合物、 (A) a vinyl compound represented by the following general formula (1),
    (式中、R 1 ,R 2 ,R 3 ,R 4 ,R 5 ,R 6 ,R 7は、同一または異なってもよく、水素原子、ハロゲン原子、アルキル基、ハロゲン化アルキル基またはフェニル基である。−(O−X−O)−は下記構造式(2)で示される。 (Wherein, R 1, R 2, R 3, R 4, R 5, R 6, R 7 are the same or different, a hydrogen atom, a halogen atom, an alkyl group, a halogenated alkyl group or a phenyl group there .- (O-X-O) - is represented by the following structural formula (2).

    8 ,R 9 ,R 10 ,R 14 ,R 15は、同一または異なってもよく、ハロゲン原子または炭素数6以下のアルキル基またはフェニル基である。 R 8, R 9, R 10 , R 14, R 15 are the same or different, is a halogen atom or an alkyl group or a phenyl group having 6 or less carbon atoms. 11 ,R 12 ,R 13は、同一または異なってもよく、水素原子、ハロゲン原子または炭素数6以下のアルキル基またはフェニル基である。 R 11, R 12, R 13 are the same or different, it is a hydrogen atom, a halogen atom or more than 6 alkyl group or a phenyl group having a carbon. −(Y−O)−は下記構造式(3)で定義される1種類の構造、または下記構造式(3)で定義される2種類以上の構造がランダムに配列したものである。 - (Y-O) - are those one structure defined by the structural formula (3) or two or more kinds of structures defined by the following structural formula (3), randomly arranged.

    16 ,R 17は、同一または異なってもよく、ハロゲン原子または炭素数6以下のアルキル基またはフェニル基である。 R 16, R 17 are the same or different, is a halogen atom or an alkyl group or a phenyl group having 6 or less carbon atoms. 18 ,R 19は、同一または異なってもよく、水素原子、ハロゲン原子または炭素数6以下のアルキル基またはフェニル基である。 R 18, R 19 are the same or different, it is a hydrogen atom, a halogen atom or an alkyl group or a phenyl group having 6 or less carbon atoms. Zは、炭素数1以上の有機基であり、酸素原子、窒素原子、硫黄原子、ハロゲン原子を含むこともある。 Z is the number 1 or more organic groups carbon is an oxygen atom, a nitrogen atom, a sulfur atom, also comprise halogen atoms. a,bは、少なくともいずれか一方が0でない、0〜300の整数を示す。 a, b is at least one is not 0, an integer from 0 to 300. c,dは、0または1の整数を示す。 c, d is an integer of 0 or 1. )
    (B)ポリスチレン−ポリ(エチレン/ブチレン)ブロック共重合体、および、ポリスチレン−ポリ(エチレン−エチレン/プロピレン)ブロック共重合体の少なくとも一方、 (B) Polystyrene - Poly (ethylene / butylene) block copolymers, and polystyrene - poly - at least one of (ethylene ethylene / propylene) block copolymer,
    (C)エポキシ樹脂、 (C) an epoxy resin,
    (D)硬化触媒よりなるカバーレイフィルムであって、 (D) a coverlay film consisting of a curing catalyst,
    上記成分(A)を100質量部とする時、上記成分(B)を70〜500質量部含み、上記成分(C)を1〜9質量部含み、上記成分(D)を0.001〜5質量部含むことを特徴とするカバーレイフィルム。 When 100 parts by mass of the component (A), the component (B) comprises 70 to 500 parts by mass, the component (C) comprises 1-9 parts by weight, the component (D) 0.001 to 5 a coverlay film which comprises parts by weight.
  2. さらに、(E)硬化剤を有効量含む請求項1に記載のカバーレイフィルム。 Further, a cover lay film of claim 1 comprising an effective amount of (E) a curing agent.
  3. 前記成分(A)の−(O−X−O)−が、下記構造式(4)で示され、前記成分(A)の−(Y−O)−が下記構造式(5)、若しくは、下記構造式(6)で示される構造、または、下記構造式(5)で示される構造および下記構造式(6)で示される構造がランダムに配列した構造を有する請求項1または2に記載のカバーレイフィルム。 Wherein components (A) - (O-X-O) - is represented by the following structural formula (4), said components (A) - (Y-O) - is represented by the following structural formula (5), or, structure represented by the following structural formula (6), or, according to claim 1 or 2 having the structure structure represented by the following structural formula structure and the following structural formula represented by (5) (6) are arranged in random cover lay film.

  4. 前記成分(A)の−(Y−O)−が、前記構造式(6)で示される構造を有する請求項3に記載のカバーレイフィルム。 Wherein components (A) - (Y-O) - is, coverlay film according to claim 3 having the structure represented by the structural formula (6).
  5. 前記成分(C)が、ノボラック型エポキシ樹脂、ビスフェノールA型エポキシ樹脂、ビスフェノールF型エポキシ樹脂およびビフェニル型エポキシ樹脂からなる群から選択される少なくとも1つである請求項1〜4のいずれかに記載のカバーレイフィルム。 The ingredients (C), according to any of the novolak type epoxy resin, bisphenol A type epoxy resin, according to claim 1 to 4, at least one selected from the group consisting of bisphenol F type epoxy resins and biphenyl type epoxy resin cover lay film of.
  6. 前記成分(D)が、イミダゾール系硬化触媒である請求項1〜5のいずれかに記載のカバーレイフィルム。 Coverlay film according to the ingredients (D), any one of claims 1 to 5, an imidazole based curing catalyst.
  7. 前記成分(E)が、フェノール系硬化剤、アミン系硬化剤、マレイミド系硬化剤、および、酸無水物系硬化剤からなる群から選択される少なくとも一つの硬化剤である請求項1〜6のいずれかに記載のカバーレイフィルム。 The component (E) is a phenol type curing agent, amine curing agent, a maleimide type curing agent, and, of claims 1 to 6 is at least one curing agent selected from the group consisting of acid anhydride curing agent cover lay film according to any one.
  8. さらに難燃剤を含有する請求項1〜7のいずれかに記載のカバーレイフィルム。 Further coverlay film according to claim 1 containing flame retardant.
  9. さらに改質剤を含有する請求項1〜8のいずれかに記載のカバーレイフィルム。 Coverlay film according to claim 1 further comprising a modifier.
  10. 請求項1〜9のいずれかに記載のカバーレイフィルムを有するフレキシブルプリント配線板。 The flexible printed wiring board having a coverlay film according to any one of claims 1 to 9.
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