JP2000344975A

JP2000344975A - シンジオタクティックポリプロピレン組成物

Info

Publication number: JP2000344975A
Application number: JP15801299A
Authority: JP
Inventors: Ryoji Mori; 亮二森; Seiji Ota; 田誠治太
Original assignee: Mitsui Chemicals Inc
Current assignee: Mitsui Chemicals Inc
Priority date: 1999-06-04
Filing date: 1999-06-04
Publication date: 2000-12-12

Abstract

(57)【要約】【課題】柔軟性、耐熱性、耐傷付性および耐油性のバラ
ンスに優れたシンジオタクティックポリプロピレン組成
物、該組成物の架橋物および該組成物からなる成形体を
提供すること。【解決手段】シンジオタクティックポリプロピレン組成
物は、シンジオタクティックポリプロピレン系重合体
（ｉ）と、ポリオレフィンを除く熱可塑性樹脂（ii）
と、必要に応じてエチレン・α-オレフィン共重合体（i
ii）および／または無機充填剤（iv）とからなり、
（ｉ）を５０〜９９重量部、（ii）を１〜５０重量部、
（iii）を０〜４０重量部、（iv）を上記（ｉ）〜（ii
i）の合計量１００重量部に対して０〜５００重量部の
量で含む。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の技術分野】本発明は、シンジオタクティックポ
リプロピレン組成物およびその用途に関し、さらに詳し
くは、柔軟性、耐傷付き性、耐熱性、耐油性に優れたシ
ンジオタクティクポリプロピレン組成物およびこの組成
物の架橋物、この組成物からなる成形体等に関する。

【０００２】

【発明の技術的背景】ポリプロピレンには、アイソタク
ティックポリプロピレン、シンジオタクティックポリプ
ロピレンなどがあり、このうちでアイソタクティックポ
リプロピレンからなるフィルムは、安価で耐油性、剛
性、耐湿性および耐熱性に優れているため各種の包装材
料に広く使用されている。このアイソタクティックポリ
プロピレンフィルムのうち、特にエチレン・プロピレン
ランダム共重合体フィルムは透明性に優れているが、フ
ィルムの厚さが増すとともに耐油性および柔軟性が低下
するので、例えば、包装材料として内容物の外観を損な
わないような充分な耐油性を得ようとする場合、フィル
ムの厚さは６０μｍ程度が限界であった。そのため、耐
油性および柔軟性の高いポリプロピレンの厚物フィルム
は製造困難であった。

【０００３】一方、シンジオタクティックポリプロピレ
ンは、バナジウム化合物とエーテルおよび有機アルミニ
ウムからなる触媒の存在下に低温重合により得られるこ
とが知られている。しかしながらこの方法で得られるポ
リマーは、そのシンジオタクティシティが低く、本来の
シンジオタックティックな性質を表しているとは言い難
かった。

【０００４】このような状況のもとＪ.Ａ.Ｅｗｅｎらに
より非対称な配位子を有する遷移金属触媒とアルミノキ
サンからなる触媒の存在下にシンジオタックティックペ
ンタッド分率が０．７を超えるようなタクティシティの
高いポリプロピレンが得られることが初めて発見された
（J.Am.Chem.Soc.,1988,110,6255-6256）。

【０００５】しかしながら上記Ｊ.Ａ.Ｅｗｅｎらの方法
により得られたポリマーは、シンジオタクティシティが
高く、アイソタクティックポリプロピレンよりもエラス
ティックな性質を有していたが、これを軟質な成形材料
として、例えば、軟質塩化ビニルや加硫ゴムなどが使用
されている分野に利用しようとする場合、その柔軟性や
ゴム弾性、機械的強度は充分なものではなかった。

【０００６】一般に、ポリプロピレンにエチレン・プロ
ピレン共重合体ゴムなどを配合することによりその柔軟
性や耐衝撃性を改良する試みがなされているが、この方
法により得られる組成物からなる成形物は、柔軟性や耐
衝撃性がある程度良好であるものの、ゴム弾性や機械的
強度は充分ではなかった。

【０００７】このような問題点を解決するものとして、
本願出願人は、特開平８-１２０１２７号公報におい
て、シンジオタクティックポリプロピレン（Ａ）を１０
〜９０重量％、エチレン・オクテン共重合体（Ｂ）を９
０〜１０重量％含み、部分的に架橋されている熱可塑性
エラストマー組成物、およびシンジオタクティックポリ
プロピレンとエチレン・オクテン共重合体とを、有機過
酸化物またはこれと架橋助剤の存在下に溶融混練しなが
ら動的に架橋することにより得られる前記組成物につい
て提案している。この組成物は、柔軟性、ゴム弾性、機
械的強度、表面外観などに優れるものである。

【０００８】しかしながら、この公報に記載された組成
物には、耐衝撃性、柔軟性、耐熱性、耐油性、耐傷付性
などのバランスの点でさらなる改良の余地があった。ま
た、本願出願人は、以下のような提案もしている。

【０００９】すなわち、：シンジオタクティックポリ
プロピレン（Ａ）を１００重量部、エチレン・プロピレ
ン系ゴム（Ｂ）３０〜３８０重量部、およびポリブテン
樹脂（Ｃ）を４〜２００重量部含む熱可塑性エラストマ
ー組成物（特開平８-８５７４１号公報）。この組成物
は、柔軟性、ゴム弾性、機械的強度、成形性、外観、感
触に優れた成形品を得ることができるものである。

【００１０】：¹³Ｃ-ＮＭＲにて測定されるシンジオ
タックティックペンタッド分率が０．５以上のシンジオ
タクティックポリプロピレン９５〜３０重量部と、エチ
レン・オクテン共重合体５〜７０重量部とからなるポリ
プロピレン系樹脂組成物（特開平８-１０９２９２号公
報）。この組成物は、耐油性、柔軟性、成形加工性に優
れるものである。

【００１１】：¹³Ｃ-ＮＭＲにて測定されるメチル基
のスペクトルのシンジオタックティックペンタッド結合
のピーク強度が全メチル基のピーク強度の０．７以上で
ある実質的にプロピレン単独重合体と、エチレンとプロ
ピレンの共重合体とからなるシンジオタクティックポリ
プロピレン樹脂組成物（特開平３-１２４３９号公
報）。この組成物は、高シンジオタクティシティを有
し、耐衝撃性、耐油性に優れるものである。

【００１２】：実質的にシンジオタックティック構造
を有するポリプロピレンと、エチレンとプロピレンの共
重合体とからなる組成物を押出成形してなる耐衝撃性ポ
リプロピレン成形物（特開平５-１７５８９号公報）。
この組成物は、耐衝撃性に優れ、物性バランスに優れる
ものである。

【００１３】：本質的にシンジオタクティック構造を
有するプロピレンポリマー１〜９９重量％と、非晶質プ
ロピレンポリマー（［η］＞１ｄｌ／ｇ、シンジオタク
ティックダイアド（ｒ）の量（％）−アオソタクティッ
クダイアド（ｍ）の量（％）＞０、（ＣＨ₂）_n（ｎ≧
２）序列に含まれるＣＨ₂基が２％以下、ベルヌーイア
ニテイ指数＝１±０．２）１〜９９重量％とからなる組
成物およびこれから得られる製品、特に低温ヒートシー
ルフィルム（特開平８−５９９１６号公報）。この組成
物は、従来のシンジオタクティックポリプロピレンと比
較して、良好な弾性を有することを特徴としている。し
かし、この公報に開示されている非晶質プロピレンポリ
マーはホモポリマーであり、耐寒性に劣ると考えられ
る。

【００１４】上記のように本願出願人は、シンジオタク
ティックポリプロピレンについて種々提案してきたが、
これら〜のいずれの公報に記載の組成物も、柔軟
性、耐熱性、耐傷付性、耐油性などのバランスの点でさ
らなる改良の余地があった。

【００１５】

【発明の目的】本発明は、上記のような従来技術に伴う
問題点を解決しようとするものであって、柔軟性、耐熱
性、耐傷付性および耐油性のバランスに優れたシンジオ
タクティックポリプロピレン組成物を提供することを目
的としている。また本発明は、上記シンジオタクティッ
クポリプロピレン組成物の架橋物、該組成物からなる成
形体を提供することを目的としている。

【００１６】

【発明の概要】本発明の一の態様に係るシンジオタクテ
ィクポリプロピレン組成物は、（ｉ）シンジオタクティ
ックポリプロピレン系重合体と、（ii）ポリオレフィン
を除く熱可塑性樹脂と、必要に応じて（iii）エチレン
・α-オレフィン共重合体および／または（iv）無機充
填剤とからなり、シンジオタクティックポリプロピレン
系重合体（ｉ）を５０〜９９重量部、ポリオレフィンを
除く熱可塑性樹脂（ii）を１〜５０重量部、エチレン・
α-オレフィン共重合体（iii）を０〜４０重量部、無機
充填剤（iv）を上記（ｉ）〜（iii）の合計量１００重
量部に対して０〜５００重量部の量で含むことを特徴と
している。

【００１７】本発明の他の態様に係るシンジオタクティ
クポリプロピレン組成物は、（ｉ）シンジオタクティッ
クポリプロピレン系重合体と、（ii）ポリオレフィンを
除く熱可塑性樹脂と必要に応じて（iii）エチレン・α-
オレフィン共重合体および／または（iv）無機充填剤と
からなる組成物であって、ポリオレフィン以外の熱可塑
性樹脂（ii）が分散体として存在し、その平均分散粒径
が１．５μｍ以下であることを特徴としている。

【００１８】本発明に係るシンジオタクティクポリプロ
ピレン組成物では、上記シンジオタクティックポリプロ
ピレン系重合体（ｉ）は、１３５℃のデカリン中で測定
した極限粘度［η］が０．０１〜１０ｄｌ／ｇの範囲に
あり、ゲルパーミエーションクロマトグラフィーにより
求めた分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）の値が４以下であるこ
とが好ましい。

【００１９】また上記（ｉ）シンジオタクティックポリ
プロピレン系重合体は、下記成分（ａ）と、下記成分
（ｂ）、（ｃ）および（ｄ）から選ばれる１種以上の化
合物と、からなる少なくとも１つの触媒系の存在下に得
られたものであることが好ましい；（ａ）：下記一般式（Ｉ）または一般式（II）で表され
る遷移金属錯体

【００２０】

【化２】

【００２１】（式（Ｉ）、（II）中、ＭはＴｉ、Ｚｒ、
Ｈｆ、Ｒｎ、Ｎｄ、ＳｍまたはＲｕを示し、Ｃｐ¹およ
びＣｐ²は、互いに同一でも異なっていてもよく、Ｍと
π結合しているシクロペンタジエニル基、インデニル
基、フルオレニル基またはこれらの誘導体基を示し、Ｘ
¹およびＸ²は、互いに同一でも異なっていてもよく、
アニオン性配位子または中性ルイス塩基配位子を示し、
Ｚは有機基が結合していてもよいＯ、Ｃ、Ｂ、Ｓ、Ｇ
ｅ、ＳｉおよびＳｎから選ばれる１種の原子を示し、Ｙ
はＮ、Ｏ、ＰおよびＳから選ばれる少なくとも１種の原
子を含有する配位子を示す。）（ｂ）：成分（ａ）中の遷移金属Ｍと反応し、イオン性
の錯体を形成する化合物（ｃ）：有機アルミニウム化合物（ｄ）：有機アルミニウムオキシ化合物。

【００２２】本発明では、上記シンジオタクティックポ
リプロピレン系重合体（ｉ）および／またはエチレン・
α-オレフィン共重合体（iii）は、ビニルモノマーで変
性された変性重合体であってもよい。上記ビニルモノマ
ーとしては、不飽和カルボン酸またはその誘導体が好ま
しい。

【００２３】本発明では、上記ポリオレフィンを除く熱
可塑性樹脂（ii）は、例えばポリアミド、ポリエステ
ル、ポリアセタール、ポリスチレン、アクリロニトリル
−ブタジエン−スチレン共重合体、ポリカーボネートお
よびアイオノマーから選ばれる少なくとも１種の熱可塑
性樹脂である。これらの熱可塑性樹脂は、２３０℃、
２．１６ｋｇ荷重におけるメルトフローレートが０．１
〜２００ｇ／10分の範囲にあることが好ましい。

【００２４】本発明では、上記エチレン・α-オレフィ
ン共重合体（iii）は、エチレンと、プロピレン、１-ブ
テン、４-メチル-1-ペンテン、１-ヘキセン、１-オクテ
ンおよび１-デセンから選ばれる少なくとも１種のオレ
フィンとの共重合体であり、α−オレフィンから導かれ
る繰返し単位を１〜５０モル％の割合で含む共重合体で
あることが好ましい。

【００２５】本発明に係るシンジオタクティックポリプ
ロピレン組成物は、架橋剤または電子線架橋により架橋
されていてもよい。本発明に係る成形体は、上記シンジ
オタクティックポリプロピレン組成物からなることを特
徴としている。

【００２６】

【発明の具体的説明】以下、本発明に係るシンジオタク
ティックポリプロピレン組成物およびその用途について
具体的に説明する。

【００２７】本発明に係るシンジオタクティックポリプ
ロピレン組成物は、（ｉ）シンジオタクティックポリプ
ロピレン系重合体と、（ii）ポリオレフィンを除く熱可
塑性樹脂と、必要に応じて（iii）エチレン・α-オレフ
ィン共重合体および／または（iv）無機充填剤とから形
成されている。

【００２８】まず、本発明に係るシンジオタクティック
ポリプロピレン組成物を形成する各成分について説明す
る。（ｉ）シンジオタクティックポリプロピレン系重合体シンジオタクティックポリプロピレン系重合体（ｉ）
は、実質的にシンジオタックティック構造を有するポリ
プロピレンであって、少量例えば、２０重量％以下、好
ましくは１５重量％以下、特に１０重量％以下の量でエ
チレン、炭素原子数４以上のα−オレフィンなどのプロ
ピレン以外のオレフィン類が共重合されていてもよい。

【００２９】炭素原子数が４以上のオレフィン類として
は、例えば、1-ブテン、1-ペンテン、1-ヘキセン、1-ヘ
プテン、4-メチル-1-ペンテン、ビニルシクロヘキサ
ン、1-ヘキサデセン、ノルボルネンなどのα-オレフィ
ン；ヘキサジエン、オクタジエン、デカジエン、ジシク
ロペンタジエン、5-エチリデン-2-ノルボルネンなどの
ジエン類が挙げられる。なお、これらオレフィン類が上
記の量で共重合されると、物性に優れた組成物が得られ
る傾向がある。

【００３０】ここで実質的にシンジオタックティック構
造であるとは、プロピレンの単独重合体にあっては、シ
ンジオタックティックペンタッド分率（ｒｒｒｒ分率、
ペンタッドシンジオタクティシテー）が０．５０以上、
好ましくは０．６０以上、より好ましくは０．７０以
上、特に好ましくは０．８０以上であるものである。シ
ンジオタックティックペンタッド分率が０．５以上のも
のは耐熱性、成形性に優れ、結晶性のポリプロピレンと
しての特性が良好で好ましい。

【００３１】また、プロピレンとプロピレン以外のオレ
フィン類などとの共重合体にあっては、1,2,4-トリクロ
ロベンゼン溶液で測定した¹³Ｃ-ＮＭＲで約２０．２ｐ
ｐｍに観測されるピーク強度がプロピレン単位の全メチ
ル基に帰属されるピーク強度の０．３以上、好ましくは
０．５以上であるものである。この約２０．２ｐｐｍに
観測されるピーク強度がプロピレン単位の全メチル基に
帰属されるピーク強度の、０．３以上の範囲にあると、
物性に優れるので好ましい。

【００３２】この、シンジオタクティックポリプロピレ
ン系重合体（ｉ）のｒｒｒｒ分率が上記範囲にあると、
透明性、耐傷付性、耐衝撃性が良好となるため好まし
い。なお、このｒｒｒｒ分率は、以下のようにして測定
される。

【００３３】ｒｒｒｒ分率は、¹³Ｃ-ＮＭＲスペクトル
におけるＰ_rrrr（プロピレン単位が５単位連続してシン
ジオタクティック結合した部位における第３単位目のメ
チル基に由来する吸収強度）およびＰ_W （プロピレン単
位の全メチル基に由来する吸収強度）の吸収強度から下
記式により求められる。

【００３４】ｒｒｒｒ分率＝Ｐ_rrrr／Ｐ_W ＮＭＲ測定は、たとえば次のようにして行われる。すな
わち、試料０．３５ｇをヘキサクロロブタジエン２．０
ｍｌに加熱溶解させる。この溶液をグラスフィルター
（Ｇ２）で濾過した後、重水素化ベンゼン０．５ｍｌを
加え、内径１０ｍｍのＮＭＲチューブに装入する。そし
て日本電子製ＧＸ-５００型ＮＭＲ測定装置を用い、１
２０℃で¹³Ｃ-ＮＭＲ測定を行う。積算回数は、１０,０
００回以上とする。

【００３５】シンジオタクティックポリプロピレン系重
合体（ｉ）は、１３５℃のデカリン中で測定した極限粘
度［η］が０．０１〜１０ｄｌ／ｇ、好ましくは０．１
〜８ｄｌ／ｇの範囲にあり、ゲルパーミエーションクロ
マトグラフィー（ＧＰＣ）により求めた分子量分布（Ｍ
ｗ／Ｍｎ）の値が４以下、好ましくは３以下である。極
限粘度［η］が上記のような範囲にあると、シンジオタ
クティックポリプロピレン系重合体（ｉ）は良好な耐衝
撃性を示し、他の成分と相溶し易く、得られた組成物か
ら機械的強度に優れた成形品が得られる傾向がある。分
子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）の値が上記範囲にあるとシンジ
オタクティックポリプロピレン系重合体（ｉ）は、耐熱
性、透明性に優れ、機械的強度に優れた成形品が得られ
る傾向がある。

【００３６】また、シンジオタクティックポリプロピレ
ン系重合体（ｉ）は、メルトフローインデックス（ＭＦ
Ｉ、１９０℃、２．１６ｋｇ荷重）が、０．００１〜１
０００ｇ／10分、好ましくは０．０１〜５００ｇ／10分
の範囲にあることが望ましい。密度は、０．８６〜０．
９１ｇ／ｃｍ³、好ましくは０．８６５〜０．９０ｇ／
ｃｍ³の範囲ものが好ましい。このような密度のものを
用いると、成形加工性が良好となり、充分な柔軟性を有
する成形品が得られる傾向がある。

【００３７】このようなシンジオタクティックポリプロ
ピレン系重合体（ｉ）の製造の際には、触媒としては、
下記成分（ａ）と、下記成分（ｂ）、（ｃ）および
（ｄ）から選ばれる１種以上の化合物と、からなる少な
くとも１つの触媒系が好ましく用いられる。

【００３８】（ａ）：下記式（Ｉ）または式（II）で表
される遷移金属錯体

【００３９】

【化３】

【００４０】（式（Ｉ）、（II）中、ＭはＴｉ、Ｚｒ、
Ｈｆ、Ｒｎ、Ｎｄ、ＳｍまたはＲｕを示し、Ｃｐ¹およ
びＣｐ²は、互いに同一でも異なっていてもよく、Ｍと
π結合しているシクロペンタジエニル基、インデニル
基、フルオレニル基またはこれらの誘導体基を示し、Ｘ
¹およびＸ²は、互いに同一でも異なっていてもよく、
アニオン性配位子または中性ルイス塩基配位子を示し、
Ｚは有機基が結合していてもよいＯ、Ｃ、Ｂ、Ｓ、Ｇ
ｅ、ＳｉおよびＳｎから選ばれる１種の原子を示し、Ｙ
はＮ、Ｏ、ＰおよびＳから選ばれる少なくとも１種の原
子を含有する配位子を示す。）（ｂ）：遷移金属錯体中の遷移金属Ｍと反応し、イオン
性の錯体を形成する化合物（以下、「イオン化イオン性
化合物」ということがある。）（ｃ）：有機アルミニウム化合物（ｄ）：有機アルミニウムオキシ化合物（アルモキサ
ン、アルミノキサンとも言う。）。

【００４１】以下、シンジオタクティックポリプロピレ
ン系重合体（ｉ）の製造の際に好ましく用いられる触媒
系を形成する各成分について説明する。

【００４２】

【化４】

【００４３】一般式（Ｉ）中、ＭはＴｉ、Ｚｒ、Ｈｆ、
Ｒｎ、Ｎｄ、ＳｍまたはＲｕを示し、好ましくはＴｉ、
ＺｒまたはＨｆである。Ｃｐ¹およびＣｐ²は、互いに同
一でも異なっていてもよく、Ｍとπ結合しているシクロ
ペンタジエニル基、インデニル基、フルオレニル基また
はこれらの誘導体基を示し、具体的には、シクロペンタ
ジエニル基、インデニル基、4,5,6,7-テトラヒドロイン
デニル基、フルオレニル基などのシクロペンタジエニル
骨格を有する配位子であり、このシクロペンタジエニル
骨格を有する配位子は、アルキル基、シクロアルキル
基、トリアルキルシリル基、ハロゲン原子などの置換基
を有していてもよい。

【００４４】Ｘ¹およびＸ²は、アニオン性配位子または
中性ルイス塩基配位子を示し、具体的には、炭素原子数
が１〜１２の炭化水素基、アルコキシ基、アリーロキシ
基、スルホン酸含有基（−ＳＯ₃Ｒ^a 、但し、Ｒ^a はア
ルキル基、ハロゲン原子で置換されたアルキル基、アリ
ール基、ハロゲン原子で置換されたアリール基またはア
ルキル基で置換されたアリール基である。）、ハロゲン
原子、水素原子などが挙げられる。

【００４５】ＺはＣ、Ｏ、Ｂ、Ｓ、Ｇｅ、ＳｉおよびＳ
ｎから選ばれる１種の原子である。これらの原子は有機
基が結合していてもよく、有機基としてはアルキル基、
アルコキシ基などが挙げられる。これらの有機基は、互
いに結合して環を形成していてもよい。これらのうちで
は、有機基を有していてもよいＯ、ＳｉおよびＣから選
ばれる原子であることが好ましい。

【００４６】以下に、上記一般式（Ｉ）で表される遷移
金属錯体のうちＭがジルコニウムである化合物を例示す
る。シクロヘキシリデン-ビス（インデニル）ジメチル
ジルコニウム、シクロヘキシリデン-ビス（インデニ
ル）ジルコニウムジクロリド、イソプロピリデン-ビス
（インデニル）ジルコニウムジクロリド、イソプロピリ
デン（シクロペンタジエニル-フルオレニル）ジルコニ
ウムジクロリド、ジフェニルシリレン-ビス（インデニ
ル）ジルコニウムジクロリド、メチルフェニルシリレン
-ビス（インデニル）ジルコニウムジクロリド、rac-ジ
メチルシリレン-ビス（2-メチル-1-インデニル）ジルコ
ニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス(4,7-ジ
メチル-1-インデニル）ジルコニウムジクロリド、rac-
ジメチルシリレン-ビス(2,4,7-トリメチル-1-インデニ
ル）ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-
ビス(2,4,6-トリメチル-1-インデニル）ジルコニウムジ
クロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス（4-フェニル-1-
インデニル）ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシ
リレン-ビス（2-メチル-4-フェニル-1-インデニル）ジ
ルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス（2
-メチル-4-（α-ナフチル）-1-インデニル）ジルコニウ
ムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス（2-メチル-
4-（β-ナフチル）-1-インデニル）ジルコニウムジクロ
リド、rac-ジメチルシリレン-ビス（2-メチル-4-（1-ア
ントリル）-1-インデニル）ジルコニウムジクロリドな
ど。

【００４７】また、上記のような化合物においてジルコ
ニウム金属を、チタニウム金属、ハフニウム金属に置き
換えた遷移金属錯体を例示することもできる。次に一般
式（II）で表される遷移金属錯体（ａ）について説明す
る。

【００４８】

【化５】

【００４９】一般式（II）中、ＭはＴｉ、Ｚｒ、Ｈｆ、
Ｒｎ、Ｎｄ、ＳｍまたはＲｕを示し、好ましくはＴｉ、
ＺｒまたはＨｆである。Ｃｐ¹はＭとπ結合しているシ
クロペンタジエニル基、インデニル基、フルオレニル基
またはこれらの誘導体基であり、具体的には、シクロペ
ンタジエニル基、インデニル基、4,5,6,7-テトラヒドロ
インデニル基、フルオレニル基などのシクロペンタジエ
ニル骨格を有する配位子であり、このシクロペンタジエ
ニル骨格を有する配位子は、アルキル基、シクロアルキ
ル基、トリアルキルシリル基、ハロゲン原子などの置換
基を有していてもよい。

【００５０】Ｘ¹およびＸ²は、互いに同一でも異なって
いてもよく、アニオン性配位子または中性ルイス塩基配
位子であり、具体的には、水素原子もしくはハロゲン原
子であるか、または２０個以下の炭素原子を含有する炭
化水素基、２０個以下のケイ素原子を含有するシリル
基、もしくは２０個以下のゲルマニウム原子を含有する
ゲルミル基である。

【００５１】ＺはＣ、Ｏ、Ｂ、Ｓ、Ｇｅ、ＳｉおよびＳ
ｎから選ばれる１種の原子である。これらの原子は有機
基が結合していてもよく、有機基としてはアルキル基、
アルコキシ基などが挙げられる。これらの有機基は、互
いに結合して環を形成していてもよい。これらのうちで
は、有機基を有していてもよいＯ、ＳｉおよびＣから選
ばれる原子であることが好ましい。

【００５２】ＹはＮ、Ｏ、ＰまたはＳを含有する配位子
である。またＺとＹとで縮合環を形成してもよい。この
ような式（II）で示される化合物として具体的には、
｛ジメチル（t-ブチルアミド）（テトラメチル-η⁵-シ
クロペンタジエニル）シリレン｝チタンジクロリド、
｛（t-ブチルアミド）（テトラメチル-η⁵-シクロペン
タジエニル）-1,2-エタンジイル｝チタンジクロリド、
｛ジメチル（フェニルアミド）（テトラメチル-η⁵-シ
クロペンタジエニル）シリレン｝チタンジクロリド、
｛ジメチル（t-ブチルアミド）（テトラメチル-η⁵-シ
クロペンタジエニル）シリレン｝チタンジメチル、｛ジ
メチル（4-メチルフェニルアミド）（テトラメチル-η⁵
-シクロペンタジエニル）シリレン｝チタンジクロリ
ド、｛ジメチル（t-ブチルアミド）（η⁵-シクロペンタ
ジエニル）シリレン｝チタンジクロリド、｛テトラメチ
ル（t-ブチルアミド）（テトラメチル-η⁵-シクロペン
タジエニル）ジシリレン｝チタンジクロリドなどが挙げ
られる。

【００５３】上記のような遷移金属錯体は、単独でまた
は２種以上組合わせて用いることができる。また上記の
ような遷移金属錯体（ａ）は、粒子状担体に担持させて
用いることもできる。

【００５４】このような粒子状担体としては、Ｓｉ
Ｏ₂、Ａｌ₂Ｏ₃、Ｂ₂Ｏ₃、ＭｇＯ、ＺｒＯ₂、ＣａＯ、Ｔ
ｉＯ₂、ＺｎＯ、ＳｎＯ₂、ＢａＯ、ＴｈＯなどの無機担
体、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリ-1-ブテン、
ポリ4-メチル-1-ペンテン、スチレン-ジビニルベンゼン
共重合体などの有機担体を用いることができる。これら
の粒子状担体は、単独でまたは２種以上組合わせて用い
ることができる。

【００５５】（ｂ）イオン化イオン性化合物イオン化イオン性化合物（ｂ）は、遷移金属錯体（ａ）
中の遷移金属Ｍと反応してイオン性の錯体を形成する化
合物であり、このようなイオン化イオン性化合物として
は、ルイス酸、イオン性化合物、ボラン化合物およびカ
ルボラン化合物を例示することができる。

【００５６】ルイス酸としては、ＢＲ₃ （式中、Ｒはフ
ッ素原子、メチル基、トリフルオロメチル基などの置換
基を有していてもよいフェニル基またはフッ素原子であ
る。）で示される化合物が挙げられ、たとえばトリフル
オロボロン、トリフェニルボロン、トリス（4-フルオロ
フェニル）ボロン、トリス（3,5-ジフルオロフェニル）
ボロン、トリス（4-フルオロメチルフェニル）ボロン、
トリス（ペンタフルオロフェニル）ボロン、トリス（p-
トリル）ボロン、トリス（o-トリル）ボロン、トリス
（3,5-ジメチルフェニル）ボロンなどが挙げられる。

【００５７】イオン性化合物としては、トリアルキル置
換アンモニウム塩、N,N-ジアルキルアニリニウム塩、ジ
アルキルアンモニウム塩、トリアリールホスフォニウム
塩などが挙げられる。具体的に、トリアルキル置換アン
モニウム塩としては、例えばトリエチルアンモニウムテ
トラ（フェニル）ホウ素、トリプロピルアンモニウムテ
トラ（フェニル）ホウ素、トリ（n-ブチル）アンモニウ
ムテトラ（フェニル）ホウ素などが挙げられる。ジアル
キルアンモニウム塩としては、例えばジ（1-プロピル）
アンモニウムテトラ（ペンタフルオロフェニル）ホウ
素、ジシクロヘキシルアンモニウムテトラ（フェニル）
ホウ素などが挙げられる。さらにイオン性化合物とし
て、トリフェニルカルベニウムテトラキス（ペンタフル
オロフェニル）ボレート、N,N-ジメチルアニリニウムテ
トラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート、フェロ
セニウムテトラ（ペンタフルオロフェニル）ボレートな
どを挙げることもできる。

【００５８】ボラン化合物としては、デカボラン（１
４）、ビス｛トリ（n-ブチル）アンモニウム｝ノナボレ
ート、ビス｛トリ（n-ブチル）アンモニウム｝デカボレ
ート、ビス｛トリ（n-ブチル）アンモニウム｝ビス（ド
デカハイドライドドデカボレート）ニッケル酸塩（II
I）などの金属ボランアニオンの塩などが挙げられる。

【００５９】カルボラン化合物としては、4-カルバノナ
ボラン（１４）、1,3-ジカルバノナボラン（１３）、ビ
ス｛トリ（n-ブチル）アンモニウム｝ビス（ウンデカハ
イドライド-7-カルバウンデカボレート）ニッケル酸塩
（IV）などの金属カルボランアニオンの塩などが挙げら
れる。

【００６０】上記のようなイオン化イオン性化合物は、
単独でまたは２種以上組合わせて用いることができる。
前記イオン化イオン性化合物は、上述した粒子状担体に
担持させて用いることもできる。

【００６１】（ｃ）有機アルミニウム化合物有機アルミニウム化合物（ｃ）としては、分子内に少な
くとも１個のＡｌ−炭素結合を有する化合物が利用でき
る。このような化合物としては、例えば下記一般式で表
される有機アルミニウム化合物が挙げられる。

【００６２】（Ｒ¹ ）_m Ａｌ｛Ｏ（Ｒ² )｝_nＨ_pＸ_q （式中、Ｒ¹およびＲ²は、互いに同一でも異なっていて
もよく、炭素原子数が通常１〜１５、好ましくは１〜４
の炭化水素基を示し、Ｘはハロゲン原子を示し、ｍは０
＜ｍ≦３、ｎは０≦ｎ＜３、ｐは０≦ｐ＜３、ｑは０≦
ｑ＜３を満たす数であって、しかも、ｍ＋ｎ＋ｐ＋ｑ＝
３である。）（ｄ）有機アルミニウムオキシ化合物有機アルミニウムオキシ化合物（ｄ）は、従来公知のア
ルミノキサン（アルモキサン）であってもよく、また特
開平２−７８６８７号公報に例示されているようなベン
ゼン不溶性の有機アルミニウムオキシ化合物であっても
よい。

【００６３】従来公知のアルミノキサンは、具体的に
は、下記一般式で表される。

【００６４】

【化６】

【００６５】式中、Ｒはメチル基、エチル基、プロピル
基、ブチル基などの炭化水素基であり、好ましくはメチ
ル基、エチル基、特に好ましくはメチル基である。ｍは
２以上の整数であり、好ましくは５〜４０の整数であ
る。

【００６６】ここで、アルミノキサンは式｛ＯＡｌ（Ｒ
¹）｝で表されるアルキルオキシアルミニウム単位およ
び式｛ＯＡｌ（Ｒ²）｝で表されるアルキルオキシアル
ミニウム単位（ここで、Ｒ¹およびＲ²はＲと同様の炭化
水素基であり、Ｒ¹およびＲ²は相異なる基を示す。）か
らなる混合アルキルオキシアルミニウム単位から形成さ
れていてもよい。

【００６７】なお有機アルミニウムオキシ化合物は、少
量のアルミニウム以外の金属の有機化合物成分を含有し
ていてもよい。上記有機アルミニウムオキシ化合物また
は、上述した粒子状担体に担持させて用いることもでき
る。

【００６８】本発明においては、上記触媒系に代えて特
開平２-４１３０３号公報、特開平４１３０５号公報、
特開平２-２７４７０３号公報、特開平２-２７４７０４
号公報、特開平３-１７９００５号公報、特開平３-１７
９００６号公報、特開平４-６９３９４号公報、特開平
５-１７５８９号公報または特開平８−１２０１２７号
公報に記載の触媒系を用いることもできる。

【００６９】具体的には、このようなシンジオタクティ
ックポリプロピレン系重合体（ｉ）を製造する際には、
前記本発明の背景技術の項で述べたＪ.Ａ.Ｅｗｅｎらの
文献「J.Am.Chem.Soc.,1988,110,6255-6256」に記載の
触媒系を用いることもでき、また該文献に記載された化
合物と異なる構造のものであっても、プロピレンの単独
重合体を製造したときに、得られる重合体のシンジオタ
ックティックペンタッド分率（A.ZambelliらMacromolec
ules vol 6 687(1973).同vol 8 925(1975)）が前述した
ような値、例えば、０．５以上程度の比較的タクティシ
ティーが高い重合体を与える触媒系であれば利用でき、
例えば、互いに非対称な配位子を有する架橋型遷移金属
化合物と有機アルミニウムなどの助触媒とからなる触媒
系が挙げられる。

【００７０】このような触媒系を構成する架橋型遷移金
属化合物としては、例えば、上記文献に記載されたジフ
ェニルメチレン（シクロペンタジエニル）フルオレニル
ハフニウムジクロリド、イソプロピル（シクロペンタジ
エニル-1-フルオレニル）ハフニウムジクロリド、また
はイソプロピル（シクロペンタジエニル-1-フルオレニ
ル）ジルコニウムジクロリド、（t-ブチルアミド）ジメ
チル（フルオレニル）シランチタンジメチル、ジフェニ
ルメチレン（シクロペンタジエニル）フルオレニルジル
コニウムジクロリドなどが挙げられる。

【００７１】またこの触媒系を構成する有機アルミニウ
ムとしては、上述したような有機アルミニウムオキシ化
合物またはアルキルアルミニウムが挙げられる。有機ア
ルミニウムオキシ化合物としては、アルキルアルミニウ
ムを水で縮合した形状のもが挙げられ、特にメチルアル
ミノキサンが好ましく、重合度として、５以上、好まし
くは１０以上のものが用いられる。

【００７２】シンジオタクティックポリプロピレン系重
合体（ｉ）は、上記のような遷移金属錯体（ａ）と、イ
オン化イオン性化合物（ｂ）、有機アルミニウム化合物
（ｃ）および有機アルミニウムオキシ化合物（ｄ）から
選ばれる１種以上の化合物とからなる少なくとも１つの
触媒系の存在下に、プロピレンを単独重合するか、また
はプロピレンと上述したようなオレフィン類とを共重合
することにより製造することができる。

【００７３】シンジオタクティックポリプロピレン系重
合体（ｉ）を製造するに際して、重合系内の遷移金属錯
体（ａ）は、重合容積１リットル当り、通常０．０００
０５〜１ミリモル、好ましくは０．０００１〜０．５ミ
リモルの量で用いられる。

【００７４】イオン化イオン性化合物（ｂ）は、遷移金
属錯体（ａ）に対するモル比（（ｂ）／（ａ））で、
０．５〜２０、好ましくは１〜１０となるような量で用
いられる。

【００７５】有機アルミニウム化合物（ｃ）は、重合容
積１リットル当り、通常約０〜５ミリモル、好ましくは
約０〜２ミリモルとなるような量で用いられる。有機ア
ルミニウムオキシ化合物（ｄ）は、遷移金属錯体中の遷
移金属原子（Ｍ）に対するアルミニウム原子（Ａｌ）の
モル比（Ａｌ／Ｍ）で、１〜１００００、好ましくは１
０〜５０００となるような量で用いられる。

【００７６】また、重合条件については特に制限はなく
不活性媒体を用いる溶媒重合法、あるいは実質的に不活
性媒体の存在しない塊状重合法、気相重合法も利用でき
る。通常、重合温度としては、−１００〜＋２００℃、
好ましくは−１００〜＋１００℃、重合圧力としては、
常圧〜１００ｋｇ／ｃｍ²、好ましくは常圧〜５０ｋｇ
／ｃｍ²が採用される。

【００７７】本発明で用いられるシンジオタクティック
ポリプロピレン系重合体（ｉ）は、ビニルモノマーで変
性されていてもよい。シンジオタクティックポリプロピ
レン系重合体（ｉ）の変性は、シンジオタクティックポ
リプロピレン系重合体（ｉ）と、ビニルモノマーとを、
有機過酸化物などの重合開始剤の存在下に溶融混練する
か、またはシンジオタクティックポリプロピレン系重合
体（ｉ）と、ビニルモノマーとを有機溶媒に溶解した溶
液中で有機過酸化物などの重合開始剤の存在下に混練す
ることにより得られる。

【００７８】ビニルモノマー前記ビニルモノマーとしては、酸無水基、エポキシ基、
カルボキシル基、カルボン酸エステルなどの極性基から
選ばれる少なくとも１種の官能基を含有するビニルモノ
マーが挙げられ、具体的にはアクリル酸、メタクリル
酸、マレイン酸、フマル酸、イタコン酸、シトラコン
酸、テトラヒドロフタル酸、ビシクロ（2,2,1）ヘプト-
2-エン-5,6-ジカルボン酸などの不飽和カルボン酸およ
びその無水物；アクリル酸メチル、メタクリル酸メチ
ル、マレイン酸ジメチル、マレイン酸モノメチル、フマ
ル酸ジエチル、イタコン酸ジメチル、シトラコン酸ジエ
チル、テトラヒドロ無水フタル酸ジメチル、ビシクロ
（2,2,1）ヘプト-2-エン-5,6-ジカルボン酸ジメチルな
どの不飽和カルボン酸のエステル；グリシジルアクリレ
ート、グリシジルメタクリレート、p-スチリルカルボン
酸グリシジルなどの不飽和モノカルボン酸のグリシジル
エステル；マレイン酸、イタコン酸、シトラコン酸、ブ
テントリカルボン酸、エンド-シス-ビシクロ（2,2,1）
ヘプト-5-エン-2,3-ジカルボン酸、エンド-シス-ビシク
ロ（2,2,1）ヘプト-5-エン-2-メチル-2,3-ジカルボン酸
などの不飽和ポリカルボン酸のモノグリシジルエステル
あるいはポリグリシジルエステル；アリルグリシジルエ
ーテル、2-メチルアリルグリシジルエーテル、o-アリル
フェノールのグリシジルエーテル、m-アリルフェノール
のグリシジルエーテル、p-アリルフェノールのグリシジ
ルエーテル、イソプロペニルフェノールのグリシジルエ
ーテル、o-ビニルフェノールのグリシジルエーテル、m-
ビニルフェノールのグリシジルエーテル、p-ビニルフェ
ノールのグリシジルエーテルなどの不飽和グリシジルエ
ーテルなどの不飽和カルボン酸およびその誘導体が挙げ
られる。

【００７９】これらの中では、マレイン酸、ビシクロ
（2,2,1）ヘプト-2-エン-5,6-ジカルボン酸またはこれ
らの無水物が好ましい。有機過酸化物前記有機過酸化物としては、有機ペルオキサイドおよび
有機ペルエステルが挙げられ、具体的には、ベンゾイル
ペルオキシド、ジクロルベンゾイルペルオキシド、ジク
ミルペルオキシド、ジ-tert-ブチルペルオキシド、2,5-
ジメチル-2,5-ジ（ペルオキシドベンゾエート）ヘキシ
ン-3、1,4-ビス（tert-ブチルペルオキシイソプロピ
ル）ベンゼン、ラウロイルペルオキシド、1,3-ビス（te
rt-ブチルペルオキシイソプロピル）ベンゼン、2,5-ジ
メチル-2,5-ジ（tert-ブチルペルオキシ）ヘキシン-3、
2,5-ジメチル-2,5-ジ（tert-ブチルペルオキシ）ヘキサ
ンなどの有機ペルオキシド；tert-ブチルペルアセテー
ト、tert-ブチルペルベンゾエート、tert-ブチルペルフ
ェニルアセテート、tert-ブチルペルイソブチレート、t
ert-ブチルペル-sec-オクトエート、tert-ブチルペルピ
バレート、クミルペルピバレート、tert-ブチルペルジ
エチルアセテートなどの有機ペルエステルが挙げられ
る。

【００８０】これらのうち有機ペルオキシドが好まし
く、特に、ジクミルペルオキシド、ジ-tert-ブチルペル
オキシド、2,5-ジメチル-2,5-ジ（tert-ブチルペルオキ
シ）ヘキシン-3、2,5-ジメチル-2,5-ジ（tert-ブチルペ
ルオキシ）ヘキサン、1,3-ビス（tert-ブチルペルオキ
シイソプロピル）ベンゼン、1,4-ビス（tert-ブチルペ
ルオキシイソプロピル）ベンゼンが好ましく使用され
る。

【００８１】変性シンジオタクティックポリプロピレン
は、シンジオタクティックポリプロピレン系重合体
（ｉ）と、ビニルモノマーとを、有機過酸化物などの重
合開始剤の存在下に溶融混練するか、またはシンジオタ
クティックポリプロピレン系重合体（ｉ）とビニルモノ
マーとを有機溶媒に溶解した溶液中で、有機過酸化物な
どの重合開始剤の存在下に混練することにより得られる
が、この場合のシンジオタクティックポリプロピレン系
重合体（ｉ）、ビニルモノマーおよび有機過酸化物の重
量比は、通常、シンジオタクティックポリプロピレン系
重合体（ｉ）１００重量部に対して、ビニルモノマーを
０．０１〜２０重量部、好ましくは０．０５〜１０重量
部の量で、有機過酸化物を０．００１〜２重量部、好ま
しくは０．００５〜１重量部の量であることが望まし
い。

【００８２】溶融混練する場合、反応温度は、１００〜
２８０℃、好ましくは１８０〜２６０℃であることが好
ましい。溶液中で混練する場合、反応温度は、６０〜２
００℃、好ましくは８０〜１８０℃であることが好まし
く、使用する溶媒としては、キシレン、トルエン、ジク
ロロベンゼンなどが挙げられる。

【００８３】このようにして得られた変性シンジオタク
ティックポリプロピレン系重合体の官能基の量（変性
量）は、０．０１〜１０重量％、好ましくは０．１〜５
重量％の割合であることが望ましい。官能基の割合が上
記範囲内にあると、変性シンジオタクティックポリプロ
ピレン系重合体は、熱安定性に優れ、ポリオレフィン以
外の熱可塑性樹脂（ii）およびエチレン・α-オレフィ
ン共重合体（iii）とのブレンド性に優れ、かつ機械的
強度に優れたシンジオタクティックポリプロピレン組成
物が得られる。

【００８４】（ii）ポリオレフィン以外の熱可塑性樹脂本発明で用いられる、ポリオレフィン以外の熱可塑性樹
脂（ii）（以下単に「熱可塑性樹脂（ii）」という。）
としては、例えばポリアミド、ポリエステル、ポリアセ
タール、ポリスチレン、アクリロニトリル・ブタジエン
・スチレン共重合体（ＡＢＳ）、ポリカーボネート、ア
イオノマーなどが用いられる。

【００８５】ポリエステルとしては、具体的には、ポリ
エチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレート、
ポリブチレンテレフタレートなどの芳香族系ポリエステ
ル；ポリカプロラクトン、ポリヒドロキシブチレートな
どが挙げられる。中でも、ポリエチレンテレフタレート
が特に好ましい。

【００８６】ポリアミドとしては、具体的には、ナイロ
ン-６、ナイロン-６６、ナイロン-１０、ナイロン-１
２、ナイロン-４６などの脂肪族ポリアミド、芳香族ジ
カルボン酸と脂肪族ジアミンより製造される芳香族ポリ
アミドなどを挙げることができる。中でも、ナイロン-
６が特に好ましい。

【００８７】ポリアセタールとしては、具体的には、ポ
リホルムアルデヒド（ポリオキシメチレン）、ポリアセ
トアルデヒド、ポリプロピオンアルデヒド、ポリブチル
アルデヒドなどが挙げられる。中でも、ポリホルムアル
デヒドが特に好ましい。

【００８８】ポリスチレンは、スチレンの単独重合体で
あってもよく、スチレンとアクリロニトリル、メタクリ
ル酸メチル、α-メチルスチレンとの二元共重合体であ
ってもよい。

【００８９】ＡＢＳとしては、アクリロニトリルから誘
導される構成単位を２０〜３５モル％の割合で含有し、
ブタジエンから誘導される構成単位を２０〜３０モル％
の割合で含有し、スチレンから誘導される構成単位を４
０〜６０モル％の割合で含有するＡＢＳが好ましく用い
られる。

【００９０】ポリカーボネートとしては、ビス（4-ヒド
ロキシフェニル）メタン、1,1-ビス（4-ヒドロキシフェ
ニル）エタン、2,2-ビス（4-ヒドロキシフェニル）プロ
パン、2,2-ビス（4-ヒドロキシフェニル）ブタンなどか
ら得られるポリマーを挙げることができる。中でも、2,
2-ビス（4-ヒドロキシフェニル）プロパンから得られる
ポリカーボネートが特に好ましい。

【００９１】アイオノマーは、オレフィンを主成分と
し、長鎖間にイオン結合（架橋）を導入して得られる熱
可塑性樹脂であり、例えばエチレンと（メタ）アクリル
酸とを共重合させ、Ｎａ、Ｋ、Ｍｇ、Ｚｎなどの金属イ
オンで架橋させて得られる樹脂である。このようなアイ
オノマーは、例えばサーリンの商品名で市販されてい
る。

【００９２】これらの熱可塑性樹脂（ii）は、メルトフ
ローレート（ＭＦＲ；ＡＳＴＭＤ１２３８、２３０
℃、２．１６ｋｇ荷重）が、０．１〜２００ｇ／10分、
特に０．１〜１００ｇ／10分の範囲にあることが好まし
い。ＭＦＲが上記のような範囲にあると、熱可塑性樹脂
（ii）はシンジオタクティックポリプロピレン系重合体
（ｉ）への分散性に優れ、得られた組成物から機械的強
度に優れた成形品が得られる傾向がある。

【００９３】上記のような熱可塑性樹脂（ii）は、単独
で用いてもよく、また２種以上組み合わせて用いてもよ
い。（iii）エチレン・α−オレフィン共重合体本発明で必要に応じて用いられるエチレン・α-オレフ
ィン共重合体（iii）は、エチレンとα-オレフィンとの
ランダム共重合体であり、密度が０．８６０ｇ／ｃｍ³
以上０．８９５ｇ／ｃｍ³ 未満、好ましくは０．８６０
〜０．８９０ｇ／ｃｍ³ であり、１３５℃、デカリン中
で測定した極限粘度［η］が０．０１〜２０ｄｌ／ｇ、
好ましくは０．１〜１０ｄｌ／ｇの範囲にある軟質エチ
レン・α-オレフィン共重合体であることが望ましい。

【００９４】ここでα-オレフィンとして具体的には、
プロピレン、1-ブテン、1-ペンテン、1-ヘキセン、1-ヘ
プテン、1-オクテン、1-ノネン、1-デセン、1-ウンデセ
ン、1-ドデセン、1-ヘキサドデセン、1-オクタデセン、
1-ノナデセン、1-エイコセン、4-メチル-1-ペンテンな
どの炭素原子数３〜２０のα-オレフィンが挙げられ
る。これらのなかでも、プロピレン、１-ブテン、４-メ
チル-1-ペンテン、１-ヘキセン、１-オクテンおよび１-
デセンなどの炭素原子数３〜１０のα-オレフィンが好
ましい。これらのα-オレフィンは、１種単独でまたは
２種以上組み合わせて用いることができる。

【００９５】エチレン・α-オレフィン共重合体（iii）
は、エチレンから導かれる単位を６０〜９０モル％の割
合で、炭素原子数３〜２０のα-オレフィンから導かれ
る単位を１０〜４０モル％の割合で含有していることが
望ましい。

【００９６】また、エチレン・α-オレフィン共重合体
（iii）は、エチレンまたはα−オレフィンから導かれ
る繰返し単位の他に、本発明の目的を損なわない範囲
で、他の重合性モノマーから導かれる繰返し単位を含有
していてもよい。

【００９７】このような他の重合性モノマーとしては、
例えば、スチレン、ビニルシクロペンテン、ビニルシク
ロヘキサン、ビニルノルボルナンなどのビニル化合物
類；酢酸ビニルなどのビニルエステル類；無水マレイン
酸などの不飽和有機酸またはその誘導体；ブタジエン、
イソプレン、ペンタジエン、2,3-ジメチルブタジエンな
どの共役ジエン類；1,4-ヘキサジエン、1,6-オクタジエ
ン、2-メチル-1,5-ヘキサジエン、6-メチル-1,5-ヘプタ
ジエン、7-メチル-1,6-オクタジエン、ジシクロペンタ
ジエン、シクロヘキサジエン、ジシクロオクタジエン、
メチレンノルボルネン、5-ビニルノルボルネン、5-エチ
リデン-2-ノルボルネン、5-メチレン-2-ノルボルネン、
5-イソプロピリデン-2-ノルボルネン、6-クロロメチル-
5-イソプロペンル-2-ノルボルネン、2,3-ジイソプロピ
リデン-5-ノルボルネン、2-エチリデン-3-イソプロピリ
デン-5-ノルボルネン、2-プロペニル-2,2-ノルボルナジ
エンなどの非共役ポリエン類などが挙げられる。

【００９８】エチレン・α-オレフィン共重合体（iii）
は、このような他の重合性モノマーから導かれる繰返し
単位を、１０モル％以下、好ましくは５モル％以下、よ
り好ましくは３モル％以下の量で含有していてもよい。

【００９９】エチレン・α-オレフィン共重合体（iii）
としては、具体的には、エチレン・プロピレンランダム
共重合体、エチレン・1-ブテンランダム共重合体、エチ
レン・4-メチル-1-ペンテンランダム共重合体、エチレ
ン・1-ヘキセンランダム共重合体、エチレン・1-オクテ
ンランダム共重合体、エチレン・1-デセンランダム共重
合体などが挙げられる。

【０１００】これらのエチレン・α-オレフィン共重合
体（iii）は、１種単独でまたは２種以上組み合わせて
用いることができる。また、本発明で用いられるエチレ
ン・α-オレフィン共重合体（iii）は、Ｘ線回折法によ
り測定される結晶化度が通常４０％以下、好ましくは０
〜３９％、さらに好ましくは０〜３５％であることが望
ましい。

【０１０１】上記のようなエチレン・α-オレフィン共
重合体（iii）は、バナジウム系触媒、チタン系触媒ま
たはメタロセン系触媒などを用いる従来公知の方法によ
り製造することができる。

【０１０２】本発明で用いられるエチレン・α-オレフ
ィン共重合体（iii）は、ビニルモノマーで変性されて
いてもよい。エチレン・α-オレフィン共重合体（iii）
の変性は、シンジオタクティックポリプロピレン系重合
体（ｉ）の変性と同様にして行うことができる。

【０１０３】このようにして得られた変性エチレン・α
-オレフィン共重合体の官能基の量（変性量）は、０．
０１〜１０重量％、好ましくは０．１〜５重量％の割合
であることが望ましい。官能基の割合が上記範囲内にあ
ると、変性エチレン・α-オレフィン共重合体は、熱安
定性に優れ、シンジオタクティックポリプロピレン系重
合体（ｉ）および熱可塑性樹脂（ii）とのブレンド性に
優れ、かつ機械的強度に優れたシンジオタクティックポ
リプロピレン組成物が得られる。

【０１０４】（iv）充填剤本発明で必要に応じて用いられる充填剤（iv）として具
体的には、例えば、軽質炭酸カルシウム、重質炭酸カル
シウム、塩基性炭酸カルシウム、水酸化アルミニウム、
水酸化マグネシウム、酸化マグネシウム、カオリン、ク
レー、パイロフィライト、セリサイト、タルク、ケイ酸
カルシウム（ウォラストナイト、ゾーノトライト、花弁
状ケイ酸カルシウム）、珪藻土、ケイ酸アルミニウム、
無水ケイ酸、含水ケイ酸、マイカ、ケイ酸マグネシウム
（アスベスト、ＰＭＦ（Processed Mineral F-iber）、
セピオライト）、ケイ酸マグネシウム、シリカ、アルミ
ナ、硫酸バリウム、硫酸アルミニウム、硫酸カルシウ
ム、硫酸マグネシウム、二硫化モリブデン、グラファイ
ト、チタン酸カリウム、エレスタダイト、石膏センイ、
ガラスバルン、シリカバルン、フライアッシュバルン、
シラスバルン、カーボン系バルンなどが挙げられる。

【０１０５】組成物本発明の一の態様に係るシンジオタクティックポリプロ
ピレン組成物は、上述したようなシンジオタクティック
ポリプロピレン系重合体（ｉ）と、熱可塑性樹脂（ii）
と、必要に応じてエチレン・α-オレフィン共重合体（i
ii）および／または無機充填剤（iv）とからなり、シン
ジオタクティックポリプロピレン系重合体（ｉ）を５０
〜９９重量部、好ましくは５５〜９５重量部、熱可塑性
樹脂（ii）を１〜５０重量部、好ましくは１〜４０重量
部、エチレン・α-オレフィン共重合体（iii）を０〜４
０重量部、好ましくは５〜４０重量部、無機充填剤（i
v）を上記（ｉ）〜（iii）の合計量１００重量部に対し
て０〜５００重量部、好ましくは５〜４００重量部の量
で含んでいる。

【０１０６】上記のような割合でシンジオタクティック
ポリプロピレン系重合体（ｉ）と熱可塑性樹脂（ii）を
含有するシンジオタクティックポリプロピレン組成物
は、柔軟性、耐熱性、耐傷付性および耐油性のバランス
に優れた成形体を製造することができる。

【０１０７】上記のような割合でエチレン・α-オレフ
ィン共重合体（iii）が配合されたシンジオタクティッ
クポリプロピレン組成物は、柔軟性、耐熱性、耐傷付性
および耐油性のバランスに優れた成形体を調製できる。

【０１０８】上記のような割合で無機充填剤（iv）が配
合されたシンジオタクティックポリプロピレン組成物
は、柔軟性、耐熱性、耐傷付性および耐油性のバランス
に優れた成形体を調製できる。

【０１０９】また本発明の他の態様に係るシンジオタク
ティックポリプロピレン組成物は、上述したようなシン
ジオタクティックポリプロピレン系重合体（ｉ）と、熱
可塑性樹脂（ii）と、必要に応じてエチレン・α-オレ
フィン共重合体（iii）および／または無機充填剤（i
v）とからなり、熱可塑性樹脂（ii）が分散体として存
在し、その平均分散粒径が１．５μｍ以下、特に０．２
〜１．３μｍの範囲にあることが好ましい。このシンジ
オタクティックポリプロピレン組成物におけるシンジオ
タクティックポリプロピレン系重合体（ｉ）、熱可塑性
樹脂（ii）、エチレン・α-オレフィン共重合体（iii）
および無機充填剤（iv）の配合割合は、上記と同様であ
る。

【０１１０】このような熱可塑性樹脂（ii）が分散体と
して存在し、その平均分散粒径が１．５μｍ以下である
シンジオタクティックポリプロピレン組成物は、柔軟
性、耐傷付き性、耐熱性、耐油性のバランスに優れる。

【０１１１】また、上記のような本発明に係るシンジオ
タクティックポリプロピレン組成物は、透明性にも優れ
ている。シンジオタクティックポリプロピレン組成物
は、本発明の目的を損なわない範囲で、耐候性安定剤、
耐熱安定剤、帯電防止剤、スリップ防止剤、アンチブロ
ッキング剤、防曇剤、滑剤、顔料、染料、核剤、可塑
剤、老化防止剤、塩酸吸収剤、酸化防止剤などの添加剤
が必要に応じて配合されていてもよい。

【０１１２】シンジオタクティックポリプロピレン組成
物は、公知の方法を利用して製造することができ、例え
ば、下記のような方法で製造することができる。（１）シンジオタクティックポリプロピレン系重合体
（ｉ）および熱可塑性樹脂（ii）と、必要に応じてエチ
レン・α-オレフィン共重合体（iii）および／または無
機充填剤（iv）と、さらに所望により添加される他成分
とを、押出機、ニーダーなどを用いて機械的にブレンド
する方法。（２）シンジオタクティックポリプロピレン系重合体
（ｉ）および熱可塑性樹脂（ii）と、必要に応じてエチ
レン・α-オレフィン共重合体（iii）および／または無
機充填剤（iv）と、さらに所望により添加される他成分
とを適当な良溶媒（例えば；ヘキサン、ヘプタン、デカ
ン、シクロヘキサン、ベンゼン、トルエンおよびキシレ
ンなどの炭化水素溶媒）に溶解し、次いで溶媒を除去す
る方法。（３）シンジオタクティックポリプロピレン系重合体
（ｉ）および熱可塑性樹脂（ii）と、必要に応じてエチ
レン・α-オレフィン共重合体（iii）および／または無
機充填剤（iv）と、さらに所望により添加される他成分
とを適当な良溶媒にそれぞれ別個に溶解した溶液を調製
した後混合し、次いで溶媒を除去する方法。（４）上記（１）〜（３）の方法を組み合わせて行う方
法。

【０１１３】上記のような本発明に係るシンジオタクテ
ィックポリプロピレン組成物は、柔軟性、耐熱性、耐傷
付性、耐油性にバランス良く優れている。架橋物本発明に係るシンジオタクティックポリプロピレン組成
物は、架橋剤または電子線架橋により架橋されていても
よい。架橋により、シンジオタクティックポリプロピレ
ン系重合体（ｉ）が架橋されるが、本発明においては、
エチレン・α-オレフィン共重合体（iii）も架橋されて
もよい。

【０１１４】架橋処理した組成物は、通常の溶融混練の
みで得られた組成物に比べて、引張強度、引裂強度に優
れ、表面硬度が低く永久伸びが小さいゴム的性質を示
し、エレストマーとしての物性バランスに優れる。

【０１１５】組成物が架橋されているか否かは、本発明
のシンジオタクティックポリプロピレン組成物を沸騰キ
シレン中で４時間以上煮沸した後４００メッシュの金網
で濾過した残渣が、本組成物１００重量部に対して１０
重量部以上であるか否かで判断される。

【０１１６】本発明に係るシンジオタクティックポリプ
ロピレン組成物の架橋物を製造する方法としては、特に
限定されないが、具体的には例えば以下のような方法が
採用される。

【０１１７】すなわち、バンバリーミキサーなどのミキ
サーを用いて、シンジオタクティックポリプロピレン系
重合体（ｉ）および熱可塑性樹脂（ii）と、必要に応じ
てエチレン・α-オレフィン共重合体（iii）および／ま
たは無機充填剤（iv）と、必要に応じて各種配合剤どと
を８０〜１７０℃の温度で３〜１０分間混練した後、オ
ープンロールなどのロールを用い、架橋剤、必要に応じ
て架橋促進剤、架橋助剤を追加混合し、ロール温度４０
〜８０℃で５〜３０分間混練した後、分出し、リボン状
またはシート状の未加硫の配合ゴムを調製する。なお上
記のインターナルミキサー類での混練温度が低い場合に
は、架橋剤、架橋促進剤、発泡剤などを同時に混練する
こともできる。

【０１１８】ここで配合剤としては、軟化剤、粘着付与
剤、老化防止剤、発泡剤、発泡助剤、加工助剤、密着性
付与剤、耐熱安定剤、耐候安定剤、帯電防止剤、着色
剤、滑剤、難燃剤、ブルーミング防止剤などが挙げられ
る。

【０１１９】このようにして調製された未架橋の配合組
成物を、押出成形機、カレンダーロール、またはプレス
により所望の形状に成形し、成形と同時に１５０〜２７
０℃の温度で１〜３０分間加熱するか、または成形物を
架橋槽内に導入し、１５０〜２７０℃の温度で１〜３０
分間加熱することにより架橋物を得ることができる。架
橋は金型内で行ってもよく、また金型を用いないで行っ
てもよい。金型を用いない場合は成形、架橋の工程は通
常連続的に実施される。架橋槽における加熱方法として
は熱空気、ガラスビーズ流動床、ＵＨＦ（極超短波電磁
波）、スチームなどの加熱槽を用いることができる。

【０１２０】また架橋方法として、電子線を照射する方
法を採用する場合は、バンバリーミキサーなどのミキサ
ーを用いシンジオタクティックポリプロピレン系重合体
（ｉ）および熱可塑性樹脂（ii）と、必要に応じてエチ
レン・α-オレフィン共重合体（iii）および／または無
機充填剤（iv）と、さらに所望により配合される各種配
合剤などとを８０〜１７０℃の温度で３〜１０分間混練
した後、オープンロールなどのロール類を用い、ロール
温度４０〜８０℃で５〜３０分間混練した後、分出し、
リボン状またはシート状の未架橋の配合ゴムを調製す
る。このようにして調製された未架橋の配合ゴムは押出
成形機、カレンダーロール、またはプレスにより所望の
形状に成形し、電子線を照射することにより架橋物が得
られる。電子線の照射は、０．１〜１０ＭｅＶ（メガエ
レクトロンボルト）、好ましくは０．３〜２ＭｅＶのエ
ネルギーを有する電子を、吸収線量が０．５〜３５Ｍｒ
ａｄ（メガラッド）、好ましくは０．５〜１０Ｍｒａｄ
になるように行うことが望ましい。

【０１２１】ここで架橋剤、架橋促進剤、架橋助剤、軟
化剤、発泡剤、発泡助剤、加工助剤としては以下のよう
なものが挙げられる。架橋剤架橋剤としては、イオウ、イオウ化合物および有機過酸
化物などが挙げられる。

【０１２２】イオウとして具体的には、粉末イオウ、沈
降イオウ、コロイドイオウ、表面処理イオウ、不溶性イ
オウなどが挙げられる。イオウ化合物として具体的に
は、塩化イオウ、二塩化イオウ、高分子多硫化物などが
挙げられる。また、架橋温度で活性イオウを放出して架
橋するイオウ化合物、たとえばモルフォリンジスルフィ
ド、アルキルフェノールジスルフィド、テトラメチルチ
ウラムジスルフィド、ジペンタメチレンチウラムテトラ
スルフィド、ジメチルジチオカルバミン酸セレンなども
使用することができる。なお、架橋剤としてイオウまた
はイオウ化合物を用いる場合には、架橋促進剤を併用す
ることが好ましい。

【０１２３】有機過酸化物として、具体的には、ジクミ
ルパーオキサイド（ＤＣＰ）、ジ-t-ブチルパーオキサ
イド、ジ-t-ブチルパーオキシ-3,3,5-トリメチルシクロ
ヘキサン、t-ブチルクミルパーオキサイド、ジ-t-アミ
ルパーオキサイド、2,5-ジメチル-2,5-ジ（t-ブチルパ
ーオキシン）ヘキシン-3、2,5-ジメチル-2,5-ジ（ベン
ゾイルパーオキシ）ヘキサン、2,5-ジメチル-2,5-ジ（t
-ブチルパーオキシ）-ヘキサン、α，α'-ビス（t-ブチ
ルパーオキシ-m-イソプロピル）ベンゼン、t-ブチルヒ
ドロパーオキサイドなどのアルキルパーオキサイド類；
t-ブチルパーオキシアセテート、t-ブチルパーオキシイ
ソブチレート、t-ブチルパーオキシピバレート、t-ブチ
ルパーオキシマレイン酸、t-ブチルパーオキシネオデカ
ノエート、t-ブチルパーオキシベンゾエート、ジ−t-ブ
チルパーオキシフタレートなどのパーオキシエステル
類；ジシクロヘキサノンパーオキサイドなどのケトンパ
ーオキサイド類が挙げられる。これらの有機過酸化物
は、単独でまたは２種以上組合わせて用いることができ
る。

【０１２４】これらのうちでは、１分半減期温度が１３
０℃〜２００℃である有機過酸化物が好ましく、具体的
にジクミルパーオキサイド、ジ-t-ブチルパーオキサイ
ド、ジ-t-ブチルパーオキシ-3,3,5-トリメチルシクロヘ
キサン、t-ブチルクミルパーオキサイド、ジ-t-アミル
パーオキサイド、t-ブチルヒドロパーオキサイド、2,5-
ジメチル-2,5-ジ-（t-ブチルパーオキシ）-ヘキサンな
どが好ましい。なお、架橋剤として有機過酸化物を用い
る場合には、架橋助剤を併用することが好ましい。上記
のような各種架橋剤のうち、イオウまたはイオウ系化合
物、特にイオウを用いると優れた特性の架橋物を得るこ
とができるため好ましいが、有機過酸化物が、特に架橋
効率に優れているためより好ましい。

【０１２５】架橋剤がイオウまたはイオウ系化合物であ
る場合には、これら架橋剤は、上記シンジオタクティッ
クポリプロピレン系重合体（ｉ）、熱可塑性樹脂（ii）
およびエチレン・α-オレフィン共重合体（iii）の合計
量１００重量部に対して、通常０．５〜１０重量部、好
ましくは０．５〜９重量部、より好ましくは０．５〜８
重量部の割合で用いられる。

【０１２６】架橋剤が有機過酸化物である場合には、該
架橋剤は、上記シンジオタクティックポリプロピレン系
重合体（ｉ）、熱可塑性樹脂（ii）およびエチレン・α
-オレフィン共重合体（iii）の合計量１００重量部に対
して、０．０５〜３．０重量部、好ましくは０．１〜
１．５重量部の量で用いられる。また該架橋剤は、上記
（ｉ）、（ii）および（iii）合計量１００グラムに対
して、１×１０^-5〜１×１０^-1モル好ましくは１×１０
^-5〜１×１０^-2モルの量で用いられる。

【０１２７】これらの架橋剤の配合量が上記範囲にある
と、シンジオタクティックポリプロピレン系重合体
（ｉ）の架橋が適度に行われ、得られる架橋物は、歪み
回復、反撥弾性などのゴム的性質や機械的強度に優れ、
押出シート成形した場合にもその表面荒れがなく良好な
外観を呈し、しかも組成物中のシンジオタクティックポ
リプロピレン系重合体（ｉ）の分子量の低下もほとんど
なく、組成物（成形体）の機械的強度が優れる傾向があ
る。

【０１２８】架橋促進剤架橋促進剤剤として具体的には、N-シクロヘキシル-2-
ベンゾチアゾールスルフェンアミド、N-オキシジエチレ
ン-2-ベンゾチアゾールスルフェンアミド、N,N-ジイソ
プロピル-2-ベンゾチアゾールスルフェンアミド、2-メ
ルカプトベンゾチアゾール、2-（2,4-ジニトロフェニ
ル）メルカプトベンゾチアゾール、2-（2,6-ジエチル-4
-モルホリノチオ）ベンゾチアゾール、ジベンゾチアジ
ルジスルフィドなどのチアゾール系化合物；ジフェニル
グアニジン、トリフェニルグアニジン、ジオルソニトリ
ルグアニジン、オルソニトリルバイグアナイド、ジフェ
ニルグアニジンフタレートなどのグアニジン化合物；ア
セトアルデヒド−アニリン反応物、ブチルアルデヒド−
アニリン縮合物、ヘキサメチレンテトラミン、アセトア
ルデヒドアンモニアなどのアルデヒドアミンまたはアル
デヒド−アンモニア系化合物；2-メルカプトイミダゾリ
ンなどのイミダゾリン系化合物；チオカルバニリド、ジ
エチルチオユリア、ジブチルチオユリア、トリメチルチ
オユリア、ジオルソトリルチオユリアなどのチオユリア
系化合物；テトラメチルチウラムモノスルフィド；テト
ラメチルチウラムジスルフィド、テトラエチルチウラム
ジスルフィド、テトラブチルチウラムジスルフィド、ペ
ンタメチレンチウラムテトラスルフィドなどのチウラム
系化合物；ジメチルジチオカルバミン酸亜鉛、ジエチル
ジチオカルバミン酸亜鉛、ジ-n-ブチルジチオカルバミ
ン酸亜鉛、エチルフェニルジチオカルバミン酸亜鉛、ブ
チルフェニルジチオカルバミン酸亜鉛、ジメチルジチオ
カルバミン酸ナトリウム、ジメチルジチオカルバミン酸
セレン、ジメチルジチオカルバミン酸テルルなどのジチ
オ酸塩系化合物；ジブチルキサントゲン酸亜鉛などのザ
ンテート系化合物；亜鉛華などの化合物などを挙げるこ
とができる。これらの架橋促進剤は、シンジオタクティ
ックポリプロピレン系重合体（ｉ）、熱可塑性樹脂（i
i）およびエチレン・α-オレフィン共重合体（iii）の
合計１００重量部に対して、１〜２０重量部、好ましく
は２〜１０重量部の量で用いられる。

【０１２９】架橋助剤架橋助剤は、有機過酸化物架橋の際に用いられ、該架橋
助剤として具体的には、イオウ；p-キノンジオキシム、
p,p'-ジベンゾイルキノンジオキシムなどのキノンジオ
キシム系化合物；および多官能性モノマー、たとえばト
リメチロールプロパントリアクリレート、ポリエチレン
グリコールジメタクリレートなどの（メタ）アクリレー
ト系化合物；ジアリルフタレート、トリアリルシアヌレ
ートなどのアリル系化合物；N,N'-m-フェニレンビスマ
レイミドなどのマレイミド系化合物；ジビニルベンゼン
などが挙げられる。これら架橋助剤は、有機過酸化物１
モルに対して０．５〜２モル、好ましくはほぼなどモル
の量で用いることが好ましい。架橋助剤が上記量を超え
て多いと、架橋反応が過度に進行して組成物の流動性が
低下し、成形性が低下し、組成物中に残留する未反応モ
ノマー多くなる場合がある。

【０１３０】軟化剤軟化剤としては、従来ゴムに配合されている軟化剤が広
く用いられ、具体的には、プロセスオイル、潤滑油、パ
ラフィン、流動パラフィン、石油アスファルト、ワセリ
ンなどの石油系軟化剤；コールタール、コールタールピ
ッチなどのコールタール系軟化剤；ヒマシ油、アマニ
油、ナタネ油、ヤシ油などの脂肪油系軟化剤；トール
油；サブ；蜜ロウ、カルナウバロウ、ラノリンなどのロ
ウ類；リシノール酸、パルミチン酸、ステアリン酸バリ
ウム、ステアリン酸カルシウム、ラウリン酸亜鉛などの
脂肪酸および脂肪酸塩；石油樹脂、アタクチックポリプ
ロピレン、クマロンインデン樹脂などの合成高分子物質
を挙げることができる。なかでも石油系軟化剤が好まし
く用いられ、特にプロセスオイルが好ましく用いられ
る。軟化剤は、シンジオタクティックポリプロピレン系
重合体（ｉ）、熱可塑性樹脂（ii）およびエチレン・α
-オレフィン共重合体（iii）の合計１００重量部に対し
て、２００重量部以下、好ましくは５〜２００重量部、
より好ましくは１０〜１５０重量部、さらに好ましくは
１０〜１００重量部の量で用いられる。

【０１３１】発泡剤発泡剤としては、一般的にゴムを発泡成形する際に用い
られる発泡剤を広く使用することができ、具体的には、
重炭酸ナトリウム、炭酸ナトリウム、重炭酸アンモニウ
ム、炭酸アンモニウム、亜硝酸アンモニウムなどの無機
発泡剤、N,N'-ジメチル-N,N'-ジニトロソテレフタルア
ミド、N,N'-ジニトロソペンタメチレンテトラミンなど
のニトロソ化合物、アゾジカルボンアミド、アゾビスイ
ソブチロニトリル、アゾシクロヘキシルニトリル、アゾ
ジアミノベンゼン、バリウムアゾジカルボキシレートな
どのアゾ化合物、ベンゼンスルホニルヒドラジド、トル
エンスルホニルヒドラジド、p,p'-オキシビス（ベンゼ
ンスルホニルヒドラジド）、ジフェニルスルホン-3,3'-
ジスルホニルヒドラジドなどのスルホニルヒドラジド化
合物、カルシウムアジド、4,4-ジフェニルジスルホニル
アジド、p-トルエンスルホルニルアジドなどのアジド化
合物が挙げられる。これらのうちでは、ニトロソ化合
物、アゾ化合物、アジド化合物が好ましい。発泡剤は、
シンジオタクティックポリプロピレン系重合体（ｉ）、
熱可塑性樹脂（ii）およびエチレン・α-オレフィン共
重合体（iii）の合計１００重量部に対して、０．５〜
３０重量部、好ましくは１〜２０重量部の量で用いられ
る。このような量で発泡剤を用いると、見掛け比重が
０．０３〜０．８ｇ／ｃｍ³の発泡体を製造することが
できる。

【０１３２】発泡助剤また発泡剤とともに発泡助剤を用いることもでき、発泡
助剤を併用すると、発泡剤の分解温度の低下、分解促
進、気泡の均一化などの効果がある。このような発泡助
剤としては、サリチル酸、フタル酸、ステアリン酸、し
ゅう酸などの有機酸、尿素またはその誘導体などが挙げ
られる。発泡助剤は、シンジオタクティックポリプロピ
レン系重合体（ｉ）、熱可塑性樹脂（ii）およびエチレ
ン・α-オレフィン共重合体（iii）の合計１００重量部
に対して、０．０１〜１０重量部、好ましくは０．１〜
５重量部の量で用いられる。

【０１３３】加工助剤加工助剤としては、一般的に加工助剤としてゴムに配合
されるものを広く使用することができる。具体的には、
リシノール酸、ステアリン酸、パルチミン酸、ラウリン
酸などの酸、これら高級脂肪酸の塩たとえばステアリン
酸バリウム、ステアリン酸亜鉛、ステアリン酸カルシウ
ムまたはエステル類などが挙げられる。加工助剤は、シ
ンジオタクティックポリプロピレン系重合体（ｉ）、熱
可塑性樹脂（ii）およびエチレン・α-オレフィン共重
合体（iii）の合計１００重量部に対して、１０重量部
以下、好ましくは５重量部以下の量で適宜用いられる。

【０１３４】成形体上記のような本発明に係るシンジオタクティックポリプ
ロピレン組成物は、従来公知のポリオレフィン用途に広
く用いることができるが、特にシンジオタクティックポ
リプロピレン組成物を例えばシート、未延伸または延伸
フィルム、フィラメント、他の種々形状の成形体に成形
して利用することができる。

【０１３５】成形体としては具体的には、押出成形、射
出成形、インフレーション成形、ブロー成形、押出ブロ
ー成形、射出ブロー成形、プレス成形、真空成形、カレ
ンダー成形、発泡成形などの公知の熱成形方法により得
られる成形体が挙げられる。

【０１３６】以下に数例挙げて成形体を具体的に説明す
る。本発明に係る成形体が例えば押出成形体である場
合、その形状および製品種類は特に限定されないが、た
とえば床シート、遮音シート、化粧シートなどのシート
分野、床タイル、壁紙、ガスケット、デスクマット、ラ
ップフィルム、シュリンクフィルムなどのフィルム分
野、パイプ、ホース、電線被覆、フィラメントなどが挙
げられ、特にシート、フィルム、フィラメントなどが好
ましい。

【０１３７】シンジオタクティックポリプロピレン組成
物を押出成形する際には、従来公知の押出装置および成
形条件を採用することができ、たとえば単軸スクリュー
押出機、混練押出機、ラム押出機、ギヤ押出機などを用
いて、溶融したシンジオタクティックポリプロピレン組
成物をＴダイなどから押出すことによりシートまたはフ
ィルム（未延伸）などに成形することができる。

【０１３８】延伸フィルムは、上記のような押出シート
または押出フィルム（未延伸）を、たとえばテンター法
（縦横延伸、横縦延伸）、同時二軸延伸法、一軸延伸法
などの公知の延伸方法により延伸して得ることができ
る。

【０１３９】シートまたは未延伸フィルムを延伸する際
の延伸倍率は、二軸延伸の場合には通常２０〜７０倍程
度、また一軸延伸の場合には通常２〜１０倍程度であ
る。延伸によって、厚み５〜２００μｍ程度の延伸フィ
ルムを得ることが望ましい。

【０１４０】また、フィルム状成形体として、インフレ
ーションフィルムを製造することもできる。インフレー
ション成形時にはドローダウンを生じにくい。上記のよ
うな本発明に係るシンジオタクティックポリプロピレン
組成物からなるシートおよびフィルム成形体は、帯電し
にくく、引張弾性率などの剛性、耐熱性、耐衝撃性、耐
老化性、耐油性、光沢、剛性、防湿性およびガスバリヤ
ー性に優れており、包装用フィルムなどとして幅広く用
いることができる。特に防湿性に優れるため、薬品の錠
剤、カプセルなどの包装に用いられるプレススルーパッ
ク（press through pack）などに好適に用いられる。

【０１４１】また、フィラメント成形体は、例えば溶融
したシンジオタクティックポリプロピレン組成物を、紡
糸口金を通して押出すことにより製造することができ
る。このようにして得られたフィラメントを、さらに延
伸してもよい。この延伸は、フィラメントの少なくとも
一軸方向が分子配向する程度に行なえばよく、通常５〜
１０倍程度の倍率で行うことが望ましい。本発明に係る
シンジオタクティックポリプロピレン組成物からなるフ
ィラメントは帯電しにくく、また耐油性、剛性、耐熱性
および耐衝撃性に優れている。

【０１４２】射出成形体は、従来公知の射出成形装置を
用いて公知の条件を採用して、シンジオタクティックポ
リプロピレン組成物を種々の形状に射出成形して製造す
ることができる。本発明に係るシンジオタクティックポ
リプロピレン組成物からなる射出成形体は帯電しにく
く、耐油性、剛性、耐熱性、耐衝撃性、表面光沢、耐薬
品性、耐磨耗性などに優れており、自動車内装用トリム
材、自動車用外装材、家電製品のハウジング、容器など
幅広く用いることができる。

【０１４３】ブロー成形体は、従来公知のブロー成形装
置を用いて公知の条件を採用して、シンジオタクティッ
クポリプロピレン組成物をブロー成形することにより製
造することができる。

【０１４４】たとえば押出ブロー成形では、上記シンジ
オタクティックポリプロピレン組成物を樹脂温度１００
℃〜３００℃の溶融状態でダイより押出してチューブ状
パリソンを形成し、次いでパリソンを所望形状の金型中
に保持した後空気を吹き込み、樹脂温度１３０℃〜３０
０℃で金型に着装することにより中空成形体を製造する
ことができる。延伸（ブロー）倍率は、横方向に１．５
〜５倍程度であることが望ましい。

【０１４５】また、射出ブロー成形では、上記シンジオ
タクティックポリプロピレン組成物を樹脂温度１００℃
〜３００℃でパリソン金型に射出してパリソンを成形
し、次いでパリソンを所望形状の金型中に保持した後空
気を吹き込み、樹脂温度１２０℃〜３００℃で金型に着
装することにより中空成形体を製造することができる。
延伸（ブロー）倍率は、縦方向に１．１〜１．８倍、横
方向に１．３〜２．５倍であるであることが望ましい。

【０１４６】本発明に係るシンジオタクティックポリプ
ロピレン組成物からなるブロー成形体は、耐油性、柔軟
性、耐熱性および耐衝撃性に優れるとともに防湿性にも
優れている。

【０１４７】プレス成形体としてはモールドスタンピン
グ成形体が挙げられ、たとえば基材と表皮材とを同時に
プレス成形して両者を複合一体化成形（モールドスタン
ピング成形）する際の基材を本発明に係るシンジオタク
ティックポリプロピレン組成物で形成することができ
る。

【０１４８】このようなモールドスタンピング成形体と
しては、具体的には、ドアートリム、リアーパッケージ
トリム、シートバックガーニッシュ、インストルメント
パネルなどの自動車用内装材が挙げられる。

【０１４９】本発明に係るシンジオタクティックポリプ
ロピレン組成物は、耐油性、高剛性を示し、たとえばエ
ラストマー成分を含有していても充分に高い剛性を示す
ので、種々の高剛性用途に用いることができる。たとえ
ば特に自動車内外装材、家電のハウジング、各種容器な
どの用途に好適に利用することができる。

【０１５０】本発明に係るシンジオタクティックポリプ
ロピレン組成物からなるプレス成形体は帯電しにくく、
剛性、耐熱性、耐油性、耐衝撃性、耐老化性、表面光
沢、耐薬品性、耐磨耗性などに優れている。

【０１５１】

【発明の効果】本発明のシンジオタクティックポリプロ
ピレン組成物およびこの組成物の架橋物は、耐油性、柔
軟性、耐熱性、耐傷付性などにバランス良く優れてい
る。また該組成物またはこの組成物の架橋物からは、耐
油性、柔軟性、耐熱性、耐傷付性などにバランス良く優
れた成形物を得ることができる。

【０１５２】

【実施例】以下、本発明について実施例に基づいてさら
に具体的に説明するが、本発明はかかる実施例により何
等限定されるものではない。

【０１５３】以下、物性試験条件などを記す。１．引張り弾性率；ＪＩＳＫ６３０１に準拠して、Ｊ
ＩＳ３号ダンベルを用い、スパン間：３０ｍｍ、引張り
速度：３０ｍｍ／ｍｉｎで２３℃にて測定した。２．マルテンス硬度（１／ｍｍ）；東京衝機製のマルテ
ンス硬度引掻硬度試験機を用いて、厚さ３ｍｍの試験片
に引掻き圧子２０ｇの荷重を加え試料を引掻いた時に生
じる溝幅を測定し、その逆数を算出した。３．針侵入温度（℃）；ＪＩＳＫ７１９６に準拠し、
厚さ２ｍｍの試験片を用いて、昇温速度５℃／ｍｉｎで
１．８ｍｍφの平面圧子に２ｋｇ／ｃｍ²の圧力をか
け、ＴＭＡ曲線より、針進入温度（℃）を求めた。４．耐油性ＪＩＳＫ６２５８に準拠して、７０℃で７２時間、Ｊ
ＩＳ３号油に浸積した後の体積変化率ΔＶを測定し
た。５．平均分散粒径透過型電子顕微鏡を用いて、試料を四酸化オスニウム染
色後、加速電圧２００ＫＶ、観測倍率１００００倍にて
観測した。得られた写真を画像処理し、平均分散粒子径
を算出した。６．融点（Ｔｍ）およびガラス転移温度（Ｔｇ）ＤＳＣの吸熱曲線を求め、最大ピーク位置の温度をＴｍ
とする。

【０１５４】測定は、試料をアルミパンに詰め、１００
℃／分で２００℃まで昇温し、２００℃で５分間保持し
たのち、１００℃／分で−１５０℃まで降温し、ついで
１０℃／分で昇温する際の吸熱曲線より求めた。［極限粘度［η］］１３５℃、デカリン中で測定した。［Ｍｗ／Ｍｎ］ＧＰＣ（ゲルパーミエーションクロマト
グラフィー）を用い、オルトジクロロベンゼン溶媒で、
１４０℃で測定した。

【０１５５】

【合成例１】（シンジオタクティックポリプロピレンの
合成）特開平２−２７４７６３号公報に記載の方法に従
い、ジフェニルメチレン（シクロペンタジエニル）フル
オレニルジルコニウムジクロライドおよびメチルアルミ
ノキサンからなる触媒を用いて、水素の存在下でプロピ
レンの塊状重合法によってシンジオタクチックホモポリ
プロピレンを得た。得られたシンジオタクティックホモ
ポリプロピレンのメルトフローインデックスは、４．４
ｇ／10分（［η］＝１．７ｄｌ／ｇ）であり、ＧＰＣに
よる分子量分布は、２．３であり、¹³Ｃ-ＮＭＲによっ
て測定されたｒｒｒｒ分率は０．８２３であり、示差走
査熱量分析で測定したＴｍが１２７℃であり、Ｔｃが５
７℃であった。

【０１５６】

【合成例２】（シンジオタクティックプロピレン・エチ
レン共重合体の合成）減圧乾燥および窒素置換してある
１．５リットルのオートクレーブに、常温でヘプタンを
７５０ｍｌ加え、続いてトリイソブチルアルミニウムの
１．０ミリモル／ｍｌトルエン溶液をアルミニウム原子
に換算してその量が０．３ミリモルとなるように０．３
ｍｌ加え、攪拌下にプロピレンを５０．７リットル（２
５℃、１気圧）挿入し、降温を開始し１０℃に到達させ
た。その後、系内をエチレンで３．４５ｋｇ／ｃｍ²Ｇ
となるように加圧し、公知の方法で合成したジフェニル
メチレン（シクロペンタジエニル）フルオレニルジルコ
ニウムジクロリドのヘプタン溶液（０．０００２ｍＭ／
ｍｌ）を３．７５ｍｌ、（トリフェニルカルベニウムテ
トラ（ペンタフルオロフェニル）ボレート）のトルエン
溶液（０．００２ｍＭ／ｍｌ）を２．０ｍｌ加え、プロ
ピレンとエチレンの共重合を開始させた。この時の触媒
濃度は、全系に対してジフェニルメチレン（シクロペン
タジエニル）フルオレニルジルコニウムジクロリドが
０．００１ミリモル／リットル、トリフェニルカルベニ
ウムテトラ（ペンタフルオロフェニル）ボレートが０．
００４ミリモル／リットルであった。

【０１５７】重合中、エチレンを連続的に供給すること
により、内圧を３．４５ｋｇ／ｃｍ ²Ｇに保持した。重
合を開始して３０分後、重合反応をメチルアルコールを
添加することにより停止した。脱圧後、ポリマー溶液を
取り出し、このポリマー溶液に対して、「水１リットル
に対して濃塩酸５ｍｌを添加した水溶液」を１：１の割
合で用いてこのポリマー溶液を洗浄し、触媒残渣を水相
に移行させた。この触媒混合溶液を静置したのち、水相
を分離除去しさらに蒸留水で２回洗浄し、重合液相を油
水分離した。次いで、油水分離された重合液相を３倍量
のアセトンと強攪拌下に接触させ、重合体を析出させた
のち、アセトンで十分に洗浄し固体部（共重合体）を濾
過により採取した。窒素流通下、１３０℃、３５０ｍｍ
Ｈｇで１２時間乾燥した。以上のようにして得られたシ
ンジオタクティックプロピレン・エチレン共重合体の収
量は３０ｇであり、１３５℃デカリン中で測定した極限
粘度［η］は１．５ｄｌ／ｇであり、ガラス転移温度Ｔ
ｇは−１２℃であり、エチレン含量は６．５モル％であ
り、ＧＰＣにより測定した分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は
２．９であった。

【０１５８】

【合成例３】上記合成例１で得られたシンジオタクティ
ックホモポリプロピレン１００重量部に対して、無水マ
レイン酸３重量部、有機過酸化物ＰＨ２５Ｂ（日本油脂
製）０．２重量部をアセトン１００ｍｌに溶解させ、こ
れを添加し、２００℃で溶融混練を行った。

【０１５９】得られたマレイン化シンジオタクティック
ホモポリプロピレン５ｇをメチルエチルケトン５００ｃ
ｃで可溶部と不溶部に分別し、それぞれの成分を真空乾
燥した。得られたメチルエチルケトン不溶部の元素分析
を行い、酸素含量を測定した結果、０．０５重量％であ
り、無水マレイン酸含量は１．０重量％であった。

【０１６０】

【合成例４】エチレン・オクテン共重合体（エチレン含
量：８２ｍｏｌ％、［η］=２．８ｄｌ／ｇ）１００重
量部に対して、無水マレイン酸２重量部、有機過酸化物
ＰＨ２５Ｂ（日本油脂製）０．２重量部をアセトン１０
０ｍｌに溶解させ、これを添加し、２３０℃で溶融混練
を行った。

【０１６１】得られたマレイン化エチレン・オクテン共
重合体５ｇをメチルエチルケトン５００ｃｃで可溶部と
不溶部に分別し、それぞれの成分を真空乾燥した。得ら
れたメチルエチルケトン不溶部の元素分析を行い、酸素
含量を測定した結果、０．０８重量％であり、無水マレ
イン酸含量は１．７重量％であった。

【０１６２】

【実施例１】上記合成例１で得られたシンジオタクティ
ックホモポリプロピレン５０重量部と、ポリアミド（商
品名：アミランＣＭ１００７、東レ社製）２０重量部、
エチレン・オクテン共重合体（エチレン含量：８２ｍｏ
ｌ％、［η］：２．８ｄｌ／ｇ）３０重量部を配合し、
２３０℃にて溶融混練を行ってシンジオタクティックポ
リプロピレン組成物を得た。

【０１６３】この組成物の引張り弾性率は２００ＭＰａ
であり、マルテンス硬度は１５．０（１／ｍｍ）であ
り、針侵入温度は１４１℃であり、耐油性ΔＶは８８．
８％であった。またポリアミドの分散粒子径は１．２ミ
クロンであった。

【０１６４】

【実施例２】実施例１において、上記合成例１で得られ
たシンジオタクティックホモポリプロピレンを合成例２
で得られたシンジオタクティックプロピレン・エチレン
共重合体に変え以外は、実施例１と同様にして行ってシ
ンジオタクティックポリプロピレン組成物を得た。

【０１６５】この組成物の引張り弾性率は１５０ＭＰａ
であり、マルテンス硬度は１３．４（１／ｍｍ）であ
り、針侵入温度は１３７℃であり、耐油性ΔＶは９２．
８％であった。またポリアミドの分散粒子径は１．３ミ
クロンであった。

【０１６６】

【実施例３】実施例１において、シンジオタクティック
ポリプロピレン組成物１００重量部に対して架橋剤ＰＨ
２５Ｂ（日本油脂製）０．１重量部、架橋助剤ジビニル
ベンゼンを０．２重量部添加し、２３０℃にて溶融混練
を行ってシンジオタクティックポリプロピレン組成物を
得た。

【０１６７】この組成物の引張り弾性率は２１３ＭＰａ
であり、マルテンス硬度は１６．３（１／ｍｍ）であ
り、針侵入温度は１３８℃であり、耐油性ΔＶは５２．
８％であった。またポリアミドの分散粒子径は０．９ミ
クロンであった。

【０１６８】

【実施例４】実施例１において、上記合成例１で得られ
たシンジオタクティックホモポリプロピレンを合成例３
で得られたマレイン化シンジオタクティックホモポリプ
ロピレンに代えたこと以外は、実施例１と同様にして行
ってシンジオタクティックポリプロピレン組成物を得
た。

【０１６９】この組成物の引張り弾性率は２８７ＭＰａ
であり、マルテンス硬度は１７．１（１／ｍｍ）であ
り、針侵入温度は１４７℃であり、耐油性ΔＶは４２．
８％であった。またポリアミドの分散粒子径は０．７ミ
クロンであった。

【０１７０】

【実施例５】実施例４において、エチレン・オクテン共
重合体（エチレン含量：８２モル％、［η］：２．８ｄ
ｌ／ｇ）を上記合成例４で得られたマレイン化エチレン
・オクテン共重合体に変えたこと以外は、実施例４と同
様にして行ってシンジオタクティックポリプロピレン組
成物を得た。

【０１７１】この組成物の引張り弾性率は２８０ＭＰａ
であり、マルテンス硬度は１７．５（１／ｍｍ）であ
り、針侵入温度は１４７℃であり、耐油性ΔＶは３９．
１％であった。またポリアミドの分散粒子径は０．５ミ
クロンであった。

【０１７２】

【実施例６】合成例３で得られたマレイン化シンジオタ
クティックホモポリプロピレン４０重量部、ポリアミド
（商品名：アミランＣＭ１００７、東レ社製）２０重量
部、エチレン・オクテン共重合体（エチレン含量８２モ
ル％、［η］＝２．８ｄｌ／ｇ）３０重量部、炭酸カル
シウム（商品名：ホワイトンＰ−１０９、東洋ファイン
ケミカル社製）１０重量部を配合し、２３０℃にて溶融
混練を行ってシンジオタクティックポリプロピレン組成
物を得た。

【０１７３】この組成物の引張り弾性率は３１７ＭＰａ
であり、マルテンス硬度は１６．９（１／ｍｍ）であ
り、針侵入温度は１５７℃であり、耐油性ΔＶは３２．
８％であった。またポリアミドの分散粒子径は０．６ミ
クロンであった。

【０１７４】

【比較例１】合成例１で得られたシンジオタクティック
ホモポリプロピレン７０重量部にエチレン−オクテン共
重合体（エチレン含量：８２モル％、［η］：２．８ｄ
ｌ／ｇ）３０重量部を配合し、２００℃にて溶融混練を
行った。

【０１７５】この組成物の引張り弾性率は２５５ＭＰａ
であり、マルテンス硬度は９．５（１／ｍｍ）であり、
針侵入温度は１２１℃であり、耐油性ΔＶは２９９．１
％であった。

【０１７６】以上の結果を表１に示す。

【０１７７】

【表１】

フロントページの続き (51)Int.Cl.⁷ 識別記号ＦＩテーマコート゛(参考）Ｃ０８Ｋ 3/00 Ｃ０８Ｋ 3/00 Ｃ０８Ｌ 51/06 Ｃ０８Ｌ 51/06 //(Ｃ０８Ｌ 23/10 77:00 67:00 59:00 25:02 55:02 69:00 23:26 23:08）Ｆターム(参考） 4F070 AA13 AA15 AA16 AA18 AA42 AA47 AA50 AA54 AC04 AC05 AC14 AC15 AC16 AC20 AC22 AC23 AC50 AC56 AD02 AD03 AE01 AE08 GA04 GA05 HA04 HB01 4F071 AA15 AA15X AA20 AA20X AA21X AA22 AA40 AA44 AA45 AA50 AA55 AA77 AA78 BA01 BB03 BB05 BB06 BB07 BB08 BC01 BC04 4J002 BB053 BB141 BB151 BB153 BB232 BC062 BC072 BC092 BN031 BN152 CB002 CF032 CF062 CF072 CF082 CF192 CG012 CL012 CL032 DA016 DA026 DE076 DE146 DE186 DE236 DG026 DG046 DG056 DJ006 DJ016 DJ036 DJ046 DL006 FA046 FA106 FD016 4J028 AA01A AB00A AB01A AC01A AC10A AC22A AC28A AC45A AC49A BA00A BA01B BB00A BB01B BB02B BB03B BC12B BC15B BC24B BC25B BC27B CA24A CA25A CA26A CA27A CA28A CA29A EB02 EB04 EB05 EB07 EB08 EB09 EB10 EB16 EB17 EB18 EC01 EC02 FA01 FA02 FA04

Claims

【特許請求の範囲】

【請求項１】（ｉ）シンジオタクティックポリプロピレ
ン系重合体と、（ii）ポリオレフィンを除く熱可塑性樹
脂と、必要に応じて（iii）エチレン・α-オレフィン共
重合体および／または（iv）無機充填剤とからなり、シ
ンジオタクティックポリプロピレン系重合体（ｉ）を５
０〜９９重量部、ポリオレフィンを除く熱可塑性樹脂
（ii）を１〜５０重量部、エチレン・α-オレフィン共
重合体（iii）を０〜４０重量部、無機充填剤（iv）を
上記（ｉ）〜（iii）の合計量１００重量部に対して０
〜５００重量部の量で含むことを特徴とするシンジオタ
クティクポリプロピレン組成物。
【請求項２】（ｉ）シンジオタクティックポリプロピレ
ン系重合体と、（ii）ポリオレフィンを除く熱可塑性樹
脂と必要に応じて（iii）エチレン・α-オレフィン共重
合体および／または（iv）無機充填剤とからなる組成物
であって、ポリオレフィン以外の熱可塑性樹脂（ii）が
分散体として存在し、その平均分散粒径が１．５μｍ以
下であることを特徴とするシンジオタクティックポリプ
ロピレン組成物。
【請求項３】上記シンジオタクティックポリプロピレン
系重合体（ｉ）が、１３５℃のデカリン中で測定した極
限粘度［η］が０．０１〜１０ｄｌ／ｇの範囲にあり、
ゲルパーミエーションクロマトグラフィーにより求めた
分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）の値が４以下である請求項１
または２に記載のシンジオタクティックポリプロピレン
組成物。
【請求項４】上記（ｉ）シンジオタクティックポリプロ
ピレン系重合体が、下記成分（ａ）と、下記成分
（ｂ）、（ｃ）および（ｄ）から選ばれる１種以上の化
合物と、からなる少なくとも１つの触媒系の存在下に得られたも
のである請求項１ないし３のいずれか１項に記載のシン
ジオタクティックポリプロピレン組成物；（ａ）：下記一般式（Ｉ）または一般式（II）で表され
る遷移金属錯体【化１】（式（Ｉ）、（II）中、ＭはＴｉ、Ｚｒ、Ｈｆ、Ｒｎ、
Ｎｄ、ＳｍまたはＲｕを示し、Ｃｐ¹およびＣｐ²は、
互いに同一でも異なっていてもよく、Ｍとπ結合してい
るシクロペンタジエニル基、インデニル基、フルオレニ
ル基またはこれらの誘導体基を示し、Ｘ¹およびＸ
²は、互いに同一でも異なっていてもよく、アニオン性
配位子または中性ルイス塩基配位子を示し、Ｚは有機基
が結合していてもよいＯ、Ｃ、Ｂ、Ｓ、Ｇｅ、Ｓｉおよ
びＳｎから選ばれる１種の原子を示し、ＹはＮ、Ｏ、Ｐ
およびＳから選ばれる少なくとも１種の原子を含有する
配位子を示す。）（ｂ）：成分（ａ）中の遷移金属Ｍと反応し、イオン性
の錯体を形成する化合物（ｃ）：有機アルミニウム化合物（ｄ）：有機アルミニウムオキシ化合物。
【請求項５】上記シンジオタクティックポリプロピレン
系重合体（ｉ）および／またはエチレン・α-オレフィ
ン共重合体（iii）が、ビニルモノマーで変性された変
性重合体である請求項１ないし４のいずれか１項に記載
のシンジオタクティックポリプロピレン組成物。
【請求項６】上記ビニルモノマーが、不飽和カルボン酸
またはその誘導体である請求項５に記載のシンジオタク
ティックポリプロピレン組成物。
【請求項７】上記ポリオレフィンを除く熱可塑性樹脂
（ii）が、ポリアミド、ポリエステル、ポリアセター
ル、ポリスチレン、アクリロニトリル−ブタジエン−ス
チレン共重合体、ポリカーボネートおよびアイオノマー
から選ばれる少なくとも１種の熱可塑性樹脂である請求
項１ないし６のいずれか１項に記載のシンジオタクティ
ックポリプロピレン組成物。
【請求項８】上記ポリオレフィンを除く熱可塑性樹脂
（ii）は、２３０℃、２．１６ｋｇ荷重におけるメルト
フローレートが０．１〜２００ｇ／10分の範囲にある請
求項７に記載のシンジオタクティックポリプロピレン組
成物。
【請求項９】上記エチレン・α-オレフィン共重合体（i
ii）が、エチレンと、プロピレン、１-ブテン、４-メチ
ル-1-ペンテン、１-ヘキセン、１-オクテンおよび１-デ
センから選ばれる少なくとも１種のオレフィンとの共重
合体であり、α−オレフィンから導かれる繰返し単位を
１〜５０モル％の割合で含む請求項１ないし８のいずれ
か１項に記載のシンジオタクティックポリプロピレン組
成物。
【請求項１０】架橋剤または電子線架橋により架橋され
てなる請求項１ないし９のいずれか１項に記載のシンジ
オタクティックポリプロピレン組成物。
【請求項１１】請求項１ないし１０のいずれかに記載の
シンジオタクティックポリプロピレン組成物からなるこ
とを特徴とする成形体。