JP2008150651A - 耐折り曲げ性に優れたリチウムイオン電池電極材用アルミニウム合金箔およびその製造方法 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】Mn:0.80〜1.60%、Cu:0.20超〜0.60%、Mg:0.002〜0.40wt%を含有し、残部が不可避不純物とAlからなる組成を有し、引張強度が280〜380MPaで、望ましくは10〜20μmの厚さを有するアルミニウム合金箔とする。該合金箔を製造する際、冷間圧延途中の350〜850μmの板厚時に連続焼鈍炉を使用して400〜550℃で中間焼鈍を行う。高荷重密着によっても活物質が良好に保持されて剥離が回避され、また、小径Rによっても破断が防止される。その結果、電池の高密度高エネルギ化が可能になる。
【選択図】なし
Description
しかし、従来用いられているアルミニウム箔では、より高い荷重での圧着によって積層した正極板は活物質と合金箔との間で剥離が起こりやすくなるという問題がある。また、最近では高いエネルギ密度を得るために従来と比較してより硬い粒子を持つ活物質が使用されており、このような硬い活物質を用いて上記のように高荷重での圧着を行うと、電極材をできるだけ高密度に巻こうとすると、渦巻状に巻いた(折り曲げた)電極材の内側で、特に半径Rが小さい内部で破断してしまうという問題が発生することがある。
一方で、折り曲げによる破断を防止するために箔厚を大きくすることが考えられるが、箔の体積が大きくなって活物質や電解質が占有できる体積が小さくなってしまうという問題がある。
なお、以下における各成分の含有量はいずれも質量比で示されている。
Mn:0.80〜1.60%
Mnは合金箔の強度を高める作用があるので合金の強化元素として添加する。強度を高めることによって、高荷重圧着時に塑性変形をして活物質の剥離が生じやすくなるのを回避する。ただし、0.80%未満では十分な強度を得ることができず、1.60%を超えると粗大な金属間化合物が生じて箔圧延性および折り曲げ性が低下するので、Mn含有量を上記範囲に定める。なお、同様の理由で、下限を0.90%、上限を1.50%とするのが望ましい。
Cuは、固溶強化と耐折り曲げ性の向上を目的として添加する。Cuを0.20%超(0.20%は含まない)添加すると、焼鈍時にCu原子が箔表面に濃化し、箔表面を積極的に強化させた合金箔を作成することができ、圧着工程時に硬い活物質粒子が箔内部に入り込んで粒子サイズの傷を付けるのを防止する。粒子サイズの傷の発生は箔を小径Rで巻いた際に破断が生じやすくするので、Cuの含有によってこれを防止する効果がある。一方で表面から離れた箔の内部では表面と比較して延性を持つ組織となることで耐折り曲げ性が向上する。しかしCuを0.60%超含有させると箔圧延性が低下し薄箔を作製することが難しくなる。したがって、Cu含有量を上記範囲に定める。なお、同様の理由で、下限を0.25%、上限を0.50%とするのが望ましい。
Mgは、固溶強化を目的として添加する。Mgが0.002(20ppm)%未満である場合は必要十分な強度を得ることができない。またMgの添加は合金箔の強度を大きく向上させるが、0.40%を超えると箔圧延性が低下し薄箔を作成することが難しく、合金箔が硬くなりすぎるために耐折り曲げ性が著しく低下する。なお、同様の理由で、下限を0.005%、上限を0.20%とするのが望ましい。
アルミニウム中のSi、Feは不可避不純物である。本発明では特に制限していないがSi:0.10〜0.30%かつFe:0.30〜0.50%の成分範囲にすることが好ましい。Si0.30%超、Fe0.50%超となると合金内の不純物が増加し合金箔の耐折り曲げ性を阻害する恐れがある。一方、Si0.10%未満、Fe0.30%未満に制限すると高純度の合金地金を使用する必要がありコストアップとなる。
引張強度が280MPa以上であると、乾燥工程で若干の強度低下が生じてもほとんどの合金箔は圧着工程においても塑性変形せず、活物質との剥離を防止する効果があり、また粒子の進入を防ぐことができる。特に高荷重(例えば1.8t/幅mm以上)で圧着を行う場合にも活物質の剥離および活物質粒子の侵入が効果的に防止される。引張強度280MPa未満の場合は、乾燥工程で強度低下を生じた際に合金箔の塑性変形を防ぐことが難しく、活物質が剥離しやすい。また、渦巻状に巻いた段階で硬い活物質で容易に傷が付き、活物質との境界面で破断する恐れがある。ただし、引張強度が380MPa超になると、箔圧延性が低下し薄箔を作製することが難しい。なお、同様の理由で、下限を290MPa、上限を365MPaとするのが望ましい。
二次電池の電池容量を大きくするためは合金箔の厚さはできるだけ薄い方が良いが、10μm未満の高強度箔を作製することは製造上難しく工程の追加を余儀なくされる。合金箔の厚さが20μmを超えると、決められた体積のケース中に多くの電極材を入れることができず電池容量が低下することから合金箔の厚さは10〜20μmが良い。
冷間圧延の途中で、350〜850μmの板厚時に連続焼鈍炉を用いて中間焼鈍を行うことにより以後の、薄厚で高強度のアルミニウム箔の箔圧延を容易にする。常法の製造方法では、250MPaを超えるような高強度のアルミニウム箔を20μm以下というような薄箔に作製することは製造上難しい。なお、中間焼鈍において350μm未満の板厚で上記焼鈍を行うと合金板の過熱により炉内で破断する問題がある。一方、850μmを超える板厚で上記焼鈍を行うことは、指定の箔厚を得るために、焼鈍後に行う箔の圧延回数が増加するため好ましくない。また、焼鈍後の冷間圧延の総圧下量が大きくなることから加工硬化が進み、最終的に箔厚を20μm以下まで圧延するのが困難となる。
本発明組成としたアルミニウム合金は常法により溶製することができ、既知の半連続鋳造法や連続鋳造圧延法を採用することができる。
半連続鋳造により得られる鋳塊は、所望により均質化処理を行うことができる。その後、熱間圧延によりアルミニウム合金板が得られ、連続鋳造圧延法によっては、そのままアルミニウム合金板を得ることができる。
(実施例1)
下記表1に示す各種組成(残部Alおよびその他の不可避不純物)からなるアルミニウム合金の鋳塊を半連続鋳造により鋳造し、得られた鋳塊を面削して表面の不均一層を除去した。その後、520℃の温度に6時間保持する均質化処理を行い、熱間圧延にて厚さ2.5mm、または7.0mmの板材とした。続いて厚さ600μmまで冷間圧延し、昇温速度100℃/秒、保持温度520℃、保持時間30秒、冷却速度150℃/秒の条件で連続焼鈍炉を使用した中間焼鈍を行った。以降、合金箔の厚さが50μmになるまで圧延を繰返し途中サイドトリムの工程を加えて15μmの箔を作製した。
表1中の合金No.3を0.6mmまで冷間圧延した試料を使用し、表2に示す条件で中間焼鈍を行った。なお、供試材No.14は、該焼鈍をバッチ炉で行い、その他は、連続焼鈍炉を用いた。中間焼鈍後は実施例1と同様の圧延を行い15μmの薄箔を作製し引張強度を測定した。その後、実施例1と同様に活物質を塗布した後、活物質の剥離を観察し折り曲げ試験を行った。表2に結果を表記した。
また、供試材No.15は、本発明組成のアルミニウム合金を連続焼鈍炉を用いて中間焼鈍を行った結果、280〜380MPaの強度を有しており、バッチ炉で中間焼鈍を行った供試材No.14よりも活物質の剥離は少なく、耐折り曲げ性も高くなっている。しかし、中間焼鈍を本発明の範囲を超える温度で行っている結果、アルミニウム合金箔に局部的な溶融が生じ、本発明方法により得られた供試材よりも活物質の剥離回避、耐折り曲げ性において劣っていた。
2 正極板
3 セパレータ
4 負極板
5 ケース
6 正極端子
7 絶縁カバー
Claims (3)
- 質量比で、Mn:0.80〜1.60%、Cu:0.20超〜0.60%、Mg:0.002〜0.40wt%を含有し、残部が不可避不純物とAlからなる組成を有し、引張強度が280〜380MPaであることを特徴とする耐折り曲げ性に優れたリチウムイオン電池電極材用アルミニウム合金箔。
- 厚さが10〜20μmであることを特徴とする請求項1記載の耐折り曲げ性に優れたリチウムイオン電池電極材用アルミニウム合金箔。
- 質量比で、Mn:0.80〜1.60%、Cu:0.20超〜0.60%、Mg:0.002〜0.40wt%を含有し、残部が不可避不純物とAlからなるアルミニウム合金を用いてリチウムイオン電池電極材用アルミニウム合金箔を製造する際に、冷間圧延途中の350〜850μmの板厚時に連続焼鈍炉を使用して400〜550℃で中間焼鈍を行って冷間圧延後の厚さが10〜20μmで引張強度が280〜380MPaのアルミニウム箔とすること特徴とする耐折り曲げ性に優れたリチウムイオン電池電極材用アルミニウム合金箔の製造方法。
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