JP2007222847A - ガスの分離回収方法及びその装置並びにその分離回収に用いられる吸収液 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】所定の圧力及び温度に維持した吸収塔13の上部に、吸収液を供給し、吸収塔13の下部に、酸性ガス及び非酸性ガスを含む混合ガスを供給して、吸収液に混合ガスを接触させる。これにより酸性ガスを吸収液に吸収させて、非酸性ガスを酸性ガスから分離して吸収塔13から回収する。吸収塔13内の温度より高い温度に維持した再生手段17の上部に、酸性ガスを吸収した吸収液を供給する。これにより吸収液から酸性ガスの大部分を放出させて回収し、吸収液を再生する。再生された吸収液を減圧して吸収液に残存する酸性ガスを放出させることにより、吸収液から酸性ガスを放出させて回収し、この吸収液を吸収塔13の上部に供給する。
【選択図】図1
Description
この燃焼排ガス中の二酸化炭素を除去する方法では、先ず燃焼排ガスが加湿冷却された後に脱CO2塔に導入されて一定濃度の吸収液と接触することにより、燃焼排ガス中のCO2は吸収液により吸収除去され、脱CO2燃焼排ガスは脱CO2塔の上部充填部で再生塔還流水と接触して排ガス中の微量のCO2が除去された後に排出される。次に脱CO2塔に供給された吸収液はCO2の吸収による反応熱で高温となり、熱交換器に送られて加熱された後に、再生塔に導入される。更にCO2を吸収した吸収液は再生加熱器により加熱されて再生塔の下部充填部で再生された後に、熱交換器により冷却されて脱CO2塔に戻される。一方、吸収液から分離されたCO2は、再生塔の上部充填部でノズルから供給された還流水と接触し、再生塔還流冷却器により冷却された後に、CO2に同伴した水蒸気がCO2分離器で凝縮してCO2と分離され、CO2はCO2回収工程に導かれる。上記吸収液としてヒンダードアミン水溶液を用い、このヒンダードアミン水溶液と接触する装置部材として炭素鋼を用いたので、MEA(モノエタノールアミン)水溶液に炭素銅を添加する場合より炭素鋼に対する腐食性を低減できるようになっている。
この二酸化炭素の回収方法では、先ず燃焼排ガスが燃焼排ガス冷却塔で冷却された後に吸収塔の下部に導入され、CO2の吸収に適した濃度のアルカノールアミン水溶液が吸収塔の上部に導入される。次に吸収塔内でアルカノールアミン水溶液と燃焼排ガスが接触し、吸収塔の下部からCO2を吸収したアルカノールアミン水溶液が再生塔に送られ、吸収塔の上部からCO2が除去された残りの燃焼排ガスが大気に放出される。更に再生塔内で蒸気を用いて加熱することにより、アルカノールアミン水溶液が再生されて吸収塔に戻され、CO2が回収される。このように燃焼排ガス中に含まれるCO2を吸収する吸収液の原液として、非引火性のアルカノールアミン水溶液を用いたので、燃焼排ガス中のCO2回収設備の火気に対する安全性を著しく向上できるようになっている。
また、上記従来の特許文献1に示された燃焼排ガス中の二酸化炭素を除去する方法や、特許文献2に示された燃焼排ガス中の二酸化炭素の回収方法では、CO2の濃度が低くかつ圧力の低い燃焼排ガス(混合ガス)からCO2を分離回収しているため、分離回収の効率が悪い問題点もあった。
本発明の第1の目的は、比較的少ないエネルギでかつ比較的簡単なプロセスで、混合ガスから酸性ガスを液体状態で分離回収することができ、この分離回収された酸性ガスを効率良く貯蔵し或いは輸送することができる、ガスの分離回収方法及びその装置を提供することにある。
本発明の第2の目的は、混合ガスから酸性ガスを直接液体状態で分離回収することにより、混合ガスに含まれる酸性ガスの濃度が低くても効率良く分離回収できる、ガスの分離回収方法及びその装置を提供することにある。
本発明の第3の目的は、蒸気圧のない吸収液を用いることにより、再生手段を比較的簡単な構造にすることができ、比較的簡単にかつ低コストで吸収液を再生でき、吸収液の再生エネルギを低減できる、ガスの分離回収方法及びその装置を提供することにある。
本発明の第4の目的は、蒸気圧のない吸収液を用いることにより、吸収液の蒸発ロスをなくすことができるとともに、分離回収した酸性ガス中に吸収液が残存せず、高純度の酸性ガスを容易に製造できる、ガスの分離回収方法及びその装置を提供することにある。
本発明の第5の目的は、室温以上の温度で酸性ガスを吸収することにより、冷凍機や冷凍エネルギを用いずに酸性ガスを吸収できる、ガスの分離回収方法及びその装置を提供することにある。
この請求項1に記載されたガスの分離回収方法では、所定の圧力及び所定の温度にそれぞれ維持した吸収塔13の上部に、吸収液を供給し、吸収塔13の下部に、酸性ガス及び非酸性ガスを含む混合ガスを供給すると、吸収液に混合ガスが接触して酸性ガスが吸収液に吸収されるので、非酸性ガスと酸性ガスとが分離されて非酸性ガスが回収される。上記吸収塔13内の温度より高い温度に維持した再生手段17の上部に、上記酸性ガスを吸収した吸収液を供給すると、再生手段17で酸性ガスの大部分が吸収液から放出されるので、酸性ガスの大部分が吸収液から分離して回収される。即ち、比較的低温下で酸性ガスと吸収液が速やかに化学反応して合成物が生成され、高温下で上記合成物が比較的速やかに酸性ガスと吸収液に分解することにより、混合ガスから非酸性ガスが効率良く分離回収されるとともに、酸性ガスを吸収した吸収液から酸性ガスの大部分が効率良く分離回収される。吸収液から分離回収された酸性ガスの圧力が高ければ(例えば、4MPa以上)、この酸性ガスを所定の温度(例えば、室温程度)まで冷却することにより液体状態で回収することができる。一方、再生された吸収液を減圧することにより、この吸収液に残存する酸性ガス、即ち吸収液に吸収されている酸性ガスが放出される。この結果、吸収液に残存していた酸性ガスを回収できるとともに、酸性ガスを含まない純粋な吸収液12が再生され、この吸収液12を吸収塔13の上部に供給することにより吸収液12が再利用される。
この請求項2に記載されたガスの分離回収方法では、再生手段67の下部に供給した水蒸気を再生手段67内の酸性ガスを含む吸収液65と直接接触させることにより、再生手段67内の酸性ガスの分圧が低下するので、吸収液が酸性ガスを容易に放出できるとともに、水蒸気のもつ熱が吸収液に効率良く与えられるので、熱交換効率を向上でき、吸収液62から酸性ガスが速やかに放出される。また水蒸気を含む高温かつ高圧の酸性ガスを冷却することにより、水蒸気及び酸性ガスが液化される。この結果、水83及び液体状態の酸性ガス84はこれらの相互不溶解性と比重差により分相されるので、酸性ガス84を液体状態で回収することができる。
請求項7に係る発明は、請求項1又は2に係る発明であって、更に吸収液が二級アミン基(-NH-)の導入されたイオン性液体を主成分とする組成物であることを特徴とする。
この請求項5又は7に記載されたガスの分離回収方法では、吸収液として一級アミン基(-NH2)又は二級アミン基(-NH-)の導入されたイオン性液体を主成分とする組成物を用いると、吸収液が酸性ガスに対して大きな吸収能力を有するので、酸性ガスを効率良く吸収することができるとともに、吸収液の蒸気圧が殆ど無いので、吸収液の蒸発ロスを防止できる。
請求項9に係る発明は、請求項5ないし8いずれか1項に係る発明であって、更にイオン性液体を主成分とする吸収液が中性又はアルカリ性であることを特徴とする。
この請求項9に記載されたガスの分離回収方法では、イオン性液体を主成分とする吸収液が中性又はアルカリ性であるので、酸性ガスが吸収液に溶け込み易くなり、その溶解度も酸性の吸収液より大きくなる。
この請求項10に記載されたガスの分離回収方法では、吸収液として上記水溶液を用いると、この吸収液は所定の圧力及び温度条件で酸性ガスに対して大きな吸収能力を有するので、吸収塔で酸性ガスを効率良く吸収でき、また上記所定の温度より高くすることにより、再生手段で吸収液から酸性ガスを放出させて分離できる。
請求項11に係る発明は、請求項1又は2に係る発明であって、更に水、アルコール類、エーテル類及びフェノール類からなる群より選ばれた1種又は2種以上の添加剤を吸収液に添加することを特徴とする。
この請求項11に記載されたガスの分離回収方法では、吸収液がイオン性液体を主成分とする吸収液である場合、この吸収液に添加剤を添加すると、吸収液の粘性を低下させることができる。これにより吸収塔内で添加剤を含有する吸収液が酸性ガスの吸収能力を殆ど低下させずに吸収塔で酸性ガスを吸収できるとともに、添加剤を含有する吸収液がスムーズに流れ、吸収液の取扱いが容易になる。
この請求項12に記載されたガスの分離回収装置では、搬送手段11により酸性ガス及び非酸性ガスを含む混合ガスを搬送して吸収塔13の下部に供給し、吸収塔13の上部に吸収液を吸収すると、吸収液に混合ガスが接触して酸性ガスが吸収液に吸収されるので、非酸性ガスと酸性ガスとが分離されて非酸性ガスが吸収塔13から回収される。酸性ガスを吸収した吸収液を熱交換器16で加熱して、上記吸収塔13内の温度より高い温度に維持した再生手段17の上部に供給すると、再生手段17で酸性ガスが放出されるので、酸性ガスが吸収液から分離し再生手段17から回収されるとともに、吸収液が再生されて再利用される。即ち、室温程度の比較的低温下で酸性ガスと吸収液が速やかに化学反応して合成物が生成され、高温下で上記合成物が比較的速やかに酸性ガスと吸収液に分解することにより、混合ガスから非酸性ガスと酸性ガスとが効率良く分離回収されるとともに、酸性ガスを吸収した吸収液から酸性ガスが効率良く分離回収される。吸収液から分離回収された酸性ガスの圧力が高ければ(例えば、4MPa以上)、この酸性ガスを冷却器18で室温程度まで冷却することにより液体状態で回収することができる。一方、再生された吸収液を分離手段で減圧することにより、この吸収液に残存する酸性ガスが放出される。この結果、吸収液に残存していた酸性ガスを回収できるとともに、酸性ガスを含まない吸収液12を循環ポンプ21により吸収塔13の上部に供給できる。
この請求項13に記載されたガスの分離回収装置では、水蒸気供給手段81にて再生手段67の下部に供給した水蒸気を再生手段67内の酸性ガスを含む吸収液65と直接接触させることにより、再生手段67内の酸性ガスの分圧が低下するので、吸収液が酸性ガスを容易に放出できるとともに、水蒸気のもつ熱が吸収液に効率良く与えられるので、熱交換効率を向上でき、吸収液から酸性ガスが速やかに放出される。また水蒸気を含む高温かつ高圧の酸性ガスを冷却することにより、水蒸気及び酸性ガスが液化される。この結果、水83及び液体状態の酸性ガス84はこれらの相互不溶解性と比重差により分相分離器82で分相されるので、酸性ガス84を液体状態で回収することができる。
この請求項16に記載されたガスの分離回収システムでは、車両に搭載できる程度に小型化でき、種々の燃料から高圧のH2を製造しながら、液体CO2を効率良く回収できる。即ち、CO2を液状で回収し、一時的に車上に貯留することにより、CO2ゼロエミッション自動車を実現できる。
請求項17に係る発明は、図6に示すように、脱硫ガソリン、ナフサ、灯油、メタノール、ジメチルエーテル、液化石油ガス及び天然ガスからなる群より選ばれた1種又は2種以上の燃料を改質、CO変成及びCO除去してH2及びCO2の混合ガスとした後に、この混合ガスを請求項1ないし11いずれか1項に記載されたガスの分離回収方法を用いて或いは請求項12又は13に記載されたガスの分離回収装置を用いてH2及びCO2に分離回収し、更にこの分離回収されたH2を水素ステーションに供給するとともに、分離回収されたCO2を断熱膨張させてドライアイスを製造するシステムである。
この請求項17に記載されたガスの分離回収システムでは、種々の燃料から高圧のH2を製造しながら、CO2を効率良く回収できる。
また再生手段の下部に供給した水蒸気を再生手段内の吸収液と直接接触させれば、再生手段内の酸性ガスの分圧が低下するので、吸収液が酸性ガスを容易に放出できる。この結果、水蒸気のもつ熱が吸収液に効率良く与えられるので、熱交換効率を向上でき、吸収液から酸性ガスが速やかに放出される。また水蒸気を含む高温かつ高圧の酸性ガスを冷却すれば、水蒸気及び酸性ガスが液化される。この結果、水及び液体状態の酸性ガスはこれらの相互不溶解性と比重差により分相されるので、酸性ガスを液体状態で回収できる。
また、イオン性液体を主成分とする吸収液が中性又はアルカリ性であれば、イオン性液体を主成分とする吸収液が中性又はアルカリ性であるので、酸性ガスが吸収液に溶け込み易くなり、その溶解度も酸性の吸収液より大きくなる。
また吸収液がMEA(モノエタノールアミン),DGA(ジグリコールアミン),DEA(ジエタノールアミン),DIPA(ジイソプロパノールアミン),MDEA(メチルジエタノールアミン)及びTEA(トリエタノールアミン)からなる群より選ばれた1種又は2種以上の水溶液、又はK2CO3を主成分とするアルカリ塩水溶液、或いはアンモニア水溶液であれば、この吸収液は所定の圧力及び温度条件で酸性ガスに対して大きな吸収能力を有するので、吸収塔で酸性ガスを効率良く吸収でき、また上記所定の温度より高くすることにより、再生手段で吸収液から酸性ガスを放出させて分離できる。
また吸収液がイオン性液体を主成分とする組成物であり、水、アルコール類、エーテル類及びフェノール類からなる群より選ばれた1種又は2種以上の添加剤を吸収液に添加すれば、吸収液の粘性を低下させることができる。この結果、吸収塔内で添加剤を含有する吸収液が酸性ガスの吸収能力を殆ど低下させずに吸収塔で酸性ガスを吸収できるとともに、添加剤を含有する吸収液がスムーズに流れ、吸収液の取扱いが容易になる。
また水蒸気供給手段にて再生手段の下部に供給した水蒸気を再生手段内の吸収液と直接接触させれば、再生手段内の酸性ガスの分圧が低下するので、吸収液が酸性ガスを容易に放出できるとともに、水蒸気のもつ熱が吸収液に効率良く与えられるので、熱交換効率を向上でき、吸収液から酸性ガスを速やかに放出できる。また水蒸気を含む高温かつ高圧の酸性ガスを冷却すれば、水蒸気及び酸性ガスが液化される。この結果、水及び液体状態の酸性ガスはこれらの相互不溶解性と比重差により分相分離器で分相されるので、酸性ガスを液体状態で回収できる。
また燃料を改質、CO変成及びCO除去してH2及びCO2の混合ガスとした後に、この混合ガスを上記ガスの精製方法或いはガスの精製装置を用いてH2及びCO2に分離回収し、この分離回収されたH2を水素ステーションに供給するとともに、分離回収されたCO2を断熱膨張させてドライアイスを製造すれば、種々の燃料から高圧のH2を製造しながら、CO2を効率良く回収できる。
更に燃料を改質、CO変性及びCO除去してH2及びCO2の混合ガスとした後に、この混合ガスを上記精製方法を用いてH2及びCO2に分離回収し、更にこの分離回収されたH2を水素ステーションに供給すれば、種々の燃料から高圧のH2を製造しながら、CO2を効率良く回収できる。
<第1の実施の形態>
図1に示すように、ガスの分離回収装置は、酸性ガス及び非酸性ガスを含む混合ガスを圧縮した状態又は大気圧のまま搬送する搬送手段11と、下部に搬送手段11により搬送された混合ガスが供給されかつ上部に吸収液12が供給されて吸収液12に混合ガスを接触させることにより酸性ガスを吸収液12に吸収させて非酸性ガスを酸性ガスから分離し回収する吸収塔13と、酸性ガスを吸収した吸収液を加熱する熱交換器16と、吸収塔13内の温度より高い温度に維持した状態で酸性ガスを吸収した吸収液を供給することにより酸性ガスの大部分を放出させて吸収液から分離し回収するとともに吸収液を再生する再生手段17と、回収された酸性ガスを冷却して液化する冷却器18と、再生された吸収液を減圧して吸収液に残存する酸性ガスを放出させ酸性ガスを吸収液12から分離する分離手段19と、残存する酸性ガスが放出された吸収液12を吸収塔13の上部に供給する循環ポンプ21とを備える。再生手段17内の温度は上述のように吸収塔13内の温度より高く維持されるけれども、再生手段17内の圧力は吸収塔13内の圧力と同一に維持してもよく、或いは吸収塔17内の圧力より高く又は低く維持してもよい。即ち、再生手段17内の圧力は、吸収塔13内の圧力に拘らず、この再生手段17で吸収液から分離された酸性ガスを、後述の冷却器18により所定の温度範囲(室温近傍)まで冷却することにより液化できる圧力範囲に設定される。再生手段17内の圧力を吸収塔13内の圧力より高くする場合には、酸性ガスを吸収しかつ吸収塔13から排出された吸収液を再生手段17に送るポンプ14として、上記吸収液を圧縮しつつ再生手段17に送る圧縮ポンプを用いることが好ましい。この実施の形態では、ポンプ14として圧縮ポンプを用いた例を示す。
また吸収液12としては、MEA(モノエタノールアミン),DGA(ジグリコールアミン),DEA(ジエタノールアミン),DIPA(ジイソプロパノールアミン),MDEA(メチルジエタノールアミン)及びTEA(トリエタノールアミン)からなる群より選ばれた1種又は2種以上の水溶液、又はK2CO3を主成分とするアルカリ塩水溶液、或いはアンモニア水溶液を用いることができる。
混合ガスを吸収塔13に供給する前に、予め圧縮ポンプ14、リボイラ23a及び循環ポンプ21を作動させ、凝縮器24、冷却器18及び冷却器28に水や空気やアンモニアなどの冷媒を流して、吸収液12を循環させるとともに、吸収塔13及び再生手段17に供給される吸収液12の温度をそれぞれ所定の温度にしておく。先ず混合ガスを搬送手段11により所定の圧力及び所定の温度にして吸収塔13の下部に供給される。これにより吸収液に混合ガスが接触し酸性ガスが吸収液に吸収されるので、非酸性ガスが酸性ガスから分離されて吸収塔13の上端から回収される。即ち、低圧下又は高圧下であって比較的低温下で酸性ガスと吸収液が速やかに化学反応して合成物が生成されることにより、混合ガスから非酸性ガスを効率良く分離回収できる。一方、吸収塔13の下端から排出された酸性ガスを含む吸収液は圧縮ポンプ14により加圧され、かつ熱交換器16で再生吸収液により加熱された後に、再生手段17の上部に供給される。即ち、圧縮ポンプ14により加圧されかつ熱交換器16で加熱された吸収液は、吸収塔13内の圧力及び温度より高い圧力及び温度にされた状態で再生手段17の上部に供給される。これにより再生手段17で酸性ガスの大部分が吸収液から放出されるので、酸性ガスの大部分を効率良く回収できる。これは、吸収塔13で化学反応して生成された合成物が高温下で比較的速やかに酸性ガスと吸収液に分解することを利用したものである。
図2は本発明の第2の実施の形態を示す。図2において図1と同一符号は同一部品を示す。
この実施の形態では、吸収液62として、一級アミン基(-NH2)又は二級アミン基(-NH-)の導入されたイオン性液体を主成分とする組成物が用いられ、再生手段67として、内部に段が配設されず上面及び下面が閉止された筒状の耐圧容器が用いられる。イオン性液体はカチオン及びアニオンを有する。イオン性液体が一級アミン基(-NH2)の導入された液体である場合、カチオンは、次の化学式(1)、(2)、(3)、(4)及び(5)からなる群より選ばれた1種又は2種以上のカチオンである。
第2の実施の形態と同様に、吸収塔13で吸収液が酸性ガスを吸収し、吸収塔13の下端から排出された酸性ガスを含む吸収液65は圧縮ポンプ14により加圧されかつ熱交換器16で加熱された後に、再生手段67の中央部に供給される。この酸性ガスを含む吸収液65は再生手段67内で加熱器23により更に加熱されるため、酸性ガスの大部分が吸収液から放出されるので、酸性ガスの大部分を効率良く回収できる。これは、吸収塔13で化学反応して生成された合成物が高温下で比較的速やかに酸性ガスと吸収液に分解することを利用したものである。また上記吸収液から分離した酸性ガスには吸収液は含まれない。これは、吸収液の主成分であるイオン性液体が液体でありながら蒸気圧がないためである。
なお、例えば、一級アミン基又は二級アミン基が導入されたイオン性液体を主成分とする吸収液62を用いて混合ガスからCO2ガスを吸収・分離する場合、室温及び大気圧下でもCO2ガスに対する化学的な吸収量が多く、また比較的低い温度(80〜120℃)に加熱するだけで、吸収液及びCO2の合成物が分解されてCO2ガスを吸収液から分離して再生手段67から回収できる。具体的には、イオン性液体のカチオンが一級アミン基の導入されたN,N’-ジアルキルイミダゾリウムであり、アニオンがPF6 -である吸収液を用いた場合、次の反応式(16)で示される化学反応が可逆的に進行する。即ち、吸収塔13では左から右に反応が進行して吸収液及びCO2が合成され、再生手段67では右から左に反応が進行して合成物が吸収液及びCO2にそれぞれ分解される。上記以外のガスの分離回収方法は第1の実施の形態と略同様であるので、繰返しの説明を省略する。
図3は第3の実施の形態を示す。図3において図2と同一符号は同一部品を示す。
この実施の形態では、再生手段67の下部に水蒸気供給手段81が接続され、更に第1排出管31には冷却器28及び分相分離器82が設けられる。水蒸気供給手段81は、水83を加熱して水蒸気を発生させるリボイラ81aと、リボイラ81aの上端と再生手段67の下部とを連通接続する水蒸気供給管81bと、分相分離器82の下部とリボイラ81aの下部とを連通接続する水戻り管81cとを有する。また分相分離器82は上面及び下面が閉止された筒状の耐圧容器である。上記以外は第2の実施の形態と同一に構成される。
このように構成された分離回収装置を用いてガスを分離回収する方法を説明する。
第2の実施の形態と同様に、吸収塔13で吸収液が酸性ガスを吸収し、吸収塔13の下端から排出された酸性ガスを含む吸収液65は圧縮ポンプ14により加圧されかつ熱交換器16で加熱された後に、再生手段67の中央部に供給される。この酸性ガスを含む吸収液65は水蒸気供給手段81により再生手段67の下部に供給された水蒸気と直接接触する。これにより再生手段67内の酸性ガスの分圧が低下するので、吸収液が酸性ガスを容易に放出できるとともに、水蒸気のもつ熱が吸収液に効率良く与えられるので、熱交換効率を向上できる。この結果、酸性ガスが吸収液から速やかに放出される。再生手段67の上端から排出された水蒸気を含む高温かつ高圧の酸性ガスは冷却器18により所定の温度(50〜0℃)に冷却された後に分相分離器82に供給される。これにより水蒸気を含む酸性ガスが液化されるので、水83及び液体状態の酸性ガス84はこれらの相互不溶解性と比重差により分相分離器82で分相される。分相分離器82の上側に分離された液体状態の酸性ガス84は第1回収容器(図示せず)に回収され、分相分離器82の下側に分離された水83はリボイラ81aの下部に戻される。上記以外のガスを分離回収方法は第2の実施の形態と略同様であるので、繰返しの説明を省略する。
図4は第4の実施の形態を示す。図4において図3と同一符号は同一部品を示す。
この実施の形態では、冷却器18と分相分離器82との間の第1排出管31に気液分離器91が設けられ、気液分離器91と分相分離器82との間の第1排出管31に冷却器92が設けられる。気液分離器91の下面には水戻し管93の一端が接続され、水戻し管93の他端は水戻し管81cに接続される。また気液分離器91は上面及び下面が閉止された筒状の耐圧容器である。上記以外は第3の実施の形態と同一に構成される。
このように構成された分離回収装置を用いてガスを分離回収する方法を説明する。
第3の実施の形態と同様に、吸収塔13で吸収液が酸性ガスを吸収し、吸収塔13の下端から排出された酸性ガスを含む吸収液65は圧縮ポンプ14により加圧されかつ熱交換器16で加熱された後に、再生手段67の中央部に供給される。この酸性ガスを含む吸収液65は水蒸気供給手段81により再生手段67の下部に供給された水蒸気と直接接触する。これにより再生手段67内の酸性ガスの分圧が低下するので、吸収液が酸性ガスを容易に放出できるとともに、水蒸気のもつ熱が吸収液に効率良く与えられるので、熱交換効率を向上できる。この結果、酸性ガスが吸収液から速やかに放出される。再生手段67の上端から排出された水蒸気を含む高温かつ高圧の酸性ガスは冷却器18により所定の温度(200〜30℃)に冷却された後に気液分離器91に供給される。これにより大部分の酸性ガスが気体状態のまま、大部分の水蒸気が液化されるので、微量の水蒸気を含む気体状態の酸性ガスと、微量の酸性ガスを溶解した水83とに気液分離される。気液分離器91の上端から排出された微量の水蒸気を含む気体状態の酸性ガスは冷却器92により所定の温度、即ち上記気液分離器91内の温度より低い温度(50〜0℃)に冷却された後に分相分離器82に供給される。これにより微量の水蒸気を含む酸性ガスが液化されるので、水83及び液体状態の酸性ガス84はこれらの相互不溶解性と比重差により分相分離器82で分相される。分相分離器82の上側に分離された液体状態の酸性ガス84は第1回収容器(図示せず)に回収され、分相分離器82の下側に分離された水83は気液分離器91内の水83とともにリボイラ81aの下部に戻される。上記以外のガスを分離回収方法は第2の実施の形態と略同様であるので、繰返しの説明を省略する。
図5は第5の実施の形態を示す。
この実施の形態では、燃料を車上で改質、CO変成及びCO除去してH2及びCO2の混合ガスとした後に、この混合ガスを上記第1〜第4の実施の形態のガスの分離回収方法又はガスの分離回収装置のいずれかを用いてH2及びCO2に分離回収し、更にこの分離回収されたH2を燃料電池に供給するシステムが、燃料電池を駆動源とする車上改質型車両に搭載される。燃料としては、脱硫ガソリン、ナフサ、灯油、メタノール、ジメチルエーテル、液化石油ガス及び天然ガスからなる群より選ばれた1種又は2種以上の燃料が挙げられる。この燃料の改質はスチーム改質であり、このスチーム改質により燃料がH2及びCOに改質される。またCO変成により大部分のCOがCO2に変成され、CO除去により僅かに残ったCOが除去される。そして残ったH2及びCO2の混合ガスは上記第1〜第4の実施の形態のガスの分離回収方法又はガスの分離回収装置のいずれかを用いて高圧H2及び液体CO2に分離される。更に高圧H2は燃料電池に供給されるとともに、液体CO2は一時的に車両に貯留され後でまとめて降ろされる。この結果、種々の燃料から高圧のH2を製造しながら、液体CO2を効率良く回収できる。即ち、CO2を液状で回収し、一時的に車上に貯留することにより、CO2ゼロエミッション自動車を実現できる。
図6は第6の実施の形態を示す。
この実施の形態では、燃料を改質、CO変成及びCO除去してH2及びCO2の混合ガスとした後に、この混合ガスを上記第1〜第4の実施の形態のガスの分離回収方法又はガスの分離回収装置のいずれかを用いてH2及びCO2に分離回収し、更にこの分離回収されたH2を水素ステーションに供給するとともに、分離回収されたCO2を断熱膨張させてドライアイス(固体CO2)を製造するように構成される。燃料としては、脱硫ガソリン、ナフサ、灯油、メタノール、ジメチルエーテル、液化石油ガス及び天然ガスからなる群より選ばれた1種又は2種以上の燃料が挙げられる。この燃料の改質はスチーム改質、部分酸化、或いは超臨界水改質であり、上記改質により燃料がH2及びCOに改質される。またCO変成により大部分のCOがCO2に変成され、CO除去により僅かに残ったCOが除去される。そして残ったH2及びCO2の混合ガスは上記第1〜第4の実施の形態のガスの分離回収方法又はガスの分離回収装置のいずれかを用いて高圧H2及び気体状態又は液体状態のCO2に分離される。更に高圧H2は水素ステーションに供給され、水素燃料電池自動車の燃料となる。一方、CO2を液体状態で回収する場合、この回収された液体CO2の一部或いは全部を減圧弁の開放にて断熱膨張させることにより、製品として販売可能なドライアイスを製造できる。またCO2を気体状態で回収する場合、この回収されたCO2ガスを加圧して液体CO2にした後に、この液体CO2の一部或いは全部を減圧弁の開放にて断熱膨張させることにより、製品として販売可能なドライアイス(固体CO2)を製造できる。
12,62 吸収液
13 吸収塔
16 熱交換器
17,67 再生手段
18 冷却器
19 分離手段
21 循環ポンプ
65 酸性ガスを含む吸収液
81 水蒸気供給手段
82 分相分離器
83 水
84 液体状態の酸性ガス
Claims (17)
- 所定の圧力及び所定の温度にそれぞれ維持した吸収塔(13)の上部に、吸収液を供給し、前記吸収塔(13)の下部に、酸性ガス及び非酸性ガスを含む混合ガスを供給して、前記吸収液に前記混合ガスを接触させることにより、前記酸性ガスを前記吸収液に吸収させて前記非酸性ガスと前記酸性ガスとを分離し前記非酸性ガスを前記吸収塔(13)から回収する工程と、
前記酸性ガスを吸収した吸収液を加熱する工程と、
前記吸収塔(13)内の温度より高い温度に維持した再生手段(17)に、前記酸性ガスを吸収した吸収液を供給することにより、前記酸性ガスの大部分を放出させて前記吸収液から分離し前記再生手段(17,67)から回収するとともに前記吸収液を再生する工程と、
前記回収された酸性ガスを冷却して液化することにより液体状態で酸性ガスを回収する工程と、
前記再生された吸収液を減圧して前記吸収液に残存する酸性ガスを放出させることにより、前記吸収液から放出された酸性ガスを回収するとともに、前記残存する酸性ガスが放出された吸収液を前記吸収塔(13)の上部に供給する工程と
を含むガスの分離回収方法。 - 吸収液(62)の再生工程で再生手段(67)の下部に水蒸気を供給して、前記再生手段(67)内の酸性ガスを含む吸収液(65)と直接接触させることにより、前記吸収液(62)に吸収された酸性ガスを前記吸収液(62)から放出させる工程と、
前記吸収液の再生工程で回収された水蒸気を含む酸性ガスを冷却して前記水蒸気及び酸性ガスを液化することにより、水(83)及び液体状態の酸性ガス(84)をこれらの相互不溶解性と比重差により分相して前記酸性ガス(84)を液体状態で回収する工程と
を更に含むガスの分離回収方法。 - 酸性ガスがCO2,H2S,COS,CS2,RSH,NH3及びHCNからなる群より選ばれた1種又は2種以上のガスであり、非酸性ガスがH2,CH4,CO,N2,O2及び炭素数2〜10の炭化水素化合物からなる群より選ばれた1種又は2種以上のガスであり、前記RSH中のRが炭素数1〜5のアルキル基である請求項1記載のガスの分離回収方法。
- 吸収塔(13)内の圧力を0.1〜8MPaに維持しかつ前記吸収塔(13)内の温度を0〜100℃に維持し、再生手段(17,67)内の圧力を4〜10MPaに維持しかつ前記再生手段(17,67)内の温度を前記吸収塔(13)内の温度より高い50〜250℃に維持する請求項1又は2記載のガスの分離回収方法。
- 吸収液が一級アミン基(-NH2)の導入されたイオン性液体を主成分とする組成物である請求項1又は2記載のガスの分離回収方法。
- イオン性液体がカチオン及びアニオンを有し、
前記カチオンが、次の化学式(1)、(2)、(3)、(4)及び(5)からなる群より選ばれた1種又は2種以上のカチオンであり、
前記カチオン中のR1〜R5は炭素数1〜18のアルキル基又は水素であり、R1〜R5は互いに同一でも異なっていてもよく、Rがアルキル基である場合にXは一級アミン基(-NH2)又は水素であり、Rが水素である場合にXは無く、更に前記カチオン中に少なくとも1個以上の一級アミン基(-NH2)が存在する請求項5記載のガスを精製する方法。 - 吸収液が二級アミン基(-NH-)の導入されたイオン性液体を主成分とする組成物である請求項1又は2記載のガスの分離回収方法。
- イオン性液体を主成分とする吸収液が中性又はアルカリ性である請求項5ないし8いずれか1項に記載のガスの分離回収方法。
- 吸収液がMEA(モノエタノールアミン),DGA(ジグリコールアミン),DEA(ジエタノールアミン),DIPA(ジイソプロパノールアミン),MDEA(メチルジエタノールアミン)及びTEA(トリエタノールアミン)からなる群より選ばれた1種又は2種以上の水溶液、又はK2CO3を主成分とするアルカリ塩水溶液、或いはアンモニア水溶液である請求項1又は2記載のガスの分離回収方法。
- 水、アルコール類、エーテル類及びフェノール類からなる群より選ばれた1種又は2種以上の添加剤を吸収液に添加する請求項1又は2記載のガスの分離回収方法。
- 酸性ガス及び非酸性ガスを含む混合ガスを圧縮した状態又は大気圧のまま搬送する搬送手段(11)と、
下部に前記搬送手段(11)により搬送された混合ガスが供給されかつ上部に吸収液が供給されて前記吸収液に前記混合ガスを接触させることにより前記酸性ガスを前記吸収液に吸収させて前記非酸性ガスを前記酸性ガスから分離し回収する吸収塔(13)と、
前記酸性ガスを吸収した吸収液を加熱する熱交換器(16)と、
前記吸収塔(13)内の温度より高い温度に維持した状態で前記酸性ガスを吸収した吸収液を供給することにより前記酸性ガスの大部分を放出させて前記吸収液から分離し回収するとともに前記吸収液を再生する再生手段(17,67)と、
前記回収された酸性ガスを冷却して液化する冷却器(18)と、
前記再生された吸収液を減圧して前記吸収液に残存する酸性ガスを放出させ前記酸性ガスを前記吸収液から分離する分離手段(19)と、
前記残存する酸性ガスが放出された吸収液を前記吸収塔(13)の上部に供給する循環ポンプ(21)と
を備えたガスの分離回収装置。 - 再生手段(67)の下部に水蒸気を供給して、前記再生手段(67)内の酸性ガスを含む吸収液(65)と直接接触させることにより、前記吸収液(62)に吸収された酸性ガスを前記吸収液(62)から放出させる水蒸気供給手段(81)と、
前記再生手段(67)で回収された水蒸気を含む酸性ガスを冷却して前記水蒸気及び酸性ガスを液化することにより、水(83)及び液体状態の酸性ガス(84)をこれらの相互不溶解性と比重差により分相して前記酸性ガス(84)を液体状態で回収する分相分離器(82)と
を更に備えたガスの分離回収装置。 - 請求項1ないし11いずれか1項に記載された分離回収方法に用いられる吸収液。
- 請求項12又は13に記載された分離回収装置に用いられる吸収液。
- 燃料電池を駆動源とする車上改質型車両に搭載され、脱硫ガソリン、ナフサ、灯油、メタノール、ジメチルエーテル、液化石油ガス及び天然ガスからなる群より選ばれた1種又は2種以上の燃料を車上で改質、CO変成及びCO除去してH2及びCO2の混合ガスとした後に、この混合ガスを請求項1ないし11いずれか1項に記載されたガスの分離回収方法を用いて或いは請求項12又は13に記載されたガスの分離回収装置を用いてH2及び液体CO2に分離回収し、更にこの分離回収されたH2を前記燃料電池に供給するとともに、前記液体CO2を一時的に前記車両に貯留し後でまとめて降ろすシステム。
- 脱硫ガソリン、ナフサ、灯油、メタノール、ジメチルエーテル、液化石油ガス及び天然ガスからなる群より選ばれた1種又は2種以上の燃料を改質、CO変成及びCO除去してH2及びCO2の混合ガスとした後に、この混合ガスを請求項1ないし11いずれか1項に記載されたガスの分離回収方法を用いて或いは請求項12又は13に記載されたガスの分離回収装置を用いてH2及びCO2に分離回収し、更にこの分離回収されたH2を水素ステーションに供給するとともに、前記分離回収されたCO2を断熱膨張させてドライアイスを製造するシステム。
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