JP2002128507A5 - - Google Patents
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
水素、一酸化炭素および水蒸気を含む改質ガスから一酸化炭素を除去するための一酸化炭素変成触媒体を備えた水素精製装置であって、
前記一酸化炭素変成触媒体は、ＺｒとＣｅとの複合酸化物に、Ｐｔ、Ｐｄ、Ｒｈ、Ｒｕの内の少なくとも一つが担持されたものであり、固溶体を形成していることを特徴とする水素精製装置。
【請求項２】
前記複合酸化物における酸素を除いた元素の組成比率は、Ｃｅが５〜９０原子パーセントであることを特徴とする請求項１に記載の水素精製装置。
【請求項３】
前記一酸化炭素変成触媒体は、前記改質ガスの流れていく方向に対して複数段に分割されており、
前記分割された各一酸化炭素変成触媒体におけるＣｅの組成比率は、前記改質ガスの流れていく方向に対してより上流にある方がより高いことを特徴とする請求項１または２に記載の水素精製装置。
【請求項１】
水素、一酸化炭素および水蒸気を含む改質ガスから一酸化炭素を除去するための一酸化炭素変成触媒体を備えた水素精製装置であって、
前記一酸化炭素変成触媒体は、ＺｒとＣｅとの複合酸化物に、Ｐｔ、Ｐｄ、Ｒｈ、Ｒｕの内の少なくとも一つが担持されたものであり、固溶体を形成していることを特徴とする水素精製装置。
【請求項２】
前記複合酸化物における酸素を除いた元素の組成比率は、Ｃｅが５〜９０原子パーセントであることを特徴とする請求項１に記載の水素精製装置。
【請求項３】
前記一酸化炭素変成触媒体は、前記改質ガスの流れていく方向に対して複数段に分割されており、
前記分割された各一酸化炭素変成触媒体におけるＣｅの組成比率は、前記改質ガスの流れていく方向に対してより上流にある方がより高いことを特徴とする請求項１または２に記載の水素精製装置。
【００１２】
【課題を解決するための手段】
第一の本発明（請求項１に対応）は、水素、一酸化炭素および水蒸気を含む改質ガスから一酸化炭素を除去するための一酸化炭素変成触媒体を備えた水素精製装置であって、
前記一酸化炭素変成触媒体は、ＺｒとＣｅとの複合酸化物に、Ｐｔ、Ｐｄ、Ｒｈ、Ｒｕの内の少なくとも一つが担持されたものであり、固溶体を形成していることを特徴とする水素精製装置である。
【課題を解決するための手段】
第一の本発明（請求項１に対応）は、水素、一酸化炭素および水蒸気を含む改質ガスから一酸化炭素を除去するための一酸化炭素変成触媒体を備えた水素精製装置であって、
前記一酸化炭素変成触媒体は、ＺｒとＣｅとの複合酸化物に、Ｐｔ、Ｐｄ、Ｒｈ、Ｒｕの内の少なくとも一つが担持されたものであり、固溶体を形成していることを特徴とする水素精製装置である。
第二の本発明（請求項２に対応）は、前記複合酸化物における酸素を除いた元素の組成比率は、Ｃｅが５〜９０原子パーセントであることを特徴とする第一の本発明の水素精製装置である。
第三の本発明（請求項３に対応）は、前記一酸化炭素変成触媒体は、前記改質ガスの流れていく方向に対して複数段に分割されており、
前記分割された各一酸化炭素変成触媒体におけるＣｅの組成比率は、前記改質ガスの流れていく方向に対してより上流にある方がより高いことを特徴とする第一または第二の本発明の水素精製装置である。
前記分割された各一酸化炭素変成触媒体におけるＣｅの組成比率は、前記改質ガスの流れていく方向に対してより上流にある方がより高いことを特徴とする第一または第二の本発明の水素精製装置である。
触媒体を第一触媒体１１と第二触媒体１３とに分割し、中間に冷却部を設け、冷却ファン１９で改質ガスを冷却することにより、少ない触媒量でＣＯ濃度を低減することができる。なぜならば、ＣＯ変成反応は発熱反応であるため、触媒体の上流部で発生した反応熱は、改質ガスによって下流部に伝達される。このため、触媒体の温度は、下流部の方が高温になりやすく、上流部でＣＯ濃度を充分に低減しても、高温の下流部で、再び逆反応により、ＣＯ濃度が増加する。したがって、下流側の第二触媒体１３を第一触媒体１１よりも低温にすることによって、逆反応を抑制できるからである。
また、高温になりやすい上流側の第一触媒体１１に、Ｃｅの含有量の多い複合酸化物を用いるのが、望ましい。なぜならば、Ｃｅの含有量の多い複合酸化物を高温になりやすい上流側に用いることにより、メタン化反応によって装置の作動が制限を受ける高温域においても、ＣＯ変成反応を促進することが可能な作動温度域を拡大することができ、より装置の制御が容易にできるからである。
なお、本実施の形態では、触媒体を第一触媒体１１と第二触媒体１３とに分割する２段構成としたが、特に段数に制限はなく、各段の触媒体がそれぞれ最適な温度に制御できる構成であれば、高い特性が得られる。
（実施例２）
実施例１で用いた表１中の試料６に示したＺｒとＣｅの比率が原子数にして１対１である複合酸化物に、Ｐｔを１重量％担持した。これをコージェライトハニカムにコーティングし、第一触媒体１１と第二触媒体１３との体積の合計を実施例１と同じにして、図２に示す第一反応室１２と第二反応室１４とにそれぞれ設置した。
実施例１で用いた表１中の試料６に示したＺｒとＣｅの比率が原子数にして１対１である複合酸化物に、Ｐｔを１重量％担持した。これをコージェライトハニカムにコーティングし、第一触媒体１１と第二触媒体１３との体積の合計を実施例１と同じにして、図２に示す第一反応室１２と第二反応室１４とにそれぞれ設置した。
改質ガス入口１５より、一酸化炭素８％、二酸化炭素８％、水蒸気２０％、残りが水素である改質ガスを、毎分１０リットルの流量で導入した。ＣＯ濃度の最低値、第一触媒体１１の温度が４００℃における反応後のガス中のメタン濃度は、それぞれ０．０９％、０．０６％であった。さらに、装置を停止させた後、再び起動させる動作を１０回繰り返し、ＣＯ濃度を測定して触媒の活性変化を確認したところ、０．１１％であった。
（実施例３）
実施例２で、第一触媒体１１、第二触媒体１３に用いる複合酸化物におけるＣｅとＺｒとの比率を、それぞれ９対１、１対９とし、上流側の触媒体に含まれるＣｅの含有量を多くなるようにした。実施例２と同様に、ＣＯ濃度の最低値、第一触媒体１１の温度が４００℃における反応後のガス中のメタン濃度を測定すると、それぞれ０．０９％、０．０１％であった。さらに、装置を停止させた後、再び起動させる動作を１０回繰り返し、ＣＯ濃度を測定して触媒の活性変化を確認したところ、０．０９％であった。
実施例２で、第一触媒体１１、第二触媒体１３に用いる複合酸化物におけるＣｅとＺｒとの比率を、それぞれ９対１、１対９とし、上流側の触媒体に含まれるＣｅの含有量を多くなるようにした。実施例２と同様に、ＣＯ濃度の最低値、第一触媒体１１の温度が４００℃における反応後のガス中のメタン濃度を測定すると、それぞれ０．０９％、０．０１％であった。さらに、装置を停止させた後、再び起動させる動作を１０回繰り返し、ＣＯ濃度を測定して触媒の活性変化を確認したところ、０．０９％であった。
【符号の説明】
１ 触媒体
２ 反応室
３、１５ 改質ガス入口
４、１６ 改質ガス出口
５、１７ 拡散板
６、１８ 断熱材
１１ 第一触媒体
１２ 第一反応室
１３ 第二触媒体
１４ 第二反応室
１９ 冷却ファン
１ 触媒体
２ 反応室
３、１５ 改質ガス入口
４、１６ 改質ガス出口
５、１７ 拡散板
６、１８ 断熱材
１１ 第一触媒体
１２ 第一反応室
１３ 第二触媒体
１４ 第二反応室
１９ 冷却ファン
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| CNB018024440A CN1209279C (zh) | 2000-08-18 | 2001-08-10 | 氢气纯化装置 |
| US10/980,463 US7279142B2 (en) | 2000-08-18 | 2004-11-03 | Hydrogen refining apparatus |
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|---|---|
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| JP4689508B2 (ja) * | 2005-12-28 | 2011-05-25 | 日揮触媒化成株式会社 | 一酸化炭素メタネーション用触媒および該触媒を用いた一酸化炭素のメタネーション方法 |
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| JP3473896B2 (ja) * | 1998-12-18 | 2003-12-08 | 松下電器産業株式会社 | 水素精製装置 |
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| DE10013895A1 (de) * | 2000-03-21 | 2001-10-04 | Dmc2 Degussa Metals Catalysts Cerdec Ag | Verfahren zur katalytischen Umsetzung von Kohlenmonoxid in einem Wasserstoff enthaltenden Gasgemisch |
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