JP2006032794A - 整流素子 - Google Patents
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Abstract
【課題】 本発明は、簡単な構造で整流特性を得ることができ、かつ、逆バイアス時のリーク電流の低い整流素子を提供する。
【解決手段】 基板上に第1電極層、有機半導体材料層、拡散抑制層、第2電極層の順に薄膜として形成される整流素子であって、有機半導体材料層と第2電極層との間に電気抵抗率が10MΩcm以上の拡散抑制層を設ける。有機半導体材料層はフラーレン類であることが好ましく、拡散抑制層はフッ化リチウムであることが好ましい。
【選択図】 図1
【解決手段】 基板上に第1電極層、有機半導体材料層、拡散抑制層、第2電極層の順に薄膜として形成される整流素子であって、有機半導体材料層と第2電極層との間に電気抵抗率が10MΩcm以上の拡散抑制層を設ける。有機半導体材料層はフラーレン類であることが好ましく、拡散抑制層はフッ化リチウムであることが好ましい。
【選択図】 図1
Description
本発明は、例えば有機発光ディスプレイや有機太陽電池等に好適に用いられる、有機半導体を用いた整流素子に関し、更に詳しくは、非線形電圧電流特性を発現させた2端子素子に関する。
近年、有機電子材料の特性は目覚しい進展をみせており、有機半導体を応用した、有機発光ディスプレイ、有機太陽電池、有機薄膜トランジスタ、有機燃料電池等が盛んに研究されている。ここで、これらの基礎となるダイオードは、整流作用を備えた電子デバイスとして重要な位置を占めることから、特に盛んに検討されている。
図4には、このようなダイオードにおける電圧−電流特性の整流特性を示す。図4に示すように、電極に正電圧を印加した場合は、あるしきい電圧を超えるとともに電流が流れるようなオーミック接続となる。逆に電極に負電圧を印加した場合には電流はほとんど流れず、絶縁体として振舞うような挙動をとる。
このような整流特性を得るメカニズムとしては、pn接合によるもの、金属と半導体とのショットキー接合によるもの、絶縁体をはさむ2種類の異なる金属の仕事関数差を利用する方法、の3種類があるが、一般的に移動度の小さな有機半導体を用いる場合には前記の2種類、すなわち、pn接合によるものか、金属と半導体とのショットキー接合によるものが主である。
pn接合を用いて整流特性を得ている例としては、現在盛んに研究されている有機発光ダイオードを応用した有機発光ディスプレイがある。例えば、特開2002−289353号公報、特開2002−289355号公報、特開2002−289878号公報には、陽極側の正孔輸送能力を有する有機化合物からなる正孔輸送層と、陰極側の電子輸送能力を有する有機化合物からなる電子輸送層とからなり、接する正孔輸送層及び電子輸送層間への電圧印加時に非線形電流電圧特性を有する有機半導体ダイオードが開示されており、正孔輸送層はポルフィリン誘導体を、電子輸送層はペリレン誘導体を用いることが開示されている。
また、ショットキー接合を利用した例としては、例えば、T.Aernoutsらによって、PPV(ポリフェニレンビニレン)オリゴマーを、ITOとアルミニウムとで挟んだ三層構造のショットキーダイオードが開示されており、PPVオリゴマーとアルミ電極との界面に起因した整流特性が報告されている(非特許文献1参照)。
特開2002−289353号公報
特開2002−289355号公報
特開2002−289878号公報
T.Aernoutsら、Synthetic Metals, Vol.122 pp.153, 2001
しかしながら、上記のような有機半導体を用いたダイオードについては以下の問題点があった。
すなわち、特開2002−289353号公報、特開2002−289355号公報、特開2002−289878号公報の有機半導体ダイオードのように、pn接合を用いる場合、第1電極、p型半導体、n型半導体、第2電極と少なくとも有機半導体層が2層必要となり、工程が複雑となるという問題があった。
また、ショットキー接合を用いる場合には、有機半導体層は1層ですむので単純な構造となるものの、使用している有機半導体材料がたとえばPPVなど酸素や水分に非常に敏感な材料であり、取り扱いが困難という問題があった。
更には、pnダイオード及びショットキーダイオードでは、第2電極の作製に真空蒸着法を用いることが一般的であるが、第2電極は有機半導体層の上部に作製されているため、融点近くまで加熱された金属原子又はクラスターが有機半導体層に付着し、有機半導体層と反応、又は有機半導体層を拡散してしまい、第2電極との界面の有機半導体層の物性を劣化させてしまうという問題があり、特に逆バイアス時におけるリーク電流の増加等、整流特性の悪化の原因となっていた。
本発明は、上記従来技術の問題点を鑑みてなされたもので、簡単な構造で整流特性を得ることができ、かつ、逆バイアス時のリーク電流の低い整流素子を提供することを目的とする。
本発明者らは、有機半導体材料と同程度もしくはそれ以上の抵抗率をもった材料を拡散抑制層として有機半導体上に形成することにより、有機半導体内部への第2電極の拡散が抑えられ、そして、有機半導体内部にリークの原因となるような電流パスが形成されず、逆バイアス時のリーク電流を低減できると考え、本発明に至った。
すなわち、本発明の整流素子は、基板上に第1電極層、有機半導体材料層、第2電極層の順に薄膜として配置してなる整流素子において、前記有機半導体材料層と前記第2電極層との間に、電気抵抗率が10MΩcm以上の拡散抑制層を設けたことを特徴とする。
有機半導体材料層と第2電極との間に拡散抑制層を設けることにより、第2電極を作製する際の有機半導体層の損傷を低減できるため第2電極との界面の有機半導体層の物性劣化を軽減でき、また、第2電極材料の有機半導体層内への拡散を抑制できるため、逆バイアス時のリーク電流の低い整流素子を作製することができる。
本発明においては、有機半導体材料層としてフラーレン類を用いることが好ましい。フラーレン類は移動度、耐熱性共に優れており、フラーレン類で構成された有機半導体材料層は、大電流に適応しうる整流素子を作製することができる。
また、拡散抑制層としてフッ化リチウムを用いることが好ましい。
本発明のもう一つは、基板上に第1電極層、有機半導体材料層、第2電極層の順に薄膜として配置してなる整流素子において、前記有機半導体材料層はフラーレン類であり、前記有機半導体材料層と前記第2電極層との間にフッ化リチウム層を設けたことを特徴とする。これによれば、逆バイアス時のリーク電流の低い整流素子を作製することができる。
そして、第2電極は4.0eV以上の仕事関数をもった金属あるいは導電性高分子であることが好ましい。
本発明によれば、簡易な構造で整流特性を得ることができ、逆バイアス時のリーク電流の低い整流素子を提供することができる。
以下、図面を用いて本発明を詳細に説明する。図1は、本発明の整流素子の一実施形態を示す概略構成図である。図1に示すように、本発明の整流素子は、基板10上に、第1電極層21a、有機半導体材料層30、拡散抑制層31、第2電極層21bが順次薄膜として積層形成されており、第2電極層21bは、図1(a)に示すように、格子状にパターン形成されている。
基板10としては特に限定されないが、従来公知のガラス基板等が好ましく用いられる。
第1電極層21a、及び第2電極層21bの薄膜形成方法としては、従来公知の真空蒸着法、もしくはスパッタ法が用いられる。これらの成膜法では、通常の真空中の他、真空雰囲気中に酸素、水分、窒素などの反応性ガスを導入した方法や、真空雰囲気中で電界や放電などを行い、成膜材料の物性の制御を行うことも可能である。また、スパッタ法では、通常の直流法、RF法を用いることが可能であるが、それに限定されるものではない。
また、有機半導体材料層30の形成方法としては、スピンコート法、電解重合法、化学蒸気堆積法(CVD法)、単分子膜累積法(LB法)、キャスト膜法、ポリマー分散膜法等の有機薄膜の製法が用いられ特に限定されないが、上記の電極層と同じ成膜方法を利用できる、真空蒸着法を用いることが好ましい。
また、拡散抑制層31の形成方法としては、スピンコート法、電解重合法、化学蒸気堆積法(CVD法)、単分子膜累積法(LB法)等の有機薄膜の製法が用いられ特に限定されないが、上記の電極層と同じ成膜方法を利用できる、真空蒸着法を用いることが好ましい。
真空蒸着時、もしくはスパッタ時の基板温度は、使用する電極材料及び有機半導体材料によって適宜選択されるが、第1電極層21a、及び第2電極層21bの形成においては、0〜150℃が好ましく、有機半導体材料層30、及び拡散抑制層31の形成においては、0〜100℃が好ましい。
また、各層の膜厚は、第1電極層21a、及び第2電極層21bは50〜200nmが好ましく、有機半導体材料層30は10〜200nm、拡散抑制層31は3〜100nmが好ましい。
なお、第2電極層21bは、有機半導体材料層30上の全面に渡り積層してもよく、図1(b)に示すように格子状等にパターン形成してもよい。例えば格子状に形成する場合には、線幅0.1〜1000μm、格子ピッチ0.2〜3000μmで形成することが好ましい。
本発明において、有機半導体材料層30の有機半導体材料としては、C60に代表されるフラーレン類、ペンタセンなどのアセン系有機材料、ポリチオフェン系有機材料、ビスキノメタン系有機材料及びAlq3などが適宜選択可能であり、特に限定されないが、移動度の高いフラーレン類を用いることが好ましい。
ここでフラーレン類とは、sp2炭素よりなる球状あるいはラグビーボール状のカーボンクラスタの総称であり、一般にC60、C70、C76、C78、C84等が知られている。これらは、炭素をアーク放電あるいは抵抗加熱して気化させ、ヘリウム等の不活性ガスで急冷して生成したすすの中等に含有され(例えば、Kraetschmer等、Nature、347号、354頁(1990)等)、C60が最も多く含有されている。そしてこのすすから、例えばヘキサン、ベンゼン、トルエン、メシチレン、二硫化炭素等の溶媒で抽出することによって上記カーボンクラスタの混合物が得られる。更にこの混合物を精製し、各々単離するには、通常有機化合物の精製に用られるクロマトグラフィーの手法(例えば、Kraetschmer等、Nature、347号、354頁(1990)等)を用いることができる。
本発明においては、合成、単離が容易なC60又はC70、あるいはこれらを含有するすすから抽出、不溶性不純物除去を施して得られる混合フラーレンが好ましく用いられ、より好ましくはフラーレンC60である。
第1電極層21aの電極材料としては、有機材料との相互作用を起こしやすく、電極層の仕事関数の絶対値が有機半導体材料への電荷注入に好適であるように選択されていればよい。有機半導体材料が電子輸送性の場合は仕事関数が低い電極材料が好適であり、特に限定されないが、金属材料や、無機材料、半導体材料などが適宜選択可能である。また、有機半導体材料が正孔輸送性の場合は仕事関数が高い電極材料が好適であり、特に限定されないが金属材料や、無機材料、半導体材料などが適宜選択可能である。
例えば、有機半導体材料層30として、本発明において特に好ましい有機半導体材料であるフラーレン類を用いた場合、フラーレン類は電子輸送性の有機半導体材料であるため、第1電極層10の電極材料としては仕事関数が低い材料、例えば、アルミニウム、リチウム、マグネシウム、カルシウム、クロム、銅等から適宜選択して用いることが好ましい。
ここで、電極層の仕事関数とは、ある材料の表面から電子を取り去るのに必要最小限のエネルギーを意味し、電極材料に固有の値である。この仕事関数は大気中の光電子放出スペクトルにより測定することができる。
拡散抑制層31に用いる材料は、第2電極層の成膜時における有機半導体層の損傷、及び逆バイアス時のリーク電流を低減させるため、その電気抵抗率が有機半導体と同等、もしくはそれ以上である、具体的には電気抵抗率が10MΩcm以上の材料であることが好ましく、例えば、フッ化リチウム,パーフロロテトラコサン、酸化アルミニウム、酸化珪素などの材料が適用可能であるが、真空蒸着法で形成でき、安定な絶縁体であるフッ化リチウムが特に好ましい。
また、有機半導体材料層30がフラーレン類である場合、拡散抑制層31の代わりにフッ化リチウム層を配置しても良い。ここでフッ化リチウム層とはフッ化リチウムを薄膜として形成した層である。
ここで、拡散抑制層31の電気抵抗率は整流素子に組み込んだ構造では評価できないため、金属/拡散抑制層31/金属の3層構造膜を別途作製して、これに高電圧を印加時の電流値を測定することで電気抵抗率を評価した。
第2電極層21bの電極材料としては、整流性を持たせるため、有機半導体材料層31に用いた有機半導体材料の最高非占有軌道準位(LUMO準位)よりも大きな仕事関数を有する電極材料を用いることが好ましい。
本発明では、前述のように有機半導体材料層30の有機半導体材料としてフラーレン類を用いることが好ましく、フラーレン類のLUMO準位は、代表的なフラーレン類であるC60で約3.6eVであるため、第2電極は4.0eV以上の仕事関数をもった導電体であることが好ましく、このような電極材料として、アルミニウム、クロム、銅、銀、金などの金属材料や、ITOなどの無機材料、PEDOT/PSS(ポリ3,4−エチレンジオキシチオフェン/ポリスチレンスルフォン酸)といった導電性高分子などが適宜選択可能であり、特に限定されない。
また、本発明のもう一つは、基板10上に、第1電極層21a、フラーレン類からなる有機半導体材料層30、フッ化リチウム層、第2電極層21bが順次薄膜として積層形成されていることを特徴とする整流素子である。すなわち、図1に示す本発明の整流組成の概略図において、拡散抑制層31の代わりにフッ化リチウム層を形成することを特徴とする。
なお、第1電極層21a、及び第2電極層21bの電極材料、膜厚、成膜方法、及び有機半導体層30の膜厚、成型方法は前記形態と同じであるため以下説明を省略する。
本発明において、フッ化リチウム層とはフッ化リチウムで構成された薄膜層であり、膜厚は3〜100nmであることが好ましい。そしてフッ化リチウム層の形成方法としては、スピンコート法、電解重合法、化学蒸気堆積法(CVD法)、単分子膜累積法(LB法)等の有機薄膜の製法が用いられ特に限定されないが、上記の電極層と同じ成膜方法を利用できる、真空蒸着法を用いることが好ましい。
本発明では、基板上に銅やアルミニウムのいずれかからなる第1電極層、フラーレンC60からなる有機半導体材料層、フッ化リチウム層、銅からなる第2電極層の順に薄膜として配置された整流素子が特に好ましく、逆バイアス時のリーク電流が低く良好な整流特性を備えることができる。
以下、実施例を用いて、本発明の整流素子について更に詳細に説明する。
実施例1
以下の手順で、図1に示すような構成の整流素子を作製した。
以下の手順で、図1に示すような構成の整流素子を作製した。
基板10としてガラス基板を用い、真空蒸着法により、第1電極層21aとして銅を、有機半導体材料層30としてフラーレンC60を、拡散抑制層31としてフッ化リチウムを、第2電極層21bとして銅を順次連続して薄膜を形成し、実施例1の整流素子を形成した。なお、第2電極層21bは、図1(a)に示すように、線幅0.5mm、格子ピッチ2mmで格子状に形成した。
第1電極層21a、有機半導体材料層30、拡散抑制層31及び第2電極層21bは、それぞれ、100nm、120nm、10nm、100nmの厚さとなるように成膜した。また、蒸着装置は拡散ポンプ排気で、3.95×10-9atmの真空度で行い、銅の蒸着は、抵抗加熱方式により成膜速度は3Å/secで、フラーレンC60の蒸着は抵抗加熱方式で成膜速度は2Å/secで行った。なお、各層の蒸着は同一蒸着装置で連続して行い、蒸着中に試料が空気と接触しない条件で行った。
実施例2
第1電極としてアルミニウムを用いた以外は実施例1と同じ条件で成膜を行い実施例2の整流素子を形成した。
第1電極としてアルミニウムを用いた以外は実施例1と同じ条件で成膜を行い実施例2の整流素子を形成した。
比較例1
フッ化リチウムを蒸着させず、拡散抑制層31を形成しないことを除いて、実施例1と同じ条件で成膜を行い、比較例1の整流素子を形成した。
フッ化リチウムを蒸着させず、拡散抑制層31を形成しないことを除いて、実施例1と同じ条件で成膜を行い、比較例1の整流素子を形成した。
比較例2
フッ化リチウムを蒸着させず、拡散抑制層31を形成しないことを除いて、実施例2と同じ条件で成膜を行い、比較例2の整流素子を形成した。
フッ化リチウムを蒸着させず、拡散抑制層31を形成しないことを除いて、実施例2と同じ条件で成膜を行い、比較例2の整流素子を形成した。
試験例
上記の実施例1,2、及び比較例1、2の整流素子について、室温環境下において電流−電圧特性を測定した。図2に実施例1,2の整流素子について、図3に比較例1,2の整流素子についての電流−電圧特性を示す。図中、41、42、43,44は、それぞれ実施例1、比較例1、実施例2、比較例2の電流−電圧特性を示す。なお、横軸の電圧は第1電極21aに対する第2電極21bの電位差を表す。
上記の実施例1,2、及び比較例1、2の整流素子について、室温環境下において電流−電圧特性を測定した。図2に実施例1,2の整流素子について、図3に比較例1,2の整流素子についての電流−電圧特性を示す。図中、41、42、43,44は、それぞれ実施例1、比較例1、実施例2、比較例2の電流−電圧特性を示す。なお、横軸の電圧は第1電極21aに対する第2電極21bの電位差を表す。
図2,3の結果より、拡散抑制層31(フッ化リチウム層)を形成していない比較例1、2では、−2Vにおいて10-3〜10-4A/cm2あった逆バイアス時のリーク電流が、拡散抑制層31(フッ化リチウム層)を形成した実施例1,2はいずれも−2Vの印加時でも10-6A/cm2程度に抑えられていることがわかる。
本発明によれば、逆バイアス時のリーク電流の低い整流素子とすることができ、例えば、有機発光ディスプレイや有機太陽電池等に好適に用いられる。
10:基板
21a:第1電極層
21b:第2電極層
30:有機半導体材料層
31:拡散抑制層
41:実施例1の電流−電圧特性
42:比較例1の電流−電圧特性
43:実施例2の電流−電圧特性
44:比較例2の電流−電圧特性
21a:第1電極層
21b:第2電極層
30:有機半導体材料層
31:拡散抑制層
41:実施例1の電流−電圧特性
42:比較例1の電流−電圧特性
43:実施例2の電流−電圧特性
44:比較例2の電流−電圧特性
Claims (5)
- 基板上に第1電極層、有機半導体材料層、第2電極層の順に薄膜として配置してなる整流素子において、
前記有機半導体材料層と前記第2電極層との間に電気抵抗率が10MΩcm以上の拡散抑制層を設けたことを特徴とする整流素子。 - 前記有機半導体材料層はフラーレン類である請求項1に記載の整流素子。
- 前記拡散抑制層はフッ化リチウム請求項1又は2に記載の整流素子。
- 基板上に第1電極層、有機半導体材料層、第2電極層の順に薄膜として配置してなる整流素子において、
前記有機半導体材料層はフラーレン類であり、
前記有機半導体材料層と前記第2電極層との間にフッ化リチウム層を設けたことを特徴とする整流素子。 - 前記第2電極層は4.0eV以上の仕事関数をもった金属あるいは導電性高分子である請求項3又は4に記載の整流素子。
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Cited By (2)
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JP2007288171A (ja) * | 2006-03-20 | 2007-11-01 | National Institute For Materials Science | 固体素子構造とそれを使用した電気・電子素子及び電気・電子機器 |
JP2011014569A (ja) * | 2009-06-30 | 2011-01-20 | Dainippon Printing Co Ltd | 有機ダイオードと有機整流器および非接触型情報媒体 |
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