JP2001084985A - 二次電池 - Google Patents
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Abstract
ータを接着し一体化させた二次電池にあって、良好な充
放電特性と高い安全性を有する二次電池を得る。 【解決手段】 正極1と負極2との間にセパレータ3を
接着層4で接合した積層体5を備えた二次電池であっ
て、セパレータ3に特定の空孔率、孔径、熱収縮率を有
する多孔膜を使用する。これにより、イオン伝導性に乏
しい接着剤の使用量を低減しても接着層4による接合が
強固にし、良好な充放電特性と高い安全性を有する二次
電池を得ることができる。
Description
使用される二次電池に関するものである。特に、薄型の
形状を有し得るリチウムイオン二次電池に関するもので
ある。
は非常に大きいが、その実現のためには電池の性能向上
と小型化が不可欠であり、そのために現在、種々の電池
開発、改良が進められている。電池に要求されている特
性は、高電圧、高エネルギー密度、信頼性、形状の任意
性などである。リチウムイオン二次電池は、これまでの
電池の中で最も高電圧かつ高エネルギー密度が実現され
ることが期待される二次電池であり、現在でもその改良
が盛んに進められている。
要素として、正極および負極と、これらの正極および負
極との間に挟まれるイオン伝導層を有する。現在実用さ
れているリチウムイオン二次電池においては、正極には
活物質としてのリチウムコバルト酸化物等の粉末を集電
体に塗布し板状にしたもの、負極には活物質として炭素
系材料の粉末を集電体に塗布し板状にしたものが用いら
れている。イオン伝導層にはポリエチレン、ポリプロピ
レンからなる多孔質フィルムであるセパレータに非水系
の電解液を満たしたものが用いられている。
は、例えば、特開平8−83608号公報に示されるよ
うに、構成要素である正極、セパレータおよび負極の電
気的接触を維持するために、これら構成要素に対して金
属等の強固な外装缶により外部から圧力を与えることに
より、上記構成要素全ての面間の接触を保つようにして
いる。
報に記載された固体二次電池の例では、イオン伝導性固
体電解質層と電極層とを熱可塑性樹脂結着剤で加熱結着
することにより、電極層と電解質層とを一体化する製造
方法が示されている。この場合、電極層と電解質層とを
一体化することにより電気的接触を維持しているため外
部から圧力を加えなくても電池として働くものである。
高分子ゲルを用いたものが知られているが、この薄型電
池においては高分子ゲルとしてポリフッ化ビニリデンを
用いることにより、正極、セパレータおよび負極を一体
化させている。
えば特開平10−172537号公報に示されているよ
うな多孔質の接着層により電極活物質層とセパレータ層
を接着し一体化させる方法がある。同公報では、接着剤
樹脂溶液をセパレータに塗布後、電極活物質層を貼り合
わせ、溶剤を乾燥させることにより接着層を多孔化する
ことが特徴となっている。
うに構成されているので、正極とセパレータ、負極とセ
パレータを電気的に充分に接触させるために、外部から
圧力をかけ得るような金属等でできた強固な外装缶を使
用しなければならず、その結果、電池の体積および重量
において、発電部以外の外装缶が占める割合が大きくな
り、体積および重量に対するエネルギー密度の高い電池
を形成するには不利であるという問題点があった。
子ゲルで接合した電池においては、電極層と電解質との
界面が固体の結着剤で覆われているため、電極層と電解
質との界面におけるイオン伝導性の観点から、例えば、
上記のような液体電解質を用いて外装缶で外部から圧力
をかけるタイプの電池に比べて不利である。また、結着
剤や高分子ゲルを使用した場合においても液体電解質と
同等以上のイオン伝導性を有する結着剤や高分子ゲルは
一般に見いだされておらず、液体電解質を用いた電池と
同等のイオン伝導性を得ることができない。
示されているような多孔質の接着層により電極活物質層
とセパレータ層を接着し一体化させる方法においては、
接着剤により一体化される電極活物質層及びセパレータ
のいずれもが多孔質構造を有するため、電極活物質層と
セパレータとの界面に存在し接着力の発現に寄与すべき
接着剤溶液層が、溶剤乾燥時に多孔質構造である電極活
物質層やセパレータに吸引されてしまい、塗布された接
着剤の多くが接着力の発現に寄与できない。一方、電池
特性向上の点からイオン伝導性に乏しい接着剤樹脂の塗
布量は低減されることが望ましいが、前記理由から一定
以上の接着強度を有するためには接着剤塗布量の低減が
困難であることが課題であった。
になされたものであり、電極活物質層とセパレータとを
より少量の接着剤で接合することによって、外部から圧
力を与えるための強固な外装缶を使用することなく、電
極層と電解質層との間の良好な電気的接触を有する電池
体を形成せしめ、良好な充放電特性と高い安全性を有す
る電池を得ることを目的とするものである。
電池は、活物質層を集電体に接着した正極および負極の
上記活物質層間にセパレータが接着層により接着され一
体化された二次電池において、上記セパレータが、空孔
率45〜55%のポリオレフィン製の多孔膜であるもの
である。
の二次電池において、多孔膜の極大孔径が100〜30
0nmであるものである。
または第2の二次電池において、多孔膜の100℃にお
ける熱収縮率が10%以下であるものである。
1、第2または第3の二次電池において、多孔膜が2種
類以上のポリオレフィン樹脂を積層してなる多層膜構造
であるものである。
ないし第4の二次電池において、正極と負極との間にセ
パレータが配置されたものを1単位とし、複数の単位を
有するものである。
の二次電池において、切り離された正極、セパレータお
よび負極を積み重ねて複数の単位が形成されているもの
である。
の二次電池において、連続した正極、セパレータおよび
負極を巻き上げて複数の単位が形成されているものであ
る。
により電極活物質層とセパレータとを接着し、一体化さ
せた電池において、セパレータに使用する多孔膜の物性
にあり、特定の空孔率、孔径および熱収縮率を有する多
孔膜をセパレータとして使用する点にある。
活物質層とセパレータを接着し一体化させた二次電池に
あって、いかに充放電効率を高くし、安全性を向上させ
るかに関し、種々の研究を重ねた結果、上述のように、
セパレータに特定の空孔率、孔径、熱収縮率を有する多
孔膜を使用することにより、より少量の接着剤により電
極活物質層とセパレータが強固に接合でき、良好な充放
電特性と高い安全性を有する二次電池が得られることを
見出した。
ータとして空孔率45〜55%のポリオレフィン製多孔
膜を用いることにより、より少量の接着剤により電極活
物質層とセパレータが強固に接合でき、良好な充放電特
性と高い安全性を有する二次電池が得られることを見出
した。このように、より少量の接着剤により電極活物質
層とセパレータが強固に接合でき、良好な充放電特性と
高い安全性を有する二次電池が得られた理由は、電極活
物質層とセパレータ層の接着において、もっとも接着力
に影響する部分が接着層とセパレータとの界面であり、
接着層とセパレータとの界面での接着力が接着剤の一部
がセパレータの孔に入り込む投錨効果によるものであっ
て、空孔率が45〜55%の範囲で投錨効果が特に有効
に作用したためと考えられる。
ータに使用される多孔膜の孔径が1000〜300nm
の範囲にある場合、特に電極活物質層とセパレータとの
接着力が強くなり、さらにより少量の接着剤により電極
活物質層とセパレータ層が強固に接合でき、良好な充放
電特性と高い安全性を有する二次電池が得られることを
見出した。この多孔膜の孔径の作用についての詳細は不
明であるが、接着剤溶液を塗布した後、電極活物質層と
セパレータを貼り合わせ、溶剤を乾燥する際に、接着剤
溶液層が多孔質構造である電極活物質層やセパレータに
吸引されてしまう問題に対して、多孔膜の孔径が100
〜300nmの範囲にある場合、毛細管力に基づく電極
活物質層の吸引力とセパレータの吸引力が釣り合い、よ
り多くの接着剤溶液が電極活物質層とセパレータの界面
に残存した結果、電極活物質層とセパレータが強固に接
合できたためと考えられる。
100℃における熱収縮率が10%以下であることが望
ましい。セパレータに用いられる多孔膜は一般に製造の
際延伸されることが多く、延伸されたものは加熱により
収縮し、もとの形状に復元しようとする。電池が短絡等
の何らかの要因で発熱した場合、熱収縮率が大きなセパ
レータの場合、収縮により例えば電池体端面部において
正極と負極が短絡し、さらに電池の発熱が促進される危
険性がある。このような危険性を回避するために、セパ
レータを電極に強固に接合させるとともに、熱収縮率が
小さな多孔膜をセパレータに使用されることが望まれ
る。
ィン製多孔膜としては、ポリエチレン、ポリプロピレ
ン、ポリブテン及び、少なくともこれらのうち1つを含
む共重合体などの樹脂からなる単層多孔膜もしくは2種
類以上の樹脂からなる積層多孔膜が使用可能である。セ
パレータが電池温度上昇時に閉孔してイオンの流れを遮
断するシャットダウン特性が期待されるが、シャットダ
ウン機能が発現する温度はセパレータに用いる多孔膜材
料の融点による。このシャットダウン機能の観点からセ
パレータにはポリエチレンまたはポリプロピレン層を少
なくとも1層以上含む多孔膜を使用することが特に望ま
しい。
としてリチウム塩の非水溶媒溶液が使用される。
F4、LiAsF6、LiCF3SO3、LiPF6、Li
I、LiBr、LiSCN、Li2B10Cl10、LiC
F3CO2及びその混合物を挙げることができる。
ネート、γ−ブチルラクトン、エチレンカーボネート、
テトラヒドロフラン、2−テトラヒドロフラン、1,3
−ジオキソラン、4,4−ジメチル−1,3−ジオキソ
ラン、ジエチルカーボネート、ジメチルカーボネート、
スルホラン、3ーメチルスルホラン、tert−ブチル
エーテル、iso−ブチルエーテル、1,2−ジメトキ
シエタン、1,2−エトキシメトキシエタン及びその混
合物を使用することができる。
らにくわしく説明するが、本発明はこれら実施例に限定
されるものではない。なお、本発明により得られた電池
の電池充放電特性、過充電特性は以下の方法に従って行
なった。
る方法で電池を作製し、この作製した電池について、電
流値2Cに於ける充放電特性を電池便覧(電池便覧編集
委員会編 丸善 平成2年発行)に記載されている方法
に従い、以下の条件で測定した。 充電:定電流+定電圧法、上限電圧4.2V 放電:定電流 下限電圧2.5V 充放電効率(%)=放電された電気容量÷充電された電
気容量×100
法で電池を作製し、この作製した電池について、電流値
2Cで10Vまで充電を行い、その際の電池外観変化、
電池容器表面の最高到達温度、セパレータがシャットダ
ウンした後に流れた電流値を測定した。
孔膜の空孔率、孔径、100℃における熱収縮率は以下
のように決定した。 (1)空孔率 液体置換法により求められる多孔膜の真比重Dと、多孔
膜の重量と寸法を計測することにより求まる、かさ密度
dより、以下の算式を用いて計算した。 空孔率(%)=(1−d/D)×100 (2)孔径 水銀圧入法により求められる多孔膜の極大孔径を採用し
た。 (3)熱収縮率 10cm角(面積100cm2)に切り出した多孔膜を
100℃雰囲気に3時間曝した後、面積Sを測定し、以
下の算式を用いて計算した。 熱収縮率(%)=(100−S/100)×100
%、黒鉛粉を8重量%、ポリフッ化ビニリデンを5重量
%に調整した正極活物質ペーストを、ドクターブレード
法で厚さ300μmに調整しつつ塗布して活物質薄膜を
形成した。この活物質薄膜上部に正極集電体となる厚さ
30μmのアルミニウム網を載せ、さらに、このアルミ
ニウム網上部にドクターブレード法で厚さ300μmに
調整して正極活物質ペーストを塗布した。これを60℃
の乾燥機中に60分間放置して半乾き状態にして、積層
体電極とした。この作製した積層体電極を400μmに
なるように圧延することにより正極を作製した。
ズカーボンを95重量%、ポリフッ化ビニリデンを5重
量%に調整した負極活物質ペーストを、ドクターブレー
ド法で厚さ300μmに調整しつつ塗布して活物質薄膜
を形成した。この活物質薄膜上部に負極集電体となる厚
さ20μmの帯状の銅網を載せ、さらに、この銅網上部
にドクターブレード法で厚さ300μmに調整して負極
活物質ペーストを塗布した。これを60℃の乾燥機中に
60分間放置して半乾き状態にして、積層体電極とし
た。この作製した積層体電極を400μmになるように
圧延することにより負極を作製した。
0重量部、N−メチルピロリドン(以下NMPと略す
る)70重量部からなる均一溶液に、20重量部のアル
ミナ粒子を均一に分散させることにより接着剤を得た。
の積層構造電池体の一実施例を模式的に示す断面図であ
る。図において、1は正極、2は負極、3はセパレー
タ、4は接着層であり、5は正極1、セパレータ3およ
び負極を接着層4で接合した1単位の積層体である。
以下に示す。まず、2枚のセパレータの各々片面に接着
剤を塗布し、接着剤を塗布した2枚のセパレータの間に
負極を挟み、密着させ貼り合わせた後、加熱乾燥するこ
とによりセパレータと負極を接着させた。
とし、このセパレータの一方の面に接着剤を塗布し、こ
の接着剤塗布面上に所定の大きさの正極を密着させ貼り
合わせた。ついで、新たなセパレータ付き負極を準備
し、このセパレータの一方の面に接着剤を塗布し、先に
密着させ貼り合わせた正極の他方の面に密着させ貼り合
わせた。この工程を所定回数繰り返すことで、1単位を
複数積層した電池体を構成した後、電池体を加熱しなが
ら乾燥し、正極とセパレータ付き負極とを接着し、図1
に示したような平板状の積層構造電池体を得た。
PF6を用い、非水溶媒としてエチレンカーボネートと
ジエチルカーボネートの混合溶媒を用いて、リチウム塩
濃度を1.2mol/lに調製した電解液を含浸させ
た。その後、前記電池体をアルミラミネートフィルムか
らなる容器に挿入し、熱融着により封口し、積層構造の
リチウムイオン二次電池を得た。
の巻型構造電池体の一実施例を模式的に示す断面図であ
る。図において、1は正極、2は負極、3はセパレー
タ、4は接着層であり、5は正極1、セパレータ3およ
び負極を接着層4で接合した1単位の積層体である。
以下に示す。2枚の帯状のセパレータを準備し、セパレ
ータの各々片面に接着剤を塗布し、接着剤を塗布した2
枚のセパレータの間に帯状の負極を挟み、密着させ貼り
合わせた後、加熱乾燥することによりセパレータと負極
を接着させた。次に、セパレータ付き負極の一方の帯状
セパレータ面に接着剤を塗布し、この接着剤塗布面上に
帯状の正極を密着させ貼り合わせた。ついで、前記セパ
レータ付き負極の、先程接着剤を塗布した面と反対の面
に接着剤を塗布し、長円状に巻き込んでいった。巻き上
げた長円状の電池体を加圧しながら乾燥し、正極とセパ
レータ付き負極とを接着し、図2に示したような、平板
状の巻型構造電池体を得た。得られた電池体に、前記積
層構造電池と同様に、電解液を含浸し、容器に挿入後、
封口して巻型構造のリチウムイオン二次電池を得た。
記のように作製される電池において、セパレータとし
て、図3ないし図7に示す多孔膜を用いて、実施例1〜
42及び比較例1〜17に示す電池を作製し、その電池
特性を評価した。評価結果を図3ないし図7に併せて示
した。
測定し、下記基準で判定した結果、図3ないし図6に示
したように実施例1〜42の電池はいずれも良好な充放
電特性を示した。 ○○:充放電効率が90%以上 ○:充放電効率が80%以上90%未満 △:充放電効率が70%以上80%未満 ×:充放電効率が70%以下
て、室温にて過充電特性を検討し、下記各項目(1)な
いし(3)について以下の基準で判定した結果、図3な
いし図6に示したように、実施例1〜42の電池はいず
れも、過充電により電池外観が変化することなく、高温
に発熱せず、シャットダウン後は電流がほぼ流れること
なく良好な過充電特性を示した。 (1)電池外観 過充電後電池外観を目視観察し、以下の基準で判定し
た。 ○:過充電により変化なし ×:過充電により電池外観に何らかの変化あり (2)電池最高到達温度 ○:最高到達温度が120℃未満 △:最高到達温度が120℃以上140℃未満 ×:最高到達温度が140℃以上 (3)シャットダウン後電流値 ○:電流値0 △:電流値が50mA未満 ×:電流値が50mA以上
レータを接着し一体化させた二次電池にあって、セパレ
ータに特定の空孔率、孔径、熱収縮率を有する多孔膜を
使用することにより、より少量の接着剤により電極活物
質層とセパレータ層が強固に接合でき、良好な充放電特
性と高い安全性を有する二次電池が得られた。
%のポリオレフィン製多孔膜を用いることにより、良好
な充放電特性と高い安全性を有する二次電池が得られる
ことを見出した。比較例3、6および9に示したように
多孔膜の空孔率が55%より大きくなると、充放電特性
は向上するものの、過充電特性が低下し電池の安全性が
低下した。また比較例1、2、4、5、7および8によ
れば空孔率が45%より小さくなると充放電特性が低下
した。
径が100〜300nmの範囲にある場合、特に良好な
充放電特性と高い安全性を有する二次電池が得られるこ
とを見出した。比較例10、12および14のように多
孔膜の孔径が100nm未満となると充放電特性が低下
した。また比較例11、13、15に示したように多孔
膜の孔径が300nmより大きくなると充放電特性は向
上するものの、過充電特性が低下し電池の安全性が低下
した。
パレータの熱収縮率が10%以下である方が、過充電特
性の観点からより望ましいことがわかった。
5および24との結果の比較より、同じ多孔膜の物性を
有していても、膜材質がポリエチレン単層膜より、ポリ
エチレンとポリプロピレンの多層膜の方がより高い過充
電特性を示すことがわかった。
活物質層を集電体に接着した正極および負極の上記活物
質層間にセパレータが接着層により接着され一体化され
た二次電池において、上記セパレータが、空孔率45〜
55%のポリオレフィン製の多孔膜であるので、少量の
接着剤により電極活物質層とセパレータが強固に接合で
き、良好な充放電特性と高い安全性を有する二次電池が
得られる。
孔膜の極大孔径が100〜300nmであるので、特に
活物質層とセパレータの接着力が強くなり、より少量の
接着剤により活物質層とセパレータが強固に接合でき、
良好な充放電特性と高い安全性を有する二次電池が得ら
れる
よれば、電池体端面部において正極と負極が短絡するの
を防止し、さらに電池の発熱が促進される危険性を回避
することができる。
よれば、正極と負極との間にセパレータが配置されたも
のを1単位とし、複数の単位を有するので、電池容量を
大きくできる。
成を示す断面図である。
構成を示す断面図である。
結果を示すものである。
価結果を示すものである。
価結果を示すものである。
例1ないし11の電池特性評価結果を示すものである。
示すものである。
積層体
Claims (7)
- 【請求項1】 活物質層を集電体に接着した正極および
負極の上記活物質層間にセパレータが接着層により接着
され一体化された二次電池において、上記セパレータ
が、空孔率45〜55%のポリオレフィン製の多孔膜で
あることを特徴とする二次電池。 - 【請求項2】 多孔膜の極大孔径が100〜300nm
であることを特徴とする請求項1記載の二次電池。 - 【請求項3】 多孔膜の100℃における熱収縮率が1
0%以下であることを特徴とする請求項1または2記載
の二次電池。 - 【請求項4】 多孔膜が2種類以上のポリオレフィン樹
脂を積層してなる多層膜構造であることを特徴とする請
求項1、2または3のいずれかに記載の二次電池。 - 【請求項5】 正極と負極との間にセパレータが配置さ
れたものを1単位とし、複数の単位を有することを特徴
とする請求項1〜4のいずれかに記載の二次電池。 - 【請求項6】 切り離された正極、セパレータおよび負
極を積み重ねて複数の単位が形成されていることを特徴
とする請求項5記載の二次電池。 - 【請求項7】 連続した正極、セパレータおよび負極を
巻き上げて複数の単位が形成されていることを特徴とす
る請求項5記載の二次電池。
Priority Applications (1)
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JP26353299A JP3752913B2 (ja) | 1999-09-17 | 1999-09-17 | 二次電池 |
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JP26353299A JP3752913B2 (ja) | 1999-09-17 | 1999-09-17 | 二次電池 |
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