JP2002542325A - 耐候性多層樹脂物品及びその製法 - Google Patents

耐候性多層樹脂物品及びその製法

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Abstract

(57)【要約】 【課題】実質的に溶剤を含まない多層物品。 【解決手段】優れた保色性及び光沢保持性、耐溶剤性並びにリサイクル可能性を特徴とする実質的に溶剤を含まない多層物品は、ポリカーボネート、ポリエステル、ＡＢＳコポリマー及びＡＳＡコポリマーの１種以上であり得る基層と、イソフタル酸／テレフタル酸のレゾルシノールエステル又はアルキルレゾルシノールエステル単位を含有する樹脂質コーティング層とを含んでいる。中間層が存在していてもよい。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、耐候性の多層樹脂物品及びその製法に係る。特に、本発明は、アリ
ーレートポリマーの保護コーティングを有するシート状の物品に係る。
【０００２】
【従来の技術】
各種ポリマー物品には長期の色不安定性の問題がある。すなわち、ポリマーの
黄変が生じ、その透明度及び魅力が低下する。光沢の損失も望ましくない長期現
象であり得る。
【０００３】 ポリマーの黄変は紫外線の作用によって起こることが多く、そのためこのよう
な黄変は「光黄変」といわれることが多い。光黄変を抑制する数多くの手段が使
用され、提案されている。これらの多くは紫外線吸収性化合物（ＵＶＡ）をポリ
マー中に導入することを含んでいる。ほとんどの場合、ＵＶＡは低分子量の化合
物であり、衝撃強さや加熱撓み温度に反映される高温特性のようなポリマーの物
理的性質の低下を避けるために比較的低レベル、通常１重量％までで使わなけれ
ばならない。このようなレベルは充分な保護を得るには不適切であることがある
。芳香族ポリカーボネートやスチレンなどのアルケニル芳香族化合物の付加ポリ
マーのようなポリマーで重要な別の問題は有機の液体の攻撃に感受性であること
である。
【０００４】 樹脂物品を光黄変及び光沢損失に対して保護する１つの方法は耐候性の第二の
ポリマーのコーティングを設けることである。本明細書で使用する「耐候性」と
いう用語は上記のような現象に対する抵抗性を意味している。この目的に適した
耐候性ポリマーとしてはレゾルシノールイソフタレート／テレフタレートコポリ
アリーレートがある。これは、コーエン(Cohen)らの「ポリマー科学誌(J. Poly.
Sci.)第Ａ−１部第９巻第３２６３〜３２９９頁（１９７１年）並びに米国特許
第３，４４４，１２９号、同第３，４６０，９６１号、同第３，４９２，２６１
号及び同第３，５０３，７７９号を始めとするモンサント社(Monsanto Company)
の関連する幾つかの特許の主題である。
【０００５】 しかし、そこに開示されている耐候性ポリマーを使用する方法は、溶液を塗布
した後溶剤を蒸発させるという方法のみである。この方法には数多くの欠点があ
り、そのうちの幾つかはコーエン(Cohen)らの論文の第３２６７頁に記載されて
いる。すなわち、価格が高くて毒性の溶剤を使用する必要性があること、溶剤中
のアリーレートポリマーの濃度が本来的に低いこと、そして溶液がゲル化する傾
向があることである。したがって、記載されたコポリアリーレートは「受け入れ
ることができないコーティング候補」と考えられた。
【０００６】 コーエン(Cohen)らの論文及び関連特許の刊行以来溶液塗布の他の重大な欠点
が発見された。主たるものは溶剤を使用することに固有のものである。すなわち
、基材のガラス転移温度より低いレベルで実施するいかなる方法によってもおそ
らく完全には除去できないことであり、これは物理的な歪みを引き起こすので実
行できない。
【０００７】 したがって、溶剤は基材ポリマーの特性に悪影響を及ぼすのに充分な量で残存
する。これは、熱成形、積層、絵付成形又はペイントオーブンでのベーキングの
ような以後の熱処理中に残っている痕跡の溶剤が揮発することによって起こり得
る。表面装飾的には、結果として、基材及びコーティング中にふくれ、あわ、割
れ及び気孔の生成が起こり得、得られる物品の外観を損なう。他の不利な結果と
して、基材ポリマーのひび割れ、割れ及び脆化による物理的性質の低下がある。
【０００８】 コーエン(Cohen)らの論文の刊行以来、産業界では、生分解できない廃棄物の
埋め立て地への廃棄量を最小限に抑えるために、粉砕再生による樹脂物品のリサ
イクルが望まれるようになった。多くの多層樹脂物品はリサイクルすることがで
きない。というのは、基材とコーティングは互いに相溶性でないことが多く、２
種のポリマーのブレンドへの変換を含むリサイクル操作で物理的性質の劣る材料
が生成することが多いからである。
【０００９】 特開平１−１９９８４１号には、ポリ（エチレンテレフタレート）を９０モル
％以上含む基層と、レゾルシノールとイソフタル酸のポリエステルであり、場合
によってテレフタル酸、ナフタレンジカルボン酸又はその他の様々な特定のジカ
ルボン酸のような他のジカルボン酸から誘導されたコポリエステル単位を含んで
いてもよいガスバリヤーコーティング層とを有する物品が開示されている。この
開示された物品は、本質的に全体として溶融状態で行われる共射出成形を含む一
連の操作によって製造でき、そのため前述の溶液塗布の欠点が克服される。しか
し、開示された物品はボトルタイプのものだけであり、これは共射出成形したパ
リソンを引き続きブロー成形して製造される。自動車の外部ボディ部品のような
屋外用のより大きい物品は開示されてないし、その製法も示唆されていない。さ
らに、基層がポリ（エチレンテレフタレート）以外のものである物品も開示され
ていない。
【００１０】
【発明が解決しようとする課題】
したがって、屋外用車輌のボディ部品や自動車などの装置のような各種目的に
使用することができ、しかも有害な溶剤効果がなく製造することができる耐候性
で耐溶剤性の多層物品の製造方法を開発することに興味が残されている。さらに
、相互に相溶性のポリマーのみを含み、リサイクルに適した物品を製造すること
も興味深い。
【００１１】
【課題を解決するための手段】
本発明は、耐候性で溶剤を含まず、有機の液体による溶剤作用に対して抵抗性
の多層樹脂物品を提供する。この物品は、また、含んでいる層間の相溶性のため
リサイクル可能でもある。
【００１２】 本発明は、その局面の１つでは、 第一の物質を含む基層と、 その上のコーティング層であって、前記第一の物質とは異なる熱可塑性ポリエス
テルからなり、１，３−ジヒドロキシベンゼンオルガノジカルボキシレートから
誘導された構造単位を含むコーティング層と を含んでなる多層物品を包含する。ただし、前記コーティング層と、前記基層の
、前記コーティング層に最も近い２５ミクロンの部分とは実質的に揮発性の有機
化合物を含まない。
【００１３】 この局面の一部として、コーティング層が１，３−ジヒドロキシベンゼンオル
ガノジカルボキシレートから成り、基層にポリ（エチレンテレフタレート）が存
在する場合には最大で基層の７５重量％までである物品が包含される。また、コ
ーティング層がブロックコポリエステルカーボネートからなり、前記基材の制限
がない物品も包含される。
【００１４】 本発明の別の局面は、第二の物質からなる層に溶融状態で熱可塑性コーティン
グ層を適用して設けることを含む多層樹脂物品の製造方法である。ここで、前記
コーティング層は１，３−ジヒドロキシベンゼンオルガノジカルボキシレートか
ら誘導された構造単位を含むポリエステルを含んでおり、コーティング層の構造
に対応して前記基材の制限が存在する。さらに別の局面は、この方法によって製
造される多層樹脂物品である。
【００１５】
【発明の実施の形態】
本発明の多層物品には、基層とその上のコーティング層とからなるもの、基層
と、この基層の両面上のコーティング層とからなるもの、及び、基層と、コーテ
ィング層と、基層とコーティング層との間の１以上の中間層とからなるものが包
含されるが、これらに限られることはない。中間層は透明であってもよいし、及
び／又は添加剤、例えば金属フレークのような着色又は装飾用物質を含有してい
てもよい。所望であれば、コーティング層の上に、例えば耐磨耗性又は耐引っ掻
き性を付与するために上層(overlayer)を含んでいてもよい。基層、コーティン
グ層、及び中間層又は上層は互いに接触して連続的に重なっているのが好ましい
。
【００１６】 本発明の物品中の基層を構成する第一の物質は接着性のアリーレートポリマー
コーティングを受容することができる物質であればいかなるものでもよいが、ポ
リエステルに関しては以下に述べる条件がある。適切な物質としては、金属、セ
ラミクス、セルロース製品及び樹脂がある。適用可能な樹脂としては、付加で製
造されるか縮合で製造されるかに関係なく熱硬化性ポリマー及び特に熱可塑性ポ
リマーがある。
【００１７】 熱硬化性ポリマー基材としては、エポキシ、シアネートエステル、不飽和ポリ
エステル、ジアリルフタレート、アクリル、アルキド、フェノール−ホルムアル
デヒド（ノボラックとレゾールを含む）、メラミン−ホルムアルデヒド、尿素−
ホルムアルデヒド、ビスマレイミド、ＰＭＲ樹脂、ベンゾシクロブタン、ヒドロ
キシメチルフラン及びイソシアネートから誘導されたものを挙げることができる
。また、本発明は、シート成形コンパウンド（ＳＭＣ）のような充填材含有熱硬
化性基層を含む多層物品も含み、適切な充填材は後述する。
【００１８】 セルロース系物質としては、木材、紙、厚紙、繊維板（ファイバーボード）、
パーティクルボード、合板、色画用紙、クラフト紙、などのセルロース含有物質
がある。また本発明は、１種以上のセルロース系物質と、１種以上の熱硬化性ポ
リマー（特に接着性熱硬化性ポリマー）、又は１種以上の熱可塑性ポリマー（特
にＰＥＴやポリカーボネートのような再生熱可塑性ポリマー）、又は１種以上の
熱硬化性ポリマーと１種以上の熱可塑性ポリマーの混合物とのブレンドも包含す
る。
【００１９】 縮合ポリマーとしては、芳香族ポリカーボネート、ポリエステル（以下に定義
するコーティング層に用いる以外のもの）、ポリフェニレンエーテル及びポリア
ミドがある。適切なポリカーボネートとしては、次式（Ｉ）の構造単位を含むホ
モポリカーボネートとコポリカーボネートがある。
【００２０】
【化９】
【００２１】 ここで、各Ａ1とＡ2は単環式で二価アリール基であり、Ｙは１個か２個の炭素原
子がＡ1とＡ2を隔てることになるような橋架け基である。例えば、Ａ1とＡ2は通
常置換されてないフェニレンか又はその置換された誘導体を表す。橋架け基Ｙは
炭化水素基、特にメチレン、シクロヘキシリデン又はイソプロピリデンのような
飽和の基であることが最も多い。最も好ましいポリカーボネートは、Ａ1とＡ2が
各々ｐ−フェニレンで、ＹがイソプロピリデンであるビスフェノールＡポリカー
ボネートである。最初のポリカーボネート組成物の重量平均分子量は約５，００
０〜約１００，０００、さらに好ましくは約２５，０００〜約６５，０００の範
囲である。
【００２２】 ポリカーボネートはまたコポリエステルカーボネートでもよい。このようなポ
リマーは、式Ｉのカーボネート単位に加えて、通常イソフタレート及び／又はテ
レフタレートのような芳香族ジカルボキシレート基に結合したＡ1−Ｙ−Ａ2部分
を含有するエステル単位を含有している。
【００２３】 ポリエステルの例は、ポリ（アルキレンジカルボキシレート）、特にポリ（エ
チレンテレフタレート）（以後、「ＰＥＴ」と表記することがある）、ポリ（１
，４−ブチレンテレフタレート）（以後、「ＰＢＴ」と表記することがある）、
ポリ（トリメチレンテレフタレート）（以後、「ＰＴＴ」と表記することがある
）、ポリ（エチレンナフタレート）（以後、「ＰＥＮ」と表記することがある）
、ポリ（ブチレンナフタレート）（以後、「ＰＢＮ」と表記することがある）、
ポリ（シクロヘキサンジメタノールテレフタレート）、ポリ（シクロヘキサンジ
メタノール−コ−エチレンテレフタレート）（以後、「ＰＥＴＧ」と表記するこ
とがある）、及びポリ（１，４−シクロヘキサンジメチル−１，４−シクロヘキ
サンジカルボキシレート）（以後、「ＰＣＣＤ」と表記することがある）である
。
【００２４】 適切な付加ポリマー基材としては、ホモポリマー性とコポリマー性のオレフィ
ンポリマー及び官能化されたオレフィンポリマー、例えば、ポリエチレン、ポリ
プロピレン、ポリ（塩化ビニル）、ポリ（塩化ビニル−コ−塩化ビニリデン）、
ポリ（フッ化ビニル）、ポリ（フッ化ビニリデン）、ポリ（酢酸ビニル）、ポリ
（ビニルアルコール）、ポリ（ビニルブチラール）、ポリ（アクリロニトリル）
、（メタ）アクリルアミドやアルキル（メタ）アクリレートのポリマーのような
アクリルポリマー、例えばポリ（メチルメタクリレート）（「ＰＭＭＡ」）、及
びアルケニル芳香族化合物のポリマー、例えばシンジオタクチックポリスチレン
を始めとするポリスチレンがある。多くの目的に好ましい付加ポリマーはポリス
チレン、特にそれぞれブタジエン及びアクリル酸アルキルのエラストマー性ベー
スポリマーにグラフトした熱可塑性の非エラストマー性スチレン−アクリロニト
リル側鎖を含有するいわゆる「ＡＢＳ」及び「ＡＳＡ」である。
【００２５】 以上のポリマーのブレンドも使用できる。これらには、熱硬化性ポリマーと熱
可塑性ポリマー、例えばポリフェニレンエーテル、ポリフェニレンスルフィド、
ポリスルホン、ポリエーテルイミド又はポリエステルのブレンドがある。熱可塑
性ポリマーは通常硬化前に熱硬化性のモノマー混合物と一緒にする。また、セル
ロース系物質と熱硬化性ポリマー及び／又は熱可塑性ポリマーのブレンドも包含
される。
【００２６】 ブレンドの中では熱可塑性ブレンドが好ましいことが多い。特に好ましいのは
、ポリフェニレンエーテルとポリスチレンとのブレンド、ポリカーボネートとポ
リエステル、ＡＢＳコポリマー又はＡＳＡコポリマーとのブレンドであり、ポリ
カーボネート−ポリエステルブレンドが最も好ましいことが多い。
【００２７】 しかし、コーティング層が以下に定義する式II又は式IIとIIIの単位から成る
アリーレートポリマーからなる場合、基層中にＰＥＴが存在するのであれば基層
の７５重量％以下、好ましくは約５０重量％以下、最も好ましくは約４０重量％
以下がＰＥＴである。これらの最高割合はＰＥＴ、ＰＢＴ及びＰＴＴを始めとす
るポリ（アルキレンテレフタレート）に一般に適用されることが多い。言い換え
ると、このような物品の基層中に存在するＰＥＴ、及びしばしばポリ（アルキレ
ンテレフタレート）が他のポリマーとのブレンドの形態であるときには、この他
のポリマーはこの層の２５％以上、好ましくは約５０％以上、最も好ましくは約
６０％以上である。
【００２８】 この基材に関する制限は、コーティング層が同様に以下に定義する式IVの構造
単位からなるブロックコポリエステルカーボネートであるときには適用されない
。しかし、そのような場合でも同じ基材の制限が好ましいであろう。
【００２９】 基層として好ましい熱可塑性ポリマーは、ほとんどの場合、ポリカーボネート
、ＡＢＳコポリマー、ＡＳＡコポリマー、及びポリカーボネートとポリエステル
、ＡＢＳコポリマー又はＡＳＡコポリマーとのブレンドである。他の熱可塑性ポ
リマーが存在していてもよいが、上記のポリマー又はブレンドがその主要部を構
成する方が好ましい。また、基材は、ケイ酸塩、ゼオライト、二酸化チタン、石
粉、ガラス繊維もしくは球、炭素繊維、カーボンブラック、グラファイト、炭酸
カルシウム、タルク、雲母、リトポン、酸化亜鉛、ケイ酸ジルコニウム、酸化鉄
、ケイ藻土、炭酸カルシウム、酸化マグネシウム、酸化クロム、酸化ジルコニウ
ム、酸化アルミニウム、粉砕石英、焼成クレー、タルク、カオリン、アスベスト
、セルロース、木粉、コルク、綿及び合成織物繊維のような充填材、特にガラス
繊維や炭素繊維のような強化用充填材、並びに金属フレーク、ガラスフレーク及
びビーズ、セラミック粒子、他のポリマー粒子、有機でも無機でも有機金属でも
よい染料及び顔料を配合してもよい。
【００３０】 本発明の物品中には、１，３−ジヒドロキシベンゼンオルガノジカルボキシレ
ートから誘導される構造単位を含む熱可塑性ポリエステルからなるコーティング
層も存在する。この目的に適したポリマー、特にアリーレートポリマーは本出願
人に譲渡されている同時係属中の米国特許出願第０９／１５２，８７７号（引用
によりその開示内容が本明細書に含まれているものとする）に開示されている。
ガラス転移温度が約８０℃以上に結晶融解温度をもたないアリーレートポリマー
、すなわち非晶質のものが好ましい。
【００３１】 アリーレートポリマーは通常次式（II）の構造単位からなる１，３−ジヒドロ
キシベンゼンイソフタレート／テレフタレートである。
【００３２】
【化１０】
【００３３】 ここで、各Ｒ1は置換基であり、特にハロゲン又はＣ1-12アルキルであり、ｐは
０〜３である。また、場合によりこれと組み合わせて次式（III）の構造単位を
含む。
【００３４】
【化１１】
【００３５】 ここで、Ｒ1及びｐは既に定義した通りであり、Ｒ2は二価Ｃ4-12脂肪族、脂環式
又は混合脂肪族−脂環式基である。
【００３６】 コハク酸、アジピン酸又はシクロヘキサン−１，４−ジカルボン酸のような脂
肪族ジカルボン酸から誘導される酸基、又は１，８−ナフタレンジカルボン酸の
ような他の芳香族ジカルボン酸から誘導される酸基のような他の酸基がコーティ
ング層に、好ましくは約３０モル％以下の量で存在することは本発明の範囲内で
ある。また、少なくともいくらかの割合でアリーレートポリマーと混和し得る他
のポリエステルが存在することも本発明の範囲内であり、その例はＰＢＴ、ＰＥ
Ｔ、ＰＴＴ、及びＰＣＣＤである。しかし、コーティング層ポリマーは式IIの単
位から成るか、場合により式IIIの単位との組合せから成ることが最も多い。
【００３７】 式IIの単位は、レゾルシノール部分又はＲ1基が好ましくはＣ1-4アルキル、す
なわちメチル、エチル、プロピル又はブチルである置換レゾルシノール部分を含
有している。それらは第一級又は第二級の基であるのが好ましく、メチルがさら
に好ましい。最も好ましい部分はｐが０であるレゾルシノール部分であるが、本
発明ではｐが１である部分も優れている。前記レゾルシノール部分はイソフタレ
ート部分及び／又はテレフタレート部分と結合していることが最も多い。
【００３８】 式IIIの任意の軟質ブロック単位でも、レゾルシノール部分又は置換レゾルシ
ノール部分が、二価Ｃ4-12脂肪族、脂環式又は混合脂肪族−脂環式基であるＲ2
とエステル形成性の組合せで存在している。脂肪族、特にＣ8-12直鎖脂肪族が好
ましい。
【００３９】 最も容易に製造されるアリーレートポリマー、特に界面法により製造されるア
リーレートポリマーは、式IIの単位、特に約０．２５〜４．０：１、好ましくは
約０．４〜２．５：１、さらに好ましくは約０．６７〜１．５：１、最も好まし
くは約０．９〜１．１：１の範囲のモル比のレゾルシノールイソフタレート単位
とレゾルシノールテレフタレート単位の組合せから成るのが普通に見られる。そ
の場合、通常式IVの軟質ブロック単位の存在は不必要である。式IIIの単位の割
合がこの範囲外の場合、特にそれら単位が専らイソフタレート又はテレフタレー
トである場合には、界面法による製造を容易にするために軟質ブロック単位の存
在が好ましいであろう。軟質ブロック単位を含有する特に好ましいアリーレート
ポリマーは８．５：１．５〜９．５：０．５のモル比のレゾルシノールイソフタ
レート単位とレゾルシノールセバケート単位から成るものである。
【００４０】 本発明の物品に有用なアリーレートポリマーは、溶液中、溶融状態で、又は固
体状態条件下で、界面で行うことができる通常のエステル化反応によって製造で
きる。これらはすべて業界で公知である。典型的な界面製造条件は同時係属中の
米国特許出願第０９／０３０，０７６号（引用によりその開示内容が本明細書に
含まれているものとする）に記載されている。
【００４１】 本発明のアリーレートポリマーとして、本出願人に譲渡されている同時係属中
の米国特許出願第０９／１８１，９０２号（引用によりその開示内容も本明細書
に含まれているものとする）に開示され特許請求されているブロックコポリエス
テルカーボネートも有用である。これらには、次式（IV）の部分からなるブロッ
クコポリマーが包含される。
【００４２】
【化１２】
【００４３】 ここで、Ｒ1及びｐは既に定義した通りであり、各Ｒ4はそれぞれ独立して二価有
機基であり、ｍは約１０以上であり、ｎは約４以上である。式IIIに対応する軟
質ブロック部分も存在し得る。したがって、このアリーレートブロックは非置換
又は置換された１，３−ジヒドロキシベンゼン部分も含有している。ここでも、
最も好ましい部分はｐが０であるレゾルシノール部分である。
【００４４】 前記１，３−ジヒドロキシベンゼン部分は、単環式、例えばイソフタレートも
しくはテレフタレートでも、又は多環式、例えばナフタレンジカルボキシレート
でもよい芳香族ジカルボン酸部分に結合している。この芳香族ジカルボン酸部分
はイソフタレート及び／又はテレフタレートが好ましい。これら部分のいずれか
又は両方が存在し得る。ほとんどの場合、約０．２５〜４．０：１、好ましくは
約０．４〜２．５：１、さらに好ましくは約０．６７〜１．５：１、最も好まし
くは約０．９〜１．１：１の範囲のイソフタレート対テレフタレートのモル比で
両方が存在する。
【００４５】 したがって基層とコーティング層の両方がコポリエステルカーボネートであっ
てもよいが、分子構造は互いに異なる。特に、コーティング層はレゾルシノール
から誘導されたエステルブロックを含有するが、基層中のエステルブロックは通
常カーボネートブロックと同じビスフェノールから誘導されたものである。
【００４６】 ブロックコポリエステルカーボネートは二段解法で製造できる。すなわち、ま
ず、レゾルシノール（好ましい）でもアルキルレゾルシノール又はハロレゾルシ
ノールでもよい１，３−ジヒドロキシベンゼンを水性アルカリ性の反応性条件下
で１種以上の芳香族ジカルボン酸塩化物、好ましくはイソフタロイルクロライド
、テレフタロイルクロライド又はこれらの混合物と接触させる。このアルカリ性
条件は通常アルカリ金属水酸化物、普通は水酸化ナトリウムの導入によって得ら
れる。最も普通の場合は第三級アミン又はテトラアルキルアンモニウム、テトラ
アルキルホスホニウムもしくはヘキサアルキルグアニジニウムのハロゲン化物で
ある触媒も通常存在し、同様に通常水と不混和性の溶媒、好ましくは塩化メチレ
ンのような塩素化脂肪族化合物である有機溶媒も存在する。すなわち、反応は通
常２相系で行われる。
【００４７】 ヒドロキシで末端が停止したポリエステル中間体を得るために、レゾルシノー
ル対塩化アシルのモル比は１：１より大きく、例えば約１．０１〜１．９０：１
の範囲であるのが好ましい。塩基はハロゲン化アシルに対して約２〜２．５：１
のモル比で存在し得る。触媒は、通常、ハロゲン化アシルの全量に対して約０．
１〜１０モル％の量で使用する。反応温度は約２５〜５０℃の範囲であることが
最も多い。
【００４８】 ポリエステル中間体の製造完了後、相分離の前に二相系の水相を弱酸で酸性化
するのが有利であるときがある。次に、ポリエステル中間体を含有する有機相を
ブロックコポリエステルカーボネート生成反応である第二のステップにかける。
しかし、酸性化又は分離することなくこの第二のステップに進むことも考えられ
、これは収率又は純度を損なうことなく可能であることが多い。
【００４９】 また、ポリエステル中間体は、全体として有機の液体中でこの液体に可溶な塩
基を使用して製造することも可能である。このように使用するのに適切な塩基と
してはトリエチルアミンのような第三級アミンがある。
【００５０】 この第二のステップで使用するジヒドロキシ芳香族化合物は通常式ＨＯ−Ｒ4
−ＯＨをもっており、ここでＲ4は既に定義した通りである。一般にビスフェノ
ールＡが好ましい。ハロゲン化カルボニルはホスゲンが好ましい。この反応は、
業界で認められている界面法（すなわち２相系）に従って、適切な界面重合触媒
とアルカリ性試薬（ここでも水酸化ナトリウムが好ましい）及び場合により１，
１，１−トリス（４−ヒドロキシフェニル）−エタンのような枝分れ剤及び／又
はフェノールやｐ−クミルフェノールのような連鎖停止剤を用いて行うことがで
きる。ブロックコポリマーの不規則化（スクランブリング）を抑制するために、
ホスゲン化反応の最初の部分ではｐＨを比較的低いレベル、通常は約５〜９の範
囲に維持する。この反応の後半部ではｐＨを約１０〜１３に上げてもよい。
【００５１】 両方の反応の完了後、ブロックコポリエステルカーボネートは通常の方法によ
って単離することができる。これらの方法としては、例えば、反溶剤沈殿、乾燥
及び押出によるペレット化が考えられる。また、第一のステップを、溶媒中で又
は溶融状態で芳香族ジエステルと１，３−ジヒドロキシベンゼンを使用するエス
テル交換に代表されるような他のエステル形成法によって実施することも考えら
れる。
【００５２】 ポリエステルであれ、ブロックコポリエステルカーボネートであれ、このアリ
ーレートポリマーを可視光線及び／又はスペクトルの紫外領域の放射線に暴露す
ると、そのアリーレート単位が光フリース（Ｆｒｉｅｓ）転位を起こして少なく
とも１つのカルボキシ基がレゾルシノール環に移行する。得られる生成物はヒド
ロキシベンゾフェノン又は類似の部分を有するポリマーであり、これはＵＶＡに
対して活性であることが知られている。しかし、本発明はこの作用又はその他い
かなる作用にも依存するものではない。
【００５３】 本発明の物品は以下に記載するように溶融状態で製造される。その結果、本発
明の物品は溶剤のような揮発性の有機化合物を実質的に含まない。本明細書で使
用する「揮発性」という用語は２５℃の蒸気圧が０．５ｋＰａより高い物質を指
していう。これは特に、コーティング層、中間層、及び基層のうち次の層に隣接
する、すなわち中間層が存在するか否かにかかわらずコーティングに最も近い２
５ミクロンの部分についていう。そのような化合物を「実質的に含まない」とは
、そのような化合物の濃度が１００重量ｐｐｍ以下であることを意味している。
溶液法を用いて製造される類似の物品は同じ領域の残留溶剤濃度が０．４％、す
なわち４，０００ｐｐｍと高い。
【００５４】 本発明の方法では、第二の物質を含む上記定義の基層でも中間層でもよい層に
コーティング層を付ける。この第二の物質は、一般に、基材について既に定義し
たような第一の物質として使用するのに適したもの、又はコーティング層として
使用するのに適したものからなることができ、さらに前記のような充填材や着色
剤を含有していてもよい。必要な場合には、基層とコーティング層との良好な接
着が得られるように特に選択することができる。既に記載したような種類の着色
剤はコーティング層にも存在し得る。
【００５５】 コーティング層を設けるには、既に述べたような類の溶剤に関連する問題を避
けるように溶融状態で行う。適切な方法としては、別途コーティング用シートを
製造した後第二の物質の層に付けたり、両方の層を同時に製造したりするものが
ある。すなわち、共射出成形、共押出、オーバーモールディング、マルチショッ
ト射出成形、シート成形、及び通常は射出成形装置中で第二の層の表面上にコー
ティング層材料のフィルムを載せた後２つの層を接着する方法、例えば絵付成形
のような方法を使用できる。これらの操作は業界で認められている条件下で行う
ことができる。
【００５６】 また、コーティング層と第二の物質（この場合熱可塑性樹脂である）の中間層
とからなる構造体を溶融状態で通常は前記の第一の物質からなる基層に付けるこ
とも本発明の範囲内である。これは、例えば、コーティング層と第二の物質の層
からなる構造体を射出成形用金型に装填しその後に基材を注入することによって
達成できる。この方法によると絵付成形などが可能である。基層の両面に外側層
を設けてもよいが、通常は片面にのみ設けるのが好ましい。
【００５７】 本発明の樹脂質物品の各種樹脂層の厚さは次の通りであることが最も多い。 基層は、約１２５μ（ミクロン）以上、好ましくは約２５０μ以上、さらに好ま
しくは約４００μ以上であり、 コーティング層は、約２〜２，５００μ、好ましくは約１０〜２５０μ、最も好
ましくは約５０〜１７５μであり、 第二の物質の層がある場合には、約２〜２，５００μ、好ましくは約１０〜２５
０μ、最も好ましくは約５０〜１７５μであり、 全体としては、約１２５μ以上、好ましくは約２５０μ以上、さらに好ましくは
約４００μ以上である。
【００５８】 本発明の物品は、改良された紫外線抵抗性及び光沢維持により示される耐候性
、耐溶剤性並びに粉砕再生などによるリサイクル可能性に加えて、基層の通常の
有益な特性をもっていることが特徴である。このリサイクル可能性により、粉砕
再生した材料をさらに本発明の物品を製造するための基材として使用することが
可能になる。
【００５９】 前記物品は広範な種々の用途に適している。例えば、自動車を始めとする屋外
用車輌及び装置の外装ボディパネル及び部品、標識のような保護グラフィック、
テレコミュニケーション及び電気接続ボックスのような屋外用エンクロージャ、
並びに屋根部、壁パネル及びグレージングのような建築用途がある。本発明はさ
らに、前記物品に対する追加の製造操作、例えば限定されることはないが成形、
絵付成形、ペイントオーブン中でのベーキング、積層及び／又は熱成形を包含す
る。
【００６０】 本発明の多層物品としては、特に、その使用中に自然であれ人工であれＵＶ光
に曝される物品、とりわけ屋外用物品、すなわち屋外で使用することを目的とす
る物品がある。適切な物品の例は、自動車、トラック、軍用車及び自動二輪車の
外装及び内装部品、例えばパネル、クォーターパネル、ロッカーパネル、トリム
、フェンダー、ドア、デッキリッド、トランクリッド、フード、ボンネット、屋
根、バンパー、フェイシア、グリル、ミラーハウジング、ピラーアップリケ、ク
ラッディング、ボディサイドモールディング、ホイールカバー、ハブキャップ、
ドアハンドル、スポイラー、ウインドウフレーム、ヘッドライトベゼル、ヘッド
ライト、テールランプ、テールランプハウジング、テールランプベゼル、ナンバ
ープレートエンクロージャ、ルーフラック、及びランニングボード、屋外用の乗
り物及び装置用のエンクロージャ、ハウジング、パネル及びパーツ、電気及びテ
レコミュニケーションデバイス用のエンクロージャ、屋外用備品、航空機部品、
舟及び船舶用機器、例えばトリム、エンクロージャ及びハウジング、船外モータ
ーハウジング、音響測深機ハウジング、パーソナルウォータークラフト、ジェッ
トスキー、プール、温泉、湯タブ、階段、階段カバー、ガラス板のはめ込み（グ
レイジング）、屋根、窓、床、装飾用窓の取付け又は処理のような建築及び建設
用途、写真、絵画、ポスター、及び類似のディスプレーアイテム用の処理された
ガラスカバー、壁パネル、及びドア、保護されたグラフィック、屋外及び屋内用
標識、自動預金受払機（ＡＴＭ）用のエンクロージャ、ハウジング、パネル、及
びパーツ、芝生及び庭園用トラクター、芝刈り機、並びに芝生及び庭園工具を始
めとする工具用のエンクロージャ、ハウジング、パネル、及びパーツ、窓及びド
アトリム、スポーツ用具及び玩具、スノーモービル用のエンクロージャ、ハウジ
ング、パネル、及びパーツ、レクリエーショナルビークルパネル及び部品、運動
場設備、プラスチック−木材の組合せでできた物品、ゴルフコースマーカー、ユ
ーティリティーピットカバー、コンピューターハウジング、デスクトップコンピ
ューターハウジング、ポータブルコンピューターハウジング、ラップトップコン
ピューターハウジング、パームトップコンピューターハウジング、モニターハウ
ジング、プリンターハウジング、キーボード、ファックス機ハウジング、コピー
機ハウジング、電話ハウジング、移動電話ハウジング、ラジオ送信機ハウジング
、ラジオ受信機ハウジング、照明器具、照明設備、ネットワークインターフェー
スデバイスハウジング、変圧器ハウジング、エアーコンディショナーハウジング
、公共輸送用のクラッド又はシート、列車、地下鉄又はバス用のクラッド又はシ
ート、メーターハウジング、アンテナハウジング、サテライトディッシュ用のク
ラッド、被覆したヘルメット及び個人用保護具、被覆した合成又は天然の織物、
被覆した写真フィルム及び写真プリント、被覆した塗装物品、被覆した染色物品
、被覆した蛍光物品、などの用途である。
【００６１】
【実施例】
以下の非限定的実施例により本発明を例示する。
【００６２】 実施例１ ポリ（レゾルシノールイソフタレート／テレフタレート）（イソフタレート対
テレフタレートのモル比１：１）１０グラム（ｇ）をクロロホルム４０ミリリッ
トル（ｍｌ）に溶かし、３０５ミクロン（μ）のドクターブレードを用いてガラ
スプレート上に延ばし、空気中で乾燥することにより、約４０μの厚さのポリエ
ステルフィルムをガラスプレート上に作成した。このフィルムを、ゼネラル・エ
レクトリック・プラスチクス(General Electric Plastics)がＸＥＮＯＹ １７
３１という商品名で市販しているビスフェノールＡポリカーボネート−ＰＢＴブ
レンドの各種の色のサンプルの表面に付け、得られた構造体をカーバー(Carber)
プレスで２分間１．８メートルトンの圧力で約１８４〜１９８℃に加熱して、層
間の接着力が良好な多層物品を作成した。
【００６３】 これらのサンプルを、ホウケイ酸塩の内側と外側のフィルターを備えたアトラ
ス(Atlas)Ｃｉ３５ａキセノンアークウェザロメーターで、３４０ｎｍ、放射照
度０．７７Ｗ／ｍ2で耐候試験にかけた。温度は、ブラックパネルが７０℃、乾
球が４５℃、湿球が１０℃であった。サイクルは、１６０分光をあてた後５分間
暗くし、１５分間暗い中で水を噴霧した。サンプルの色をマクベスカラーアイ(M
acBeth ColorEye)７０００Ａ比色計で評価し、結果をΔＥ*（ΔＥ＝（ΔＬ2＋Δ
ａ2＋Δｂ2）0.5）で示す。光沢（６０°）は、バイクガードナーマイクロトリ
グロス(Byk Gardner Micro Trigloss)光沢計で測定した。６５０ｋＪ／ｍ2の暴
露の耐候実験の結果を、被覆してないビスフェノールＡポリカーボネート−ＰＢ
Ｔブレンドを用いた対照と比較して表Ｉに示す。
【００６４】
【表１】
【００６５】 明らかに、本発明の物品は、耐候試験の前後いずれも対応する対照より大幅に
増大した光沢等級をもっている。色ずれΔＥ*は、実施例と対照でほとんど同じ
値をもつグレーの物品を除いて、各々の場合に低下していた。
【００６６】 実施例２ 実施例１に記載したようにして、同等な層厚さを有する一連の物品を製造した
。基材は、市販の透明なビスフェノールＡポリカーボネートと白色に着色したビ
スフェノールＡポリカーボネート（それぞれ「ＰＣＣ」及び「ＰＣＷ」という）
、実施例１の黒色のポリカーボネート−ポリエステルブレンド（「ＰＣ−ＰＥ」
という）、白色のＡＢＳコポリマー（「ＡＢＳ」という）、及び白色のポリカー
ボネート−ＡＢＳコポリマー（「ＰＣ−ＡＢＳ」という）であり、いずれもゼネ
ラル・エレクトリック・プラスチクス(General Electric Plastics)から市販さ
れているものであった。コーティング層としては、実施例１と同様なビスフェノ
ールＡカーボネート単位とレゾルシノールイソ／テレフタレート単位を含有する
ブロックコポリエステル−カーボネートを用いたが、これらブロックコポリエス
テルカーボネートはポリエステル部分を５０％又は８０％含有しており、それぞ
れ「ＰＥＣ−５０」又は「ＰＥＣ−８０」とする。いずれの場合も層間の接着は
良好であった。
【００６７】 これらの物品の光沢を実施例１に記載したようにして評価した。ただし、２回
めの光沢の読み取りは６０３５ｋＪ／ｍ2の暴露後に行った。
【００６８】 結果を、コーティング層が存在しない４つの対照と比較して表IIに示す。
【００６９】
【表２】
【００７０】 実験８〜９と対照１、実験１０〜１１と対照２、実験１３と対照３、及び実験
１４〜１５と対照４を比較すると分かるように、本発明の物品は光沢の保持に優
れていたが、対照は試験期間中でさえ保持できなかった。実験１２に対しては対
照がないが、被覆してない白色に着色したＡＢＳの光沢の低下は極めて速く、耐
候性が欠如している。
【００７１】 実施例３ 第二の層として、市販のビスフェノールＡポリカーボネートからなる厚さが約
２５０μの市販されている透明なシートと二酸化チタン、カーボンブラック及び
黄色色素パッケージを用いて着色したシートを使用し、またコーティング層とし
て、実施例１と２のアリーレートポリマー（それぞれ、「ＰＥ」と「ＰＥＣ−５
０」）を使用して、実施例１の方法によって一連の物品を製造した。こうして製
造した多層中間物品を射出金型キャビティー内に入れ、実施例２で記載した各種
ビスフェノールＡポリカーボネート−含有樹脂を２７０〜２９０℃の範囲の射出
温度で物品の後ろに注入し、射出ブースト圧力８２７４ｋＰａ、射出保持圧力６
８９５ｋＰａ、保持時間６秒、冷却時間２０秒で成形して、多層の絵付成形品を
製造した。ここで、第二の層は基材とコーティング層との間の中間層となった。
これら物品の光沢を実施例１に従って評価した。
【００７２】 １７８６ｋＪの暴露後の結果を５つの対照と比較して表IIIに示す。また、第
二の層をもたない幾つかの物品も評価した。
【００７３】
【表３】
【００７４】 各々のデータの組で実験と対応する対照とを比較すると、第二の層を含んでい
てもいなくても本発明の物品の光沢保持が改良されていることが示されている。
【００７５】 実施例４ 実施例１〜３の多層物品と類似の多層物品並びに単層のポリカーボネート及び
ポリエステル−ポリカーボネートブレンドに、トルエンを２滴付け、そのトルエ
ンを表面上に２分間とどめて置いた後、綿棒で１分又は２分擦り付け、その損傷
を検査することによって耐溶剤性を試験した。光沢の完全な損失を伴う表面の溶
解と綿棒への残渣の付着の状態を重大な損傷とし、光沢が損失したが表面の溶解
や残渣の出現のない状態を中程度の損傷とし、表面でのある程度の曇りの出現の
状態を軽い損傷とした。
【００７６】 ポリカーボネートとポリエステル−ポリカーボネートブレンドは１分後重大な
損傷を被った。ＰＥＣ−５０は１分後に軽い損傷を、２分後に中程度の損傷を受
けた。ＰＥは２分経っても目に見える損傷はなかった。
【００７７】 実施例５ 実施例３の絵付成形した物品は、粉砕再生し射出成形して、優れた形態学的性
質と高い衝撃強さを含めた優れた物理的性質とを有する相溶性の樹脂物品を製造
することができる。
【００７８】 実施例６ 実施例１のアリーレートポリマーの幅３０．５ｃｍ、厚さ２５４μのフィルム
を押出によって製造し、市販ビスフェノールＡポリカーボネートの１０１．６平
方ｃｍ、厚さ２５４μフィルムの上に載せた。重ねたフィルムを油圧プレス内で
大気圧、３１，０２８ｋＰａ及び４４，８１８ｋＰａで各々１分間ずつ２００°
に加熱して充分に接合した積層体を形成した。熱脱着ガスクロマトグラフィー−
質量分析計で残留溶剤を分析したところ、（ポリカーボネートの加工の結果）残
留クロロホルムレベルは０．１重量ｐｐｍ未満であった。
【００７９】 対照実験では、アリーレートポリマー２ｇをクロロホルム１８ｍｌに溶かした
溶液をドクターブレードで同じポリカーボネートの２５４μのシートに塗り、溶
剤を蒸発させて、厚さ１２．７μのコーティングを得た。こうして被覆したシー
トを一晩空気乾燥させて優れた表面外観の物品を得た。この物品をプログラムさ
れた強制空気オーブンに入れ、温度を３５°から一定の速度１０°／分で１６時
間かけて１２５℃まで上げ、１２５°に１時間保ち、室温に冷却した。この物品
の表面はひどくふくれていた。同じ方法で分析したところ、０．４重量％（４，
０００ｐｐｍ）の濃度のクロロホルムが存在していた。
【００８０】 実施例７ 実施例６と同じアリーレートポリマーフィルムを射出金型のキャビティー内に
入れ、ゼネラル・エレクトリック・プラスチクス(General Electric Plastics)
がＸＥＮＯＹ １７３２という商品名で市販しているビスフェノールＡポリカー
ボネート−ＰＢＴブレンドと共に成形した多層物品とした。得られた絵付成形物
品は平らであり、アリーレートポリマーフィルムは基材と密着していた。１２０
℃のオーブンで１４時間及び１８０℃のオーブンで８時間加熱したところ、物品
は完全なままであり、痕跡量の泡も、割れも、ふくれもなかった。実施例６と同
様な対照実験では表面がふくれた物品が得られた。
【００８１】 実施例８ コーティング層として、ビスフェノールＡカーボネート単位５０モル％、レゾ
ルシノールイソフタレート単位２５モル％レゾルシノールテレフタレート単位２
５モル％から成るブロックコポリエステルカーボネートを使用して実施例７の手
順を繰り返した。結果は同様であった。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (81)指定国 ＥＰ(ＡＴ，ＢＥ，ＣＨ，ＣＹ， ＤＥ，ＤＫ，ＥＳ，ＦＩ，ＦＲ，ＧＢ，ＧＲ，ＩＥ，Ｉ Ｔ，ＬＵ，ＭＣ，ＮＬ，ＰＴ，ＳＥ)，ＪＰ (72)発明者 カーター，ランダル・リー アメリカ合衆国、12065、ニューヨーク州、 クリフトン・パーク、ルーズヴェルト・コ ート、２番 (72)発明者 ウェブ，ジミー・リン アメリカ合衆国、12019、ニューヨーク州、 ボールストン・レイク、アールディー２、 ウッドステッド・ロード、31番 (72)発明者 オルソン，ダニエル・ロバート アメリカ合衆国、12309、ニューヨーク州、 スケネクタデイ、デニソン・ロード、27番 (72)発明者 ホーフリン，フランク・アレックス アメリカ合衆国、47712、インディアナ州、 エバンスビル、アーヴィントン・アベニュ ー、1512番 (72)発明者 ワン，ヒュア アメリカ合衆国、12309、ニューヨーク州、 ニスカユナ、２ビー−21、ヒルサイド・ア ベニュー、1187番 Ｆターム(参考） 4F006 AA15 AA22 AA35 AA36 AA58 AB35 BA03 CA04 CA05 CA06 CA07 CA08 DA04 4F100 AK01A AK12A AK12C AK12J AK25A AK25C AK25J AK33A AK33C AK41B AK42A AK43B AK45A AK45C AK74A AK74C AK74J AL01A AL01B AL01C AL05A BA02 BA03 BA07 BA10A BA10B CA00A CA00H CA13A CA13B CA13H EH462 GB07 GB32 GB33 GB48 JB16A JB16B JL09 YY00A YY00B 4J038 DD061 NA01 NA03 NA04 PB02 PB04 PB05 PB07 PB09 PC08

Claims (49)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 最大で７５重量％までがポリ（エチレンテレフタレート）で
    あってもよい第一の物質を含む基層と、 前記第一の物質とは異なる熱可塑性ポリエステルからなり、１，３−ジヒドロキ
    シベンゼンオルガノジカルボキシレートから誘導された構造単位を含むコーティ
    ング層と を含んでなり、前記コーティング層と、このコーティング層に最も近接する前記
    基層の２５ミクロンの部分とが実質的に揮発性の有機化合物を含まない、多層樹
    脂物品。
  2. 【請求項２】 第一の物質が熱可塑性樹脂である、請求項１記載の物品。
  3. 【請求項３】 第一の物質が、ポリカーボネート、ＡＢＳコポリマー、ＡＳ
    Ａコポリマー、並びにポリカーボネートとポリエステル、ＡＢＳコポリマー及び
    ＡＳＡコポリマーとのブレンドの１種以上からなる、請求項２記載の物品。
  4. 【請求項４】 第一の物質がビスフェノールＡのホモポリカーボネート及び
    コポリカーボネート並びにポリ（アルキレンテレフタレート）の１種以上からな
    る、請求項３記載の物品。
  5. 【請求項５】 コーティング層が式（II） 【化１】 ［式中、各Ｒ1はハロゲン又はＣ1-12アルキルであり、ｐは０〜３である］の構
    造単位を含み、場合によりこれと組み合わせて式（III） 【化２】 ［式中、Ｒ2は二価Ｃ4-12脂肪族、脂環式又は混合脂肪族−脂環式基である］の
    構造単位を含む、請求項２記載の物品。
  6. 【請求項６】 コーティング層が式（II）でｐが０である構造単位から構成
    される、請求項５記載の物品。
  7. 【請求項７】 コーティング層が式（II）と式（III）でｐが０でＲ2がＣ8- 12 の直鎖脂肪族基である構造単位から構成される、請求項５記載の物品。
  8. 【請求項８】 コーティング層がさらに１種以上の着色剤を含む、請求項５
    記載の物品。
  9. 【請求項９】 基材が充填材及び着色剤の１種以上を含有する、請求項２記
    載の物品。
  10. 【請求項１０】 第一の物質を含む基層と、 式（IV） 【化３】 ［式中、各Ｒ1はハロゲン又はＣ1-12アルキルであり、ｐは０〜３であり、各Ｒ4 はそれぞれ独立して二価有機基であり、ｍは約１０以上であり、ｎは約４以上で
    ある］の構造単位を含むブロックコポリエステルカーボネートを含むコーティン
    グ層と を含んでなり、前記コーティング層と、このコーティング層に最も近接する前記
    基層の２５ミクロンの部分とが実質的に揮発性の有機化合物を含まない、多層樹
    脂物品。
  11. 【請求項１１】 第一の物質が熱可塑性樹脂である、請求項１０記載の物品
    。
  12. 【請求項１２】 ｐが０であり、Ｒ4が２，２−ビス（ｐ−フェニレン）イ
    ソプロピリデンである、請求項１０記載の物品。
  13. 【請求項１３】 第一の物質が、ポリカーボネート、ＡＢＳコポリマー、Ａ
    ＳＡコポリマー、並びにポリカーボネートとポリエステル、ＡＢＳコポリマー及
    びＡＳＡコポリマーとのブレンドの１種以上からなる、請求項１１記載の物品。
  14. 【請求項１４】 第一の物質がビスフェノールＡのホモポリカーボネート及
    びコポリカーボネート並びにポリ（アルキレンテレフタレート）の１種以上から
    なる、請求項１３記載の物品。
  15. 【請求項１５】 さらに、前記コーティング層と基層との間に配置された第
    二の物質の層を含む、請求項２記載の物品。
  16. 【請求項１６】 第二の物質が、ポリカーボネート、ＡＢＳコポリマー、Ａ
    ＳＡコポリマー、並びに式（II） 【化４】 ［式中、各Ｒ1はハロゲン又はＣ1-12アルキルであり、ｐは０〜３である］の構
    造単位を含み、場合によりこれと組み合わせて式（III） 【化５】 ［式中、Ｒ2は二価Ｃ4-12脂肪族、脂環式又は混合脂肪族−脂環式基である］の
    構造単位を含むポリマーの１種以上からなる、請求項１５記載の物品。
  17. 【請求項１７】 第二の物質がビスフェノールＡのホモポリカーボネート及
    びコポリカーボネート並びにポリ（アルキレンテレフタレート）の１種以上から
    なる、請求項１６記載の物品。
  18. 【請求項１８】 基材が充填材及び着色剤の１種以上を含有する、請求項１
    １記載の物品。
  19. 【請求項１９】 第二の物質の層が充填材及び着色剤の１種以上を含有する
    、請求項１５記載の物品。
  20. 【請求項２０】 基層が約１２５μ以上、コーティング層が約２〜２，５０
    ０μ、第二の物質の層がある場合には約２〜２，５００μ、全体で約１２５μ以
    上の厚さを有する、請求項２記載の物品。
  21. 【請求項２１】 基層が約２５０μ以上、コーティング層が約１０〜２５０
    μ、第二の物質の層がある場合には約１０〜２５０μ、全体で約２５０μ以上の
    厚さを有する、請求項２０記載の物品。
  22. 【請求項２２】 アウトドア用品である、請求項２記載の物品。
  23. 【請求項２３】 ビスフェノールＡのホモポリカーボネート並びにビスフェ
    ノールＡとＡＢＳコポリマー及びＡＳＡコポリマーのコポリカーボネートの１種
    以上を含み、最大で７５重量％までがポリ（エチレンテレフタレート）であって
    もよい基層と、 前記基層のポリマーとは異なる熱可塑性アリーレートポリマーからなり、レゾル
    シノールイソフタレート−テレフタレートから誘導された構造単位を含むコーテ
    ィング層と、場合により、 前記基層と前記コーティング層との間に、ビスフェノールＡのホモポリカーボネ
    ート及びコポリカーボネート、ポリ（アルキレンテレフタレート）、ＡＢＳコポ
    リマー並びにＡＳＡコポリマーの１種以上からなる第二の物質の中間層 を含んでなり、 基層が約２５０μ以上、コーティング層が約１０〜２５０μ、第二の物質の層が
    ある場合には約１０〜２５０μ、全体で約２５０μ以上の厚さを有しており、 前記コーティング層、前記第二の物質の層、及び前記コーティング層に最も近接
    する前記基層の２５ミクロンの部分が実質的に揮発性の有機化合物を含まない、
    多層樹脂物品。
  24. 【請求項２４】 多層樹脂物品の製造方法であって、第二の物質を含む層に
    溶融状態で熱可塑性コーティング層を適用することを含んでなり、前記コーティ
    ング層が１，３−ジヒドロキシベンゼンオルガノジカルボキシレートから誘導さ
    れた構造単位を含むポリエステルを含んでおり、前記第二の物質の最大で７５重
    量％までがポリ（エチレンテレフタレート）であってもよい、方法。
  25. 【請求項２５】 第二の層が、ポリカーボネート、ＡＢＳコポリマー、ＡＳ
    Ａコポリマー、並びにポリカーボネートとポリエステル、ＡＢＳコポリマー及び
    ＡＳＡコポリマーとのブレンドの１種以上からなる、請求項２４記載の方法。
  26. 【請求項２６】 第二の層がビスフェノールＡのホモポリカーボネート及び
    コポリカーボネート並びにポリ（アルキレンテレフタレート）の１種以上からな
    る、請求項２５記載の方法。
  27. 【請求項２７】 コーティング層が式（II） 【化６】 ［式中、各Ｒ1はハロゲン又はＣ1-12アルキルであり、ｐは０〜３である］の構
    造単位を含み、場合によりこれと組み合わせて式（III） 【化７】 ［式中、Ｒ2は二価Ｃ4-12脂肪族、脂環式又は混合脂肪族−脂環式基である］の
    構造単位を含んで成る、請求項２４記載の方法。
  28. 【請求項２８】 コーティング層が式（II）でｐが０である構造単位から構
    成される、請求項２７記載の方法。
  29. 【請求項２９】 コーティング層が式（II）と式（III）でｐが０でＲ2がＣ 8-12 の直鎖脂肪族基である構造単位から構成される、請求項２８記載の方法。
  30. 【請求項３０】 第二の物質の層が充填材及び着色剤の１種以上を含有する
    、請求項２４記載の方法。
  31. 【請求項３１】 コーティング層がさらに１種以上の着色剤を含む、請求項
    ２４記載の方法。
  32. 【請求項３２】 多層樹脂物品の製造方法であって、第二の物質を含む層に
    溶融状態で熱可塑性コーティング層を設けることを含んでなり、前記コーティン
    グ層が式（IV） 【化８】 ［式中、各Ｒ1はハロゲン又はＣ1-12アルキルであり、ｐは０〜３であり、各Ｒ4 はそれぞれ独立して二価有機基であり、ｍは約１０以上であり、ｎは約４以上で
    ある］の構造単位を含むブロックコポリエステルカーボネートから誘導された構
    造単位を含むポリエステルを含む、方法。
  33. 【請求項３３】 ｐが０であり、Ｒ4が２，２−ビス（ｐ−フェニレン）イ
    ソプロピリデンである、請求項３２記載の方法。
  34. 【請求項３４】 第二の層が、ポリカーボネート、ＡＢＳコポリマー、ＡＳ
    Ａコポリマー、並びにポリカーボネートとポリエステル、ＡＢＳコポリマー及び
    ＡＳＡコポリマーとのブレンドの１種以上からなる、請求項３２記載の方法。
  35. 【請求項３５】 第二の層がビスフェノールＡのホモポリカーボネート及び
    コポリカーボネート並びにポリ（アルキレンテレフタレート）の１種以上からな
    る、請求項３４記載の方法。
  36. 【請求項３６】 さらに、前記多層物品を基層に適用する、請求項３４記載
    の方法。
  37. 【請求項３７】 基層がポリカーボネート、ポリエステル、及びアルケニル
    芳香族化合物の付加ポリマーの１種以上からなり、最大でその７５重量％までが
    ポリ（アルキレンテレフタレート）であってもよい、請求項３６記載の方法。
  38. 【請求項３８】 基層がビスフェノールＡのホモポリカーボネート及びコポ
    リカーボネート、ポリ（アルキレンテレフタレート）、ＡＢＳコポリマー並びに
    ＡＳＡコポリマーの１種以上からなる、請求項３７記載の方法。
  39. 【請求項３９】 基層が充填材及び着色剤の１種以上を含有する、請求項３
    ６記載の方法。
  40. 【請求項４０】 基層が約１２５μ以上、コーティング層が約２〜２，５０
    ０μ、第二の物質の層がある場合には約２〜２，５００μ、全体で約１２５μ以
    上の厚さを有する、請求項３６記載の方法。
  41. 【請求項４１】 基層が約２５０μ以上、コーティング層が約１０〜２５０
    μ、第二の物質の層がある場合には約１０〜２５０μ、全体で約２５０μ以上の
    厚さを有する、請求項４０記載の方法。
  42. 【請求項４２】 多層樹脂物品の製造方法であって、第二の物質の熱可塑性
    層に熱可塑性コーティング層を適用することを含んでなり、前記コーティング層
    がレゾルシノール又はアルキルレゾルシノールのイソフタレート−テレフタレー
    トから誘導された構造単位を含むアリーレートポリマーからなり、前記第二の層
    がビスフェノールＡのホモポリカーボネート及びコポリカーボネート、ポリ（ア
    ルキレンテレフタレート）、ＡＢＳコポリマー並びにＡＳＡコポリマーの１種以
    上からなるシートであり、最大でその７５重量％までがポリ（アルキレンテレフ
    タレート）であってもよく、場合により、 ビスフェノールＡのホモポリカーボネート及びコポリカーボネート、ポリ（アル
    キレンテレフタレート）並びにＡＢＳコポリマーの１種以上からなり、最大でそ
    の７５重量％までがポリ（アルキレンテレフタレート）であってもよい基層に前
    記多層物品を適用することを含んでいてもよく、 基層が約２５０μ以上、コーティング層が約１０〜２５０μ、第二の物質の層が
    ある場合には約１０〜２５０μ、全体で約２５０μ以上の厚さを有する、方法。
  43. 【請求項４３】 請求項２４記載の方法によって製造される多層物品。
  44. 【請求項４４】 請求項２６記載の方法によって製造される多層物品。
  45. 【請求項４５】 請求項２７記載の方法によって製造される多層物品。
  46. 【請求項４６】 請求項３２記載の方法によって製造される多層物品。
  47. 【請求項４７】 請求項３５記載の方法によって製造される多層物品。
  48. 【請求項４８】 請求項３８記載の方法によって製造される多層物品。
  49. 【請求項４９】 自動車、トラック、軍用車又は自動二輪車の外装もしくは
    内装部品、パネル、クォーターパネル、ロッカーパネル、トリム、フェンダー、
    ドア、デッキリッド、トランクリッド、フード、ボンネット、屋根、バンパー、
    フェイシア、グリル、ミラーハウジング、ピラーアップリケ、クラッディング、
    ボディサイドモールディング、ホイールカバー、ハブキャップ、ドアハンドル、
    スポイラー、ウインドウフレーム、ヘッドライトベゼル、ヘッドライト、テール
    ランプ、テールランプハウジング、テールランプベゼル、ナンバープレートエン
    クロージャ、ルーフラック、又はランニングボード、屋外用の乗り物もしくはデ
    バイス、電気もしくはテレコミュニケーションデバイス、ネットワークインター
    フェースデバイス、屋外用備品、航空機、舟もしくは船舶用機器、屋外用モータ
    ー、音響測深機、パーソナルウォータークラフト、ジェットスキー、プール、温
    泉、湯タブ、階段もしくは階段カバー、自動預金受払機（ＡＴＭ）、芝生もしく
    は庭園用トラクター、芝刈り機、工具、スポーツ用具もしくは玩具、スノーモー
    ビル、レクリエーショナルビークル、ゴルフコースマーカー、又は運動場設備用
    のエンクロージャ、ハウジング、パネル、パーツ、又はトリム、コンピューター
    、デスクトップコンピューター、ポータブルコンピューター、ラップトップコン
    ピューター、パームトップコンピューター、モニター、プリンター、キーボード
    、ファックス機、コピー機、電話、移動電話、ラジオ送信機、ラジオ受信機、メ
    ーター、アンテナ、照明器具、照明設備、変圧器、エアーコンディショナー用の
    エンクロージャ、ハウジング、パネル、パーツ、又はトリム、建築もしくは建設
    、ガラス板のはめ込み（グレイジング）、屋根葺き、窓、窓トリム、床、壁パネ
    ル、ドア、ドアトリム、装飾用窓の取付けもしくは処理に使用される物品、写真
    、絵画、ポスター、又はディスプレーアイテム用の処理されたガラスカバー、屋
    外又は屋内用標識、プラスチック−木材の組合せでできた物品、ユーティリティ
    ーピットカバー、公共輸送用のクラッド又はシート、列車、地下鉄又はバス用の
    クラッド又はシート、サテライトディッシュ(satellite dish)用のクラッド、被
    覆したヘルメット又は個人用保護具、被覆した合成又は天然の織物、被覆した写
    真フィルム又は写真プリント、被覆した塗装物品、被覆した染色物品、被覆した
    蛍光物品、或いは、被覆した発泡物品である、請求項１記載の多層物品。
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