JP2003277591A - エポキシ樹脂組成物、プリプレグ及び積層板 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【課題】 ハロゲンフリー化合物でＵＬ９４Ｖ−０難燃
性を達成し、且つガラス転移温度以上の高温領域に於け
る弾性率の低下も大幅に抑制して、難燃性と耐熱性およ
び接合信頼性に優れた積層板を得ることの出来る、エポ
キシ樹脂組成物を提供する。 【解決手段】 エポキシ樹脂、一般式（１）及び／又は
一般式（２）で表される化合物、エポキシシランオリゴ
マー及び硬化剤を必須成分とするエポキシ樹脂組成物、
及びそれを含むプリプレグ、並びに積層板。式中のＲ₁
〜Ｒ₃はアリル基又はグリシジルエーテル基を、Ｒ₄〜Ｒ
₆は芳香族基を示す。 【化１】

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、エポキシ樹脂組成
物、プリプレグ及び積層板に関するものである。更に詳
しくは、ハロゲン化合物を含まないで難燃性を具備し、
且つ高弾性率と耐熱性に優れた有機無機ハイブリッド型
のエポキシ樹脂組成物、プリプレグ及びこれを用いて作
成される積層板に関するものである。

【０００２】

【従来の技術】電気・電子機器、通信機器、計算機、コ
ンピューターなどに使用されているプリント配線板は、
パッケージの軽薄短小化の流れを受けて、配線密度の高
密度化や高集積化が進展している。また、環境問題への
配慮から、ハロゲン化合物を含まない（以下ハロゲンフ
リー化合物と称す）で、ＵＬ法のＶ−０難燃性が求めら
れ、更に、従来の錫−鉛共晶半田接合から鉛フリー半田
接合への転換が急ピッチに進められている。それに伴
い、後者の半田接合温度が高くなるため、プリント配線
板には、更なる高耐熱・高弾性率化や線膨張係数（以下
αと略す）の低減等の高信頼性化が求められることにな
った。

【０００３】従来からのプリント配線板用積層板に使用
される樹脂には、エポキシ樹脂、不飽和ポリエステル樹
脂、ポリイミド樹脂、フェノール樹脂、ポリビスマレイ
ミド樹脂などが利用されている。それらの中でも特にエ
ポキシ樹脂は、耐熱性、接着性、機械強度、成形性、コ
ストの面でバランスが取れており、広く用途展開が図ら
れているが、難燃性付与方法は、臭素化エポキシ樹脂、
臭素化化合物、リン化合物等を単独或いは併用するのが
一般的である。また、近年のエポキシ樹脂積層板の製造
における半田接合温度は、錫−鉛共晶半田から鉛フリー
半田が用いられるようになり、２３０℃から２６０℃と
高温になることから、従来のエポキシ樹脂積層板では、
ガラス転移温度（以下Ｔgと略す）が約１３０℃程度で
あるために、前記のような高温領域では一層の弾性率低
下を引き起こすことと、Ｔｇより高温領域での線膨張係
数（以下α２と略す）が大きい故に、電子部品類の基板
接合の著しい信頼性低下を招くものが多くなった。

【０００４】この欠点を補う手法として、ハロゲンフリ
ー難燃性付与方法は、主として、金属水酸化物や硼酸化
合物等が提案されているが大量添加が必要になり、プリ
プレグ作成時に沈降して、均一塗布が困難である。一
方、高耐熱・高弾性率化及び低α化手法は、無機充填剤
を多く配合し、硬化物の弾性率を高めたり、エポキシ樹
脂の官能基数を増やして架橋密度を上げたり、エポキシ
樹脂に嵩高い置換基を導入し硬化物の構造を立体制御し
て可能な限りゴム状領域に移行する温度（Ｔｇ）を高め
る等の手法が取られて来たが、何れの場合に於いても根
本的な解決には至っていない。

【０００５】一方、エポキシ樹脂硬化物の欠点を改良す
る目的で、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂とテトラエ
チレンペンタミン（以下ＴＥＰＡと略す）の系に、アル
コキシシランをゾルゲル反応を用いて化学結合させる手
法がこれ迄に報告されている。関西大の越智らは、ポリ
マーフロンティア２１（２０００年）で、ビスフェノー
ルＡ型エポキシ樹脂にＴＥＰＡ、γ−グリシドキシプロ
ピルトリメトキシシラン（以下γ−ＧＰＳと略す）を一
度に作用させる所謂Ｉｎ−Ｓｉｔｕ法により、動的粘弾
性測定に於いてＴｇが消滅し、弾性率の減少が殆どない
硬化物が得られるが、しかし、硬化剤が芳香族アミン類
や酸無水物系の場合は前述の様な硬化物が得られないと
報告している。一般に、ＴＥＰＡを含む脂肪族アミン類
は、常温でもエポキシ樹脂との反応性が高く、それ故に
保存安定性に難点が有り、積層板への適用が不可能とい
う欠点を有している。

【０００６】また、第９回ポリマー材料フォーラムフォ
ーラム講演要旨集（２０００年）で、荒川化学の合田ら
は、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂の二級水酸基にメ
トキシシランオリゴマーを化学結合させて得られたシラ
ン変性エポキシ樹脂に、硬化剤を当量配合して硬化させ
ることで、動的粘弾性測定に於いてＴｇが消失し、弾性
率の減少が殆どない硬化物が得られると報告している。
また、同様な手法を用いたものに、特開２０００−２８
１７５６号公報、特開２０００−２８１９６５号公報、
特開２０００−２９０３５０号公報なども報告されてい
る。これらの場合には一液化は可能になるが、しかし、
エポキシ樹脂の二級水酸基が必須成分となるため、二級
水酸基を持たないエポキシ樹脂には適用が出来ないとい
う点で、材料設計に制約を受ける欠点を有している。

【０００７】

【発明が解決しようとする課題】本発明は、この様な事
情に鑑み、ハロゲンフリー化合物で難燃性を付与し、更
に、Ｔｇを上回る高温部領域での、弾性率低下の抑制と
線膨張係数（α２）の低減化がなされ、電子部品類と基
板接合の信頼性に優れたエポキシ樹脂組成物、プリプレ
グ及び積層板を提供することにある。

【０００８】

【課題を解決するための手段】本発明者らは、前記した
課題を解決するために鋭意検討を重ねた結果、特定構造
の複素環式化合物、及び特定構造のエポキシシランオリ
ゴマーを用いることにより、ハロゲンフリー化合物で難
燃性を具備し、且つＴｇを上回る高温部でも硬化物の弾
性率低下を抑制出来るエポキシ樹脂組成物が得られるこ
とを見出し、本発明を完成させるに至った。

【０００９】即ち、本発明は、エポキシ樹脂、一般式
（１）及び／又は一般式（２）で表される化合物、一般
式（３）で表されるエポキシシランオリゴマー及び硬化
剤を必須成分とすることを特徴とするエポキシ樹脂組成
物である。

【００１０】

【化３】 ［式中、Ｒ₁〜Ｒ₃はアリル基又はグリシジルエーテル基
を、Ｒ₄〜Ｒ₆は芳香族基を示す。］

【００１１】

【化４】 ［式中、Ｒ₁はＣＨ₃又はＣ₂Ｈ₅基を示し、Ｒ₂〜Ｒ₃はＣ
Ｈ₃又はＣ₂Ｈ₅又はグリシジルエーテル基を示し、ｍ＝
０〜８を表す。］

【００１２】また本発明は、前記のエポキシ樹脂組成物
を、積層板用基材に含浸させ、乾燥して得られるプリプ
レグ、及び、このプリプレグを、１枚または複数枚重
ね、その一方または両方の面に銅箔を重ねて、加圧・加
熱して一体に成形してなることを特徴とする積層板であ
る。

【００１３】

【発明の実施の形態】本発明に用いるエポキシ樹脂とし
ては、例えば、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、アル
キル置換型ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェ
ノールＦ型エポキシ樹脂、アルキル置換型ビスフェノー
ルＦ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＳ型エポキシ樹
脂、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、クレゾール
ノボラック型エポキシ樹脂、ビフェニル型エポキシ樹
脂、ナフタレン型エポキシ樹脂、シクロペンタジエン型
エポキシ樹脂等が挙げられ、こららの１種又は２種以上
が用いられる。

【００１４】本発明に用いる一般式（１）で表される化
合物としては、例えばジアリルモノグリシジルイソシア
ヌル酸、モノアリルジグリシジルイソシアヌル酸、テト
ラジグリシジルイソシアヌル酸などのいわゆるイソシア
ヌル酸誘導体型エポキシ樹脂で、中でも、モノアリルジ
グリシジルイソシアヌル酸やテトラジグリシジルイソシ
アヌル酸が好ましく、また、一般式（２）で表される化
合物としては、例えばビスフェノールＡ型ジシアネート
誘導体で、芳香族残基が２，２−ビスフェニルプロパン
のシアネートエステル型樹脂が好ましい。これらは１種
又は２種以上で用いることができる。

【００１５】本発明に用いる硬化剤としては、ジシアン
ジアミドまたは４,４′−ジアミノジフェニルプロパ
ン、４,４′−ジアミノジフェニルエタン、３,３′−ジ
アミノジフェニルエタン、４,４′−ジアミノジフェニ
ルスルフォン、４,４−ジアミノジフェニルエーテルな
どの芳香族ジアミン、或いはビス（４−アミノフェノキ
シ）フェニルフォスフィン、ビス（３−アミノフェニ
ル）フェニルフォスフィンオキサイド、 ビス（３−ア
ミノフェニル）メチルフォスフィンオキサイドなどのリ
ン含有芳香族ジアミン、さらにはノボラック型フェノー
ル樹脂が好ましい。上記の硬化剤は、単独で用いても良
く、２種以上を組み合わせて使用しても良い。

【００１６】本発明に用いる一般式（３）で表されるエ
ポキシシランオリゴマーは、エポキシシランオリゴマー
中のグリシジルエーテル基が１個から３個含まれるもの
を単独で用いても良く、２種以上を併用して使用しても
良い。

【００１７】本発明のエポキシ樹脂組成物において、一
般式（１）及び／又は一般式（２）で表される化合物と
一般式（３）で表されるエポキシシランオリゴマーの配
合量の合計は、固形分換算で３０ｗｔ％以上、４０ｗｔ
％以以下で含まれることが好ましい。これらの内、エポ
キシシランオリゴマーの配合量としては、樹脂組成物中
に、シリカ（ＳｉＯ₂）換算で１７ｗｔ％以上、２５ｗ
ｔ％以下で含まれることが好ましく、１７ｗｔ％よりも
少ない場合は、所望の難燃性が得られなくなる恐れがあ
り、２５ｗｔ％よりも多い場合は、脆くなって所望の機
械強度が得られなくなる恐れがある。また、一般式
（１）及び／又は一般式（２）で表される化合物の割合
は、上記の範囲では任意で良い。

【００１８】本発明のエポキシ樹脂組成物は、上記以外
に必要に応じて、硬化促進剤、溶剤、ハロゲンフリー難
燃性付与剤、無機充填剤などが添加できる。

【００１９】本発明において、硬化促進剤の種類及び添
加量は、特に限定されていないが、例えば、種類はトリ
スジメチルアミノメチルフェノール（ＴＡＰ）、イミダ
ゾール誘導体、トリフェニルフォスフィン（ＴＰＰ）、
ジブチルウンデカン（ＤＢＵ）塩等が挙げられる。ま
た、添加量は、エポキシ樹脂１００重量部に対し０．１
重量部以上、５重量部以下が好ましく、更に好ましく
は、０．５重量部以上、３重量部以下である。添加量が
前記下限値よりも少ない場合は、所望の硬化促進作用効
果が得られない恐れが有る。また、前記上限値よりも多
い場合には、ポットライフが短くなり過ぎて保存安定性
が損なわれ、且つ作業性の低下を招く恐れがある。

【００２０】また、エポキシ樹脂組成物の粘度調整或い
は均一分散混合等の目的で、必要に応じて溶剤を一種ま
たは二種以上を組み合わせて使用しても良い。溶剤の種
類は特に限定されないが、例えば。Ｎ，Ｎ−ジメチルフ
ォルムアミド、１，４−ジオキサン、ジメチルスルフォ
キシド等の極性溶媒、ｎ−ヘキサン、シクロヘキサン等
の炭化水素系溶剤、アセトン、メチルエチルケトン、メ
チルイソブチルケトン等のケトン系溶剤、ブチルアセテ
ート、ベンジルアセテート等のエステル系溶剤や、メチ
ルセロソルブ、ブチルセロソルブ、メチルカルビトー
ル、エチルカルビトール、メチルセロソルブアセテー
ト、エチレングリコール、ジエチレングリコール等の他
価アルコール系及びその誘導体等が挙げられる。

【００２１】また、ハロゲンフリー難燃性付与剤として
は、水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウムなどの金
属水和物、硼酸系化合物或いはリン系化合物等が挙げら
れ、これらを一種または二種以上を併用することが出来
る。

【００２２】さらに、粘度調整或いはチキソ性付与等の
目的に応じて。無機充填剤を組み合わせても良い。無機
充填剤の種類については特に限定されていないが、例え
ば、各種金属の炭酸塩や硫酸塩、アルミナ、無定型シリ
カまたは球状シリカ、酸化チタン、チタン酸カリウム、
タルク等が挙げられ、これらを一種または二種以上を併
用することが出来る。無機充填剤の添加量は、本発明に
於ける該組成物が液状で流動性を損なわない範囲であれ
ば特に限定されるものではない。

【００２３】本発明のエポキシ樹脂組成物は、上記成分
を混合し、攪拌機等にて充分に混練後使用することが望
ましい。

【００２４】本発明のプリプレグは、充分に混練された
上記組成物を、ガラスクロス或いはガラスペーパーに含
浸して、その後、予め温度が１４０〜１６０℃に設定さ
れた乾燥機または連続塗布乾燥機を用いて、３分〜１０
分間程度にて、溶剤を除去しながらＢ−ステージ化を行
い所望のプリプレグを得る。

【００２５】本発明の積層板は、上記工程で得られたプ
リプレグを、目標の基板厚みになる様に、一枚から複数
枚を重ね合わせて、厚みが数μｍ〜数十μｍの銅箔を、
片面或いは両面を上下に挟んで、電熱又は蒸気プレスの
熱盤間に挿入し、温度が１５０℃〜１８０℃で、面圧が
数ＭＰａ〜数十ＭＰａの所望のプレス条件にて、エポキ
シ樹脂銅張積層板を得る。

【００２６】

【実施例】以下、本発明を実施例により具体的に説明す
るが、本発明はこれらの実施例によって何ら制約される
ものではない。各樹脂組成物よりプリプレグ及び銅張積
層板を調整し、特性評価のため難燃性と弾性率の温度変
化を測定したが、測定方法はそれぞれ下記の通りとし、
測定結果はまとめて表１（難燃性）と図１（弾性率）に
示した。以下、部は重量部を表すものとする。

【００２７】［難燃性の評価方法］銅張積層板を塩化第
二鉄でエッチング処理して、銅箔を完全に除去後、４０
℃に設定した乾燥機にて十分に乾燥して水分を除去し、
これを室温に戻した後に、所定の大きさに切断して試験
片とした。この試験片を用いて、ＵＬ９４難燃性試験法
に基づいて。難燃性を測定した。

【００２８】［弾性率の評価方法］上記と同様に銅張積
層板を処理し、所定の大きさに切断して得られた試験片
を用いて、動的粘弾性測定装置（オリエンテック社製レ
オバイブロン、引っ張り法、周波数：１００Ｍｚ、測定
温度範囲：−１５０℃〜２６０℃、昇温速度：２℃／
分）を用いて弾性率の変化を測定した。

【００２９】（実施例１）ナフタレン型エポキシ樹脂
（大日本インキ化学工業社製、エピクロンＥＰ−４０３
２）７部、ジシクロペンタジエン変性エポキシ樹脂（大
日本インキ化学工業社製、エピクロンＥＰ−７２００）
１５部、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂（大日本
インキ化学社製、エピクロンＮ−６９０−７０Ｍ）３０
部、モノアリルジグリシジルエーテル型イソシアヌル酸
（四国化成工業社製、ＭＡ−ＤＧＩＣ）の６０％アセト
ン溶液４８部、エポキシシランオリゴマー（信越化学工
業社製、Ｘ−４１−１０５６、グリシジルエーテル基数
＝３個）１１０部をビーカーに取り、マグネチックスタ
ーラーで１０分間撹拌混合した後、蒸留水４部とメタノ
ール１９部を、スポイトによりゆっくりと滴下した。そ
の後、加えられた蒸留水とメタノールの水滴が完全に消
えるまで４時間撹拌混合した。次に、ノボラック型フェ
ノール樹脂（住友ベークライト社製、スミライトレジン
ＰＲ−５０７１６）の５５％メチルエチルケトン（以下
ＭＥＫと略す）溶液７４部、２−フェニル−４−メチル
イミダゾール（四国化成工業社製、２Ｐ４ＺＭ以下品名
のみ記す）の１０％メチルセロソルブ（以下ＭＣＳと略
す）溶液１部をスポイトで滴下し、更に約３０分間撹拌
を行って、ＳｉＯ₂含有率が１７ｗｔ％の該エポキシ樹
脂組成物を得た。

【００３０】得られたエポキシ樹脂組成物を、ガラスク
ロス（旭シュエーベル社製、ＡＳ７０７ＡＷ）に十分に
含浸させ、１５０℃に設定した熱風循環式乾燥機内で７
分間乾燥して溶剤を除去し、プリプレグを得た。このプ
リプレグを６枚重ねて、１８μｍ厚の銅箔２枚の間に挟
み、電熱プレスの熱盤間に挿入して、面圧４ＭＰａの条
件で１５０℃で３０分間、更に、面圧１０ＭＰａに昇圧
して１８５℃で１時間加熱・加圧し、エポキシ樹脂銅張
積層板を調製して、特性評価に供した。

【００３１】（実施例２）実施例１において、ＭＡ−Ｄ
ＧＩＣの６０％アセトン溶液４８部を、シアネートエス
テル樹脂（ロンザジャパン社製、ＰＴ−３０）の６０％
ＭＥＫ溶液４８部に代えた以外は、すべて実施例１と同
様にして、ＳｉＯ₂含有率が１７ｗｔ％のエポキシ樹脂
組成物を調製し、エポキシ樹脂銅張積層板を調製して、
特性評価に供した。

【００３２】（実施例３）実施例１において、エポキシ
シランオリゴマー（信越化学工業社製、Ｘ−４１−１０
５６、グリシジルエーテル基数＝３個）１１０部を、エ
ポキシシランオリゴマー（信越化学工業社製、Ｘ−４１
−１０５３、グリシジルエーテル基数＝１個）８７部に
代え、ＰＲ−５０７１６の５５％ＭＥＫ溶液の使用量７
４部を５９部に減らした以外は、実施例１と同様にし
て、ＳｉＯ₂含有率が１７ｗｔ％のエポキシ樹脂組成物
を調製し、エポキシ樹脂銅張積層板を調製して、特性評
価に供した。

【００３３】（実施例４）実施例１において、ＭＡ−Ｄ
ＧＩＣの６０％アセトン溶液４８部を、テトラグリシジ
ルエーテル型イソシアヌル酸（日産化学工業社製、ＴＥ
ＰＩＣ−Ｓ）の４０％ジメチルフォルムアミド溶液（以
下ＤＭＦと略す）７２部に代え、エポキシシランオリゴ
マー（Ｘ−４１−１０５６）１１０部を１１５部に増や
し、ＰＲ−５０７１６の５５％ＭＥＫ溶液の使用量７４
部を９２部に増やした以外は、実施例１と同様にして、
ＳｉＯ₂含有率が１７ｗｔ％のエポキシ樹脂組成物を調
製し、エポキシ樹脂銅張積層板を調製して、特性評価に
供した。

【００３４】（比較例１）実施例１において、ＭＡ−Ｄ
ＧＩＣの６０％アセトン溶液４８部を,エピクロンＮ−
６９０−７０Ｍ４１部に、ＰＲ−５０７１６の５５％Ｍ
ＥＫ溶液の７４部を７０部に代えた以外は、すべて実施
例１と同様にして、ＳｉＯ₂含有率が１７ｗｔ％のエポ
キシ樹脂組成物を調製し、エポキシ樹脂銅張積層板を調
製して、特性評価に供した。

【００３５】（比較例２）実施例１において、Ｘ−４１
−１０５６の１１０部を０部にし、ＰＲ−５０７１６の
５５％ＭＥＫ溶液の７４部を６１部に代えた以外は、す
べて実施例１と同様にして、ＳｉＯ₂含有率が０ｗｔ％
のエポキシ樹脂組成物を調製し、エポキシ樹脂銅張積層
板を調製して、特性評価に供した。

【００３６】表１と図１にまとめた評価結果から明らか
なように、本発明によるエポキシ樹脂組成物を用いて調
製した実施例の積層板は、シアヌレート環又はイソシア
ヌレート環形成化合物エポキシシランオリゴマーとを併
用しない比較例１及び比較例２に比べて、いずれも難燃
性を有し、且つ高温における弾性率の低下が少ないこと
が分かる。

【００３７】

【表１】 表１中で用いた判定記号は、次の通りとした。 ○：常温と比較して弾性率の低下が少ない。 ×：常温と比較して弾性率の低下が著しい。

【００３８】

【発明の効果】本発明によれば、環境に配慮して、ハロ
ゲンフリー化合物でＵＬ９４のＶ−０難燃性を有し、且
つＴｇ以上の高温領域に於いても、弾性率の低下を大幅
に小さくすることが可能なエポキシ樹脂組成物を提供で
き、これを用いたプリプレグにより得られる積層板は、
優れた耐熱性と、電子部品類と基板との接合信頼性とを
併せ持つプリント配線板用材料として有用である。

【図面の簡単な説明】

【図１】 実施例及び比較例における、動的粘弾性評価
で得られた貯蔵弾性率（Ｅ′）の変化を示す図である。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.⁷ 識別記号 ＦＩ テーマコート゛(参考） Ｃ０８Ｋ 5/5435 Ｃ０８Ｋ 5/5435 Ｃ０８Ｌ 63/06 Ｃ０８Ｌ 63/06 79/00 79/00 Ｚ Ｈ０１Ｌ 23/14 Ｈ０５Ｋ 1/03 ６１０Ｌ Ｈ０５Ｋ 1/03 ６１０ Ｈ０１Ｌ 23/14 Ｒ Ｆターム(参考） 4F072 AA04 AA07 AB09 AB28 AD11 AD13 AD26 AD27 AD30 AD32 AE01 AG03 AG17 AG19 AH02 AH22 AJ04 AJ36 AJ37 AK05 AL09 AL13 4F100 AB17B AB17C AB33B AB33C AG00A AH06A AH07A AK33 AK52A AK53 AK53A AL06 BA01 BA02 BA03 BA06 BA10B BA10C BA13 CA02A DG11A DH01A EJ17 EJ42 EJ82 GB43 JJ03 JJ07 JK07 JL11 4J002 CC034 CD051 CD061 CD113 CD132 CD142 CM022 EL026 EN078 EN128 ET008 EV218 EW118 EX067 FD010 FD130 FD144 FD148 FD150 GF00

Claims (4)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 エポキシ樹脂、一般式（１）及び／又は
   一般式（２）で表される化合物、一般式（３）で表され
   るエポキシシランオリゴマー及び硬化剤を必須成分とす
   ることを特徴とするエポキシ樹脂組成物。 【化１】 ［式中、Ｒ₁〜Ｒ₃はアリル基又はグリシジルエーテル基
   を、Ｒ₄〜Ｒ₆は芳香族を示す。］ 【化２】 ［式中、Ｒ₁はＣＨ₃又はＣ₂Ｈ₅基を示し、Ｒ₂〜Ｒ₃はＣ
   Ｈ₃又はＣ₂Ｈ₅又はグリシジルエーテル基を示し、ｍ＝
   ０〜８を表す。］
2. 【請求項２】 一般式（１）で表される化合物が、イソ
   シアヌル酸誘導体型エポキシ樹脂であり、一般式（２）
   で表される化合物が、シアネートエステル型樹脂である
   請求項１に記載されたエポキシ樹脂組成物。
3. 【請求項３】 請求項１または請求項２に記載のエポキ
   シ樹脂組成物を、積層板用基材に含浸させ、乾燥して得
   られることを特徴とするプリプレグ。
4. 【請求項４】 請求項３記載のプリプレグを、１枚また
   は複数枚重ね、その一方または両方の面に銅箔を重ね
   て、加圧・加熱して一体に成形してなることを特徴とす
   る積層板。