JP2002517584A - アルファ−オレフィン／ビニル芳香族及び／又は脂肪族又は環式脂肪族ビニル又はビニリデンインターポリマーから製造される弾性フィルム - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 本発明は、（Ａ）（１）（Ｉ）少なくともひとつのビニル芳香族モノマー、あるいは（ｉｉ）少なくともひとつの脂肪族あるいは脂環式ビニルあるいはビニリデンモノマー、あるいは（ｉｉｉ）少なくともひとつの芳香族ビニルモノマーと少なくともひとつの脂肪族あるいは脂環式ビニルあるいはビニリデンモノマーの組み合わせから誘導されるポリマーユニット及び（２）エチレンあるいは少なくともひとつのＣ_３−２０αーオレフィンあるいはこれらの組み合わせから誘導されるポリマーユニット、及び任意で（３）（１）と（２）のモノマー以外の少なくともひとつのエチレン不飽和結合を有する重合可能なモノマーから誘導されるポリマーユニット、ある、いは（Ｂ）成分（Ａ）と成分（Ａ）のポリマー以外の少なくともひとつのポリマーとの混合物から成り少なくともひとつの層を有する弾性フィルムに関する。前述の弾性フィルムは８０％以上のクロス方向回復率及び６０％以上の機械方向回復率を有する。本発明はまた、少なくともひとつの層が８０％以上のクロス方向回復率及び６０％以上の機械方向回復率を有し、（Ａ）（１）（Ｉ）少なくともひとつのビニル芳香族モノマー、あるいは（ｉｉ）少なくともひとつの脂肪族あるいは脂環式ビニルあるいはビニリデンモノマー、あるいは（ｉｉｉ）少なくともひとつの芳香族ビニルモノマーと少なくともひとつの脂肪族あるいは脂環式ビニルあるいはビニリデンモノマーの組み合わせから誘導されるポリマーユニット及び（２）エチレンあるいは少なくともひとつのＣ_３−２０αーオレフィンあるいはこれらの組み合わせから誘導されるポリマーユニット、及び任意で（３）（１）と（２）のモノマー以外の少なくともひとつのエチレン不飽和結合を有する重合可能なモノマーから誘導されるポリマーユニット、あるいは（Ｂ）成分Ａのポリマー以外の少なくともひとつのポリマーから成るポリマー組成物から成り少なくとも二層である多層フィルムに関する。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】 本発明は、エチレン、又は一種類以上のα−オレフィンモノマー、又はそれら
と組み合わせと、特定量の一種類以上のビニル芳香族モノマー、又は脂肪族又は
環式脂肪族ビニル、又はビニリデンモノマー、又はそれらの組み合わせから誘導
されるポリマーユニット又はそれらと他のポリマーとの混合組成物を含む少なく
とも一種類の実質的にランダムなインターポリマーを含む、ポリマーから作られ
る弾性フィルムに関する。このようなインターポリマーから製造されるフィルム
は高い歪み回復率（横方向（CD）で≧80パーセントの回復率、マシン方向（MD）
で≧60パーセントの回復率）で表される良好な弾性を含む諸性質のユニークなバ
ランスを示す。

【０００２】 本発明は、フィルム、シート、及び多層積層物を含む。本発明によるフィルム
は、同時押出される、多層のフィルム、例えば片側シーラブルフィルム、両側シ
ーラブルフィルム、被膜フィルム、彩色フィルム、キャビテーテッドフィルム、
未処理フィルム、片側処理フィルム、両側処理フィルム、及び金属化プラスチッ
クフィルムなど、としても得られる。本発明によるフィルムは、また、ポリエス
テルフィルム、スチレンポリマーフィルム、ポリエチレンフィルム、不織布、フ
ァイバー、発泡体、及び通常の配向ポリプロピレンフィルム、その他、に積層し
てそのような多層複合構造に弾性を付与することもできる。

【０００３】 優れた伸長性及び弾性を有する材料は、いろいろな使い捨て可能な及び耐久的
な物品、例えばテープ、包帯、夜尿症用衣服、使い捨ておむつ、使い捨ての防護
服や布、を製造するために必要である。伸長性と弾性は、着用者の体に又は品物
のフレームにぴったりとしたフィットを実現するために好ましい特性である。そ
れはまた、反復使用で、伸ばしたり縮めたりしてもぴったりとしたフィットを維
持するために望ましい特性である。夜尿症用の品物の場合、伸長性と弾性は、快
適さを保証し、望ましくない漏れを防止するために特に望ましい。弾性フィルム
は、また、食品のラップ、肉のラップ、及び回収が大切な家庭用のラップにも価
値がある。

【０００４】 使い捨て可能な物品は、普通、ポリマーファイバー、フィルム、シート及び吸
収材の組み合わせによって作られる。ファイバーは周知のプロセス、例えばスパ
ンボンディング、メルトブロー及び連続フィラメントワインディング、などによ
って作られるが、フィルム及びシート成形プロセスは、普通、公知の押出及び同
時押出プロセス、例えばブロー発泡押出、押出キャスティング、異形押出、射出
成形、押出コーティング、及び押出シート、などを含んでいる。得られた弾性フ
ィルム、コーティング又はシートは、その後、短い長さ又は狭い幅にカット又は
スリッティングされて、ストリップ、テープ、バンド、リボンなど、に製造され
る。

【０００５】 弾性フィルムを用いて、使い捨てでき耐久性のある物品を製造するのに少なく
とも二つのやり方がある。弾性フィルム、ストリップ、及びシートを組み合わせ
でない弾性コンポーネント（パネル又は部分）として用いるか、あるいは、多層
構造に構成して、弾性と伸長性を強化した弾性複合材料とするか、である。例え
ば、おむつの場合、実験的及び商業的な使用は、サイドパネル、ウエストバンド
、バックシーツ、レッグバンド、における、又は、としての利用を含み、トップ
シーツにまで利用されており、その場合は、弾性材料は米国特許第4,861,652号
でLippert et al. が示唆しているようなアパーチャリング、スリッティング、
ミクロパーフォレーティングなどの方法によって透過性を持たせるように、又は
"呼吸できる"ように、している。

【０００６】 弾性複合材料を構成するための弾性フィルムの利用の一例は、米国特許第4,94
0,464号、米国特許第4,938,757号、米国特許第4,938,753号でVan Gompel et al.
によって提供されている。Van Gompel et al.は、弾性的な収集手段と伸長可能
なサイドパネルを含む夜尿症用の衣服を開示している。この収集手段と伸長可能
なサイドパネルは、ブロック又はグラフト共重合体、例えばブタジエン、イソプ
レン、スチレン、エチレン-アクリル酸メチル、エチレン-酢酸ビニル、エチレン
-アクリル酸エチル、又はそれらの配合物、のフィルムから作られる。

【０００７】 特に伸長可能性の強化という利点を有する複合材料を構成するのに弾性フィル
ムを利用している一例は、米国特許第5,057,097号にGesp が開示している使い捨
ておむつにおける伸長性ファスナーテープである。

【０００８】 優れた伸長性と弾性を有するフィルム、ストリップ、シート及び複合材料を生
産するのに適した押出できる材料には根強いニーズがある。現在いろいろな弾性
フィルムがあるが、これら既知のものは、所望のレベルの押出加工性、伸長性又
は弾性を達成するためにブレンディング又は添加物の混入を必要とする。また、
提案されている別の方法、例えば、米国特許第3,849,241号にButin が開示して
いる方法、は押出の前の粘性調整に影響を及ぼすために、弾性物質の"制御され
た熱的及び酸化的な劣化" を必要とする。さらに、従来の弾性フィルムは、十分
な押出加工性を得るためには、普通、ポリオレフィンとの混合が必要なエラスト
マー、例えばスチレンブタジエン共重合体、ポリエーテルブロックアミド、ポリ
エーテルエステル、及びポリウレタンなど、を用いることがある。

【０００９】 以前にポリオレフィン自体を弾性フィルムとして用いた場合には、別の問題が
生じている。例えば、エチレン／α、β不飽和コポリマーは、コモノマーレベル
の増加の関数として改善される弾性を有することが知られている。米国特許第4,
803,117号で、Daponte は、使い捨て物品のための十分な弾性を実現するために
は高いビニルエステルレベルが必要なエチレンビニルエステルコポリマーを開示
している。しかし、このような高いビニルエステルレベルは、必ずポリマーを不
当に熱的に劣化し易いものにしてしまう。

【００１０】 現代の食品の流通と市場販売では、多数のいろいろな包装材料が使用されてい
る。食品包装材料の一つの主要カテゴリーは、プラスチックフィルムである。組
成及び構造が異なる多くの種類のプラスチックフィルムがあり、特定の用途に合
わせたものもあれば、もっと一般的な性質のものもある。

【００１１】 現在、ポリ塩化ビニル（PVC）フィルムが、小売りでカットされた赤肉その他
の食品、例えば新鮮な魚、鶏肉、野菜、フルーツなど、をラップするのに、他の
プラスチックフィルムに比べて多くの望ましい性質を有しコストも安いために最
も多く用いられている。その望ましい性質の代表的なものは、透明性、酸素透過
性、フレキシビリティ、タフネス、熱シール可能性、弾性回復性、及び加工性、
などである。しかし、たいていのPVC フィルムは、所望のフレキシビリティを得
るための可塑剤を含み、きわめて普通に用いられているPVC フィルム可塑剤の発
癌性と、この可塑剤がフィルムから食品へ移動する傾向についての懸念が拡がっ
ている。また、一種類以上の塩素化ポリマーを含むプラスチックフィルムを食品
ラッピング用途に使用することに関しても懸念が拡がっている。この懸念は、塩
素化ポリマーが熱的に分解又は焼却されたときに腐食性の酸を生ずる傾向がある
ことについての懸念、ならびに、塩素化ポリマーのリサイクリングに関わる一般
的な困難についての懸念を含んでいる。

【００１２】 PVC フィルムに代わるものを探索する過程で、いろいろな単層オレフィンフィ
ルム、特にポリエチレンフィルム、が検討されたが、いずれもその有用性の妨げ
になる少なくとも一つの大きな欠陥を免れることができなかった。高密度ポリエ
チレン（HDPE）は、非弾性的過ぎて商業的なラップ用途には使えないし、他方い
ろいろな低密度ポリエチレン、例えば低密度ポリエチレン（LDPE）、低線密度ポ
リエチレン（LLDPE）、超低密度ポリエチレン（ULDPE）、など、は十分な弾性回
復力がなく、購買者が中身を吟味しようとして包装されたものを手に取ったとき
の圧痕や凹みがフィルムに残ってしまう。

【００１３】 また、いろいろな多層フィルムも検討された（例えば、米国特許第5,112,674
号、EPO 0 243 965号、EPO 0 333 508号、及びEPO 0 404 969号に教示されてい
るもの）。その中で重要なのは、ポリエチレンとエチレン／α、βエチレン不飽
和カルボニルコポリマーとの同時押出によって作られるフィルム、例えばエチレ
ン酢酸ビニル（EVA）やアクリル酸エチレン（EAA）など、である。これらのエチ
レン／α、βエチレン不飽和カルボニルコポリマーは、製造するのが難しいと考
えられ、食品に刺激的な味又は匂いを付与する傾向があり、曇り防止剤を妨害す
ることが知られている。

【００１４】 米国特許第5,472,775 号において、Obijeski et al. は、弾性フィルムを開示
しており、特に少なくとも一種類の実質的に線状のエチレンポリマーから作られ
るフィルム、ストリップ、コーティング、リボン及びシートであって、通常のポ
リオレフィン押出設備によって製造できるものが開示されている。これを用いて
、伸長性があり、弾性コンポーネントと非弾性コンポーネントとの間のリサイク
ル調和性がある弾性的複合構造を生産することができる。

【００１５】 米国特許第5,427,807 号において、Chum et al. は、実質的に線状のエチレン
ポリマー、好ましくはエチレンと少なくとも一種類のαオレフィンコモノマー、
例えば１−オクテン、を含むポリマー、を含む少なくとも一層のフィルムを有す
るフィルムから成る包装材を開示している。このフィルム構造は、単層又は多層
であり、配向性又は非配向性であり、酸素透過性又は不透過性であり、ある無機
充填剤が充填され、任意の従来技術で製造される。

【００１６】 米国特許第5,658,625 号において、Bradfute et al. は、フィルム及びシート
材料、及びそれから作られる物品、バッグ、ポーチ、トレイなど、を開示してお
り、これは一層以上の熱可塑性、均一α−オレフィン／ビニル芳香族コポリマー
、好ましくはエチレン／スチレンコポリマー、を含むものであるが、エチレン／
ビニル芳香族インターポリマー配合物コンポーネントにおけるエチレン／ビニル
とα−オレフィンモノマーの最適量は示されていない。

【００１７】 従って、弾性フィルムであって、必要な程度の弾性を示すと同時に、また；a)
他の機械的性質例えば引っ張り強度、及び伸長性、ならびに小さな弾性率の値で
表されるソフトネスやフレキシビリティ、の優れたバランスを示し；b) 加工補
助剤としてのブレンディングや添加物の導入などの必要がない良い加工可能性を
有し；c) 不当に熱的に劣化し易いということがなく；d) ソフトネスを高めるた
めに可塑剤を必要とせず；e) 腐食性のある塩素残留物を含まず；f) 食品に刺激
的な味や匂いを付与せず；g) 知られている曇り防止剤を妨害しないものが、依
然として必要とされている。

【００１８】 我々は、このたび、所望の弾性、加工可能性、及び機械的な性質を有する弾性
フィルムは、フィルムが少なくとも一種類の実質的にランダムなインターポリマ
ーを含み、実質的にランダムなインターポリマーに取り込まれるビニル芳香族又
は脂肪族又は環式脂肪族ビニル又はビニリデンモノマー又はそれらの組み合わせ
、の量が、ある特定の範囲内にあり、前記弾性フィルムの横方向での回復率が80
パーセント以上になり、マシン方向での回復率が60 パーセント以上になるよう
にするならば、製造できるということを見出した。

【００１９】 本発明は、； （A）少なくとも一種類の実質的にランダムなインターポリマーであって
； （１）（ｉ）少なくとも一種類のビニル芳香族モノマー、又は （ii）少なくとも一種類の脂肪族又は環式脂肪族ビニル又はビニ
リデンモノマー、又は （iii）少なくとも一種類のビニル芳香族モノマーと少なくとも
一種類の脂肪族又は環式脂肪族ビニル又はビニリデンモノマーの組み合わせ、 から誘導されるポリマーユニット、及び （２）エチレン又は少なくとも一種類のＣ_3-20α-オレフィン、又はそ
の組み合わせから誘導されるポリマーユニット；及びオプションで （３）（１）及び（２）以外の重合可能な一種類以上のエチレン性不飽
和モノマーから誘導されるポリマーユニット、を含むインターポリマー；又は、 （Ｂ）コンポーネント（Ａ）とコンポーネント（Ａ）以外の少なくとも一
種類のポリマーとのブレンド；を含み 前記弾性フィルムの横方向での回復率が80 パーセント以上であり、機械方向で
の回復率が60 パーセント以上であることを特徴とする、少なくとも一つの層を
有する弾性フィルムに関する。

【００２０】 本発明は、また、少なくとも二層を含む多層フィルムであって、前記層の少な
くとも一つが横方向での回復率が80 パーセント以上であり、機械方向での回復
率が60 パーセント以上であり、ポリマー組成が； （A）少なくとも一種類の実質的にランダムなインターポリマーであって
； （１）（ｉ）少なくとも一種類のビニル芳香族モノマー、又は （ii）少なくとも一種類の脂肪族又は環式脂肪族ビニル又はビニ
リデンモノマー、又は （iii）少なくとも一種類のビニル芳香族モノマーと少なくとも
一種類の脂肪族又は環式脂肪族ビニル又はビニリデンモノマーの組み合わせ、 から誘導されるポリマーユニット、及び （２）エチレン又は少なくとも一種類のＣ_3-20α-オレフィン、又はそ
の組み合わせから誘導されるポリマーユニット；及びオプションで （３）（１）及び（２）以外の重合可能な一種類以上のエチレン性に不
飽和モノマーから誘導されるポリマーユニット、を含むインターポリマー；又は
、 （Ｂ）コンポーネント（Ａ）以外の少なくとも一種類のポリマー； を含むことを特徴とする多層フィルムに関する。

【００２１】 この弾性フィルムは、使い捨ておむつ、布、医療用包帯、テ−プ、食品ラップ
フィルム、家庭用ラップ、ストレッチ包装用フィルム、ラベル、バンド、などの
用途に使用できるが、それだけに限定されない。

【００２２】定義 この中でのある族に属する元素又は金属への言及は、CRC Press, Inc., 1989,
によって刊行され、版権がある「元素の周期律表」による。また、族（単数又は
複数）への言及は、族に番号を付けるIUPACシステムを用いたこの「元素の周期
律表」に反映されている族（単数又は複数）を指すものとする。

【００２３】 この中で述べられる数値は、低い方の値から高い方の値まで少なくとも２単位
の間隔がある場合、低い方の値から高い方の値までの１単位刻みで全ての値を含
む。一例をあげると、ある成分の量又はあるプロセス変数の値、例えば温度、圧
力、時間などの値が、例えば、１乃至９０、好ましくは２０乃至８０、さらに好
ましくは３０乃至７０、であると述べられている場合、１５乃至８５、２２乃至
６８，４３乃至５１、３０乃至３２、等の値をこの仕様書においてはっきりと明
記しているということが意図されている。１よりも小さい値の場合、１単位は、
適当に、0.0001、0.001、0.01、0.1 であると見なされる。これらは具体的に意
図したものの一例に過ぎず、あげられている低い方の値から高い方の値までの間
の数値のあらゆる可能な組み合わせが、この出願において同様の仕方ではっきり
と述べられていると見なさなければならない。

【００２４】 ここで用いられる"ハイドロカルビル（hydrocarbyl）"という用語は、脂肪族
、環式脂肪族、芳香族、アリール置換脂肪族、アリール置換環式脂肪族、脂肪族
置換芳香族、又は脂肪族置換環式脂肪族グループを意味する。

【００２５】 "ハイドロカルビロキシ（hydrocarbyloxy）"という用語は、ハイドロカルビル
グループでそれが付着している炭素原子との間に酸素での結合があるものを意味
する。

【００２６】 "インターポリマー"という用語は、ここで、少なくとも二つの異なるモノマー
が重合してインターポリマーを作っているポリマーを指すのに用いる。これには
、コポリマー、ターポリマー等が含まれる。

【００２７】 ここで用いるフレーズ、"外層（outer layer）"は、多層フィルムのフィルム
層であって、その主表面の一つだけがフィルムの別の層に直接接着しているもの
を指す。

【００２８】 ここで用いるフレーズ、"内側層（inside layer）"は、製品を包装する多層フ
ィルムの外層であって、多層フィルムの他の層に比べて製品に最も近い外層を指
す。

【００２９】 ここで用いるフレーズ、"外側層（outside layer）"は、製品を包装する多層
フィルムの外層であって、多層フィルムの他の層に比べて製品から最も遠い外層
を指す。

【００３０】 ここで用いる、"押出"という用語は、溶融したプラスチック材料をダイスを通
して押し出し、その後冷却又は化学的硬化させることによって、連続的な形を形
成するプロセスを指すように用いられる。ダイスを通して押し出す直前に比較的
高粘度のポリマー材料が可変ピッチの回転スクリュウに送り込まれ、ダイスを通
して押し出される。

【００３１】 ここで用いる、"同時押出"という用語は、二種類以上の材料を、二つ以上のオ
リフィスを有する単一のダイスを通して押し出して、被押出物が冷える前に、す
なわち急冷の前に、層状の構造に融合し溶け合うようにするプロセスを指す。同
時押出は、フィルムのブロー成形、自由フィルム押出、及び押出コーティングプ
ロセスで用いることができる。

【００３２】 ここで用いるフレーズ、"マシン方向"は、ここでは"ＭＤ"と略記されるが、フ
ィルムの"長さに沿った"方向、すなわちフィルムが押出又はコーティングで形成
されるときの方向を指す。

【００３３】 ここで用いるフレーズ、"横方向"は、ここでは"ＣＤ"と略記されるが、フィル
ムを横切る方向、機械方向すなわち長手方向に直角の方向、を指す。

【００３４】 弾性は、フィルムの、"恒久セット"によって記述できる。恒久セットは弾性の
逆である。フィルムをある点まで伸長し、その後解放して元の位置まで戻し、再
び伸長する。弾性物質が力を示し始める点（すなわち、ゼロでない力が読み取ら
れる点）がパーセント恒久セットと呼ばれる。

【００３５】 "伸長可能"という用語は、ここでは、付勢力を印加したときに少なくとも60パ
ーセント伸長し（すなわち、伸長した、付勢された長さが、付勢されない、ゆる
められた長さの少なくとも160パーセント）、この引っ張る力又は伸ばす力を取
り去ったときにその伸びの少なくとも55パーセント回復する物質を指すのに用い
られる。

【００３６】 ここで用いられる、"回復する"、及び "回復率"という用語は、付勢力を印加
して物質を伸長させた後、その付勢力を取り去ったときの伸長した物質の収縮を
指す。すなわち、サンプルが50 mmのゲージ長さの引っ張り試験機で250 mm/min
というセッティングで元の長さの100 パーセントまで引っ張られる。次ぎに、サ
ンプルをその長さに30 秒間保つ。次ぎに、サンプルの荷重を同じスピードで取
り去って、50 mmという元のゲージ長さに戻す。60 秒間保持した後、サンプルを
再び引っ張って、再び力を及ぼす点を決定する。パーセント回復率（５回の測定
の平均）は、最初にパーセント伸び又はパーセントセットを測定して得られる。
これは、２回目の荷重サイクルがゼロでない力の読み取り値を示し始めるまでの
距離を測定することによって得られる。この距離が、パーセントセット又はパー
セント伸びである、ここで；

【００３７】 パーセント伸び＝（伸長した長さ−元の長さ）／元の長さ×100/1 すると、パーセント回復率は、次のように計算される； パーセント回復率＝（100 - パーセント伸び）

【００３８】 ここで用いられる、"良い弾性"、という用語は、ＣＤで≧80パーセントの回復
率、ＭＤで≧60パーセントの回復率を有するフィルムを記述するのに用いられる
。

【００３９】 ここで用いられる、"非弾性的"という用語は、上記の"弾性的"あるいは"伸長
可能"の定義に入らない物質を指す。

【００４０】 ここで用いられる、"弱弾性的"という用語は、"非弾性的"及び"弾性物質"に適
切なものとして言及される物質を含む。

【００４１】 ここで用いられる、"弾性物質"という用語は、特に従来技術に関するものとし
て区別される場合を除き、ここで開示されるフィルム、ストリップ、コーティン
グ、テープ、ウエブ、リボン、バンド、シート、ならびに"弾性複合物質"を指す
。

【００４２】 ここで用いられる、"物品"という用語は、製造された複合物品であってここで
開示される弾性フィルムを含むものを指す。物品は、使い捨て幼児ケア用品及び
成人失禁ケア用品、例えば夜尿症用衣服、トレーニングパンツ、及びおむつ、な
どを含む。この用語は、また、肉、野菜及び商品などの品物を包装又はラップす
るのに用いるパッケージ又はフィルムを含む。また、このような弾性フィルムで
カバーされたり、シールされたり、保護されたりするトレイ、ボール、その他の
容器の組み合わせも含まれる。

【００４３】 ここで用いられる、"構造"という用語は、成形、フィルム形成、ファイバー形
成、又は発泡体形成プロセスを経たポリマー組成物と定義される。

【００４４】 ここで用いられる、"製造物品"という用語は、前記ポリマー組成物から直接形
成される、又はここで記述されるフィルムの一つを含む中間物から形成される仕
上げられた物品の形をしたポリマー組成物と定義される。

【００４５】 ここで用いられる、"フィルム"という用語は、１２mils 以下の厚さを有する
ものと定義される。 ここで用いられる、"シート"という用語は、１２milsを超える厚さを有するも
のと定義される。

【００４６】 ここで用いられる、（エチレン又は一種類以上のαオレフィンモノマー又はそ
れらの組み合わせ、から誘導されるポリマーユニットと、一種類以上のビニル芳
香族モノマー又は脂肪族又は環式脂肪族ビニル又はビニリデンモノマー又はそれ
らの組み合わせ、から成る実質的にランダムなインターポリマーにおける）"実
質的にランダム"、という用語は、前記インターポリマーのモノマーの分布が、P
OLYMER SEQUENCE DETERMINATION, Carbon-13 NMR Method, Academic Press New
York, 1977, pp. 71-78, においてJ. C. Randall が記述しているような、Bern
oulli 統計モデル、又は一次又は二次Markov 統計モデルによって記述できると
いうことを意味する。好ましくは、実質的にランダムなインターポリマーは、３
ユニットを超えるビニル芳香族モノマーのブロックが、ビニル芳香族モノマーの
総量の１５パーセントを超えない。さらに好ましくは、このインターポリマーは
高度にアイソタクティックでもシンディオタクティックでもない。これは、実質
的にランダムなインターポリマーの炭素１３ ＮＭＲスペクトルにおいて、メソ
ジアドシーケンス又はラセミックジアドシーケンスを表す主鎖メチレン及びメチ
ン炭素に対応するピーク面積が、主鎖メチレン及びメチン炭素の総ピーク面積の
７５パーセントを超えてはならないということを意味する。

【００４７】 本発明は、エチレン又は一種類以上のα-オレフィンモノマー又はそれらの組
み合わせ、から誘導されるポリマーユニットと、一種類以上のビニル芳香族モノ
マー又は脂肪族又は環式脂肪族ビニル又はビニリデンモノマー又はそれらの組み
合わせ、から成る少なくとも一種類の実質的にランダムなインターポリマーから
調製される弾性フィルムを提供する。本発明は、また、実質的にランダムなイン
ターポリマーと、広範囲の組成にわたる他の一種類以上のポリマーコンポーネン
トとのブレンドから調製される弾性フィルムを提供する。このブレンドの他のポ
リマーコンポーネントは、エンジニアリング熱可塑プラスチック、α-オレフィ
ンホモポリマー又はインターポリマー、熱可塑オレフィン、スチレンブロックコ
ポリマー、スチレンホモポリマー又はコポリマー、エラストマー、熱硬化ポリマ
ー、又はビニルハライドポリマー、などを含むが、それだけに限定されない。

【００４８】実質的にランダムなインターポリマー 本発明の弾性フィルムを調製するのに用いられるインターポリマーは、エチレ
ン又は一種類以上のα-オレフィンモノマー又はそれらの組み合わせと、一種類
以上のビニル芳香族モノマー又は脂肪族又は環式脂肪族ビニル又はビニリデンモ
ノマー又はそれらの組み合わせ、及びオプションとして他の重合できるモノマー
、を重合させて調製されたインターポリマーを含む。

【００４９】 適当なα-オレフィンは、例えば、３乃至２０個の、好ましくは３乃至１２個
の、さらに好ましくは３乃至８個の、炭素原子を含むα-オレフィンである。特
に適当なものは、エチレン、プロピレン、ブテン-１、４-メチル-1-ペンテン、
ヘキセン-１、又はオクテン-１、又はエチレンと、プロピレン、ブテン-１、４-
メチル-1-ペンテン、ヘキセン-１、又はオクテン-１の一つ以上との組み合わせ
、である。これらのα-オレフィンは、芳香族部分を含まない。

【００５０】 他のオプションである重合可能な、エチレン的に不飽和なモノマーとしては、
歪んだリングオレフィン、例えばノルボルネン及びＣ_1-10 アルキル又はＣ_6-10
アリル置換ノルボルネンなど、があり、インターポリマーの一例はエチレン／ス
チレン／ノルボルネンである。

【００５１】 このインターポリマーを調製するのに用いることができる適当なビニル芳香族
モノマーとしては、例えば、下の化学式で表されるものがある：

【化５】 ここで、Ｒ¹ は、水素と、１乃至４個の炭素原子を含むアルキルラジカルとから
成るラジカルのグループから選ばれ、好ましくは水素又はメチルであり；各Ｒ2
は、水素と、１乃至４個の炭素原子を含むアルキルラジカルとから成るラジカル
のグループから独立に選ばれ、好ましくは水素又はメチルであり；Ａｒは、フェ
ニルグループ又はフェニルグループを、ハロ、Ｃ_1-4アルキル、Ｃ_1-4ハロアルキ
ルから成るグループから選ばれた１乃至５個の置換基で置換したもの；そして、
ｎは、ゼロから４までの値、好ましくはゼロから２までの値、最も好ましくはゼ
ロという値、を有する。ビニル芳香族モノマーの例としては、スチレン、ビニル
トルエン、α-メチルスチレン、ｔ-ブチルスチレン、クロロスチレン、などがあ
り、これらの化合物の全ての異性体を含む。特に適当なこのようなモノマーとし
ては、スチレン及びその低アルキル-又はハロゲン-置換誘導体などがある。好ま
しいモノマーは、スチレン、α-メチルスチレン、低アルキル-（Ｃ₁-Ｃ₄）又は
フェニル-リング置換スチレン誘導体、などであり、例えば、オルソ-、メタ-、
及びパラ-メチルスチレン、リングハロゲン化スチレン、パラ-ビニルトルエン又
はそれらの混合物、である。より好ましい芳香族ビニルモノマーは、スチレンで
ある。

【００５２】 "脂肪族又は環式脂肪族ビニル又はビニリデン化合物"という用語で、下の化学
式に対応する付加重合可能なビニル又はビニリデンモノマーが意味される：

【化６】 ここで、Ａ¹ は、空間的にかさばる、炭素原子が２０個までの脂肪族又は環式
脂肪族置換基、Ｒ¹ は、水素と、１乃至４個の炭素原子を含むアルキルラジカル
とから成るラジカルのグループから選ばれ、好ましくは水素又はメチルであり；
各Ｒ² は、水素と、１乃至４個の炭素原子を含むアルキルラジカルとから成るラ
ジカルのグループから独立に選ばれ、好ましくは水素又はメチルであり；あるい
はまた、Ｒ¹ とＡ¹ は一緒になってリングシステムを形成する。好ましい脂肪族
又は環式脂肪族ビニル又はビニリデン化合物は、エチレン不飽和を示す炭素原子
の一つが第三級又は第四級置換されているモノマーである。このような置換基と
しては、例えば、シクロヘキシル、シクロヘクセニル、シクロオクテニル、又は
そのリングアルキル又はアリル置換誘導体、タートブチル、ノルボルニル、など
の環式脂肪族グループがある。最も好ましい脂肪族又は環式脂肪族ビニル又はビ
ニリデン化合物は、シクロヘキセンのいろいろな異性体ビニルリング置換誘導体
、及び置換されたシクロヘキセン、及び５-エチリデン-２-ノルボルネン、であ
る。特に適当なのは、１-、３-、及び４-ビニルシクロヘキセンである。

【００５３】 実質的にランダムなインターポリマーは、典型的なグラフティング、水素添加
、官能化、その他当業者には周知の反応によって修飾出きる。ポリマーは、確立
された手法によって、容易にスルホン化又は塩素化させて官能化された誘導体に
することが出きる。

【００５４】 弾性的な挙動の必要条件ではないが、実質的にランダムなインターポリマー又
は少なくとも一層の前記実質的にランダムなインターポリマーを含む弾性フィル
ムは、また、いろいろなチェーンを伸ばす、又は架橋するプロセス、例えば過酸
化物-、シラン-、イオウ-、放射線-、又はアジド-に基づく硬化システム、によ
って修飾することもできる。いろいろな架橋テクノロジーについての詳しい記述
は、どちらも1997年8月27日に登録された、同時出願中の米国特許出願第08/921,
641号、及び08/921,642号にある。

【００５５】 二重硬化システム、すなわち、熱、水分硬化、と放射線ステップとの組み合わ
せを用いるもの、を有効に利用することが出きる。二重硬化システムは、1995年
9月29日にK. L. Watson とS. V. Karande の名前で登録された、米国特許出願第
536,022号に開示され、特許が請求されている。例えば、過酸化物架橋剤をシラ
ン架橋剤と一緒に、過酸化物架橋剤を放射線と一緒に、イオウを含む架橋剤をシ
ラン架橋剤と一緒に、用いたりすることが望ましいことがある。

【００５６】 実質的にランダムなインターポリマーは、また、他のいろいろな架橋プロセス
、例えばジエン成分を調製のときにターモノマーとして加え、その後上記の方法
によって架橋させたり、その他に例えばイオウを架橋剤に用いてビニルグループ
によって加硫化するなどの方法で、修飾することもできる。

【００５７】 実質的にランダムなインターポリマーは、ＥＰ−Ａ−0,416,815号においてJam
es C. Stevens et al. によって、また、米国特許第5,703,187号においてFranci
s J. Timmers によって記述されたようにして調製することができる。実質的に
ランダムなインターポリマーのこれらの調製方法は、重合可能なモノマーの混合
物を、一種類以上のメタロセン又は形状拘束触媒といろいろな助触媒との組み合
わせの存在下で重合させる。このような重合反応の好ましい動作条件は、大気圧
から3000気圧までの圧力、及び−３０℃から２００℃までの温度である。それぞ
れのモノマーの自己重合温度よりも高い温度での重合及び未反応モノマー除去は
、多少の量のフリーラジカル重合によるホモポリマー重合生成物の生成につなが
る可能性がある。

【００５８】 適当な触媒の例、及び実質的にランダムなインターポリマーを製造する方法は
、1991年5月20日に登録された米国特許出願第702,475 号（ＥＰ−Ａ−514,828号
）；ならびに、米国特許第5,055,438号；5,057,475号；5,096,867号；5,064,802
号；5,132,380号；5,189,192号；5,321,106号；5,347,024号；5,350,723号；5,3
74,696号；5,399,635号；5,470,993号；5,703,187号；及び5,721,185号；に開示
されている。

【００５９】 実質的にランダムなα−オレフィン／ビニル芳香族インターポリマーは、また
、ＪＰ07/278230号に記述されている、下の一般式で示される化合物を用いても
製造することができる。

【化７】 （ここで、Ｃｐ¹ 及びＣｐ² は、シクロペンタジエニルグループ、インデニルグ
ループ、フルオレニルグループ、又はそれらの置換基で、互いに独立であり；Ｒ ¹ 及びＲ²は、水素原子、ハロゲン原子、炭素数が１−１２個の炭化水素グループ
、アルコキシルグループ、又はアリロキシルグループ、で互いに独立であり；Ｍ
は、第IV族の金属、好ましくはＺｒ又はＨｆ、最も好ましくはＺｒ、であり；Ｒ ³ は、Ｃｐ¹ 及びＣｐ² を架橋させるために用いられるアルキレングループ、又
はシランジイルグループである。）

【００６０】 実質的にランダムなα−オレフィン／ビニル芳香族インターポリマーは、また
、ＷＯ95/32095 においてJohn G. Bradfute et al. (W. R. Grace & Co.)によっ
て；ＷＯ94/00500 及び Plastics Technology, p.25 (September 1992)において
R. B. Pannell (Exxon Chemical Patenets, Inc.)によって記述された方法によ
っても製造できる。

【００６１】 また、1996年9月4日に登録された米国特許出願第08/708,809号及びＷＯ98/099
99において両方ともFrancis J. Timmers et al.によって開示された、少なくと
も一つのα−オレフィン／ビニル芳香族／ビニル芳香族／α−オレフィンテトラ
ドを含む実質的にランダムなインターポリマーも適当である。このインターポリ
マーは、その炭素-13ＮＭＲスペクトルにピークツ−ピーク雑音の３倍より大き
な強度の付加的な信号を含んでいる。この信号は、ケミカルシフトレンジ43.70-
44.25 ppm 及び 38.0-38.5 ppmに現れる。詳しく言うと、主なピークは44.1、43
.9、及び38.2 ppm に観測される。プロトンテストＮＭＲ実験は、ケミカルシフ
ト領域43.70-44.25 ppm における信号はメチン炭素であり、領域38.0-38.5 ppm
における信号はメチレン炭素であることを示している。

【００６２】 これらの新しい信号は、頭と尾で連なった二つのビニル芳香族モノマーの挿入
の前後に少なくとも一つのα−オレフィン挿入が、例えばエチレン／スチレン／
スチレン／エチレンのテトラドの形をとり、前記テトラドのスチレンモノマーの
挿入が、もっぱら１，２の(頭から尾へという）仕方で起こっているシーケンス
によると考えられている。スチレン以外のビニル芳香族モノマー及びエチレン以
外のα−オレフィンが関与するこのようなテトラドの場合、エチレン／ビニル芳
香族モノマー／ビニル芳香族モノマー／エチレンというテトラドは、同様な炭素
13ＮＭＲピークを生ずるが、ケミカルシフトがわずかに異なるということは、当
業者には理解されるであろう。

【００６３】 これらのインターポリマーは、-30℃から250℃までの温度で、下の化学式で表
されるような触媒の存在下で重合を行わせることによって製造できる。

【化８】 （ここで：各Ｃｐは、その都度、独立に、Ｍにπ−結合したシクロペンタジエニ
ルグループ；Ｅは、Ｃ又はＳｉ；Ｍは、第IV族の金属、好ましくはＺｒ又はＨｆ
、最も好ましくはＺｒ；各Ｒは、その都度、独立に、Ｈ、ハイドロカルビル、シ
ラハイドロカルビル、又はハイドロカルビルシリルであり、３０個までの、好ま
しくは１乃至２０個の、さらに好ましくは１乃至１０個の炭素又はシリコン原子
を含み；各Ｒ’は、その都度、独立に、Ｈ、ハロ、ハイドロカルビル、ハイドロ
カルビロキシ、シラハイドロカルビル、ハイドロカルビルシリルであり、３０個
までの、好ましくは１乃至２０個の、さらに好ましくは１乃至１０個の炭素又は
シリコン原子を含み、又は二つのＲ’グループを合わせてＣ_1-10ハイドロカルビ
ル置換１，３−ブタジエンになることもあり；ｍは、１又は２であり；オプショ
ンとして、しかし好ましくは活性化する助触媒の存在下で、重合が行われる。）

【００６４】 特に、適当な置換シクロペンタジエニルグループとしては、下の化学式によっ
て示されるものがある：

【化９】 （ここで、各Ｒは、その都度、独立に、Ｈ、ハイドロカルビル、シラハイドロカ
ルビル、又はハイドロカルビルシリルであり、３０個までの、好ましくは１乃至
２０個の、さらに好ましくは１乃至１０個の炭素又はシリコン原子を含み、又は
二つのＲグループが一緒になってそのようなグループの二価誘導体を形成する。
）好ましくは、Ｒは、その都度、独立に、（該当する場合、全ての異性体を含め
）水素、メチル、エチル、プロピル、ブチル、ペンチル、ヘキシル、ベンジル、
フェニル又はシリル、であり、又は（該当する場合）二つのこのようなＲグルー
プがつながって、インデニル、フルオレニル、テトラヒドロインデニル、又はオ
クタヒドロフルオレニル、などの融合リングシステムを形成する。

【００６５】 特に好ましい触媒としては、例えば、ラセミック−（ジメチルシランジイル）
−bis−（２−メチル−４−フェニルインデニル）二塩化ジルコニウム、ラセミ
ック−（ジメチルシランジイル）−bis−（２−メチル−４−フェニルインデニ
ル）ジルコニウム１，４−ジフェニル−１，３−ブタジエン、ラセミック−（ジ
メチルシランジイル）−bis−（２−メチル−４−フェニルインデニル）ジルコ
ニウム−ジ−Ｃｌ−４アルキル、ラセミック−（ジメチルシランジイル）−bis
−（２−メチル−４−フェニルインデニル）ジルコニウム−ジ−Ｃｌ−４アルコ
シド、又はそれらの組み合わせ、がある。

【００６６】 また、以下のチタンをベースとする形状拘束触媒を用いることも可能である、
すなわち、[Ｎ−（１，１−ジメチルエチル）−１，１−ジメチル−１−[（１，
２，３，４，５−η）−１，５，６，７−テトラヒドロ−ｓ−インダセン−１−
ｙ]シラナミナト（２−）−Ｎ]チタンジメチル；（１−インデニル）（タート−
ブチラミド）ジメチル−シランチタンジメチル；（（３−タート−ブチル）（１
，２，３，４，５−η）−１−インデニル）（タート−ブチラミド）ジメチル−
シランチタンジメチル；及び（（３−イソプロピル）（１，２，３，４，５−η
）−１−インデニル）（タート−ブチラミド）ジメチル−シランチタンジメチル
、又はそれらの組み合わせ、などである。

【００６７】 本発明で用いられるインターポリマーのその他の製法は、文献に記述されてい
る。Longo とGrassi （Makromol. Chem. Vol 191, p.2387-2396 [1990]）及びD'
Anniello et al. (Journal of Applied Polymer Science, Vol 58, p.1701-1706
[1995])は、メチルアルモキサン（ＭＡＯ）とシクロペンタジエニル三塩化チタ
ン（ＣｐＴｉＣｌ3）をベースとする触媒系を用いたエチレン−スチレンコポリ
マーの製造について報告した。Xu とLin （Polymer Preprints, Am. Chem. Soc.
Div. Polym. Chem.）Vol. 35, p. 686, 687 [1994])は、MgCl₂ /TiCl₄/NdCl₃/A
l(iBu)₃ 触媒を用いた共重合によってスチレンとプロピレンのランダムコポリ
マーを得たことを報告している。Lu et al. (Journal of Applied Polymer Scie
nce, Vol 53, p. 1453-1460 [1994])は、TiCl₄/NdCl₃/MgCl₂/Al(Et)₃ 触媒を用
いたエチレンとスチレンの共重合を報告している。

【００６８】 Sernetz とMulhaupt (Macromol. Chem. Phys., Vol 197, pp. 1071-1083, 199
7 )は、Me₂Si(Me₄Cp)(N-tert-ブチル)TiCl₂ /メチルアルミノキサンZiegler-Nat
ta 触媒を用いたスチレンとエチレンの共重合に重合条件が及ぼす影響を記述し
ている。架橋されたメタロセン触媒によって生成されたエチレンとスチレンのコ
ポリマーがArai, Toshiaki and Suzuki (Polymer Preprints, Am. Chem. Soc. D
iv. Polym. Chem., Vol 38, p. 349, 350 [1997]) によって、及び Mitsui Toat
su Chemicals, Inc. に付与された米国特許第5,652,315 号に、記述されている
。プロピレン／スチレンやブテン／スチレンなどのα−オレフィン／ビニル芳香
族モノマーインターポリマーの製造は、Mitsui Petrochemical Industries Ltd
に付与された米国特許第5,244,996号、又は、やはりMitsui Petrochemical Indu
stries Ltd に付与された米国特許第5,652,315 号、において、あるいはDenki K
AGAKU KOGYO KK への DE 197 11 339 A1 の開示において、記述されている。

【００６９】 実質的にランダムなインターポリマーを製造する間に、高い温度でのビニル芳
香族モノマーの単独重合によって、ある量のアタクチックビニル芳香族ホモポリ
マーが生成されることがある。ビニル芳香族ホモポリマーの存在は、一般に本発
明の目的にとって有害ではなく、許容できる。望むならば、ビニル芳香族ホモポ
リマーは、例えば、インターポリマー又はビニル芳香族ホモポリマーのどちらか
の不溶剤による溶液からの選択的な沈澱などの抽出方法によって、インターポリ
マーから分離することができる。本発明の目的には、インターポリマーの総重量
に基づいて、アタクチックビニル芳香族ホモポリマーの存在が、３０重量パーセ
ントを超えないこと、好ましくは２０重量パーセント未満であること、が望まし
い。

【００７０】実質的にランダムなインターポリマーを含むブレンド組成 本発明は、また、実質的にランダムなインターポリマーと一種類以上の他のポ
リマー成分との、広範囲の組成にわたるブレンドから製造されるフィルムも提供
する。

【００７１】 ブレンドにおける他のポリマー成分は、例えば、エンジニアリング熱可塑プラ
スチック、α−オレフィンホモポリマー又はインターポリマー、熱可塑オレフィ
ン、スチレンブロックコポリマー、スチレンコポリマー、エラストマー、又はビ
ニルハライドポリマー、の一つ以上であるが、それだけに限定されない。

【００７２】エンジニアリング熱可塑プラスチック Kirk-Othmer Encyclopedia of Science and Technology の第三版（Volume 9,
p 118-137）は、エンジニアリング熱可塑プラスチックを、混じりものでない又
は強化されていない又は充填された熱可塑樹脂であって、１００℃より高い温度
及び０℃より低い温度で寸法的な安定性とほとんどの機械的性質を保つものと定
義している。“エンジニアリングプラスチック”という用語と、“エンジニアリ
ング熱可塑プラスチック”という用語は、取り替え可能に用いることができる。
エンジニアリング熱可塑プラスチックは、アセタール及びアクリル樹脂、ポリア
ミド（例えば、ナイロン−６、ナイロン６，６）、ポリイミド、ポリエーテルイ
ミド、セルロージック、ポリエステル、ポリ（アクリレート）、芳香族ポリエス
テル、ポリ（カーボネート）、ポリ（ブチレン）、及びポリブチレン及びポリエ
チレンテレフタレート、液晶ポリマー、及び選ばれたポリオレフィン、前記樹脂
のブレンド又は合金、及び他の樹脂タイプからのいくつかの例(例えばポリエー
テルを含む)ポリシクロペンタンなどの高温ポリオレフィン、そのコポリマー、
及びポリメチルペンタン）。

【００７３】 特に好ましいエンジニアリング熱可塑プラスチックは、メチルメタクリレート
（ＭＭＡ）の過酸化物触媒されたフリーラジカル重合で得られるアクリル樹脂で
ある。Modern Plastic Encyclopedia, 1989, pps 20-21, でH. Lukeが述べてい
るように、ＭＭＡは、通常、四つの基本的な重合プロセス、バルク、懸濁、乳化
及び溶液、を用いてメチル−、又はエチル−アクリレートなど、他のアクリレー
トと共重合される。アクリル樹脂は、また、ブタジエン、ビニル、ブチルアクリ
レートなど、いろいろな成分によって修飾することができる。

【００７４】α−オレフィンホモポリマー及びインターポリマー α−オレフィンホモポリマー及びインターポリマーは、ポリプロピレン、プロ
ピレン／Ｃ₄−Ｃ₂₀ α−オレフィンコポリマー、ポリエチレン、及びエチレン／
Ｃ₃−Ｃ₂₀ α−オレフィンコポリマー を含み、インターポリマーは不均一エチ
レン／α−オレフィンインターポリマーあるいは均一エチレン／α−オレフィン
インターポリマーで、実質的に線状のエチレン／α−オレフィンインターポリマ
ーを含む。また、２乃至２０個の炭素原子を有し、極性グループを含む脂肪族α
−オレフィンも含まれる。ポリマーに極性グループを導入する適当なα−オレフ
ィンモノマーとしては、例えば、エチレン的に不飽和なニトリル、例えば、アク
リロニトリル、メタクリロニトリル、エタクリロニトリル等；エチレン的に不飽
和な無水物、例えば、無水マレイン酸；エチレン的に不飽和なアミド、例えば、
アクリルアミド、メタクリルアミド等；エチレン的に不飽和なカルボン酸（モノ
−及びジ-官能基）、例えば、アクリル酸及びメタクリル酸等；エチレン的に不
飽和なカルボン酸のエステル（特に、低級の、例えば、Ｃ₁−Ｃ₆アルキルエステ
ル）、例えば、メタクリル酸メチル、アクリル酸エチル、ヒドロキシアクリル酸
エチル、アクリル酸又はメタクリル酸ｎ−ブチル、２−エチル−アクリル酸ヘキ
シル、又はエチレン−酢酸ビニルコポリマー等；エチレン的に不飽和なジカルボ
ン酸イミド、例えば、Ｎ−アルキル又はＮ−アリルマレイミド、例えば、Ｎ−フ
ェニルマレイミド等である。好ましくは、極性グループを含むこのようなモノマ
ーは、アクリル酸、酢酸ビニル、無水マレイン酸、及びアクリロニトリルである
。脂肪族α−オレフィンモノマーからのポリマーに含めることができるハロゲン
グループは、フッ素、塩素、及び臭素などである；好ましくは、このようなポリ
マーは、塩化ポリエチレン（ＣＰＥｓ）である。

【００７５】 不均一インターポリマーは、均一インターポリマーに比べて、後者の場合、実
質的に全てのインターポリマー分子がそのインターポリマー内部では同じエチレ
ン／コモノマー比を有するのに対し、不均一インターポリマーは、インターポリ
マー分子が同じエチレン／コモノマー比を有していないという点で区別される。
ここで用いられる、“広い組成分布”という用語は、不均一インターポリマーの
コモノマー分布を記述するものであり、不均一インターポリマーは“リニアー”
フラクションがあり、不均一インターポリマーはＤＳＣによって多数の融点ピー
クがある（すなわち、少なくとも二つの異なる融点ピークを示す）ということを
意味する。不均一インターポリマーは、１０パーセント（重量で）以上で、好ま
しくは１５パーセント（重量で）を超えて、特に２０パーセント（重量で）を超
えて、分岐度が２メチル／１０００炭素原子以下である。不均一インターポリマ
ーは、また、２５パーセント（重量で）以下で、好ましくは１５パーセント（重
量で）未満で、特に１０パーセント（重量で）未満で、分岐度が２５メチル／１
０００炭素原子以上になる。

【００７６】 この発明の不均一コンポーネントの製造に適したZiegler触媒は、典型的なサ
ポートの、Zieglerタイプの触媒である。このような組成物の例は、有機マグネ
シウム化合物、アルキルハライド、又はアルミニウムハライド、又は塩化水素、
及び遷移金属化合物から誘導されるモノである。このような触媒の例は、米国特
許第4,314,912号(Lowery, Jr. et al.)、第4,547,475 号(Glass et al.), 第4,6
12,300 号(Coleman, III),に記述されている。

【００７７】 適当な触媒物質は、また、不活性酸化物サポートと遷移金属化合物からも得ら
れる。そのような組成の例は、米国特許第5,420,090 号(Spencer et al.)に記述
されている。

【００７８】 不均一ポリマー成分は、α−オレフィンホモポリマー、好ましくはポリエチレ
ン又はポリプロピレン、又は、好ましくは、エチレンと少なくとも一種類のＣ₃-
Ｃ₂₀ α−オレフィン又はＣ₄-Ｃ₁₈ ジエン又はそれらの組み合わせ、であっても
良い。エチレン、及びプロピレン、1-ブテン、1-ヘキセン、4-メチル-1-ペンテ
ン及び1-オクテン、の不均一コポリマーは特に好ましい。

【００７９】 エチレン／α−オレフィン重合のために比較的最近導入されたメタロセンをベ
ースとする触媒は、均一インターポリマーとして知られる新しいインターポリマ
ーの生産につながった。

【００８０】 ここで記述される組成物を形成するのに役立つ均一インターポリマーは、均一
な分岐分布を有する。すなわち、ポリマーは、ある与えられたインターポリマー
分子内でコモノマーがランダムに分布し、実質的に全てのインターポリマー分子
がそのインターポリマー内で同じエチレン／コモノマー比を有するようなもので
ある。ポリマーの均一性は、普通、ＳＣＢＤＩ（短鎖分岐分布指数）又はＣＤＢ
Ｉ（組成分布分岐指数）によって記述され、コモノマー含有量が、総モルコモノ
マー含有量中央値の５０パーセント以内にあるポリマー分子の重量パーセントと
定義される。あるポリマーのＣＤＢＩは、当業者には公知の方法、例えば、Wild
et al., Journal of Polymer Science, Poly. Phys. Ed., Vol. 20, p.441 (19
82)に、米国特許第4,798,081号(Hazlitt et al.)に記述されているような、又は
、米国特許第5,008,204 号(Stehling)に記述されているような、温度上昇溶出分
別法（ここでは“ＴＲＥＦ”と略記）、によって得られるデータから容易に計算
される。ＣＤＢＩを計算する方法は、米国特許第5,322,728 号（Davey et al.）
及び米国特許第5,246,783 号（Spenadel et al.）、又は米国特許第5,089,321
号（Chum et al.）に記述されている。本発明で用いられる均一インターポリマ
ーのＳＣＢＤＩ又はＣＤＢＩは、好ましくは３０パーセントより大きく、特に好
ましくは５０パーセントより大きい。

【００８１】 この発明で用いられる均一インターポリマーは、本質的に、ＴＲＥＦ法で測定
したときに測定できるほどの“高密度”画分を欠いている（すなわち、均一エチ
レン／α−オレフィンインターポリマーは、分岐度が２メチル／１０００炭素原
子以下のポリマー画分を含まない）。この均一インターポリマーは、また、極短
鎖分岐画分を含まない（すなわち、分岐度が３０メチル／１０００炭素原子以上
のポリマー画分を含まない）。

【００８２】 本発明の実質的に線状のエチレン／α−オレフィンポリマー及びインターポリ
マーは、また、均一インターポリマーであるが、さらにここで、米国特許第5,27
2,236 号（Lai et al.）及び米国特許第5,272,872 号におけるように定義される
。しかし、このポリマーは、その優れた加工性とユニークなレオロジー特性、及
び高い溶融弾性及びメルトフラクチャーに対する抵抗力によってユニークである
。これらのポリマーは、形状拘束メタロセン触媒システムを用いて連続重合プロ
セスによる製造が可能である。

【００８３】 “実質的に線状の”エチレン／α−オレフィンインターポリマーという用語は
、ポリマーのバックボーンの置換が、０．０１ 長鎖分岐／１０００炭素原子乃
至３長鎖分岐／１０００炭素原子、さらに好ましくは０．０１ 長鎖分岐／１０
００炭素原子乃至１長鎖分岐／１０００炭素原子、そして特に０．０５ 長鎖分
岐／１０００炭素原子乃至１長鎖分岐／１０００炭素原子、であるということを
意味する。

【００８４】 ここで、長鎖分岐とはコモノマーにおける炭素原子の総数から２を引いたもの
より少なくとも１炭素原子多い鎖の長さと定義される、例えば、実質的に線状の
エチレン／オクテンインターポリマーの長鎖分岐は、長さが少なくとも７炭素原
子のものである（すなわち、８炭素原子マイナス２は６炭素原子、プラス１は７
炭素原子という長鎖分岐の長さになる）。長鎖分岐は、ポリマーのバックボーン
の長さと同じ長さにまでなり得る。長鎖分岐は、¹³Ｃ核磁気共鳴（ＮＭＲ）分光
によって決定され、Randall (Rev. Macromol. Chem. Phys., C29(2&3), p. 285-
297)の方法を用いて定量化される。もちろん、長鎖分岐は、もっぱらコモノマー
の取り込みによって生ずる短鎖分岐とは区別しなければならない。従って、例え
ば、実質的に線状のエチレン／オクテンインターポリマーの短鎖分岐は、６炭素
原子の長さであるが、同じポリマーの長鎖分岐は、少なくとも７炭素原子の長さ
である。

【００８５】 本発明におけるブレンド成分として用いられる均一インターポリマーを製造す
るのに用いる触媒は、メタロセン触媒である。これらのメタロセン触媒としては
、ビス（シクロペンタジエニル）触媒システム及びモノ（シクロペンタジエニル
）形状拘束触媒（実質的に線状のエチレン／α−オレフィンポリマーを製造する
のに用いられる）など、である。このような形状拘束金属錯体およびそれを製造
する方法は、July 3, 1990 登録の米国特許出願第545,403 号（EP−A−416,815
）；July 3, 1990 登録の米国特許出願第547,718 号（EP−A−468,651）；May 2
0, 1991 登録の米国特許出願第702,475 号（EP−A−514,828)；ならびに、US-A-
5,055,438、US-A-5,057,475、US-A-5,096,867、 US-A-5,064,802、US-A-5,132,
380、US-A-5,721,185、US-A-5,374,696、US-A-5,470,993に開示されている。そ
れらに含まれる教示に関し、前記出願中の米国特許出願、付与された米国特許、
及び公開された欧州特許出願は、ここに全体を参照によって取り入れられる。

【００８６】 1991年3月20日に登録されたEP-A-418,044 （米国特許出願第07/758,654号と同
等）及び米国特許出願第07/758,660号において、オレフィン重合触媒としてきわ
めて有効な前記形状拘束触媒のいくつかのカチオン誘導体が開示され、特許が請
求されている。1991年6月24日に登録された米国特許出願第720,041号で、前記形
状拘束触媒といろいろなボランによるいくつかの反応生成物が開示され、その製
造方法が教示され特許請求されている。US-A-5,453,410 において、カチオン形
状拘束触媒とアルモキサンとの組み合わせが、オレフィン重合の適当な触媒とし
て開示された。それらに含まれる教示に関して、前記出願中の米国特許出願、付
与された米国特許、及び公開された欧州特許出願は、ここに参照することにより
その全体が取り入れられる。

【００８７】 均一ポリマー成分は、α−オレフィンホモポリマーとすることができ、好まし
くは、ポリエチレンまたはポリプロピレン、又は、好ましくは、エチレンと少な
くとも一種類のＣ₃-Ｃ₂₀ α−オレフィン又はＣ₄-Ｃ₁₈ ジエン又はそれらの組み
合わせ、のインターポリマーである。エチレン、及びプロピレン、1-ブテン、1-
ヘキセン、4-メチル-1-ペンテン、及び1-オクテンが特に好ましい。

【００８８】熱可塑オレフィン 熱可塑オレフィン（ＴＰＯｓ）は、一般に、プロピレンホモ又はコポリマー、
又はエラストマー物質、例えばエチレン／プロピレンゴム（ＥＰＭ）又はエチレ
ン／プロピレンジエンモノマーターポリマー（ＥＰＤＭ）、及びもっと硬い物質
、例えばイソタクチックポリプロピレンのブレンド、から生成される。用途によ
って、オイル、充填剤、及び架橋剤など他の物質又は成分をこの処方に加えるこ
とができる。一般に、ＴＰＯｓは、こわさ（弾性率）と低温衝撃性能、良い化学
的耐性、及び広い使用温度、のバランスが特徴である。それらの特性により、Ｔ
ＰＯｓは、自動車の面や計器パネル、及び可能性としては電線やケーブル、を含
めた多くの用途に用いられている。

【００８９】 ポリプロピレンは、一般にイソタクチック形態のホモポリマーポリプロピレン
であるが、他の形態のポリプロピレンも使用できる（例えば、シンジオタクチッ
ク又はアタクチックな形態）。しかし、ポリプロピレン衝撃コポリマー（例えば
、エチレンとプロピレンを反応させる二次共重合ステップが用いられるもの）及
びランダムコポリマー（やはり、反応器を改変し、通常、プロピレンと共重合し
ている1.5-7 パーセントのエチレンを含む）も、ここで開示されるＴＰＯｓの処
方に用いることができる。In-reactor ＴＰＯｓも、本発明のブレンド成分とし
て用いることができる。いろいろなポリプロピレンポリマーについての完全な説
明は、Modern Plastics Encyclopedia/89, 1988年mid October 号, Vol. 65, No
. 11, pp. 86-92に載っている。本発明で用いられるポリプロピレンの分子量は
、便宜的に、ＡＳＴＭ Ｄ1238、条件230℃/2.16kg（以前は“条件（L）”とし
て、また12として知られていた）によるメルト流量測定によって示される。メル
ト流量は、ポリマーの分子量に逆比例する。従って、分子量が高いほど、メルト
流量は低くなるが、この関係は直線的ではない。ここで用いることができるポリ
プロピレンのメルト流量は、一般に、0.1グラム／10分（g/10min）乃至 35g/10m
inであり、好ましくは0.5g/10min 乃至 25g/10min、そして特に好ましくは1g/10
min 乃至 20g/10min、である。

【００９０】スチレンブロックコポリマー スチレン-ブタジエン（ＳＢ）、スチレン-イソプレン（ＳＩ）、スチレン-ブ
タジエン-スチレン（ＳＢＳ）、スチレン-イソプレン-スチレン（ＳＩＳ）、α
−メチルスチレン-ブタジエン-α−メチルスチレン及びα−メチルスチレン-イ
ソプレン-α−メチルスチレン、を含む、しかしそれだけに限定されない、不飽
和ゴムモノマーユニットを有するブロックコポリマーも含まれる。

【００９１】 ブロックコポリマーのスチレン部分は、好ましくは、スチレン及びそのアナロ
グ及びホモログ、例えばα−メチルスチレン及びリング置換スチレン、特にリン
グメチル化スチレン、のポリマー又はインターポリマーである。好ましいスチレ
ニックスは、スチレン及びα−メチルスチレンであり、スチレンが特に好ましい
。

【００９２】 不飽和ゴムモノマーユニットを有するブロックコポリマーは、ブタジエン又は
イソプレンのホモポリマーを含むこともあり、あるいは、これら二つのジエンの
一方又は両方と少量のスチレニックモノマーのコポリマーを含むこともある。

【００９３】 飽和ゴムモノマーユニットを有する好ましいブロックコポリマーは、スチレニ
ックユニットの少なくとも１セグメントと、エチレン-ブテン又はエチレン-プロ
ピレンコポリマーの少なくとも１セグメントを含む。飽和ゴムモノマーユニット
を有するこのようなブロックコポリマーの好ましい例は、例えば、スチレン／エ
チレン-ブテンコポリマー、スチレン／エチレン-プロピレンコポリマー、スチレ
ン／エチレン-ブテン／スチレン（ＳＥＢＳ）コポリマー、スチレン／エチレン-
プロピレン／スチレン（ＳＥＰＳ）コポリマー、である。

【００９４】スチレニックホモ-及びコポリマー ブロックコポリマーの他に、いろいろなスチレンホモポリマー及びコポリマー
、及びゴム修飾スチレニックスがある。これらは、ポリスチレン、高衝撃ポリス
チレン、及びアクリロニトリル-ブタジエン-スチレン（ＡＢＳ）ポリマー、スチ
レン-アクリロニトリル（ＳＡＮ）などのコポリマー、を含む。

【００９５】エラストマー エラストマーは、ポリイソプレン、ポリブタジエン、天然ゴム、エチレン／プ
ロピレンゴム、エチレン／プロピレンジエン（ＥＰＤＭ）ゴム、スチレン／ブタ
ジエンゴム、熱可塑ポリウレタン、などのゴムを含むが、それだけに限定されな
い。

【００９６】 熱硬化性樹脂 熱硬化性樹脂はエポキシ、ビニルエステル樹脂、ポリウレタン及びフェノール
樹脂を含むが、これに限らない。

【００９７】 ハロゲン化ビニル重合体 ハロゲン化ビニルホモポリマー（単独重合体）及び共重合体とは、ビニル構造
CH₂=CXYを構築用ブロックとした樹脂群であり、XはF、Cl、Br及びIからなる群よ
り選んだもので、YはF、Cl、Br、I及びHからなる群より選んだものである。

【００９８】 本発明の混合物のハロゲン化ビニル重合体成分は、ハロゲン化ビニルのホモポ
リマー及びエチレン、プロピレン、酢酸ビニル、ステアリン酸ビニルなど1〜18
の炭素原子を含む有機酸のビニルエステルなどを含む共重合体化可能なモノマー
であるα-オレフィンとの共重合体が含まれるが、それに限定されない。例えば
酢酸ビニル、ステアリン酸ビニルなど；塩化ビニル、塩化ビニリデン、対称性ジ
クロロエチレン；アクリロニトリル、メタクリロニトリル；1〜8の炭素原子のア
ルキル基を有するアクリル酸アルキルエステルで、例としてはメチルアクリレー
ト及びブチルアクリレート；同様なメタクリル酸アルキルエステル、1〜8炭素原
子のアルキル基である二塩基有機酸のジアルキルエステル、例えばフマル酸ジブ
チル、マレイン酸ジエチルなどの共重合可能なモノマーとの共重合体などである
。

【００９９】 好ましくは、ハロゲン化ビニル重合体は塩化ビニル又は塩化ビニリデンのホモ
ポリマー又は共重合体である。ポリ塩化ビニル重合体(PVC)はその剛性率により
主に二つのタイプに分けられる。これらは硬質PVC及び軟質PVCである。軟質PVC
は主に樹脂中での柔軟剤の存在及び量で硬質PVCと区別される。軟質PVCは通常加
工性が改善され、硬質に比べ低い引張り強度及び高伸長度を示す。

【０１００】 塩化ビニリデン単独重合体及び共重合体(PVDC)の中では、塩化ビニル、アクリ
ル酸エステル及びニトリル類との共重合体は通常商業用に用いられ、最も好まれ
る。共単量体の選択が生じる重合体の性質に顕著に影響する。多分種々のPVDCで
最も顕著に表れる性質は、気体及び液体に対する低い透過性、バリア性及び化学
物質抵抗性である。

【０１０１】 また、本発明の混合成分として使われるハロゲン化ビニル重合体族に入るもの
はPVCの塩素化誘導体で、通常原樹脂の塩素化で作成されたもので、塩素化PVC（
CPVC）として知られている。CPVCはPVCに基づいており、その特徴的性質の幾つ
かを受継いでいるが、CPVCは融点が410〜450℃と相当高く、PVCより高いガラス
転移温度(239〜 275゜F)を有する。

【０１０２】 本発明の弾性フィルムを作成する際に用いる少なくとも１つの本質的ランダム
共重合体からなる組成物は、任意に加えられる１つ以上の他の重合体成分と共に
任意に１つ又はそれ以上の添加物を含むことができる。

【０１０３】他の添加物 添加物としては、抗酸化剤（例えばIrganox^TM 1010などのヒンダードフェノー
ル類、Irgafos^TM 168などの亜りん酸エステルである。両者とも商標名であり、C
iba-Geigy社、NYから提供される）、紫外線吸収剤（Tinuvin ^TM 328及びChimass
orb ^TM 944が含まれるが、両者とも商標名であり、Ciba-Geigy社、NYから提供さ
れる）、粘着剤（例えばポリイソブチレン）、滑剤（エルカ酸アミド又はステア
リン酸アミド若しくはその混合物）、アンチブロック剤、着色剤、顔料があり、
本発明の弾性フィルムを作成する際に用いる共重合体混合物に含有させることが
でき、その量は本質的ランダム共重合体で構成するフィルムの弾性を阻害しない
範囲である。加工助剤として、ここでは可塑剤であるが、通常組成物の粘度を任
意に低下させるもので、フタル酸ジオクチル及びフタル酸ジイソブチルなどのフ
タル酸エステル、ラノリンなどの天然油脂及び石油精製で得られるパラフィン、
ナフテンと芳香族油及びロジンや石油原料から得る液状樹脂が含まれる。可塑剤
として用いることができる適当な変性剤は、フタル酸エステル、トリメリット酸
エステル、安息香酸エステル、アジピン酸エステル、エポキシ化合物、りん酸エ
ステル（トリアリル、トリアルキル、混合アルキルアリルりん酸エステル）、グ
ルタル酸エステル及び油脂である。特に適したフタル酸エステルは、例えばフタ
ル酸ジエチル、フタル酸ジブチル、フタル酸ジイソブチル、フタル酸ブチル2-エ
チルヘキシル、フタル酸ジオクチル、フタル酸ジイソオクチル、フタル酸ジノニ
ル、フタル酸ジイソノニル、フタル酸ジデシル、フタル酸ジイソデシル、フタル
酸ジウンデシル、混合脂肪族エステルとしてフタル酸ヘプチルノニル、フタル酸
ジ(n-ヘキシル、n-オクチル、n-デシル)(P610)、フタル酸ジ(n-オクチル、n-デ
シル)(P810)などのフタル酸ジアルキル(C4〜C18)及びフタル酸ジフェニルエステ
ルの如きフタル酸芳香族エステル又はフタル酸ベンジルブチルのような混合脂肪
族-芳香族エステルやそれらの混合物を含む。

【０１０４】 加工助剤として有用な油脂の典型的な種類は、流動パラフィン（Kaydol^TM油な
ど、Witco社製）及びShellflex^TM371ナフテン系油、Shell Oil社製）がある。他
に適した油脂としてはTuflo^TM油（Lyondell社製）がある。

【０１０５】 曇防止剤又は静電防止剤は本発明のフィルムやシートに添加でき、表面伝導性
及び水滴生成防止能やフィルム表面のほこり及び汚れの引付防止能を向上させる
。曇防止剤としてはモノステアリン酸グリセリル、モノオレイン酸グリセリル、
ジフタル酸ラウリルアミド、エトキシル化アミン類、エトキシル化エステル及び
産業界で知られている他の添加剤が含まれるが、これに限定されない。

【０１０６】 本発明のフィルム又はシートを調製する際、重合体組成物に粘着付与剤を加え
てTgを変更し、フィルムの適用可能温度枠を拡大する。いろいろな種類の粘着付
与剤として、脂肪族樹脂、ポリテルペン樹脂、水素添加樹脂、混合脂肪族-芳香
族樹脂、スチレン／α-メチレンスチレン樹脂、純単量体炭化水素樹脂、水素添
加純単量体炭化水素樹脂、変性スチレン共重合体、純芳香族単量体共重合体及び
水素添加脂肪族炭化水素樹脂が含まれるが、これに限定されない。脂肪族樹脂と
して使用できる例としては商品名Escorez^TM、Piccotac^TM、Mercures^TM、Wingtak ^TM 、Hi-Rez^TM、Quintone^TM、Tackirol^TMほかである。ポリテルペン樹脂で使用で
きる例としては、商品名Nirez^TM、Piccolyte^TM、Wingtack ^TM、Zonarez ^TMなど
である。水素添加樹脂で使用できる例としては、商品名Escorez ^TM、Arkon ^TM、
Clearon ^TMほかである。混合脂肪族-芳香族樹脂の使用できる例としては、Escor
ez ^TM、 Regalite ^TM、 Hercures ^TM、 AR ^TM、 Imprez ^TM、 Norsolene ^{T M} M、Marukarez ^TM、Arkon ^TMM、Quintone ^TM、Wingtack ^TMなどである。粘着付
与剤として特に好ましい種類は、スチレン／α-メチレンスチレン粘着剤でHercu
les社から入手可能である。特に適した粘着付与剤の種類には、Wintack ^TM86及
びHercotac ^TM1149、Eastman H-130及びスチレン／α-メチルスチレン粘着付与
剤が含まれる。

【０１０７】 また本発明に使用される重合体組成物に使用することができる成分としては、
種々の有機及び無機充填物があり、どれにするかは弾性フィルムを使用する応用
分野に応じたものとなる。その充填剤の代表的なものは無機及び有機繊維であり
、アスベスト、ほう素、グラファイト、セラミック、ガラス、金属（ステンレス
鋼のようなもの）又は重合体（アラミド繊維のようなもの）、タルク、カーボン
ブラック、炭酸カルシウム、水酸化アルミニウム、ガラス繊維、大理石粉、セメ
ント粉、粘土、長石、シリカ又はガラス、フュームドシリカ、アルミナ、酸化マ
グネシウム、水酸化マグネシウム、酸化アンチモン、酸化亜鉛、硫酸バリウム、
アルミナシリカ、ケイ酸カルシウム、酸化チタン、チタン塩、窒化アルミニウム
、B₂O₃、ニッケル粉又はチョークなどから作られたものである。

【０１０８】 他の代表的な有機又は無機の繊維或いは鉱物性の充填剤には、炭酸バリウム、
炭酸カルシウム或いは炭酸マグネシウムなどの炭酸塩；弗化アルミニウムカルシ
ウムやナトリウムなどの弗化物、水酸化アルミニウムなどの水酸化物；アルミニ
ウム、青銅、鉛又は亜鉛などの金属；酸化アルミニウム、酸化アンチモン、酸化
マグネシウム又は酸化亜鉛などの酸化物；アスベスト、マイカ、粘土（カオリン
又はか焼カオリン）、ケイ酸カルシウム、長石、ガラス（粉又はフレーク状ガラ
ス又は中空ガラス球又は微粒子又はビーズ、ホイスカー又は繊維）、カスミ（霞
）石、真珠石（パーライト）、葉ろう（蝋）石、タルク又は硅灰石（ウォラスト
ナイト）；硫酸バリウムやカルシウムなどの硫酸塩；金属硫化物；木又は貝粉状
セルロース；テレフタル酸カルシウム；及び液晶を含む。これら充填剤１つ以上
の混合物も使用できる。

【０１０９】 これらの添加物は、それぞれの技術分野において良く知られた目的に合った量
を使用する。例えば使用される抗酸化剤の量は、重合体の貯蔵及び使用の際の温
度や環境で生じる酸化から重合体や重合体混合物を防ぐことができる量である。
その抗酸化剤の量は、重合体や重合体混合物重量に対して0.01〜10の範囲で、好
ましくは0.05〜5、更に好ましくは0.1〜2重量％である。同様に、他の列挙した
添加物でも目的に合った量であり、重合体又は重合体混合アンチブロッキングに
おいても望ましい結果が得られる量で、着色剤又は顔料は目的の色が得られる量
である。これら添加剤は重合体又は重合体混合物に対して0.05〜50、好ましくは
0.1〜35、更に好ましくは0.2〜20重量％である。加工助剤を使用する際、この発
明の組成物中には少なくとも5%の量が存在する必要がある。加工助剤量の例とし
ては通常60重量%以下で、好ましくは30%重量以下で、更に好ましくは20重量％以
下である。

【０１１０】 実質的ランダム共重合体を構成する混合物の調製 本発明の弾性フィルムを作製する際に用いる混合重合体組成物はどの従来法で
も調製できるが、個々の成分を乾燥混合した後にHaakトルクレオメータ中で溶融
混合又は溶融調合するか、溶融混合なしで乾燥混合した後に、直接最終製品（例
えば自動車用部品）を作製するためエクストルーダ又はミルに投入して部分製作
をしたり、又はセパレートエクストルーダやミル（例えばBanbury混合装置）の
中でプレメルト混合したり、溶液混合したり、加圧鋳造したり、カレンダーにか
けたりする。

【０１１１】 本発明の弾性フィルムの調製 本発明の弾性フィルムは従来あるどの製作法を用いても作製できる。例えば簡
易バブル押出成型、簡易キャスト成形／シート押出、共押出、ラミネーションな
どである。従来の簡易バブル押出成形工程（吹込（ホットブロウ）フィルム成形
工程として知られている）についての一例はThe Encyclopedia of Chemical Tec
hnology, Kirk-Othmer, Third Edition, John Wiley & Sons, New York, 1981,
Vol. 16, pp.416-417 and Vol. 18, pp.191-192に記述されている。

【０１１２】 射出成形、加熱成形、押出被覆、型押出及びシート押出工程については、例と
してPlastics Materials and Processes, Seymour S. Schwartz and Sidney H.
Goodman, Van Nostrand Reinhold Company, New York, 1982, pp. 527-563, pp.
632-647、およびpp.596-602に記述されている。この発明の小片、テープ及びリ
ボンは押出法或いは既知の押出後の切離し、切断又は打抜き法で作成できる。型
押出はテープ、バンド、リボンの調製に特に適した押出工程の一例である。

【０１１３】 本発明の弾性フィルムにはアパチャー、スリット入れ、ミクロ穴抜き、繊維や
泡の混入又はそれに似た操作及びそれらの組合わせも含む良く知られた技法によ
り透過性又は“呼吸性”も付与することができる。これらの方法の例は、Crowe,
Jr. のUSP 3,156,242 、HartwellのUSP 3,881,489、SissonのUSP 3,989,867及び
BuellのUSP 5,085,654で知られているが、全ての明細書は参照の項に具体的に示
されている。

【０１１４】 本発明の実施において使用するのに選んだフィルムの構造及び実質的ランダム
共重合体は、主として利用分野の事情に依存する。例えば伸縮性ラップに用いる
フィルムの望ましい物性は伸張性オーバラップで用いるフィルムの望ましい物性
とは異なる。ここで述べた弾性フィルムは単層フィルムにも重層フィルムにもな
るが、一層又はそれ以上の層は少なくとも実質的ランダム共重合体で作られてい
る。

【０１１５】 フィルム構造が多層である構造物の場合、従来の構造である2層、3層、4層、5
層、6層、7層などになりうる。構造は一般的に奇数の層であり、実質的ランダム
共重合体からなるフィルム層は外層の１つか両方又はコア層の１つか両方或いは
その両方になる。本質的ランダム共重合体以外で構成されている層は、本質的ラ
ンダム共重合体から作られるフィルムに匹敵する材料であればよく、従来のLDPE
、LLDPE、ULDPE、EVA、EAAの１つかそれ以上が使用できる。単層フィルムにつき
上で述べた添加物は多層フィルムでも使用でき、これらの添加物はどのフィルム
層にも組入れることができる。例えば粘着付加剤及び滑剤は外層の１つ或いは両
方に、充填剤はコア層の１つ又はそれ以上の層に組入れることができるなどであ
る。

【０１１６】 食品包装用の他の多層フィルム製造法は、Wilmer A. Jenkins及びJames P. Ha
rrington のPackaging Foods With Plastics (1991), pp. 19-27及びThomas I.
Butlerの“Coextrusion Basics", Film Extrusion Manual: Process, Material
s, Properties, pp. 31-80 (Tappi Press発行(1992))に記載されている。

【０１１７】 本発明で用いられた弾性フィルムにおける他の望ましい物性としては、構造中
にある他のフィルム層の物性に応じた製造のし易さ及び良好な酸素透過性（特に
EVAやEAAなどの共重合体から作ったフィルムについて）、酸素不透過性（特にSA
RAN又はエチレンビニルアルコールなどの酸素バリアを含むフィルムについて）
、ダート衝撃性、抗破裂性、引張り強度、低引張応力、抗引裂，収縮性、高透明
性及び包装した食品の味や匂いへの影響が少ないことである。

【０１１８】 本発明の弾性フィルムは、種々の新鮮な食品を引っ張ってラップ包装するのに
良い適応性を有する。例えば小売で切売りの肉、魚、鶏、野菜、果物、チーズ及
び他の小売展示用製品に対してである。これらのフィルムは、非収縮フィルムに
適したもの（例えば二重バブル法で両軸方向性なし）として作成し、良好な伸張
性、弾性回復性及び熱時タック性を有しているので卸し及び小売り業者が利用で
き、従来の形態である在荷ロール及び従来設備で使用ができる。

【０１１９】 この発明の他の弾性フィルムは食品用の収縮、被膜及び真空包装に使用できる
。収縮包装を行うフィルムの特色は、両軸方向性で低収縮張力を示し密度は0.89
g/cm³ 以上であり、厚みの代表値は0.6〜2 milである。真空被膜包装に用いる
弾性フィルム構造は多層構造であり、通常では厚さ5〜12 milである。

【０１２０】 この発明の弾性フィルムは、押出法でも作製できるが、より好ましくは既知の
共押出で作製する。共押出した後、フィルムはカスケード水や冷却空気での冷却
で硬化させる。幾つかの構造体では、前駆フィルム層又は重層は追加層と共に押
出し、押出被覆して多層フィルムを作製する。二つの多層管は一つの管に対し被
覆又は薄板を他に重ねること（ラミネート）で作製する。

【０１２１】本発明の弾性フィルムを構成している組立複合物の作成 ここで開示した新規弾性フィルムを用いてできる組立物は複合織物製品（例え
ば使い捨て失禁用衣料やおむつ）で、１つかそれ以上の弾性体又は部分で成り立
っている。例えば、弾性体は通常おむつのウエストバンド部分に存在し、おむつ
が下がらないように働き、脚バンド部位ではもれを防いでいる（USP 4,381,781(
Sciaraffa)）。しばしば、弾性体は体型適応性又は固定システムを向上させて、
より快適性及び安全性を程よく釣り合うようにする。ここで開示した新規弾性フ
ィルムは、Lippert等がUSP 4,861,652及び上記した文献において示唆し又上でも
述べたように、浸透性又は通気性を弾性フィルムに付与したもので、弾性と通気
性を組み合わせて持つ織物性複合構造物を製造することができる。

【０１２２】 ここで開示した新規弾性フィルムはUSP 2,957,512 (Wade)に記述した種々の構
造物に利用できる。例えば、前記特許（これは弾性体）に記述されたレーヤ50は
新規弾性フィルムで代替でき、特に平坦部、シワ状、クレープ状などのところで
非弾性フィルムを弾性又は半弾性構造にできる。新規弾性フィルムの非弾性又は
弱弾性フィルムへの付着は熱接合か接着剤で行う。ギャザー又はシャーリングし
た弾性複合物材料は、ここで開示した新規弾性フィルムと非弾性成分で製造する
が、取り付け前に非弾性成分（前記特許に記載）にひだを付けておき、弾性成分
は前もって伸長させておき、取り付け後に弾性成分を熱収縮させる。

【０１２３】 ここで開示した新規弾性フィルムは他にも新規な構造物を作製するのに用いる
ことができる。例えば、USP 4,801,482 (Goggans)で弾性シートを開示したが、
ここで記述した新規材料でこれをつくることができる。

【０１２４】 ここで開示した新規弾性フィルムは通気性部分又は通気性弾性複合材料を作る
のに用いることができる。例えば、USP 5,085,654 (Buell)で開示された通気性
部を持った脚バンド、通気性あるトップシート、通気性バックシート、弾性要素
、通気性要素及び通気性下位要素は全て又はどの組合せも、ここで浸透性又は非
浸透性形態で開示した弾性フィルムで作ることができる。

【０１２５】 ここで開示した新規弾性フィルムは、弾性フィルムと弱弾性の特定な組合せ又
は共重合体の組成を調整すること或いは異なる本質的ランダム共重合体につき独
特な組合せを行うことにより伸張性及び弾性を調整することができ、同じ衣料に
おいてもUSP 5,196,000 (Clear等)で例示したように様々な伸張性又は収縮力を
持たせるための柔軟な設計ができるようになる。

【０１２６】 USP 5,037,416 (Alilen等)では、弾性リボン及び弾性バックシートを用いると
形状に合ったトップシートが作れる利点を記載している。ここで開示した浸透性
新規弾性フィルムは弾性リボンの役割を果たし、本発明の非浸透性弾性材料は弾
性バックシートの役割を果たし、又開示した弾性フィルムは弾性複合繊維体に用
いることができる。

【０１２７】 USP 4,981,747(Morman)において、ここで開示した新規弾性フィルムはレバー
シブル襟材料を含めた弾性複合体を作る弾性シートの代替ができる。

【０１２８】 弾性パネル、構成要素、部分又はそれに類似するものは、ここで開示した新規
弾性フィルムで作ることができ、例えばUSP 4,940,464(Van Gompel)に記載され
ている部材として使用可能である。ここで開示した新規弾性フィルムは、例えば
弾性複合側面パネル（例えばレイヤー）又は弾性リボンとして用いることができ
る。

【０１２９】本発明の弾性フィルムの物性 本発明の新規フィルムの弾性は材料の厚さで変化する点につき、厚さは22 mil
以下であり、好ましくは0.1〜20 mil、より好ましくは0.4〜15 milが本発明の範
囲とされる。

【０１３０】 本発明の弾性フィルムはCDにおける回復は80%以上、好ましくは90%以上、より
好ましくは約95%以上で、MDでは60%以上、好ましくは70%以上、より好ましくは7
5%以上である。

【０１３１】 ここで開示した新規弾性フィルムについて、実質的ランダム共重合体のメルト
インデックスは広い範囲で変えられるが弾性には僅かな影響ですむ。この弾性フ
ィルムの強度及び収縮力を弾性に関わりなく変えられることは弾性複合体及び最
終製品につき設計自由度を与えることになる。例えば、弾性フィルムの引張り強
度はフィルムの厚さを変化させるよりも重合体のメルトインデックス指数を変化
させることで変えることができ（メルトインデックスを低下させると引張り強度
は増加する）、複合体繊維の望ましい弾性／強度性能を持った弾性複合体の“ハ
ンド”（感触）をより最適化することが可能となる。ここで開示した実質的ラン
ダム共重合体のメルティングインデックスは、押出し工程特有な必要条件が存在
するこれまでの方法では制限を受ける。例えば、押出被覆及び射出成形工程では
適当な溶解流動を得るためと共に過剰な押出圧及び重合体せん断を避けるために
高メルトインデックスが必要であり、吹込みフィルム工程では一般的に適度なバ
ブル安定性を得る為に低メルトインデックスが要求される。

【０１３２】共重合体の物性及び本発明の弾性フィルム作製に用いる混合組成物 本発明の弾性フィルムを調製するのに用いる重合体組成物は、エチレン又は１
つかそれ以上のα-オレフィン又はその組合せ或いは１つ又はそれ以上のビニル
芳香族モノマー或いは１つ又はそれ以上の脂肪族又は環状脂肪族ビニル又はビニ
リデンモノマー或いはその混合物が50〜100、好ましくは75〜100、更に好ましく
は90〜95重量%（本組成物及び本質的ランダムな共重合体以外の重合体成分の合
計重量に基づいて）からなる。

【０１３３】 作成したフィルムが弾性を有するためには、これら実質的ランダム共重合体が
少なくとも１つのビニル芳香族モノマー又は脂肪族又は環状脂肪族ビニル又はビ
ニリデンモノマー又はそれらの組合せが10〜40、好ましくは13〜33、更に好まし
くは15〜29モル％、そしてエチレン又は少なくとも１つ炭素原子が3〜20の脂肪
族α-オレフィン又はそれらの組合せが60〜90、好ましくは67〜87、更に好まし
くは71〜85モル％を含むことが必要であることが見出された。

【０１３４】 本発明の弾性フィルムを作製するのに用いた本質的ランダム共重合体のメルト
インデックス(I₂)は0.1〜1,000、好ましくは0.5〜200、より好ましくは0.5〜100
g/10分である。

【０１３５】 本発明の弾性フィルムを作製するのに用いた本質的ランダム共重合体の分子量
分布（M_w/M_n）は、1.5〜20、好ましくは1.8〜10、更に好ましくは2〜5である。

【０１３６】 本発明の弾性フィルムを作製するのに用いた本質的ランダム共重合体の密度は
0.930以上、好ましくは0.930〜1.045、更に好ましくは0.930〜1.040、最も好ま
しくは0.930〜1.030 g/cm³ である。

【０１３７】 本発明の弾性フィルムを作製するのに用いた重合体組成物は、実質的ランダム
共重合体以外に少なくとも１つの重合体を重量で0〜50、好ましくは0〜25、更に
好ましくは5〜10％（この成分と実質的ランダム共重合体の合計重量に基づく）
含有でき、均一α-オレフィンホモポリマー又はポリプロピレン、プロピレン／C ₄ 〜C₂₀α-オレフィン共重合体、ポリエチレン及びエチレン／C₃〜C₂₀のα-オレ
フィン共重合体からなる共重合体で、共重合体は不均一エチレン／α-オレフィ
ン共重合体、好ましくは不均一エチレン／C₃〜C₈α-オレフィン共重合体、更に
好ましくは不均一エチレン／オクテン-1共重合体又は均一エチレン／α-オレフ
ィン共重合体を含有することができ、更にこれに含まれるものとして実質的直線
エチレン／α-オレフィン共重合体、好ましくは実質的直線エチレン／α-オレフ
ィン共重合体、更に好ましくは実質的直線エチレン／C₃〜C₈α-オレフィン共重
合体又は不均一エチレン／α-オレフィン共重合体、或いは熱可塑性オレフィン
、好ましくはエチレン／プロピレンゴム(EPM)又はエチレン／プロピレンジエン
モノマーのターポリマー(EPDM)又はイソタクチックポリプロピレン、最も好まし
くはイソタクチックポリプロピレン、或いはスチレン系ブロック共重合体、好ま
しくはスチレン-ブタジエン(SB)、スチレン-イソプレン(SI)、スチレンブタジエ
ン-スチレン(SBS)、スチレン-イソプレン-スチレン(SIS)又はスチレン-エチレン
／ブテン-スチレン(SEBS)ブロック共重合体、最も好ましくはスチレン-ブタジエ
ン-スチレン(SBS)、或いはスチレン系ホモポリマー又は共重合体、好ましくはポ
リスチレン、高衝撃性ポリスチレン、ポリ塩化ビニル、スチレンとアクリルニト
リル、メタアクリルニトリル、無水マレイン酸、α-メチルスチレンの少なくと
も１つとの共重合体、最も好ましくはポリスチレン又はエラストマー、好ましく
はポリイソプレン、ポリブタジエン、天然ゴム、エチレン／プロピレンゴム、エ
チレン／プロピレンジエンゴム(EPDM)、スチレン／ブタジエンゴム、熱可塑性ポ
リウレタン、最も好ましくは熱可塑性ポリウレタン、或いは熱硬化性重合体で、
好ましくはエポキシ類、ビニルエステル樹脂、ポリウレタン類、フェノール樹脂
類で、最も好ましくはポリウレタン、或いはハロゲン化ビニルホモポリマー及び
共重合体で、好ましくは塩化ビニル、塩化ビニリデン、その塩素化誘導体であり
、最も好ましくはポリ塩化ビニルとポリ塩化ビニリデン、或いはエンジニアリン
グ用熱可塑性樹脂で、好ましくはポリメチルメタクリレート(PMMA)、セルロース
系、ナイロン、ポリエステル、ポリアセタール、ポリアミド、ポリアクリル酸エ
ステル、芳香族ポリエステル、ポリカーボネート、ポリブチレン及びポリブチレ
ンとポリエチレンテレフタレートで、最も好ましくはポリメチルメタクリレート
(PMMA)及びポリエステルがある。

【０１３８】 本発明による弾性フィルムは、一般的包装及び特別な小物包装に充分利用でき
る。他の応用可能性としては肉類のオーバラップ、紙の代替、テーブルクロス及
びシャワーカーテンがあるが、これに限定されない。

【０１３９】 次に示す例は発明の事例であり、それによっていかなる形においても制限を加
えていると解釈するものではない。

【０１４０】 実施例 試験方法 ａ）溶融流動及び密度測定 本発明に用いられる重合体組成の分子量は、ASTM D-1238に従って190℃／2.16
kg（公には“条件(E)”として知られ、I₂としても知られている）にてメルトイ
ンデックスの測定を用いて便宜的に示した。メルトインデックスは重合体の分子
量に逆比例する。そして分子量が高くなれば、メルトインデックスは低くなるが
相互関係は直線的ではない。

【０１４１】 また本発明に用いた実質的ランダム共重合体の分子量を示すには、Gottfertメ
ルトインデックス(G、cm³ ／10分)が有効で、自動プラストメータ用ASTM D-1238
を用いるメルトインデックス(I₂)に関するのと同じ方式で求めるが、190℃での
ポリエチレンのメルトインデックスにつき溶融密度を0.7632に設定した。

【０１４２】 エチレン-スチレン共重合体におけるメルトインデックスとスチレン含量の関
係を、全スチレン含量を関数とし190℃においてスチレン重量29.8%〜81.8%の間
で測定した。これらの試料におけるアタクチックポリスチレンのレベルは通常10
%以下である。またアタクチックポリスチレンの溶融濃度と全スチレン高濃度試
料の溶融濃度はほぼ同程度であった。溶融濃度を測定する方法は、Gottfertメル
トインデックス装置を用い、溶融濃度パラメータを0.7632とし、I₂重量が有効な
間に溶融ストランドを時間の関数として収集した。各溶融ストランドについての
重量及び時間を記録し、標準化して10分当たりの質量をグラムで求めた。装置の
算定I₂メルトインデックス値を記録した。真の溶融密度を求める数式は、 δ＝δ_0.7032×I₂／I₂ Gottfert （ここで、δ_0.7032＝0.7632、 I₂ Gottfert＝掲示メルトインデックス）

【０１４３】 算出メルトインデックス対全スチレン含量の線型最小自乗適合は以下の数式に
つき相関係数0.91で数式を導いた： δ＝0.00299×S＋0.723 （ここで、S = 重合体中のスチレン重量％。 全スチレンの溶融濃度に対する相
関関係は、スチレン量が分かっていればこれらの数式を用いて真のメルトインデ
ックス値を決定する際に使用できる。）

【０１４４】 73%の全スチレン含量のある重合体で測定した溶融流動（Gottfert数）があれ
ば、計算は以下のようになる： X = 0.0029*73 ＋ 0.723 = 0.9412 （ここで、 0.9412/0.7632 = I₂/G# (測定値) = 1.23） 本発明で使用される実質的ランダム共重合体の密度はASTM D-792に従って測定し
た。

【０１４５】 ｂ）スチレン分析 共重合体スチレン含量及びアタクチックポリスチレン濃度はプロトン核磁気共
鳴法(¹HMR)で測定した。全てのプロトンNMR用試料は1,1,2,2-テトラクロロエタ
ン-d₂で調製した。得られた溶液の重合体重量は1.6〜3.2%であった。メルトイン
デックス(I₂)は試料濃度の測定用の指標として用いた。I₂が2 g/10分より大きけ
れば共重合体40 mgを使用する。I₂が1.5と2 g/10分の間であれば共重合体30 mg
を用いる。共重合体は直接5 mm試料管に量り込んだ。TCE-d₂の0.75 mLを注射器
で加え、試料管はポリエチレンキャップで堅く栓をした。試料は85℃のウオータ
バスで加熱し、共重合体を軟化させた。混合するため栓をした試料は時々加熱ガ
ンを用いて還流させた。

【０１４６】 プロトンNMRスペクトルは試料プローブ80℃でVarian VXR 300を用いて積算し
、5.99 ppmのTCE-d₂残存プロトンを参照した。遅延時間は1秒の間で変化させ、
データは各試料につき3回測定した。次に示す装置の条件は共重合体試料の分析
において使用した。 Varian VXR-300, 標準¹H ： 掃引幅：5000 Hz 収集時間：3.002秒 パルス幅：8μ秒 周波数：300 MHz 遅延：1秒 過渡：16 一試料当たりの全分析時間は10分であった。

【０１４７】 最初に、ポリスチレンStyron^TM 680(Dow Chemical 社Midland, MIの商標で、
ここから入手できる)を試料とし、¹H NMRスペクトルを遅延時間1秒で測定した。
プロトンに印をつけた：図1において示したように、b, 分岐；a, アルファ；o,
オルト；m, メタ；p, パラを示す。

【化１０】

【０１４８】 図1において、印をしたプロトン周辺の積分値を測定した。AはaPSを意味する
。積分値A_7.1(芳香族、7.1 ppm周辺)は3つのオルト／パラ位のプロトンと考えら
れ、積分値A_6.6(芳香族、6.6 ppm周辺)はメタ位の3つのプロトンである。αで表
した二つの脂肪族プロトンは1.5 ppmで共鳴し、bで表した単一プロトンは1.9 pp
mである。脂肪族領域につき0.8〜2.5 ppmを積分し、A_a1とした。理論的な比率は
A_7.1:A_6.6:A_a1は3:2:3又は1.5:1:1.5で、Styron^TM 680(Dow Chemical 社Midland
, MIの商標で、ここから入手できる)で観測した比率によく相関した。積分値を
点検し、ピークの帰属を評価する際に用いた比率計算は積分値A_6.6にて他の積算
値を割ることで行った。 比率 ArはA_7.1／A_6.6

【０１４９】 領域A_6.6に対し１の値を帰属した。比率A1は積分値A_a1／A_6.6である。全ての
収集したスペクトルは (o＋p):m:(α＋b)積分比率の期待値 1.5:1:1.5を満たし
ていた。脂肪族に対する芳香族プロトンの比率は3対5である。脂肪族での比率2
対1は図1におけるα及びbと表示したプロトンに基づいて予想される。この比率
は２つの脂肪族ピークを別々に積分すると観測された。

【０１５０】 エチレン／スチレン共重合体の場合、遅延時間1秒を用いた¹H NMRスペクトル
でC_7.1,C_6.6,及びC_a1を明確にした結果、7.1 ppmにおけるピークの積分はaPSのo
とp位プロトンと共に共重合体の芳香族プロトン全てを含んでいた。同じように
、共重合体のスペクトルにおける脂肪族領域C_a1の積分はaPS及び共重合体両方か
らの脂肪族ピークを含んでいて、互いの重合体のシグナルは明確にベースライン
分離はしなかった。6.6 ppmにおけるピークの積分値は他の芳香族シグナルから
分離されるが、これはaPSホモポリマー（多分メタのプロトン）によるものと思
われる。アタクチックポリスチレンでの6.6 ppm（積分A_6.6）のピーク帰属は標
準試料Styron^TM 680(Dow Chemical 社Midland, MIの商標で、ここから入手でき
る)との比較に基づいておこなった。これは、非常に低いレベルのアタクチック
ポリスチレンではこの付近では非常に弱いシグナルが観測されるにすぎないので
理にかなった推定である。そこで、共重合体のフェニルプロトンはこのシグナル
には寄与しないに違いない。この推定によれば、積分値A_6.6はaPS含量を定量す
る際の根拠となる。

【０１５１】 次の数式はエチレン／スチレン共重合体試料に組み込まれたスチレンの程度を
定量する際に使えた。 (Cフェニル)＝ C_7.1＋A_7.1＝(1.5×A_6.6) (C脂肪族)＝ C_a1 − (1.5×A_6.6) ｓ_c ＝ (Cフェニル)/5 ｅ_c ＝ (C脂肪族−(3×ｓ_c))/4 E ＝ｅ_c / (ｅ_c＋ｓ_c) S_c ＝ｓ_c / (ｅ_c＋ｓ_c) そして以下の数式は共重合体中のエチレン及びスチレンのモル％を計算する際に
使用した。

【０１５２】

【数１】 および

【０１５３】

【数２】

【０１５４】 （ここで、s_c及びｅ_cは共重合体中のスチレン及びエチレンプロトンのそれぞれ
の割合で、S_c及びEは共重合体中のスチレン及びエチレンモノマーのそれぞれの
割合である。）

【０１５５】 共重合体中のAPSの重量％は以下の数式により定量した。

【数３】

【０１５６】 全スチレン含量は定量的フーリエ変換赤外分光法(FTIR)で定量した。

【０１５７】実施例で用いたESI共重合体の作製及び本発明の比較実験 1)ESI#'s 1〜6の調製 ESI#'s1〜6は以下の触媒及び重合工程を用いて作製した実質的ランダムエチレ
ン/スチレン共重合体である。

【０１５８】 触媒A（ジメチル［N-(1,1-ジメチルエチル)-1,1-ジメチル-1-[(1,2,3,4,5-η)
-1,5,6,7-テトラヒドロ-3-s-インダセン-1-イル]シランアミナト(2-)-N］-チタ
ニウムの合成

【０１５９】 1)3,5,6,7-テトラヒドロ-s-ヒドリンダセン-1(2H)-オンの合成 インダン(94.00g, 0.7954モル)及び塩化3-クロロプロピオニル(100.99 g, 0.7
954モル)を300 mLのジクロロメタン中0℃で攪拌しながら、塩化アルミニウム130
.00 g(0.9750モル)を窒素気流中で徐々に加えた。混合液は室温で2時間攪拌した
。揮発成分は除去した。混合液を0℃まで冷却して、濃硫酸500 mLを徐々に添加
した。攪拌はこの段階で停止したが、生成した固体は時々スパチュラで細かくす
る必要があった。その後混合物は窒素中、一晩放置した。その後、混合液を加熱
し、目視温度90℃まで加熱した。この条件を2時間続けたが、この間スパチュラ
により時々混合物を攪拌した。反応時間終了後、細かい氷を混合物に加え、回転
させた。その後混合物をビーカーに移し、水とジエチルエーテルで断続的に洗浄
し、画分をろ過して合わせた。混合物は水(2×200 mL)で洗浄した。有機相は分
離し、揮発性分は除去した。目的の生成物はヘキサンを用いて0℃で再結晶して
単離すると、淡黄色の結晶が22.36 g(収率16.3%)得られた。

【０１６０】¹ H NMR(CDCl₃): d2.04〜2.19(m,2H), 2.65(t, ³jHH=5.7Hz, 2H), 2.84〜3.0 (m,
4H), 3.03(t, ³jHH=5.5 Hz, 2H), 7.26 (s, 1H), 7.53 (s, 1H).¹³ C NMR (CDCl₃): d25.71, 26.01, 32.19, 33.24, 36.93, 118.90, 122.16, 135
.88, 144.06, 152.89, 206.50. GC-MS: C₁₂H₁₂Oについて計算値は172.09, 実測値 172.05

【０１６１】 2) 1,2,3,5-テトラヒドロ-7-フェニル-s-インダセンの合成 3,5,6,7-テトラヒドロ-s-ヒドリン-1(2H)-オン12.00 g(0.06967モル)を200 mL
のジエチルエーテル中に加えて攪拌し、0℃で3.0Mジエチルエーテル溶液35.00 m
L(0.105モル)を徐々に加えた。この混合物は室温で攪拌しながら一夜放置した。
反応時間終了後、混合液は氷を加えて冷却した。混合液はその後塩酸を加えて酸
性(pH=1)とし、2時間激しく攪拌を行った。有機相を分離し、水(2×100 mL)で洗
浄して硫酸マグネシウムで乾燥した。ろ過した後、揮発成分を除去すると目的成
分が暗色オイルとして単離した(14.68 g, 収率90.3%)。

【０１６２】¹ H NMR(CDCl₃): d2.0〜2.2(m,2H), 2.8〜3.1 (m, 4H), 6.54 (s, 1H), 7.2〜7.6
(m, 7H) GC-MS: C₁₈H₁₆Oについて計算値は232.13, 実測値 232.05

【０１６３】 3)1,2,3,5-テトラヒドロ-7-フェニル-s-インダセンジリチウム塩の合成 1,2,3,5-テトラヒドロ-7-フェニル-s-インダセン14.68 g(0.06291モル)を150
mLのヘキサン中に入れて攪拌しながら、nBuLiの2.0 Mシクロヘキサン溶液40.00
mL(0.080モル)を徐々に添加した。この混合液を一夜攪拌しながら放置する。反
応後、固体を減圧ろ過で集めると黄色の固体が得られたので、これをヘキサンで
洗浄、減圧乾燥したが、それ以上は精製や分析せずに用いた(12.2075 g, 収率81
.1%)。

【０１６４】 4)クロロジメチル(1,5,6,7-テトラヒドロ-3-フェニル-s-インダセン-1-イル)シ
ランの合成 1,2,3,5-テトラヒドロ-7-フェニル-s-インダセンジリチウム塩12.2075 g 0510
2モル)を50 mLのテトラヒドロフランに溶解した液を、0℃でMe₂SiCl₂ 19.5010 g
(0.1511モル)を100 mLのTHFに溶解した溶液に滴下した。この混合液は攪拌しな
がら一夜室温で放置した。反応終了後、揮発成分は除去し、残留物はヘキサンで
抽出し、ろ過した。ヘキサンを除去すると、目的物の黄色油状物質15.1492 g (
収率91.1%)が得られた。

【０１６５】¹ H NMR(CDCl₃): d0.33 (s,3 H), 0.38 (s, 3 H), 2.20(p, ³jHH=7.5 Hz, 2 H),
2.9〜3.1(m, 4H), 3.84(s, 1 H), 6.69(d, ³jHH=2.8 Hz, 1 H), 7.3〜7.6 (ｍ,
7 H), 7.68 (d, ³jHH=7.4 Hz 2H). ¹³ C NMR (CDCl₃): d0.24, 0.38, 26.28, 33.05, 33.18, 46.13, 116.42, 119.71
, 127.51, 128.33, 138.64, 129.56, 136.51, 141.31, 141.86, 142.17, 142.41
, 144.62. GC-MS: C₂₀H₂₁ClSiについて計算値は324.11, 実測値 324.05

【０１６６】 5) N-(1,1-ジメチルエチル)-1,1-ジメチル-1-(1,5,6,7-テトラヒドロ-3-フェニ
ル-s-インダセン-1-イル)シランアミンの合成 クロロジメチル(1,5,6,7-テトラヒドロ-3-フェニル-s-インダセン-1-イル)シ
ラン10.8277 g (0.03322モル)を150 mLのヘキサンに溶解し、攪拌しながらNEt₃
3.5123 g(0.03471モル)及びt-ブチルアミン2.6074 g(0.03565 モル)を加えた。
この混合液を攪拌しながら一夜放置した。反応終了後、混合液はろ過し、揮発成
分を除去すると濃赤色油状物質の目的物が10.6551 g単離できた（収率88.7%）。

【０１６７】¹ H NMR(CDCl₃): d0.02 (s,3 H), 0.04 (s, 3 H), 1.27 (s, 9H), 2.16 (p, ³jHH
=7.2 Hz, 2 H), 2.9〜3.0(m, 4 H), 3.68(s, 1 H), 6.69(s, 1 H), 7.3〜7.5 (
ｍ, 7 H), 7.63 (d, ³jHH=7.4 Hz 2 H).¹³ C NMR (CDCl₃): d-0.32, -0.09, 26.28, 33.39, 34.11, 46.46, 47.54, 49.81
, 115.80, 119.30, 126.92, 127.89, 128.46, 132.99, 137.30, 140.20, 140.81
, 141.64, 142.08, 144.83.

【０１６８】 6) N-(1,1-ジメチルエチル)-1,1-ジメチル-1-(1,5,6,7-テトラヒドロ-3-フェニ
ル-s-インダセン-1-イル)シランアミンジリチウム塩の合成 N-(1,1-ジメチルエチル)-1,1-ジメチル-1-(1,5,6,7-テトラヒドロ-3-フェニル
-s-インダセン-1-イル)シランアミン10.6551 g(0.02947モル)のヘキサン(100 mL
)溶液を攪拌しながら、これにnBuLiの2.0 Mシクロヘキサン35.00 mL(0.070モル)
を徐々に添加した。この混合液を攪拌しながら一夜放置したが、その間は塩は暗
赤色溶液から突出しなかった。反応時間終了後、揮発成分を除去して残留物をす
ばやくヘキサン(2×50 mL)で洗浄した。暗赤色残留物を上下に振って乾燥するだ
けでそれ以上の精製や分析を行わずそのまま使用した(9.6517 g, 収率87.7%)。

【０１６９】 7) ジクロロ［N-(1,1-ジメチルエチル)-1,1-ジメチル-1-[(1,2,3,4,5-η)-(1,5,
6,7-テトラヒドロ-3-フェニル-s-インダセン-1-イル)]シランアミナト(2-)-N]チ
タニウムの合成 N-(1,1-ジメチルエチル)-1,1-ジメチル-1-(1,5,6,7-テトラヒドロ-3-フェニル
-s-インダセン-1-イル)シランアミンジリチウム塩4.5005 g(0.01214モル)のTHF(
50 mL)溶液に、THF(100 mL)中にTiCl₃(THF)₃を4.5005 g(0.01214モル)を加えて
スラリー状とした液を滴下した。混合液は2時間攪拌した。それから塩化鉛(PbCl ₂ )(1.7136 g, 0.006162モル)を添加し、更に少し攪拌した。反応時間終了後、揮
発成分を除去し、トルエンで抽出してろ過した。トルエンを除去すると暗色の残
渣が遊離した。この残渣を更にヘキサン中でスラリー化して0℃まで冷却した。
ろ過すると2.5280 gの赤褐色の結晶状固体として目的物が遊離した(収率43.5 %)
。

【０１７０】¹ H NMR(CDCl₃): d0.71 (s,3 H), 0.97 (s, 3 H), 1.37 (s, 9H), 2.0〜2.2 (m,
2 H), 2.9〜3.2(m, 4 H), 6.62(s, 1 H), 7.35〜7.45 (ｍ, 1 H), 7.50 (t, ³jH
H=7.8 Hz 2 H), 7.57 (s, 1 H), 7.70 (d, ³jHH=7.1 Hz, 2 H), 7.78 (s, 1 H). ¹H NMR(C₆D₆): d0.44 (s, 3 H), 0.68 (s, 3H), 1.35 (s, 9H), 1.6〜1.9 (m,
2 H), 2.5〜3.9 (m, 4 H), 6.65 (s, 1 H), 7.1〜7.2 (m, 1 H), 7.24 (t, ³jHH
=7.1 Hz, 2 H), 7.61 (s, 1H), 7.69 (s, 1 H), 7.77〜7.8 (m, 2 H).¹³ C NMR (CDCl₃): d1.29, 3.89, 26.47, 32.62, 32.84, 32.92, 63.16, 98.25,
118.70, 121.75, 125.62, 128.46, 128.55, 128.79, 129.01, 134.11, 134.53,
136.04, 146.15, 148.93.¹³ C NMR (C₆D₆): d0.90, 3.57, 26.46, 32.56, 32.78, 62.88, 98.14, 119.19,
121.97, 125.84, 127.15, 128.83, 129.03, 134.57, 135.04, 136.41, 136.51,
147.24, 148.96

【０１７１】 8) ジメチル［N-(1,1-ジメチルエチル)-1,1-ジメチル-1-[(1,2,3,4,5-η)-(1,5,
6,7-テトラヒドロ-3-フェニル-s-インダセン-1-イル)]シランアミナト(2-)-N]チ
タニウムの合成 ジクロロ［N-(1,1-ジメチルエチル)-1,1-ジメチル-1-[(1,2,3,4,5-η)-(1,5,6
,7-テトラヒドロ-3-フェニル-s-インダセン-1-イル)]シランアミナト(2-)-N]チ
タニウム0.4970 g(0.001039モル)を50 mLのジエチルエーテルに加え攪拌しなが
らこれにMeMgBrの3.0Mジエチルエーテル溶液0.70 mL(0.0021モル)を徐々に添加
した。この混合液を1時間攪拌した。反応時間終了後、揮発成分を除去し、残渣
をヘキサンで抽出し、ろ過する。ヘキサンを除去すると目的物質0.4546 gが黄金
色の固体として単離された（収率66.7%）。

【０１７２】¹ H NMR(C₆D₆): d0.071 (s, 3 H), 0.49 (s, 3H), 0.70 (s, 3 H), 0.73 (s, 3 H
), 1.49 (s, 9 H), 1.7〜1.8 (m, 2 H), 2.5〜2.8 (m, 4 H), 6.41 (s, 1 H), 7
.29 (t, ³jHH=7.4 Hz, 2 H), 7.48 (s, 1H), 7.72 (d, ³jHH=7.4 Hz, 2 H), 7.9
2(s, 1 H).¹³ C NMR (C₆D₆): d2.19, 4.61, 27.12, 32.86, 33.00, 34.73, 58.68, 58.82, 1
18.62, 121.98, 124.26, 127.32, 128.63, 128.98, 131.23, 134.39, 136.38, 1
43.19, 144.85.

【０１７３】 触媒Bの合成(1H-シクロペンタ[1]フェナンスレン-2-イル)ジメチル(t-ブチル
アミド-シランチタニウム1,4-ジフェニルブタジエン)

【０１７４】 1)1H-シクロペンタ[1]フェナンスレン-2-イルリチウム塩の合成 1H-シクロペンタ[1]フェナンスレン1.42 g(0.00657モル)及びベンゼン120 mL
を入れた250 mLの丸底フラスコに、1.60Mn-BuLiの混合ヘキサン溶液4.2 mLを滴
下添加した。溶液は攪拌しながら一夜放置した。25 mLベンゼンで２回洗浄した
後、ろ過してリチウム塩を単離した後、真空で乾燥した。単離収率は1.426 g(97
.7%)であった。1H NMR分析によれば2位に置換した異性体が相当量存在すること
を示した。

【０１７５】 2)（1H-シクロペンタ[1]フェナンスレン-2-イル）ジメチルクロロシランの合成 1H-シクロペンタ[1]フェナンスレン-2-イルリチウム塩1.45 g (0.0064モル)を
テトラヒドロフラン(THF)に溶解した溶液4.2 mLを、ジメチルジクロロシラン4.1
6 g(0.0322モル)及び THF250mLを入れた250 mL丸底フラスコに滴下した。反応溶
液は16時間攪拌した後、溶媒を減圧下除去すると、油状固体が得られたのでこれ
をトルエンで抽出し、珪藻土(Celite^TM)を用いてろ過した後、トルエンで2回洗
浄し減圧で乾燥させた。単離収量は1.98 g(99.5%)であった。

【０１７６】 3) （1H-シクロペンタ[1]フェナンスレン-2-イル）ジメチル（t-ブチルアミノ）
シランの合成 （1H-シクロペンタ[1]フェナンスレン-2-イル）ジメチルクロロシラン1.98 g(
0.0064モル)及び250 mLのヘキサンを入れた500 mL丸底フラスコに、t-ブチルア
ミン2.00 mLを添加した。反応混合液は数日間攪拌した後、珪藻土(Celite^TM)を
用いてろ過し、ヘキサンで洗浄した。残存溶媒を減圧下除去して反応生成物を得
た。単離収量は1.98 g(88.9%)であった。

【０１７７】 4) ジリチオ（1H-シクロペンタ[1]フェナンスレン-2-イル）ジメチル（t-ブチル
アミド）シランの合成 （1H-シクロペンタ[1]フェナンスレン-2-イル）ジメチル（t-ブチルアミノ）
シラン1.03 g(0.0030モル)及び120 mLのベンゼンを入れた250 mLの丸底フラスコ
に、1.6 Mn-BuLi混合ヘキサン溶液3.90 mLを滴下で加えた。反応混合液は約16時
間攪拌を行った。ろ過して得た生成物を2回ベンゼンで洗浄し、減圧下乾燥した
。単離した収量は1.08 g(100%)であった。

【０１７８】 5) （1H-シクロペンタ[1]フェナンスレン-2-イル）ジメチル（t-ブチルアミド）
シランチタニウムニ塩酸塩の合成 ジリチオ（1H-シクロペンタ[1]フェナンスレン-2-イル）ジメチル（t-ブチル
アミド）シラン1.08 gのTHF溶液を、TiCl₃-3THF 1.17 g(0.0030 モル)及びTHF12
0 mLを入れた250 mL丸底フラスコに早い速度で滴下した。混合溶液は20℃で1.5
時間攪拌した後、固形PbCl₂0.55 g(0.002モル)を添加した。更に1.5時間攪拌し
た後、THFを除去して残渣はトルエンで抽出し、ろ過した後、減圧乾燥すると橙
色の固体が得られた。収量は1.31 g(93.5%)であった。

【０１７９】６)（１H−シクロペンタ［l］フェナントレン−２−イル）ジメチル（t−ブチル
アミド）シランチタニウム１，４−ジフェニルブタジエンの調製 トルエン80ml中の二塩化（１H−シクロペンタ［l］フェナントレン−２−イル
）ジメチル（t−ブチルアミド）シランチタニウム（3.48g，0.0075モル）のスラ
リと1.551mg（0.0075モル）の１，４−ジフェニルブタジエンに７０℃でn−BuLi
（0.0150モル）の1.6M溶液9.9mlを加えた。溶液は即座に暗色に変化した。混合
物の温度を上げ、その温度で２時間加熱還流した混合物を-20℃まで冷却し、減
圧下で揮発成分を除去した残留物を20℃で約16時間混合ヘキサン60ml中で懸濁さ
せた.。混合物を１時間25℃に冷却した。真空濾過により固体をガラススリット
上に集め減圧乾燥した。乾燥した固体をガラスファイバーシンブル中に置き、こ
れをソックスレー抽出器を用いてヘキサン抽出した。 6時間後、結晶がポット中に見られた。混合物を-20℃に冷却後濾過し減圧乾燥
して暗色の結晶1.62gを得た。濾液は廃棄した。抽出器に新たに混合ヘキサンを
加え残っている固体を撹拌抽出し、更に0.46mgの暗色結晶を得た。

【０１８０】 補触媒Ｅ（ビス（水素化タロウアルキル）メチルアミン）の調製 ２Ｌの円柱フラスコにメチルシクロヘキサン（1200ml）を入れた。暫く撹拌後
、ビス（水素化タロウアルキル）メチルアミン（ARMEEN M2HT,104g顆粒状）をフ
ラスコに加え完全に溶解するまで撹拌した。Ｈｃｌ水溶液（1M,200ml）をフラス
コに加え、この混合物を30分撹拌した。即座に白色の沈殿物が生成した。 30分間の撹拌の終わり頃、LiB（C6F5）・Et2O・3LiCl（Ｍｗ＝887.3;177.4g）
をフラスコに加えた。溶液は乳白色に変わり始めた。フラスコに蒸留装置となる
6“Vigreuxカラムを取り付け、混合物を加熱（外壁温度140℃）した。エーテル
とメチルヘキサンの混合物をフラスコから蒸留した。この段階で二相の溶液はご
くわずか濁っていた。混合物を室温に冷却した後、4Lの分液漏斗に入れた。水相
を廃棄した後、有機相をH２Oで2回洗浄し、この水相も廃棄した。メチルシクロ
ヘキサン飽和水溶液をジエチルエーテルが0.48wt%となるように測り入れた。

【０１８１】 溶液（600mL)を1Lのフラスコに移し、十分に窒素を充填してドライボックスに
移す。溶液を13Xモレキュラーシーブの詰まったカラム（直径1インチ、高さ6イ
ンチ）に通した。これによりEt2Oのレベルは0.48wt%から0.28wt%に減少した。こ
れを新しい13Xシーブ（20g）中で4時間撹拌した。 Ｅｔ２Ｏのレベルは、0.19wt%と成った。この混合物を一晩撹拌したところ、
更にＥｔ２Ｏのレベルは、約40ppmまで下がった。この混合物を孔サイズ10−15u
mのガラスフッリトを設置した漏斗で濾過し、透明な溶液を得た（モレキュラー
シーブは無水メチルシクロヘキサンで洗浄した）。この濃縮物は重量分析により
16.7%の収率であった。

【０１８２】 重合 ESI#‘s1−6は、6ガロン（22.7L)のオイルジャッケトオートクレーブ連続撹拌
タンク反応器（CSTR)で調整された。混合は、A-320圧縮器と磁気的に連結した撹
拌機で行った。仮反応は475psig（3,275pka）で十分に液体を撹拌した。反応の
流れは底部と頂部であった。熱伝導オイルが反応器のジャケットを循環すること
で幾らかの反応熱が除去された。反応器出口にあるミクロモーションフローメー
ターが流量と溶液密度を測定した。反応器の出口にある全てのラインは50psiに
設定され分岐していた。

【０１８３】 トルエン溶液を30psig（207kpa）で反応器に供給した。反応器への供給量はミ
クロモーションマスフローメーターで測定した。変速ダイヤフラムポンプが供給
量を制御した。溶媒ポンプの排出口に測流が設けられ、触媒のインジェクション
ライン（1lb/hr（0.45kg/hr））と反応器の撹拌機（0.75lb/hr（0.34kg/hr））
にフラッシュフローを供給した。これらの流れは示差圧フローメーターにより測
定され、ミクロフローニードルバルブの手動調整により制御された。制御されて
いないスチレンモノマーを30pisg（207kpa）で供給した。反応器への供給量はミ
クロモーションフローメーターで測定した。変速ダイヤフラムポンプが供給量を
制御した。スチレンの流れを残留溶媒の流れと混合した。エチレンを600psig（4
,137kpa）で反応器に供給した。エチレンの流れは、流れを制御するリサーチバ
ルブの直前でミクロマスフローメーターで測定した。ブルックスフローメーター
/コントローラーを用いてエチレンコントロールバルブの出口で水素をエチレン
の流れに導入した。エチレン/水素混合物は、その温度のまま溶媒/スチレンの流
れに合わさる。反応器に入ってくるときの溶媒/モノマー温度はジャケットの5℃
グリコールとの熱交換により5℃まで下がった。この流れは反応器の底に入った
。

【０１８４】 三成分触媒系とその溶媒の流れもモノマーの流れとは別の場所を通り反応器の
底に入った。触媒成分の調整は不活性雰囲気のグローブボックスで行った。希釈
した成分を窒素が充填されたシリンダーに入れ工程中の触媒作動タンクに入れた
。これらの作動タンクからの触媒はピストンポンプで加圧され、その流れはマイ
クロモーションマスフローメーターで測定された。これらの流れは反応器に入る
一本のインジェクションラインに供給される前に触媒用溶媒と合わされる。

【０１８５】 溶媒密度を測定しているミクロモーションフローマーターの次にある反応器の
生成物ラインに触媒不活性剤（溶媒と混合した水）を加えることで重合化は停止
する。他のポリマー添加剤は触媒阻害剤と共に加えても良い。ライン中の固体ミ
キサーにより反応器から排出される流れに触媒婦活性剤と添加剤を分散した。次
に溶媒の除去フラッシュにエネルギーを与える為に、この流れはポスト反応器ヒ
ーターに入った。このフラッシュはポスト反応器から排出される流れとなり、そ
の圧力は反応器圧力コントロールバルブに於いて475psig（3,275kpa）から絶対
圧力〜250mmに下がった。

【０１８６】 このフラッシュされたポリマーはホットオイルジャケット液化装置に入った。
液化装置において約85%の揮発成分がポリマーから除去された。この揮発成分は
液化装置の頂部から排出した。この流れはグリコールジャケット熱交換器で濃縮
され、真空ポンプで吸引され、グリコールジャケット熱交換器の溶媒及びスチレ
ン/エチレン分離容器に排出された。

【０１８７】 溶媒とスチレンはこの容器の底から、エチレンは頂部から除去された。エチレ
ンの流れはミクロモーションフローマーターで測定され、組成分析された。排出
されたエチレンの測定値プラス溶媒/スチレンの流れ中に溶解していた気体の計
算値は、エチレンの転換率の計算に用いられた。液化装置で分離されたポリマー
は、ギヤポンプによりZSK-30液化真空押し出し器に供給された。乾燥ポリマーが
一本のストランドとして押し出し器から出る。このストランドは、それが引っ張
られるように水溶で冷却された。このストランドから過剰の水を空気で吹き飛ば
した後、このストランドをストランドチョッパーでペレット状に切断した。

【０１８８】 種々のエチレンスチレンインターポリマー（ESI#S1-6）の調整用に用いられた
種々の触媒、補触媒と工程条件を表１に示し、それらの比率を表２に示した。

【０１８９】

【表１】

【０１９０】 a 触媒Aはジメチル[N-(1,1-ジメチルエチル)-1,1-ジメチル-l-[(1,2,3,4,5-n)-
l,S,6,7-テトラヒドロ-3-フェニル-s-インダセン-1-イル]シランアミナト(2-)-N
-]-tチタニウムである。 b 触媒Bは(1H-シクロペンタ[l]フェナントレン-2-イル)ジメチル(t-ブチルアミ
ド)-シランチタニウム 1,4-ジフェニルブタジエンである。 c 触媒Cは米国特許＃5,556,928,例17に記述される方法で調製された（t-ブチル
アミド)ジメチル(テトラメチルシクロペンタジエニル)シランチタニウム(II)1,3
-ペンタジエンである。 d 触媒Dはトリス(ペンタフルオロフェニル)ボレート（CSA#001109-15-5)である
。 e 触媒Eはビス-水素化タロウアルキル メチルアンモニウム テトラキス(ペン
タフルオロフェニル)ボレートである。 f MMAO-3A(CAS#14690S-79-5)として、AKZO Nobelから商業上入手可能の変性メ
チルアルミノキサン。

【０１９１】

【表２】

【０１９２】 例１ 15.4モル％スチレン（40.3wt%）を含みGottfert融解指数（G#）1.4cm³/10分の
サンプルESI 1を融解温度415Ｆで作動する12/6/6 24：1 L/Dスクリューを有する
直径1.25押し出し機を用いてフィルム状にした。ダイは直径３インチで６０ミリ
のダイキャップが有った（押し出し条件を表３に示す）。フィルム（厚さ1-3ミ
ルを有する）は、ここで述べられるような弾性フィルム特性の測定としてパーセ
ント回復率をテストされた結果を表４に示す。ＣＤ80%以上、ＭＤ60%以上が望ま
しいパーセント回復率を示す。

【０１９３】 例２ 38.4モル％スチレン（69.8wt%）を含み、Gottfert融解指数（G#）0.9cm³/10分
のサンプルESI 2をフィルム状にし、例１のテストをした結果を表４に示す。Ｃ
Ｄ80%以上、ＭＤ60%以上の望ましきパーセント回復率を示す。

【０１９４】 例３ 26.2モル％スチレン（56.9wt%）を含み、Gottfert融解指数（G#）1.2cm³/10分
のサンプルESI 5をフィルム状にし、例１のテストをした結果を表４に示す。Ｃ
Ｄ80%以上、ＭＤ60%以上の望ましい回収率を示す。

【０１９５】 例４ 17.2モル％スチレン（43.6wt%）を含み、Gottfert融解指数（G#）1.0cm³/10分
のサンプルESI 6をフィルム状にし、例１のテストをした結果を表４に示す。Ｃ
Ｄ80%以上、ＭＤ60%以上の望ましい回収率を示す。

【０１９６】 例５ 10.5モル％スチレン（30.3wt%）を含み、Gottfert融解指数（G#）1.6cm³/10分
のサンプルESI 6をフィルム状にし、例１のテストをした結果を表４に示す。Ｃ
Ｄ80%以上、ＭＤ60%以上の望ましい回収率を示す。

【０１９７】 比較実験 １ 43.6モル％スチレン（74.6wt%）を含み、Gottfert融解指数（G#）1.3cm³/10分
のサンプルESI 3をフィルム状にし、例１のテストをした結果を表４に示す。Ｃ
Ｄ80%以上、ＭＤ60%以上の望ましい回収率を示さない。

【０１９８】 比較実験 ２ これはAffinity ^TM PL1880で作られたフィルムで有った。これは実質的にはダ
ウケミカル社から入手できるメタロセン触媒を用いて調整される直鎖のエチレン
／１−オクテンインターポリマーであり、溶解指数I2＝1.6g/10分、密度＝0.896
5g/cm³、I10/I210、500ppm Irganox ^TM 1076及び800ppmPEPQ ^TMを含み、ここで
望まれる回収率がどうか調べた。結果を表４に示す。 ＣＤ80%以上、ＭＤ60%以
上の望ましい回収率を示さない。

【０１９９】 比較実験 ３ このフィルムは、Attane ^TM 4201で作られた。これはダウケミカル社から入手
できるエチレン／１−オクテンインターポリマーであり、溶解指数I₂＝1.0g/10
分、密度＝0.912g/cm³、I₁₀/I₂ 8.5であり、ここで望まれる回収率がどうか調べ
た。結果を表４に示す。 ＣＤ80%以上、ＭＤ60%以上の望ましい回収率を示さな
い。

【０２００】

【表３】

【０２０１】 テスト方法 弾性回復MD（機械方向）サンプルのディメンジョンはCD（クロス方向）で幅25
mm及びCDで長さ127mmであった。弾性回復：CD(クロス方向）サンプルのディメン
ジョンはMD（機械方向）で幅25mm及びCDで長さ127mmであった。このサンプルを2
50mm/分にセットされた基準長50mmの張力試験機でそのオリジナルの長さの100%
まで引っ張った。そのサンプルはその長さを30分間保持した。その後サンプルを
同じスピードでオリジナルの基準長50mmまで戻した。60秒保持した後、このサン
プルを再度引っ張り、それが再び力を出す点を決定した。パーセント回復率：（
５測定値の平均）はまず％伸長あるいは％セットを測定して得た。これは第二負
荷サイクルが非ゼロ力を示し始める距離を測定して得た。この距離は

【０２０２】 ％伸長＝（伸びた長さ−オリジナルの長さ）／オリジナルの長さ×100/1
である％セットあるいは％伸長であった。 ％回復率は ％回復率＝（100−％伸長） で計算された。

【０２０３】 この発明のフィルムはCDで＞80％回復率及びMDで＞60％を示す良好な弾性を有
する。

【０２０４】

【表４】

【０２０５】 例1及び4はMDとCDの両者において高回復率を有するすぐれたフィルム弾性を示
す。例2及び3もまたCDで高回復率及びMDで許容範囲の回復率を有する良好な弾性
を示す。例5はCDおよびMDで許容範囲の回復率を示す。比較例1は弾性が乏しく、
高スチレン含量のせいで、CD及びMDにおいて低回復率である。比較例2および3は
、また弾性が乏しく、CDおよびMDにおいて低回復率を示す。

【０２０６】

【表５】

【０２０７】 表5のデータはこの発明の弾性フィルムの良好な引っ張り強度と伸長及び低係
数値で示されるようにその柔軟さと曲げ易さを示す。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (81)指定国 ＥＰ(ＡＴ，ＢＥ，ＣＨ，ＣＹ， ＤＥ，ＤＫ，ＥＳ，ＦＩ，ＦＲ，ＧＢ，ＧＲ，ＩＥ，Ｉ Ｔ，ＬＵ，ＭＣ，ＮＬ，ＰＴ，ＳＥ)，ＯＡ(ＢＦ，ＢＪ ，ＣＦ，ＣＧ，ＣＩ，ＣＭ，ＧＡ，ＧＮ，ＧＷ，ＭＬ， ＭＲ，ＮＥ，ＳＮ，ＴＤ，ＴＧ)，ＡＰ(ＧＨ，ＧＭ，Ｋ Ｅ，ＬＳ，ＭＷ，ＳＤ，ＳＬ，ＳＺ，ＵＧ，ＺＷ)，Ｅ Ａ(ＡＭ，ＡＺ，ＢＹ，ＫＧ，ＫＺ，ＭＤ，ＲＵ，ＴＪ ，ＴＭ)，ＡＥ，ＡＬ，ＡＭ，ＡＴ，ＡＵ，ＡＺ，ＢＡ ，ＢＢ，ＢＧ，ＢＲ，ＢＹ，ＣＡ，ＣＨ，ＣＮ，ＣＵ， ＣＺ，ＤＥ，ＤＫ，ＥＥ，ＥＳ，ＦＩ，ＧＢ，ＧＤ，Ｇ Ｅ，ＧＨ，ＧＭ，ＨＲ，ＨＵ，ＩＤ，ＩＬ，ＩＮ，ＩＳ ，ＪＰ，ＫＥ，ＫＧ，ＫＰ，ＫＲ，ＫＺ，ＬＣ，ＬＫ， ＬＲ，ＬＳ，ＬＴ，ＬＵ，ＬＶ，ＭＤ，ＭＧ，ＭＫ，Ｍ Ｎ，ＭＷ，ＭＸ，ＮＯ，ＮＺ，ＰＬ，ＰＴ，ＲＯ，ＲＵ ，ＳＤ，ＳＥ，ＳＧ，ＳＩ，ＳＫ，ＳＬ，ＴＪ，ＴＭ， ＴＲ，ＴＴ，ＵＡ，ＵＧ，ＵＳ，ＵＺ，ＶＮ，ＹＵ，Ｚ Ａ，ＺＷ (72)発明者 ゲスト，マーティン ジェイ． アメリカ合衆国，テキサス 77566，レイ ク ジャクソン，グリーンブライアー 106 (72)発明者 バン ボルケンバーグ，ウィリアム アー ル． アメリカ合衆国，テキサス 77566，レイ ク ジャクソン，セコイア 126 Ｆターム(参考） 4F071 AA11 AA12 AA13 AA15 AA22 AA24 AA25 AA33 AA39 AA43 AA50 AA54 AF15 AF20 AF21 AH04 AH19 BB02 BB06 BC01 BC02 4F100 AK01A AK02A AK02J AK03A AK03J AK04B AK07B AK11A AK11J AK12A AK12B AK12J AK14A AK15A AK16A AK25A AK33A AK41B AK42A AK45A AK46A AK51A AK53A AK64A AK74A AK80A AL02A AL03A AL05A AL09A AN01A BA02 BA10A BA10B BA15 DG15B DJ01B EJ05A GB15 GB23 GB72 JB16A JK07A JK20A YY00A 4J002 AC012 AC032 AC062 AC082 BB011 BB041 BB042 BB052 BB101 BB122 BB142 BB152 BB17 BC032 BC041 BC042 BC062 BC081 BC091 BC111 BD04 BD05 BG02 BG06 BK001 BN142 BN152 BP002 BP012 BP022 CB00 CC03 CD002 CE001 CF002 CF05 CG00 CK022 CL00 CL01 CL03 FD010 FD020 FD100 FD340 GB00 GG02

Claims (22)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 （A）（1）（i）少なくともひとつのビニル芳香族モノマー
   、あるいは （ii）少なくともひとつの脂肪族あるいは脂環式ビニルあるいはビニリデンモノ
   マー、あるいは （iii）少なくともひとつの芳香族ビニルモノマーと少なくともひとつの脂肪族
   あるいは脂環式ビニルあるいはビニリデンモノマーの組み合わせから誘導される
   ポリマーユニットと （2）エチレンあるいは少なくともひとつのC_3-20α-オレフィン、あるいはこれ
   らの組み合わせから誘導されるポリマーユニットと、任意で、 （3）ひとつあるいはそれ以上のエチレン不飽和結合を有する重合可能な（1）及
   び（2）以外のモノマーから誘導されるポリマーユニットを含む、少なくともひ
   とつの基本的にランダムなインターポリマー、あるいは （B）成分Aと少くなくともひとつの成分A以外のポリマーの混合物を含む、少な
   くともひとつの層を有する弾性フィルムであって、及び前記の弾性フィルムは80
   %以上のクロス方向回復率と60%以上の機械方向回復率を有する、弾性フィルム。
2. 【請求項２】 （I）前記の基本的にランダムなインターポリマーすなわち
   成分Aは、50から100wt%（成分Aと成分A以外の前記のポリマーの重量の組み合わ
   せを基として）の量で存在し、0.1から1000g/10分のI₂及び1.5から20のMw/Mnを
   有し、また、 （1）（i）少なくともひとつの芳香族ビニルモノマー、あるいは （ii）少なくともひとつの脂肪族あるいは脂環式ビニルあるいはビニリデンモノ
   マー、あるいは （iii）少なくともひとつの芳香族ビニルモノマーと少なくともひとつの脂肪族
   あるいは脂環式ビニルあるいはビニリデンモノマーの組み合わせから誘導される
   10から40モル%のポリマーユニット、及び （2）エチレンあるいは少なくともひとつのC_3-20のα−オレフィン、あるいはこ
   れらの組み合わせから誘導される60から90モル%のポリマーユニット及び （3)ひとつあるいはそれ以上の前記のエチレン不飽和結合を有する重合可能な（
   1)及び（2)から誘導されるモノマー以外のモノマーから誘導される0から20モル%
   のポリマーユニット、を含み、 （II)成分A以外の前記のポリマーは0から50wt%の量（成分Aと成分A以外の前記の
   ポリマーの重量の組み合わせを基にして）で存在する、請求項1の弾性フィルム
   。
3. 【請求項３】 （I)前述の基本的にランダムなインターポリマー成分成分（
   A)は75から100wt%の量（成分Aと成分A以外の前述のポリマーの重量の組み合わせ
   を基にして）で存在し、0.5から200g/10分のI₂と1.8から１０のMw/Mnを有し、ま
   た （1)(I)次式で表される前記の芳香族ビニルモノマー 【化１】 （ここでR¹は水素及び3個あるいはそれ以下の炭素を含むアルキルラジカルから
   成るラジカルの群から選択され、Arはフェニル基あるいはハロ、C_1-4アルキル及
   びC_1-4ハロアルキルから成る群から選択される1から5個の置換基で置換されたフ
   ェニル基であり、nは0から4の値となる。）；あるいは （ii)前記の脂肪族あるいは脂環式ビニルあるいはビニリデンモノマーは次の 一般式で示される； 【化２】 （ここでA¹は立体的なかさのある炭素20個の脂肪族あらいは脂環式置換基であり
   、R¹は水素及び1から4個の炭素原子を含むアルキルラジカルから成るラジカル群
   から選択される；各R²は独立に水素および１〜４個の炭素原子を含むアルキルラ
   ジカルから成る群から選択され、あるいはR¹とA¹で環を形成する。）；及び （2)エチレン、あるいはプロピレン、4−メチル−1−ペンテン、ブテン−1、ヘ
   キセン−1またはオクテン−1の少なくともひとつを含む前記のα−オレフィンか
   ら誘導される67から87モル%のポリマーユニット；及び （3)(1)及び（2)から誘導される以外の前記のエチレン不飽和結合を有する重合
   可能なポリマーはノルボルネン、あるいはC_1-10アルキルあるいはC_6-10アリール
   で置換されたノルボルネンを含み、また（II)成分Aのポリマー以外の前記のポリ
   マーは0から25%の量（成分Aと成分Aのポリマー以外の前記のポリマーの重量の組
   み合わせを基にして）で存在し、ひとつ或いはそれ以上の a）均質インターポリマー； b）不均質インターポリマー c）熱可塑性オレフィン； d）スチレンブロックコポリマー； e）スチレンホモあるいはコポリマー； f）エラストマー； g）熱硬化性ポリマー； h）ビニルハロゲン化ポリマー； I）エンジニアリングサーモプラスチックを含む、請求項1の弾性フィルム。
4. 【請求項４】 （I)前記の基本的にランダムなインターポリマーすなわち成
   分Aは90から95wt%（成分Aと成分Aのポリマー以外の前記のポリマーの重量の組み
   合わせを基として）の量で存在し、0.5から100g/分のI₂及び2から5のMw/Mnを有
   し、また （1) i）α−メチルスチレン、オルト−、メタ−及びパラ−メチルスチレン及び
   ハロゲン化スチレンから成る前述のビニル芳香族モノマー、あるいは ii）5−エチリデン−2−ノルボルネン或いは1−ビニルシクロヘキセン、3−
   ビニルシクロヘキセン及び4−ビニルシクロヘキセンから誘導される15から29モ
   ル%のポリマーユニット、 （2)エチレン、あるいは少なくともひとつのプロピレン、4−メチル−1−ペンテ
   ン、ブテン−1、ヘキセン−1、あるいはこれらの組み合わせを含む前記のα−オ
   レフィンから誘導される71〜85モル％のポリマーユニットを含み、；あるいは （3)（1)と（２）から誘導されるモノマー以外の前記のエチレン不飽和結合を有
   する重合可能なモノマーはノルボルネンであり；また （II)成分Aのポリマー以外のポリマーは、5から10wt%の量（成分Aと成分Aのポリ
   マーを基にして）で存在し、ひとつあるいはそれ以上の a）基本的に直鎖のエチレン／α−オレフィンインターポリマー； b）不均質エチレン／C₃−C₈α−オレフィンインターポリマー； c）エチレン／プロピレンゴム（EPM)、エチレン／プロピレンジエンモノマー
   タ ーポリマー（EPDM）、アイソタクチックポリプロピレン； d）スチレン／エチレン−ブテンコポリマー、スチレン／エチレン−プロピレ ンコポリマー、スチレン／エチレン−ブテン／スチレン（SEBS）コポリマー 、スチレン／エチレン−プロピレン／スチレン（SEPS）コポリマー； e）アクリロニトリル−ブタジエン−スチレン（ABS）ポリマー、スチレン−ア クリロニトリル（SAN）、ポリスチレン、ハイインパクトポリスチレン； f）ポリイソプレン、ポリブタジエン、天然ゴム、エチレン／プロピレンゴム 、エチレン／プロピレンジエン（EPDM）ゴム、スチレン／ブタジエンゴム、 熱可塑性ポリウレタン； ｇ）エポキシ、ビニルエステル樹脂、ポリウレタン、フェノール樹脂； ｈ）塩化ビニルあるいは塩化ビニリデンのホモポリマーあるいはコポリマー； あるいは ｉ）ポリ（メチルメタクリレート）、ポリエステル、ナイロン−6、ナイロン
   − 6,6、ポリ（アセタール）；ポリ（アミド）、ポリ（アクリレート）、ポ
   リ （カーボネート）、ポリ（ブチレン）、及びポリブチレン、ポリエチレン
   、 テレフタレートを含む、請求項1の弾性フィルム。
5. 【請求項５】 成分A1（i）がスチレン、成分A2がエチレン、及び成分Aのポ
   リマー以外の前記のポリマーがポリスチレンである、請求項4の弾性フィルム。
6. 【請求項６】 成分A1（i）がスチレン、成分A2がエチレン、及びプロピレ
   ン、4−メチル−１−ペンテン、ブテン−１、ヘキセン−１あるいはオクテン−
   １の少なくともひとつであり、成分Aのポリマー以外の前記のポリマーがポリス
   チレンである、請求項4の弾性フィルム。
7. 【請求項７】 請求項1の弾性フィルムを含む、製品。
8. 【請求項８】 請求項5の弾性フィルムを含む、製品。
9. 【請求項９】 請求項6の弾性フィルムを含む、製品。
10. 【請求項１０】 テープ、包帯、失禁用下着、使い捨ておむつ、使い捨て兼
    保護用衣類及び織物、食品用ラップ、肉用ラップあるいは家庭用ラップの形をと
    る、請求項7−9の製品。
11. 【請求項１１】 複数の層のうち、少なくともひとつの層が80%以上のクロ
    ス方向回復率と60%以上の機械方向回復率を有し、 （A）（1）（i）少なくともひとつのビニル芳香族モノマー、あるいは （ii）少なくともひとつの脂肪族あるいは脂環式ビニルあるいはビニリデンモノ
    マー、あるいは （iii）少なくともひとつの芳香族ビニルモノマーと少なくともひとつの脂肪族
    あるいは脂環式ビニルあるいはビニリデンモノマーの組み合わせから誘導される
    ポリマーユニットと （2）エチレンあるいは少なくともひとつのC_3-20α-オレフィン、あるいはこれ
    らの組み合わせから誘導されるポリマーユニットと、任意で、 （3）ひとつあるいはそれ以上のエチレン不飽和結合を有する重合可能な、（1）
    及び（2）以外のモノマーから誘導されるポリマーユニットを含む少なくともひ
    とつの基本的にランダムなインターポリマー、あるいは （B）少なくともひとつの成分Aのポリマー以外のポリマーを含む、ポリマー組成
    物を含む、少なくとも二層の多層フィルム。
12. 【請求項１２】 （I）前記の基本的にランダムなインターポリマーすなわ
    ち成分Aは、50から100wt%（成分Aと成分A以外の前述のポリマーの重量の組み合
    わせを基として）の量で存在し、0.1から1000g/10分のI₂及び1.5から20のMw/Mn
    を有し、また、 （1）（i）少なくともひとつの芳香族ビニルモノマー、あるいは （ii）少なくともひとつの脂肪族あるいは脂環式ビニルあるいはビニリデンモノ
    マー、あるいは （iii）少なくともひとつの芳香族ビニルモノマーと少なくともひとつの脂肪族
    あるいは脂環式ビニルあるいはビニリデンモノマーの組み合わせから誘導される
    10から40モル%のポリマーユニット、及び （2）少なくともひとつのC_2-20のα−オレフィンから誘導される60から90モル%
    のポリマーユニット及び （3)ひとつあるいはそれ以上の前記のエチレン不飽和結合を有する重合可能な、
    （1)及び（2)から誘導されるモノマー以外のモノマーから誘導される0から20モ
    ル%のポリマーユニットを含み、また （II)成分A以外の前記のポリマーは0から50wt%の量（成分Aと成分A以外の前述の
    ポリマーの重量の組み合わせを基にして）で存在する、請求項11の多層フィルム
    。
13. 【請求項１３】 （I)前記の基本的にランダムなインターポリマー成分（A)
    は、75から100wt%の量（成分Aと成分A以外の前述のポリマーの重量の組み合わせ
    を基にして）で存在し、0.5から200g/10分のI₂と1.8から10のMw/Mnを有し、また （1)(I)次式で表される前記の芳香族ビニルモノマー 【化３】 （ここでR¹は水素、及び3個あるいはそれ以下の炭素を含むアルキルラジカルか
    ら成るラジカル群から選択され、Arはフェニル基あるいはハロ、C_1-4アルキル及
    びC_1-4ハロアルキルから成る群から選択される1から5個の置換基で置換されたフ
    ェニル基であり、nは0から4の値となる）；あるいは （ii)前記の脂肪族あるいは脂環式ビニルあるいはビニリデンモノマーは次の 一般式で示される 【化４】 （ここでA¹は立体的なかさのある炭素20個までの脂肪族あるいは脂環式置換基で
    あり、R¹は水素及び1から4個の炭素原子を含むアルキルラジカルから成るラジカ
    ル群から選択され、各R²は独立に水素、および１から４個の炭素原子を含むアル
    キルラジカルからなるラジカル群から選択され、あるいはR¹とA¹で環を形成する
    。）から誘導される、13〜33モル％のポリマーユニット；及び （2)エチレン、あるいはエチレンと少なくともひとつのプロピレン、4−メチル
    −1−ペンテン、ブテン−1、ヘキセン−1あるいはオクテン−1を含む、前記のα
    −オレフィンから誘導される67から87モル%のポリマーユニット；及び （3)(1)及び（2)から誘導される以外の前記のエチレン不飽和結合を有する重合
    可能なポリマーはノルボルネン、あるいはC_1-10アルキルあるいはC_6-10アリール
    で置換されたノルボルネン；及び （II)成分Aのポリマー以外の前述のポリマーは、0から25%の量（成分Aと成分A
    のポリマー以外の前述のポリマーの重量の組み合わせを基にして）で存在し、ひ
    とつ或いはそれ以上の a）均質インターポリマー； b）不均質インターポリマー； c）熱可塑性オレフィン； d）スチレンブロックコポリマー； e）スチレンホモあるいはコポリマー； f）エラストマー； g）熱硬化性ポリマー； h）ビニルハロゲン化ポリマー； I）エンジニアリングサーモプラスチックを含む、請求項11の多層フィルム
    。
14. 【請求項１４】 （I)前記の基本的にランダムなインターポリマーすなわち
    成分Aは、90から95wt%（成分Aと成分Aのポリマー以外の前述のポリマーの重量の
    組み合わせを基として）の量で存在し、0.5から100g/分のI₂及び2から5のMw/Mn
    を有し、また （1) i）スチレン、α−メチルスチレン、オルト−、メタ−及びパラ−メチルス
    チレン及び環ハロゲン化スチレンから成る前記のビニル芳香族モノマー、あるい
    は ii）5−エチリデン−2−ノルボルネン或いは1−ビニルシクロヘキセン、3−
    ビニルシクロヘキセン及び4−ビニルシクロヘキセンを含む、脂肪族又は脂環式
    ビニル又はビニリデンモノマー、 から誘導される15から29モル%のポリマーユニット （2)エチレン、あるいはエチレンと少なくともひとつのプロピレン、4−メチル
    −1−ペンテン、ブテン−1、ヘキセン−1、オクテン−１、を含むα−オレフィ
    ンから誘導されるポリマーユニット71-85モル％；あるいは （3)（1)と（２）から誘導されるモノマー以外の前記のエチレン不飽和結合を有
    する重合可能なモノマーはノルボルネンであり；また （II)成分Aのポリマー以外のポリマーは、5から10wt%の量（成分Aと成分Aのポリ
    マーを基にして）で存在し、ひとつあるいはそれ以上の a）基本的に直鎖のエチレン／α−オレフィンインターポリマー； b）均質エチレン／C₃−C₈α−オレフィンインターポリマー； c）エチレン／プロピレンゴム（EPM),エチレン／プロピレンジエンモノマータ ーポリマー（EPDM）、アイソタクチックポリプロピレン； d）スチレン／エチレン−ブテンコポリマー、スチレン／エチレン−プロピレ ンコポリマー、スチレン／エチレン−ブテン／スチレン（SEBS）コポリマー 、スチレン／エチレン−プロピレン／スチレン（SEPS）コポリマー； e）アクリロニトリル−ブタジエン−スチレン（ABS）ポリマー、スチレン−ア クリロニトリル（SAN）、ポリスチレン、ハイインパクトポリスチレン； f）ポリイソプレン、ポリブタジエン、天然ゴム、エチレン／プロピレンゴム 、エチレン／プロピレンジエン（EPDM）ゴム、スチレン／ブタジエンゴム、 熱可塑性ポリウレタン； ｇ）エポキシ、ビニルエステル樹脂、ポリウレタン、フェノール樹脂； ｈ）塩化ビニルあるいは塩化ビニリデンのホモポリマーあるいはコポリマー； あるいは ｉ）ポリ（メチルメタクリレート）、ポリエステル、ナイロン−6,ナイロン− 6,6、ポリ（アセタール）；ポリ（アミド）、ポリ（アクリレート）、ポリ （カーボネート）、ポリ（ブチレン）、及びポリブチレン、ポリエチレンテ レフタレートを含む、請求項11の多層フィルム。
15. 【請求項１５】 成分A1（i）がスチレン、成分A2がエチレン、及び成分Aの
    ポリマー以外の前述のポリマーがポリスチレンである、請求項14の多層フィルム
    。
16. 【請求項１６】 成分A1（i）がスチレン、成分A2がエチレン、及びプロピ
    レン、4−メチル−１−ペンテン、ブテン−１、ヘキセン−１あるいはオクテン
    −１の少なくともひとつであり、成分Aのポリマー以外の前記のポリマーがポリ
    スチレンである、請求項14の多層フィルム。
17. 【請求項１７】 請求項11の多層フィルムを含む、製品。
18. 【請求項１８】 請求項15の多層フィルムを含む、製品。
19. 【請求項１９】 請求項16の多層フィルムを含む、製品。
20. 【請求項２０】 テープ、包帯、失禁用下着、使い捨ておむつ、使い捨て兼
    保護用衣類及び織物、食品用ラップ、肉用ラップあるいは家庭用ラップの形をと
    る、請求項17−19の製品。
21. 【請求項２１】 成分Aが架橋されている、請求項1の弾性フィルム。
22. 【請求項２２】 成分Aが架橋されている、請求項11の多層フィルム。