JP2006078401A - Pebble bed type nuclear fuel for high-temperature gas-cooled reactor and its manufacturing method - Google Patents

Pebble bed type nuclear fuel for high-temperature gas-cooled reactor and its manufacturing method Download PDF

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Kazuhisa Nishimura
一久 西村
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Abstract

<P>PROBLEM TO BE SOLVED: To provide a pebble bed type nuclear fuel for high-temperature gas-cooled reactor capable of satisfying safety in use, burning performance, economy, nuclear nonproliferation nature, safety and easiness in disposal and long-term stability after stratum disposal and method for rationally manufacturing the nuclear fuel. <P>SOLUTION: The pebble bed type nuclear fuel 11 is spherical fuel element 21 coated with graphite layer 51, in which nuclear fuel of TRISO type coated fuel particles 41 are dispersed in matrix oxide 31. The coated fuel particles 41 dispersed in the matrix oxide 31 is constituted of high-density oxide particles 42 containing nuclear fuel material and stabilized zirconia and ceramic layers 43 to 46 of three layers or more coated on the high-density oxide particles 42. <P>COPYRIGHT: (C)2006,JPO&NCIPI

Description

本発明は原子力を利用する技術分野に属するもので、より詳しくは高温ガス炉で用いられるペブルベット型核燃料とこれをつくるための製造方法に関する。   The present invention belongs to the technical field using nuclear power, and more particularly to a pebble bed type nuclear fuel used in a HTGR and a manufacturing method for producing the same.

原子力分野でのワンススルータイプの核燃料は、一度使用したものを再処理・再利用せず、そのまま放射性廃棄物として処分するという考えに基づくものである。これに関して、従来、処分後の安全性や核不拡散性といった観点から、ウランまたはウランとプルトニウムとをアルミニウムやマグネシウムとともに酸化物ペレットにしたり、あるいは、粒子状としたこれら酸化物を安定化ジルコニアなどに分散させてペレットにしたりし、それを原子炉で燃焼した後、地層処分するという手段を講じていた。ちなみに酸化アルミニウム・酸化マグネシウム・安定化ジルコニアなどは、地層中での長期安定性を示すほか、ウランまたはウランとプルトニウムとの酸化物のみからなるペレットよりも再処理効率が劣るため、核不拡散上有利とされている。
特開平09−052772号公報 特開平11−284249号公報 特開2000−002779号公報 特開2001−018060号公報
Once-through type nuclear fuel in the nuclear field is based on the idea that once used, it is disposed of as radioactive waste without reprocessing and reuse. In this regard, conventionally, from the viewpoint of safety after disposal and nuclear non-proliferation, uranium or uranium and plutonium are made into oxide pellets together with aluminum and magnesium, or these oxides in the form of particles are stabilized zirconia, etc. In other words, it was dispersed in the form of pellets, burned in a nuclear reactor, and then disposed of in geological formation. By the way, aluminum oxide, magnesium oxide, stabilized zirconia, etc. show long-term stability in the formation and also have lower reprocessing efficiency than pellets consisting only of oxides of uranium or uranium and plutonium. It is considered advantageous.
JP 09-052772 A JP-A-11-284249 JP 2000-002779 A JP 2001-018060 A

しかしワンススルータイプの核燃料については下記(1)(2)の問題がある。
(1) 燃料集合体を機械的に切断したり酸に溶解して分離精製したりするなど、既知の確立した再処理技術の応用だけでプルトニウムが取り出せるため、核不拡散の点で不十分である。
(2) 効率的な燃料消費が必要なワンススルータイプであるにもかかわらず、溶融上の問題でペレットをあまり高温にできないため、核燃料を効率よく高燃焼度まで消費できない。
However, once-through type nuclear fuel has the following problems (1) and (2).
(1) Since plutonium can be extracted only by applying known reprocessing techniques, such as mechanically cutting fuel assemblies or dissolving and refining them in acid, it is not sufficient in terms of nuclear non-proliferation. is there.
(2) Despite being a once-through type that requires efficient fuel consumption, the pellets cannot be heated to high temperatures due to melting problems, so nuclear fuel cannot be consumed efficiently to high burnup.

本発明はこのような技術上の課題に鑑み、使用上の安全性・燃焼性・経済性・核不拡散性・処分上の安全性と容易性・地層処理後の長期安定性などを満足させることのできる高温ガス炉用ペブルベット型核燃料、ならびに、当該核燃料を合理的に製造することのできる方法を提供しようとするものである。   In view of such technical problems, the present invention satisfies safety in use, flammability, economy, nuclear non-proliferation, safety and ease of disposal, long-term stability after geological treatment, etc. It is an object of the present invention to provide a pebble bed type nuclear fuel for a high temperature gas reactor, and a method capable of rationally producing the nuclear fuel.

本発明の請求項1に係る高温ガス炉用ペブルベット型核燃料は所期の目的を達成するために下記の課題解決手段を特徴とする。すなわち請求項1記載の高温ガス炉用ペブルベット型核燃料は、高密度酸化物粒子を燃料核としてマトリックス酸化物中に分散させてなる球状燃料要素が黒鉛層で被覆されており、マトリックス酸化物中に分散した高密度酸化物粒子が核燃料物質と安定化ジルコニアとを含有していることを特徴とする。   The pebble bed type nuclear fuel for a HTGR according to claim 1 of the present invention is characterized by the following means for solving the problems in order to achieve the intended purpose. That is, the pebble bed type nuclear fuel for a high temperature gas reactor according to claim 1 has a spherical fuel element in which high-density oxide particles are dispersed in a matrix oxide as fuel nuclei, and is coated with a graphite layer. Dispersed high-density oxide particles are characterized by containing a nuclear fuel material and stabilized zirconia.

本発明の請求項2に係る高温ガス炉用ペブルベット型核燃料は所期の目的を達成するために下記の課題解決手段を特徴とする。すなわち請求項2記載の高温ガス炉用ペブルベット型核燃料は、TRISO型の被覆燃料粒子を燃料核としてマトリックス酸化物中に分散させてなる球状燃料要素が黒鉛層で被覆されており、マトリックス酸化物中に分散した被覆燃料粒子が、核燃料物質および安定化ジルコニアを含有した高密度酸化物粒子と、高密度酸化物粒子を被覆している三層以上のセラミックス層とからなることを特徴とする。   The pebble bed type nuclear fuel for a high temperature gas reactor according to claim 2 of the present invention is characterized by the following problem solving means in order to achieve the intended purpose. That is, the pebble bed type nuclear fuel for a high temperature gas reactor according to claim 2 has a spherical fuel element in which TRISO type coated fuel particles are dispersed in a matrix oxide as a fuel core and coated with a graphite layer. The coated fuel particles dispersed in (1) are composed of high-density oxide particles containing nuclear fuel material and stabilized zirconia, and three or more ceramic layers covering the high-density oxide particles.

本発明の請求項3に係る高温ガス炉用ペブルベット型核燃料は、請求項1または2記載のものにおいて、核燃料物質が、ウラン酸化物、または、ウランとプルトニウムとの混合酸化物からなることを特徴とする。   The pebble bed type nuclear fuel for a HTGR according to claim 3 of the present invention is characterized in that the nuclear fuel material is composed of uranium oxide or a mixed oxide of uranium and plutonium. And

本発明の請求項4に係る高温ガス炉用ペブルベット型核燃料は、請求項1または2記載のものにおいて、マトリックス酸化物が、酸化アルミナおよび/または酸化マグネシウムからなることを特徴とする。   A pebble bed type nuclear fuel for a high temperature gas reactor according to claim 4 of the present invention is characterized in that, in the first or second aspect, the matrix oxide is composed of alumina oxide and / or magnesium oxide.

本発明の請求項5に係る高温ガス炉用ペブルベット型核燃料は、請求項2記載のものにおいて、三層以上のセラミックス層について、少なくとも二層が低密度炭素層と高密度炭素層とからなり、残りの層が、炭化珪素層と炭化ジルコニウム層とのうちから選択された一層以上の層からなることを特徴とする。   The pebble bed type nuclear fuel for a HTGR according to claim 5 of the present invention is the pebble bed type nuclear fuel according to claim 2, wherein at least two layers of the ceramic layers of three or more layers are composed of a low density carbon layer and a high density carbon layer, The remaining layers comprise one or more layers selected from a silicon carbide layer and a zirconium carbide layer.

本発明の請求項6に係る高温ガス炉用ペブルベット型核燃料の製造方法は所期の目的を達成するために下記の課題解決手段を特徴とする。すなわち請求項6記載の高温ガス炉用ペブルベット型核燃料の製造方法は、核燃料物質と安定化ジルコニアとを含有した高密度酸化物粒子をつくるための粒子形成工程と、高密度酸化物粒子がマトリックス酸化物中に分散した球状燃料要素をつくるための燃料形成工程と、球状燃料要素の表面に黒鉛を層状に付着させて該球状燃料要素表面を黒鉛層で被覆するための燃料被覆工程とを備えていることを特徴とする。   A method for producing a pebble bed type nuclear fuel for a HTGR according to claim 6 of the present invention is characterized by the following problem solving means for achieving the intended purpose. That is, a method for producing a pebble bed type nuclear fuel for a HTGR according to claim 6 includes a particle forming step for producing high density oxide particles containing nuclear fuel material and stabilized zirconia, and the high density oxide particles are subjected to matrix oxidation. A fuel forming step for producing a spherical fuel element dispersed in a product, and a fuel coating step for depositing graphite in a layer on the surface of the spherical fuel element and coating the surface of the spherical fuel element with a graphite layer. It is characterized by being.

本発明の請求項7に係る高温ガス炉用ペブルベット型核燃料の製造方法は所期の目的を達成するために下記の課題解決手段を特徴とする。すなわち請求項7記載の高温ガス炉用ペブルベット型核燃料の製造方法は、核燃料物質と安定化ジルコニアとを含有した高密度酸化物粒子をつくるための粒子形成工程と、高密度酸化物粒子の表面に三層以上のセラミックス層を積層形成して被覆燃料粒子をつくるための粒子被覆工程と、被覆燃料粒子がマトリックス酸化物中に分散した球状燃料要素をつくるための燃料形成工程と、球状燃料要素の表面に黒鉛を層状に付着させて該球状燃料要素表面を黒鉛層で被覆するための燃料被覆工程とを備えていることを特徴とする。   A method for producing a pebble bed type nuclear fuel for a HTGR according to claim 7 of the present invention is characterized by the following means for solving the problems in order to achieve the intended purpose. That is, a method for producing a pebble bed type nuclear fuel for a HTGR according to claim 7 includes a particle forming step for producing high density oxide particles containing nuclear fuel material and stabilized zirconia, and a surface of the high density oxide particles. A particle coating process for forming coated fuel particles by laminating three or more ceramic layers, a fuel forming process for forming a spherical fuel element in which coated fuel particles are dispersed in a matrix oxide, and a spherical fuel element And a fuel coating step for coating the surface of the spherical fuel element with a graphite layer by depositing graphite on the surface in layers.

本発明に係る高温ガス炉用ペブルベット型核燃料はつぎの効果を有する。
(1) 燃料核である高密度酸化物粒子は、核燃料物質だけでなく安定化ジルコニアをも含有している。この安定化ジルコニアは地層中の岩石成分と類似の構造であるので、ワンススルータイプの核燃料を地層処理した後の長期安定性をはかることができる。高密度酸化物粒子が分散しているマトリックス酸化物も、これらがたとえば酸化アルミナおよび/または酸化マグネシウムである場合に地層の組成に類似した成分や化学構造をもつので、地層処理後の長期安定性をより確実なものにする。
(2) 燃料核であるTRISO型の被覆燃料粒子は、上記の効果を有する高密度酸化物粒子が三層以上のセラミックス層で被覆されたものである。この場合のセラミックス層は、たとえば、少なくとも二層が低密度炭素層と高密度炭素層とからなり、残りの層が、炭化珪素層と炭化ジルコニウム層とのうちから選択された一層以上の層からなる。これら各層はバッファ層・障壁層・補強層などとして機能するので、被覆燃料粒子の安全性・安定性・強度を高める。ちなみにバッファ層は、燃料表面付近から飛び出す核分裂片の運動を止め、外部の被覆層の損傷を防止するほか、核分裂生成ガスなどを溜める空間や、燃料核スウェリングの吸収、燃料核移動に対する緩衝帯として機能する。障壁層は被覆燃料粒子を安定させるほか、ガス状核分裂生成物(FP)に対する拡散障壁にもなる。補強層は被覆燃料粒子を機械的特性(強度)の高いものにする。
(3) 球状燃料要素を被覆している黒鉛層は、化学的・熱的・機械的に安定であるとともに中性子に対する優れた減速材でもある。黒鉛層は、また、燃料粒子をペブル表層に露出させないので、高温ガス炉内を動くとき、とくに燃料交換時の接触や衝撃で燃料粒子が壊れないように防護する。したがってペブルベット型核燃料について使用上の安全性を確保することができる。
(4) 三層以上のセラミックス層や黒鉛層は、核燃料物質に対する閉じ込め効果が高いものであるため、使用済み燃料の地層処分を容易にし、地層処理後の長期安定性もより高いにもにする。
(5) 高密度酸化物粒子を燃料核とするペブルベット型核燃料や、TRISO型の被覆燃料粒子を燃料核とするペブルベット型核燃料は、いずれも燃料核の周囲を多重に被覆する構成材料が化学的にも熱的にも機械的にも安定したものであるから、高温化したときの溶融問題が起こりがたい。すなわちこれは、ペブルベット型核燃料が高温ガス炉で効率よく高温燃焼できるということである。したがって核燃料物資を再利用しないワンススルータイプの核燃料として経済的に消費することができる。
(6) 上記の被覆構造を有するペブルベット型核燃料は、また、再処理工程が非常に複雑であり、実質的にはほぼ再処理不可能であるから、核不拡散上、きわめて有利な核燃料となる。
The pebble bed type nuclear fuel for a HTGR according to the present invention has the following effects.
(1) High-density oxide particles that are fuel nuclei contain not only nuclear fuel material but also stabilized zirconia. Since this stabilized zirconia has a structure similar to the rock component in the formation, long-term stability after once-through type nuclear fuel has been treated in the formation can be achieved. Matrix oxides in which high-density oxide particles are dispersed also have components and chemical structures similar to the composition of the formation when these are, for example, alumina oxide and / or magnesium oxide, so that long-term stability after formation treatment Make sure.
(2) The TRISO-type coated fuel particles that are fuel nuclei are those in which high-density oxide particles having the above-described effects are coated with three or more ceramic layers. In this case, the ceramic layer includes, for example, at least two layers including a low-density carbon layer and a high-density carbon layer, and the remaining layers include one or more layers selected from a silicon carbide layer and a zirconium carbide layer. Become. Since each of these layers functions as a buffer layer, a barrier layer, a reinforcing layer, etc., the safety, stability, and strength of the coated fuel particles are increased. By the way, the buffer layer stops the movement of fission fragments jumping out from the vicinity of the fuel surface and prevents damage to the outer coating layer, as well as a space for storing fission product gas, absorption of fuel nucleus swering, buffer zone for fuel nuclear movement Function as. In addition to stabilizing the coated fuel particles, the barrier layer also serves as a diffusion barrier for gaseous fission products (FP). The reinforcing layer makes the coated fuel particles have high mechanical properties (strength).
(3) The graphite layer covering the spherical fuel element is chemically, thermally and mechanically stable and is also an excellent moderator for neutrons. The graphite layer also prevents the fuel particles from being exposed to the pebble surface layer, and thus protects the fuel particles from being broken by contact or impact during refueling, especially when moving in a high temperature gas furnace. Therefore, it is possible to ensure safety in use of the pebble bed type nuclear fuel.
(4) Three or more ceramic layers and graphite layers have a high confinement effect on nuclear fuel materials, making it easy to dispose of spent fuel in geological formations, and to improve long-term stability after geological treatment. .
(5) Both pebble bed type nuclear fuels with high density oxide particles as fuel nuclei and pebble bed type nuclear fuels with TRISO type coated fuel particles as fuel nuclei are chemically composed of components that cover the periphery of the fuel nuclei in multiple layers. In addition, since it is stable both thermally and mechanically, it is difficult to cause a melting problem when the temperature is increased. In other words, this means that the pebble bed type nuclear fuel can be efficiently burned at a high temperature in a HTGR. Therefore, it can be economically consumed as a once-through type nuclear fuel that does not reuse nuclear fuel materials.
(6) The pebble bed type nuclear fuel having the above-mentioned coating structure is also a very advantageous nuclear fuel in terms of non-proliferation because the reprocessing process is very complicated and substantially impossible to reprocess. .

本発明に係る高温ガス炉用ペブルベット型核燃料の製造方法はつぎの効果を有する。
(7) ペブルベット型核燃料を製造するための工程数が3〜4ときわめて少なく、それぞれの工程にも難度がない。したがって有益で有用なペブルベット型核燃料を少ない工程で合理的に製造することができる。
The method for producing a pebble bed type nuclear fuel for a HTGR according to the present invention has the following effects.
(7) The number of processes for producing pebble bed type nuclear fuel is very small, 3-4, and each process has no difficulty. Therefore, a useful and useful pebble bed type nuclear fuel can be reasonably manufactured with few steps.

本発明に係る高温ガス炉用ペブルベット型核燃料とその製造方法については、はじめにペブルベット型核燃料の実施形態を添付図面に基づいて説明する。   With regard to the pebble bed type nuclear fuel for a HTGR according to the present invention and the manufacturing method thereof, first, an embodiment of the pebble bed type nuclear fuel will be described with reference to the accompanying drawings.

図1に例示されたペブルベット型核燃料11は、球状燃料要素21の表面が黒鉛層51で均一に被覆されたものである。この場合の球状燃料要素21については、球形をなすマトリックス酸化物31の中に多数の被覆燃料粒子41がほぼ均等に分散している。これらのうちでマトリックス酸化物31は、一例として酸化アルミナからなり、他の一例として酸化マグネシウムからなるが、被覆燃料粒子41の場合は図2を参照してつぎのように構成されている。   The pebble bed type nuclear fuel 11 illustrated in FIG. 1 is obtained by uniformly coating the surface of a spherical fuel element 21 with a graphite layer 51. In the spherical fuel element 21 in this case, a large number of coated fuel particles 41 are almost uniformly dispersed in a spherical matrix oxide 31. Of these, the matrix oxide 31 is made of alumina oxide as an example, and magnesium oxide as another example. In the case of the coated fuel particles 41, the structure is as follows with reference to FIG.

図2の被覆燃料粒子41において、燃料核となる高密度酸化物粒子42は、一例としてウラン酸化物と安定化ジルコニアとからなり、他の一例としてウランとプルトニウムとの混合酸化物と安定化ジルコニアとからなる。ちにみに安定化ジルコニアは酸化ジルコニアにイットリアを固溶させた酸化物で、この場合のジルコニウム:イットリアはおおむね9:1の配合比である。高密度酸化物粒子42に関する各成分の組成比・粒子の直径・密度などは、これを燃焼させる高温ガス炉の特性に応じて設定される。高密度酸化物粒子42を被覆しているのは三層以上のセラミックス層43〜46であり、図示例では、これらが層43→層44→層45→層46の順に積層されている。それらのうちで第1層目のセラミックス層43は低密度炭素(PyC)からなり、第2層目と第4層目のセラミックス層44・46は高密度炭素(PyC)からなり、第3層目のセラミックス層45は炭化珪素からなる。各層についてさらにいうと、第1層目のセラミックス層43は既述のバッファ層となり、第2層目と第4層目のセラミックス層44・46は既述の補強層となり、第3層目のセラミックス層43は既述の障壁層となる。図示のセラミックス層(三層以上の積層構造)は一例にすぎない。これに関する図示以外の例としてはつぎのようなものがある。一つはセラミックス層45が炭化ジルコニウムからなる。他の一つはセラミックス層45が炭化珪素層と炭化ジルコニウム層との二層構造からなる。さらに他の一つは、両セラミックス層44・46のうちのいずれか一方が省略される。これら以外の一つは、第1層目のセラミックス層43上に形成される各層について、セラミックス層(高密度炭素層)を、一層構造のセラミック層(炭化珪素層または炭化ジルコニウム層)あるいは二層構造のセラミック層(炭化珪素層および炭化ジルコニウム層)で挟むようにこれら各層が交互積層される。   In the coated fuel particle 41 of FIG. 2, the high-density oxide particles 42 serving as fuel nuclei are composed of uranium oxide and stabilized zirconia as an example, and as another example, a mixed oxide of uranium and plutonium and stabilized zirconia. It consists of. Incidentally, stabilized zirconia is an oxide obtained by dissolving yttria in zirconia oxide, and in this case, zirconium: yttria has a mixing ratio of about 9: 1. The composition ratio, particle diameter, density, and the like of each component relating to the high-density oxide particles 42 are set in accordance with the characteristics of the high-temperature gas furnace that combusts them. The high-density oxide particles 42 are coated with three or more ceramic layers 43 to 46. In the illustrated example, these layers are laminated in the order of layer 43 → layer 44 → layer 45 → layer 46. Among them, the first ceramic layer 43 is made of low density carbon (PyC), and the second and fourth ceramic layers 44 and 46 are made of high density carbon (PyC). The eye ceramic layer 45 is made of silicon carbide. More specifically, the first ceramic layer 43 is the buffer layer described above, the second and fourth ceramic layers 44 and 46 are the reinforcing layers described above, and the third layer is the third layer. The ceramic layer 43 serves as the barrier layer described above. The illustrated ceramic layer (laminated structure of three or more layers) is merely an example. There are the following examples other than those shown in this figure. One is that the ceramic layer 45 is made of zirconium carbide. In the other, the ceramic layer 45 has a two-layer structure of a silicon carbide layer and a zirconium carbide layer. In the other one, either one of the ceramic layers 44 and 46 is omitted. In addition to these, for each layer formed on the first ceramic layer 43, a ceramic layer (high-density carbon layer), a single-layer ceramic layer (silicon carbide layer or zirconium carbide layer) or two layers These layers are alternately laminated so as to be sandwiched between ceramic layers (silicon carbide layer and zirconium carbide layer) having a structure.

ペブルベット型核燃料11については図3のような実施形態もある。図3のペブルベット型核燃料11も球状燃料要素21の表面が黒鉛層51で均一に被覆されているが、この場合の球状燃料要素21は、マトリックス酸化物31の中に多数の高密度酸化物粒子42がほぼ均等に分散したものである。すなわち図3のペブルベット型核燃料11は、前例の被覆燃料粒子41と異なり、高密度酸化物粒子42がマトリックス酸化物31中に分散している。その他に関して図3のペブルベット型核燃料11は既述の内容と実質的に同じかそれに準ずる。   As for the pebble bed type nuclear fuel 11, there is an embodiment as shown in FIG. The pebble bed type nuclear fuel 11 of FIG. 3 also has a spherical fuel element 21 whose surface is uniformly coated with a graphite layer 51. In this case, the spherical fuel element 21 has a large number of high-density oxide particles in a matrix oxide 31. 42 are distributed almost uniformly. That is, the pebble bed type nuclear fuel 11 of FIG. 3 is different from the coated fuel particles 41 of the previous example in that the high density oxide particles 42 are dispersed in the matrix oxide 31. In other respects, the pebble bed type nuclear fuel 11 shown in FIG. 3 is substantially the same as or similar to the above description.

本発明に係るペブルベット型核燃料11はペブルベット型高温ガス炉で使用される。本発明のペブルベット型核燃料11とこの高温ガス炉に関しては、つぎのようなことがいえる。ペブルベット型高温ガス炉の場合、燃料を含む炉心構造は熱容量の大きい、しかも、高温健全性の良好な黒鉛や酸化物セラミックスなどで構成されている。これはペブルベット型核燃料11を高燃焼度まで燃やして核燃料物質を有効利用できるということである。それに、高温域でも化学反応の起こらないヘリウムガスを冷却ガスとして用いることで固有の安全性が高くなり、高い出口温度(例:約900℃)のヘリウムガスを取り出すことができる。ちなみに約900℃の高温熱は、発電はもちろんのこと水素製造や化学プラントなど幅広い分野での熱利用を可能にする。したがって実用上有望な原子炉となる。ペブルベット型高温ガス炉についてさらにいうと、ペブルベット型核燃料11を逐次取り出して所定の燃焼度に達していないものは炉内に戻すことになるから、所定の燃焼度を超えたペブルベット型核燃料11のみが使用済み燃料となる。これに応じて新しいペブルベット型核燃料11を炉心に供給するので、燃料交換のために炉心を停止することなく連続して運転することができる。   The pebble bed type nuclear fuel 11 according to the present invention is used in a pebble bed type HTGR. Regarding the pebble bed type nuclear fuel 11 of the present invention and the high temperature gas reactor, the following can be said. In the case of a pebble bed type HTGR, the core structure including fuel is made of graphite or oxide ceramics having a large heat capacity and good high-temperature soundness. This means that the nuclear fuel material can be used effectively by burning the pebble bed type nuclear fuel 11 to a high burnup. In addition, by using helium gas that does not cause a chemical reaction even in a high temperature region as a cooling gas, inherent safety is enhanced, and helium gas having a high outlet temperature (eg, about 900 ° C.) can be taken out. Incidentally, the high-temperature heat of about 900 ° C. enables heat utilization in a wide range of fields such as hydrogen production and chemical plants as well as power generation. Therefore, it is a promising reactor for practical use. The pebble bed type high temperature gas reactor will be further described. Since the pebble bed type nuclear fuel 11 is sequentially taken out and the fuel that has not reached the predetermined burnup is returned to the furnace, only the pebble bed type nuclear fuel 11 exceeding the predetermined burnup is obtained. Used fuel. Accordingly, since the new pebble bed type nuclear fuel 11 is supplied to the core, it can be operated continuously without stopping the core for fuel replacement.

本発明のペブルベット型核燃料11で使用済みのものは、これの組成が安定しているため、一定期間冷却した後、そのまま深地層処分することができる。   Since the spent pebble bed type nuclear fuel 11 of the present invention has a stable composition, the pebble bed type nuclear fuel 11 can be disposed as a deep layer as it is after being cooled for a certain period of time.

使用済みペブルベット型核燃料11について、これを再処理して核燃料物質を取り出そうとする場合、少なくともつぎのような工程が必要になる。
(1) 表層の黒鉛層51を除去するとき、酸化雰囲気下で高温処理して炭酸ガスにするとか、または、機械的に研削して破壊しなければならない。
(2) マトリックス酸化物(酸化アルミニウムおよび/または酸化マグネシウム)31を処理するとき、酸や溶融アルカリで処理した後、さらに機械的に破壊しなければならない。(3) 取り出した高密度酸化物粒子42について、これを焙焼し、ついで硝酸で処理して溶液とした後、さらに分離精製工程に掛けなければならない。
(4) 被覆燃料粒子41の場合は、セラミックス層43〜46について、たとえば炭素層を空気中で高温処理したり、SiCやZrCなどを高温アルカリ処理したり、さらには機械的に破壊したりするなど、高密度酸化物粒子42のみの場合よりもさらに面倒な処理がともなう。
これで明らかなように、使用済みペブルベット型核燃料11から核燃料物質を取り出すというときは非常に複雑な工程を重ねることを要する。もちろんペブルベット型核燃料11の場合は、ペレット型燃料と異なり、これらの工程が技術的に確立していない。加えてペブルベット型核燃料11の場合は燃焼度が高いために核物質の取り出し効率が悪く、これも核不拡散を有利にする。
When the spent pebble bed type nuclear fuel 11 is reprocessed to take out the nuclear fuel material, at least the following steps are required.
(1) When removing the surface graphite layer 51, it must be treated at high temperature in an oxidizing atmosphere to produce carbon dioxide, or it must be mechanically ground and destroyed.
(2) When the matrix oxide (aluminum oxide and / or magnesium oxide) 31 is treated, it must be further mechanically destroyed after treatment with acid or molten alkali. (3) The extracted high-density oxide particles 42 are roasted and then treated with nitric acid to form a solution, which must be further subjected to a separation and purification step.
(4) In the case of the coated fuel particles 41, for the ceramic layers 43 to 46, for example, the carbon layer is subjected to high temperature treatment in the air, SiC, ZrC, or the like is subjected to high temperature alkali treatment, or mechanically destroyed. Such a process is more complicated than the case of only the high-density oxide particles 42.
As is clear from this, when the nuclear fuel material is taken out from the used pebble bed type nuclear fuel 11, it is necessary to repeat a very complicated process. Of course, in the case of the pebble bed type nuclear fuel 11, these processes are not technically established unlike the pellet type fuel. In addition, since the pebble bed type nuclear fuel 11 has a high burnup, the extraction efficiency of the nuclear material is poor, which also makes nuclear non-proliferation advantageous.

つぎに本発明に係る高温ガス炉用ペブルベット型核燃料の製造方法について、これの実施形態を添付図面に基づいて説明する。   Next, an embodiment of a method for producing a pebble bed type nuclear fuel for a HTGR according to the present invention will be described with reference to the accompanying drawings.

図1に例示されたペブルベット型核燃料11を製造するための方法は、図4に例示された粒子形成工程・粒子被覆工程・燃料形成工程・燃料被覆工程とを備えている。これら各工程はつぎのようなものである。   The method for producing the pebble bed type nuclear fuel 11 illustrated in FIG. 1 includes the particle formation process, the particle coating process, the fuel formation process, and the fuel coating process illustrated in FIG. Each of these steps is as follows.

粒子形成工程の一例としては、核燃料物質と安定化ジルコニアとを含有した高密度酸化物粒子42を外部ゲル法で形成する。前述のとおり、この場合の核燃料物質は一例としてウラン酸化物からなり、他の一例としてウランとプルトニウムとの混合酸化物からなる。安定化ジルコニアは、ジルコニウムとイットリアとの配合比(モル比)がジルコニア9部、イットリア1部というものである。   As an example of the particle forming step, high-density oxide particles 42 containing nuclear fuel material and stabilized zirconia are formed by an external gel method. As described above, the nuclear fuel material in this case is made of uranium oxide as an example, and is made of a mixed oxide of uranium and plutonium as another example. Stabilized zirconia has a compounding ratio (molar ratio) of zirconium and yttria of 9 parts of zirconia and 1 part of yttria.

粒子形成工程を実施するときの外部ゲル法に関して、その具体例一例では、はじめに、ウランとプルトニウムにジルコニウムとイットリウムを加えたものを硝酸に溶かして硝酸溶液とするとともに、これにポリビニルアルコール(PVA)やメチルセルロースなどの増粘剤を加えて粘度の調整された滴下原液とする。ついで、滴下原液を細径の滴下ノズルから押し出して表面張力で丸くした後、アンモニア水中に滴下する。これで滴下原液がアンモニアとゲル化反応して粒子状になる。この粒子を洗浄・乾燥した後、大気中で焙焼し、さらにそれを還元・焼結することで高密度酸化物粒子42が得られる。この際の高密度酸化物粒子42について、各成分の組成比・粒子の直径・密度などは任意にできる。   Regarding the external gel method for carrying out the particle forming step, in one specific example, first, uranium and plutonium added with zirconium and yttrium are dissolved in nitric acid to form a nitric acid solution, and polyvinyl alcohol (PVA) is added thereto. Add a thickener such as sucrose or methylcellulose to obtain a drop stock solution with adjusted viscosity. Next, the dropping stock solution is extruded from a small-diameter dropping nozzle, rounded by surface tension, and then dropped into ammonia water. Thus, the dripping stock solution gels with ammonia to form particles. The particles are washed and dried, then roasted in the air, and further reduced and sintered to obtain high-density oxide particles 42. Regarding the high-density oxide particles 42 at this time, the composition ratio of each component, particle diameter, density, and the like can be arbitrarily set.

粒子形成工程としては、外部ゲル法のほか、内部ゲル化法や転動造粒法なども採用することができる。ちなみに内部ゲル化法は、アンモニア源として尿層やヘキサミン(HMTA)をあらかじめ硝酸溶液に加えて滴下原液を調製し、これを液滴とした後に加熱しアンモニアを発生させて粒子状とする。この後は外部ゲル法と同じである。一方で転動造粒法は、ウラン・プルトニウム・ジルコニアなどの各酸化物を容器内で撹拌しながら凝集させ粒子状とした後、これを焼結することで高密度酸化物粒子42を得る。   As the particle forming step, in addition to the external gel method, an internal gelation method, a rolling granulation method, or the like can be employed. Incidentally, in the internal gelation method, a urine layer or hexamine (HMTA) as an ammonia source is added in advance to a nitric acid solution to prepare a dropping stock solution, which is then formed into droplets and heated to generate ammonia to form particles. After this, it is the same as the external gel method. On the other hand, in the rolling granulation method, oxides such as uranium, plutonium, and zirconia are agglomerated while stirring in a container to form particles, and then sintered to obtain high-density oxide particles 42.

粒子被覆工程を実施するときの一例では、流動床法により被覆用の成分ガスを熱分解して所要の層を形成する。これを図2のケースでいうと、高密度酸化物粒子42を三層以上のセラミックス層43〜46で被覆して被覆燃料粒子41をつくることになる。したがって流動床法を介して高密度酸化物粒子42の表面に低密度炭素(PyC)からなる第1層目のセラミックス層43を形成するときは、アセチレン(C)を約1400℃で熱分解してその反応生成物を堆積形成する。同様の方法で第1層目のセラミックス層43上に高密度炭素(PyC)からなる第2層目のセラミックス層44を形成するときは、プロピレン(C6)を約1400℃で熱分解してその反応生成物を堆積形成する。さらに同様の方法で第2層目のセラミックス層44上に炭化珪素からなる第3層目のセラミックス層45を形成するときは、メチルトリクロロシラン(CHSiCl)を分解してその反応生成物を堆積形成する。第3層目のセラミックス層45が炭化ジルコニウムの場合は集荷ジルコニウムとメタンガスとの混合物を約1600℃で熱分解してその反応生成物を第2層目のセラミックス層44上に堆積形成する。この場合のセラミックス層45として、炭化珪素層と炭化ジルコニウム層との二層を形成してもよい。第3層目のセラミックス層45上に高密度炭素(PyC)からなる第4層目のセラミックス層46を形成するときは、第2層目の場合と同じである。かくて高密度酸化物粒子42が三層以上のセラミックス層43〜46で被覆されたとき、それが被覆燃料粒子41となる。 In an example when the particle coating step is performed, a required layer is formed by thermally decomposing a component gas for coating by a fluidized bed method. In the case of FIG. 2, the coated fuel particles 41 are formed by coating the high-density oxide particles 42 with three or more ceramic layers 43 to 46. Therefore, when the first ceramic layer 43 made of low density carbon (PyC) is formed on the surface of the high density oxide particles 42 through the fluidized bed method, acetylene (C 2 H 2 ) is added at about 1400 ° C. Thermal decomposition decomposes and forms the reaction product. When the second ceramic layer 44 made of high-density carbon (PyC) is formed on the first ceramic layer 43 by the same method, propylene (C 3 H 6 ) is thermally decomposed at about 1400 ° C. Then, the reaction product is deposited. Further, when the third ceramic layer 45 made of silicon carbide is formed on the second ceramic layer 44 by the same method, methyltrichlorosilane (CH 3 SiCl 3 ) is decomposed and its reaction product is decomposed. To form a deposit. When the third ceramic layer 45 is zirconium carbide, a mixture of the collected zirconium and methane gas is thermally decomposed at about 1600 ° C., and the reaction product is deposited on the second ceramic layer 44. As the ceramic layer 45 in this case, two layers of a silicon carbide layer and a zirconium carbide layer may be formed. When the fourth ceramic layer 46 made of high-density carbon (PyC) is formed on the third ceramic layer 45, it is the same as in the second layer. Thus, when the high-density oxide particles 42 are coated with three or more ceramic layers 43 to 46, they become the coated fuel particles 41.

被覆燃料粒子41の被覆層はバッファ層(セラミックス層43)、障壁層(セラミックス層45)、補強層(セラミックス層44および/または46)を主要な構成要素とするものである。したがって被覆燃料粒子41を被覆するためのセラミックス層は図示例に比し増減されることがある。バッファ層・障壁層・補強層などは、それぞれ単数の層であっても複数の層であってもよい。その場合の一例として、既述の流動床法によって、セラミックス層43の上に炭化珪素層および/または炭化ジルコニウム層が形成されたり、セラミックス層45の上に炭化珪素層および/または炭化ジルコニウム層が形成されたりすることがある。   The coating layer of the coated fuel particles 41 includes a buffer layer (ceramic layer 43), a barrier layer (ceramic layer 45), and a reinforcing layer (ceramic layer 44 and / or 46) as main components. Therefore, the ceramic layer for coating the coated fuel particles 41 may be increased or decreased as compared with the illustrated example. Each of the buffer layer, the barrier layer, the reinforcing layer and the like may be a single layer or a plurality of layers. As an example, a silicon carbide layer and / or a zirconium carbide layer is formed on the ceramic layer 43 or a silicon carbide layer and / or a zirconium carbide layer is formed on the ceramic layer 45 by the fluidized bed method described above. It may be formed.

燃料形成工程のときは、多数の被覆燃料粒子41がマトリックス酸化物31の中に均一に分散した球状燃料要素21をつくる。この場合のマトリックス酸化物31は、酸化アルミニウム・酸化マグネシウム・酸化アルミニウムと酸化マグネシウムとの混合物など、これらのうちから選択された任意の一つからなる。燃料形成工程のはじめでは、所定量の被覆燃料粒子41と一部のマトリックス酸化物31とを撹拌しながら転動造粒した後、これに残部のマトリックス酸化物31を加えて均一に撹拌混合するか、または、所定量の被覆燃料粒子41と全部のマトリックス酸化物31とを撹拌しながら転動造粒する。つぎに、こうしたものをゴム製または合成樹脂製のモールド内に充填し圧縮成形して球状燃料要素21を得る。   During the fuel formation process, a spherical fuel element 21 in which a large number of coated fuel particles 41 are uniformly dispersed in the matrix oxide 31 is produced. In this case, the matrix oxide 31 is made of any one selected from aluminum oxide, magnesium oxide, a mixture of aluminum oxide and magnesium oxide, and the like. At the beginning of the fuel formation step, a predetermined amount of the coated fuel particles 41 and a part of the matrix oxide 31 are subjected to rolling granulation while stirring, and then the remaining matrix oxide 31 is added thereto and uniformly stirred and mixed. Alternatively, rolling granulation is performed while stirring a predetermined amount of the coated fuel particles 41 and the entire matrix oxide 31. Next, these are filled in a rubber or synthetic resin mold and compression molded to obtain the spherical fuel element 21.

燃料被覆工程のときは、化学的・熱的・機械的に安定した被覆層しかも中性子に対して減速材として機能する被覆層を球状燃料要素21表面に形成する。その具体的一例として、ゴム製または合成樹脂製のモールド内に一部の黒鉛粉末を入れ、つぎにモールド内の該黒鉛粉末上に球状燃料要素21を置き、その後、残部の黒鉛粉末をモールド内に充填してから、これを圧縮成形する。これで球状燃料要素21の表面が黒鉛層51で被覆される。こうして黒鉛被覆された球状燃料要素21については、これの真球化するために黒鉛層51の表層部を研削し、しかる後、黒鉛層51を炭化かつ脱ガスするために所定温度の熱処理を施す。かくてペブルベット型核燃料11が得られる。   In the fuel coating step, a chemically, thermally and mechanically stable coating layer and a coating layer that functions as a moderator against neutrons are formed on the surface of the spherical fuel element 21. As a specific example, a part of graphite powder is put in a rubber or synthetic resin mold, and then the spherical fuel element 21 is placed on the graphite powder in the mold, and then the remaining graphite powder is put in the mold. This is compression molded after filling. Thus, the surface of the spherical fuel element 21 is covered with the graphite layer 51. For the spherical fuel element 21 thus coated with graphite, the surface layer portion of the graphite layer 51 is ground in order to make it spherical, and then heat treatment at a predetermined temperature is performed to carbonize and degas the graphite layer 51. . Thus, the pebble bed type nuclear fuel 11 is obtained.

図3に例示されたペブルベット型核燃料11を製造するときは粒子形成工程・燃料形成工程・燃料被覆工程を実施する。その場合に採用される各工程は、図4を参照して説明した粒子形成工程・燃料形成工程・燃料被覆工程と実質的に同じかそれに準ずる。それを粒子形成工程→燃料形成工程→燃料被覆工程の順に実施することで図3のペブルベット型核燃料11が得られる。   When the pebble bed type nuclear fuel 11 illustrated in FIG. 3 is manufactured, a particle formation process, a fuel formation process, and a fuel coating process are performed. Each process employed in that case is substantially the same as or equivalent to the particle formation process, fuel formation process, and fuel coating process described with reference to FIG. The pebble bed type nuclear fuel 11 shown in FIG. 3 is obtained by carrying out the steps in the order of particle formation step → fuel formation step → fuel coating step.

本発明の技術内容については、ウラン酸化物のワンススルーと軽水炉の再処理により生じるウランとプルトニウムとの混合酸化物に対して適用できるほか、核兵器解体にともなう余剰プルトニウムの処理や再処理で発生するマイナーアクチニドの処理に対しても適用することができ、それらの場合でも前記と同様の効果をあげることができる。   The technical contents of the present invention can be applied to a mixed oxide of uranium and plutonium generated by once-through of uranium oxide and reprocessing of light water reactors, and are generated by processing and reprocessing of surplus plutonium accompanying the dismantling of nuclear weapons. The present invention can also be applied to minor actinide processing, and even in those cases, the same effect as described above can be obtained.

本発明に係る高温ガス炉用ペブルベット型核燃料の一実施形態を略示した縦断面図である。1 is a longitudinal sectional view schematically showing an embodiment of a pebble bed type nuclear fuel for a HTGR according to the present invention. 図1の高温ガス炉用ペブルベット型核燃料における被覆燃料粒子について一部を切り開いて示した斜視図である。FIG. 2 is a perspective view showing a part of the coated fuel particles in the pebble bed type nuclear fuel for a high temperature gas reactor shown in FIG. 1. 本発明に係る高温ガス炉用ペブルベット型核燃料の他の一実施形態を略示した縦断面図である。FIG. 5 is a longitudinal sectional view schematically showing another embodiment of a pebble bed type nuclear fuel for a HTGR according to the present invention. 本発明に係る高温ガス炉用ペブルベット型核燃料の製造方法についてその一実施形態の工程を示したブロック図である。It is the block diagram which showed the process of the one Embodiment about the manufacturing method of the pebble bed type | mold nuclear fuel for high temperature gas reactors which concerns on this invention.

符号の説明Explanation of symbols

11 ペブルベット型核燃料
21 球状燃料要素
31 マトリックス酸化物
41 被覆燃料粒子
42 高密度酸化物粒子
43 セラミックス層
44 セラミックス層
45 セラミックス層
46 セラミックス層
51 黒鉛層
11 Pebble Bed Type Nuclear Fuel 21 Spherical Fuel Element 31 Matrix Oxide 41 Coated Fuel Particle 42 High Density Oxide Particle 43 Ceramic Layer 44 Ceramic Layer 45 Ceramic Layer 46 Ceramic Layer 51 Graphite Layer

Claims (7)

高密度酸化物粒子を燃料核としてマトリックス酸化物中に分散させてなる球状燃料要素が黒鉛層で被覆されており、マトリックス酸化物中に分散した高密度酸化物粒子が核燃料物質と安定化ジルコニアとを含有していることを特徴とする高温ガス炉用ペブルベット型核燃料。   A spherical fuel element in which high-density oxide particles are dispersed in a matrix oxide as a fuel nucleus is coated with a graphite layer, and the high-density oxide particles dispersed in the matrix oxide are composed of nuclear fuel material, stabilized zirconia and A pebble bed type nuclear fuel for a HTGR characterized by comprising: TRISO型の被覆燃料粒子を燃料核としてマトリックス酸化物中に分散させてなる球状燃料要素が黒鉛層で被覆されており、マトリックス酸化物中に分散した被覆燃料粒子が、核燃料物質および安定化ジルコニアを含有した高密度酸化物粒子と、高密度酸化物粒子を被覆している三層以上のセラミックス層とからなることを特徴とする高温ガス炉用ペブルベット型核燃料。   Spherical fuel elements in which TRISO-type coated fuel particles are dispersed in a matrix oxide as fuel nuclei are coated with a graphite layer, and the coated fuel particles dispersed in the matrix oxide contain nuclear fuel material and stabilized zirconia. A pebble bed type nuclear fuel for a high temperature gas reactor comprising the high density oxide particles contained and three or more ceramic layers covering the high density oxide particles. 核燃料物質が、ウラン酸化物、または、ウランとプルトニウムとの混合酸化物からなる請求項1または2記載の高温ガス炉用ペブルベット型核燃料。   The pebble bed type nuclear fuel for a HTGR according to claim 1 or 2, wherein the nuclear fuel material comprises uranium oxide or a mixed oxide of uranium and plutonium. マトリックス酸化物が、酸化アルミナおよび/または酸化マグネシウムからなる請求項1または2記載の高温ガス炉用ペブルベット型核燃料。   The pebble bed type nuclear fuel for a HTGR according to claim 1 or 2, wherein the matrix oxide comprises alumina oxide and / or magnesium oxide. 三層以上のセラミックス層について、少なくとも二層が低密度炭素層と高密度炭素層とからなり、残りの層が、炭化珪素層と炭化ジルコニウム層とのうちから選択された一層以上の層からなる請求項2記載の高温ガス炉用ペブルベット型核燃料。   About three or more ceramic layers, at least two layers are composed of a low-density carbon layer and a high-density carbon layer, and the remaining layers are composed of one or more layers selected from a silicon carbide layer and a zirconium carbide layer. The pebble bed type | mold nuclear fuel for high temperature gas reactors of Claim 2. 核燃料物質と安定化ジルコニアとを含有した高密度酸化物粒子をつくるための粒子形成工程と、高密度酸化物粒子がマトリックス酸化物中に分散した球状燃料要素をつくるための燃料形成工程と、球状燃料要素の表面に黒鉛を層状に付着させて該球状燃料要素表面を黒鉛層で被覆するための燃料被覆工程とを備えていることを特徴とする高温ガス炉用ペブルベット型核燃料の製造方法。   Particle formation process for producing high density oxide particles containing nuclear fuel material and stabilized zirconia, fuel formation process for producing spherical fuel elements in which high density oxide particles are dispersed in matrix oxide, and spherical A method for producing a pebble bed type nuclear fuel for a high temperature gas reactor, comprising: a fuel coating step for depositing graphite on the surface of a fuel element in a layered manner to coat the surface of the spherical fuel element with a graphite layer. 核燃料物質と安定化ジルコニアとを含有した高密度酸化物粒子をつくるための粒子形成工程と、高密度酸化物粒子の表面に三層以上のセラミックス層を積層形成して被覆燃料粒子をつくるための粒子被覆工程と、被覆燃料粒子がマトリックス酸化物中に分散した球状燃料要素をつくるための燃料形成工程と、球状燃料要素の表面に黒鉛を層状に付着させて該球状燃料要素表面を黒鉛層で被覆するための燃料被覆工程とを備えていることを特徴とする高温ガス炉用ペブルベット型核燃料の製造方法。   A particle forming process for producing high density oxide particles containing nuclear fuel material and stabilized zirconia, and for producing coated fuel particles by laminating three or more ceramic layers on the surface of high density oxide particles. A particle coating step, a fuel forming step for producing a spherical fuel element in which coated fuel particles are dispersed in a matrix oxide, and a layer of graphite deposited on the surface of the spherical fuel element so that the surface of the spherical fuel element is covered with a graphite layer. A method for producing a pebble bed type nuclear fuel for a HTGR, comprising a fuel coating step for coating.
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