JP2007144285A - 排ガス浄化用触媒およびその製造方法並びに排ガス浄化装置 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】CeO2からなる第一担体1と、TiとSiとWの酸化物またはこれらの複合酸化物6、およびAl、ZrまたはLaの酸化物の少なくとも一種、またはこれらの複合酸化物5からなる第二担体2とを有し、第一担体1および第二担体2に貴金属3を担持させると共に、第一担体1にのみ窒素酸化物を吸蔵する吸蔵材4を担持させてなり、排ガス中の窒素酸化物を吸蔵材4に吸蔵させるようにした。
【選択図】図1
Description
前記アルカリ金属として、例えばKやNaなどが挙げられる。前記アルカリ土類金属として、例えばCaやBaなどが挙げられる。
前記希土類元素としては、例えばLaなどが挙げられる。
前記有機還元剤として、例えば炭化水素、アルコール類、またはエーテル類などが挙げられる。
第一の酸化触媒を排ガス浄化用触媒の上流側に配置させることで、排ガス浄化用触媒の温度を上昇させて、前記排ガス浄化用触媒に吸蔵された窒素酸化物を窒素として除去させることができる。
第二の酸化触媒を排ガス浄化用触媒の下流側に配置させることで、排ガス中の窒素酸化物、未燃焼炭化水素、および一酸化炭素を除去させることができる。
前記PM処理手段としては、PM燃焼触媒、PM捕集フィルタ、またはPM燃焼触媒つき捕集フィルタが挙げられる。
PM処理手段を排ガス浄化用触媒の上流側または下流側に配置させることで、排ガス中の黒煙および窒素酸化物を除去させることができる。
そして、排ガス浄化用触媒にPM処理手段を所定の位置に配置することにより、排ガス中の窒素酸化物の除去に加え、パティキュレートマターを捕集し、捕集したパティキュレートマターを除去することができる。前記PM処理手段は高温にて再生処理されており、その際に必要な熱が、排ガス浄化用触媒に噴射された有機還元剤を酸化燃焼させることで得られる。また、前記熱が不足する場合には、さらに前述の酸化触媒を追加することで、温度を上昇させることができる。前記排ガスがディーゼルエンジンの排ガスであることにより、排ガスに含まれる窒素酸化物の排出を抑制することができる。
すなわち、CeO2からなる第一担体に貴金属、および窒素酸化物を吸蔵する吸蔵材を含浸担持させる。また、TiとSiとWの酸化物またはこれらの複合酸化物、およびAl、ZrまたはLaの酸化物の少なくとも一種またはこれらの複合酸化物からなる第二担体に貴金属を含浸担持させる。続いて、前記第一担体および前記第二担体を混合しバインダーを加えてスラリー化し、このスラリーを基材に塗布させる。
図2は、第1試験体の熱劣化前後における模式図であり、図2(a)に第1試験体の熱劣化前の状態、図2(b)に第1試験体の熱劣化後の状態を示す。図3は、第1試験体の熱劣化前後における脱硝率と温度との関係を示すグラフである。図3中の四角白抜きは、熱劣化前の脱硝率を示し、図3中の丸白抜きは、熱劣化後の脱硝率を示す。
図2(a)に示すように、第1試験体10は、粉末状のセリア(CeO2)からなる第一担体11と、粉末状のジルコニア(ZrO2)からなる第二担体12とが混合されてなる。第一担体11および第二担体12には貴金属であるPt13が担持される。第一担体11には、吸蔵材である炭酸バリウム14、およびWO3/TiO2−SiO215が担持される。
第1試験体10に対して、脱硝活性の評価条件を下記表1とし、排ガス処理試験を実施した。
また、第1試験体10を熱劣化する際の条件は、以下の通りである。
熱劣化温度:700℃、熱劣化時間:200時間、熱劣化雰囲気:大気中
脱硝率(%) = (1−出口NOX濃度/入口NOX濃度)×100
図4は、第1試験体および第2試験体の模式図であり、図4(a)に第1試験体の熱劣化前後の状態、図4(b)に第2試験体の熱劣化前後の状態を示す。ただし、第1試験体は、上記と同じであり、同一符号を付記しその説明を省略する。図5は、第1試験体および第2試験体における脱硝率と温度との関係を示すグラフである。図5中の四角白抜きは、第1試験体における熱劣化後の脱硝率を示し、図5中の丸白抜きは、第2試験体における熱劣化後の脱硝率を示す。図6は、第1試験体および第2試験体におけるCO濃度と温度との関係を示すグラフであり、図6(a)に第1試験体でのCO濃度、図6(b)に第2試験体でのCO濃度を示す。
図4(b)に示すように、第2試験体20は、セリア(CeO2)からなる第一担体21と、ジルコニア(ZrO2)からなる第二担体22とが混合されてなる。第一担体21および第二担体22には、貴金属であるPt23が担持される。第一担体21には、窒素酸化物の吸蔵材である炭酸バリウム24が担持される。第二担体22には、WO3/TiO2−SiO225が担持される。すなわち、第1試験体10と第2試験体20とは、WO3/TiO2−SiO2が担持される対象が異なる。
これら第1試験体10および第2試験体20に対して、脱硝活性の評価条件を上記表1とし、排ガス処理試験を実施した。
また、第1試験体10および第2試験体20を熱劣化する際の条件は、以下の通りである。
熱劣化温度:800℃、熱劣化時間:10時間、熱劣化雰囲気:大気中
図7は、第2試験体および第3試験体の模式図であり、図7(a)に第3試験体、図7(b)に第2試験体を示す。ただし、第2試験体は、上記と同じであり、同一符号を付記しその説明を省略する。図8は、第2試験体および第3試験体における脱硝率と温度との関係を示すグラフである。図8中の丸白抜きは、第2試験体における初期の脱硝率を示し、図8中の四角白抜きは、第3試験体における初期の脱硝率を示す。
第3試験体30は、図7(a)に示すように、セリア(CeO2)からなる第一担体31および第二担体32が混合されてなる。第一担体31および第二担体32には、貴金属であるPt33が担持される。第一担体31には、吸蔵材である炭酸バリウム34が担持される。第二担体32には、WO3/TiO2−SiO235が担持される。
図9は、上述した第2試験体と、第2試験体の第一担体にLaをドープした第4試験体における熱劣化後の脱硝率を示すグラフである。
第4試験体は、第2試験体の第一担体にLaをドープしてなる。
これら第2試験体および第4試験体に対して、脱硝活性の評価条件を上記表1とし、排ガス処理試験を実施した。
また、第2試験体および第4試験体を熱劣化する際の条件は、以下の通りである。
熱劣化温度:700℃、熱劣化時間:200時間、熱劣化雰囲気:大気中
図10は、第5試験体および第6試験体の模式図であり、図10(a)に第5試験体、図10(b)に第6試験体を示す。図11は、第5試験体および第6試験体において、熱劣化後における脱硝率と温度との関係を示すグラフである。図11中の丸白抜きは、第5試験体における熱劣化後の脱硝率を示し、図8中の四角白抜きは、第6試験体における熱劣化後の脱硝率を示す。
第5試験体50は、図10(a)に示すように、ハニカム状の基材51の表面に第1層52としてPtRh/(ZrO2+WO3/TiO2−SiO2)が塗布され、この第1層52の表面に第2層53として、PtRhBa/CeO2が塗布されてなる。
第6試験体60は、図10(b)に示すように、ハニカム状の基材61の表面に第1層62として、(PtRhBa/CeO2)+[PtRh/(ZrO2+WO3/TiO2−SiO2)]が塗布されてなる。
これら第5試験体50および第6試験体60に対して、脱硝活性の評価条件を下記表2とし、排ガス処理試験を実施した。
また、第5試験体50および第6試験体60を熱劣化する際の条件は、以下の通りである。
熱劣化温度:700℃、熱劣化時間:200時間、熱劣化雰囲気:大気中
図12は、第7試験体、第8試験体および第9試験体における熱劣化後の脱硝率と温度との関係を示すグラフである。図12中の四角白抜きは、第7試験体の脱硝率を示し、図12中の丸白抜きは、第8試験体の脱硝率を示し、図12中の三角白抜きは、第9試験体の脱硝率を示す。図13は、第7試験体、第8試験体および第9試験体におけるCO濃度と温度との関係を示すグラフであり、図13(a)に第7試験体のCO濃度、図13(b)に第8試験体のCO濃度、図13(c)に第9試験体のCO濃度を示す。
第7試験体は、上述した第2試験体における第一担体および第二担体の平均粒径をそれぞれ1μmにボールミルを用いて調整して混合し、これにバインダー等を加えスラリー化し、このスラリーをハニカム状の基材の表面に塗布してなる。
第8試験体は、第一担体および第二担体の平均粒径をそれぞれ2μmに調整する以外は、上記第7試験体と同様に調製してなる。第9試験体は、第一担体および第二担体の平均粒径をそれぞれ4μmに調整する以外は、上記第7試験体と同様に調製してなる。
これら第7試験体、第8試験体および第9試験体に対して、脱硝活性の評価条件を上記表2とし、排ガス処理試験を実施した。
また、第7試験体、第8試験体および第9試験体を熱劣化する際の条件は、以下の通りである。
熱劣化温度:800℃、熱劣化時間:10時間、熱劣化雰囲気:大気中
以下に、上述した排ガス浄化触媒を用いた排ガス浄化装置について説明する。
図14は、本発明に係る第1排ガス浄化装置の概略図である。図15は、本発明に係る第1排ガス浄化用触媒における脱硝率と温度との関係を示すグラフである。図15中の白抜き丸が上述した第3試験体からなる排ガス浄化用触媒であり、白抜き三角が上述した第2試験体からなる排ガス浄化用触媒である。
図16は、本発明に係る第2排ガス浄化装置の概略図であり、図16(a)にそれが有する排ガス浄化用触媒の下流側にPM処理器を配置した状態の概略、図16(b)にそれが有する排ガス浄化用触媒の上流側にPM処理器を配置した状態の概略を示す。ただし、第2排ガス浄化装置は、第1排ガス浄化装置にPM処理器および酸化触媒を追加した装置であり、それ以外は第1排ガス浄化装置と同一構成を有し、同一構成には同一符号を付記しその説明を省略する。
燃焼噴射ノズル74と前記組み合わせとの間にPM処理器81を配置させることで、排ガス浄化用触媒73の温度を上昇させて、排ガス浄化用触媒73に吸蔵された窒素酸化物を窒素として除去させることができた。酸化触媒82を前記組み合わせの下流側に配置させることで、排ガス中の窒素酸化物、未燃焼炭化水素、および一酸化炭素を除去させることができた。
2 第二担体
3 貴金属
4 吸蔵材
5 第1成分
6 第2成分
7 排ガス浄化用触媒
70 排ガス浄化装置
71 排ガス
72 排気管
73 排ガス浄化用触媒
74 燃料噴射ノズル
75 燃料
Claims (14)
- CeO2からなる第一担体と、
TiとSiとWの酸化物またはこれらの複合酸化物、およびAl、ZrまたはLaの酸化物の少なくとも一種またはこれらの複合酸化物からなる第二担体とを有し、
前記第一担体に窒素酸化物を吸蔵する吸蔵材および貴金属を担持させる一方、前記第二担体に貴金属を担持させてなる
ことを特徴とする排ガス浄化用触媒。 - 請求項1に記載された排ガス浄化用触媒であって、
前記吸蔵材は、アルカリ金属またはアルカリ土類金属である
ことを特徴とする排ガス浄化用触媒。 - 請求項1または請求項2に記載された排ガス浄化用触媒であって、
前記第一担体に希土類元素がドープされる
ことを特徴とする排ガス浄化用触媒。 - 請求項1乃至請求項3の何れかに記載された排ガス浄化用触媒であって、
前記貴金属は、Pt,Rh,Pd,Ir,Ru、それら合金、またはその酸化物から選ばれる少なくとも一種である
ことを特徴とする排ガス浄化用触媒。 - 請求項1乃至請求項4の何れかに記載された排ガス浄化用触媒であって、
前記貴金属は、前記第一担体に対して0.1〜10wt%である
ことを特徴とする排ガス浄化用触媒。 - 請求項1乃至請求項5の何れかに記載された排ガス浄化用触媒であって、
前記吸蔵材は、前記第一担体に対して0.1〜50wt%である
ことを特徴とする排ガス浄化用触媒。 - 請求項1乃至請求項6の何れかに記載された排ガス浄化用触媒であって、
前記第一担体と前記第二担体との成分比は0.05〜20である
ことを特徴とする排ガス浄化用触媒。 - 請求項1乃至請求項7の何れかに記載された排ガス浄化用触媒であって、
前記第一担体および前記第二担体の平均粒径は、4μm以上である
ことを特徴とする排ガス浄化用触媒。 - 窒素酸化物を含む排ガスを浄化する排ガス浄化用触媒の製造方法であって、
CeO2からなる第一担体に貴金属、および窒素酸化物を吸蔵する吸蔵材を含浸担持させる工程と、
TiとSiとWの酸化物またはこれらの複合酸化物、およびAl、ZrまたはLaの酸化物の少なくとも一種またはこれらの複合酸化物からなる第二担体に貴金属を含浸担持させる工程と、
前記第一担体および前記第二担体を混合しバインダーを加えてスラリー化し、このスラリーを基材に塗布させる工程とを有する
ことを特徴とする排ガス浄化用触媒の製造方法。 - 窒素酸化物を含む排ガスを浄化する排ガス浄化装置であって、
前記排ガスが排気される排気管に配置され、請求項1乃至請求項8の何れかに記載された排ガス浄化用触媒と、
前記排ガス浄化用触媒の上流側に配置され、該排ガス浄化用触媒に有機還元剤または燃料を噴射する燃料噴射手段とを有する
ことを特徴とする排ガス浄化装置。 - 請求項10に記載された排ガス浄化装置であって、
前記排ガス浄化用触媒の上流側に第一の酸化触媒を配置させる
ことを特徴とする排ガス浄化装置。 - 請求項10または請求項11に記載された排ガス浄化装置であって、
前記排ガス浄化用触媒の下流側に第二の酸化触媒を配置させる
ことを特徴とする排ガス浄化装置。 - 請求項10乃至請求項12の何れかに記載された排ガス浄化装置であって、
前記排ガス浄化用触媒の上流側または下流側に前記排ガス中のパティキュレートマターを処理するPM処理手段を配置させる
ことを特徴とする排ガス浄化装置。 - 請求項10乃至請求項13の何れかに記載された排ガス浄化装置であって、
前記排ガスは、ディーゼルエンジンから排出された排ガスである
ことを特徴とする排ガス浄化装置。
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