JP2007109631A - 電池用電極 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】集電体と、前記集電体上に形成され、導電助剤、結着剤、および平均粒径が3μm以下である活物質を含む塊状多孔質体を含む活物質層と、を備えることを特徴とする、電池用電極である。
【選択図】図2
Description
(構成)
本発明の第1は、集電体と、前記集電体上に形成され、導電助剤、結着剤、および平均粒径が3μm以下である活物質を含む塊状多孔質体を含む活物質層と、を備えることを特徴とする、電池用電極である。
集電体11は、アルミニウム箔、ニッケル箔、銅箔、ステンレス(SUS)箔など、導電性の材料から構成される。集電体の一般的な厚さは、1〜30μmである。ただし、この範囲を外れる厚さの集電体を用いてもよい。
集電体11上には、活物質層(13、15)が形成される。活物質層(13、15)は、充放電反応の中心を担う活物質を含む層である。本発明においては、正極活物質層13もしくは負極活物質層15のいずれか一方または双方において、導電助剤および平均粒径が3μm以下である活物質を含む塊状多孔質体を含む。本発明の電極が正極として用いられる場合には、塊状多孔質体は正極活物質を含む。一方、本発明の電極が負極として用いられる場合には、塊状多孔質体は負極活物質を含む。
続いて、本発明の電池用電極の製造方法を説明する。
本工程においては、活物質、導電助剤、および結着剤から塊状多孔質体を形成する。
本工程においては、上記工程で得られた所望の塊状多孔質体、および必要に応じて他の成分(例えば、バインダ、イオン伝導性ポリマー、支持塩(リチウム塩)、重合開始剤など)を、溶媒中で混合して、多孔質体スラリーを調製する。この多孔質体スラリー中に配合される各成分の具体的な形態については、上記の本発明の電極の構成の欄において説明した通りであるため、ここでは詳細な説明を省略する。
続いて、集電体を準備し、上記で調製した多孔質体スラリーを当該集電体の表面に塗布し、乾燥させる。これにより、集電体の表面に多孔質体スラリーからなる塗膜が形成される。この塗膜は、後述するプレス工程を経て、活物質層となる。
続いて、前記塗膜形成工程を経て作製された積層体を積層方向にプレスする。これにより、本発明の電池用電極が完成する。この際、プレス条件を調節することにより、活物質層の空隙率が制御されうる。
第2実施形態では、上記の第1実施形態の電池用電極を用いて、リチウムイオン二次電池を構成する。すなわち、本発明の第2は、正極、電解質層、および負極がこの順に積層されてなる少なくとも1つの単電池層を含むリチウムイオン二次電池であって、前記正極または前記負極の少なくとも一方が本発明の電池用電極である、リチウムイオン二次電池である。本発明の電極は、正極、負極、双極電極のいずれにも適用されうる。本発明の電極を、少なくとも1つの電極として含むリチウムイオン二次電池は、本発明の技術的範囲に属する。ただし、好ましくは、リチウムイオン二次電池を構成する電極の全てが本発明の電極である。かような構成を採用することにより、リチウムイオン二次電池の出力特性を効果的に向上させうる。
電解質層17を構成する電解質としては、液体電解質またはポリマー電解質が用いられうる。
双極型電池10においては、通常、各単電池層19の周囲に絶縁層31が設けられる。この絶縁層31は、電池内で隣り合う集電体11同士が接触したり、電池要素21における単電池層19の端部の僅かな不ぞろいなどによる短絡が起きたりするのを防止する目的で設けられる。かような絶縁層31の設置により、長期間の信頼性および安全性が確保され、高品質の双極型電池10が提供されうる。
双極型電池10においては、電池外部に電流を取り出す目的で、最外層集電体(11a、11b)に電気的に接続されたタブ(正極タブ25および負極タブ27)が外装の外部に取り出される。具体的には、正極用最外層集電体11aに電気的に接続された正極タブ25と、負極用最外層集電体11bに電気的に接続された負極タブ27とが、外装の外部に取り出される。
双極型電池10においては、使用時の外部からの衝撃や環境劣化を防止するために、電池要素21は、好ましくはラミネートシート29などの外装内に収容される。外装としては特に制限されず、従来公知の外装が用いられうる。自動車の熱源から効率よく熱を伝え、電池内部を迅速に電池動作温度まで加熱しうる点で、好ましくは、熱伝導性に優れた高分子−金属複合ラミネートシート等が用いられうる。
第3実施形態では、上記の第2実施形態の双極型電池を複数個、並列および/または直列に接続して、組電池を構成する。
第4実施形態では、上記の第2実施形態の双極型電池10、または第3実施形態の組電池40をモータ駆動用電源として搭載して、車両を構成する。双極型電池10または組電池40をモータ用電源として用いる車両としては、例えば、ガソリンを用いない完全電気自動車、シリーズハイブリッド自動車やパラレルハイブリッド自動車などのハイブリッド自動車、および燃料電池自動車などの、車輪をモータによって駆動する自動車が挙げられる。
<正極の作製>
正極活物質としてリチウムマンガン複合酸化物(平均粒径:1μm)、導電助剤としてカーボンブラック、前記正極活物質と前記導電助剤との塊状多孔質体を形成させるための結着剤としてポリビニルアルコール(重合度1500のもの)を用意した。
負極活物質であるハードカーボン(平均粒径:9μm)(85質量%)、導電助剤である気相成長炭素繊維(VGCF;登録商標)(5質量%)、およびバインダであるポリフッ化ビニリデン(PVdF)(10質量%)からなる固形分に対し、スラリー粘度調整溶媒であるN−メチル−2−ピロリドン(NMP)を適量添加して、負極活物質スラリーを調製した。
エチレンカーボネート(EC)、プロピレンカーボネート(PC)、およびジエチルカーボネート(DEC)を2:2:6の体積比で混合し、電解液の可塑剤(有機溶媒)とした。次いで、この可塑剤に、リチウム塩であるLiPF6を1Mの濃度になるように添加して、電解液を調製した。
上記で作製した試験用正極および試験用負極を16mmの直径で、それぞれ打ち抜き、試験用電極を作製した。これらの試験用電極で、リチウムイオン電池用セパレータであるポリエチレン製微多孔膜(厚さ:25μm)を挟持した。次いで得られた挟持体を三方シール済みの外装材であるアルミラミネートパック中に挿入した。その後、前記アルミラミネートパック中に上記で調製した電解液を注入し、パックから出力端子が露出するようにパックを真空シールして、評価用ラミネート電池を完成させた。
質量比でリチウムマンガン複合酸化物:カーボンブラック:ポリビニルアルコール=80:10:2とした以外は、実施例1と同様の方法で塊状多孔質体を得た。得られた塊状多孔質体のBET比表面積は10m2/gであり、水銀ポロシメーターにより測定した塊状多孔質体の空隙率は、35%であった。その後、実施例1と同様の方法で、評価用ラミネート電池を作製した。
質量比でリチウムマンガン複合酸化物:カーボンブラック:ポリビニルアルコール=80:10:3とした以外は、実施例1と同様の方法で塊状多孔質体を得た。得られた塊状多孔質体のBET比表面積は10m2/gであり、水銀ポロシメーターにより測定した塊状多孔質体の空隙率は、42%であった。その後、実施例1と同様の方法で、評価用ラミネート電池を作製した。
質量比でリチウムマンガン複合酸化物:カーボンブラック:ポリビニルアルコール(固体分)=80:10:4とした以外は、実施例1と同様の方法で塊状多孔質体を得た。得られた塊状多孔質体のBET比表面積は10m2/gであり、水銀ポロシメーターにより測定した塊状多孔質体の空隙率は、52%であった。その後、実施例1と同様の方法で、評価用ラミネート電池を作製した。
質量比でリチウムマンガン複合酸化物:カーボンブラック:ポリビニルアルコール(固体分)=80:10:5とした以外は、実施例1と同様の方法で塊状多孔質体を得た。得られた塊状多孔質体のBET比表面積は10m2/gであり、水銀ポロシメーターにより測定した塊状多孔質体の空隙率は、58%であった。その後、実施例1と同様の方法で、評価用ラミネート電池を作製した。
質量比でリチウムマンガン複合酸化物:カーボンブラック:ポリビニルアルコール(固体分)=80:10:6とした以外は、実施例1と同様の方法で塊状多孔質体を得た。得られた塊状多孔質体のBET比表面積は10m2/gであり、水銀ポロシメーターにより測定した塊状多孔質体の空隙率は、62%であった。その後、実施例1と同様の方法で、評価用ラミネート電池を作製した。
分散用ミキサーに純度99.9%の無水NMPを投入した後、PVdF(5質量%)を投入し、十分に溶解させた。次いで、正極活物質であるリチウムマンガン複合酸化物(平均粒径:1μm)(85質量%)、および導電助剤であるカーボンブラック(10質量%)、を少しずつ投入し、NMPになじませた。次に、NMPを加え粘度を調節し、正極スラリーを調製した。
上記の各実施例で作製したラミネート電池を用いて、以下の手法により充放電試験を行った。
1mAの定電流で4.2Vまで充電後、4.2Vを保持しながら、電流が0.01mAに絞れるまで定電圧充電を行った。その後、2.5Vまで0.2mAの定電流で放電を行った。このときの放電容量を各電池の活物質の質量で割った値を、活物質質量あたりの放電容量とした。
1mAの定電流で4.2Vまで充電後、4.2Vを保持しながら、電流が0.01mAに絞れるまで定電圧充電を行った。その後、2.5Vで5mAの定電流で放電を行った。このときの放電容量を各電池の活物質の質量で割った値を、活物質質量あたりのレート特性とした。
レート特性測定で得られた放電容量の値を各電池の正極の体積で割り、実施例1を100としたときの各電池の値を正極体積あたりレート特性とした。結果を下記の表1に示す。
2 活物質、
3 結着剤、
5 単電池、
10 双極型電池、
11 集電体、
13 正極活物質層、
15 負極活物質層、
17 電解質層、
19 単電池層、
21 電池要素、
25 正極端子、
27 負極端子、
29 ラミネートシート、
31 絶縁層、
33 正極集電体、
35 負極集電体、
40 組電池、
42、43 電極ターミナル、
50 自動車、
60 双極型でないリチウムイオン二次電池。
Claims (14)
- 集電体と、
前記集電体上に形成され、導電助剤、結着剤、および平均粒径が3μm以下である活物質を含む塊状多孔質体を含む活物質層と、
を備えることを特徴とする、電池用電極。 - 前記活物質がリチウムマンガン複合酸化物、リチウムニッケル複合酸化物、リチウムコバルト複合酸化物、リチウム含有鉄酸化物、黒鉛、および非晶質炭素からなる群より選択される少なくとも1種であることを特徴とする、請求項1に記載の電池用電極。
- 前記導電助剤がカーボン、カーボンファイバ、チタン酸カリウム、炭化チタン、二酸化チタン、炭化ケイ素、酸化亜鉛、酸化マグネシウム、二酸化錫、および酸化インジウムからなる群より選択される少なくとも1種であることを特徴とする、請求項1または2に記載の電池用電極。
- 前記結着剤がポリビニルアルコールであることを特徴とする、請求項1〜3のいずれか1項に記載の電池用電極。
- 前記塊状多孔質体の平均粒径が20μm以下であることを特徴とする、請求項1〜4のいずれか1項に記載の電池用電極。
- 前記塊状多孔質体のBET比表面積が3m2/g以上であることを特徴とする、請求項1〜5のいずれか1項に記載の電池用電極。
- 前記塊状多孔質体の空隙率が25%以上であることを特徴とする、請求項1〜6のいずれか1項に記載の電池用電極。
- 前記空隙率が55%以下であることを特徴とする、請求項7に記載の電池用電極。
- 前記活物質層が、ポリフッ化ビニリデン(PVdF)、ポリ酢酸ビニル、ポリイミド、ユリア樹脂、エポキシ樹脂、ポリウレタン樹脂、ブチルゴム、およびスチレン系ゴムからなる群より選択される少なくとも1種のバインダをさらに含むことを特徴とする、請求項1〜8のいずれか1項に記載の電池用電極。
- 正極、電解質層、および負極がこの順に積層されてなる少なくとも1つの単電池層を含むリチウムイオン二次電池であって、
前記正極または前記負極の少なくとも一方が、請求項1〜9のいずれか1項に記載の電池用電極である、リチウムイオン二次電池。 - 前記電解質層が、液体電解質、ゲル電解質、または真性ポリマー電解質を含む、請求項10に記載のリチウムイオン二次電池。
- 双極型リチウムイオン二次電池である、請求項10または11に記載のリチウムイオン二次電池。
- 請求項10〜12のいずれか1項に記載のリチウムイオン二次電池を用いた組電池。
- 請求項10〜12のいずれか1項に記載のリチウムイオン二次電池、または請求項13に記載の組電池をモータ駆動用電源として搭載した車両。
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