JP2007065093A - 膜形成組成物、これを用いたパターン形成方法及び三次元モールド - Google Patents
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Abstract
Description
Mは、ケイ素、ゲルマニウム、チタン、タンタル、インジウム、又は、スズであり、
R1は、水素原子、又は1価の有機基であり、
R2は、1価の有機基であり、
nは、1〜3の整数を示す。)
図1に、本発明の第一実施形態であるリソグラフィによるパターン形成方法の工程図を示す。第一実施形態においては、塗布工程(図1(a))、第一焼成工程(図示せず))、露光工程(図1(b))、第二焼成工程(図示せず)、及び、現像工程(図1(c1)及び(c2))が存在する。以下、それぞれの工程を説明する。
図1(a)は、本発明の第一実施形態にかかるパターン形成方法の塗布工程を示す図である。塗布工程とは、基板1に、本発明の膜形成組成物2を塗布し、膜形成組成物2の塗布層を得る工程である。この塗布法としては、スプレー法、ロールコート法、回転塗布法等が挙げられる。
第一焼成工程とは、塗布工程により基板1に設けられた膜形成組成物2の塗布層を、焼成又は半焼成して、膜形成組成物2の硬化膜を形成する工程である。
図1(b)は、本発明の第一実施形態にかかるパターン形成方法の露光工程を示す図である。露光工程とは、第一焼成工程により焼成又は半焼成して得られた膜形成組成物2の硬化膜の少なくとも一部に、露光(矢印で図示)を行ない、露光域3を有する露光膜を得る工程である。
第二焼成工程とは、少なくとも一部を露光域3とした膜形成組成物2の硬化物を、更に焼成する工程である。本発明のパターン形成方法においては、第二焼成工程は任意の工程である。
図1(c1)及び(c2)は、本発明の第一実施形態にかかるパターン形成方法の現像工程を示す図である。現像工程とは、露光工程及び必要に応じて第二焼成工程を実施した膜形成組成物2からなる露光膜の特定領域を、現像液によって溶解除去する工程である。
図2に、本発明の第二実施形態である段々凹凸を備えるパターン形成方法の工程図を示す。第二実施形態においては、第一実施形態と同様に、塗布工程(図示せず)、第一焼成工程(図示せず))、露光工程(図2(a)〜(d))、第二焼成工程(図示せず)、及び、現像工程(図2(e))が存在する。
第二実施形態における露光工程には、第一露光工程(図2(a)〜(b))と、第二露光工程(図2(c)〜(d))とが含まれる。第一露光工程と第二露光工程は、照射強度の調整により、異なる照射強度の露光を行なうものである。
第一露光工程は、第一焼成工程により焼成又は半焼成して得られた膜形成組成物2の硬化膜の少なくとも一部に、露光(矢印で図示)を行ない、第一露光域3aを有する露光膜を得る工程である。第二実施形態における第一露光工程においては、膜形成組成物2の硬化膜の厚さ方向の最深部まで感応させる強度を有する照射を行う(図2(a))。これにより、膜形成組成物2の硬化膜の最深部まで(すなわち基板1との接触部分まで)の第一露光域3aが形成される(図2(b))。
第二露光工程は、少なくとも一部を第一露光域3aとした露光膜に、引き続き、第二の露光(矢印で図示)を行ない、第二露光域3bを有する露光膜を得る工程である。第二実施形態における第二露光工程においては、膜形成組成物2の硬化膜の厚さ方向の最深部までは感応させることなく、厚さ方向の中央部までを感応させる強度を有する照射を行う(図2(c))。これにより、膜形成組成物2の硬化膜の中央部までの第二露光域3bが形成される(図2(d))。
図2(e)は、本発明の第二実施形態にかかるパターン形成方法の現像工程を示す図である。
以下に、本発明の膜形成組成物について説明する。本発明の膜形成組成物は、アルコキシ金属化合物の加水分解物及び/又は縮合物と、光及び/又は熱に感応して、形成される膜の現像液への溶解度を制御することにより現像後の膜の凹凸によるコントラストを増強するコントラスト増強剤と、を含む膜形成組成物である。
本発明に用いられるアルコキシ金属化合物は、下記化学式(A)で表される。
Mは、ケイ素、ゲルマニウム、チタン、タンタル、インジウム、又は、スズであり、
R1は、水素原子、又は1価の有機基であり、
R2は、1価の有機基であり、
nは、1〜3の整数を示す。)
(i)n=1の場合、モノメチルトリメトキシ金属化合物、モノメチルトリエトキシ金属化合物、モノメチルトリプロポキシ金属化合物、モノエチルトリメトキシ金属化合物、モノエチルトリエトキシ金属化合物、モノエチルトリプロポキシ金属化合物、モノプロピルトリメトキシ金属化合物、モノプロピルトリエトキシ金属化合物などのモノアルキルトリアルコキシ金属化合物
、モノフェニルトリメトキシ金属化合物、モノフェニルトリエトキシ金属化合物などのモノフェニルトリアルコキシ金属化合物等を挙げることができ、
(ii)n=2の場合、ジメチルジメトキシ金属化合物、ジメチルジエトキシ金属化合物、ジメチルジプロポキシ金属化合物、ジエチルジメトキシ金属化合物、ジエチルジエトキシ金属化合物、ジエチルジプロポキシ金属化合物、ジプロピルジジメトキシ金属化合物、ジプロピルジエトキシ金属化合物、ジプロピルジプロポキシ金属化合物などのジアルキルジアルコキシ金属化合物
、ジフェニルジメトキシ金属化合物、ジフェニルジエトキシ金属化合物などのジフェニルジアルコキシ金属化合物等を挙げることができ、
(iii)n=3の場合、トリメチルメトキシ金属化合物、トリメチルエトキシ金属化合物、トリメチルプロポキシ金属化合物、トリエチルメトキシ金属化合物、トリエチルエトキシ金属化合物、トリエチルプロポキシ金属化合物、トリプロピルメトキシ金属化合物、トリプロピルエトキシ金属化合物などのトリアルキルアルコキシ金属化合物
、トリフェニルメトキシ金属化合物、トリフェニルエトキシ金属化合物などのトリフェニルアルコキシ金属化合物等を挙げることができる。
を好ましく用いることができる。
本発明の膜形成組成物は、光及び/又は熱に感応して、形成される膜の現像液への溶解度を制御することにより現像後の膜の凹凸によるコントラストを増強するコントラスト増強剤を含む。本発明のコントラスト増強剤としては、上記の機能を有していれば、特に限定されるものではない。膜形成組成物の組成、現像液の種類等によって、公知の化合物から適宜選択することが可能である。
<溶剤>
本発明の膜形成組成物は、塗布性および膜厚均一性を向上させる目的で、溶剤を含むことが好ましい。この溶剤としては、従来より一般的に使用されている有機溶剤が使用できる。具体的には、メチルアルコール、エチルアルコール、プロピルアルコール、ブチルアルコール、3−メトキシ−3−メチル−1−ブタノール、3−メトキシ−1−ブタノールのような一価アルコール;メチル−3−メトキシプロピオネート、エチル−3−エトキシプロピオネートのようなアルキルカルボン酸エステル;エチレングリコール、ジエチレングリコール、プロピレングリコールのような多価アルコール;エチレングリコールモノメチルエーテル、エチレングリコールモノエチルエーテル、エチレングリコールモノプロピルエーテル、エチレングリコールモノブチルエーテル、プロピレングリコールモノメチルエーテル、プロピレングリコールモノエチルエーテル、プロピレングリコールモノプロピルエーテル、プロピレングリコールモノブチルエーテル、エチレングリコールモノメチルエーテルアセテート、エチレングリコールモノエチルエーテルアセテート、プロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート、プロピレングリコールモノエチルエーテルアセテートのような多価アルコール誘導体;酢酸、プロピオン酸のような脂肪酸;アセトン、メチルエチルケトン、2−ヘプタノンのようなケトンなどを挙げることができる。これらの有機溶剤は、単独で用いてもよいし2種以上組み合わせて用いてもよい。
また、本発明においては、本発明の効果を損なわない範囲で、その他の樹脂、界面活性剤、密着助剤等の添加剤等を配合することが可能である。その他の配合成分は、付与したい機能等によって、適宜選択することが可能である。
本発明のパターン形成に用いられる現像液としては、特に限定されるものではない。 しかしながら、本発明の膜形成組成物から得られる膜は、第一焼成工程により、ガラス状となっている場合がある。ガラス状の物質を腐食させるには、フッ酸とフッ化アンモニウムを混合した溶液であるバッファードフッ酸(BHF)が有効である。このため本発明においては、現像液としてバッファードフッ酸を使用することが好ましい。
本発明の膜形成組成物を用いて得られる三次元パターンは、パターンの大きさ、精度に応じて、種々の分野において適宜用いることが可能である。
メチルトリメトキシシラン367.7g(2.7モル)、テトラメトキシシラン411.0g(2.7モル)、アセトン690.5g、および、イソプロピルアルコール690.5gを混合し、撹拌した。ここに、水340.2g(19.0モル)と、濃度60質量%の硝酸58.9μLを加え、さらに3時間撹拌して加水分解反応を行なった。このときの加水分解率は約200%であった。
引き続き、26℃で2日間反応させることにより、シロキサンポリマーを含む反応溶液を得た。反応溶液中のシロキサンポリマーの質量平均分子量(Mw)は1956であった。
得られた反応溶液を、Si換算質量%で7質量%となるように、アセトン:イソプロピルアルコール=1:1の混合溶液で調整した。さらに、調整後の溶液に、コントラスト増強剤として下記式(B)で示される光塩基発生剤(商品名:NBC−101、みどり化学社製)を51.4g(0.189モル)添加して、膜形成組成物を得た。
上記得られた硬化膜は、電子線描画機(日立製HL−800D、70kV加速電圧)を用い、200nmのラインアンドスペースを形成するように電子線で描画した後、BHF(HF/NH4F=70/30、濃度2.5%)にて現像し、水洗した。これにより、200nmL&Sの三次元モールドが形成されていることを確認した。
2 膜形成組成物
3 露光域
3a 第一露光域
3b 第二露光域
Claims (17)
- 前記コントラスト増強剤の配合量は、膜形成組成物全体に対して、0.1質量%以上30.0質量%以下である請求項1記載の膜形成組成物。
- 前記コントラスト増強剤は、光塩基発生剤である請求項1又は2記載の膜形成組成物。
- 三次元モールドの成形に用いられる請求項1から3いずれか記載の膜形成組成物。
- 請求項1から4いずれか記載の膜形成組成物に露光を行なったものを現像して得られる三次元モールド。
- 前記三次元モールドは、照射強度の調整を伴った露光を順次行なうことにより、複数段の凹凸からなる段々凹凸を備えるものである請求項5記載の三次元モールド。
- 請求項5又は6記載の三次元モールドのリソグラフィへの使用。
- リソグラフィによるパターン形成方法であって、
請求項1から3いずれか記載の膜形成組成物を塗布して塗布層を得る塗布工程と、
前記塗布層を焼成又は半焼成して硬化膜を形成する第一焼成工程と、
前記硬化膜に露光を行ない、少なくとも一部を露光域とする露光膜を得る露光工程と、
前記露光膜を現像液によって処理し、前記露光域又は前記露光域以外の未露光域のいずれかを選択的に溶解させる現像工程と、を含むパターン形成方法。 - 前記露光工程の後に、前記露光膜を焼成する第二焼成工程を含む請求項8記載のパターン形成方法。
- 前記露光工程は、電子線による描画である請求項8又は9記載のパターン形成方法。
- 前記現像液は、バッファードフッ酸である請求項8から10いずれか記載のパターン形成方法。
- 前記パターン形成方法は、ナノパターン形成方法である請求項8から11記載のパターン形成方法。
- 請求項8から12いずれか記載のパターン形成方法により得られる三次元構造体。
- 前記三次元構造体は、複数段の凹凸からなる段々凹凸を備えるものである請求項13記載の三次元構造体。
- 前記三次元構造体は、ナノ構造体である請求項13又は14記載の三次元構造体。
- 前記三次元構造体は、リソグラフィ用モールドである請求項13から15いずれか記載の三次元構造体。
- 前記三次元構造体は、ナノインプリントリソグラフィ用モールドである請求項13から15いずれか記載の三次元構造体。
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