【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、基板上に形成された微小な流路を用いて、微小容量の気体、液体、固体の撹拌、混合を行うマイクロミキサーに関する。
【０００２】
【従来の技術】
近年、マイクロマシニング技術を用いてシリコンやガラス、プラスチックなどの基板上に微小流路（マイクロチャンネル）を作製し、その微小空間を各種溶液類の混合、化学反応、分析、等の場に利用する試みが注目されている。これらの分野に供されるデバイス、装置は、その使用目的に応じて、マイクロミキサーやマイクロリアクタと呼ばれている。
【０００３】
このようなマイクロミキサーにおいては、通常、反応流路の等価直径（流路の断面を円に換算したときの直径）が５００μｍより小さいものが微小流路（マイクロチャンネル）とされている。このように、流路のスケールが微小化してくると、▲１▼レイノルズ数が小さくなるので流れは層流支配となる、▲２▼単位体積当たりの表面積が非常に大きくなる、という特徴が得られる。
【０００４】
この特徴によって、温度、圧力、濃度などの勾配が大きくなるため、熱伝導、物質移動拡散などの効率が向上し、反応系での反応時間の短縮、反応速度の向上等の利点が得られることになる。更に、微小反応で適量合成が可能であり、高い再現性も得られるので、薬品や触媒試薬類などの使用量を大幅に低減でき、経済的にも有効である。
【０００５】
このようなマイクロミキサーの構造に関する従来技術として、以下のような各種の平面的な構造が提案されている（例えば、非特許文献１〜３参照）。
【０００６】
先ず、図３、４に示すような、Ｙ型と呼ばれるマイクロミキサーが知られている。図３は、Ｙ型マイクロミキサーの一例の各構成部材を示す図であって、（Ａ）蓋板、（Ｂ）基板、の平面図であり、図４は、図３の基板と蓋板の接合後におけるＣ−Ｃ’矢示線に沿った断面図である。
【０００７】
このマイクロミキサー５０は、蓋板５１と基板５２より構成されており、図３（Ｂ）に示すように、基板５２にＹ字状の微小流路５６が形成されている。また、図３（Ａ）に示すように、蓋板５１には、Ｙ字状の微小流路５６の両端に連通する位置に、各種溶液、薬品、試薬等を微小流路５６に供給するための供給口５３、５４が設けられ、更に、Ｙ字状の微小流路５６の合流後の先端部に連通する位置には、混合又は反応した流体を取り出すための流出口５５が形成されている。
【０００８】
そして、図４に示すように、蓋板５１と基板５２が接合され、供給口５３、５４から供給された各種流体は、微小流路５６で混合され、流出口５５から外部に取り出すことができるように連続流路が形成されている。
【０００９】
また、上記の基板５２の代わりに、図５に示すような、Ｔ字状の微小流路６１を形成した基板６０を用いた、Ｔ型と呼ばれるマイクロミキサーも知られている。
【００１０】
上記のような、等価直径が５００μｍ以下の微小流路内では、レイノルズ数が１０〜数１００程度と極めて小さいため、流れは層流状態である。よって、上記のようなＹ型やＴ型のマイクロミキサーにおいては、２つの供給口５３、５４から供給された溶液は微小流路では２層の流れとなり、その２層の撹拌、混合は拡散に支配されるため、完全混合にはある一定の時間を必要とする。
【００１１】
そこで、この混合時間を短縮するため、２層の流れを平面上で多数に分割して、多数の層流を作り、混合・撹拌効率を上げることも提案されている。
【００１２】
図６は、このような基板の一例であり、上記の基板５２、６０の代わりに、２層の流れをいくつもに分割して多数の層流を作り出すマルチ流路７１を形成した基板７０を用いている。そして、このマルチ流路７１を用いることによって、２つの供給口５３、５４から導入された流体を、マルチ流路７１内で多数の層流に分割し、撹拌、混合効率を向上するものである。
【００１３】
また、その他のマイクロミキサーの構造に関する従来技術として、例えば、１０００以上の多数の生化学反応を同時に並列的に行うことができ、かつ、単なる分析だけではなく、蛋白質合成などの物質合成反応をもセル上で行うことができる生化学反応用マイクロリアクタとして、シリコン基板の表面に異方性エッチングにより形成された複数の独立した反応チャンバと、該シリコン基板の表面に陽極接合され前記反応チャンバを密閉する平板とからなるマイクロリアクタが開示されている（特許文献１参照）。
【００１４】
【非特許文献１】
Ｂ．Ｈｅ，Ｎ．Ｔａｉｔ，Ｆ．Ｒｅｇｎｉｅｒ：Ａｎａｌ．Ｃｈｅｍ．７０，３７９０（１９９８）
【非特許文献２】
Ｗ．Ｅｈｒｆｅｌｄ，Ｖ．Ｈｅｓｓｅｌ，Ｈ．Ｌｏｗｅ：Ｍｉｃｒｏｒｅａｃｔｏｒｓ．，ＰＰ６４−６６，Ｗｉｌｅ・ＶＨＣ（２０００）
【非特許文献３】
草壁、外輪、諸岡：マイクロリアクタの研究動向と熱化学への応用．計装，第４５巻，１号（２００２年）
【特許文献１】
特開平１０−３３７１７３号公報
【００１５】
【発明が解決しようとする課題】
上記の従来の技術における、いずれのマイクロミキサーにおいても、通常、基板としてシリコン又はガラスなどを用い、その基板上にドライプラズマエッチングもしくは湿式エッチングなどの方法で微小な流略を形成し、蓋板を接合、接着して構成される。したがって、混合に供する微小流路は、いずれも平面的に配置されている。
【００１６】
そして、上記のように、平面的に形成された微小流路内の流体は層流となるので、撹拌、混合は拡散で支配される。このため、層流状態で混合効率を上げるには流れをいくつもに分割して多数の層流を作りだす必要があり、図６に示したようなマルチ流路が要求される。
【００１７】
しかしながら、上記のマルチ流路においても、やはり平面的に形成された微小流路であるので流体は層流であり、撹拌、混合は拡散で支配されるので効率が低いという問題があった。
【００１８】
また、マルチ流路を平面上に形成すると、基板面積が大となって装置・デバイスのマイクロ化することが困難になるという問題があり、このことは、混合の為の溶液が２種類でなく、多元系に及ぶ場合には特に問題となっていた。
【００１９】
本発明は、以上の問題点を鑑みなされたもので、マイクロミキサーに要求される小型化を維持しつつ、流れの方向を組み合わせることで撹拌、混合効率を高めたマイクロミキサーを提供することを目的とする。
【００２０】
【課題を解決するための手段】
上記課題を解決するために、本発明のマイクロミキサーは、混合すべき複数の流体を導入するための複数の供給口が設けられた蓋板と、混合された流体を取り出すための１又は複数の流出口が設けられた底板との間に、前記蓋板と前記底板に水平な方向に水平微小流路が形成されている水平流路基板と、前記蓋板と前記底板に垂直な方向に垂直微小流路が形成されている垂直流路基板とが交互に複数枚積層配置されており、前記供給口から前記水平微小流路及び前記垂直微小流路を介して、前記流出口に連通する連続流路が形成されていることを特徴とする。
【００２１】
これによれば、蓋板と底板の間に、微小流路が形成された水平流路基板と垂直流路基板とが交互に複数枚積層配置されているので、従来の平面的な構造に比べて、垂直微小流路によって乱流が生じやすく、流体の流れの変化（転回）がより多くなる。したがって、混合効率をより向上することができる。
【００２２】
また、水平流路基板と垂直流路基板との積層枚数を増加させることにより、連通流路の長さを自由に調節できるので、１枚あたりの流路長さを短縮できる。これにより、混合効率を低下させずに、マイクロミキサーを従来より小型化することができる。
【００２３】
本発明のマイクロミキサーにおいては、前記蓋板、底板、水平流路基板、及び垂直流路基板の材質がステンレス鋼であり、それぞれの板材が拡散接合によって一体化されて積層されていることが好ましい。
【００２４】
これによれば、ステンレス鋼は耐薬品性に優れて安定であり、しかも拡散接合で容易に接合できる材質である。また、多数の供給口、流出口、微小流路を容易に形成できるので、低コストで生産性に優れるマイクロミキサーを提供できる。
【００２５】
また、拡散接合により接合の際の接着剤等が不要となるので、試料溶液との化学的反応やコンタミネーション等を有効に防止でき、更に、充分な接合強度で、それぞれの板材を一体化して積層できる。
【００２６】
【発明の実施の形態】
以下、本発明を更に詳細に説明する。図１、２には、本発明のマイクロミキサーの一実施形態が示されている。図１は本発明のマイクロミキサーの各構成部材を示す図であって、（Ａ）蓋板、（Ｂ）第１水平流路基板、（Ｃ）第１垂直流路基板、（Ｄ）第２水平流路基板、（Ｅ）第２垂直流路基板、（Ｆ）底板、の平面図、図２は、図１（Ａ）〜（Ｆ）の接合後におけるＧ−Ｇ’矢示線に沿った断面図である。
【００２７】
図１、２に示すように、このマイクロミキサー１００は、混合すべき複数の流体を導入するための蓋板１０と、混合された流体を取り出すための底板４０との間に、第１水平流路基板２０、第１垂直流路基板３０、第２水平流路基板２０’、第２垂直流路基板３０’とが順に積層されて一体化されている。
【００２８】
蓋板１０には、図１（Ａ）に示すように、流体を供給するための複数の供給口１１、１２が貫通孔として設けられている。
【００２９】
蓋板１０の材質としては特に限定されず、金属、シリコン、ガラス、プラスチック等からなる従来公知の材料が使用できるが、耐薬品性に優れて安定であり、しかも後述するように拡散接合で容易に接合できる材質であり、また、多数の供給口を容易に形成できる点から、金属を用いることが好ましい。金属としては、チタン、ニッケル、ステンレス鋼等が好ましく用いられる。なかでも、エッチング等で微小流路を形成しやすく、加工精度にも優れる点から、ステンレス鋼を用いることがより好ましい。
【００３０】
また、蓋板１０の厚さは特に限定されないが、１０〜５００μｍのものが好ましく用いられる。
【００３１】
供給口１１、１２は、流路の形状に合わせて、所定の位置に適宜形成される。供給口の数も、混合する流体の数に合わせて適宜選択でき限定されない。この供給口１１、１２は、例えば、湿式エッチングや、ドリル加工、超音波加工、放電加工もしくはパンチ打抜き等によって形成することができる。
【００３２】
蓋材１０の下面には第１水平流路基板２０が接合される。この第１水平流路基板２０には、図１（Ｂ）に示すように、蓋材１０の供給口１１、１２に連通する位置に、流体溜２１が線状に貫通形成されており、更に、流体溜２１から、複数の水平微小流路２２、２３、２４が、櫛状に伸びるように貫通形成されている。
【００３３】
第１水平流路基板２０の材質、厚さ、微小流路の形成方法等は、蓋板１０と同様のものを用いることができる。
【００３４】
また、水平微小流路２２、２３、２４の形状、長さ、本数は特に限定されず、適宜選定できる。例えば、各微小流路の形状は、図１（Ｂ）のような直線形状に限らず、Ｓ字やジグザグ状であってもよい。微小流路の幅も特に限定されないが、好ましくは１０〜５００μｍである。微小流路の幅が１０μｍ未満であると、流路が閉塞しやすくなるので好ましくなく、５００μｍを超えると、混合に要する拡散時間が長くなるので好ましくない。
【００３５】
更に、第１水平流路基板２０の下面には、第１垂直流路基板３０が接合される。この第１垂直流路基板３０には、図１（Ｃ）に示すように、第１水平流路基板２０の水平微小流路２２、２３、２４の末端に連通する位置に、垂直微小流路３１が線状に貫通形成されている。
【００３６】
第１垂直流路基板３０の材質、厚さ、微小流路の形成方法等は、蓋板１０と同様のものを用いることができる。また、垂直微小流路３１の幅も特に限定されないが、好ましくは５０〜５００μｍである。
【００３７】
更に、第１垂直流路基板３０の下面には、第２水平流路基板２０’が接合される。この第２水平流路基板２０’は、図１（Ｄ）に示すように、第１水平流路基板２０と同じ構造であり、第１水平流路基板２０とは１８０度回転して逆方向に配置されている。すなわち、第１垂直流路基板３０の垂直微小流路３１に連通する位置に、流体溜２１’が線状に貫通形成されており、更に、流体溜２１’から、複数の水平微小流路２２’、２３’、２４’が、櫛状に伸びるように貫通形成されている。
【００３８】
更に、第２水平流路基板２０’の下面には、第２垂直流路基板３０’が接合される。この第２垂直流路基板３０’は、図１（Ｅ）に示すように、第１垂直流路基板３０と同じ構造であり、第１垂直流路基板３０とは１８０度回転して逆方向に配置されている。すなわち、第２水平流路基板２０’の水平微小流路２２’、２３’、２４の末端に連通する位置に、垂直微小流路３１’が線状に貫通形成されている。
【００３９】
更に、第２垂直流路基板３０’の下面には、底板４０が接合される。底板４０には、図１（Ｆ）に示すように、第２垂直流路基板３０’の垂直微小流路３１’に連通する位置に、混合した流体を取り出すための流出口４１が貫通孔として設けられている。なお、本発明においては、流出口４１はこの実施形態のように１つでもよく、複数設けられていてもよい。
【００４０】
上記のそれぞれの基板は、従来公知の方法によって接合して一体化される。接合方法としては、例えば、エポキシ樹脂等の有機系接着剤による接合する方法、ハンダ、銀ロー等の接合材を用いて接合する方法、ふっ素系樹脂を主として含有する溶液を加熱処理して形成されるふっ素系樹脂層を接着層として接合する方法、有機金属化合物の加水分解・脱水縮合生成物を加熱処理して形成した金属酸化物層を接着層として接合する方法、拡散接合等が利用できるが、なかでも拡散接合を用いることが好ましい。
【００４１】
拡散接合は、真空下で加熱加圧することにより、金属同士の拡散を利用して直接接合する方法であり、接着剤や接合層を介さないので、接合条件に不整合がある場合においても微小流路を閉塞することがない。また、接合層の不均一による、微小流路間でのリークを防止できる。更に、基板材料として上記のようにステンレスを用いることにより、各種の溶剤薬品、試薬などに対する化学的耐性や耐熱性にも優れる。
【００４２】
拡散接合は、従来公知の拡散接合装置により行なうことができる。拡散接合の条件は、接合材料によって適宜選択されるが、例えばステンレス鋼の場合には、加熱温度７５０〜１０００℃、荷重負荷０．１〜１．０ｋｇ／ｍｍ２、真空度１０−４ｔｏｒｒ以下、保持時間１〜５時間であることが好ましい。
【００４３】
このようにして得られたマイクロミキサー１００は、図２に示すように、供給口１１、１２から流体溜２１を介して水平微小流路２１、２２、２３に連通し、更に、垂直微小流路３１を介して水平微小流路２１’、２２’、２３’に連通し、最後に垂直微小流路３１’を介して流出口４１に連通するように、供給口１１、１２から流出口４１への連続流路が形成されている。
【００４４】
なお、本発明においては、蓋板１０と底板４０との間に設けられる水平流路基板と垂直流路基板の数は限定されず、適宜設定可能である。水平流路基板と垂直流路基板の数を増加させることにより、流体の流れの変化（転回）がより多くなるので混合効率はより向上してくる。また、連続流路の長さも増加できるので、１枚あたりの微小流路の長さを短縮できる。したがって、混合効率を低下させずに、マイクロミキサーを小型化することができる。
【００４５】
また、マイクロミキサー１００の基板面積は、水平流路基板２０、２０’に形成する微小流路の幅、本数等によって適宜設定される。例えば、基板面積を１０ｍｍ×１０ｍｍとすれば、微小流路の幅を０．０８ｍｍとした場合、少なくとも水平流路基板１枚あたり、４０〜５０本の微小流路を形成することができる。
【００４６】
このマイクロミキサー１００は、例えば、以下のように使用される。
まず、図示しない試料流体供給手段により、混合すべき複数の試料流体を供給口１１、１２注入する。複数の試料流体としては、液体、気体、微小固体、又はこれらの組合せ等が適用可能であり、特に溶液には限定されない。また、試料流体の供給は、重力と毛細管現象を利用して供給してもよく、マイクロシリンジポンプ等によって加圧注入してもよい。
【００４７】
それぞれの試料溶液は、流体溜２１で合流した後、水平微小流路２２、２３、２４によって２層の層流となって拡散により混合される。その後、それぞれの水平微小流路の末端に到達した後、垂直微小流路３１によって垂直に落下する。これにより流れの方向が変化し、その流れ方向の転回で２つの溶液の接触界面が増大するとともに乱流も発生して、２つの流体の攪拌、混合の効率が向上する。
【００４８】
垂直微小流路３１によって垂直に落下した混合流体は、第２水平流路基板２０’の流体溜２１’から、水平微小流路２２’、２３’、２４’によって、再度拡散によって混合されつつ、それぞれの水平微小流路の末端に到達した後、再び垂直微小流路３１’によって垂直に落下する。これにより再度の乱流が生じて、攪拌、混合の効率が向上する。
【００４９】
その後、底板４０の流出口４１より混合後の流体が排出されて、一連の混合処理が終了する。
【００５０】
なお、上記の混合においては、混合条件を制御するために、目的に応じてマイクロミキサー１００にはヒータ装置や、混合状態を監視するための分析装置等が装着されていてもよい。
【００５１】
【実施例】
以下、実施例を挙げて、本発明を更に具体的に説明する。
【００５２】
＜各基板の形成＞
図１に示す形状で、蓋板１０、第１水平流路基板２０、第１垂直流路基板３０、第２水平流路基板２０’、第２垂直流路基板３０’、底板４０を形成した。また、各基板における供給口、微小流路、流出口等は、王水を使用した湿式エッチングによって貫通形成した。なお、上記の各基板の大きさは、すべて１０×２０ｍｍとした。
蓋板１０としては、厚さ０．２ｍｍのステンレス薄板を用い、供給口１１、１２として、穴径０．５ｍｍの貫通穴を形成した。
第１水平流路基板２０、第２水平流路基板２０’としては、厚さ０．１ｍｍのステンレス薄板を用い、流体溜２１の幅０．１５ｍｍ、水平微小流路２２、２３、２４の幅は０．０８ｍｍで形成した。
第１垂直流路基板３０、第２垂直流路基板３０’としては、厚さ０．５ｍｍのステンレス薄板を用い、垂直微小流路３１、３１’の幅は０．５ｍｍで形成した。
底板４０としては、厚さ０．５ｍｍのステンレス薄板を用い、流出口４１として、穴径０．５ｍｍの貫通穴を形成した。
【００５３】
＜各基板の接合＞
上記の各基板を、図２に示すように順に積層し、拡散接合によって接合して総厚さ１．９ｍｍの実施例のマイクロミキサー１００を得た。
なお、拡散接合の条件は、０．１ｋｇ／ｍｍ２の荷重を負荷し、１×１０−４ｔｏｒｒ以下の真空雰囲気で、９５０℃、１時間保持して一体化した。
【００５４】
上記の実施例のマイクロミキサー１００においては、Ｘ線による撮像と超音波探傷法などによって、図２に示すように、蓋板１０の供給口１１、１２から、底板４０の流出口４１への連続流路が形成されていることが確認できた。
【００５５】
また、各基板は完全に一体化しており、接合界面での溶液の洩れなどは一切、認められなかった。
【００５６】
【発明の効果】
以上説明したように、本発明によれば、マイクロミキサーに要求される小型化を維持しつつ、流れの方向を組み合わせることで撹拌、混合効率を高めたマイクロミキサーを提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明のマイクロミキサーの一実施形態を示す各構成部材を示す図であって、（Ａ）蓋板、（Ｂ）第１水平流路板、（Ｃ）第１垂直流路板、（Ｄ）第２水平流路板、（Ｅ）第２垂直流路板、（Ｆ）底板、の平面図である。
【図２】図１（Ａ）〜（Ｆ）の接合後におけるＧ−Ｇ’矢示線に沿った断面図である。
【図３】従来のマイクロミキサーの一例を示す各構成部材を示す図であって、（Ａ）蓋板、（Ｂ）基板、の平面図である。
【図４】図３の基板と蓋板の接合後におけるＣ−Ｃ’矢示線に沿った断面図である。
【図５】従来のマイクロミキサーにおける、基板の他の例を示す平面図である。
【図６】従来のマイクロミキサーにおける、基板の更に他の例を示す平面図である。
【符号の説明】
１０：蓋板
１１、１２：供給口
２０：第１水平流路基板
２０’：第２水平流路基板
２１、２１’：流体溜
２２、２２’、２３、２３’、２４、２４’：水平微小流路
３０：第１垂直流路基板
３０’：第２垂直流路基板
３１、３１’：垂直微小流路
４０：底板
４１：流出口
１００：マイクロミキサー[0001]
TECHNICAL FIELD OF THE INVENTION
The present invention relates to a micromixer that stirs and mixes a minute volume of gas, liquid, or solid using a minute flow path formed on a substrate.
[0002]
[Prior art]
In recent years, micro-channels have been created on substrates such as silicon, glass, and plastic using micro-machining technology, and the micro-spaces are used for mixing various solutions, chemical reactions, analysis, etc. Attempts have been noted. Devices and apparatuses used in these fields are called micromixers or microreactors depending on the purpose of use.
[0003]
In such a micromixer, a microchannel (microchannel) usually has an equivalent diameter of the reaction channel (diameter when the cross section of the channel is converted into a circle) smaller than 500 μm. As described above, when the scale of the flow path becomes smaller, (1) the flow becomes dominated by laminar flow because the Reynolds number becomes smaller, and (2) the surface area per unit volume becomes very large. Can be
[0004]
Due to this feature, the gradient of temperature, pressure, concentration, etc. is increased, so that the efficiency of heat conduction, mass transfer diffusion, etc. is improved, and advantages such as shortening the reaction time in the reaction system and improving the reaction speed are obtained. become. Furthermore, since an appropriate amount can be synthesized by a minute reaction and high reproducibility can be obtained, the amount of use of chemicals and catalyst reagents can be significantly reduced, which is economically effective.
[0005]
As a conventional technology relating to the structure of such a micromixer, the following various planar structures have been proposed (for example, see Non-Patent Documents 1 to 3).
[0006]
First, a micro-mixer called a Y-type as shown in FIGS. FIG. 3 is a plan view of (A) a cover plate and (B) a substrate, showing respective constituent members of an example of a Y-type micromixer. FIG. 4 is a plan view of the substrate and the cover plate of FIG. It is sectional drawing along CC 'arrow line after joining.
[0007]
The micromixer 50 includes a cover plate 51 and a substrate 52, and a Y-shaped minute flow path 56 is formed in the substrate 52 as shown in FIG. Further, as shown in FIG. 3A, the lid plate 51 is used to supply various solutions, chemicals, reagents, and the like to the microchannel 56 at positions communicating with both ends of the Y-shaped microchannel 56. Are provided, and an outlet 55 for taking out the mixed or reacted fluid is formed at a position communicating with the leading end of the Y-shaped micro flow channel 56 after the merging. .
[0008]
Then, as shown in FIG. 4, the lid plate 51 and the substrate 52 are joined, and various fluids supplied from the supply ports 53 and 54 are mixed in the minute channel 56 and can be taken out from the outlet 55. Thus, a continuous flow path is formed.
[0009]
A micromixer called a T-type using a substrate 60 having a T-shaped fine channel 61 as shown in FIG. 5 instead of the substrate 52 is also known.
[0010]
As described above, in a microchannel having an equivalent diameter of 500 μm or less, the flow is in a laminar state because the Reynolds number is extremely small, about 10 to several hundreds. Therefore, in the above-described Y-type or T-type micromixer, the solution supplied from the two supply ports 53 and 54 becomes a two-layer flow in the microchannel, and the agitation and mixing of the two layers are diffusion. Being governed, thorough mixing requires a certain amount of time.
[0011]
Therefore, in order to shorten the mixing time, it has been proposed to divide the two-layer flow into a large number on a plane to form a large number of laminar flows to increase the mixing / stirring efficiency.
[0012]
FIG. 6 shows an example of such a substrate. Instead of the substrates 52 and 60 described above, a substrate 70 having a multi-channel 71 for dividing a two-layer flow into a number of layers to create a large number of laminar flows is used. Used. Then, by using the multi-flow channel 71, the fluid introduced from the two supply ports 53 and 54 is divided into a number of laminar flows in the multi-flow channel 71 to improve the stirring and mixing efficiency. .
[0013]
In addition, as other conventional techniques relating to the structure of a micromixer, for example, a large number of biochemical reactions of 1,000 or more can be simultaneously performed in parallel, and not only analysis but also material synthesis reactions such as protein synthesis can be performed. As a microreactor for biochemical reactions that can be performed on a cell, a plurality of independent reaction chambers formed by anisotropic etching on the surface of a silicon substrate, and anodically bonded to the surface of the silicon substrate to seal the reaction chamber A microreactor composed of a flat plate is disclosed (see Patent Document 1).
[0014]
[Non-patent document 1]
B. He, N .; Tait, F.S. Regnier: Anal. Chem. 70, 3790 (1998)
[Non-patent document 2]
W. Ehrfeld, V .; Hessel, H .; Lowe: Microreactors. , PP64-66, Wile VHC (2000)
[Non-Patent Document 3]
Kusakabe, Outer ring, Morooka: Research trends in microreactors and their application to thermochemistry. Instrumentation, Vol. 45, No. 1, 2002
[Patent Document 1]
JP-A-10-337173
[Problems to be solved by the invention]
In any of the micromixers in the above-mentioned conventional technology, usually, silicon or glass is used as a substrate, and a minute flow is formed on the substrate by a method such as dry plasma etching or wet etching. It is configured by bonding and bonding. Therefore, the microchannels used for mixing are all arranged in a plane.
[0016]
Then, as described above, the fluid in the minute flow path formed in a planar manner becomes laminar, so that stirring and mixing are controlled by diffusion. For this reason, in order to increase the mixing efficiency in a laminar flow state, it is necessary to divide the flow into a number of parts to create a large number of laminar flows, and a multi-channel as shown in FIG. 6 is required.
[0017]
However, even in the above-described multi-channel, there is a problem that the fluid is a laminar flow because it is also a minute channel formed in a plane, and the efficiency is low because stirring and mixing are governed by diffusion.
[0018]
Further, when the multi-channel is formed on a plane, there is a problem that the substrate area becomes large and it is difficult to miniaturize the device / device. This is because there are not two kinds of solutions for mixing. In particular, it has become a problem particularly in the case of multi-dimensional systems.
[0019]
The present invention has been made in view of the above problems, and an object of the present invention is to provide a micromixer that enhances stirring and mixing efficiency by combining flow directions while maintaining the required size of the micromixer. And
[0020]
[Means for Solving the Problems]
In order to solve the above problems, a micromixer of the present invention includes a lid plate provided with a plurality of supply ports for introducing a plurality of fluids to be mixed, and one or more Between the bottom plate provided with an outflow port, a horizontal flow path substrate in which a horizontal minute flow path is formed in the cover plate and the bottom plate in a horizontal direction, and a vertical flow path perpendicular to the lid plate and the bottom plate. A plurality of vertical flow path substrates on which fine flow paths are formed are alternately stacked and arranged, and a continuous flow from the supply port to the outlet through the horizontal fine flow path and the vertical fine flow path. A flow path is formed.
[0021]
According to this, a plurality of horizontal flow path substrates and vertical flow path substrates on which minute flow paths are formed are alternately stacked between the lid plate and the bottom plate. As a result, turbulence is likely to be generated by the vertical minute flow path, and the change (turning) of the fluid flow is increased. Therefore, the mixing efficiency can be further improved.
[0022]
In addition, by increasing the number of stacked horizontal flow path substrates and vertical flow path substrates, the length of the communication flow path can be freely adjusted, so that the flow path length per sheet can be reduced. Thus, the micromixer can be made smaller than before without lowering the mixing efficiency.
[0023]
In the micromixer of the present invention, the lid plate, the bottom plate, the horizontal flow path substrate, and the vertical flow path substrate are preferably made of stainless steel, and the respective plate materials are preferably integrated by diffusion bonding and laminated. .
[0024]
According to this, stainless steel is a material that has excellent chemical resistance and is stable, and can be easily joined by diffusion joining. In addition, since a large number of supply ports, outflow ports, and microchannels can be easily formed, a micromixer that is low in cost and excellent in productivity can be provided.
[0025]
In addition, diffusion bonding eliminates the need for an adhesive or the like at the time of joining, which can effectively prevent chemical reactions and contamination with the sample solution, and furthermore, integrate the respective plate materials with sufficient joining strength. Can be laminated.
[0026]
BEST MODE FOR CARRYING OUT THE INVENTION
Hereinafter, the present invention will be described in more detail. 1 and 2 show one embodiment of the micromixer of the present invention. FIG. 1 is a diagram showing each component of the micromixer of the present invention, in which (A) a cover plate, (B) a first horizontal channel substrate, (C) a first vertical channel substrate, and (D) a second vertical channel substrate. FIG. 2 is a plan view of the horizontal flow path substrate, (E) the second vertical flow path substrate, and (F) the bottom plate, and FIG. 2 is taken along the line GG ′ after the bonding of FIGS. FIG.
[0027]
As shown in FIGS. 1 and 2, the micromixer 100 includes a first horizontal flow between a cover plate 10 for introducing a plurality of fluids to be mixed and a bottom plate 40 for removing the mixed fluid. The path substrate 20, the first vertical channel substrate 30, the second horizontal channel substrate 20 ', and the second vertical channel substrate 30' are sequentially laminated and integrated.
[0028]
As shown in FIG. 1A, the cover plate 10 is provided with a plurality of supply ports 11 and 12 for supplying a fluid as through holes.
[0029]
The material of the cover plate 10 is not particularly limited, and a conventionally known material made of metal, silicon, glass, plastic, or the like can be used. However, the material is excellent in chemical resistance, is stable, and is easily formed by diffusion bonding as described later. It is preferable to use a metal because it is a material that can be bonded to the substrate and a large number of supply ports can be easily formed. As the metal, titanium, nickel, stainless steel and the like are preferably used. Among them, it is more preferable to use stainless steel from the viewpoint that a microchannel is easily formed by etching or the like and processing accuracy is excellent.
[0030]
The thickness of the cover plate 10 is not particularly limited, but a thickness of 10 to 500 μm is preferably used.
[0031]
The supply ports 11 and 12 are appropriately formed at predetermined positions according to the shape of the flow path. The number of supply ports can be appropriately selected according to the number of fluids to be mixed, and is not limited. The supply ports 11 and 12 can be formed by, for example, wet etching, drilling, ultrasonic machining, electric discharge machining, punching, or the like.
[0032]
The first horizontal flow path substrate 20 is joined to the lower surface of the lid member 10. As shown in FIG. 1B, a fluid reservoir 21 is linearly formed in the first horizontal flow path substrate 20 at a position communicating with the supply ports 11 and 12 of the lid member 10. From the fluid reservoir 21, a plurality of horizontal micro flow channels 22, 23, 24 are formed so as to extend in a comb-like manner.
[0033]
The material and thickness of the first horizontal flow channel substrate 20, the method of forming the micro flow channel, and the like can be the same as those of the lid plate 10.
[0034]
The shape, length, and number of the horizontal microchannels 22, 23, and 24 are not particularly limited, and can be appropriately selected. For example, the shape of each microchannel is not limited to a linear shape as shown in FIG. 1B, but may be an S shape or a zigzag shape. The width of the microchannel is not particularly limited, but is preferably 10 to 500 μm. If the width of the micro flow path is less than 10 μm, the flow path is likely to be closed, which is not preferable. If it is more than 500 μm, the diffusion time required for mixing becomes long, which is not preferable.
[0035]
Further, a first vertical channel substrate 30 is joined to the lower surface of the first horizontal channel substrate 20. As shown in FIG. 1C, the first vertical flow path substrate 30 is provided with a vertical micro flow path at a position communicating with the ends of the horizontal micro flow paths 22, 23, and 24 of the first horizontal flow path substrate 20. 31 are formed linearly through.
[0036]
The material and thickness of the first vertical flow channel substrate 30 and the method of forming the micro flow channel can be the same as those of the lid plate 10. The width of the vertical microchannel 31 is not particularly limited, but is preferably 50 to 500 μm.
[0037]
Further, a second horizontal channel substrate 20 'is joined to the lower surface of the first vertical channel substrate 30. The second horizontal flow path substrate 20 'has the same structure as the first horizontal flow path substrate 20, as shown in FIG. Are located in That is, a fluid reservoir 21 ′ is formed linearly at a position communicating with the vertical micro flow channel 31 of the first vertical flow channel substrate 30, and a plurality of horizontal micro flow channels 22 are formed from the fluid reservoir 21 ′. ', 23' and 24 'are formed penetrating so as to extend in a comb shape.
[0038]
Further, a second vertical channel substrate 30 'is joined to the lower surface of the second horizontal channel substrate 20'. As shown in FIG. 1E, the second vertical flow channel substrate 30 'has the same structure as the first vertical flow channel substrate 30, and rotates 180 degrees with respect to the first vertical flow channel substrate 30 in the opposite direction. Are located in That is, the vertical micro flow channel 31 ′ is linearly formed at a position communicating with the ends of the horizontal micro flow channels 22 ′, 23 ′, and 24 of the second horizontal flow channel substrate 20 ′.
[0039]
Further, a bottom plate 40 is joined to the lower surface of the second vertical flow path substrate 30 '. In the bottom plate 40, as shown in FIG. 1 (F), an outlet 41 for taking out a mixed fluid is formed as a through hole at a position communicating with the vertical micro flow channel 31 ′ of the second vertical flow channel substrate 30 ′. Is provided. In the present invention, one outlet 41 may be provided as in this embodiment, or a plurality of outlets 41 may be provided.
[0040]
The above-mentioned respective substrates are joined and integrated by a conventionally known method. Examples of the joining method include a method of joining with an organic adhesive such as an epoxy resin, a method of joining with a joining material such as solder and silver solder, and a method of heat-treating a solution mainly containing a fluororesin. A method of bonding a fluororesin layer as an adhesive layer, a method of bonding a metal oxide layer formed by heat-treating a hydrolysis / dehydration condensation product of an organometallic compound as an adhesive layer, and diffusion bonding can be used. In particular, it is preferable to use diffusion bonding.
[0041]
Diffusion bonding is a method of bonding directly by utilizing the diffusion between metals by applying heat and pressure under vacuum.Since it does not pass through an adhesive or a bonding layer, even if there is a mismatch in the bonding conditions, a small flow It does not block roads. In addition, it is possible to prevent leakage between the minute flow paths due to unevenness of the bonding layer. Further, by using stainless steel as the substrate material as described above, the substrate is excellent in chemical resistance and heat resistance to various solvent chemicals and reagents.
[0042]
Diffusion bonding can be performed by a conventionally known diffusion bonding apparatus. The diffusion bonding conditions are appropriately selected depending on the bonding material. For example, in the case of stainless steel, the heating temperature is 750 to 1000 ° C., the load is 0.1 to 1.0 kg / mm 2 , and the degree of vacuum is 10 −4 torr or less. The holding time is preferably 1 to 5 hours.
[0043]
As shown in FIG. 2, the micromixer 100 obtained in this way communicates from the supply ports 11 and 12 to the horizontal micro channels 21, 22, and 23 via the fluid reservoir 21, and further, the vertical micro channels From the supply ports 11 and 12 to the outlet 41 so as to communicate with the horizontal microchannels 21 ′, 22 ′ and 23 ′ via the base 31 and finally with the outlet 41 via the vertical microchannel 31 ′. Are formed.
[0044]
In the present invention, the numbers of the horizontal flow path substrates and the vertical flow path substrates provided between the cover plate 10 and the bottom plate 40 are not limited and can be set as appropriate. By increasing the number of horizontal flow path substrates and vertical flow path substrates, the change (turning) of the flow of the fluid is increased, so that the mixing efficiency is further improved. Further, since the length of the continuous flow path can be increased, the length of a minute flow path per sheet can be reduced. Therefore, the size of the micromixer can be reduced without lowering the mixing efficiency.
[0045]
Further, the substrate area of the micromixer 100 is appropriately set according to the width, the number, and the like of the minute flow paths formed in the horizontal flow path substrates 20, 20 '. For example, if the substrate area is 10 mm × 10 mm, and the width of the minute flow path is 0.08 mm, at least 40 to 50 minute flow paths can be formed per horizontal flow path substrate.
[0046]
The micromixer 100 is used, for example, as follows.
First, a plurality of sample fluids to be mixed are injected into the supply ports 11 and 12 by a sample fluid supply unit (not shown). As the plurality of sample fluids, a liquid, a gas, a fine solid, a combination thereof, or the like is applicable, and is not particularly limited to a solution. The sample fluid may be supplied by utilizing gravity and capillary action, or may be supplied under pressure by a micro syringe pump or the like.
[0047]
After the respective sample solutions are combined in the fluid reservoir 21, they are mixed into two laminar flows by the horizontal microchannels 22, 23, and 24 by diffusion. Then, after reaching the end of each horizontal micro channel, it falls vertically by the vertical micro channel 31. As a result, the direction of the flow is changed, and the turning interface in the flow direction increases the contact interface between the two solutions and also generates a turbulent flow, thereby improving the efficiency of stirring and mixing the two fluids.
[0048]
The mixed fluid dropped vertically by the vertical microchannel 31 is again mixed by diffusion from the fluid reservoir 21 'of the second horizontal channel substrate 20' by the horizontal microchannels 22 ', 23', and 24 '. After reaching the end of each horizontal microchannel, it falls vertically again by the vertical microchannel 31 '. Thereby, a turbulent flow occurs again, and the efficiency of stirring and mixing is improved.
[0049]
Thereafter, the mixed fluid is discharged from the outlet 41 of the bottom plate 40, and a series of mixing processes is completed.
[0050]
In the above-described mixing, the micromixer 100 may be provided with a heater device, an analyzer for monitoring the mixing state, or the like, according to the purpose, in order to control the mixing conditions.
[0051]
【Example】
Hereinafter, the present invention will be described more specifically with reference to examples.
[0052]
<Formation of each substrate>
1, the lid plate 10, the first horizontal flow path substrate 20, the first vertical flow path substrate 30, the second horizontal flow path substrate 20 ', the second vertical flow path substrate 30', and the bottom plate 40 were formed. . In addition, the supply ports, minute flow paths, outlets, and the like in each substrate were formed through by wet etching using aqua regia. The size of each of the above substrates was 10 × 20 mm.
As the cover plate 10, a stainless thin plate having a thickness of 0.2 mm was used, and through holes having a hole diameter of 0.5 mm were formed as the supply ports 11 and 12.
As the first horizontal flow path substrate 20 and the second horizontal flow path substrate 20 ′, a stainless steel thin plate having a thickness of 0.1 mm is used, the width of the fluid reservoir 21 is 0.15 mm, and the width of the horizontal minute flow paths 22, 23, and 24. Was formed at 0.08 mm.
As the first vertical flow channel substrate 30 and the second vertical flow channel substrate 30 ', a thin stainless steel plate having a thickness of 0.5 mm was used, and the widths of the vertical minute flow channels 31, 31' were formed to be 0.5 mm.
As the bottom plate 40, a stainless thin plate having a thickness of 0.5 mm was used, and a through hole having a hole diameter of 0.5 mm was formed as the outlet 41.
[0053]
<Joint of each substrate>
Each of the above-mentioned substrates was sequentially laminated as shown in FIG. 2 and joined by diffusion bonding to obtain a micromixer 100 of the example having a total thickness of 1.9 mm.
The diffusion bonding conditions were such that a load of 0.1 kg / mm 2 was applied, and the assembly was held at 950 ° C. for 1 hour in a vacuum atmosphere of 1 × 10 −4 torr or less.
[0054]
In the micromixer 100 of the above embodiment, as shown in FIG. 2, the continuous flow from the supply ports 11 and 12 of the cover plate 10 to the outlet 41 of the bottom plate 40 is performed by X-ray imaging and ultrasonic flaw detection. It was confirmed that the flow path was formed.
[0055]
Further, the substrates were completely integrated, and no leakage of the solution at the joint interface was observed at all.
[0056]
【The invention's effect】
As described above, according to the present invention, it is possible to provide a micromixer in which stirring and mixing efficiency are enhanced by combining flow directions while maintaining miniaturization required for a micromixer.
[Brief description of the drawings]
FIG. 1 is a view showing components constituting an embodiment of the micromixer of the present invention, in which (A) a lid plate, (B) a first horizontal channel plate, and (C) a first vertical channel plate. , (D) a second horizontal flow path plate, (E) a second vertical flow path plate, and (F) a bottom view.
FIG. 2 is a cross-sectional view taken along the line GG ′ after bonding of FIGS. 1 (A) to 1 (F).
FIG. 3 is a plan view showing (A) a cover plate and (B) a substrate, showing respective constituent members showing an example of a conventional micromixer.
FIG. 4 is a cross-sectional view taken along the line CC ′ after bonding the substrate and the cover plate of FIG. 3;
FIG. 5 is a plan view showing another example of a substrate in a conventional micromixer.
FIG. 6 is a plan view showing still another example of a substrate in a conventional micromixer.
[Explanation of symbols]
10: cover plates 11 and 12: supply port 20: first horizontal flow path substrate 20 ': second horizontal flow path substrate 21, 21': fluid reservoir 22, 22 ', 23, 23', 24, 24 ': horizontal Microchannel 30: First vertical channel substrate 30 ': Second vertical channel substrate 31, 31': Vertical microchannel 40: Bottom plate 41: Outlet 100: Micromixer
