JP2010262860A - リチウムイオン電池 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】正極11と、合金系活物質を含有する負極活物質層20を含む負極12と、正極11と負極12との間に介在するイオン透過性絶縁層13と、負極12とイオン透過性絶縁層13との間に介在するイオン伝導性ポリマー層14と、を含むリチウムイオン電池10において、イオン伝導性ポリマー層14のうちイオン透過性絶縁層13側に配置される絶縁層側ポリマー層16に比べ、負極12側に配置される負極側ポリマー層15の方で、合金系活物質に対する密着性を高く設定する。
【選択図】図1
Description
また、この場合において、上記負極側ポリマー層の厚さTNの上記絶縁層側ポリマー層の厚さTIに対する比TN/TIが、0.01〜10であることが好ましい。
従って、本発明のリチウムイオン電池は、各種携帯用小型電子機器の電源として好適である。また、多機能化などに伴う電子機器の電力消費量の上昇に対応可能であり、さらには、車載用電源、無停電電源などへの適用も可能である。
ケイ素酸化物としては、例えば、組成式:SiOα(0.05<α<1.95)で表される酸化ケイ素が挙げられる。ケイ素炭化物としては、例えば、組成式:SiCβ(0<β<1)で表される炭化ケイ素が挙げられる。ケイ素窒化物としては、例えば、組成式:SiNγ(0<γ<4/3)で表される窒化ケイ素が挙げられる。
また、ケイ素含有化合物は、上記したケイ素酸化物、ケイ素炭化物、およびケイ素窒化物において、ケイ素の一部が1または2以上の元素で置換された化合物であってもよい。ケイ素の一部を置換する元素としては、例えば、B、Mg、Ni、Ti、Mo、Co、Ca、Cr、Cu、Fe、Mn、Nb、Ta、V、W、Zn、C、N、Snなどが挙げられる。
スズ酸化物としては、組成式:SnOδ(0<δ<2)で表される酸化スズが挙げられる。スズ含有合金としては、Ni−Sn合金、Mg−Sn合金、Fe−Sn合金、Cu−Sn合金、Ti−Sn合金などが挙げられる。また、スズ含有化合物には、さらに、SnSiO3、Ni2Sn4、Mg2Snなどが挙げられる。
液状非水電解質は、溶質(支持電解質)と非水溶媒とを含み、さらに必要に応じて、各種添加剤を含む。溶質は、通常、非水溶媒に溶解する。
負極活物質層20に対する加熱プレスは、前者の場合、例えば、負極集電体19と負極活物質層20とイオン伝導性ポリマー層14との積層体を、負極集電体19側およびイオン伝導性ポリマー層14側の両側から、熱プレスすることにより、達成される。また、後者の場合、例えば、負極12とイオン伝導性ポリマー層14とイオン透過性絶縁層13と正極11とがこの順で積層された積層体(電極群)を、負極12の負極集電体19側と正極11の正極集電体17側とから加熱プレスすることにより、達成される。
正極リード21および負極リード22としては、本発明の分野で常用されるものをいずれも使用できる。例えば、正極リード21にはアルミニウム製リード、負極リード22にはニッケル製リードをそれぞれ使用できる。
また、外装ケース23の2つの開口部25、26は、ガスケット24によって封止されている。ガスケット24には、例えば、各種樹脂材料からなるものを使用できる。なお、ガスケット24を使用せずに、外装ケース23の2つの開口部25、26を、それぞれ溶着などによって直接封止してもよい。
負極集電体19aは、その表面に複数の凸部27を備えている。この凸部27は、負極集電体19aの一方側の表面にのみ形成されていてもよく、両側の表面に形成されていてもよい。負極集電体19aについて、その表面に形成されている複数の凸部27以外の構成は、図1に示す負極集電体19と同じである。
イオン伝導性ポリマー層14を形成する負極側ポリマー層15aおよび絶縁層側ポリマー層16aについて、合金系活物質に対する密着性やイオン伝導性が相違することによる作用効果としては、図1のイオン伝導性ポリマー層14の場合と同様である。
図3を参照して、このリチウムイオン電池のイオン伝導性ポリマー層14は、各柱状体28の表面に密着して形成されている負極側ポリマー層15aと、負極側ポリマー層15aの表面に密着して形成されている絶縁層側ポリマー層160と、を有している。
図4を参照して、このリチウムイオン電池のイオン伝導性ポリマー層14は、各柱状体28の表面の一部と密着して形成されている負極側ポリマー層15bと、負極側ポリマー層15bの表面に密着して形成されている絶縁層側ポリマー層16bと、を有している。
図5を参照して、このリチウムイオン電池のイオン伝導性ポリマー層14は、各柱状体28の一部表面に密着して形成されている負極側ポリマー層15cと、負極側ポリマー層15cの表面と密着して形成されている絶縁層側ポリマー層16cと、を有している。
また、本発明のリチウムイオン電池は、従来のリチウムイオン電池と同様の用途に使用でき、特にパーソナルコンピュータ、携帯電話、モバイル機器、携帯用情報端末、携帯用ゲーム機器などの携帯用電子機器の電源として好適に使用できる。
実施例1
(1)正極活物質の作製
硫酸ニッケル水溶液に対し、NiとCoとのモル比が8.5:1.5になるように硫酸コバルトを加えて、金属イオン濃度が2mol/Lの水溶液を調製した。この水溶液を撹拌しながら、2mol/Lの水酸化ナトリウム水溶液を徐々に滴下し、中和することによって、沈殿物を得た。この沈殿物をろ過により分離して水洗し、80℃で乾燥することにより、式:Ni0.85Co0.15(OH)2で示される複合水酸化物を得た。そして、この複合水酸化物を、大気中にて900℃で10時間加熱し、この熱処理によって、式:Ni0.85Co0.15Oで示される複合酸化物を得た。
上記リチウムニッケル含有複合酸化物の粉末(正極活物質)93gと、アセチレンブラック(導電剤)3gと、ポリフッ化ビニリデンの粉末(結着剤)4gと、N−メチル−2−ピロリドン(溶媒)50mLとを十分に混合して、正極合剤ペーストを得た。そして、得られた正極合剤ペーストを、正極集電体としてのアルミニウム箔(厚み15μm)の片面に塗布し、乾燥後、圧延した。こうして、正極集電体の片面に正極活物質層を備える、総厚み71μmの正極を得た。
そして、得られた正極を裁断した。裁断により、正極活物質層の大きさを、縦20mm、横20mmの正方形状とした。また、この正極活物質層のいずれかの辺から突出するようにして、正極集電体が露出している領域(縦5mm、横5mm)を設け、これをリードの取付け部とした。
負極集電体の作製
負極集電体の作製について、図6および図7を参照して説明する。
こうして得られた負極集電体19aを、図8に示す真空チャンバ41内部の固定台42に設置した。そして、純度99.7%の酸素ガスをノズル43から真空チャンバ41内に供給しながら、蒸着ユニット(蒸発源、るつぼ44、および電子ビーム発生装置45をユニット化したもの)を用いてケイ素を蒸発源とする電子ビーム(EB)蒸着を行った。EB蒸着時の真空チャンバ41の内部は、圧力3.5Paの酸素雰囲気とした。また、電子ビーム発生装置45により発生させた電子ビームは、偏向ヨークにより偏向させて蒸発源に照射した。蒸発源には、スクラップシリコン(純度99.999%)を用いた。
第3段目から第35段目の蒸着工程のうち、段数が奇数であるときには、固定台42を第1段目の蒸着工程と同じ方向に傾斜させて、蒸着角度θが70°となるように設定した。一方、段数が偶数であるときには、固定台42を第1段目の蒸着工程と同じ方向に傾斜させて、蒸着角度θが−70°となるように設定した。
そして、こうして得られた負極を裁断した。裁断により、負極活物質層の大きさを、縦21mm、横21mmの正方形状とした。また、この負極活物質層のいずれかの辺から突出するようにして、負極集電体が露出している領域(縦5mm、横5mm)を設け、これをリードの取付け部とした。
P(VdF−HFP)またはPVdFを所定の濃度で溶媒に溶解させたポリマー溶液を上記負極に塗工した後に、乾燥させることによって、イオン伝導性ポリマー層を形成した。ポリマー溶液の溶媒には、ポリマー材料に応じて、N−メチル−2−ピロリドン(NMP)またはジメチルカーボネート(DMC)を溶媒に選定した。塗工は、70℃に加熱したポリマー溶液に負極を浸漬するディップコートにより行った。
負極側ポリマー層および絶縁層側ポリマー層の形成に使用したポリマー溶液について、P(VdF−HFP)のHFP含有量(重量%)と、ポリマー溶液のポリマー濃度(重量%)と、使用した溶媒の種類とを、表1に示す。なお、ポリマーのHFP含有量欄が0重量%であるときは、ポリマーとして、PVdFを用いたことを示している。
上記(2)で得られた正極と、上記(4)で得られた表面にイオン伝導性ポリマー層が形成された負極とを、イオン透過性絶縁層としてのポリエチレン製微多孔膜(セパレータ、商品名:ハイポア、厚さ20μm、旭化成株式会社製)を介在させて積層し、電極群を作製した。
さらに、こうして得られた電池に対し、80℃、5kgf/cm2の圧力で5分間加熱プレスを行った。
(a)イオン伝導性ポリマー層と合金系活物質との密着性の評価
負極活物質層とイオン伝導性ポリマー層との間の剥離強度を、タッキング試験機(株式会社レスカ製、品番「TAC−II」)を用いて測定し、その測定結果に基づいて、イオン伝導性ポリマー層と合金系活物質との密着性を評価した。
密着強度測定用のサンプルには、各負極から縦2cm、横3cmの大きさで切り出したものを用いた。このサンプルの負極活物質層に上記電解液を染み込ませ、余分な電解液を拭き取った。その後、負極を加熱プレスした。加熱プレスの条件は、80℃、5kgf/cm2とした。
イオン伝導性ポリマー層のイオン伝導性に関して、下記の評価を行った。
ガラス基板上に実施例で用いたポリマー溶液をキャストして、実施例と同様の方法で乾燥させた。得られた高分子膜を金電極間に介在させて交流インピーダンス法によりイオン伝導度を測定した。
密着性評価および伝導性評価結果を表2に示す。
以下の条件で充放電サイクルを3回繰返した。
定電流充電:0.2CmA、終止電圧4.2V。
定電圧充電:終止電流0.05CmA、休止時間20分。
定電流放電:電流0.2CmA、終止電圧2.5V、休止時間20分。
上記条件にて充放電サイクルを3回繰り返した後、上記と同様の条件で充電した。そして、リチウムイオン電池の出力特性を確認するために、1C放電を行い、1C容量の0.2C容量に対する割合を百分率で求め、これを「レート特性」とした[(1C容量/0.2C容量)×100]。
20℃環境下において、1CmAで4.2Vまで定電流充電した後、終止電流0.05CmAまで定電圧充電し、1Cで2.5Vまで定電流放電した。これを100サイクル繰り返し、各サイクル後とのクーロン効率の平均値を求めた。
(クーロン効率)=(放電容量)/(充電容量)×100[%]
Claims (10)
- リチウムを吸蔵および放出可能な正極活物質を含有する正極活物質層と正極集電体とを含む正極と、合金系活物質を含有する負極活物質層と負極集電体とを含む負極と、前記正極と前記負極との間に介在するイオン透過性絶縁層と、前記負極と前記イオン透過性絶縁層との間に介在するイオン伝導性ポリマー層と、を含み、
前記イオン伝導性ポリマー層の前記負極側は、前記イオン透過性絶縁層側と比べて前記合金系活物質に対する密着性が高い、リチウムイオン電池。 - 前記イオン伝導性ポリマー層の前記イオン透過性絶縁層側は、前記負極側と比べてイオン伝導性が高い、請求項1に記載のリチウムイオン電池。
- 前記イオン伝導性ポリマー層が、前記合金系活物質と密着する負極側ポリマー層と、前記イオン透過性絶縁層と接触する絶縁層側ポリマー層と、を含む積層体である、請求項1または2に記載のリチウムイオン電池。
- 前記負極側ポリマー層の厚さTNの前記絶縁層側ポリマー層の厚さTIに対する比TN/TIが、0.01〜10である、請求項3に記載のリチウムイオン電池。
- 前記積層体を形成する各層が、ポリフッ化ビニリデン、またはフッ化ビニリデンとヘキサフルオロプロピレンとの共重合体を少なくとも含んでおり、前記負極側ポリマー層に含有される前記共重合体は、前記絶縁層側ポリマー層に含有される前記共重合体と比べて、ヘキサフルオロプロピレンの含有割合が小さい、請求項3に記載のリチウムイオン電池。
- 前記イオン伝導性ポリマー層が、無機充填剤を含んでいる、請求項3〜5のいずれかに記載のリチウムイオン電池。
- 前記イオン伝導性ポリマー層の厚みが0.01〜20μmである、請求項1〜6のいずれかに記載のリチウムイオン電池。
- 前記負極活物質層が、気相法で形成された薄膜である、請求項1〜7のいずれかに記載のリチウムイオン電池。
- 前記負極活物質層が、前記負極集電体の表面から外方に延び、かつ、互いに離隔している複数の柱状体の集合体である、請求項1〜8のいずれかに記載のリチウムイオン電池。
- 前記合金系活物質が、ケイ素を含有する合金系活物質、およびスズを含有する合金系活物質から選ばれる少なくとも1つである、請求項1〜9のいずれかに記載のリチウムイオン電池。
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