JP2008544457A - フィルム形成剤不含の、電解質−セパレータ系並びに、電気化学的なエネルギー蓄積系中でのその使用 - Google Patents
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Abstract
Description
A)次のものからなる基礎成分、
A1)イオン液体であって、100℃より小さい融点を有し、構造
をベースとする、イオン液体少なくとも1種、及び
A2)水0〜70ppm(m/m)、及び
B)添加剤、基礎成分に対して0〜10質量%及び
C)支持塩であって、0.25mol/(基礎成分1l)から溶解限度まで前記基礎成分中に含有されている支持塩
からなる電解質を有し、かつ、セラミックセパレータを有し、フィルム形成剤の添加を不要にする、電解質−セパレータ系が見出され、この際リチウム−イオンバッテリーの電極はこの充電サイクル/放電サイクルの間に電気化学的に攻撃されない。
A)次のものからなる基礎成分、
A1)イオン液体であって、100℃より小さい融点を有し、構造
をベースとする、イオン液体少なくとも1種、及び
A2)水0〜70ppm(m/m)、及び
B)添加剤、基礎成分に対して0〜10質量%及び
C)支持塩であって、0.25mol/(基礎成分1l)から溶解限度まで前記基礎成分中に含有されている支持塩
からなる電解質及びセラミックセパレータを有することを特徴とする、電解質−セパレータ系である。
A)次のものからなる基礎成分、
A1)イオン液体であって、100℃より小さい融点を有し、構造
をベースとする、イオン液体少なくとも1種、及び
A2)水0〜70ppm(m/m)、及び
B)添加剤、基礎成分に対して0〜10質量%及び
C)支持塩であって、0.25mol/(基礎成分1l)から溶解限度まで前記基礎成分中に含有されている支持塩
からなる電解質及びセラミックセパレータを有することを特徴とする、本発明の電解質−セパレータ系の、電気化学的なエネルギー蓄積系中での使用である。
−水素、ヒドロキシ基、アルコキシ基、スルファニル基(R−S−)、NH2、−NHR″基、NR″2基、その際R″は、1〜8個の炭素原子を有するアルキル基、又はハロゲン、特にF、Cl、Br又はIであることができる、
−線状の又は分枝した、1〜20個、有利には1〜8個、特に有利には1〜4個の炭素原子を有する、例えばヒドロキシ基、1〜8個、有利には1〜4個の炭素原子を有するアルキル基及び/又はハロゲン基で置換されていてよい、脂肪族の炭化水素残基、
−5〜30個、有利には5〜10個、特に有利には5〜8個の炭素原子を有する、例えばヒドロキシ基、1〜8個、有利には1〜4個の炭素原子を有するアルキル基及び/又はハロゲン基で置換されていてよい、脂環式炭化水素残基、
−6〜30個、有利には6〜12個、特に有利には6〜10個の炭素原子を有する、例えばヒドロキシ基、1〜8個、有利には1〜4個の炭素原子を有するアルキル基及び/又はハロゲン基で置換されていてよい、芳香族炭化水素残基、
−7〜40個、有利には7〜14個、特に有利には7〜12個の炭素原子を有する、例えばヒドロキシ基、1〜8個、有利には1〜4個の炭素原子を有するアルキル基及び/又はハロゲン基で置換されていてよい、アルキルアリール残基、
−1種以上のヘテロ原子(酸素、NH、NCH3)により中断された、2〜20個の炭素原子を有する、線状の又は分枝した、脂肪族の炭化水素残基であって、例えばヒドロキシ基、1〜8個、有利には1〜4個の炭素原子を有するアルキル基及び/又はハロゲン基で置換されていてよい、脂肪族の炭化水素残基、
−基、−O−C(O)−、−(O)C−O−、−NH−C(O)−、−(O)C−NH、−(CH3)N−C(O)−、−(O)C−N(CH3)−、−S(O)2-O−、−O−S(O)2−、−S(O)2−NH−、−NH−S(O)2−、−S(O)2−N(CH3)−、−N(CH3)−S(O)2−から選択された官能基1種以上により中断された、2〜20個の炭素原子を有する、線状の又は分枝した脂肪族の炭化水素残基であって、例えばヒドロキシ基、1〜8個、有利には1〜4個の炭素原子を有するアルキル基及び/又はハロゲン基で置換されていてよい、脂肪族の炭化水素残基、又は
−末端で、−OH、−NH2、−N(H)CH3で官能化された、1〜20個の炭素原子を有する、線状の又は分枝した、例えばヒドロキシ基、1〜8個、有利には1〜4個の炭素原子を有するアルキル基及び/又はハロゲン基で置換されていてよい、脂肪族の炭化水素残基]によるカチオン1種以上を有するイオン液体を含有する。
セラミックセパレータ材料、例えば、特許出願WO 2004/021499中の実施例1に記載されたようなセラミックセパレータ材料、及び、商品名ASAHI Polyolefin 6022及びCelgard (R)2500を有するポリマーのセパレータ材料を、そのつど、3cm幅及び1cm長さの同じ寸法の長方形のテープに切断し、かつ、ミリメータースケールの区分を施した。セラミックセパレータ材料のテープ3つと、ポリマーのセパレータ材料のテープ1つづつを、BMI−PF6で充填したておいた小さなペトリガラスシャーレ中に、垂直にかかげて浸漬し、この結果そのつどのセパレータ材料は、そのつど同じ面で、イオン液体と接触した。相違する時間の後に、このセパレータ材料の面でのBMI−PF6の上昇高さ(これは、イオン液体の液体レベルの上方に存在した)を、スケール区分を用いて読み取った。この上昇高さは、イオン液体での、セパレータ材料の湿潤性のための尺度である。この読み取りの結果は表1中にまとめられている。セラミックセパレータ材料のテープ3つはSP1、SP2又はSP3として、ポリマーセパレータ材料、 ASAHI Polyolefin 6022はASと、そしてポリマーセパレータ材料Celgard (R)2500はCEと呼称される。
例1.aに記載のものと同様のセパレータ材料を使用した。各セパレータ材料から、1.5cm×1.5cmの寸法にテープ3つを切りとった。呼称:
セラミックセパレータ材料:SP1、SP2、SP3;
ポリマーのセパレータ材料ASAHI Polyolefin 6022:AS1、AS2、AS3;
ポリマーのセパレータ材料Celgard (R)2500:CEl、CE2、CE3。
−SP3、AS3及びCE3を、4時間の間60℃に維持;
−SP2、AS2及びCE2を、4時間の間60℃に、引き続き更なる2時間80℃に維持;
−SP1、AS1及びCE1を、4時間の間60℃に、引き続き更なる2時間80℃に、引き続き更なる2時間100℃に維持。
本発明による電解質−セパレータ系の電解質の安定性を、電気化学的なプロセスに関して算出すべく、電気化学的ウィンドウを算出した。この際、連続的に、本発明による電解質−セパレータ系の電解質系中に浸漬された、適した電極対に対して適用された電位差を高めるか又は低めた。適用された電位差が、特定の値を上回るか又は下回る場合に、本発明による電解質−セパレータ系の電解質は電流を示し、そして電気化学的分解が生じる。電位差の適した増加又は減少後に見出された値は、この電気化学的ウィンドウを定める。電気化学的ウィンドウ内では、本発明による電解質−セパレータ系の電解質は、電流を示さず、即ち、電気化学的に安定である。
この試験において、1mol/(1l 基礎成分)LiPF6を有する最高で20ppm(m/m)の水濃度を有するBMI−PF6を、本発明による電解質−セパレータ系の電解質として使用した。これは、電気化学的サイクルをうける半電池構成(Halbzellenanordnung)中において使用された。
リチウムインターカレーションのための試験を、例3と同様に実施した。電解質として、EMI−TFSI及び支持塩であるリチウムビス(トリフルオロスルホニル)イミド(LiTFSIと略称)(0.5mol/(1l基礎成分)の濃度で)からなる組成物を使用した。
Claims (10)
- 電解質−セパレータ系であって、この電解質−セパレータ系が、
A)次のものからなる基礎成分、
A1)イオン液体であって、100℃より小さい融点を有し、構造
をベースとする、イオン液体少なくとも1種、及び
A2)水0〜70ppm(m/m)、及び
B)添加剤、基礎成分に対して0〜10質量%及び
C)支持塩であって、0.25mol/(基礎成分1l)から溶解限度まで前記基礎成分中に含有されている支持塩
からなる電解質及びセラミックセパレータを有することを特徴とする、電解質−セパレータ系。 - R及びR′が、C1〜C12、有利にはC1〜C6、とりわけC1及び/又はC4のアルキル残基であることを特徴とする、請求項1記載の電解質−セパレータ系。
- 添加剤が、1,2−ジメトキシエタン、テトラヒドロフラン、2−メチルテトラヒドロフラン、ジエチレングリコールジアルキルエステル、ジオキソラン、プロピレンオキシド、ジメチルスルホキシド、ジメチルホルムアミド、ホルムアミド、ニトロメタン、ガンマ−ブチロラクトン、カルボン酸アルキルエステル、乳酸メチルから選択されているか、又は、これらの化合物の混合物であることを特徴とする、請求項1記載の電解質−セパレータ系。
- 添加剤が、塩素化された、臭素化された炭化水素、ハロゲン化された、アルキル−又はアリール置換されたホスファン、ホスファート、ホスホナート、ホスホニット、ホスフィット、又は、これら化合物の混合物から選択されている難燃剤であることを特徴とする、請求項1記載の電解質−セパレータ系。
- 支持塩が、LiPF6、LiClO4、LiAsF6、LiBF4、LiCF3SO3、LiN(CF3SO2)2、LiN(SO2CF2CF3)2、LiSbF6、LiCl、LiNO3、LiSCN、LiO3SCF2CF3、LiC6F5SO3、LiO2CCF3、LiFSO3、LiB(C6H5)4、LiB(C2O4)2、リチウムフルオロアルキルホスファートから選択されていることを特徴とする、請求項1から5までのいずれか1項記載の電解質−セパレータ系。
- セラミックセパレータが、平面状の、多数の開口部を備えた、柔軟性の基材を有し、この基材上及びこの基材中には多孔性の無機コーティングが存在し、その際この基材の材料は、織られたか又は織られていない非導電性のポリマー繊維又は天然繊維から選択されていて、かつ、50%よりも多い多孔率を有することを特徴とする、請求項1から6までのいずれか1項記載の電解質−セパレータ系。
- 電気化学的なエネルギー蓄積系の製造のための、請求項1から7までのいずれか1項記載の電解質−セパレータ系の使用。
- 電気化学的なエネルギー蓄積系が、リチウム−金属バッテリー又はリチウム−イオンバッテリーであることを特徴とする、請求項8記載の使用。
- 請求項1から9までのいずれか1項記載の電解質−セパレータ系を有する、リチウム−イオンバッテリー。
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