JP2000249792A - 放射性ヨウ素含有廃棄物の固化方法 - Google Patents

放射性ヨウ素含有廃棄物の固化方法

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JP2000249792A
JP2000249792A JP11049712A JP4971299A JP2000249792A JP 2000249792 A JP2000249792 A JP 2000249792A JP 11049712 A JP11049712 A JP 11049712A JP 4971299 A JP4971299 A JP 4971299A JP 2000249792 A JP2000249792 A JP 2000249792A
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iodine
radioactive iodine
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solidification
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Masahiro Fukumoto
雅弘 福本
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Japan Nuclear Cycle Development Institute
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Abstract

(57)【要約】 【課題】固化処理時に放射性ヨウ素の系外への揮発を効
果的に抑制でき、しかも高度の放射性ヨウ素の閉じ込め
性と長期安定性を備えた固化体を得ることができる放射
性ヨウ素含有廃棄物の固化方法を提供する。 【解決手段】ヨウ素を吸着捕集したヨウ素吸着剤のごと
き粒状の放射性ヨウ素含有廃棄物と、固化体の処分環境
で耐食性を有する銅のごとき金属粉末とを混合し、この
混合物を金属製カプセルに充填して全体をホットプレス
処理することにより固化体とする。得られた固化体は、
金属粉末が焼結したマトリックス中に粒状吸着剤が分散
保持された状態の緻密な固化体であり、放射性ヨウ素を
長期間にわたり安定に閉じ込めることができる。

Description

【発明の詳細な説明】
【0001】
【発明の属する技術分野】本発明は、使用済核燃料再処
理工場で発生する放射性ヨウ素を吸着捕集した吸着剤
等、特に長半減期のI−129を含むヨウ素含有廃棄物
を固化処理し、最終的な処分に適した固化体とする方法
に関するものである。
【0002】
【従来の技術】使用済核燃料再処理工場で使用済核燃料
を再処理する際に発生する揮発性放射性核種の一つであ
る放射性ヨウ素はオフガス中に含まれることになるた
め、通常はアルカリでオフガスを洗浄したり、ヨウ素吸
着剤を充填したフィルターにオフガスを通して放射性ヨ
ウ素を吸着除去し、環境への影響をなくすようにしてい
るが、ヨウ素吸着剤による吸着除去が主流となりつつあ
る。放射性ヨウ素を吸着捕集したヨウ素吸着剤等は放射
性ヨウ素含有廃棄物として固化処理されて、最終的な処
分に供される。
【0003】固化処理方法としては種々の方法が提案さ
れているが、例えば、粒状の放射性ヨウ素含有廃棄物
と、固化体の処分環境で耐食性を有する金属の粉末とを
混合し、この混合物を金属製カプセルに充填し、全体を
熱間静水圧加圧処理(HIP処理)して固化体とする放
射性ヨウ素含有廃棄物の固化方法が、本願と同一出願人
により特許出願されている(特開平10−62598
号)。この固化方法によれば、固化処理時に放射性ヨウ
素の系外への揮発を効果的に抑制でき、しかも高度の放
射性ヨウ素の閉じ込め性と長期安定性を備えた固化体を
得ることができる。
【0004】
【発明が解決しようとする課題】一般に放射性廃棄物の
固化処理は、放射性物質が漏洩しても環境に放出される
ことを防ぐために、大気に対して負圧に維持された室内
で行われる。上記したHIP処理による固化方法も大気
に対して負圧に維持された室内で行われるが、HIP処
理は圧力媒体として高圧のガスを使用するため、固化処
理時に高圧のガスが漏洩した場合には、大気に対して負
圧に維持された室内の圧力が上昇し正圧となる恐れがあ
り、安全性が必ずしも十分とはいえない。さらには、高
圧のガスを用いるため、これに耐える気密性の高い容器
を必要とする。
【0005】そこで本発明は、固化処理時に放射性ヨウ
素の系外への揮発を効果的に抑制でき、しかも高度の放
射性ヨウ素の閉じ込め性と長期安定性を備えた固化体を
得ることができるとともに、HIP処理のように圧力媒
体として高圧のガスを用いる必要のない、改良された放
射性ヨウ素含有廃棄物の固化方法を提供することを課題
とする。
【0006】
【課題を解決するための手段】上記の課題を解決するた
めの本発明による放射性ヨウ素含有廃棄物の固化方法
は、粒状の放射性ヨウ素含有廃棄物と、固化体の処分環
境で耐食性を有する金属の粉末とを混合し、この混合物
を金属製カプセルに充填し、全体をホットプレス処理し
て固化体とすることを特徴とするものである
【0007】粒状の放射性ヨウ素含有廃棄物と、固体の
処分環境で耐食性を有する金属の粉末とを混合し、この
混合物を金属製カプセルに充填することは、上述した従
来の技術(特開平10−62598号)と同様である
が、従来の技術においては混合物を充填した金属製のカ
プセル全体をHIP処理して固化体とするのに対して、
本発明においては、混合物を充填した金属製のカプセル
全体をホットプレス処理して固化体とする点で、従来の
技術と相違している。
【0008】かような構成の本発明によれば、HIP処
理のように圧力媒体として高圧のガスを使用する必要が
ないため、大気圧に対して負圧とされた室内で固化処理
を行う際に、高圧ガスの漏洩により室内の負圧が維持で
きなくなるといった恐れがなくなる結果、放射性物質の
環境への放出をより確実に防止することができる。
【0009】また同時に、ホットプレス処理を採用した
本発明においても、HIP処理による従来技術における
と同様に、融点より低い温度で形成させた金属粉末の焼
結マトリックス中に放射性ヨウ素含有廃棄物粒子が分散
保持された緻密な固化体が得られる。この固化体は、処
分環境で優れた耐食性を備え、放射性ヨウ素の閉じ込め
性にも優れ、圧縮強度等の機械的性質にも優れたものと
なる。また固化処理時の放射性ヨウ素の揮発の抑制は、
被処理物を金属製カプセル内に充填して閉じ込めた状態
でホットプレス処理することで、ヨウ素が外部へ放出さ
れるのを効果的に抑制することができる。
【0010】
【発明の実施の形態】一般にヨウ素吸着剤としては直径
1mm〜数mmの顆粒状の銀ゼオライト(AgX)や銀
シリカゲル(AgS)が使用されており、放射性ヨウ素
はAgと反応してヨウ化銀(AgI)となって吸着剤に
吸着捕集されている。本発明においては、放射性ヨウ素
を吸着捕集したこれらの粒状吸着剤を、放射性ヨウ素含
有廃棄物として固化処理することができる。
【0011】ヨウ素吸着剤に捕集されたAgIは難溶性
の化合物であるが、これを深地層に処分した場合には、
深地層中は溶存酸素が殆どなく還元性環境であるため、
AgIは還元されてヨウ化物イオン(I- )となって地
下水に溶解し易くなる。そこで本発明においては、還元
性環境で耐食性を有する金属粉末を用い、この金属粉末
の緻密な焼結体からなるマトリックス中にヨウ素をAg
Iとして捕集したヨウ素吸着剤を閉じ込めることによっ
て、処分環境での放射性ヨウ素の地下水への溶解を確実
に阻止することができる。
【0012】還元性環境で優れた耐食性を有する金属と
しては、酸化還元電位が水素発生反応よりも高い銅、
銀、金、白金等が挙げられるが、実用的には銅が好まし
く使用できる。また銅の合金で還元性環境で耐食性を有
するものも使用することができる。
【0013】さらに、酸化還元電位が比較的低い金属で
も、例えばステンレス鋼、ニッケル、チタン等は、その
表面に耐食性に優れた酸化皮膜(不動態皮膜)が形成さ
れるため、耐食性を有する金属として用いることができ
る。
【0014】被処理物を充填する金属製カプセルの材質
は、固化体の外殻となるものであるため固化体の処分環
境で耐食性を有する金属、例えば銅やステンレス鋼等が
好ましく使用できるが、カプセル内部の金属粉末焼結体
マトリックスの耐食性が十分であれば、固化体外殻とな
る金属製カプセル自体の耐食性はそれほど期待しなくて
もよい。
【0015】ホットプレス処理における温度の条件は、
金属粉末の焼結が進行する温度が必要であり、少なくと
も金属の再結晶温度(融点の約半分の温度、銅の場合に
は約600℃)程度以上の温度とする。また上限温度
は、金属の融点(銅の場合には約1080℃)とする。
なお、ヨウ素吸着剤に吸着された放射性ヨウ素化合物の
脱離を抑制するためにはできるだけ低温で処理すること
が望ましいが、脱離したとしても、金属製カプセル内の
焼結体マトリックス中に分散保持されていれば問題はな
い。
【0016】ホットプレス処理における圧力の条件は、
金属粉末が焼結して十分に緻密な金属マトリックスが得
られる程度の圧力が必要である。金属マトリックスの緻
密化を促進させるためには圧力が高いほど望ましいが、
金属の降伏応力(無酸素銅の代表的な値は約60MP
a)程度以下でも問題はない。
【0017】ホットプレス処理に使用する装置は、図1
に模式的に示したような従来から慣用されているホット
プレス装置を使用することができる。すなわち、粒状の
放射性ヨウ素含有廃棄物と金属粉末との混合物1を金属
製カプセル2内に充填した後、このカプセル2をホット
プレス用型3、4内部に置き、この状態でヒーター6に
よって所定温度に加熱しながら、ホットプレス用ピスト
ン5でカプセル2全体を加圧する。
【0018】かようなホットプレス装置は、HIP装置
のように圧力媒体として高圧のガスを使用する必要がな
く、ピストンにより機械的に加圧するものである。従っ
て、放射性物質が環境へ放出されないように、大気に対
して負圧に維持された室内にホットプレス装置を設置し
て使用する際に、高圧ガスが漏洩して室内を負圧に維持
できなくなるような恐れがなく、放射性物質の環境への
放出をより確実に防止できることになる。さらに、ホッ
トプレス装置では高圧のガスを用いないため、これに耐
える気密性の高い容器を必要としないから、装置構造が
簡略化でき、装置コストもより低減できる。
【0019】
【実施例】固化体の製造:ヨウ素吸着剤として銀ゼオラ
イト(AgX)および銀シリカゲル(AgS)を使用
し、以下のようにしてヨウ素を吸着させた。AgXにつ
いては、500℃で加熱脱水処理した後、100℃で固
体ヨウ素を用いたバッチ法によりヨウ素を吸着させた。
吸着ヨウ素量は146mg−I2 /g−AgXであっ
た。AgSについては、150℃で同様にバッチ法によ
りヨウ素を吸着させた後、400℃にて加熱脱水した。
吸着ヨウ素量は70mg−I2 /g−AgSであった。
【0020】かくして得られた模擬廃ヨウ素吸着剤を、
純銅粉末(100〜200メッシュ)と体積比で廃ヨウ
素吸着剤:純銅粉末=3:7で混合し、混合物を金属製
カプセル下部(純銅製;内径50mm×内部高さ約45
mm、肉厚5mmの円筒形;ステンレス鋼製ベローズ部
を含む)に40mmの高さまで充填した。次いで、この
金属製カプセル下部に、金属製カプセル上部(ステンレ
ス鋼製;外径約50mm×高さ89mmの円柱形)を嵌
合して、カプセル上部と下部とを接合し、カプセル内部
を真空脱気した後、カプセルを密封してホットプレス処
理に供した。ホットプレス処理条件は、温度750℃、
圧力25MPa、保持時間3時間にて行なった。
【0021】得られた固化体について、断面を光学顕微
鏡で観察した結果、図2および図3の写真からわかるよ
うにヨウ素吸着剤は粒子形状を維持した状態で銅粉末の
焼結マトリックス中に分散されていた。また、X線マイ
クロアナライザーにより観察した結果、図4および図5
からわかるようにヨウ素は吸着剤部分で検出され、ほと
んどが吸着剤内部に保持された状態で焼結マトリックス
中に閉じ込められていることが確認された。
【0022】
【発明の効果】以上説明したところからわかるように、
本発明においては固化処理をホットプレスにより行うた
め、従来のHIP処理のように圧力媒体として高圧のガ
スを用いる必要がない。その結果、大気に対して負圧に
維持された室内で固化処理を行う際に、高圧のガスが漏
洩して室内の負圧を上昇させる恐れがないため、固化処
理時に放射性物質が室外に放出される危険をより一層低
減でき、安全性の向上を図ることができる。
【0023】また、ホットプレス処理により得られた固
化体は、HIP処理で得られた固化体と同様に、処分環
境で耐食性を有する金属粉末の緻密な焼結マトリックス
中に放射性ヨウ素含有廃棄物粒子が閉じ込められた状態
となっているため、長期間にわたり放射性ヨウ素の溶出
のない安定した閉じ込め性を備えたものとなる。特に銅
の粉末を用いた場合には、酸化還元電位が水素発生反応
よりも高いため還元性環境においても腐食の起こらない
極めて安定な固化体を得ることができる。さらに、ホッ
トプレス処理に際しては、被処理物を金属製カプセルに
充填して密閉状態で処理することにより、放射性ヨウ素
の外部への揮発を効果的に抑制することができる。
【図面の簡単な説明】
【図1】本発明の実施に使用されるホットプレス装置の
一例を示す模式的説明図である。
【図2】本発明により得られたAgXの固化体断面の光
学顕微鏡写真である。
【図3】本発明により得られたAgSの固化体断面の光
学顕微鏡写真である。
【図4】本発明により得られたAgXの固化体断面のX
線マイクロアナライザーによるヨウ素の分布を示す像で
ある。
【図5】本発明により得られたAgSの固化体断面のX
線マイクロアナライザーによるヨウ素の分布を示す像で
ある。

Claims (4)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】 粒状の放射性ヨウ素含有廃棄物と、固化
    体の処分環境で耐食性を有する金属の粉末とを混合し、
    この混合物を金属製カプセルに充填し、全体をホットプ
    レス処理して固化体とすることを特徴とする放射性ヨウ
    素含有廃棄物の固化方法。
  2. 【請求項2】 前記金属粉末として、水素発生反応より
    も高い酸化還元電位を有する金属の粉末を用いることを
    特徴とする請求項1記載の固化方法。
  3. 【請求項3】 前記金属粉末として銅の粉末を用いるこ
    とを特徴とする請求項2に記載の固化方法。
  4. 【請求項4】 前記粒状の放射性ヨウ素含有廃棄物とし
    て、放射性ヨウ素を吸着捕集した粒状吸着剤を用いるこ
    とを特徴とする請求項1〜3のいずれか一項に記載の固
    化方法。
JP11049712A 1999-02-26 1999-02-26 放射性ヨウ素含有廃棄物の固化方法 Pending JP2000249792A (ja)

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* Cited by examiner, † Cited by third party
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EP2045007A2 (en) 2004-06-07 2009-04-08 National Institute for Materials Science Adsorbent for radioelement-containing waste and method for fixing radioelement

Cited By (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
EP2045007A2 (en) 2004-06-07 2009-04-08 National Institute for Materials Science Adsorbent for radioelement-containing waste and method for fixing radioelement
US8207391B2 (en) 2004-06-07 2012-06-26 National Institute For Materials Science Adsorbent for radioelement-containing waste and method for fixing radioelement

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