JP2009187711A - Method of manufacturing electrochemical device, and electrochemical device - Google Patents
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Abstract
Description
この発明は、シート状に成形された正極と負極をセパレータを介して対向配置してなる積層体と電解液とをラミネートフィルムの外装体内に脱気した状態で密封してなる電気化学的デバイスの製造方法であって、具体的には、外装体の密封特性を向上させるための改良技術に関する。本発明は、例えば、非水電解質蓄電デバイスに適用可能である。 The present invention relates to an electrochemical device in which a laminate formed by arranging a positive electrode and a negative electrode formed in a sheet shape so as to face each other with a separator interposed therebetween and an electrolyte solution are sealed in a degassed body of a laminate film. More specifically, the present invention relates to an improved technique for improving the sealing characteristics of an exterior body. The present invention is applicable to, for example, a non-aqueous electrolyte electricity storage device.
図2にラミネートフィルムを外装体とする電気化学的デバイスの一例として非水電解質蓄電デバイスの基本構造を示した。(A)は非水電解質蓄電デバイス1bの透視平面図であり、(B)はその側断面図である。非水電解質蓄電デバイス1bにおける正負それぞれの極(10p,10n)は、集電体となるシート状導電体(11p,11n)の表面にそれぞれの極の活物質を塗布してなり、非水電解質蓄電デバイス1bは、この正負両極(10p,10n)をセパレータ30を介して対向配置させた積層体50を基本構造とし、その積層体50を袋状のラミネートフィルム100内に電解液とともに収納した後、袋の上端101の開口部分102を真空中にてヒートシールする(熱融着させる)ことで組み立てられる。また、非水電解質蓄電デバイス1bにおけるシート状導電体(11p,11n)には電力の取り出し口となる電極部(12p,12n)が形成され、この電極部(12p,12n)にタブ40が超音波溶接などの方法によって溶着されている。そして、ラミネートフィルムは、タブ40の延長方向の途中の所定位置103でヒートシールされることで、タブ40の先端は外装体100の外に露出している。
FIG. 2 shows a basic structure of a nonaqueous electrolyte electricity storage device as an example of an electrochemical device having a laminate film as an outer package. (A) is a perspective plan view of the nonaqueous electrolyte
なお、図示した例では、説明を容易にするために、積層体50を1対の正極10pと負極10nとをセパレータ30を介して対向配置させた単層構造として示したが、周知のごとく、この積層構造タイプの蓄電素子は、普通、多層構造である。そして、多層構造の積層体のそれぞれの層における正極および負極のそれぞれの電極部(12p,12n)同士を積層した状態で一括してタブ40に溶接し、そのタブ40を袋状のラミネートフィルム100の外部に露出させる構造となっている。
In the illustrated example, for ease of explanation, the
ところで、上記構造の非水電解質蓄電デバイスでは、その組立後に、一定期間放置して発電要素が化学的に安定するまで一定期間保存したり、初期充電や電解賦活などを目的として非水電解質蓄電デバイスを充電したりするエイジング処理が施される場合がある。周知のごとく、このエイジング処理では、何らかの化学反応を起源とするガスが発生する。発生したガスが外装体内に充満すると、ラミネートフィルムが外方向に膨らむように変形し、真空封止により密着した状態で積層されていた正極と負極の密着性が低下し、非水電解質蓄電デバイスの性能が劣化する。また、反応ガスには、非水電解質蓄電デバイス内に残存していた水分や不純物などが電解液と反応して発生する成分も含まれている場合もあるので、エイジング処理は、非水電解質蓄電デバイス内の不純物や水分をガスの状態にして除去する目的もある。したがって、非水電解質蓄電デバイスなどの電気化学的デバイスでは、一度組み立てた後に、エイジング処理によりガスを発生させ、外装体を開封してそのガスを排気し、再度真空封止することで最終的な製品となる。 By the way, in the nonaqueous electrolyte electricity storage device of the said structure, after the assembly, it is left for a certain period and it preserve | saves for a certain period until an electric power generation element becomes chemically stabilized, or a nonaqueous electrolyte electricity storage device for the purpose of initial charge or electrolytic activation An aging process for charging the battery may be performed. As is well known, in this aging process, a gas originating from some chemical reaction is generated. When the generated gas fills the exterior body, the laminate film is deformed so as to swell outward, and the adhesion between the positive electrode and the negative electrode that are stacked in close contact with each other by vacuum sealing is reduced, and the nonaqueous electrolyte electricity storage device Performance deteriorates. In addition, since the reaction gas may contain components that are generated by the reaction of the water or impurities remaining in the non-aqueous electrolyte power storage device with the electrolyte, the aging treatment is performed in the non-aqueous electrolyte power storage device. Another purpose is to remove impurities and moisture in the device in a gas state. Therefore, in an electrochemical device such as a non-aqueous electrolyte electricity storage device, after assembling, a gas is generated by an aging treatment, the outer body is opened, the gas is exhausted, and the vacuum sealing is performed again. Become a product.
図3に、上記非水電解質蓄電デバイスの従来の製造方法を示した。この図には、ラミネートフィルの外装体に積層体50と電解液とを封入する工程が示されている。まず、上端101を揃えて対面する略矩形のラミネートフィルム(100a、100b)の間に、前記タブ40を外側に露出させた状態で前記積層体50を配置する(A)。この例では、2枚の略矩形状のラミネートフィルム(100a、100b)を使って対面させている。もちろん、1枚のラミネートフィルムを上端101を揃えるように2つ折りにして対面させてもよい。次に、当該上端101以外の縁辺104を熱融着させることで、ラミネートフィルム(100a、100b)を上端101が開口102となる袋に形成する(B)。そして、真空中で、この開口102から電解液を注入し、さらに上端101に沿ってラミネートフィルム100をヒートシールすることで積層体50をラミネートフィルム100の袋内に密封する(C)。この状態でエイジング処理を行い、ラミネートフィルム100の袋内に反応ガスを発生させる。このガスを排気するために、封止されているラミネートフィルム100の上端101より下方で、この上端の縁辺に平行なライン105に沿ってラミネートフィルム100を切断し、当初の開口102より下方に新たな開口106を形成する(D)。この開口106よりガスが排気されたら、真空中にて先の切断ライン105の部分をヒートシールして非水電解質蓄電デバイス1bを完成させる(E)。
FIG. 3 shows a conventional method for manufacturing the nonaqueous electrolyte electricity storage device. This figure shows a process of encapsulating the
上述したように、非水電解質蓄電デバイスなどの電気化学的デバイスにおける従来の製造方法では、袋状のラミネートフィルムの最初の封止ラインより最終的な封止ラインの方が下方にある。したがって、ラミネートフィルム内側の最終封止ラインの部分は電解液に触れる可能性が高い。そして、その部分を熱融着させる際、最終封止ラインにて対面している前後のラミネートフィルムの間に電解液が付着していると、その付着した電解液が融着を阻害する可能性がある。熱融着時にラミネートフィルムの内側に付着している電解液がヒートシール時の熱で沸騰し、熱融着部分に気泡が発生する可能性もある。このような封止部分における融着不良は、電気化学的デバイスの長期保存時に電解液の漏出原因となる。 As described above, in the conventional manufacturing method in an electrochemical device such as a nonaqueous electrolyte electricity storage device, the final sealing line is located below the first sealing line of the bag-shaped laminate film. Therefore, the portion of the final sealing line inside the laminate film is highly likely to come into contact with the electrolytic solution. And when the part is heat-sealed, if the electrolytic solution adheres between the laminate films before and after facing in the final sealing line, the attached electrolytic solution may inhibit the fusion. There is. There is a possibility that the electrolytic solution adhering to the inside of the laminate film at the time of heat fusion boils with the heat at the time of heat sealing, and bubbles are generated at the heat fusion part. Such poor fusion at the sealed portion causes leakage of the electrolyte during long-term storage of the electrochemical device.
したがって本発明は、シート状に成形された正極と負極をセパレータを介して対向配置してなる積層体と電解液とをラミネートフィルムの外装体内に脱気した状態で密封してなる電気化学的デバイスの製造方法において、外装体となるラミネートフィルムを確実に封止することで、信頼性の高い電気化学的デバイスを提供することを目的としている。 Therefore, the present invention relates to an electrochemical device in which a laminated body in which a positive electrode and a negative electrode formed into a sheet shape are arranged opposite to each other with a separator interposed therebetween and an electrolyte solution are sealed in a degassed state in a laminate film outer package. In this manufacturing method, an object of the present invention is to provide a highly reliable electrochemical device by reliably sealing a laminate film as an outer package.
上記目的を達成するための本発明は、シート状に成形された正極と負極をセパレータを介して対向配置してなる積層体と電解液とをラミネートフィルムの外装体内に脱気した状態で密封するとともに、積層体の正負両極の電極に接続されたタブを外装体の外に導出してなる電気化学的デバイスの製造方法であって、
上端を揃えて対面する略矩形のラミネートフィルムの間に、前記タブを外側に露出させた状態で前記積層体を配置するとともに、当該上端以外の縁辺を熱融着させることで、ラミネートフィルムを上端に開口を有する袋に形成する工程と、
真空中で、前記ラミネートフィルムの袋中に電解液を注入するとともに、前記開口より下方で上端の縁辺とほぼ平行なラインを第1封止ラインとして、当該ラインを機械的に圧着することで前記ラミネートフィルムを密封する仮真空封止工程と、
仮真空封止工程により密封されているラミネートフィルムの袋内で化学反応によるガスを発生させるエイジング工程と、
前記第1封止ラインにおける機械的な圧着を開放して前記ガスを排気する排気工程と、
前記排気工程により開口状態にあるラミネートフィルムの袋を、真空中で、前記第1封止ラインより上方で当該ラインにほぼ平行なラインに沿って熱融着させる最終真空封止工程と、を含んでいる。
また、当該製造方法によって作成された電気化学的デバイスも本発明の範囲とした。
In order to achieve the above object, the present invention seals a laminate and an electrolyte solution, in which a positive electrode and a negative electrode formed in a sheet shape face each other via a separator, in a degassed state in an outer package of a laminate film. And a method for producing an electrochemical device in which tabs connected to the positive and negative electrodes of the laminate are led out of the exterior body,
The laminated film is disposed between the substantially rectangular laminated films facing each other with the upper ends aligned with the tabs exposed to the outside, and the edges other than the upper ends are heat-sealed so that the laminated films are Forming a bag having an opening in
In a vacuum, the electrolyte is injected into the bag of the laminate film, and a line substantially parallel to the upper edge below the opening is used as a first sealing line to mechanically pressure-bond the line. A temporary vacuum sealing step for sealing the laminate film;
An aging process for generating a gas due to a chemical reaction in the bag of the laminated film sealed by the temporary vacuum sealing process;
An exhausting step of exhausting the gas by releasing mechanical pressure bonding in the first sealing line;
A final vacuum sealing step of heat-sealing the laminated film bag opened by the evacuation step in a vacuum along a line substantially parallel to the line above the first sealing line. It is out.
Further, an electrochemical device produced by the manufacturing method is also included in the scope of the present invention.
本発明の電気化学的デバイスの製造方法によれば、ラミネートフィルムの外装体を確実に封止して液漏れを防止することができる。したがって、当該製造方法で製造された電気化学的デバイスは、高い信頼性を確保することができる。 According to the method for producing an electrochemical device of the present invention, it is possible to reliably seal the outer package of the laminate film and prevent liquid leakage. Therefore, the electrochemical device manufactured by the manufacturing method can ensure high reliability.
===実施例===
本発明の実施例として、非水電解質蓄電デバイス(以下、蓄電素子)の製造方法を示す。図1に当該方法における工程を示した。この図では、対面するラミネートフィルム(100a、100b)間に積層体50を封止してラミネートフィルム100を袋状に形成した状態(A)からの工程を示している。そして、真空中で、ラミネートフィルム100の上端101より下方で、その上端101の縁辺に平行なライン(第1封止ライン)110を超えないように電解液を注入し、当該ライン110に沿って機械的な圧力によってラミネートフィルム100を封止する(B)。すなわち、ヒートシールによって封止するのではなく、例えば、細長いバー200を対面するラミネートフィルム100の前後からこの第1封止ライン110の部分で加圧・挟持するなどして機械的に圧着・封止するのである。この状態で、エイジング処理を行い、その後、第1封止ライン110における機械的な圧力を開放し、再度ラミネートフィルム100の上端101を袋の開口102とし、反応ガスを排気する。そして、先の第1封止ライン110より上方の部分、すなわち、ラミネートフィルムの内側で電解液に触れていない部分で、このラインに平行なライン(例えば、ラミネートフィルム上端101)を真空中でヒートシールして蓄電素子1aを完成させる(D)。
=== Example ===
As an example of the present invention, a method for manufacturing a non-aqueous electrolyte electricity storage device (hereinafter, electricity storage element) is shown. FIG. 1 shows steps in the method. In this figure, the process from the state (A) which sealed the laminated
===信頼性の評価===
ここで、本発明の方法で製造した蓄電素子の信頼性を評価するために、従来の方法で製造した蓄電素子(従来品)と上記実施例の方法で製造した蓄電素子(発明品)とを100個ずつ用意し、それぞれのサンプルを70℃の温度環境下で120日保存して漏液の有無を確認した。従来品と発明品は、その製造方法が異なるだけで、積層体および電解液などの構成は同じである。当該評価においては、蓄電素子は、周知のリチウムイオンキャパシタと呼ばれる蓄電素子と同等の構造であり、積層体は、活性炭をアルミ箔状にシート状に成形した正極とリチウムの吸蔵・放出が可能な炭素材料を含む負極活物質合剤を銅箔状にシート状に塗布・成形した負極とをセパレータを介して対面させて積層した構造であり、電解液は、リチウム塩を含んだ非水電解液である。また、負極の銅箔上で負極活物質合剤が塗布されていない部分にリチウム金属が貼着されている。
=== Evaluation of reliability ===
Here, in order to evaluate the reliability of the power storage device manufactured by the method of the present invention, the power storage device manufactured by the conventional method (conventional product) and the power storage device manufactured by the method of the above embodiment (invention product) 100 samples were prepared, and each sample was stored for 120 days in a temperature environment of 70 ° C. to check for leakage. The conventional product and the invention product are the same in the structure of the laminate and the electrolytic solution except for the manufacturing method. In this evaluation, the power storage element has a structure equivalent to that of a known power storage element called a lithium ion capacitor, and the laminated body can store and release lithium and a positive electrode in which activated carbon is formed into an aluminum foil shape. The negative electrode active material mixture containing a carbon material is a structure in which a negative electrode applied and molded into a copper foil sheet is formed facing each other through a separator, and the electrolyte is a non-aqueous electrolyte containing a lithium salt It is. Moreover, the lithium metal is stuck to the part where the negative electrode active material mixture is not applied on the copper foil of the negative electrode.
表1に、上記漏液試験の結果を示した。
従来品では、90日目に3個のサンプルに漏液が発生し、120日目にさらに9個のサンプルで漏液が発生した。それに対し、発明品では、120日経過後でも漏液が発生したサンプルは1つもなかった。すなわち、上記実施例の方法で作製された蓄電素子では、最終的にヒートシールにより風刺される部分が電解液に触れていないため、ラミネートフィルムが確実に熱融着し、完全に封止される。 In the conventional product, leakage occurred in 3 samples on the 90th day, and leakage occurred in 9 samples on the 120th day. On the other hand, in the inventive product, there was no sample in which leakage occurred even after 120 days. That is, in the electricity storage device manufactured by the method of the above example, the laminate film is surely heat-sealed and completely sealed because the part that is finally sacrificed by heat sealing does not touch the electrolyte. .
===本発明の適用範囲===
上記実施例では、電気化学的デバイスとして、充放電が可能な非水電解質蓄電デバイスを例に挙げていたが、本発明は、ラミネートフィルムの外装体内に発電要素が収納され、エイジング処理を必要とし、その処理に際してガスが発生する電気化学的デバイスを対象としている。したがって、当該電気化学的デバイスが一次電池であってもよい。
=== Applicability of the present invention ===
In the above embodiment, as the electrochemical device, a non-aqueous electrolyte electricity storage device capable of charging / discharging has been taken as an example.However, the present invention requires an aging treatment in which a power generation element is housed in an outer package of a laminate film. It is intended for electrochemical devices that generate gas during the process. Therefore, the electrochemical device may be a primary battery.
1a、1b 非水電解質蓄電デバイス
10p 正極
10n 負極
40 タブ
50 積層体
100、100a、100b ラミネートフィルム
102 開口
110 第1封止ライン
1a, 1b Nonaqueous electrolyte
Claims (2)
上端を揃えて対面する略矩形のラミネートフィルムの間に、前記タブを外側に露出させた状態で前記積層体を配置するとともに、当該上端以外の縁辺を熱融着させることで、ラミネートフィルムを上端に開口を有する袋に形成する工程と、
真空中で、前記ラミネートフィルムの袋中に電解液を注入するとともに、前記開口より下方で上端の縁辺とほぼ平行なラインを第1封止ラインとして、当該ラインを機械的に圧着することで前記ラミネートフィルムを密封する仮真空封止工程と、
仮真空封止工程により密封されているラミネートフィルムの袋内で化学反応によるガスを発生させるエイジング工程と、
前記第1封止ラインにおける機械的な圧着を開放して前記ガスを排気する排気工程と、
前記排気工程により開口状態にあるラミネートフィルムの袋を、真空中で、前記第1封止ラインより上方で当該ラインにほぼ平行なラインに沿って熱融着させる最終真空封止工程と、
を含むことを特徴とする電気化学的デバイスの製造方法。 The laminate and electrolyte solution, in which the positive and negative electrodes formed in a sheet form are placed opposite to each other via a separator, are sealed in a degassed state inside the laminate film exterior and connected to the positive and negative electrodes of the laminate. A method for producing an electrochemical device in which a tab is led out of an exterior body,
The laminated film is disposed between the substantially rectangular laminated films facing each other with the upper ends aligned with the tabs exposed to the outside, and the edges other than the upper ends are heat-sealed so that the laminated films are Forming a bag having an opening in
In a vacuum, the electrolyte is injected into the bag of the laminate film, and a line substantially parallel to the upper edge below the opening is used as a first sealing line to mechanically pressure-bond the line. A temporary vacuum sealing step for sealing the laminate film;
An aging process for generating a gas due to a chemical reaction in the bag of the laminated film sealed by the temporary vacuum sealing process;
An exhausting step of exhausting the gas by releasing mechanical pressure bonding in the first sealing line;
A final vacuum sealing step in which the laminated film bag opened by the exhausting step is heat-sealed along a line substantially parallel to the line above the first sealing line in a vacuum; and
A method for producing an electrochemical device, comprising:
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